JPH04324908A - 希土類−鉄系永久磁石の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、機械的配向による磁気
異方性を有する永久磁石の製造方法、特にＲ（ただしＲ
はＹを含む希土類元素のうち少なくとも１種），Ｆｅ，
Ｂを原料基本成分とする永久磁石の製造方法に関するも
のである。

【０００２】

【従来の技術】永久磁石は、一般家庭の各種電気製品か
ら大型コンピューターの周辺端末機器まで、幅広い分野
で使用されている重要な電気・電子材料の一つであり、
最近の電気製品の小型化、高効率化の要求にともない、
永久磁石も益々高性能化が求められている。

【０００３】永久磁石は、外部から電気的エネルギーを
供給しないで磁界を発生するための材料であり、保磁力
が大きく、また残留磁束密度も高いものが適している。

【０００４】現在使用されている永久磁石のうち代表的
なものはアルニコ系鋳造磁石、フェライト磁石及び希土
類−遷移金属系磁石であり、特に希土類−遷移金属系磁
石であるＲ−Ｃｏ系永久磁石やＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石
は、極めて高い保磁力とエネルギー積を持つ永久磁石と
して、従来から多くの研究開発がなされている。

【０００５】従来、これらＲ−Ｆｅ−Ｂ系の高性能異方
性永久磁石の製造方法には、次のようなものがある。

【０００６】（１）まず、特開昭５９−４６００８号公
報や　Ｍ．Ｓａｇａｗａ，Ｓ．Ｆｕｊｉｍｕｒａ，Ｎ．
Ｔｏｇａｗａ，Ｈ．Ｙａｍａｍｏｔｏａｎｄ　Ｙ．Ｍａ
ｔｓｕｕｒａ；Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｖｏｌ．５５
（６），１５　Ｍａｒｃｈ　１９８４，ｐ２０８３　等
には、原子百分比で８〜３０％のＲ（ただしＲはＹを含
む希土類元素の少なくとも１種）、２〜２８％のＢ及び
残部Ｆｅからなる磁気異方性焼結体であることを特徴と
する永久磁石が粉末冶金法に基づく焼結によって製造さ
れることが開示されている。

【０００７】この焼結法では、溶解・鋳造により合金イ
ンゴットを作製し、粉砕して適当な粒度（数μｍ）の磁
性粉を得る。磁性粉は成形助剤のバインダーと混練され
、磁場中でプレス成形されて成形体が出来上がる。成形
体はアルゴン中で１１００℃前後の温度１時間焼結され
、その後室温まで急冷される。焼結後、６００　℃前後
の温度で熱処理する事により永久磁石はさらに保磁力を
向上させる。

【０００８】また、この焼結磁石の熱処理に関しては特
開昭６１−２１７５４０　号公報、特開昭６２−１６５
３０５　号公報等に、多段熱処理の効果が開示されてい
る。

【０００９】（２）特開昭５９−２１１５４９　号公報
や　Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ；　　Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔ
ｔ．Ｖｏｌ．４６（８），１５　Ａｐｒｉｌ１９８５，
ｐ７９０には、非常に微細な結晶性の磁性相を持つ、メ
ルトスピニングされた合金リボンの微細片が樹脂によっ
て接着されたＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石が開示されている。　　
この永久磁石は、アモルファス合金を製造するに用いる
急冷薄帯製造装置で、厚さ３０μｍ程度の急冷薄片を作
り、その薄片を樹脂と混練してプレス成形することによ
り製造される。

【００１０】（３）特開昭６０−１００４０２　号公報
や　Ｒ．Ｗ．Ｌｅｅ；　Ａｐｐｌ．　Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔ
ｔ．Ｖｏｌ．４６（８），１５　Ａｐｒｉｌ１９８５，
ｐ７９０には、前記（２）　の方法で使用した急冷薄片
を、真空中あるいは不活性雰囲気中で２段階ホットプレ
ス法と呼ばれる方法で緻密で異方性を有するＲ−Ｆｅ−
Ｂ磁石を得ることが開示されている。

【００１１】（４）特開昭６２−２７６８０３　号公報
には、Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素のうち少なく
とも１種）８〜３０原子％，Ｂ　２〜２８原子％，Ｃｏ
　５０原子％以下，Ａｌ　１５原子％以下、及び残部が
鉄及びその他の製造上不可避な不純物からなる合金を溶
解・鋳造後、該鋳造インゴットを　５００℃以上の温度
で熱間加工することにより結晶粒を微細化しまたその結
晶軸を特定の方向に配向せしめて、該鋳造合金を磁気的
に異方性化することを特徴とする希土類−鉄系永久磁石
が開示されている。

【００１２】また、この熱間加工磁石の製造法に於て、
複数個の鋳造インゴットを金属カプセルに入れて熱間圧
延することは、特開平２−２５２２１８に開示されてい
る。

【００１３】

【発明が解決しようとする課題】叙上の（１）〜（４）
の従来のＲ−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石の製造方法は、次のご
とき欠点を有している。

【００１４】（１）の永久磁石の製造方法は、合金を粉
末にすることを必須とするものであるが、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ
系合金はたいへん酸素に対して活性を有するので、粉末
化すると余計酸化が激しくなり、焼結体中の酸素濃度は
どうしても高くなってしまう。

【００１５】また粉末を成形するときに、例えばステア
リン酸亜鉛の様な成形助剤を使用しなければならず、こ
れは焼結工程で前もって取り除かれるのであるが、成形
助剤中の数割は、磁石体の中に炭素の形で残ってしまい
、この炭素は著しくＲ−Ｆｅ−Ｂ磁石の磁気性能を低下
させ好ましくない。

【００１６】成形助剤を加えてプレス成形した後の成形
体はグリーン体と言われ、これは大変脆く、ハンドリン
グが難しい。従って焼結炉にきれいに並べて入れるのに
は、相当の手間が掛かることも大きな欠点である。

【００１７】これらの欠点があるので、一般的に言って
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の焼結磁石の製造には、高価な設備が必
要になるばかりでなく、その製造方法は生産効率が悪く
、結局磁石の製造コストが高くなってしまう。従って、
比較的原料費の安いＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の長所を活かす
ことが出来ない。

【００１８】次に　（２）並びに　（３）の永久磁石の
製造方法は、真空メルトスピニング装置を使用するが、
この装置は、現在では大変生産性が悪くしかも高価であ
る。

【００１９】（２）の永久磁石は、原理的に等方性であ
るので低エネルギー積であり、ヒステリシスループの角
形性も悪く、温度特性に対しても、使用する面において
も不利である。

【００２０】（３）の永久磁石を製造する方法は、ホッ
トプレスを二段階に使うというユニークな方法であるが
、実際に量産を考えると非効率であることは否めないで
あろう。更にこの方法では、高温例えば　８００℃以上
では結晶粒の粗大化が著しく、それによって保磁力　　
ｉＨｃ　が極端に低下し、実用的な永久磁石にはならな
い。

【００２１】（４）の永久磁石を製造する方法は、粉末
工程を含まず、ホットプレスも一段階でよいために、最
も製造工程が簡略化され、量産コストの低減が図れる製
造法であるが、磁気特性が焼結法に比べやや低く、熱間
加工後に磁石の割れ欠けが発生するという問題があった
。

【００２２】本発明は、以上の従来技術の欠点特に（４
）　の永久磁石の割れの問題を解決するものであり、そ
の目的とするところは、高性能かつ低コストな希土類−
鉄系永久磁石の製造方法を提供することにある。

【００２３】

【課題を解決するための手段】本発明の希土類−鉄系永
久磁石の製造方法は、Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元
素のうち少なくとも１種），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分と
し、該基本成分とする合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造
インゴットを表面粗さＲｍａｘ　が５０μｍ　以下とな
るように研削・研磨した後、２個以上のインゴットを融
点が　６００℃以上の金属製カプセルに入れ密封した上
で５００〜１１００℃の温度において熱間加工し、次に
２５０〜１１００℃において熱処理する事を特徴とする
。

【００２４】以下、本発明における永久磁石の好ましい
組成範囲について説明する。

【００２５】希土類としては、Ｙ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｐｒ，
Ｎｄ，Ｓｍ，Ｅｕ，Ｇｄ，Ｔｂ，Ｄｙ，Ｈｏ，Ｅｒ，Ｔ
ｍ，Ｙｂ，Ｌｕが候補として挙げられ、これらのうちの
１種あるいは２種以上を組み合わせて用いる。最も高い
磁気性能はＰｒで得られるので、実用的には　　Ｐｒ，
Ｐｒ−Ｎｄ合金，Ｃｅ−Ｐｒ−Ｎｄ合金等が用いられる
。 少量の重希土元素、例えばＤｙ，Ｔｂ等は保磁力の向上
に有効である。

【００２６】Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の主相はＲ２Ｆｅ１４
Ｂ　である。従ってＲが　８原子％未満では、もはや上
記化合物を形成せず高磁気特性は得られない。一方Ｒが
３０原子％を越えると非磁性のＲリッチ相が多くなり磁
気特性は著しく低下する。よってＲの範囲は　８〜３０
原子％が適当である。しかし高い残留磁束密度のために
は、好ましくはＲ　８〜２５原子％が適当である。

【００２７】Ｂは、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ　相を形成するため
の必須元素であり、　２原子％未満では菱面体のＲ−Ｆ
ｅ系になるために高保磁力は望めない。また２８原子％
を越えるとＢに富む非磁性相が多くなり、残留磁束密度
は著しく低下してくる。しかし高保磁力を得るためには
、好ましくはＢ　８原子％以下がよく、それ以上では微
細なＲ２Ｆｅ１４Ｂ相を得ることが困難で、保磁力は小
さい。

【００２８】インゴットを研削・研磨するときの表面粗
さＲｍａｘ　は５０μｍ　を越えると圧延後、接着線が
目視で観察され、一部は割れとなってしまうのでそれ以
下が好ましい。

【００２９】熱間加工における温度は再結晶温度以上が
望ましく、本発明Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金においては好まし
くは　５００℃以上である。そして、１１００℃以上で
はＲ２Ｆｅ１４Ｂ相が急激に粒成長して保磁力を失うの
でそれ以下の温度が好ましい。

【００３０】そして、熱処理温度は初晶のＦｅを拡散す
るために２５０℃以上が好ましく、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ　相
が　１１００℃以上では急激に粒成長して保磁力を失う
のでそれ以下の温度が好ましい。

【００３１】

【実施例】以下に本発明の実施例を説明する。

【００３２】（実施例１）アルゴン雰囲気中で誘導加熱
炉を用いて、Ｐｒ１２．５Ｎｄ４Ｆｅ７７．２Ｂ５．１
Ｃｕ１．２なる組成の合金を溶解し、次いで鋳造した。 この時、希土類、鉄及び銅の原料としては９９．９％の
純度のものを用い、ボロンはフェロボロンを用いた。こ
の鋳造インゴットサイズは２００Ｌ×２００Ｈ×２５Ｔ
である。このインゴット表面を表１に示すＲｍａｘとな
るように研削・研磨した。

【００３３】次ぎに、この鋳造インゴットを有機溶剤で
洗浄後５個並べて２００Ｌ×２００Ｈ×１２５Ｗとした
ものを６００Ｌ×４５０Ｈ×６００ＷのＳＳ４１鋼製の
カプセルに入れ、真空にひき密封した。これに　９７５
℃で加工度２０％の熱間圧延を空気中で　２回、つぎに
加工度３０％の熱間圧延を空気中で　３回行い、最終的
に加工度が７８％になるようにした。この熱間加工時に
おいては、合金の押される方向に平行になるように結晶
の磁化容易軸が配向して磁気異方性が形成された。この
後、この圧延インゴットから切り出したサンプルに対し
て１０２０℃の温度において２０時間の熱処理をＡｒ雰
囲気炉で施し、炉内で１０℃／分の速度で　５５０℃ま
で冷却し、引続き５５０℃において３時間の熱処理を施
した。

【００３４】これらの熱処理後のサンプルの磁気特性と
インゴット間の接着面４箇所に目視で観察された境界の
長さを示す。なお境界の延べ長さは３１５０ｍｍであり
、磁気特性はすべて　４０ｋＯｅでパルス着磁後Ｂ−Ｈ
　トレーサーを用いて測定した。

【００３５】

【表１】

【００３６】この表１からインゴット表面をＲｍａｘ≦
５０μｍまで研磨することにより割れが防止でき境界も
目視で観察できないほど良好な接着が得られることがわ
かる。

【００３７】（実施例２）表２に示す組成の合金を実施
例１と同様に、溶解・鋳造した。また用いた原料も同様
の純度のものを用いた。インゴットサイズも実施例１と
同様である。

【００３８】次に、このインゴットを条件１としては表
面を　３０μｍ≦Ｒｍａｘ≦４０μｍにまで研磨し、条
件２としては表面を　８０μｍ≦Ｒｍａｘ≦９０μｍに
まで研磨した。そして、この鋳造インゴットを洗浄後、
４個並べて２００Ｌ×２００Ｈ×１００ＷとしてＳ１０
Ｃ鋼製のカプセル（５００Ｌ×４００Ｈ×３２０Ｗ）に
入れ、真空にひき密封した。これに１０００℃に加熱後
、加工度３０％の熱間圧延を空気中で　４回行い、最最
終的に加工度が７６％になるようにした。

【００３９】この後、この圧延インゴットからサンプル
を切り出し、研磨した後、１０３０℃において１２時間
の熱処理をＡｒ雰囲気炉で施し、炉内でガス冷却により
４００℃までを１５℃／分の速度で冷却し、次に６００
℃において４時間の熱処理を施し、室温までを１０℃／
分の速度で冷却した。

【００４０】これらの熱処理後のサンプルの磁気特性と
割れの有無を条件１と２に関して、その３箇所の接着面
の内目視で割れが観察された箇所数を表３に示す。なお
、磁気特性はすべて　４０ｋＯｅでパルス着磁後Ｂ−Ｈ
　トレーサーを用いて測定した。

【００４１】

【表２】

【００４２】

【表３】

【００４３】以上の実施例から、Ｒ（ただしＲはＹを含
む希土類元素のうち少なくとも１種），Ｆｅ，Ｂを原料
基本成分とし、該基本成分とする合金を溶解・鋳造し、
次いで鋳造インゴットを表面粗さＲｍａｘ　が５０μｍ
　以下となるように研削・研磨した後、２個以上のイン
ゴットを融点が　６００℃以上の金属製カプセルに入れ
密封した上で５００〜１１００℃の温度において熱間加
工し、次に２５０〜１１００℃において熱処理すること
により最高の　（ＢＨ）ｍａｘは３０ＭＧＯｅを越え、
割れをなくすことができることは明らかである。

【００４４】

【発明の効果】叙上のごとく本発明の永久磁石の製造方
法は、次のごとき効果を持つ。

【００４５】（１）ｃ軸配向率を高めることができ、残
留磁束密度Ｂｒを著しく高めることができ、結晶粒を微
細化することにより保磁力ｉＨｃを高めることができ、
　　最大エネルギー積（ＢＨ）ｍａｘ　を格段に向上さ
せることが出来た。

【００４６】（２）製造プロセスが簡単なのでコストが
安い。

【００４７】（３）従来の焼結法と比較して、加工工数
及び生産投資額を著しく低減させることが出来る。

【００４８】（４）従来のメルトスピニング法による磁
石の製造方法と比較して、高性能でしかも低コストの磁
石を作ることが出来る。

【００４９】（５）従来の熱間加工磁石と比較して、割
れの無い大型磁石が製造できる。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】　　Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素の
   うち少なくとも１種），Ｆｅ，Ｂを原料基本成分とし、
   該基本成分とする合金を溶解・鋳造し、次いで鋳造イン
   ゴットを表面粗さＲｍａｘ　が５０μｍ　以下となるよ
   うに研削・研磨した後、２個以上のインゴットを融点が
   　６００℃以上の金属製カプセルに入れ密封した上で５
   ００〜１１００℃の温度において熱間加工し、次に２５
   ０〜１１００℃において熱処理する事を特徴とする希土
   類−鉄系永久磁石の製造方法。