JPH044563A - 非水二次電池 - Google Patents
非水二次電池Info
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- JPH044563A JPH044563A JP2104546A JP10454690A JPH044563A JP H044563 A JPH044563 A JP H044563A JP 2104546 A JP2104546 A JP 2104546A JP 10454690 A JP10454690 A JP 10454690A JP H044563 A JPH044563 A JP H044563A
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- Japan
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- negative electrode
- current collector
- secondary battery
- alloy
- alkali metal
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明は、非水電解液を用いた二次電池に係わり、特に
アルカリ金属を含む合金を負極活物質に用いた高エネル
ギー密度の扁平型非水二次電池に関する。
アルカリ金属を含む合金を負極活物質に用いた高エネル
ギー密度の扁平型非水二次電池に関する。
［従来の技術］
リチウムやナトリウムなどのアルカリ金属を負極活物質
とし、有機電解液を用いる非水二次電池は高エネルギー
密度電池として注目されている。
とし、有機電解液を用いる非水二次電池は高エネルギー
密度電池として注目されている。
このような電池では、一般に負極活物質として金属リチ
ウムや金属ナトリウムを、また、正極活物質として各種
層間化合物や導電性高分子など。
ウムや金属ナトリウムを、また、正極活物質として各種
層間化合物や導電性高分子など。
さらに電解液としてリチウム塩やナトリウム塩を。
安定な有機溶媒に溶かした溶液を用いる。しかし。
負極としてアルカリ金属をそのまま用いた場合、充放電
を繰り返すうちにリチウムやナトリウムが樹枝状（デン
ドライト）に析出して、電池の内部短絡を引き起こした
り、電流効率が低下するなどの問題があった。
を繰り返すうちにリチウムやナトリウムが樹枝状（デン
ドライト）に析出して、電池の内部短絡を引き起こした
り、電流効率が低下するなどの問題があった。
上記の解決策として、アルカリ金属を単体で用いる代り
に、他の母材金属（例えばＡｌやｐｂなど）と合金化さ
せる試みが知られている（特公昭４９−１２０４４号公
報）。
に、他の母材金属（例えばＡｌやｐｂなど）と合金化さ
せる試みが知られている（特公昭４９−１２０４４号公
報）。
しかし、これらの合金化電極を用いた場合、次のような
問題点があった。
問題点があった。
（ｉ）母材金属内、もしくは合金相内におけるリチウム
またはナトリウムの拡散速度が小さく、そのため、急速
充電時に電流密度を大きくとると、アルカリ金属が負極
の表面層に高濃度で析出して、デンドライトショートが
起こり易い。
またはナトリウムの拡散速度が小さく、そのため、急速
充電時に電流密度を大きくとると、アルカリ金属が負極
の表面層に高濃度で析出して、デンドライトショートが
起こり易い。
（ｉｔ）充放電に伴う合金の膨張収縮により、負極活物
質の一部が脱落して電池の容量低下や電流効率の低下が
起こり、電池のサイクル寿命が短い。
質の一部が脱落して電池の容量低下や電流効率の低下が
起こり、電池のサイクル寿命が短い。
前記（ｉ）については、電極を多孔質化して電極反応面
積を増大させ、真の電流密度を低下させることによって
、デンドライトの形成を抑制する試みがなされている。
積を増大させ、真の電流密度を低下させることによって
、デンドライトの形成を抑制する試みがなされている。
しかし、多孔質化した場合、電極内部の電気的集電を均
一にとることが難しく、電流集中が起こり易い、最も簡
便で有効な多孔質化の方法として、活物質合金を粉砕し
、これを加圧成型する方法があるが、成型性および集電
性が悪い。特に、集電性に関しては、成型体の外周、特
に集電体近傍の合金が主に充放電に使われ、内部の合金
は電気的つながり（ネットワーク）が断たれているため
に使われない部分がでてくる。
一にとることが難しく、電流集中が起こり易い、最も簡
便で有効な多孔質化の方法として、活物質合金を粉砕し
、これを加圧成型する方法があるが、成型性および集電
性が悪い。特に、集電性に関しては、成型体の外周、特
に集電体近傍の合金が主に充放電に使われ、内部の合金
は電気的つながり（ネットワーク）が断たれているため
に使われない部分がでてくる。
また、（ｉｉ）については、膨張収縮時の脱落を防ぐた
め成型強度を上げる方法が効果的である。
め成型強度を上げる方法が効果的である。
しかしこれまで、集電体として専ら網状体や貫通孔を有
する導電板を用いていたために、成型強度は十分ではな
かった。これを改善するため、負極集電板に舌状突起を
設は負極の圧着強度を上げる（特開平１−３８９６６号
公報）方法が知られている。しかし、上記の方法でも合
金粉末粒子を加圧成型した多孔質負極の、充放電に伴う
膨張収縮時の脱落を防ぐに十分な成型強度は得られない
。
する導電板を用いていたために、成型強度は十分ではな
かった。これを改善するため、負極集電板に舌状突起を
設は負極の圧着強度を上げる（特開平１−３８９６６号
公報）方法が知られている。しかし、上記の方法でも合
金粉末粒子を加圧成型した多孔質負極の、充放電に伴う
膨張収縮時の脱落を防ぐに十分な成型強度は得られない
。
さらに、網状のものと比べて活物質の密着力が弱く、集
電体と活物質との接触部の抵抗が高いと云う欠点がある
。
電体と活物質との接触部の抵抗が高いと云う欠点がある
。
［発明が解決しようとする課題］
リチウムやナトリウムなどアルカリ金属を負極活物質と
する二次電池において、負極活物質中のリチウムやナト
リウムの総量に対し、−回の充放電に使用される割合、
すなわち負極の利用率は高エネルギー密度化の要求とと
もに増大する傾向にある。しかし、前述のように負極内
部の集電が均一でないために、負極の利用率を高くとる
と一部の電極活物質のみに電流が集中して、容量低下や
デンドライトショートが起こり、電池の寿命が短かった
。
する二次電池において、負極活物質中のリチウムやナト
リウムの総量に対し、−回の充放電に使用される割合、
すなわち負極の利用率は高エネルギー密度化の要求とと
もに増大する傾向にある。しかし、前述のように負極内
部の集電が均一でないために、負極の利用率を高くとる
と一部の電極活物質のみに電流が集中して、容量低下や
デンドライトショートが起こり、電池の寿命が短かった
。
本発明の目的は、電極内部の集電性が均一で、電極の成
型強度が高く、リチウム、ナトリウム等の負極の利用率
を高くとっても負極のサイクル寿命の優れた長寿命の電
池を提供することにある。
型強度が高く、リチウム、ナトリウム等の負極の利用率
を高くとっても負極のサイクル寿命の優れた長寿命の電
池を提供することにある。
［課題を解決するための手段］
前記目的を達成する本発明の要旨は次のとおりである。
（１）正極、アルカリ金属またはアルカリ金属合金から
成る負極およびセパレータを有し、電解液として非水電
解液を用いた非水二次電池において、 前記負極集電体は負極缶と接する側の面が平面であり、
セパレータ側と接する側が凸型形状を有していることを
特徴とする非水二次電池。
成る負極およびセパレータを有し、電解液として非水電
解液を用いた非水二次電池において、 前記負極集電体は負極缶と接する側の面が平面であり、
セパレータ側と接する側が凸型形状を有していることを
特徴とする非水二次電池。
（２）正極、アルカリ金属またはアルカリ金属合金から
成る負極およびセパレータを有し、電解液として非水電
解液を用いた非水二次電池において。
成る負極およびセパレータを有し、電解液として非水電
解液を用いた非水二次電池において。
前記負極集電体は負極缶と接する側の面が平面であり、
セパレータ側と接する側が凸型形状を有し、凸型の内周
部（凸部）が外周部より厚く形成されていることを特徴
とする非水二次電池。
セパレータ側と接する側が凸型形状を有し、凸型の内周
部（凸部）が外周部より厚く形成されていることを特徴
とする非水二次電池。
後述する比較例から明らかなように、電池の負極として
リチウム−鉛合金を粉砕し、これを集電体であるエキス
バンドメタル上に加圧成型した多孔質電極を用い、充放
電サイクルを繰り返した。
リチウム−鉛合金を粉砕し、これを集電体であるエキス
バンドメタル上に加圧成型した多孔質電極を用い、充放
電サイクルを繰り返した。
その結果、第７図Ｂに示したように５０サイクルで放電
容量が初期の半分に低下した。試験後の電池を解体した
ところ、負極の外周および集電体近傍が著しく崩壊して
いたのに対し、内周部は極めて健全であった。崩壊した
外周部は合金の色が変色し、微粉化しているのに対し、
内周部は変色しておらず、微粉化も起こっていなかった
。また。
容量が初期の半分に低下した。試験後の電池を解体した
ところ、負極の外周および集電体近傍が著しく崩壊して
いたのに対し、内周部は極めて健全であった。崩壊した
外周部は合金の色が変色し、微粉化しているのに対し、
内周部は変色しておらず、微粉化も起こっていなかった
。また。
Ｘ線回折法によって残存する合金相を調べたところ、外
周部ではリチウムの消費が著しく、Ｌｉ／ｐｂ比が低下
していた。これに対し、内周部では合金相の組成の変化
は小さかった。
周部ではリチウムの消費が著しく、Ｌｉ／ｐｂ比が低下
していた。これに対し、内周部では合金相の組成の変化
は小さかった。
上記の結果から、電極の外周部および集電体近傍は電気
的集電が良好で充放電における活物質の利用が均一であ
るのに対し、内周部では粒子間の電気的接触が不十分な
ために、充放電に有効に寄与しない部分があると推定し
た。
的集電が良好で充放電における活物質の利用が均一であ
るのに対し、内周部では粒子間の電気的接触が不十分な
ために、充放電に有効に寄与しない部分があると推定し
た。
このように電極中に使われないリチウムが存在する、即
ち、使用されるリチウムが限られると云うことは、結果
的に負極寿命を短くしている原因であると考え本発明に
到達した。
ち、使用されるリチウムが限られると云うことは、結果
的に負極寿命を短くしている原因であると考え本発明に
到達した。
そこで粉砕したアルカリ金属粉末を、電極内部の接触が
良好となるように、集電体の形状を工夫して加圧成型し
負極集電体として用いた。
良好となるように、集電体の形状を工夫して加圧成型し
負極集電体として用いた。
前記負極集電体は二層以上の同心円の積層構造よりなり
、負極借倒の面が平面で、セパレータ側の面は、内周部
（凸部）の集電体の厚さが外周部集電体の厚さより厚い
構造とするのが好ましい。
、負極借倒の面が平面で、セパレータ側の面は、内周部
（凸部）の集電体の厚さが外周部集電体の厚さより厚い
構造とするのが好ましい。
第１図は、エキスバンドメタルを用いた集電体の断面図
である。内側のエキスバンドメタルの厚さが外側よりも
厚くすることにより、アルカリ合金粉末を加圧成型した
際に、内側のエキスバンドメタルが成型体の奥深くまで
入り込み、合金内部の集電性を改善することができる。
である。内側のエキスバンドメタルの厚さが外側よりも
厚くすることにより、アルカリ合金粉末を加圧成型した
際に、内側のエキスバンドメタルが成型体の奥深くまで
入り込み、合金内部の集電性を改善することができる。
同様に、第２図は内側の部分に複数個の針状の突起物を
加えた集電体の断面図である。また、第３図は成型体の
大きさのエキスバンドメタルもしくは網状体上にこれよ
りも８０％から５０％の大きさに縮小した別のエキスバ
ンドメタルを溶接した集電体の断面図である。
加えた集電体の断面図である。また、第３図は成型体の
大きさのエキスバンドメタルもしくは網状体上にこれよ
りも８０％から５０％の大きさに縮小した別のエキスバ
ンドメタルを溶接した集電体の断面図である。
第４図は集電体上にニッケルもしくはステンレスのウー
ルを溶接した集電体の断面図である。
ルを溶接した集電体の断面図である。
これらの集電体を用いることにより、従来の平面型のも
のと比べて、合金内部の集電性が改善でき、さらに、成
型強度も向上するこができる。
のと比べて、合金内部の集電性が改善でき、さらに、成
型強度も向上するこができる。
［作用］
扁平型電池の負極集電体として、内周部の厚みを外周部
の厚さより厚くし、集電体全体の形状を第１〜４図に示
すように凸型形状とすることにより、電極活物質内部の
電気的集電性を均一にすることができ、また、成型強度
も向上した。その結果、一部の電極部分にのみ電流が集
中してアルカリ金属が析出し、デンドライトショートが
起こる頻度が低下し、また、充放電に伴う膨張収縮によ
る崩壊も抑制され、負極のサイクル寿命を向上すること
ができる。
の厚さより厚くし、集電体全体の形状を第１〜４図に示
すように凸型形状とすることにより、電極活物質内部の
電気的集電性を均一にすることができ、また、成型強度
も向上した。その結果、一部の電極部分にのみ電流が集
中してアルカリ金属が析出し、デンドライトショートが
起こる頻度が低下し、また、充放電に伴う膨張収縮によ
る崩壊も抑制され、負極のサイクル寿命を向上すること
ができる。
［実施例］
実施例により本発明を具体的に説明する。
Ｌｉ、Ｐｂを原子比で３．５ ： １の割合に秤量し、
鉄製るつぼに入れ、Ａｒガス雰囲気中８００℃で加熱溶
融後、焼鈍し、Ｌｉ−Ｐｂ合金を調製した。該合金は、
乳鉢で粉砕し負極合剤とし、負極集電体１２上に６ ｔ
ｏｎ／ ｃ ｍ”の圧力を加えてＱ、４ｍｍ厚さ、１５
ｍｍφの第１図に示すようなディスク状に成型した。
鉄製るつぼに入れ、Ａｒガス雰囲気中８００℃で加熱溶
融後、焼鈍し、Ｌｉ−Ｐｂ合金を調製した。該合金は、
乳鉢で粉砕し負極合剤とし、負極集電体１２上に６ ｔ
ｏｎ／ ｃ ｍ”の圧力を加えてＱ、４ｍｍ厚さ、１５
ｍｍφの第１図に示すようなディスク状に成型した。
上記のディスク状合金を負極、二酸化マンガンを正極と
する第５図に示すようなコイン型の電池を組立てた。
する第５図に示すようなコイン型の電池を組立てた。
該電池は正極１．リチウム合金負極２、ポリプロピレン
製不織布よりなるセパレータ３、セパレータ３に含浸し
たＬｉＰＦ、のプロピレンカーボネート、エチレンカー
ボネート、および１．２−ジメトキシエタン溶液よりな
り、これらは負極臼ケース９、ガスケット１６、正極缶
ケース８により密閉されている。
製不織布よりなるセパレータ３、セパレータ３に含浸し
たＬｉＰＦ、のプロピレンカーボネート、エチレンカー
ボネート、および１．２−ジメトキシエタン溶液よりな
り、これらは負極臼ケース９、ガスケット１６、正極缶
ケース８により密閉されている。
上記電池に電流２．５ｍＡで４ｖまで充電し、次いで電
流２．５ｍＡで２Ｖまで放電する操作を繰り返したとこ
ろ、電池の放電容量は第７図Ａのように推移し、容量が
１０ｍＡｈに低下するまでに、２００サイクルの充放電
が可能であった。
流２．５ｍＡで２Ｖまで放電する操作を繰り返したとこ
ろ、電池の放電容量は第７図Ａのように推移し、容量が
１０ｍＡｈに低下するまでに、２００サイクルの充放電
が可能であった。
［比較例］
第６図に示す平面型の負極集電体１７上に、前記実施例
と同様にして負極合剤６を加圧成型した負極を用いて電
池を組立て、該電池の充放電を繰り返したところ、第７
図Ｂのように推移し、５０サイクルで容量が１０ ｍ
Ａ ｈに低下した。
と同様にして負極合剤６を加圧成型した負極を用いて電
池を組立て、該電池の充放電を繰り返したところ、第７
図Ｂのように推移し、５０サイクルで容量が１０ ｍ
Ａ ｈに低下した。
［発明の効果］
本発明の負極集電体は、繰り返し充放電に対する寿命が
優れており、これを用いた非水二次電池の寿命を著しく
向上することができる。
優れており、これを用いた非水二次電池の寿命を著しく
向上することができる。
第１図、第２図、第３図および第４図は本発明の負極集
電体の断面図、第５図は本発明の実施例の扁平型二次電
池の断面図、第６図は比較例で用いた負極の断面図、第
７図は実施例および比較例の二次電池の放電容量と充放
電サイクル数との関係を示すグラフ、である。 １・・・正極、２・・・負極、３・・・セパレータ、４
・・・正極合剤、５・・・正極集電体、６・・・負極合
剤、７・・・負極集電体、８・・・正極缶、９・・・負
極缶、１０・・・外周部集電体、１１・・・内周部集電
体、１２〜１５・・・負極集電体、１６・・・ガスケッ
ト、１７・・・負極集電体、Ａ・・・実施例、Ｂ・・・
比較例。 第１図 第２ ［Ａ 第３図 第４図 第５図 第６図 １ ・正極 ２・負極 ３・・・セパレータ ４ 正極合剤 ５ ・正極集電体 ６・負極合剤 ７・・・負極集〜電体 ８・・・正極缶 ９・・負極缶 １０・・外周部集電体 第７図 ミ １１ 内周部集電体 １２・負極集電体 １３・ ・１ １４・・−Ｊ／ １５・・・ 〆１ １６・ ガスケット １７・負極集電体 Ａ ・・実施例の容量変化 Ｂ・・・比較例の容量変化
電体の断面図、第５図は本発明の実施例の扁平型二次電
池の断面図、第６図は比較例で用いた負極の断面図、第
７図は実施例および比較例の二次電池の放電容量と充放
電サイクル数との関係を示すグラフ、である。 １・・・正極、２・・・負極、３・・・セパレータ、４
・・・正極合剤、５・・・正極集電体、６・・・負極合
剤、７・・・負極集電体、８・・・正極缶、９・・・負
極缶、１０・・・外周部集電体、１１・・・内周部集電
体、１２〜１５・・・負極集電体、１６・・・ガスケッ
ト、１７・・・負極集電体、Ａ・・・実施例、Ｂ・・・
比較例。 第１図 第２ ［Ａ 第３図 第４図 第５図 第６図 １ ・正極 ２・負極 ３・・・セパレータ ４ 正極合剤 ５ ・正極集電体 ６・負極合剤 ７・・・負極集〜電体 ８・・・正極缶 ９・・負極缶 １０・・外周部集電体 第７図 ミ １１ 内周部集電体 １２・負極集電体 １３・ ・１ １４・・−Ｊ／ １５・・・ 〆１ １６・ ガスケット １７・負極集電体 Ａ ・・実施例の容量変化 Ｂ・・・比較例の容量変化
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、正極、アルカリ金属またはアルカリ金属合金から成
る負極およびセパレータを有し、電解液として非水電解
液を用いた非水二次電池において、 前記負極集電体は負極缶と接する側の面が平面であり、
セパレータ側と接する側が凸型形状を有していることを
特徴とする非水二次電池。 ２、正極、アルカリ金属またはアルカリ金属合金から成
る負極およびセパレータを有し、電解液として非水電解
液を用いた非水二次電池において、 前記負極集電体は負極缶と接する側の面が平面であり、
セパレータ側と接する側が凸型形状を有し、凸型の内周
部（凸部）が外周部より厚く形成されていることを特徴
とする非水二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2104546A JP2978204B2 (ja) | 1990-04-20 | 1990-04-20 | 非水二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2104546A JP2978204B2 (ja) | 1990-04-20 | 1990-04-20 | 非水二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH044563A true JPH044563A (ja) | 1992-01-09 |
| JP2978204B2 JP2978204B2 (ja) | 1999-11-15 |
Family
ID=14383482
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2104546A Expired - Fee Related JP2978204B2 (ja) | 1990-04-20 | 1990-04-20 | 非水二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2978204B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7318983B2 (en) | 2002-04-04 | 2008-01-15 | Sony Corporation | Battery |
| JP4865571B2 (ja) * | 2004-12-28 | 2012-02-01 | イーグル工業株式会社 | 軸封装置 |
| DE102024110139A1 (de) | 2023-05-30 | 2024-12-05 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Lithium-Metall-Sekundärbatterie |
-
1990
- 1990-04-20 JP JP2104546A patent/JP2978204B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7318983B2 (en) | 2002-04-04 | 2008-01-15 | Sony Corporation | Battery |
| JP4865571B2 (ja) * | 2004-12-28 | 2012-02-01 | イーグル工業株式会社 | 軸封装置 |
| DE102024110139A1 (de) | 2023-05-30 | 2024-12-05 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Lithium-Metall-Sekundärbatterie |
| DE102024110139A9 (de) | 2023-05-30 | 2025-02-20 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Lithium-Metall-Sekundärbatterie |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2978204B2 (ja) | 1999-11-15 |
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