JPH04500816A - 新規性のある複合組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 新規性のある複合組成物 本発明は、殺虫剤活性成分としての１つのビレトロイドタイプの殺虫剤と、−活 性増強剤としての、エルゴステロール生合成を阻害する少なくとも１つの殺菌剤 と、任意にピペロニルブトキシドと他の添加剤とを含む、植物と、動物と、公衆 衛生と、森林と、園芸と、倉庫とにとって有害な害虫を除去するための、新規性 のある複合組成物に係わる。

最も新たに開発された種類の活性薬剤、即ち、ビレトロイドが、ここ数年、ます ます重要視されるようになってきた。しかし、これらのビレトロイドを集中的に 大量に使用する際には、望ましくない副作用も観察されることがあった。これら は、その接触作用形態の故に、栽培植物に損害を与える節足動物を殺すだけでは なく、前記節足動物を食べる有益な昆虫をも殺すことも多い。天敵の数を減少さ せることによって、害虫の反復増殖の速度が高められ、これは、前記薬剤の特定 の使用にも影響を及ぼす恐れがある。極端な場合には、前記薬剤の過剰で軽率な 使用は、有益な昆虫の数の大きな減少を引き起し、その結果として、調節の欠如 の故に、動物相において僅かな役割しか果たさない農業的に非重要な節足動物が 、所ｙ！「人工」害虫として出現する可能性がある（人、Ｗ、Ａ、Ｂｒｏｗｎ： 　”Ｅｃｏｌｏｇ７　ｏｆ　Ｐｅｓ目ｃｉｄｅｃ　”　、　Ｗｉｌｅ７−Ｓｏｎ ｓ、１９７８）。

別の１つの問題は、ビレトロイドの非常に特異的な作用メカニズムが、耐性の発 達に関して、伝統的な薬剤の場合に比べて一層高い危険性をもたらす原因となる ということである。

本発明は、医薬品と植物保護剤との両方として使用され及びエルゴステロールの 生合成を阻害する殺菌剤が持つ殺虫剤活性が、前記ビレトロイドの殺虫剤効率を 著しく増大させることが可能であるという驚くべき発見に基づいている。

エルゴステロールは、真菌類の細胞膜の不可欠な構成成分の１つである。エルゴ ステロールの生合成が何れかの阻害剤によって阻止される時には、結局は、蓄積 された前駆体の作用によるエルゴステロールの欠如の故に、真菌類が破壊される だろう。

現在までに知られている、エルゴステロールの生合成を阻害する化合物の各々は 、ラノステロールからエルゴステロールへの変換において役割を果たす酵素プロ セスの中間反応に対して作用する（　”Ｔｈｅ　Ｂｉｏｔｈｅ＋ｎ１ｃｊｌ　Ｍ ｏｄｅ　ｏｆ＾ｃｌｉｏｎ”　、　Ｊ、Ｒ，Ｃｏ＋ｂｅＨ，Ｋ、　Ｗｒｉｇｈｔ 及び＾、Ｃ，Ｂｗｉｌｌｉｅ編、＾ｃｚｄｅｍｉｃ　Ｐｒｅｓｓ、　Ｌｏｎｄｏ ｎ。

頁２５６〜２６８．　１９８４　）。真菌類のチトクロームＰ−４５０系によっ て触媒されるこうした酵素プロセスは、基質に対する特異性と種に対する特異性 とが高いということによって特徴付けられる（Ｐｅ＋ｌｉｃ、Ｓｃｉ、１５．　 １３３　（１９８４））　、一方では、このことは、病原菌に対して特異的な、 選択的に使用可能な阻害剤の説明をもたらし、他方では、このことは、様々な種 に対する個々の阻害剤の効果は予測不可能であるという認識をもたらす（”Ｆｕ ｎｇｉｃｉｄｅ　Ｃｈｅｍｉｓｔｒ７　：　Ａｄｖａｎｃｅｓ　ｓｎｄ　Ｐｒｔ ｃｊｉｅａｌ＾ｐｐｌｉｃｘ目ＯｎＳ　”　。

Ｍ、Ｂ、　Ｇｒｅｅｎ及びり、Ａ、５ｐｉｌｋｅｔ編、＾Ｃ３Ｓ７ｍｐｏｓｉｏ ｍ　Ｓｅ＋ｉｅ＋、頁２５〜５１．　１９８６）。阻害剤の種−特異性に現れる 多様性は、生命界全体の特徴である（Ｂｉｏｃｈｉｍｉｔ　６９．　７４３　（ １９１１７））。

エルゴステロール生合成を阻害するアゾール（ｔｚｏｌｅｌタイプの殺菌剤（ア ザコナゾール（ａｘｇｃｏｎｘ＋ｏｌｅ）　、ペンコナゾール（ｐｅｎｃｏｎｕ ｏｌｅ）　、プロピコナゾール（ｐ＋ｏｐｉｃｏｎｉ！ｏｌｅ）　、イマザリル （ｉｍａｒａｌｉｌ）、ミコナゾール（ｍ７ｃｏｎａｘｏｌｅ）、クロトリマ゛ ゾール（ｃ１ｏ１＋ｉｍ＊＋ｏｌｅ）、ビフエナゾール（ｂ百ｅｎｘｘｏｌｅ） 、ケトコナゾール（ｋｅｌｏｃｏｎｘｒｏｌｅ）、イトラコナゾール（ｉｌｒｇ ｅｏｎ易＋ｏｌｅ）、フルコナゾール（Ｉｌｕｃｏｎｇｘｏｌｅｌ　）は、真菌 類ミクロソームチトクロームＰ−４５０系の働きだけを阻害し、特に、これらの 殺菌剤は、より高い分類口の植物と哺乳動物とに対しては全く作用しないという ことが知られている（Ｐｓｓｌｉｃ、　Ｓｃｉ、　２１．２８９．　（１９８７ ））。

エルゴステロール生合成阻害剤の作用は、非常に高い特異性を有し、その結果と して、他のチトクロームＰ−４５０成分を含むミクロソームオキシダーゼの活性 に対して影響を与えない（”Ｐｌｉｌ−Ｐｒｌｈｏｇｅｎｉｃ　ＦＩＩｃｉ＠（ ハンガリー語）　、Ｌ、Ｔｗｉｎｓ。

Ｍｅｔｒｇｓｘｄｓｓｆ［ｉ　Ｋ石ｎ７ｗｋｉｓｄｇ編０頁１１９．　Ｂｕｄｔ ｐｅｓｌ　１９１１７）。

特徴的には、ジテルペンとモノテルペンとは反対に、トリテルペン（スチグマス テロール、シトステロール、スクアレン、又は、エルゴステロール）は、蛾（Ｓ ｐｏｄｏｐｌｅｒｌｌｒａｇｉｐｕｄｓ）の幼虫から得られるミクロソームオキ シダーゼ標本によっては、代謝されないか、又は、誘導後に非常に低い度合いで 又は非特異的に代謝される（Ｊ、　Ｃｈｅｗ、　Ｅｅｏｌ、Ｈ，４２３（１９８ ７））。

上記において論じられた事実は、エルゴステロールの生合成に関与する酵素に対 する阻害剤が、昆虫のミクロソーム酵素に対しては作用しないということを示す 。昆虫に対して使用されるビレトロイドタイプの殺虫剤の効率に対して、これら の阻害剤が影響を及ぼし得る作用メカニズムは、上記のもの以外は既存の文献か らは知られていない。

本発明者の研究において、エルゴステロールの生合成を阻害する幾つかの殺菌剤 を加えることによって、ビレトロイドの殺虫剤活性が大きく増強されるというこ とが認められた。

本発明による複合組成物は、一般的な方法で使用されることが可能であり、例え ば、浸液、散布、噴霧、展着、燻蒸、散粉、浴、包装材料の含浸等によって使用 されることが可能である。

その使用量は、使用目的に応じて決まり、一般的には、１００１の種子粒に対し て計算される場合には２〜２５ｇ／ヘクタール（以下ではｇ／ｂｓと省略する） 、又は、１００ｇの繁殖材料に対して計算される場合には０．１０〜２ｇ／ｈ１ の量である。本発明による複合組成物は、（利用と保護の可能性を拡大するため ）除草剤、殺虫剤、生長調節剤又は肥料及び消毒薬と組み合わせて使用すること が可能である。

例えばピペロニルブトキシドのような活性化剤又は別の相乗剤を、前記複合組成 物に加えることが好ましいだろう。それによって、温血動物に対する毒性を増強 させることなく、その活性成分の効率が増大させられるだろう。

本発明による複合組成物は、溶液、乳化濃縮液、懸濁液、粉末、吹き付は可能な 粉末、散粉粉末、ペースト、顆粒、エーロゾル、ドレッシッグ組成物等のような 、通常の組成物に調合することが可能である。活性成分を組合せたものが、普通 の希釈剤の中で、例えば、液体溶媒中で、加圧によって液化された気体の中で、 及び／もしくは、固体担体と共に、任意に界面活性剤が存在する中で、溶解され 、分散され、又は、粉砕される。

前記組合せは、更に別の公知の方法で調合されることも可能である。

適した液体溶媒は、例えば、灯油もしくは軽油のような中庸な沸点もしくは高い 沸点を有する鉱油留分、又は、植物油もしくは動物油、又は、例えばトルエン、 キシレン、アルキル化ナフタレン、シクロヘキサン、パラフィンのような脂肪族 と環式と芳香族の炭化水素、又は、例えば低級アルコール、グリコール、エステ ル、ケトン、ブタノール、エチレングリコール、シクロヘキサノン、メチルエチ ルケトンのような前記炭化水素の誘導体、及び、例えばクロロホルム、クロロベ ンゼンのようなハロゲン化炭化水素、又は、例えばジメチルホルムアミド、ジメ チルスルホキシド、もしくは、Ｎ−メチルピロリドンのような極性溶媒とである 。適した液化気体の一例は、例えばフレオンのようなハロゲン化炭化水素、ブタ ン、プロパン、窒素、又は、二酸化炭素といった一般的なエアゾールの推進気体 である。

適した固体担体の例は、天然の鉱物小砂、又は、例えばカオリン、クレイ、タル ク、チョーク、石英、アタパルジャイト、モンモリロナイト、ケイ藻土、石実質 土のような石小砂、又は、例えば高分散ケイ酸、酸化アルミニウム、ケイ酸塩の ような人工鉱物小砂であってよい。粒状化のための担体としては、例えば方解石 、大理石、チョーク、ドロマイトのような粉砕された天然鉱物と、無機もしくは 有機の小砂から調製される合成顆粒と、おが屑、トウモロコシの茎と幹、タバコ 茎、ケシ屑、又は、もみがらのような有機材料から調製される顆粒が使用可能で ある。

好ましい界面活性剤は、乳化剤及び／又は分散剤及び／又は消泡剤であり、例え ば、リグニンスルホン酸、ナフタレンスルホン酸、フェノールスルホン酸のアル カリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びアンモニウム塩と、アルキルアリールスル ホナート、アルキルスルフアート、アルキルスルホナートと、ジブチルナフタレ ンスルホン酸のアルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩と、ラウリルエーテルス ルフアート及び脂肪アルコールスルフアートと、脂肪酸のアルカリ金属塩及びア ルカリ土類金属塩と、硫酸化されたヘキサデカノール、ヘプタデカノール及びオ クタデカノールの塩と、硫酸化された脂肪アルコールグリコールエーテルの塩と 、スルホン化されたナフタレン及びナフタレン誘導体とホルムアルデヒドとから の縮合物と、ポリオキシエチレンオクチルフェニルエーテルと、エトキシル化さ れたイソオクチルフェノール、オクチルフェノール及びノニルフェノールと、ア ルキルフェニルポリグリコールエーテル、トリブチルフェニルポリグリコールエ ーテルと、アルキルアリールポリエーテルアルコールと、イソトリデシルアルコ ールと、脂肪アルコールとエチレンオキシドとの縮合物と、エトキシル化ひまし 油と、ポリオキシエチレンアルキルエーテルと、エトキシル化ポリオキシプロピ レンと、ラウリルアルコールポリグリコールエーテルアセタールと、ソルビトー ルエステルと、サルファイド屑と、メチルセルロースとである。

本発明によって、合計量１〜９５重量％の活性成分を含む様々な湿潤性粉末と分 散性顆粒とが調製可能である。補助材料として０１〜１０重量％の量のアニオン 及び／又は非イオン界面活性剤を加えることが適切である。この目的のためには 、例えば、アルキル又はアリールスルホン酸のアルカリ金属塩と、アルキルアリ ールスルホン酸とホルムアルデヒドとの縮合物のアルカリ金属塩と、アルキルア リールポリグリコールエーテルと、硫酸化高級アルコールと、ポリエチレンオキ シドと、硫酸化脂肪アルコールと、脂肪酸ポリグリコールエーテルと、他の市販 の界面活性剤とが使用可能である。他の添加剤は、付着防止剤（０，５〜１０重 量％の量）と、付着剤（１〜２重量％の量）と、充填材又は担体材料（１０〜６ ０重量％の量）とである。

本発明によって、乳化濃縮物も調製可能である。乳化濃縮物が水を用いて又は水 が存在する中で乳化される場合には、この組成物は、総量で５〜５０重量％の活 性成分と、５０〜９５重量％の乳化安定化添加剤とを含むことが好ましい。

補助材料として、０．１〜２重量％の界面活性剤及び／又は０．１〜５重量％の 安定化剤と、この混合物を１００重量％まで満たす量の有機溶媒とを使用するこ とが適切である。界面活性剤としてアニオン界面活性剤と非イオン界面活性剤と の混合物を使用することが好ましい。好ましいアニオン界面活性剤は、例えば次 の生成物である。

一３ＵＬＦＡＲＩＬ−５０（Ｕｎｉｔｅｄ　Ｃｂｅｍｉｃｌｌ　Ｗｏｒｋｓ、　 Ｈａｎｇｉｒ７）、例えば、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウム（ナトリウ ム、カリウム）といった、アルキルアリールスルホン酸のカルシウム塩、 −”Ｇｚｌ＊ｃ　ＲＭ　５２０″　（ＧＡＦ）のような、例えばオルトリン酸の モノ−又はジ（オキシエチルアリール）エステルといった、リン酸のモジエステ ル又はジエステル、−”５ＵＲＦＡＣＴＡＮＴ　ＱＳ−５”　（ＲｏｂＩｌｌｎ ｄ　Ｉｂｘ＋）のような、オルトリン酸のモノ−又はジ（オキシエチルアルキル ）エステル。

好ましい非イオン界面活性剤の例は、 −次のような、ノニル及びトリブチルフェノールポリエチレングリコールエーテ ル、 ＡＮＴＡＲＯＸ、ＩＧＥＰＡＬ　（ＧＡＦ）、ＡＲＫＯＰＡＬ、ＥＭＵＬＳＯＧ ＥＮ　（Ｈｏｅｃｈｓｌ）、＾ＶＯＬＡＮ、ＥＭＵＬＳＩＦＩＥＲ（Ｂｕｃｔ） 、ＤＯＷＴＡＸ　（ＤＯＮ）、 ＣＡＴＡＲεＸ　（Ｓｈｓｌｌ）、 ＲＥＮＥＸ　（Ａ目ｙｓ）、 一次のような、脂肪アルコールとエチレンオキシドとの付加物、ＢＲＩＪ　（八 Ｎ’ｓ）、 ＤＩＳＰＥＲ５ＯＬ　Ａ　、（ＩＣＩ）、ＧＥＮＡＰＯＬ　５−１０　（）ｌｏ ｅｃｈｓｌ）、−次のようなエトキシル化アミン、 Ｇ−３５２５（ｔｊ−トキシル化アルキルアミン）（＾ｔｌ＊ｓ）、Ｇ−３６８ ４（エトキシル化アルキルアミン）　（Ａｌｈｓ）、ＧＥＮＡＭＩＮ　Ｓ　（エ トキシル化ステアリルアミン）　（Ｈｏｅｃｈｓｌ）、ＮＥ（ＩＶＡＤＩＮＥ　 ＡＬ　（ｘトキシル化アルキルアミン）　（Ｃｉｂｘ−Ｇｅｉｇｙ）、−次のよ うな、脂肪酸とポリエチレングリコールとのエステル、ＭＹＲＩ　４９　（＾ｔ １ｇｓ）、 ＭＹＲＩ　５１　（＾１ｌｓｓ）、 ＭＹＲＩ　５２　（＾ｉｌ■）、 ＭＹＲＩ　５３　（＾１１■）、 ５ＩＯＴＯＬ　ＡＦ　［１ＣＩ）、 ＮｌＮｌ５ＯＬ　１１０　（Ｃｉｂｘ−Ｇｅｉｇｙ）。

例えばＧｅ＋ｏｎｏｌ　（Ｒｂｏｎｅ−Ｐｏｕｌｅｎｃ）製品のような調合済の 界面活性剤混合物も、使用可能である。こうした調合済の界面活性剤混合物の中 では、例えばＦＦ／４は、イソブタノール中における、エトキシル化アルキルフ ェノールとドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムとの混合物であり、製品ＭＳ は、イソブタノール中における、ドデシルベンゼンスルホン酸カルシウムとエト キシル化アミンとエトキシル化脂肪酸の混合物である。

上記の目的のために使用される溶媒は、芳香族溶媒混合物、キシレン、シクロヘ キサノール、ブタノール、メチルエチルケトン、イソプロパツール等である。

本発明による活性成分の組合せは、エアゾールスプレーの形において使用される ことも可能である。フレオン又はプロパンとブタンとの混合物のような様々な液 化気体が、推進剤として使用可能である。

上記補助材料混合物を１００重量％まで満たす量で使用される適切な溶媒は、次 の通りである。

−例えばキシレン又はトルエンのような芳香族溶媒、−例えばブタノール、イソ プロパツール、シクロヘキサノールのような脂肪族又は環式脂肪族アルコール、 −例えばアセトン、メチル、エチル、ケトン、ジエチルケトンのような脂肪族ケ トン、 −例えばオリーブ油、ひまわり油、なたね油、石油、クレオリンのような、植物 油、動物油、もしくは、鉱物油、又は、例えば灯油のような脂肪族炭化水素の混 合物、−水。

本発明による好ましい懸濁濃縮物は、総量で０．１〜３０重量％の活性成分と、 任意に、２〜３０重量％のピペロニルブトキシドと９９．９〜４０重量％の添加 剤とを含み、前記添加剤は、１〜１０重量％の界面活性剤と、５〜ｌＯ重量％の 凍結防止剤と、５０〜９０重量％の希釈剤又は担体と、０．２〜［１，３重量％ の増粘剤と、０．１〜０．３重量％の消泡剤とを含む。

本発明の顆粒は、総量で１〜２０重量％の活性成分と、任意に、２〜３０重量％ のピペロニルブトキシドと８０〜９９重量％の添加剤とを含み、前記添加剤は、 ５〜１５重量％の希釈剤と、７０〜８０重量％の固体担体とを含む。

本発明による複合組成物は、前記活性成分に対して計算される場合に０．０１〜 １重量％の量の酸化防止剤として、２．６−ジ（第三ブチル）−４−メチルフェ ノール、２．２−ジメチル−４−スルホニルメチル−１，２−ジヒドロキノリン 、ヒドロキノン、ヒドロキノンモノメチルエーテル、ベンゾフェノン、２．２． ４−トリメチル−１，２−ジヒドロキノリン、及び／又は、サリチル酸フェニル 誘導体を含むことが可能である。

本発明による複合組成物の利点は次のように要約されるが、しかし、前記組成物 の利点はこれらだけに限定されるものではない。

１、処置のための材料コストが、望ましい有効性を得るために必要とされる活性 成分の量が低減されることによって、減少させられる。

２、自然に対し異質である物質による環境に対する負担が減少される。

３、本発明による複合組成物中で使用される活性増強物質自体が、広範に且つ十 分良好に使用される殺菌剤であり、こうした殺菌剤は、本特許請求項による混合 物中において殺菌剤としての有効性を維持し又は場合によってはその有効性を増 大させる。

このことによって、殺菌剤が植物防護技術の中に合理的に組み入れられることが 可能になり、害虫及び病原菌に対する防護とその効率の増強とが同時に可能とな る。

４、本発明による複合組成物中で使用される活性増強物質は、毒性的に有利なも のと認められる市販の薬剤であり、その使用は、安全性に関する非常に低いリス クだけしかもたらさない。

５、本発明による複合組成物中で使用される活性増強物質は、接触殺虫剤として の有効性を増大させるだけでなく、植物内に吸収された後は、植物を吸う又は植 物に噛みつく害虫に対する殺虫剤としての有効性をも増大させ、それによって、 ビレトロイドの効果の範囲を拡大する。

６、本発明による複合組成物は、家畜飼料として使用される収穫物及び人間用の 食物として使用される収穫物の両方の場合に残留物の許容値が厳密に判定される 、貯蔵収穫物の防護において顕著な重要性を有する。

７、組み合わされた処置が、表現型として耐性のある害虫に対して卓越した効果 を及ぼし、耐性の発達の速度を著しく低下させる。

８、本発明による複合組成物に使用される活性増強物質のシステミイクな特性の 故に、有益な昆虫に対して及ぼされるビレトロイドの毒性が、有効投与量の減少 によって著しく低減される。

本明細書の説明においては、所謂「常用又はＩｓＯ名称」が化合物の命名のため に使用される。これらの名称の化学命名法（ＩＩＪＰＡｃ；　Ｃ，Ａ、）が、例 えばＷ、Ｔ、Ｔｂｏｍｐｓｏｎ編集“＾ｇｒｉｅｕｌｌｕｒｔｌＣｈｅｍｉｃ！ ｌｓ”又は、他の公知のハンドブックから知られている。

例外は次の通りである。

ｃｂ：ＩｌｍＩｔ　（チンミクス）： これは、定義された比率のジベルメトリンの異性体混合物であり、シス：　トラ ンス＝４６、　（ＩＲ）−シス−（Ｓ）　：　（Ｉｓ）−シス〜（Ｒ）＝１１１ 、且つ、　（ＩＲ）−１−ランス−（Ｓ）・（ＩＳＩ−トランス−（Ｒ）＝ｌｌ であり、 ｌｎｎ＋ｍｉｘ　（）ランスミシス）：これは、定義された比率のジベルメトリ ンの異性体混合物であり、シス：トランス＝０：Ｉ　、且つ、　（ＩＲ）−１− ランス−（Ｓ）　：　（ＩｓＩ　−トランス−（ｌＩ）＝ｌｌＩである。

以下において、本発明の複合組成物の有効性が、幾つかの生物学的実施例におい て例示されるが、これらの実施例はあくまで本発明の一例にすぎず、又、本明細 書の特許請求に含まれる内容を限定するものではない。

本実施例では、本発明の複合組成物の殺虫剤としての有効性が、イエバエ（ｌｈ ｓｃｉ　ｄｏｒａｅｓｔｉｃｇ）に関して例示される。（ＷＩＩＯから入手され た）正常な感受性を有する２〜４日齢の雌ハエが、これらの試験に使用された。

活性薬剤が２−エトキシ−エタノ・−ル中に溶解され、二酸化炭素によって軽い 麻酔状態にされたハエの胸部の背部表皮の上に、前記溶液ＱＪｌｚｌが滴下され た。

各投与毎に２０匹のハエが使用され、各反復毎に１０匹のハエが使用された。こ の試験は２〜３回反復された。処置後に、篩い布で覆われたプラスチック皿の上 にハエが置かれ、食物として砂糖が与えられた。

２４時間後、死亡したハエの数が数えられ、ぞの死亡率が百分率で表された。そ の結果が表１にまとめられている。

ペルメトリン　２０　３７．５　１００　６２．５テトラメトリン　３００　４ ５　１００　５５フエンバレラート　４０　５７．５　１００　４２．５ジベル メトリン　２．５　１２．５　７０　５７．５１０　５０　１．００　５０ デルタメトリン　１　４０　１００　６０チンミクス　１　５　４５　４０ ２　２２．５　７０　４７．５ ４　５２．５　１００　４７．５ トランスミクス　５　３２．５　９５　６２．５１０　６２．５　１００　３７ ．５ 注）零予備処置は、処置の１時間前に、５００ｎｇ１０．５ｕ　ｌ／雌ハエのプ ロピコナゾール（ｐｒｏｐｉｃｏｎｉｘｏｌｅｌ　を使用し２て行われｔ：。こ の予備処置は症状又は死亡を全く引き起こさなかった。

本発明の複合組成物の形でない場合には効果がない５００ｎＨのプロピコナゾー ル（ｐｒｏｐｉｃｏＩｌｌｘｏｌｅ）が、試験された全てのビレトロイドの有効 性を約４０〜６０％まで著しく増大させたことが、上記の表から明らかである。

実施例２ エルゴステロール生合成を阻害する構造的に異なる幾つかの阻害剤の相乗作用が 、表２に示されている。本実施例の場合も、実施例１で説明された通りに試験が 行われた。

実施例３ ｃ＋＋１ａｓｉｘ処置に対する様々なプロピコナゾール（ｐｒｏｐｉｅｏｎ＊ｒ 。

Ｉｅ）予備処置の相乗作用が、表３に示されている。本実施例の場合も、実施例 １で説明された通りに試験が行われた。

２　２０　７２．５　５２．５ ４　５５１００　５２．５ ２　２０　６７．５　４７．５ ２　２０　６２．５　４２．５ 注）＃予備処置は、症状又は死亡を全く引き起こさなかった。

実施例４ ｃｈｉｎｍｉｔ処置に対するプロピコナゾール（ｐｒｏｐｉｃｏｎａｚｏｌｅ） の様々な立体異性体による予備処置の相乗作用が、表４に示されている。本実施 例の場合も、実施例１で説明された通りに試験が行われた。

１００　ｎｇのプロピコナゾール　３．４ａｇのチンミクス　効果の増大を用い た予備処置　の効果例亡率（扮）（％）ラセマート　６５　３５ （２Ｓ、４Ｒ）　８２．　５　５２．　５（２Ｒ，４Ｓ）　６０　３０ （２Ｒ，４Ｒ）　７７、　５　４７．　５（２Ｓ、４Ｓ）　８２．　５　５２． 　５ピペロニルブトキシド　８５　５５ 注）零予備処置は、症状又は死亡を全く引き起こさなかった。

実施例５ これらの試験は、野原で集められた蛾（＾ｇｒＯｔｉｓ　ｓｅｇｅｔｕ＋ａ）の し４段階の幼虫を使用して、４つの平行実験と２つの反復との形で行われた。容 積２リツトルの飼育容器が１／２容積まで土で満たされた。その後に続いて、５ 匹の幼虫が各々の飼育容器の中に入れられた。短い休止時間の後、幼虫が土の中 に入り込んでいる間に、大麦の苗が、表５に個々に挙げられた組成物又は複合組 成物によって処置され、その後で前記苗が乾燥させられ、前記飼育容器の中に入 れられた。

その評価は、前記処置の翌日に開始され、第２日月、第３８目、第４日月にも行 われた。評価の過程で、死亡した幼虫の数が計数された。前記処置の有効性は、 死亡率値（％）で特徴付けられた。

前式中で、 ｘｌは、前記処置後の（生存する）固体の数を意味し、ｘ２は、処置前の固体数 を意味する。

その平均数が表５に示される。

表　５ チンミクス　１２．５　４５．０　６７．５　ｇ？、５　９０．０注）傘殺菌剤 処置だけでは殺虫剤としての有効性は示されなかった。これらの実験では、市販 の組成物であるＶｉｇｉｌ　（ジクロブトラゾール（ｄｉｃｈｌｏｂｗｔｒｔｔ ｏｌｅ））、ＩｍｐＩｃｌ　（フルトリアホールＨｕｌｔｉｓ＋ｏｌ））　、Ｔ ｉ１ｌ　（プロピコナゾール（ｐｒｏｐｉｃｏｎｘ！ｏｌｅ））、Ｂｓ７１ｅｊ ｏｎ　（）リアジノホン（ｌｒｉ＊ｄｉｍｅ＋ｏｎ）　）、Ｃｈｉｎｍｉｘ　５ 　ＥＣ（ｃｈｉｏｍｉｘ）が使用された。

実施例６ エルゴステロール生合成を阻害する幾つかの殺菌剤とｃｈｉ＋ｕａｉ！との相乗 作用が、ビレトロイド耐性のハエに関して、表６に示される。これらの試験で使 用されたハエのｃｂｉｎｍｉｘ耐性は、両方の性の８００〜２０００匹のハエが 各々の世代においてＬ　Ｄ　６ａ−Ｌ　Ｄ　９０の量のｃｈｉｎｍｉｔで局所的 に処置し、生存個体を更に繁殖させるという方法で、淘汰圧によって実験室内で 獲得させられた。これ以外の点では、実施例１で説明された方法が使用された。

プロピコナゾール　６５　− ビテルタノール　１００　＞３５ トリアジメホン　１００　＞３５ 注）本予備処置は、症状又は死亡を全く引き起こさなかった。

国際調査報告

Claims (9)

【特許請求の範囲】
1. １．植物、動物、公衆衛生及び森林にとって有害な害虫及び病原体に対する複合 組成物であって、当該組成物が、活性成分としての１つのビレトロイドタイプの 殺虫剤と、活性増強剤としての、エルゴステロール生合成を阻害する少なくとも １つの殺菌剤と、任意に、ピペロニルブトキシド及び他の補助添加剤とを含む複 合組成物。
2. ２．前記ビレトロイドタイプの殺虫剤として、ピフェントリン（ｂｉｆｅｎｔｈ ｒｉｎ）及び／又はシフルトリン（ｃｙｆｌｎｔｈｒｉｎ）、シハロトリン（ｃ ｙｈａｌｏｔｈｒｉｎ）、シペルメトリン（ｃｙｐｅｒｍｅｔｈｒｉｎ）、デル タメトリン（ｄｅｌｌａｍｅｔｈｒｉｎ）、フェンプロパトリン（ｆｅｎｐｒｏ ｐａｔｈｒｉｎ）、フェンバレラート（ｆｅｎｖａｌｅｒａｔｅ）、フルシトリ ナート（ｆｌｕｅｙｔｒｉｎａｔｅ）、フルパリナート（ｆｌｕｖａｌｉｎａｔ ｅ）、ペルメトリン（ｐｅｒｍｅｔｈｒｉｎ）、テトラメトリン（ｔｅｔｒａｍ ｅｔｈｒｉｎ）、ピレトリン（ａｌｌｅｔｈｒｉｎ）、ビオピレトリン（ｂｉｏ ａｌｌｅｔｈｒｉｎ）、ビオレスメトリン（ｂｉｏｒｅｓｍｅｔｈｒｉｎ）、レ スメトリン（ｒｅｓｍｅｔｈｒｉｎ）、テフルトリン（ｔｅｌｌｕｔｈｒｉｎ） 、及びピレトリン（ｐｙｒｅｔｈｒｉｎ）、又は、これらの限定された比率にお ける混合物を含む請求項１に記載の複合組成物。
3. ３．前記活性増強剤として、トリアリモール（ｔｒｉａｒｉｍｏｌ）、フェナリ モール（ｆｅｎａｒｉｍｏｌ）、ヌアリモール（ｎｕａｒｉｍｏｌ）、アンシミ ドール（ａｎｃｙｍｉｄｏｌ）、又は、これらの混合物を含む請求項１に記載の 複合組成物。
4. ４．前記活性増強剤として、ジクロペンテノール（ｄｉｃｈｌｏｐｅｎｔｅｎｏ ｌ）、ウニコナゾール（ｕｎｉｃｏｎａｚｏｌｅ）、トリアペンテノール（ｔｒ ｉａｐｅｎｔｈｅｎｏｌ）、又は、これらの混合物を含む請求項１に記載の複合 組成物。
5. ５．前記活性増強剤として、ケタコナゾール（ｋｅｔａｃｏｎａｚｏｌｅ）、プ ロピコナゾール（ｐｒｏｐｉｃｏｎａｚｏｌｅ）、ユダコナゾール（ｃｔａｃｏ ｎａｚｏｌｅ）、又は、これらの混合物を含む請求項１に記載の複合組成物。
6. ６．前記活性増強剤として、クロトリマゾール（ｃｌｏｔｒｉｍａｚｏｌｅ）、 ピホナゾール（ｂｉｆｏｎａｚｏｌｅ）、トリアジメホン（ｔｒｉａｄｉｍｅｆ ｏｎ）、トリアジメノール（ｔｒｉａｄｉｍｅｎｏｌ）、パクロプトラゾール（ ｐａｃｈｌｏｂｕｔｒａｚｏｌｅ）、ジクロプトラゾール（ｄｉｃｈｌｏｂｕｔ ｒａｚｏｌｅ）、ピテルタノール（ｂｉｔｅｒｔａｎｏｌ）、又は、これらの混 合物を含む請求項１に記載の複合組成物。
7. ７．前記活性増強剤として、ミコナゾール（ｍｉｃｏｎａｚｏｌｅ）、プロクロ ラズ（ｐｒｏｃｈｌｏｒａｚ）、チオコナゾール（ｔｉｏｃｏｎａｚｏｌｅ）、 イマザリル（ｉｍａｚａｌｉｌ）、ペンコナゾール（ｐｅｎｃｏｎｚｏｌｅ）、 フェナパニル（ｆｅｎａｐａｎｉｌ）、フルトリアホール（ｆｌｕｔｒｉａｆｏ ｌ）、又は、これらの混合物を含む請求項１に記載の複合組成物。
8. ８．前記活性増強剤として、トリデモルフ（ｔｒｉｄｅｍｏｒｐｂ）、ドデモル フ（ｄｏｄｅｍｏｒｐｈ）、及び／又は、トリホリン（ｔｒｉｆｏｒｉｎｅ）を 含む請求項１に記載の複合組成物。
9. ９．前記ビレトロイドタイプ殺虫剤と前記活性増強殺菌剤とを１：２〜１：４０ の比率で含む請求項１に記載の複合組成物。