JPH0469592A - 核燃料要素 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、原子炉、特に軽水炉および高速増殖炉の炉心
に用いられる核燃料要素に関する。

（従来の技術） 軽水炉および高速増殖炉用の核燃料要素は、第１図に示
すように二つの部分から成り立、っている。

例えば、酸化物燃料の場合、一つはウランやウランとプ
ルトニウムの酸化物（ＵＯｘ、Ｐｕｎｔ・ｕＯ２）から
なる燃料ペレット３を収納した燃焼部１で、他は燃焼に
伴い燃料ペレット３より発」、する気体状の核分裂生成
物（以下、Ｆ　ｐガスという）を溜めて核燃＄４要素内
の圧力を調整するガスプレナム部２である。燃焼部１で
は、燃料ベレ・ノド３で発生した熱を燃料被覆管４の外
表面に効率よく伝えるように燃料ペレット３と燃料被覆
管４との間に熱伝導率が大きいヘリウムガス（ｌｉｅ）
を封入している。６は中性子遮蔽材、７は燃ｔ＋１ブラ
ンケット、８および９はそれぞれ上部端栓およびＦ部端
栓である。

軽水炉用の場合には、ガスプレナム部２に水分吸収材５
としてジルコニウム合金粉末を入れて、内部に残留した
微量の水分と被覆管材料であるジルコニウムとの反応に
より発生ずる水素がジルコニウム燃料被覆管４に吸収さ
れ管４が１亀化するのを防止している。なお、冷却材と
しての水（軽水炉の場合）または液体すｌ・リウＪ、（
高速増殖炉の場合）は、この核燃料要素の外側を下方部
から！−力部へ向かって通過する。

ところで、従来の核燃料要素には以下のような問題があ
る。

■　燃料ペレット中には、中性子照射が進むと核分裂生
成物である臭素（Ｂｒ）、ヨウ素（１）、テルル（Ｔｏ
）、セシウム（Ｃｓ）などが発生する。これらの核分裂
生成物は核燃料要素内の酸素分圧が高いと燃料被覆管材
料であるジルコニウムやステンレス鋼を腐食し、核燃料
要素を破損させるおそれがある。

■　燃料ペレットと燃料被覆管の間に封入したヘリウム
は、熱伝導率が大きいといっても気体であるためその熱
伝達性には限界がある。そのため、異常時には燃料ペレ
ットの中心温度が燃料の融点を趙え溶融するおそれがあ
る。一定の熱流速を確保するため燃料ペレットと燃料被
覆管との間隔（ギャップ）を小さくする必要があるが、
燃焼が進んだ場合中性子照射による燃料ペレットの体積
膨張（以下、スエリングという）が生じ、燃料被覆管を
破損させる懸念があるので、上記ギャップはあまり小さ
くはできない。

また、定常運転中でも中心部は高温であるため、燃料ペ
レットは１．ｔ１１ｋｌｉ変化（等軸晶→再結晶、等軸
晶→柱状晶）、組成変化（ＭＯ％　Ｚｒ−、Ｌ　Ｔｅな
どの核分裂生成物の発生と拡散、ＵＯ□、Ｐｕ０１・Ｕ
Ｏ，中の酸素量の変化）、形態変化（中心孔の形成、ス
エリングによる体積増加、割れの発生）などが生じやす
く、不安定になり、燃料ペレットと燃料被覆管との機械
的相互作用により被覆管が破損し、ＦＰガスが異常に発
生したり、微量の燃料ペレットが冷却材中に放出したり
、また冷却材が管内部に侵入して化合物をつくるおそれ
がある。

このような問題に対し、従来種々の対策が採られ、ある
いは提案されている０例えば、特開昭４９−４９０９３
号公報にはガスプレナム部にバリウムもしくはバリウム
合金（合金成分がアルミニウム、ジルコニウム、ニッケ
ル、チタンもしくはそれらの組合せからなる合金）を収
納し、これを水分やＦＰガスその他の諸ガスと化学的に
結合するゲッターとした核燃料要素およびその製法が、
特開昭５１−７１４９８号公報には燃料被覆管（基体）
の内側にアルミニウム、銅、ニオブ、ニッケル、ステン
レス鋼または鉄からなる金属障壁と基体の内層を冶金結
合して被覆管を核分裂生成物による侵食がら保護する作
用をもたせた核燃料要素が、特開昭５１６９７９６号公
報には燃料被覆管の内側にアルミニウム、クロム、モリ
ブデン、ニオブまたはそれらの合金の金属層を基体と冶
金的に結合して複合被覆体とし、核分裂生成物であるヨ
ウ素と速やかに反応してヨウ化物を形成する作用をもた
せた核燃料要素が、また、特開昭５０−１０９３９７号
公報には核燃Ｆ４物質と被覆容器の間にモリブデン、タ
ングステン、レニウム、ニオブおよびそれらの合金等の
耐火金属ライナを入れ、被覆容器と核分裂生成物との接
触を防止するとともに、長さ方向における熱勾配を改良
した核燃料要素が記載されている。

（発明が解決しようとする課題） しかしながら、従来の核燃料要素は、前記の種々の問題
点の解決に必ずしも十分な効果を有してはいない。

例えば、燃料ペレットと燃料被覆管の間に耐火金属ライ
ナを挿入しても、酸化物燃料においては原子炉起動後短
時間で中心の高温部に”割れ”が発生し、その大きさは
照射量（燃焼度）の増加とともに拡大するので、耐火金
属ライナと燃料ペレットとの密着性が悪く、燃料ペレッ
トと燃料被覆管の間の熱伝導率は従来のヘリウムを用い
る場合に比べ改善はされるが、その効果は十分ではない
。

また、燃料被覆管に対しコーティングを施したり薄膜を
形成させる程度では、少なくともアルミニウムを用いた
場合、酸化物燃料の場合には核燃料要素内の酸素と容易
に結合し、その結果生成された酸化物は高融点であり、
また金属燃料の場合には燃料と被覆管が高温で相互に作
用しあい、共晶合金をつくって被覆管を貫通し、破損を
起こすので、本来の期待した働きを長時間維持すること
は困難である。

さらに、燃料被覆管のような細径薄肉管では、その内部
に金属層を最初からコーティングするかまたは冶金結合
させた燃料被覆管を製作することは、掻めて難しい。

本発明は、上記の種々の課題を解決し、ＦＰガス吸収能
力およびその他の核分裂生成物に対する燃料被覆管の保
護能力を高めると共に、燃料ベレソトと燃料被覆管の間
の熱伝導率４人幅に向」、させた核燃ネ”′４要素４擢
（ｊシ４るごとを［１的と−４る。

（訝題を解決−４る人・めの丁ｒ貸） 本発明者等は、種々検ｉｉｊ苓重ねぇ・結果、１記の目
的４達成づイ、ためには１・記の特ｔ１を自虐゛るアル
ミ、゛−ウム（Ａ　ＩＶ）よノ、−は１゛ルミＪつＪ、
台金４゛使用４るのが好適である、“ど４薙認１．２だ
。

（８）アルミ、′ｌｌｌウノ、またはアルミ；、ラム合
金は酸素との親和性が強く、酸素ゲッターと［、°（動
く。

（１））　　アルミ−、ラムまたは低融点アルミ、ニウ
ム合金は融点が低く（７００°Ｃ以１・）、原子炉運転
中は溶融したわ：態になるので燃１１ベレッ１と燃ｌ′
−１被覆管との間の熱伝導率１’ＪヘリウＪ、に比較し
Ｃ格段に高い。

（Ｃ）　　アルミ、二゛つＪ、４：たはアルミ、＝７ウ
ム合金はノ［リウｊ、２″液相でも固相ごもまったく溶
は合わず、ナトす・すＪ、より比重が大きい。

（ｄ）　　熔言１．たアルミ。−ラムまたはアルミニウ
Ｊａ合金は活性を有）７こおり、核５１裂！４、放物で
ある臭素、′３つ素などと容易に反応−４６゜ （（ニ）　アルミニウム、チタニ／、ジルコニウムｌ“
ツム、タンタル１．〜オブ１、−ツＪ、ル等の活性Φ属
粉末は水、水蒸気との反応性が高く、水や水蒸気による
燃ｔ″１被覆竹の腐食の抑制ならびＣＸ腐食１１．−什
いノ１成する水素のり収ζ、″′、対１．７て有効Ｖ′
働く６（ｆ）　　アルミ、゛ラムまたはン′ルミ５：ウ
ノ１．合金の核反応断ＩＩＩ］積ば水に近く、軒水炉に
使用し２ても何ら悲影ロ４−及は′さない。

本発明は）記のアルミニウム１■たはアルミ、丁つム合
金の特性苓最大限（１，″利用したもので、その要旨は
下記■および■の核燃料要素にある。

■　燃料被覆管内周血ど、この燃料被覆管内に装填され
た燃寧゛１ペレット外周面との間隙部番こ、純アルミニ
ウムまたは低融点アルミ工−ウム合金が充填されている
ことを特徴とする核燃１４９素。

■　ガスプレナム部に、活性物質が充填され“ζいるこ
とを特徴とする前記■に記載の核燃料要素。

前記の［低融点アルミニウム台金１とは、例えは”Ａ１
　亘３％Ｓｉ、Ａ１．−Ｇａのように、融点が７００℃
以］パの合金をいう。

また、「純アルミニウムまたは低融点アルミニウム合金
が充填されている」状態と１，５ては、ｌ）純アルミニ
ウムまたは低融点ｊ′ルミＪ、ラム合金の粉末（粒度０
．ｂｖ以ｌ−）が充填された状態、ｌＩ）純アルミニウ
ムまたは低融点Ｉルミ；ラム台金の融液が充填された状
態、 １１１）純アルミニウムまたは低融点”ノ′ルミニウム
合金の薄肉管が燃料被覆管の内面番こ張り自わされた（
冶金結合し′Ｃいない）状態、 など、いずれの状態であってもＪ、い。

純アルミニウムまたは低融点アルミニウム合金が前記１
）あるいは１１）の状態に充填されたＩＡ燃ｉ４要素は
、使用時にはいずれも溶融し、て１１）の状態になるの
で、１）〜１ｊ））は実質的にば同じである。

なお、前記の１充填されている」とは、溶融した際に、
燃料ベレン１〜と燃料被覆管との間隙および使用時に燃
ｔ１べ【ノットの中心に発止イる゛中心部゛や、中心部
から全体にわたって発生ずる“割れ”の部分を満たずに
足る量の純アルミニウムまたは低融点アルミニつＪ、合
金が存在していることを意味する。

前記■の核燃料要素は、■の核燃料要素に、さらにガス
プレナム部ｔこ活性物質が充填されたものである。活性
物質としては、アルミニウム、ナトリウム、カリウＪ、
などの低融点活性合金の粉末（粒度０．ＩＩＩＶ）や、
活性炭、あるいはチタン、ジルコニウム、タンクル、ニ
オブ、ニッケルなどの金属粉末（粒度０．１ｍｍ以下）
などの活性粉末が好適である。

（作用） 以下に、炊４」被Ｎ管内周面と燃料ペレット夕）周面と
の間隙部に充填された純アルミニウムまたは低融点アル
ミニウム合金の作用について説明する。

まず、純アルミニウムまたは低融点アルミニウム合金の
熱伝導率は前記のようにヘリウムに較べ”Ｃ著しく高く
、アルミニうムとヘリウムの熱伝導・率について比較す
ると、第１表に示すように、アルミニウムの方がヘリウ
ムに対して１０００倍程度太さい、このため、燃料ペレ
ットから燃料被覆管への熱の伝達はヘリウムを介して行
われる場合に較べて飛躍的に高くなり、運転中の燃料ペ
レット中６部の温度を低くすることができ、ＦＰガスの
放出率を低くすることができる。

第２図は高速増殖炉用燃料がらのＦＰガス放出率の温度
（燃料ペレットの中心温度）依存性を示すグラフで、横
軸は燃焼度（ａｌｏ）である、なお、燃焼度（ａｌｏ）
とはＡＴＯＭ％で、燃料内の核分裂して発熱に寄与する
ウランおよびプルトニウム個数の全ウランおよびプルト
ニウム個数に対する比である。

また、図中のＭ鵠は酸化物燃料を、Ｍ−Ｚｒは金属燃料
を、ＭＣは炭化物燃料をそれぞれ示す０ＭはＵ（ウラン
）あるいはＰｕ（プルトニウム）を意味しており、各燃
料に併記した値は線出力で、燃料ペレットの単位長さ当
たりの発熱量（ワット／ｃｍ）である。

この図から明らかなように、Ｕｔ３ＳがＸ個核分裂して
発熱に寄与したとすれば、ＭＣ（炭化物塩＄４）では中
心温度が低く、ＦＰガス放出率が低い。

方、Ｍｏ２（酸化物燃料）やＭ−Ｚｒ（金属燃料）では
中心温度が高く、ＦＰガス放出率が高いが、前記のよう
に、燃料被覆管と燃料ペレットの間隙部に充填された純
アルミニうムまたはアルミニウム合金は燃料の燃焼時に
は熔融し、燃料ペレットから塩ｔ−１被覆管への熱の伝
達が速やかに行われるので、燃１１ペレット中心部の温
度が低下し、ＦＰガスの放出量が少なくなる。その結果
、燃料被覆管内の圧力の上昇量が少なく、またその上昇
率もゆるやかで被覆管に生ずる応力の上昇量も少なく、
その上昇率も緩和されるので、燃料被覆管の許容応力値
で制限される燃焼度を高めることができる。すなわち、
燃料寿命を延長することができ、さらに、同一燃焼度で
あってもＦＰガス放出量が少ないので、同一ガスプレナ
ム部容積であれば安全性が高くなる。また、ガスプレナ
ム部の内容積を小さくすることができるので、燃料要素
を短く設計することが可能となり、原子炉本体をも短く
設計することができる。

さらに、燃料ペレットと燃料被覆管との間の熱伝導性が
よく、燃料被覆賀の上下方向における熱の伝達も速やか
に行われるので、原子炉内の上下方向における中性子分
布の不均一性による燃料ペレットの上下方向における発
熱温度の不均一性も燃料被覆管に対し容易に平均化され
、燃料被覆管が局部的に高温になり破損に到る事故を防
ぐことができるので、安全性に優れている。

酸化物燃料においては、前記のように原子炉起動後短時
間で燃料ペレットの中心部に°°中中心°。

が発生するが、溶融したアルミニウムは°゛中中心パの
形状に関係なくその部分に流入し、中心部の熱を外部へ
逃がすことができる。

純アルミニウムまたは低融点アルミニウム合金は酸化物
生成自由エネルギーが極めて大きく、酸素との親和性が
強いので、核燃料要素内の酸素と結合する酸素ゲッター
として有効に働く、シかも、多量の純アルミニウムまた
は低融点アルミニウム合金が充填されているので、酸素
と結合して短時間でその機能を失うことがない、なお、
アルミニウムは酸化物燃料ペレッＬ　（ＵＯｘ、　Ｐｕ
ｎｔ・Ｕ（ｈ）中に侵入してペレットに含まれている酸
素と結合し、Ａｌ−Ｕ−０系やＡｌｌ　−Ｐｕ−Ｕ−０
系の酸化物を形成する。また、核分裂生成物である臭素
、ヨウ素などと反応するので、燃料被覆管材料（ジルコ
ニウムやステンレス鋼）の腐食の防止に有効に作用する
。

ガスプレナム部に充填されたアルミニウム、チタン、ジ
ルコニウム、タンタル、ニオブ、ニッケル等の活性全屈
む）末は水、水蒸気との反応性が大きく、水素の吸収に
対してもを効に作用する。また、活性炭はＦＰガス中の
非活性ガスであるキセノン（Ｘｅ）、クリプトン（Ｋｒ
）を吸着し、ナトリウム、カリウムはＦＰガス中のヨウ
素およびセシウムを吸着する。

アルミニウムとナトリウムとは液体でも固体でもまった
く熔けあわず、７００°Ｃでの密度もそれぞれ２．３６
ｇ／ｃｍ’、０．７８ｇ／ｃｓ＋３と液体アルミニウム
の方が液体ナトリウムより重い、冷却材としてナトリラ
ムを用いる高速増殖炉では、・ノトリウＪ、は酸化物燃
Ｆ４ベレフ１と反応して化合物を形成と７、この物質が
スエリングを起こ“づので、燃料被覆管内へのすＦ・リ
ウムの侵入を極力防止し、でいるが、この高速増殖炉に
おいて、−・ント型の核燃料要素や、燃料液ｙ！管が破
損した核燃料要素の燃料被覆管内にナトリウムが侵入し
７だ場合でも、液体すＩ・リウムは液体″フルミニｒ’
）　Ｊ、より軽いので核燃料要素の−Ｌ部に浮−４−シ
、ナトリウムと燃料ペレットとの接触が避けられる。

また、高速増殖炉で使用された燃才］は再処理前に水洗
浄により（−３着ナトリウムが除去されるが、被覆管が
破ｉｌｌ　した破１員燃ネ」の場合には、水により一二
酸化プルトニウム（ＰｕＯｚ）が腐食し、溶出する恐れ
があるので、水を使用することができなかった。

しかし、燃料ペレットがアルミニウムで覆われていれば
水との接触の恐れがなく、水による洗浄が可能になる。

溶融）′ルミニウムは、高速増殖炉におい“（燃料被覆
管として用いられているステンレス鋼の主要構成元素で
ある鉄や、軽水炉で用いられているジルカロイ合金の主
要構成元素であるジルコニウムと合金反応を起こし７に
くい。たとえ合金反応が起こったとし°Ｃもアルミニウ
ム側で変質饋るのみであり、ステン【／ス鋼やジルカロ
イ合金は変質を起こしにくい。

第３図はアルミニウムとステンレスＩＩＩ（ＳＩＪＳ　
３０４）を接触させた状態で６５０℃で２０分間加熱し
た後の接触面近傍における各元素のＸ線強度をＸ線マイ
ク＋７アナライザーにより測定した結果Ｃあるが、アル
ミニウム側では合金化の進ｆｉによるＸ線強度の変化が
大きいのに対し、ステンレス鋼側ではそれほど大きな変
化は認められない。

本発明の核燃料要素においては、燃料ペレットと燃１４
被覆管の間に純アルミニウムや低融点アルミニウム合金
の粉末あるいは薄肉管を挿入するだけで、燃料被覆管に
は特別の加工を加える必要がない、従って、通常の製造
ラインを変更することなく製造Ｊることが可能である。

また、純アルミニウムや低融点アルミニウム合金の熱・
伝導性が、Ｌいので燃２４ペレットと燃料被覆管とのギ
ャップをヘリウムを用いる場合に蛙べて人きくすること
がｉｉＪ能で、スエリング量の許容幅４大きくすること
ができる。

前記のように、アルミニウムの核反応断面積は水に近い
ので、高速増殖炉や軽水炉に適用するに際し設計変更の
必要は殆どない。

以り説明したように、本発明の核燃料要素の特徴は、燃
料被覆管内周面と燃Ｉ４ベレッ１外周面との間隙部に多
髪の純アルミニウムまたは低融点アルミニウム合金が充
填されており、使用時にそれが溶融状態になり、その結
果、塩１１ベレッ１と燃料被覆管の間の熱伝導率の著し
い向上、ＦＰガス吸収能力およびその他の核分裂生成物
に対する燃寥４被ｊＷ管の保護能力の大幅な増大など、
従来の種々の課題を解決するための機能が同時に（１与
されていることにある。

これまでの説明においては、酸化物燃料を用いる核燃料
要素を例としてあげたが、本発明の核燃才１要素は、炭
化物、窒化物などを燃料とする核燃料要素にも適用する
ことができる。第４図は炭化はう素（８４Ｃ）を使用す
る高速増殖炉用炉心要素（遮蔽体）の構成を示す図で、
炭化はう素ベレンＮＯがステンレス鋼の被覆管４で被覆
されており、被覆管４とベレンＨＯの間隙部１１に純ア
ルミニウムまたは低融点アルミニつＪ、合金が充填され
ている。

＋２はペレットＩ（ｌを保持するためのスプリングであ
る。

：ｔ、た、核分裂反応の制御に用いられる制御棒は、上
記の要素複数本を所定形状の外管材内に集束した状態の
もので、この制御棒にももちろん本発明は適用可能であ
る。

さらに、本発明の核燃料要素内ム 増殖炉の他に新型転換炉（ＡＴＲ；　Ａｄｖａｎｃｅｄ
　ＴｈｅｒａａａｌＲｅａｃ　ｔｏｒ）など多種の原子
炉の核燃寧４要素として用いることができる。

（実施例） 第２表に示した方法により作製した本発明の核燃料要素
について、熱伝導率、核燃料要素内の圧力および酸素分
圧、核燃料要素内の水分および被覆管の腐食の状況を調
査し、燃料被覆管と燃料ペレットの間隙部にアルミニウ
ムを充填していない場合と比較した。

なお、同表において［アルミニウム充填法」のＡ法、Ｂ
法およびＣ法とはそれぞれ下記の方法をいう。

Ａ法：粉末の振動充填 純アルミニウムの粉末（粒径５μ閣以下）を、片方を端
栓した核燃料要素内に振動させながら充填する。

Ｂ法：融液の充填 純アルミニウムの融液を、片方を端栓しあらかじめ真空
排気した核燃料要素内に充填する。

Ｃ法：薄肉管の挿入 純アルミニウムの薄肉管を、抽伸法により燃料被覆管の
内面に張り合わせて二重管とし、燃料ペレットを挿入す
る。

また、「ベント無し」とは、第５図に示すような非ベン
ト型の核燃料要素、「ベント有り」とは、第６図に示す
ようにガスプレナム部にベントホール１５を有するベン
ト型の核燃料要素である。

非ベント型の核燃料要素においては、前述の方法により
純アルミニウムを燃料被覆管と燃料ペレットの間隙部に
充填した後に、ガスプレナム部に純アルミニウムの粉末
（粒径５μｍ以下）を充填して溶接により端栓し、ベン
ト型の核燃料要素においては、同じく純アルミニウムの
粉末（粒径５μｍ以下）を燃料被覆管と燃料ペレットの
間隙部に充填した後に、ガスプレナム部にチタンの粉末
（粒径５μ誦以下）およびキセノン（Ｘｅ）、クリプト
ン（Ｋｒ）などの非活性ＦＰガスに対する物理吸着能の
高い活性炭の粉末（粒径５μ層以下）を充填して溶接に
より端栓した。

調査結果を第２表に併せて示す。なお、第２表に示す各
調査項目の結果は、第３表に示す基準値にもとづいて判
定したもので、それぞれ◎は非常に好ましいことを、Ｏ
は好ましいことを、×は好ましくないことを示す。

第２表から明らかなように、燃料被覆管と燃料ペレット
の間にアルミニウムを充填した本発明の核燃料要素（Ｎ
ｏ、１〜７）は、充填していない核燃料要素（Ｎｏ、８
．９）に較べて性能が格段に向上していることがわかる
。

また、本発明の核燃料要素は非ベント型、ベント型のい
ずれでも同等の効果があった。

（以下、余白） （発明の効果） 軽水炉、高速増殖炉のような原子炉の炉心に本発明の核
燃料要素を用いることにより、燃料べ１／ン１と燃料被
覆管の間の熱伝導率を著しく向Ｉ−さ・υることかでき
る。また、ＦＰガス映収能力および核分裂生成物に対す
る燃料被覆管の保護能力を高め、ベレッ［の中心温度や
燃＄４破覆管の最高温度をＦげて燃料の安全性を大幅に
高めると共に、燃料寿命を延長することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明の核′燃料要素の構成の示ず継断面図
である。 第２図は、高速増殖炉用燃料からのＦ　Ｐガス発生の温
度依存性を示す図である。 第３図は、アルミニウムとステンレス鋼の接触面におけ
る合金化の状況を示す図である。 第４図は、高速増殖炉用炉心要素の構成を示ず継断面図
である。 第５図および第６図は、実施例で用いた核燃料要素の構
成を示す図ご、第５図は非ベント型の核燃ｆ４要素、 ある。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）燃料被覆管内周面と、この燃料被覆管内に装填さ
   れた燃料ペレット外周面との間隙部に、純アルミニウム
   または低融点アルミニウム合金が充填されていることを
   特徴とする核燃料要素。
2. （２）ガスプレナム部に、活性物質が充填されているこ
   とを特徴とする請求項（１）に記載の核燃料要素。