JPH0460043B2 - - Google Patents
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- JPH0460043B2 JPH0460043B2 JP61136185A JP13618586A JPH0460043B2 JP H0460043 B2 JPH0460043 B2 JP H0460043B2 JP 61136185 A JP61136185 A JP 61136185A JP 13618586 A JP13618586 A JP 13618586A JP H0460043 B2 JPH0460043 B2 JP H0460043B2
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- reaction tube
- powder
- reaction
- section
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/068—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with silicon
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Silicon Compounds (AREA)
- Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明はCVD法（化学的気相折出法）による
微粉末の製造方法およびその装置に関する。
微粉末の製造方法およびその装置に関する。
特に、有機ケイ素化合物を原料としてCVD法
による微粉末の製造方法に際して均一で高純度の
微粉末を高収率で得る方法及びその装置に関す
る。
による微粉末の製造方法に際して均一で高純度の
微粉末を高収率で得る方法及びその装置に関す
る。
本発明により得られる非晶質Si3N4，SiCおよ
びそれらの複合微粉末、あるいは非晶質SiO2等
の微粉末はその後の結晶化および成形、焼結など
の処理を経て高温時に使用される強度材料、また
は耐摩耗材料等に利用される。
びそれらの複合微粉末、あるいは非晶質SiO2等
の微粉末はその後の結晶化および成形、焼結など
の処理を経て高温時に使用される強度材料、また
は耐摩耗材料等に利用される。
〔従来、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化ケイ素
等の微粉末を製造する方法としては、一般に(1)金
属ケイ素を窒化する直接法、(2)イミド分解法、(3)
シリカ還元法等がある。しかし、これらの方法で
はそれぞれの原料、反応方法に由来する不純物の
混入があり、これを避けるべく種々の方法が採ら
れているが、末だ工業的に十分なものがない。
等の微粉末を製造する方法としては、一般に(1)金
属ケイ素を窒化する直接法、(2)イミド分解法、(3)
シリカ還元法等がある。しかし、これらの方法で
はそれぞれの原料、反応方法に由来する不純物の
混入があり、これを避けるべく種々の方法が採ら
れているが、末だ工業的に十分なものがない。
CVD法により微粉末を製造する方法は、(1)原
料の精製が容易であり得られる生成物が高純度で
あること、(2)生成する微粉末粒子の凝集が少ない
こと、(3)反応条件（温度、濃度）により粒度分布
の狭い粒子が比較的容易に得られること、(4)反応
系の雰囲気制御が比較的容易であり非酸化物にも
適用できること等から、Si3N4，SiC，SiO2等の
微粉末の製造への応用が近年注目されて来てい
る。
料の精製が容易であり得られる生成物が高純度で
あること、(2)生成する微粉末粒子の凝集が少ない
こと、(3)反応条件（温度、濃度）により粒度分布
の狭い粒子が比較的容易に得られること、(4)反応
系の雰囲気制御が比較的容易であり非酸化物にも
適用できること等から、Si3N4，SiC，SiO2等の
微粉末の製造への応用が近年注目されて来てい
る。
CVD法による微粉末の気相析出は原理的には
簡単であるが、微粉末の生成過程は複雑である。
微粉末を生成させるためには(1)臨界核を一度に多
量出現させること、(2)生成した微粉末のその後の
成長を抑制するために急冷する必要がある等が要
求される。実際の工業的な製造に当たつてこれら
を制御するためには、(1)反応ガス濃度、(2)冷却ゾ
ーンなどをどの様に定めるかが重要である。
簡単であるが、微粉末の生成過程は複雑である。
微粉末を生成させるためには(1)臨界核を一度に多
量出現させること、(2)生成した微粉末のその後の
成長を抑制するために急冷する必要がある等が要
求される。実際の工業的な製造に当たつてこれら
を制御するためには、(1)反応ガス濃度、(2)冷却ゾ
ーンなどをどの様に定めるかが重要である。
ところで、CVD法における加熱方式には内部
加熱方式と外部加熱方式とがある。内部加熱（直
接加熱）方式としては、電子ビーム、レーザービ
ーム、熱プラズマ、Ｘ線などによる方法がある。
レーザービーム方式は反応ガスを加熱するため反
応管壁への微粒子の付着による膜状物の生成はな
く、また、ガス分圧、レーザー強度により生成す
る粒子の大きさを制御できる反応ガスのうち少な
くとも一つはレーザー光を強く吸収するものでな
ければならない。
加熱方式と外部加熱方式とがある。内部加熱（直
接加熱）方式としては、電子ビーム、レーザービ
ーム、熱プラズマ、Ｘ線などによる方法がある。
レーザービーム方式は反応ガスを加熱するため反
応管壁への微粒子の付着による膜状物の生成はな
く、また、ガス分圧、レーザー強度により生成す
る粒子の大きさを制御できる反応ガスのうち少な
くとも一つはレーザー光を強く吸収するものでな
ければならない。
熱プラズマ法にはプラズマ発生法として直接法
アーク放電（プラズマジエツト）方式と高周波ア
ーク放電方式の二種がある。前者はエネルギー効
率は高いが電極からの汚染の虞れがあり、後者は
汚染の問題はないが、エネルギー効率が低くプラ
ズマの安定化などに相当な工夫が必要であり、操
作も複雑である。また、プラズマの温度分布によ
り粒度分布が広がる確立が高い。その他の内部加
熱方式もそれぞれの特徴を有するが装置が高価で
あるなど工業的な製造方法に適用するには問題も
多い。
アーク放電（プラズマジエツト）方式と高周波ア
ーク放電方式の二種がある。前者はエネルギー効
率は高いが電極からの汚染の虞れがあり、後者は
汚染の問題はないが、エネルギー効率が低くプラ
ズマの安定化などに相当な工夫が必要であり、操
作も複雑である。また、プラズマの温度分布によ
り粒度分布が広がる確立が高い。その他の内部加
熱方式もそれぞれの特徴を有するが装置が高価で
あるなど工業的な製造方法に適用するには問題も
多い。
一方、電気炉、高周波加熱炉等による外部加熱
方式は急熱、急冷操作、加熱時間の制御に工夫を
要するが、装置が比較的安価で、操作も簡単であ
ることから工業的には有利である。
方式は急熱、急冷操作、加熱時間の制御に工夫を
要するが、装置が比較的安価で、操作も簡単であ
ることから工業的には有利である。
CVD法により微粉末を製造するに際して、反
応管が縦型である場合原料ガス、キヤリヤーガス
の反応管への導入方法は反応管の上部から降下流
として導入する方法があるが、この場合は反応に
より生成した微粉末中に不純物、副生成物等が混
入し易く、しかも生成微粉末は浮遊上昇し導入ガ
スとの逆混合現象が生じ反応管壁面への粉体の付
着量が多くなり回収ロスが大きい上に反応管壁面
へ付着した粉体が膜状物を形成し熱伝導度を低下
させ、かつ輻射熱を遮る原因にもなり好ましくな
い。一方、反応管の下部から原料ガスを導入した
場合は上記した生成微粉末と導入ガスとの逆混合
現象などは起こらなく、微粉末中に不純物、副生
成物等の混入は少ないが、CVD法により生成し
た微粉末は浮遊状のサブミクロン微粉末であり、
浮遊、対流している微粉末同志あるいは器壁面と
の衝突、摩擦などによる静電気的作用により凝
集、堆積が起こる。凝集した微粉末は嵩密度0.2
程度、Carrの流動生指数が45〜55の範囲のもの
で流動性は悪く粉体架橋が起こり易い性状のもの
である。従つて、CVD法により生成するこのよ
うな性状を持つ微粉末を如何に効率よく凝集させ
て、回収するかが重要である。
応管が縦型である場合原料ガス、キヤリヤーガス
の反応管への導入方法は反応管の上部から降下流
として導入する方法があるが、この場合は反応に
より生成した微粉末中に不純物、副生成物等が混
入し易く、しかも生成微粉末は浮遊上昇し導入ガ
スとの逆混合現象が生じ反応管壁面への粉体の付
着量が多くなり回収ロスが大きい上に反応管壁面
へ付着した粉体が膜状物を形成し熱伝導度を低下
させ、かつ輻射熱を遮る原因にもなり好ましくな
い。一方、反応管の下部から原料ガスを導入した
場合は上記した生成微粉末と導入ガスとの逆混合
現象などは起こらなく、微粉末中に不純物、副生
成物等の混入は少ないが、CVD法により生成し
た微粉末は浮遊状のサブミクロン微粉末であり、
浮遊、対流している微粉末同志あるいは器壁面と
の衝突、摩擦などによる静電気的作用により凝
集、堆積が起こる。凝集した微粉末は嵩密度0.2
程度、Carrの流動生指数が45〜55の範囲のもの
で流動性は悪く粉体架橋が起こり易い性状のもの
である。従つて、CVD法により生成するこのよ
うな性状を持つ微粉末を如何に効率よく凝集させ
て、回収するかが重要である。
本発明は、上記の如き従来技術にみられる種々
の問題点を解決し、有機ケイ素化合物を原料とし
てCVD法による微粉末の製造に当たつて、均一
で高純度なケイ素系非晶質微粉末を高収率で製
造、回収することにある。
の問題点を解決し、有機ケイ素化合物を原料とし
てCVD法による微粉末の製造に当たつて、均一
で高純度なケイ素系非晶質微粉末を高収率で製
造、回収することにある。
本発明は、有機ケイ素化合物を原料として
CVD法によりケイ素系微粉末を製造するにあた
り、反応装置として縦型外部加熱炉を用い、原料
ガスおよびキヤリヤーガスを反応管の下部より導
入し、原料ガスおよびキヤリヤーガスの流れを上
昇流とし、生成するサブミクロン微粉末を反応管
上部設けられた凝集部に導き、生成したサブミク
ロン微粉末を反応に伴つて生成する副生成物と分
離、精製しながら反応させる方法である。
CVD法によりケイ素系微粉末を製造するにあた
り、反応装置として縦型外部加熱炉を用い、原料
ガスおよびキヤリヤーガスを反応管の下部より導
入し、原料ガスおよびキヤリヤーガスの流れを上
昇流とし、生成するサブミクロン微粉末を反応管
上部設けられた凝集部に導き、生成したサブミク
ロン微粉末を反応に伴つて生成する副生成物と分
離、精製しながら反応させる方法である。
さらに、本発明は、上記の反応を効率よく実施
するための反応装置として外部加熱炉を備えた縦
型反応管の下部に原料ガスおよびキヤリヤーガス
導入口を備えると共に、副生成物の回収部を反応
管の下部に、反応管の上部には生成した浮遊状の
サブミクロン微粉末を凝集させる十分な空間部を
有する構造の凝集部がそれぞれ配設されており、
反応管の下部に配設された副生成物の回収部と反
応管とは導管で接続され、前記凝集部と導管とは
該導管の一端が凝集部底部内側に突出した状態に
接続されており、該凝集部の底部には生成微粉末
排出口および生成微粉末排出用補助具を備え、前
記微粉末排出口は生成微粉末捕集器と導管で接続
され該捕集器はコツク等を介して生成粉体回収器
に接続されている構成からなる微粉末製造装置に
関する。
するための反応装置として外部加熱炉を備えた縦
型反応管の下部に原料ガスおよびキヤリヤーガス
導入口を備えると共に、副生成物の回収部を反応
管の下部に、反応管の上部には生成した浮遊状の
サブミクロン微粉末を凝集させる十分な空間部を
有する構造の凝集部がそれぞれ配設されており、
反応管の下部に配設された副生成物の回収部と反
応管とは導管で接続され、前記凝集部と導管とは
該導管の一端が凝集部底部内側に突出した状態に
接続されており、該凝集部の底部には生成微粉末
排出口および生成微粉末排出用補助具を備え、前
記微粉末排出口は生成微粉末捕集器と導管で接続
され該捕集器はコツク等を介して生成粉体回収器
に接続されている構成からなる微粉末製造装置に
関する。
有機ケイ素化合物を原料としてCVD法により
ケイ素系微粉末を製造する場合、目的物としての
微粉末の生成と共に塊状の副生成物が生成し、ま
た反応管内壁には微粉末が付着し膜状物が形成さ
れる。
ケイ素系微粉末を製造する場合、目的物としての
微粉末の生成と共に塊状の副生成物が生成し、ま
た反応管内壁には微粉末が付着し膜状物が形成さ
れる。
この副生成物の生成、管壁への膜状物の形成は
避け難いが、本発明の如き、原料ガスおよびキヤ
リヤーガスの流れを上昇流として反応させること
により、生成するサブミクロン微粉末は反応管の
上部に設けられた凝集部に浮遊上昇し、反応に伴
つて生成する副生成物は、生成微粉末に比べはる
かに大きな形状であり重く、微粉末の合成条件下
では浮遊上昇することなく、生成微粉末と副生成
物とは分離されるので、生成微粉末中に不純物、
副生成物が混入することなく、高純度の微粉末が
得られる。また、管壁への粉体の付着量も少なく
回収ロスも少ない。
避け難いが、本発明の如き、原料ガスおよびキヤ
リヤーガスの流れを上昇流として反応させること
により、生成するサブミクロン微粉末は反応管の
上部に設けられた凝集部に浮遊上昇し、反応に伴
つて生成する副生成物は、生成微粉末に比べはる
かに大きな形状であり重く、微粉末の合成条件下
では浮遊上昇することなく、生成微粉末と副生成
物とは分離されるので、生成微粉末中に不純物、
副生成物が混入することなく、高純度の微粉末が
得られる。また、管壁への粉体の付着量も少なく
回収ロスも少ない。
本発明の装置は、反応管の上部に設けられた凝
集部から反応管に亘つて撹拌具を設けることによ
り、反応に伴つて不可避的に形成される反応管内
壁への微粉末の付着を抑制することができる。
集部から反応管に亘つて撹拌具を設けることによ
り、反応に伴つて不可避的に形成される反応管内
壁への微粉末の付着を抑制することができる。
また、反応生成物の微粉末は上述したように極
めて付着性が強いため粉末架橋、導管の閉塞など
が生じ易い。本発明の装置は、反応管の上部に設
けられた凝集部に堆積、凝集した微粉末を速やか
に排出するための微粉末排出補助具が設けられて
いる。この微粉末排出補助具としては、たとえ
ば、エアーノツカー、バイブレーター、粉体吹き
出しノズル、粉体用ワイパーなどが例示される。
エアーノツカーは空気駆動の連打衝撃力を与えて
器壁に付着した粉末を落下させる器具であり、粉
体吹き出しノズルはイナートガスを器壁に沿つて
吹き出し粉体の付着を防止したり、付着した粉体
を吹き払うためのノズルである。これらの微粉末
排出補助具は凝集部と生成微粉末捕集器とを接続
する導管にも設けることにより、微粉末による閉
塞を防止し輸送効率を上げることができる。
めて付着性が強いため粉末架橋、導管の閉塞など
が生じ易い。本発明の装置は、反応管の上部に設
けられた凝集部に堆積、凝集した微粉末を速やか
に排出するための微粉末排出補助具が設けられて
いる。この微粉末排出補助具としては、たとえ
ば、エアーノツカー、バイブレーター、粉体吹き
出しノズル、粉体用ワイパーなどが例示される。
エアーノツカーは空気駆動の連打衝撃力を与えて
器壁に付着した粉末を落下させる器具であり、粉
体吹き出しノズルはイナートガスを器壁に沿つて
吹き出し粉体の付着を防止したり、付着した粉体
を吹き払うためのノズルである。これらの微粉末
排出補助具は凝集部と生成微粉末捕集器とを接続
する導管にも設けることにより、微粉末による閉
塞を防止し輸送効率を上げることができる。
次に、本発明の装置の一例を示し、本発明の実
施態様を図面により説明する。反応管１は外部加
熱炉２を備え、該反応管の下部には原料ガスおよ
びキヤリヤーガス導入ノズル５が設けてある。反
応管の上部には生成微粉末の凝集部３が設置され
ている。該凝集部と反応管とは反応管と同径の導
管１０により接続されており、該導管の一端は前
記凝集部の底部内側に突出した状態に配設されて
いる。凝集部は十分な対流空間を有する構造であ
ることが望ましく、通常反応管の径よりも少なく
とも２倍以上、好ましくは３倍以上、の円筒型の
形状である。該凝集部には微粉末排出口６が設け
られてあり、該排出口は導管１１により微粉末捕
集器４と接続されている。そして該捕集器は生成
微粉体回収器８にコツク等を介して接続されてい
る。また該凝集部には微粉末排出用補助具７，
７′（例えば、エアーノツカー、及び粉体吹き出
しノズル）が設けられている。該凝集部の底部は
凝集、堆積した微粉末の排出を容易にすべく通常
は漏斗状に傾斜している。また、本発明の装置に
は所望に応じ、生成微粉末の付着を抑制するため
に凝集部から反応管に亘つてその内部に撹拌具９
を設けることができる。反応管の下部には副生成
物の回収部１３を備えており、該回収部は導管１
２により反応管と接続されている。乾燥器、脱酸
素塔などを経て水分、酸素等を除去されたキヤリ
ヤーガスは蒸発器に送られる。
施態様を図面により説明する。反応管１は外部加
熱炉２を備え、該反応管の下部には原料ガスおよ
びキヤリヤーガス導入ノズル５が設けてある。反
応管の上部には生成微粉末の凝集部３が設置され
ている。該凝集部と反応管とは反応管と同径の導
管１０により接続されており、該導管の一端は前
記凝集部の底部内側に突出した状態に配設されて
いる。凝集部は十分な対流空間を有する構造であ
ることが望ましく、通常反応管の径よりも少なく
とも２倍以上、好ましくは３倍以上、の円筒型の
形状である。該凝集部には微粉末排出口６が設け
られてあり、該排出口は導管１１により微粉末捕
集器４と接続されている。そして該捕集器は生成
微粉体回収器８にコツク等を介して接続されてい
る。また該凝集部には微粉末排出用補助具７，
７′（例えば、エアーノツカー、及び粉体吹き出
しノズル）が設けられている。該凝集部の底部は
凝集、堆積した微粉末の排出を容易にすべく通常
は漏斗状に傾斜している。また、本発明の装置に
は所望に応じ、生成微粉末の付着を抑制するため
に凝集部から反応管に亘つてその内部に撹拌具９
を設けることができる。反応管の下部には副生成
物の回収部１３を備えており、該回収部は導管１
２により反応管と接続されている。乾燥器、脱酸
素塔などを経て水分、酸素等を除去されたキヤリ
ヤーガスは蒸発器に送られる。
一方、原料は別のラインから例えばストローク
ポンプで同じく蒸発器に送られ、該蒸発器でガス
化されキヤリヤーガスと共に反応管の下部に設け
られた原料ガス導入ノズル５から反応管の反応部
に供給される。反応管内は900〜1200℃の温度に
加熱されており、供給された原料ガスは反応し、
生成した微粉末は浮遊状態で上昇し凝集部で急速
なガス線速度の低下が起こると共に浮遊、対流中
の微粒子同志の衝突あるいは壁面との衝突により
凝集し堆積する。この凝集部で十分に凝集し得な
かつた浮遊状微粉末は、該凝集部と捕集器とを接
続する導管内、捕集器内で凝集する。
ポンプで同じく蒸発器に送られ、該蒸発器でガス
化されキヤリヤーガスと共に反応管の下部に設け
られた原料ガス導入ノズル５から反応管の反応部
に供給される。反応管内は900〜1200℃の温度に
加熱されており、供給された原料ガスは反応し、
生成した微粉末は浮遊状態で上昇し凝集部で急速
なガス線速度の低下が起こると共に浮遊、対流中
の微粒子同志の衝突あるいは壁面との衝突により
凝集し堆積する。この凝集部で十分に凝集し得な
かつた浮遊状微粉末は、該凝集部と捕集器とを接
続する導管内、捕集器内で凝集する。
この捕集器は必要により複数個使用されるが、
通常は微粉末の回収率の点から２〜３個を直列に
配設することが望ましい。
通常は微粉末の回収率の点から２〜３個を直列に
配設することが望ましい。
一方、反応に伴つて生成する副生成物、反応管
壁面の付着物等はその自重により反応管の下部に
降下し回収される。なお、前記の捕集器にはオフ
ガスパージラインが設けられてあり、HCN，
NH3等のオフガスは除害塔を経て大気中に放出
される。
壁面の付着物等はその自重により反応管の下部に
降下し回収される。なお、前記の捕集器にはオフ
ガスパージラインが設けられてあり、HCN，
NH3等のオフガスは除害塔を経て大気中に放出
される。
本発明において、反応温度は一般に850〜1400
℃、好ましくは1000〜1200℃であり、キヤリヤー
ガスとしては窒素ガス、アルゴン、ヘリウム、な
どの不活性ガスが使用される。またアンモニアガ
スが原料ガスとして用いられる。原料の有機ケイ
素化合物としては、常温において固体または液体
であつて加熱により気化し得るシラザン、アルコ
キシシランであつて、たとえば、ヘキサメチルジ
シラザン、ヘキサメチルシクロトリシラザン、テ
トラエトキシシラン、テトラメトキシシラン等が
例示される。反応条件からみた原料ガスおよびキ
ヤリヤーガスの反応管への供給は、反応装置の規
模、原料ガスの種類やガス濃度、キヤリヤーガス
の種類、反応温度によつて相違し、一概に決める
ことはできないが、反応ゾーンにおける滞留時間
が１〜２秒の範囲にある様に流量を調節して供給
する。これを所定の反応温度における流体の線速
度でみるとほぼ５〜20cm／sec程度である。なお、
反応条件の点からみると、高反応温度、低ガス濃
度、大規模装置ほど線速度が大きくなる傾向にあ
るが、生成微粉末の副生成物との分離や凝集によ
る捕集、回収を考慮すればさらに１〜50cm／sec
の範囲から選択されるのが好ましい。
℃、好ましくは1000〜1200℃であり、キヤリヤー
ガスとしては窒素ガス、アルゴン、ヘリウム、な
どの不活性ガスが使用される。またアンモニアガ
スが原料ガスとして用いられる。原料の有機ケイ
素化合物としては、常温において固体または液体
であつて加熱により気化し得るシラザン、アルコ
キシシランであつて、たとえば、ヘキサメチルジ
シラザン、ヘキサメチルシクロトリシラザン、テ
トラエトキシシラン、テトラメトキシシラン等が
例示される。反応条件からみた原料ガスおよびキ
ヤリヤーガスの反応管への供給は、反応装置の規
模、原料ガスの種類やガス濃度、キヤリヤーガス
の種類、反応温度によつて相違し、一概に決める
ことはできないが、反応ゾーンにおける滞留時間
が１〜２秒の範囲にある様に流量を調節して供給
する。これを所定の反応温度における流体の線速
度でみるとほぼ５〜20cm／sec程度である。なお、
反応条件の点からみると、高反応温度、低ガス濃
度、大規模装置ほど線速度が大きくなる傾向にあ
るが、生成微粉末の副生成物との分離や凝集によ
る捕集、回収を考慮すればさらに１〜50cm／sec
の範囲から選択されるのが好ましい。
ここで、本発明の装置を用いた反応例を示す。
実施例
内径55mm、長さ700mmのアルミナ製炉芯管を備
えた縦型反応管を電気炉により1050℃に加熱し、
ヘキサメチルシクロトリシラザン 〔Si
（CH3）2NH〕3約２ｇ／minをアンモニアガス
89L／hr、キヤリヤーガスとしてアルゴンガス
45L／hrと共に反応管の下部の原料ガス導入ノズ
ルから反応管内に供給した。反応管内では直ちに
非晶質のSi3N4が生成し浮遊状態で上昇し、凝集
部で凝集し微粉末が堆積した。該凝集部で十分に
凝集し得なかつた浮遊状の微粉末は捕集器および
凝集部と捕集器とを接続する導管内で凝集、堆積
した。また、反応中に炉内に生成した固形物およ
び炭化物（主として管壁の付着物）は、浮遊上昇
することなく自重で落下し、下部の回収部に集め
られた。
えた縦型反応管を電気炉により1050℃に加熱し、
ヘキサメチルシクロトリシラザン 〔Si
（CH3）2NH〕3約２ｇ／minをアンモニアガス
89L／hr、キヤリヤーガスとしてアルゴンガス
45L／hrと共に反応管の下部の原料ガス導入ノズ
ルから反応管内に供給した。反応管内では直ちに
非晶質のSi3N4が生成し浮遊状態で上昇し、凝集
部で凝集し微粉末が堆積した。該凝集部で十分に
凝集し得なかつた浮遊状の微粉末は捕集器および
凝集部と捕集器とを接続する導管内で凝集、堆積
した。また、反応中に炉内に生成した固形物およ
び炭化物（主として管壁の付着物）は、浮遊上昇
することなく自重で落下し、下部の回収部に集め
られた。
これら塊状の固形物は全生成粉末に対して５％
未満である。反応１時間経過後の全生成粉末に対
する捕集、回収効率は70〜85％であり、残りは反
応管内に残留あるいは飛散した。生成微粉末には
不純物、副生成物等は全く混入しておらず純度
100％の窒化ケイ素〔Si3N4〕であつた。また、
供給原料に対する回収微粉末のケイ素収率は82〜
84％であつた。
未満である。反応１時間経過後の全生成粉末に対
する捕集、回収効率は70〜85％であり、残りは反
応管内に残留あるいは飛散した。生成微粉末には
不純物、副生成物等は全く混入しておらず純度
100％の窒化ケイ素〔Si3N4〕であつた。また、
供給原料に対する回収微粉末のケイ素収率は82〜
84％であつた。
上述の通り、本発明によればCVD法により高
純度で均一な微粉末を高収率で得ることができ、
工業的に有利な方法である。
純度で均一な微粉末を高収率で得ることができ、
工業的に有利な方法である。
第１図は本発明における装置の一例を示す。
１……反応管、２……加熱炉、３……凝集部、
４……捕集器、５……原料ガス供給ノズル、６…
…微粉末排出口、７，７′……微粉末排出用補助
具、８……粉体回収部、９……撹拌具、１３……
副生成物回収部、１０，１１，１２……導管。
４……捕集器、５……原料ガス供給ノズル、６…
…微粉末排出口、７，７′……微粉末排出用補助
具、８……粉体回収部、９……撹拌具、１３……
副生成物回収部、１０，１１，１２……導管。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 有機ケイ素化合物を原料として用いたCVD
法による微粉末の製造方法において、原料ガス
を、キヤリヤーガスと共に縦型反応管の下部に導
入して反応管の下部から上部方向に反応温度850
〜1400℃、線速度５〜20cm／sec程度の流量で流
し、生成するサブミクロン微粉末を浮遊状態で上
昇させて反応管上部に設けられた凝集部に導き、
反応に伴つて生成する副生成物は自重により反応
管の下部に落下させ生成微粉末と副生成物とを分
離、精製しながら反応させることを特徴とする微
粉末の製造方法。 ２ 外部加熱炉を備えた縦型反応管の下部に原料
ガスおよびキヤリヤーガス導入ノズルを具備し、
反応管の下部には仏生成物の回収部が、反応管の
上部には生成した浮遊状サブミクロン微粉末を凝
集させるに十分な対流空間部を有する構造の凝集
部がそれぞれ配設されており、反応管の下部に配
設された副反応生成物回収部と反応管とは導管で
接続され、前記凝集部と反応管とは導管により、
該導管の一端が凝集部低部内側に突出した状態に
接続されており、該凝集部の低部には生成微粉末
排出口、および生成微粉末排出用補助具を備え、
前記微粉末排出口は生成微粉末捕集器と導管で接
続され、該捕集器はコツク等を介して生成粉体回
収器に接続された構成からなることを特徴とする
微粉末製造装置。 ３ 生成サブミクロン微粉凝集部から反応管に亘
つて撹拌具を備えた構成からなる特許請求の範囲
第２項記載の装置。 ４ 生成サブミクロン微粉末排出用補助具が、エ
アーノツカー、バイフレーター、粉体吹き出しノ
ズル、粉体用ワイパーから選ばれた少なくとも一
種である特許請求の範囲第２項記載の装置。 ５ 生成サブミクロン粉末凝集部の底部が漏斗状
に傾斜した構造に構成されている特許請求の範囲
第２項記載の装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13618586A JPS62292607A (ja) | 1986-06-13 | 1986-06-13 | Ｃｖｄ法による微粉末の製造方法およびその装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13618586A JPS62292607A (ja) | 1986-06-13 | 1986-06-13 | Ｃｖｄ法による微粉末の製造方法およびその装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62292607A JPS62292607A (ja) | 1987-12-19 |
| JPH0460043B2 true JPH0460043B2 (ja) | 1992-09-25 |
Family
ID=15169330
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13618586A Granted JPS62292607A (ja) | 1986-06-13 | 1986-06-13 | Ｃｖｄ法による微粉末の製造方法およびその装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62292607A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0644989B2 (ja) * | 1988-03-17 | 1994-06-15 | 勇藏 森 | 任意の物性を表面に付与した均一超微粉体の製造方法及びその装置 |
| EP2735544B1 (en) * | 2012-11-27 | 2020-09-30 | Ulusal Bor Arastirma Enstitusu (Boren) | A reactor designed for chemical vapor deposition method and method of producing elemental boron and advanced ceramic powders with this reactor |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS597765A (ja) * | 1982-07-05 | 1984-01-14 | Nissan Motor Co Ltd | 燃料噴射式内燃機関 |
-
1986
- 1986-06-13 JP JP13618586A patent/JPS62292607A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62292607A (ja) | 1987-12-19 |
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