JPH04339860A - 熱可塑性ポリマーアロイ及びその製造方法 - Google Patents
熱可塑性ポリマーアロイ及びその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、高耐衝撃性熱可塑性ポ
リマーアロイに関し、特に、ポリ（アリーレンサルファ
イド）樹脂と、ポリエーテルイミド樹脂と、ポリ（アリ
ールスルホン）樹脂とからなる三成分系熱可塑性ポリマ
ーアロイに関する。 【０００２】 【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ある種
の熱可塑性樹脂の用途においては、２種以上の樹脂のア
ロイとすると、特性のバランスが良好になる。例えば、
所望の物理的特性を有する樹脂を混合することにより、
各樹脂の物理的特性を保持するとともに、それらのバラ
ンスが向上した樹脂ブレンドを得ることが期待できる。 このような事情を背景に、例えば、ポリ（アリーレンサ
ルファイド）樹脂と他の樹脂とのポリマーアロイとして
、種々のものが提案された。 【０００３】特開昭５５−４５７０４号は、３０〜９７
重量部のポリ（アリーレンサルファイド）樹脂と、７０
〜３重量部の低結晶性熱可塑性樹脂（ポリカーボネート
、ポリスルホン、ポリアミド及びポリエステルから選択
する）とからなる熱可塑性樹脂組成物において、さらに
３〜６０重量％のカーボンファイバー及び／又はグラフ
ァイトと、０〜２０重量％のフッ素樹脂とを含有するこ
とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物を開示している。 【０００４】米国特許第４，０１７，５５５ 号は、下
記式：【化１】 により表される繰り返し単位を有するポリフェニレンサ
ルファイドと、下記式： 【化２】 により表される繰り返し単位を有するポリイミドとを有
するポリマーアロイを開示している。 【０００５】米国特許第４，５２８，３４６ 号は、（
ａ） ポリフェニレンサルファイドと、（ｂ） エポキ
シ化合物と、（ｃ） ２３０℃〜３７０℃の温度範囲に
おいて少なくとも１０００ポアズの溶融粘度を有する（
ａ） 以外の熱可塑性樹脂と、必要に応じて（ｄ） フ
ィラーとを含有することを特徴とする樹脂組成物を開示
している。 【０００６】ＥＰ０，１７０，０６５ は、ポリアリー
ルエーテルスルホン、ポリアリールエーテル、ポリエー
テルイミド樹脂及びポリアリレートからなる群から選ば
れた非晶質ポリマー約３５〜約６５重量％と、ポリ（ア
リーレンサルファイド）、ポリエステル及びポリアミド
からなる群から選ばれた結晶性ポリマー約６５〜約３５
重量％とを含有し、電気製品の絶縁材として有用な組成
物を開示している。 【０００７】ＥＰ０，２６６，７９１ は、約１６〜約
４５重量％のポリ（アリーレンサルファイド）と、約１
６〜約４５重量％のスルホンポリマーと、約２５〜約６
０重量％の強化物質とを含有することを特徴とする組成
物を開示している。 【０００８】特開昭６３−２５６６５３ 号は、芳香族
チオエーテルスルホンポリマー及びポリフェニレンサル
ファイドを含有することを特徴とする耐熱性樹脂組成物
を開示している。 【０００９】特開昭６３−３０１２５５ 号は、９９．
９〜５０重量％のポリイミド及び０．１〜５０重量％の
ポリフェニレンサルファイドを含有するポリイミド樹脂
組成物を開示している。 【００１０】しかしながら、上記いずれの組成物も、引
張強度、衝撃強度などの機械的特性のバランスが必ずし
も満足ではない。従って、機械的特性のバランスが良好
なポリ（アリーレンサルファイド）樹脂組成物が所望さ
れている。 【００１１】従って、本発明の目的は、所望の機械的特
性を有するポリ（アリーレンサルファイド）樹脂と他の
熱可塑性樹脂との熱可塑性ポリマーアロイを提供するこ
とである。 【００１２】本発明のもう一つの目的は、ポリ（アリー
レンサルファイド）樹脂自身よりも良好な耐衝撃性を有
するポリ（アリーレンサルファイド）樹脂含有熱可塑性
ポリマーアロイを製造する方法を提供することである。 【００１３】 【課題を解決するための手段】上記目的に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者らは、ポリ（アリーレンサルファイド
）樹脂と、ポリエーテルイミド樹脂と、ポリ（アリール
スルホン）樹脂とを所定の割合で配合することにより、
良好な耐熱性及び機械的特性を有するポリマーアロイが
得られることを発見し、本発明に想到した。 【００１４】すなわち、本発明の熱可塑性ポリマーアロ
イは、（ａ） ５〜９５重量％のポリ（アリーレンサル
ファイド）樹脂と、（ｂ） ５〜９５重量％のポリエー
テルイミド樹脂と、（ｃ） ５〜８０重量％のポリ（ア
リールスルホン）樹脂とを含有することを特徴とする。 【００１５】本発明の熱可塑性ポリマーアロイの製造方
法は、（ａ） ５〜９５重量％のポリ（アリーレンサル
ファイド）樹脂と、（ｂ） ５〜９５重量％のポリエー
テルイミド樹脂と、（ｃ） ５〜８０重量％のポリ（ア
リールスルホン）樹脂とを含有する熱可塑性ポリマーア
ロイを製造するもので、前記ポリ（アリーレンサルファ
イド）樹脂と、前記ポリエーテルイミド樹脂と、前記ポ
リ（アリールスルホン）樹脂とを、熱可塑性ポリマーア
ロイを形成するのに十分高く、かつ前記成分の劣化を防
止するのに十分低い温度で、混合することを特徴とする
。 【００１６】以下本発明について詳細に説明する。 【００１７】本発明に用いるポリ（アリーレンサルファ
イド）樹脂は、以下の一般式： −（Ａｒ−Ｓ）ｎ − （ただし、−Ａｒ−は下記の一般式： 【化３】 （ただし、ＸはＣＨ３ などのアルキル基を表し、ｍは
１〜４の整数を表す。）により表される二価の芳香族基
である。）により表される繰り返し単位からなる。 【００１８】特に好ましいポリ（アリーレンサルファイ
ド）樹脂は、下記の一般式： 【化４】 により表される繰り返し単位を有するポリフェニレンサ
ルファイドである。 【００１９】本発明に使用するポリ（アリーレンサルフ
ァイド）樹脂は、通常３００℃で２０〜３０，０００ポ
アズ、好ましくは１００〜１５，０００ポアズの溶融粘
度（Ｌ／Ｄ＝１０及びγ＝２００ｓｅｃ−１のフローテ
スターにより測定）を有する。 【００２０】ポリエーテルイミド樹脂 本発明に使用するポリエーテルイミド樹脂は、基本的に
下記の一般式： 【化５】 （ただし、Ｒは下記（ａ） 及び（ｂ） の二価の有機
基から選択したものである。）により表される化学構造
を有する。 【００２１】（ａ） 下記一般式： 【化６】 （ただし、Ｒ１ はＣ１ 〜Ｃ６ のアルキル基又はア
リール基を表し、ｎは０〜４の整数（ただし一分子中に
おいて同一であっても異なっていてもよい。）を表す。 ）により表される二価の有機基のうちのいずれか一種で
ある。 一般式（Ｉ） 中のＲの具体例としては、以下のものが
上げられる。 【化７】 【００２２】（ｂ） 下記一般式： 【化８】 （ただし、Ｒ２ は−（ＣＨ２ ）ｙ −（ただしｙは
１〜５の自然数である。）であり、Ｒ’ は以下の（ｉ
） 〜（ｉｖ）からなる群から選ばれた二価の有機基で
ある。）により表される二価の有機基である。 （ｉ） 炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基。 （ｉｉ）炭素数２〜２０のアルキレン基及びシクロアル
キレン基。 （ｉｉｉ） Ｃ２ 〜Ｃ８ のアルキレン末端ポリジオ
ルガノシロキサン。 （ｉｖ）下記一般式： 【化９】 （ただし、Ｑは−Ｏ−，−ＣＯ−，−ＳＯ２ −，−Ｓ
−及び−（ＣＨ２ ）ｘ −からなる群から選ばれた残
基であり、上記ｘは１〜５の自然数である。）により表
される二価の基。 【００２３】好ましいポリエーテルイミド樹脂として、
下記一般式： 【化１０】 （ただし、Ｚは１つ又は２つ以上のベンゼン環を有する
芳香族基（ただし、Ｃ１ 〜Ｃ６ のアルキル置換基を
有していてもよい。） を表し、Ｒ及びＲ’ は上記と
同じで良い。）により表されるものが挙げられる。 【００２４】ポリエーテルイミド樹脂は米国特許第３，
８３３，５４４ 号、米国特許第３，８８７，５８８
号、米国特許第４，０２４，１２５ 号、米国特許第３
，９６５，１２５ 号、米国特許第４，０２４，１１０
号等に記載された公知の方法により製造することがで
きる。 【００２５】本発明に使用するポリエーテルイミド樹脂
は、２５℃のｍ−クレゾール中において０．２ｄｌ／ｇ
以上、好ましくは０．３５ｄｌ／ｇ以上の固有粘度〔η
〕を有する。 【００２６】好ましいポリエーテルイミド樹脂は、【化
１１】 等である。 【００２７】ポリ（アリールスルホン）樹脂本発明に使
用し得るポリ（アリールスルホン）樹脂として、アリー
レン結合、エーテル結合及びスルホン結合からなる三種
類の結合単位を有する線状ポリマーが好ましい。このよ
うな芳香族ポリスルホン樹脂の代表的なものとして、以
下の一般式により表されるものがある。 【化１２】 【００２８】ただし、上記式において、ｎは１０以上の
整数である。 【００２９】これらのポリ（アリールスルホン）樹脂は
、例えば特公昭４２−７７９９ 号及び特公昭４７−６
１７号に記載されている方法により容易に製造すること
ができる。またこれらのポリ（アリールスルホン）樹脂
の一種又は二種を適宜選択することにより、所望のブレ
ンドとすることができる。 【００３０】本発明の熱可塑性ポリマーアロイは、二種
以上の樹脂から均一なブレンドを製造する公知の方法に
より製造することができる。例えば、各樹脂の乾燥粉末
又はペレットを所定量混合し、次いで押出装置のような
適当な溶融混練装置中で混合することにより、製造する
ことができる。従来の射出成形のさいの混合もポリマー
アロイを製造するのに十分である。ポリマーアロイを製
造するのに用いることができるその他の方法としては、
例えば、バンバリーミキサー中での溶融混練法がある。 ポリマーアロイを生成するには、使用する樹脂を溶融す
るのに十分に高い温度とする必要があるが、その温度は
樹脂が劣化しないような温度でなければならない。得ら
れたポリマーアロイは、必要に応じ取扱や以後の工程で
の処理を容易にするために、粉末化又はペレット化をす
ることができる。 【００３１】ポリマーアロイに使用する各ポリマーの量
は、所望の特性に応じて広い範囲にわたって変更し得る
が、ポリマーアロイ中の三成分の割合は、ポリ（アリー
レンサルファイド）樹脂の一つ又は二つ以上の物理的特
性を向上するのに有効なものである必要がある。 【００３２】一般に、本発明の熱可塑性ポリマーアロイ
は、樹脂成分の全量（フィラー、着色剤、繊維などのよ
うな配合成分を除外したブレンド組成物の量）を基準と
して、５〜９５重量％、好ましくは１０〜９０重量％、
最も好ましくは４５〜８５重量％のポリ（アリーレンサ
ルファイド）樹脂を含有する。 【００３３】本発明の熱可塑性ポリマーアロイはまた、
樹脂成分の全量を基準として、５〜９５重量％、好まし
くは１５〜８５重量％のポリエーテルイミド樹脂を含有
することができる。 【００３４】本発明の熱可塑性ポリマーアロイはまた、
５〜８０重量％、好ましくは１０〜５０重量％（上記と
同じ基準）のポリ（アリール）スルホンを含有する。 【００３５】本発明の熱可塑性ポリマーアロイには、ガ
ラス繊維や炭素繊維のような強化材を適宜配合すること
ができる。熱可塑性ポリマーアロイにはまた、炭酸カル
シウム、石英粉末、アスベスト、シリカ、炭素微粉末な
どの充填材を適宜配合することができる。 【００３６】本発明の熱可塑性ポリマーアロイにはまた
、成形型腐食防止剤、顔料、処理助剤などの添加成分を
配合してもよい。 【００３７】本発明を以下の実施例によりさらに詳細に
説明するが、本発明の範囲はそれに限定されるものでは
ない。 【００３８】以下の実施例は、ポリ（アリーレンサルフ
ァイド）樹脂と、ポリエーテルイミド樹脂と、ポリ（ア
リールスルホン）樹脂とのブレンドが、ポリ（アリーレ
ンサルファイド）樹脂単独と比較して、引張強度、破断
伸び、衝撃強度のような特性に優れており、またポリ（
アリーレンサルファイド）樹脂とポリエーテルイミド樹
脂とのポリマーアロイと比較して、引張強度、破断伸び
のような特性に優れていることを示すものである。 【００３９】実施例１ ２９４℃の融点及び３００℃で１８３０ポアズの溶融粘
度を有するポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）の粉
末（「Ｔ−４」（架橋タイプ）、東プレン（株）製）を
、１．２７の比重を有するポリエーテルイミド樹脂（Ｐ
ＥＩ）ペレット及び１．２４の比重を有するポリスルホ
ン（ＰＳＦ）ペレットと混合することにより、種々の均
一なブレンドを調製した。なお、ＰＥＩはゼネラル・エ
レクトリック社により「Ｕｌｔｅｍ１０００」の商標名
で販売されているもので、以下の一般式：【化１３】 により表される。 【００４０】またＰＳＦは、アモコ社により「Ｕｄｏｌ
Ｐ−１７００」の商標名で販売されているもので、
以下の一般式： 【化１４】 により表される。 【００４１】各ポリマーを大気中において、１２０℃で
６時間乾燥した。各ポリマーを秤量し、十分に混合した
。得られた各ポリマーアロイを、ワーナー・プフレイダ
ラーＺＳＫ−３０型二軸押出機により、２９５℃で押し
出し、次いでペレタイザーにより粒状化した。射出成形
の前に、ペレットをまず大気中で１００℃で２４時間乾
燥し、続けて真空中で１２０℃で４８時間乾燥した。 各ポリマーアロイの試験片を射出成形法により調製した
。試験片の物理的特性試験の結果を表１〜４に示す。 【００４２】
表１実験 Ｎｏ．
１ ２ ３ ４
５ ６ 組成（重量％） ＰＰＳ １００
９６ ８５ ７０
０ ０ ＰＥＩ
０ ４ １５
１５ １００ ０
ＰＳＦ ０ ０
０ １５ ０
１００ 機械的特性 降伏引張強度（ａ） （ＭＰａ） −
− − − １１８
７５ 破断引張強度（ｂ） （ＭＰａ） ６５
６６ ６８ ６９
９０ ６０ 伸び（ｃ） （％）
５ ５ ６
７ ２７ １１６ ３％伸
びにおけるモジュ ラス（ｄ） （ＭＰａ） １６００ １
５０８ １４９６ １４３６ １
８０７ １６２０ノッチ付アイゾット衝撃 強度（ｅ） （Ｊ／Ｍ） ３６
３７ ２３ ４６
５９ ７６ 【００４３】（注）：
（ａ）： ＡＳＴＭ Ｄ６３８ により測定。 （ｂ）： ＡＳＴＭ Ｄ６３８ により測定。 （ｃ）： ＡＳＴＭ Ｄ６３８ により測定。 （ｄ）： ＡＳＴＭ Ｄ６３８ により測定。 （ｅ）： ＡＳＴＭ Ｄ２５６ により測定。 【００４４】表１のデータから、ＰＰＳとＰＥＩの均一
な二成分系ブレンド（実験Ｎｏ．２，３）は、元のＰＰ
Ｓ（実験Ｎｏ．１）より良好な引張強度及び衝撃強度を
有し、また三成分系ブレンド（実験Ｎｏ．４）は、ＰＰ
Ｓ／ＰＥＩの二成分系ブレンド（実験Ｎｏ．３）より良
好な衝撃強度及び引張強度を有することがわかる。 【００４５】
表２ 実験 Ｎｏ．
７ ８
９ １０ 組成（
重量％） ＰＰＳ
７０ ６７ ５８
２８ ＰＥＩ
３０ ２８
２５ １２
ＰＳＦ ０
５ １７
６０ 機械的特性 降伏引張強度（ａ） （ＭＰａ）
− − −
７４ 破断引張強度（ｂ） （ＭＰａ）
５６ ７８ ７
３ ６１ 伸び（ｃ）
（％） ４ ７
７ １２４ ３
％伸びにおけるモジュ ラス（ｄ） （ＭＰａ）
１５７３ １５７５ １６２０
１４４０ ノッチ付アイゾッ
ト衝撃 強度（ｅ） （Ｊ／Ｍ）
４１ ４６ ５４
４６ 【００４６】表２のデータから、ＰＰＳとＰＥＩの二成
分系ブレンド（実験Ｎｏ．７）は、元のＰＰＳ（実験Ｎ
ｏ．１）より低い引張強度及び破断伸びを有することが
わかる。この傾向は５重量％のＰＳＦ（実験Ｎｏ．８）
を配合することにより逆転する。それぞれ１７重量部及
び６０重量部のＰＳＦを含有する三成分系ブレンド（実
験Ｎｏ．９及び１０）はまた、元のＰＰＳ（実験Ｎｏ．
１）及びＰＰＳ／ＰＥＩの二成分系ブレンド（実験Ｎｏ
．７）より良好な機械的特性を示す。６０重量部のＰＳ
Ｆを含有する三成分系のブレンド（実験Ｎｏ．１０）は
、１７重量部のＰＳＦを含有するもの（実験Ｎｏ．９）
より良好な降伏引張強度及び非常に良好な破断伸びを示
すが、アイゾット衝撃強度に関しては僅かに低い。 【００４７】
表３ 実験 Ｎ
ｏ． １１
１２ １３
組成（重量％） ＰＰＳ
５０ ４２
３４ ＰＥＩ
５０
４２ ３３
ＰＳＦ
０ １６ ３３
機械的特性 降伏引張強度（ａ）
− ８６
８３ （ＭＰａ） 破断引張強度（ｂ）
７１ ８６
８２ （ＭＰａ） 伸び（ｃ） （％）
６ １０
１０ ３％伸びにおけるモジ
ュ ラス（ｄ） （ＭＰａ）
１６５０ １６８０
１７３６ ノッチ付ア
イゾット衝撃 強度（ｅ） （Ｊ
／Ｍ） ４５
４１ ５５ 【００４８】表３のデータから、ＰＰＳ／ＰＥＩの５０
／５０ブレンド（実験Ｎｏ．１１）は、元のＰＰＳ（実
験Ｎｏ．１）と比較して、全ての特性において改善され
ていることがわかる。またＰＰＳ／ＰＥＩの５０／５０
ブレンドにＰＳＦを添加すると、降伏強度、引張強度、
破断伸び及び弾性値が増大することがわかる（実験Ｎｏ
．１２，１３）。同時に、ＰＳＦの量が１６重量部から
３３重量部に増大しても、衝撃強度以外の特性に余り大
きな効果がないことがわかる。 【００４９】
表４ 実験 Ｎｏ．
１４ １５
１６ １７ １８
１９ 組成（重量％） ＰＰＳ ４０
３０ ２５ ２０
１５ ４ ＰＥ
Ｉ ６０ ７０
５８ ８０ ７０
９６ ＰＳＦ
０ ０ １７
０ １５ ０
機械的特性 降伏引張強度（ａ） （ＭＰａ）
− ９４ ９２ １００
９６ １０５ 破断引張強
度（ｂ） （ＭＰａ）
８４ ７０ ７０ ７
１ ６５ ７９ 伸び（ｃ
） （％） ７ ５４
９７ ２３ ３１
１７ ３％伸びにおけるモジュ ラス（ｄ） （ＭＰａ） １５１５
１５７１ １５２６ １５７８
１５７１ １６００ ノッチ付アイ
ゾット衝撃 強度（ｅ） （Ｊ／Ｍ） ５
９ ６３ ４６ ６５
４３ ４６ 【００５０】表
４は、５０重量部未満のポリフェニレンサルファイドを
含有するブレンドのデータを示している。全てのブレン
ド（実験Ｎｏ．１４〜１９）は、元のＰＰＳ（実験Ｎｏ
．１）より高い引張強度、破断伸び及び衝撃強度を示す
。ＰＰＳ／ＰＥＩの二成分系ブレンドと比較して、ＰＰ
Ｓ／ＰＥＩ／ＰＳＦの三成分系ブレンドは高い破断伸び
を示す（実験Ｎｏ．１５対実験Ｎｏ．１６、及び実験Ｎ
ｏ．１７対実験Ｎｏ．１８参照）。 【００５１】上記データから明らかなように、実験した
ＰＰＳ／ＰＥＩ／ＰＳＦの三成分系ブレンドは全て物理
的特性が著しく改善されている。またほとんどの場合、
ＰＰＳ／ＰＥＩの二成分系ブレンドにＰＳＦを配合する
と、破断伸びが著しく改善されることがわかる。 【００５２】本発明を実施例により説明したが、本発明
はこれに限定されず、本発明の精神を逸脱することなく
種々の変更を施すことができる。 【００５３】 【発明の効果】以上に詳述したように、本発明の熱可塑
性ポリマーアロイは、物理的特性及び機械的特性のいず
れにおいても、各成分又は二成分系のものより、向上し
ており、エンジニアリングプラスチックとして種々の用
途に使用し得る。
リマーアロイに関し、特に、ポリ（アリーレンサルファ
イド）樹脂と、ポリエーテルイミド樹脂と、ポリ（アリ
ールスルホン）樹脂とからなる三成分系熱可塑性ポリマ
ーアロイに関する。 【０００２】 【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ある種
の熱可塑性樹脂の用途においては、２種以上の樹脂のア
ロイとすると、特性のバランスが良好になる。例えば、
所望の物理的特性を有する樹脂を混合することにより、
各樹脂の物理的特性を保持するとともに、それらのバラ
ンスが向上した樹脂ブレンドを得ることが期待できる。 このような事情を背景に、例えば、ポリ（アリーレンサ
ルファイド）樹脂と他の樹脂とのポリマーアロイとして
、種々のものが提案された。 【０００３】特開昭５５−４５７０４号は、３０〜９７
重量部のポリ（アリーレンサルファイド）樹脂と、７０
〜３重量部の低結晶性熱可塑性樹脂（ポリカーボネート
、ポリスルホン、ポリアミド及びポリエステルから選択
する）とからなる熱可塑性樹脂組成物において、さらに
３〜６０重量％のカーボンファイバー及び／又はグラフ
ァイトと、０〜２０重量％のフッ素樹脂とを含有するこ
とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物を開示している。 【０００４】米国特許第４，０１７，５５５ 号は、下
記式：【化１】 により表される繰り返し単位を有するポリフェニレンサ
ルファイドと、下記式： 【化２】 により表される繰り返し単位を有するポリイミドとを有
するポリマーアロイを開示している。 【０００５】米国特許第４，５２８，３４６ 号は、（
ａ） ポリフェニレンサルファイドと、（ｂ） エポキ
シ化合物と、（ｃ） ２３０℃〜３７０℃の温度範囲に
おいて少なくとも１０００ポアズの溶融粘度を有する（
ａ） 以外の熱可塑性樹脂と、必要に応じて（ｄ） フ
ィラーとを含有することを特徴とする樹脂組成物を開示
している。 【０００６】ＥＰ０，１７０，０６５ は、ポリアリー
ルエーテルスルホン、ポリアリールエーテル、ポリエー
テルイミド樹脂及びポリアリレートからなる群から選ば
れた非晶質ポリマー約３５〜約６５重量％と、ポリ（ア
リーレンサルファイド）、ポリエステル及びポリアミド
からなる群から選ばれた結晶性ポリマー約６５〜約３５
重量％とを含有し、電気製品の絶縁材として有用な組成
物を開示している。 【０００７】ＥＰ０，２６６，７９１ は、約１６〜約
４５重量％のポリ（アリーレンサルファイド）と、約１
６〜約４５重量％のスルホンポリマーと、約２５〜約６
０重量％の強化物質とを含有することを特徴とする組成
物を開示している。 【０００８】特開昭６３−２５６６５３ 号は、芳香族
チオエーテルスルホンポリマー及びポリフェニレンサル
ファイドを含有することを特徴とする耐熱性樹脂組成物
を開示している。 【０００９】特開昭６３−３０１２５５ 号は、９９．
９〜５０重量％のポリイミド及び０．１〜５０重量％の
ポリフェニレンサルファイドを含有するポリイミド樹脂
組成物を開示している。 【００１０】しかしながら、上記いずれの組成物も、引
張強度、衝撃強度などの機械的特性のバランスが必ずし
も満足ではない。従って、機械的特性のバランスが良好
なポリ（アリーレンサルファイド）樹脂組成物が所望さ
れている。 【００１１】従って、本発明の目的は、所望の機械的特
性を有するポリ（アリーレンサルファイド）樹脂と他の
熱可塑性樹脂との熱可塑性ポリマーアロイを提供するこ
とである。 【００１２】本発明のもう一つの目的は、ポリ（アリー
レンサルファイド）樹脂自身よりも良好な耐衝撃性を有
するポリ（アリーレンサルファイド）樹脂含有熱可塑性
ポリマーアロイを製造する方法を提供することである。 【００１３】 【課題を解決するための手段】上記目的に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者らは、ポリ（アリーレンサルファイド
）樹脂と、ポリエーテルイミド樹脂と、ポリ（アリール
スルホン）樹脂とを所定の割合で配合することにより、
良好な耐熱性及び機械的特性を有するポリマーアロイが
得られることを発見し、本発明に想到した。 【００１４】すなわち、本発明の熱可塑性ポリマーアロ
イは、（ａ） ５〜９５重量％のポリ（アリーレンサル
ファイド）樹脂と、（ｂ） ５〜９５重量％のポリエー
テルイミド樹脂と、（ｃ） ５〜８０重量％のポリ（ア
リールスルホン）樹脂とを含有することを特徴とする。 【００１５】本発明の熱可塑性ポリマーアロイの製造方
法は、（ａ） ５〜９５重量％のポリ（アリーレンサル
ファイド）樹脂と、（ｂ） ５〜９５重量％のポリエー
テルイミド樹脂と、（ｃ） ５〜８０重量％のポリ（ア
リールスルホン）樹脂とを含有する熱可塑性ポリマーア
ロイを製造するもので、前記ポリ（アリーレンサルファ
イド）樹脂と、前記ポリエーテルイミド樹脂と、前記ポ
リ（アリールスルホン）樹脂とを、熱可塑性ポリマーア
ロイを形成するのに十分高く、かつ前記成分の劣化を防
止するのに十分低い温度で、混合することを特徴とする
。 【００１６】以下本発明について詳細に説明する。 【００１７】本発明に用いるポリ（アリーレンサルファ
イド）樹脂は、以下の一般式： −（Ａｒ−Ｓ）ｎ − （ただし、−Ａｒ−は下記の一般式： 【化３】 （ただし、ＸはＣＨ３ などのアルキル基を表し、ｍは
１〜４の整数を表す。）により表される二価の芳香族基
である。）により表される繰り返し単位からなる。 【００１８】特に好ましいポリ（アリーレンサルファイ
ド）樹脂は、下記の一般式： 【化４】 により表される繰り返し単位を有するポリフェニレンサ
ルファイドである。 【００１９】本発明に使用するポリ（アリーレンサルフ
ァイド）樹脂は、通常３００℃で２０〜３０，０００ポ
アズ、好ましくは１００〜１５，０００ポアズの溶融粘
度（Ｌ／Ｄ＝１０及びγ＝２００ｓｅｃ−１のフローテ
スターにより測定）を有する。 【００２０】ポリエーテルイミド樹脂 本発明に使用するポリエーテルイミド樹脂は、基本的に
下記の一般式： 【化５】 （ただし、Ｒは下記（ａ） 及び（ｂ） の二価の有機
基から選択したものである。）により表される化学構造
を有する。 【００２１】（ａ） 下記一般式： 【化６】 （ただし、Ｒ１ はＣ１ 〜Ｃ６ のアルキル基又はア
リール基を表し、ｎは０〜４の整数（ただし一分子中に
おいて同一であっても異なっていてもよい。）を表す。 ）により表される二価の有機基のうちのいずれか一種で
ある。 一般式（Ｉ） 中のＲの具体例としては、以下のものが
上げられる。 【化７】 【００２２】（ｂ） 下記一般式： 【化８】 （ただし、Ｒ２ は−（ＣＨ２ ）ｙ −（ただしｙは
１〜５の自然数である。）であり、Ｒ’ は以下の（ｉ
） 〜（ｉｖ）からなる群から選ばれた二価の有機基で
ある。）により表される二価の有機基である。 （ｉ） 炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基。 （ｉｉ）炭素数２〜２０のアルキレン基及びシクロアル
キレン基。 （ｉｉｉ） Ｃ２ 〜Ｃ８ のアルキレン末端ポリジオ
ルガノシロキサン。 （ｉｖ）下記一般式： 【化９】 （ただし、Ｑは−Ｏ−，−ＣＯ−，−ＳＯ２ −，−Ｓ
−及び−（ＣＨ２ ）ｘ −からなる群から選ばれた残
基であり、上記ｘは１〜５の自然数である。）により表
される二価の基。 【００２３】好ましいポリエーテルイミド樹脂として、
下記一般式： 【化１０】 （ただし、Ｚは１つ又は２つ以上のベンゼン環を有する
芳香族基（ただし、Ｃ１ 〜Ｃ６ のアルキル置換基を
有していてもよい。） を表し、Ｒ及びＲ’ は上記と
同じで良い。）により表されるものが挙げられる。 【００２４】ポリエーテルイミド樹脂は米国特許第３，
８３３，５４４ 号、米国特許第３，８８７，５８８
号、米国特許第４，０２４，１２５ 号、米国特許第３
，９６５，１２５ 号、米国特許第４，０２４，１１０
号等に記載された公知の方法により製造することがで
きる。 【００２５】本発明に使用するポリエーテルイミド樹脂
は、２５℃のｍ−クレゾール中において０．２ｄｌ／ｇ
以上、好ましくは０．３５ｄｌ／ｇ以上の固有粘度〔η
〕を有する。 【００２６】好ましいポリエーテルイミド樹脂は、【化
１１】 等である。 【００２７】ポリ（アリールスルホン）樹脂本発明に使
用し得るポリ（アリールスルホン）樹脂として、アリー
レン結合、エーテル結合及びスルホン結合からなる三種
類の結合単位を有する線状ポリマーが好ましい。このよ
うな芳香族ポリスルホン樹脂の代表的なものとして、以
下の一般式により表されるものがある。 【化１２】 【００２８】ただし、上記式において、ｎは１０以上の
整数である。 【００２９】これらのポリ（アリールスルホン）樹脂は
、例えば特公昭４２−７７９９ 号及び特公昭４７−６
１７号に記載されている方法により容易に製造すること
ができる。またこれらのポリ（アリールスルホン）樹脂
の一種又は二種を適宜選択することにより、所望のブレ
ンドとすることができる。 【００３０】本発明の熱可塑性ポリマーアロイは、二種
以上の樹脂から均一なブレンドを製造する公知の方法に
より製造することができる。例えば、各樹脂の乾燥粉末
又はペレットを所定量混合し、次いで押出装置のような
適当な溶融混練装置中で混合することにより、製造する
ことができる。従来の射出成形のさいの混合もポリマー
アロイを製造するのに十分である。ポリマーアロイを製
造するのに用いることができるその他の方法としては、
例えば、バンバリーミキサー中での溶融混練法がある。 ポリマーアロイを生成するには、使用する樹脂を溶融す
るのに十分に高い温度とする必要があるが、その温度は
樹脂が劣化しないような温度でなければならない。得ら
れたポリマーアロイは、必要に応じ取扱や以後の工程で
の処理を容易にするために、粉末化又はペレット化をす
ることができる。 【００３１】ポリマーアロイに使用する各ポリマーの量
は、所望の特性に応じて広い範囲にわたって変更し得る
が、ポリマーアロイ中の三成分の割合は、ポリ（アリー
レンサルファイド）樹脂の一つ又は二つ以上の物理的特
性を向上するのに有効なものである必要がある。 【００３２】一般に、本発明の熱可塑性ポリマーアロイ
は、樹脂成分の全量（フィラー、着色剤、繊維などのよ
うな配合成分を除外したブレンド組成物の量）を基準と
して、５〜９５重量％、好ましくは１０〜９０重量％、
最も好ましくは４５〜８５重量％のポリ（アリーレンサ
ルファイド）樹脂を含有する。 【００３３】本発明の熱可塑性ポリマーアロイはまた、
樹脂成分の全量を基準として、５〜９５重量％、好まし
くは１５〜８５重量％のポリエーテルイミド樹脂を含有
することができる。 【００３４】本発明の熱可塑性ポリマーアロイはまた、
５〜８０重量％、好ましくは１０〜５０重量％（上記と
同じ基準）のポリ（アリール）スルホンを含有する。 【００３５】本発明の熱可塑性ポリマーアロイには、ガ
ラス繊維や炭素繊維のような強化材を適宜配合すること
ができる。熱可塑性ポリマーアロイにはまた、炭酸カル
シウム、石英粉末、アスベスト、シリカ、炭素微粉末な
どの充填材を適宜配合することができる。 【００３６】本発明の熱可塑性ポリマーアロイにはまた
、成形型腐食防止剤、顔料、処理助剤などの添加成分を
配合してもよい。 【００３７】本発明を以下の実施例によりさらに詳細に
説明するが、本発明の範囲はそれに限定されるものでは
ない。 【００３８】以下の実施例は、ポリ（アリーレンサルフ
ァイド）樹脂と、ポリエーテルイミド樹脂と、ポリ（ア
リールスルホン）樹脂とのブレンドが、ポリ（アリーレ
ンサルファイド）樹脂単独と比較して、引張強度、破断
伸び、衝撃強度のような特性に優れており、またポリ（
アリーレンサルファイド）樹脂とポリエーテルイミド樹
脂とのポリマーアロイと比較して、引張強度、破断伸び
のような特性に優れていることを示すものである。 【００３９】実施例１ ２９４℃の融点及び３００℃で１８３０ポアズの溶融粘
度を有するポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）の粉
末（「Ｔ−４」（架橋タイプ）、東プレン（株）製）を
、１．２７の比重を有するポリエーテルイミド樹脂（Ｐ
ＥＩ）ペレット及び１．２４の比重を有するポリスルホ
ン（ＰＳＦ）ペレットと混合することにより、種々の均
一なブレンドを調製した。なお、ＰＥＩはゼネラル・エ
レクトリック社により「Ｕｌｔｅｍ１０００」の商標名
で販売されているもので、以下の一般式：【化１３】 により表される。 【００４０】またＰＳＦは、アモコ社により「Ｕｄｏｌ
Ｐ−１７００」の商標名で販売されているもので、
以下の一般式： 【化１４】 により表される。 【００４１】各ポリマーを大気中において、１２０℃で
６時間乾燥した。各ポリマーを秤量し、十分に混合した
。得られた各ポリマーアロイを、ワーナー・プフレイダ
ラーＺＳＫ−３０型二軸押出機により、２９５℃で押し
出し、次いでペレタイザーにより粒状化した。射出成形
の前に、ペレットをまず大気中で１００℃で２４時間乾
燥し、続けて真空中で１２０℃で４８時間乾燥した。 各ポリマーアロイの試験片を射出成形法により調製した
。試験片の物理的特性試験の結果を表１〜４に示す。 【００４２】
表１実験 Ｎｏ．
１ ２ ３ ４
５ ６ 組成（重量％） ＰＰＳ １００
９６ ８５ ７０
０ ０ ＰＥＩ
０ ４ １５
１５ １００ ０
ＰＳＦ ０ ０
０ １５ ０
１００ 機械的特性 降伏引張強度（ａ） （ＭＰａ） −
− − − １１８
７５ 破断引張強度（ｂ） （ＭＰａ） ６５
６６ ６８ ６９
９０ ６０ 伸び（ｃ） （％）
５ ５ ６
７ ２７ １１６ ３％伸
びにおけるモジュ ラス（ｄ） （ＭＰａ） １６００ １
５０８ １４９６ １４３６ １
８０７ １６２０ノッチ付アイゾット衝撃 強度（ｅ） （Ｊ／Ｍ） ３６
３７ ２３ ４６
５９ ７６ 【００４３】（注）：
（ａ）： ＡＳＴＭ Ｄ６３８ により測定。 （ｂ）： ＡＳＴＭ Ｄ６３８ により測定。 （ｃ）： ＡＳＴＭ Ｄ６３８ により測定。 （ｄ）： ＡＳＴＭ Ｄ６３８ により測定。 （ｅ）： ＡＳＴＭ Ｄ２５６ により測定。 【００４４】表１のデータから、ＰＰＳとＰＥＩの均一
な二成分系ブレンド（実験Ｎｏ．２，３）は、元のＰＰ
Ｓ（実験Ｎｏ．１）より良好な引張強度及び衝撃強度を
有し、また三成分系ブレンド（実験Ｎｏ．４）は、ＰＰ
Ｓ／ＰＥＩの二成分系ブレンド（実験Ｎｏ．３）より良
好な衝撃強度及び引張強度を有することがわかる。 【００４５】
表２ 実験 Ｎｏ．
７ ８
９ １０ 組成（
重量％） ＰＰＳ
７０ ６７ ５８
２８ ＰＥＩ
３０ ２８
２５ １２
ＰＳＦ ０
５ １７
６０ 機械的特性 降伏引張強度（ａ） （ＭＰａ）
− − −
７４ 破断引張強度（ｂ） （ＭＰａ）
５６ ７８ ７
３ ６１ 伸び（ｃ）
（％） ４ ７
７ １２４ ３
％伸びにおけるモジュ ラス（ｄ） （ＭＰａ）
１５７３ １５７５ １６２０
１４４０ ノッチ付アイゾッ
ト衝撃 強度（ｅ） （Ｊ／Ｍ）
４１ ４６ ５４
４６ 【００４６】表２のデータから、ＰＰＳとＰＥＩの二成
分系ブレンド（実験Ｎｏ．７）は、元のＰＰＳ（実験Ｎ
ｏ．１）より低い引張強度及び破断伸びを有することが
わかる。この傾向は５重量％のＰＳＦ（実験Ｎｏ．８）
を配合することにより逆転する。それぞれ１７重量部及
び６０重量部のＰＳＦを含有する三成分系ブレンド（実
験Ｎｏ．９及び１０）はまた、元のＰＰＳ（実験Ｎｏ．
１）及びＰＰＳ／ＰＥＩの二成分系ブレンド（実験Ｎｏ
．７）より良好な機械的特性を示す。６０重量部のＰＳ
Ｆを含有する三成分系のブレンド（実験Ｎｏ．１０）は
、１７重量部のＰＳＦを含有するもの（実験Ｎｏ．９）
より良好な降伏引張強度及び非常に良好な破断伸びを示
すが、アイゾット衝撃強度に関しては僅かに低い。 【００４７】
表３ 実験 Ｎ
ｏ． １１
１２ １３
組成（重量％） ＰＰＳ
５０ ４２
３４ ＰＥＩ
５０
４２ ３３
ＰＳＦ
０ １６ ３３
機械的特性 降伏引張強度（ａ）
− ８６
８３ （ＭＰａ） 破断引張強度（ｂ）
７１ ８６
８２ （ＭＰａ） 伸び（ｃ） （％）
６ １０
１０ ３％伸びにおけるモジ
ュ ラス（ｄ） （ＭＰａ）
１６５０ １６８０
１７３６ ノッチ付ア
イゾット衝撃 強度（ｅ） （Ｊ
／Ｍ） ４５
４１ ５５ 【００４８】表３のデータから、ＰＰＳ／ＰＥＩの５０
／５０ブレンド（実験Ｎｏ．１１）は、元のＰＰＳ（実
験Ｎｏ．１）と比較して、全ての特性において改善され
ていることがわかる。またＰＰＳ／ＰＥＩの５０／５０
ブレンドにＰＳＦを添加すると、降伏強度、引張強度、
破断伸び及び弾性値が増大することがわかる（実験Ｎｏ
．１２，１３）。同時に、ＰＳＦの量が１６重量部から
３３重量部に増大しても、衝撃強度以外の特性に余り大
きな効果がないことがわかる。 【００４９】
表４ 実験 Ｎｏ．
１４ １５
１６ １７ １８
１９ 組成（重量％） ＰＰＳ ４０
３０ ２５ ２０
１５ ４ ＰＥ
Ｉ ６０ ７０
５８ ８０ ７０
９６ ＰＳＦ
０ ０ １７
０ １５ ０
機械的特性 降伏引張強度（ａ） （ＭＰａ）
− ９４ ９２ １００
９６ １０５ 破断引張強
度（ｂ） （ＭＰａ）
８４ ７０ ７０ ７
１ ６５ ７９ 伸び（ｃ
） （％） ７ ５４
９７ ２３ ３１
１７ ３％伸びにおけるモジュ ラス（ｄ） （ＭＰａ） １５１５
１５７１ １５２６ １５７８
１５７１ １６００ ノッチ付アイ
ゾット衝撃 強度（ｅ） （Ｊ／Ｍ） ５
９ ６３ ４６ ６５
４３ ４６ 【００５０】表
４は、５０重量部未満のポリフェニレンサルファイドを
含有するブレンドのデータを示している。全てのブレン
ド（実験Ｎｏ．１４〜１９）は、元のＰＰＳ（実験Ｎｏ
．１）より高い引張強度、破断伸び及び衝撃強度を示す
。ＰＰＳ／ＰＥＩの二成分系ブレンドと比較して、ＰＰ
Ｓ／ＰＥＩ／ＰＳＦの三成分系ブレンドは高い破断伸び
を示す（実験Ｎｏ．１５対実験Ｎｏ．１６、及び実験Ｎ
ｏ．１７対実験Ｎｏ．１８参照）。 【００５１】上記データから明らかなように、実験した
ＰＰＳ／ＰＥＩ／ＰＳＦの三成分系ブレンドは全て物理
的特性が著しく改善されている。またほとんどの場合、
ＰＰＳ／ＰＥＩの二成分系ブレンドにＰＳＦを配合する
と、破断伸びが著しく改善されることがわかる。 【００５２】本発明を実施例により説明したが、本発明
はこれに限定されず、本発明の精神を逸脱することなく
種々の変更を施すことができる。 【００５３】 【発明の効果】以上に詳述したように、本発明の熱可塑
性ポリマーアロイは、物理的特性及び機械的特性のいず
れにおいても、各成分又は二成分系のものより、向上し
ており、エンジニアリングプラスチックとして種々の用
途に使用し得る。
Claims (3)
- 【請求項１】 （ａ） ５〜９５重量％のポリ（アリ
ーレンサルファイド）樹脂と、（ｂ） ５〜９５重量％
のポリエーテルイミド樹脂と、（ｃ）５〜８０重量％の
ポリ（アリールスルホン）樹脂とを含有することを特徴
とする熱可塑性ポリマーアロイ。 - 【請求項２】請求項１に記載の熱可塑性ポリマーアロイ
において、前記ポリ（アリーレンサルファイド）樹脂が
１０〜９０重量％であり、前記ポリエーテルイミド樹脂
が１５〜８５重量％であり、前記ポリ（アリールスルホ
ン）樹脂が１０〜５０重量％であることを特徴とする熱
可塑性ポリマーアロイ。 - 【請求項３】（ａ） ５〜９５重量％のポリ（アリーレ
ンサルファイド）樹脂と、（ｂ） ５〜９５重量％のポ
リエーテルイミド樹脂と、（ｃ） ５〜８０重量％のポ
リ（アリールスルホン）樹脂とを含有する熱可塑性ポリ
マーアロイを製造する方法において、前記ポリ（アリー
レンサルファイド）樹脂と、前記ポリエーテルイミド樹
脂と、前記ポリ（アリールスルホン）樹脂とを、熱可塑
性ポリマーアロイを形成するのに十分高く、かつ前記成
分の劣化を防止する温度で、混合することを特徴とする
方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US47215290A | 1990-01-30 | 1990-01-30 | |
| US07/472152 | 1990-01-30 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04339860A true JPH04339860A (ja) | 1992-11-26 |
Family
ID=23874395
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1475191A Pending JPH04339860A (ja) | 1990-01-30 | 1991-01-14 | 熱可塑性ポリマーアロイ及びその製造方法 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0440433A3 (ja) |
| JP (1) | JPH04339860A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8859651B2 (en) | 2013-01-04 | 2014-10-14 | Sabic Global Technologies B.V. | Blends of polysulfones and polyphenylene sulfide resins |
| US9169387B2 (en) | 2013-01-04 | 2015-10-27 | Sabic Global Technologies B.V. | Blends of polyphenylene sulfones and polyphenylene sulfide resins |
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-
1991
- 1991-01-14 JP JP1475191A patent/JPH04339860A/ja active Pending
- 1991-01-30 EP EP19910300691 patent/EP0440433A3/en not_active Withdrawn
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8859651B2 (en) | 2013-01-04 | 2014-10-14 | Sabic Global Technologies B.V. | Blends of polysulfones and polyphenylene sulfide resins |
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|---|---|
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| EP0440433A3 (en) | 1992-03-18 |
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