JPH05186680A - ポリフェニレンエーテル及びポリエステル樹脂を含む改良された性質を示す組成物 - Google Patents
ポリフェニレンエーテル及びポリエステル樹脂を含む改良された性質を示す組成物Info
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【構成】（Ａ）エポキシトリアジン化合物でキャップさ
れたポリフェニレンエーテル、 （Ｂ）熱可塑性ポリエステル及び （Ｃ）ラジアルテレブロック共重合体を含む熱可塑性組
成物。 【効果】耐薬品性、引張強さ、衝撃強さ、高いメルトフ
ロー特性を有する。
れたポリフェニレンエーテル、 （Ｂ）熱可塑性ポリエステル及び （Ｃ）ラジアルテレブロック共重合体を含む熱可塑性組
成物。 【効果】耐薬品性、引張強さ、衝撃強さ、高いメルトフ
ロー特性を有する。
Description
【発明の詳細な説明】本発明の要旨は、一般的に言って
熱可塑性組成物に関する。特に関心のある組成物はポリ
フェニレンエーテルとポリエステルとを含み、そして以
下に説明する様な様々な有利な性質で特徴づけられる。
熱可塑性組成物に関する。特に関心のある組成物はポリ
フェニレンエーテルとポリエステルとを含み、そして以
下に説明する様な様々な有利な性質で特徴づけられる。
【０００１】ポリフェニレンエーテルと熱可塑性ポリエ
ステルとのブレンドは、当業界で周知である。通常、前
記ブレンドは、結晶質型ポリエステルの耐溶剤性をも発
揮しながら、ポリフェニレンエーテル［「ＰＰＥ」又は
ポリフェニレンオキシドとしても知られる］の耐熱性と
寸法安定性を発揮するため、いくつかの用途において魅
力的である。
ステルとのブレンドは、当業界で周知である。通常、前
記ブレンドは、結晶質型ポリエステルの耐溶剤性をも発
揮しながら、ポリフェニレンエーテル［「ＰＰＥ」又は
ポリフェニレンオキシドとしても知られる］の耐熱性と
寸法安定性を発揮するため、いくつかの用途において魅
力的である。
【０００２】ＰＰＥ樹脂と熱可塑性ポリエステルとが幾
分不相容性であるため、これらの相容性を増すための様
々な方法が開発された。例えば、エス・ビー・ブラウン
及びジェー・ビー・イェーツ三世の米国特許第４，８０
６，２９７号においてポリカーボネート−ベース材料が
相容化剤として使用されている。他の例として、エス・
ビー・ブラウンは、１９８９年５月１５日付で提出され
た米国特許出願第３５１，９０５号明細書に記載されて
いる様に、同様にポリエステルとの相容性の向上をもた
らすＰＰＥの様々なエポキシトリアジン化合物によるキ
ャップ化を開示している。
分不相容性であるため、これらの相容性を増すための様
々な方法が開発された。例えば、エス・ビー・ブラウン
及びジェー・ビー・イェーツ三世の米国特許第４，８０
６，２９７号においてポリカーボネート−ベース材料が
相容化剤として使用されている。他の例として、エス・
ビー・ブラウンは、１９８９年５月１５日付で提出され
た米国特許出願第３５１，９０５号明細書に記載されて
いる様に、同様にポリエステルとの相容性の向上をもた
らすＰＰＥの様々なエポキシトリアジン化合物によるキ
ャップ化を開示している。
【０００３】相容化ＰＰＥ／ポリエステル材料は、高度
の衝撃強さ、可とう性及びガソリン等に対する耐溶剤性
を発揮する必要がある成形部品の製造に極めて有用であ
る。この種の部品の例に、芝生管理機器の製作に使用す
るハウジング及び他の部品、並びにドア、フェンダー等
の自動車部品がある。
の衝撃強さ、可とう性及びガソリン等に対する耐溶剤性
を発揮する必要がある成形部品の製造に極めて有用であ
る。この種の部品の例に、芝生管理機器の製作に使用す
るハウジング及び他の部品、並びにドア、フェンダー等
の自動車部品がある。
【０００４】現在市販されているＰＰＥ／ポリエステル
材料は前述した様な多くの優れた性質を発揮するが、様
々な製品分野において性能の絶え間ない改良が要求され
ている。ＰＰＥ／ポリエステルの成形部品において可成
り向上の必要のあるこの種の性質の１つは、室温及び多
くの地理的位置における冬期を特徴づける極低温の両方
における延性である。更に、この延性の向上は曲げモジ
ュラス及び引張強さ等の他の重要な性質の可成りの犠牲
の上に達成されてはならない。
材料は前述した様な多くの優れた性質を発揮するが、様
々な製品分野において性能の絶え間ない改良が要求され
ている。ＰＰＥ／ポリエステルの成形部品において可成
り向上の必要のあるこの種の性質の１つは、室温及び多
くの地理的位置における冬期を特徴づける極低温の両方
における延性である。更に、この延性の向上は曲げモジ
ュラス及び引張強さ等の他の重要な性質の可成りの犠牲
の上に達成されてはならない。
【０００５】これらの同じ製品分野の多くは、前記材料
の加工特性の向上をも必要とする。例えば、ＰＰＥ／ポ
リエステルブレンドのメルトフローは射出成形等の多く
の成形加工の効率に対して益々臨界条件化しつつある。
の加工特性の向上をも必要とする。例えば、ＰＰＥ／ポ
リエステルブレンドのメルトフローは射出成形等の多く
の成形加工の効率に対して益々臨界条件化しつつある。
【０００６】この様に、改良されたＰＰＥ／ポリエステ
ルブレンドへの要望が増している。この種の材料は、耐
薬品性、引張強さ、並びに室温及び極低温の両方におけ
る衝撃強さ等の他の重要な性質を実質的に維持しつつ優
れたメルトフロー特性を有する必要がある。
ルブレンドへの要望が増している。この種の材料は、耐
薬品性、引張強さ、並びに室温及び極低温の両方におけ
る衝撃強さ等の他の重要な性質を実質的に維持しつつ優
れたメルトフロー特性を有する必要がある。
【０００７】
【発明の概要】前記要望は、（Ａ） エポキシトリアジ
ン化合物でキャップされたポリフェニレンエーテル（Ｐ
ＰＥ）樹脂、（Ｂ） 熱可塑性ポリエステル樹脂及び
（Ｃ） ラジアルテレブロック共重合体を含む改良され
た熱可塑性組成物を見い出したことにより満たされた。
ン化合物でキャップされたポリフェニレンエーテル（Ｐ
ＰＥ）樹脂、（Ｂ） 熱可塑性ポリエステル樹脂及び
（Ｃ） ラジアルテレブロック共重合体を含む改良され
た熱可塑性組成物を見い出したことにより満たされた。
【０００８】以下に、本発明の様々な態様を説明する。
【０００９】
【発明の詳述】本発明に係わる成分（Ａ）は、ＰＰＥ樹
脂を用いる。適切なＰＰＥの種類は当業界で周知であ
り、そして例えばアラン・ヘイの米国特許第３，３０
６，８７４号、同３，３０６，８７５号及び同３，４３
２，４６９号、ゲル・スタマトフの同３，２５７，３５
７号及び同３，２５７，３５８号、ドゥエイン・エム・
ホワイトらの同４，８０６，６０２号並びにスターリン
グ・ビー・ブラウンらの同４，８０６，２９７号各明細
書に記載されている。ホモポリマー及び共重合体の両方
のポリフェニレンエーテルが、本発明の範囲内である。
脂を用いる。適切なＰＰＥの種類は当業界で周知であ
り、そして例えばアラン・ヘイの米国特許第３，３０
６，８７４号、同３，３０６，８７５号及び同３，４３
２，４６９号、ゲル・スタマトフの同３，２５７，３５
７号及び同３，２５７，３５８号、ドゥエイン・エム・
ホワイトらの同４，８０６，６０２号並びにスターリン
グ・ビー・ブラウンらの同４，８０６，２９７号各明細
書に記載されている。ホモポリマー及び共重合体の両方
のポリフェニレンエーテルが、本発明の範囲内である。
【００１０】好適なＰＰＥ樹脂は、複数の式（Ｉ）：
【００１１】
【化３】 の構造単位から成るホモポリマー及び共重合体である
［式中各Ｑ1 は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノア
ルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも２個の炭素
原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化
水素オキシ基であり、そして各Ｑ2 は夫々水素原子、ハ
ロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェニ
ル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又はＱ1 に関
して定義した様なハロ炭化水素オキシ基である］。
［式中各Ｑ1 は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低
級アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノア
ルキル基、炭化水素オキシ基又は少なくとも２個の炭素
原子がハロゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化
水素オキシ基であり、そして各Ｑ2 は夫々水素原子、ハ
ロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェニ
ル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ基又はＱ1 に関
して定義した様なハロ炭化水素オキシ基である］。
【００１２】適切な第一級低級アルキル基の例は、メチ
ル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、
ｎ−アミル、イソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキ
シル、２，３−ジメチルブチル、２−、３−又は４−メ
チルペンチル及び対応するヘプチル基である。第二級低
級アルキル基の例は、イソプロピル、ｓｅｃ−ブチル及
び３−ペンチルである。好ましくは、何れのアルキル基
も枝分れであるよりも寧ろ直鎖である。頻繁に、各Ｑ1
がアルキル又はフェニル基、特に炭素数１乃至４のアル
キル基であり、そして各Ｑ2 が水素原子である。
ル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、
ｎ−アミル、イソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキ
シル、２，３−ジメチルブチル、２−、３−又は４−メ
チルペンチル及び対応するヘプチル基である。第二級低
級アルキル基の例は、イソプロピル、ｓｅｃ−ブチル及
び３−ペンチルである。好ましくは、何れのアルキル基
も枝分れであるよりも寧ろ直鎖である。頻繁に、各Ｑ1
がアルキル又はフェニル基、特に炭素数１乃至４のアル
キル基であり、そして各Ｑ2 が水素原子である。
【００１３】とりわけ好適なポリフェニレンエーテル
は、２，６−ジメチルフェノールから誘導される単位か
ら成る。いくつかの場合に同様に好適なのは、２，６−
ジメチルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェノ
ールから誘導される単位から成るＰＰＥ共重合体であ
る。
は、２，６−ジメチルフェノールから誘導される単位か
ら成る。いくつかの場合に同様に好適なのは、２，６−
ジメチルフェノール及び２，３，６−トリメチルフェノ
ールから誘導される単位から成るＰＰＥ共重合体であ
る。
【００１４】本発明の範囲内には、また分子量、溶融粘
度又は衝撃強さ等の性質を改良するある種の成分を含む
ＰＰＥ樹脂が包含される。例えば、１９８９年５月１５
日付で提出されたスターリング・ビー・ブラウンらの米
国特許出願第３５１，９０３号明細書に記載されている
様に、ＰＰＥポリマー上にビニル単量体及びビニル芳香
族化合物をグラフトさせることができる。
度又は衝撃強さ等の性質を改良するある種の成分を含む
ＰＰＥ樹脂が包含される。例えば、１９８９年５月１５
日付で提出されたスターリング・ビー・ブラウンらの米
国特許出願第３５１，９０３号明細書に記載されている
様に、ＰＰＥポリマー上にビニル単量体及びビニル芳香
族化合物をグラフトさせることができる。
【００１５】他の例として、カップリング剤が２つのＰ
ＰＥ鎖のヒドロキシ基と反応して高分子量ポリマーとし
て生成されたカップリングされたＰＰＥポリマーを使用
することもできる。
ＰＥ鎖のヒドロキシ基と反応して高分子量ポリマーとし
て生成されたカップリングされたＰＰＥポリマーを使用
することもできる。
【００１６】本発明に係わるＰＰＥ樹脂は、ゲル透過ク
ロマトグラフィーで測定して通常約２０，０００乃至８
０，０００の重量平均分子量を有する。
ロマトグラフィーで測定して通常約２０，０００乃至８
０，０００の重量平均分子量を有する。
【００１７】更に、本発明に係わるＰＰＥ樹脂は、例え
ば銅、マンガン又はコバルトをベースとする触媒の存在
下での適切なモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化カップ
リング等の当業界で公知の方法により製造することがで
きる。
ば銅、マンガン又はコバルトをベースとする触媒の存在
下での適切なモノヒドロキシ芳香族化合物の酸化カップ
リング等の当業界で公知の方法により製造することがで
きる。
【００１８】前述した様に、本発明に係わるＰＰＥポリ
マーを、１９８９年５月１５日付で提出されたスターリ
ング・ビー・ブラウンらの米国特許出願第３５１，９０
５号明細書に記載されている様に、エポキシトリアジン
化合物によりキャップ（即ち官能化）する。この類型の
キャップされたポリマーは、式（ＩＩ）：
マーを、１９８９年５月１５日付で提出されたスターリ
ング・ビー・ブラウンらの米国特許出願第３５１，９０
５号明細書に記載されている様に、エポキシトリアジン
化合物によりキャップ（即ち官能化）する。この類型の
キャップされたポリマーは、式（ＩＩ）：
【００１９】
【化４】 の末端基を含む［式中Ｑ1 及びＱ2 は前述の意味を有
し、Ｘはアルキル基、シクロアルキル基、芳香族基又は
式（ＩＩＩ）：
し、Ｘはアルキル基、シクロアルキル基、芳香族基又は
式（ＩＩＩ）：
【００２０】
【化５】 であり、そしてＲ1 は２価の脂肪族、脂環式、複素環
式、又は置換されたもしくは置換されていない芳香族の
炭化水素基である］。
式、又は置換されたもしくは置換されていない芳香族の
炭化水素基である］。
【００２１】前記エポキシトリアジン−キャップ化ＰＰ
Ｅ物質は、溶液中で少なくとも１種のＰＰＥポリマーを
式（ＩＶ）：
Ｅ物質は、溶液中で少なくとも１種のＰＰＥポリマーを
式（ＩＶ）：
【００２２】
【化６】 の化合物と反応させることにより製造することができる
［式中Ｒ1 及びＸは前述の意味を有する］。
［式中Ｒ1 及びＸは前述の意味を有する］。
【００２３】前記反応を、ピリジン等の塩基性試薬の存
在下で行なうことができる。
在下で行なうことができる。
【００２４】式（ＩＶ）に合致し、そして本発明に適し
たエポキシクロロトリアジンの例は、２−クロロ−４，
６−ジグリシドキシ−１，３，５−トリアジン［ジグリ
シジルクロロシアヌレート（ＤＧＣＣ）としても知られ
る］、２−クロロ−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシ
ドキシ−１，３，５−トリアジン［ｎ−ブチルグリシジ
ルクロロシアヌレート（ＢＧＣＣ）としても知られる］
及び２−クロロ−４−（２，４，６−トリメチルフェノ
キシ）−６−グリシドキシ−１，３，５−トリアジン
［メシチルグリシジルクロロシアヌレート（ＭＧＣＣ）
としても知られる］である。
たエポキシクロロトリアジンの例は、２−クロロ−４，
６−ジグリシドキシ−１，３，５−トリアジン［ジグリ
シジルクロロシアヌレート（ＤＧＣＣ）としても知られ
る］、２−クロロ−４−（ｎ−ブトキシ）−６−グリシ
ドキシ−１，３，５−トリアジン［ｎ−ブチルグリシジ
ルクロロシアヌレート（ＢＧＣＣ）としても知られる］
及び２−クロロ−４−（２，４，６−トリメチルフェノ
キシ）−６−グリシドキシ−１，３，５−トリアジン
［メシチルグリシジルクロロシアヌレート（ＭＧＣＣ）
としても知られる］である。
【００２５】これらのエポキシクロロトリアジンの適切
な製造方法は当業界で周知であり、そして例えばスター
リング・ビー・ブラウンらの米国特許第４，８９５，９
４５号明細書に記載されている。例えば、２，４，６−
トリクロロトリアジンをグリシドール又はグリシドール
とｎ−ブタノールもしくはメシトールとの組合せと反応
させることができる。
な製造方法は当業界で周知であり、そして例えばスター
リング・ビー・ブラウンらの米国特許第４，８９５，９
４５号明細書に記載されている。例えば、２，４，６−
トリクロロトリアジンをグリシドール又はグリシドール
とｎ−ブタノールもしくはメシトールとの組合せと反応
させることができる。
【００２６】通常、使用するＰＰＥの量を基準として約
１乃至２０重量％のエポキシクロロトリアジンをキャッ
プ化のために使用する。前記塩基性試薬は、反応を促進
するのに有効な量、通常はクロロエポキシトリアジン１
モルあたり約０．５乃至５当量の量で存在する。
１乃至２０重量％のエポキシクロロトリアジンをキャッ
プ化のために使用する。前記塩基性試薬は、反応を促進
するのに有効な量、通常はクロロエポキシトリアジン１
モルあたり約０．５乃至５当量の量で存在する。
【００２７】前記溶液法の代りとして、エポキシクロロ
トリアジン−キャップ化ＰＰＥポリマーを製造するため
に、反応を水、水酸化ナトリウム等の水溶性塩基及びテ
トラアルキルアンモニウムクロリド化合物等の相間移動
触媒の存在下で行なう界面法を用いることができる。こ
の方法は、生成物中の化学結合塩素が比較的低量となる
ため、時として好適である。
トリアジン−キャップ化ＰＰＥポリマーを製造するため
に、反応を水、水酸化ナトリウム等の水溶性塩基及びテ
トラアルキルアンモニウムクロリド化合物等の相間移動
触媒の存在下で行なう界面法を用いることができる。こ
の方法は、生成物中の化学結合塩素が比較的低量となる
ため、時として好適である。
【００２８】前記キャップ化ＰＰＥポリマーを、非溶媒
で沈殿するなど従来からの方法で単離することができ
る。
で沈殿するなど従来からの方法で単離することができ
る。
【００２９】前述した様に、本発明組成物は成分（Ｂ）
として少なくとも１種の熱可塑性ポリエステルを含む。
として少なくとも１種の熱可塑性ポリエステルを含む。
【００３０】特定の熱可塑性ポリエステルを選択するこ
とは本発明の臨界条件ではない。熱可塑性ポリエステル
の多くは式（Ｖ）： の構造単位を含む［式中各Ｒ4 は夫々２価の脂肪族、脂
環式もしくは芳香族炭化水素基又はポリオキシアルキレ
ン基であり、そしてＡ1 は２価の芳香族基である］。
とは本発明の臨界条件ではない。熱可塑性ポリエステル
の多くは式（Ｖ）： の構造単位を含む［式中各Ｒ4 は夫々２価の脂肪族、脂
環式もしくは芳香族炭化水素基又はポリオキシアルキレ
ン基であり、そしてＡ1 は２価の芳香族基である］。
【００３１】式（Ｖ）の構造を含む適切なポリエステル
の例は、ポリ（アルキレンジカルボキシレート）、エラ
ストマー性ポリエステル、ポリアリーレート、及びコポ
リエステルカーボネート等のポリエステル共重合体であ
る。更に、ポリエステルが例えば約５乃至２５０マイク
ロ当量／グラム、更に好ましくは約２０乃至７０マイク
ロ当量／グラムなどの比較的高いカルボン酸末端基濃度
を有することが時として望ましい。
の例は、ポリ（アルキレンジカルボキシレート）、エラ
ストマー性ポリエステル、ポリアリーレート、及びコポ
リエステルカーボネート等のポリエステル共重合体であ
る。更に、ポリエステルが例えば約５乃至２５０マイク
ロ当量／グラム、更に好ましくは約２０乃至７０マイク
ロ当量／グラムなどの比較的高いカルボン酸末端基濃度
を有することが時として望ましい。
【００３２】本発明に係わるポリエステルは、時として
式（ＶＩ）：
式（ＶＩ）：
【００３３】
【化７】 の構造単位を含む［式中Ｒ4 は前述の意味を有し、Ｒ5
はポリオキシアルキレン基であり、そしてＡ2 は３価の
芳香族基である］。
はポリオキシアルキレン基であり、そしてＡ2 は３価の
芳香族基である］。
【００３４】式（Ｖ）中のＡ1 基は通常ｐ−もしくはｍ
−フェニレン又はこれらの混合物であり、そして式（Ｖ
Ｉ）中のＡ2 は通常トリメリト酸から誘導され構造：
−フェニレン又はこれらの混合物であり、そして式（Ｖ
Ｉ）中のＡ2 は通常トリメリト酸から誘導され構造：
【００３５】
【化８】 を有する。
【００３６】ポリ（アルキレンテレフタレート）が、頻
繁に本発明に対して好適なポリエステルであり、ポリ
（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）及びポリ（ブチ
レンテレフタレート）（ＰＢＴ）がこのポリ（アルキレ
ンテレフタレート）群の最も好適な一員である。ＰＥＴ
とＰＢＴとの混合物も、時として非常に適している。
繁に本発明に対して好適なポリエステルであり、ポリ
（エチレンテレフタレート）（ＰＥＴ）及びポリ（ブチ
レンテレフタレート）（ＰＢＴ）がこのポリ（アルキレ
ンテレフタレート）群の最も好適な一員である。ＰＥＴ
とＰＢＴとの混合物も、時として非常に適している。
【００３７】ポリアルキレンテレフタレートの例が、そ
のほかに米国特許第４，９０２，７５３号、同４，１２
８，５２６号、同３，９５３，３９４号、同３，６７
１，４８７号、同３，０４７，５３９号、同２，８２
２，３４８号、同２，７２７，８８１号、同２，７２
０，５０２号及び同２，４６５，３１９号各明細書に示
されている。
のほかに米国特許第４，９０２，７５３号、同４，１２
８，５２６号、同３，９５３，３９４号、同３，６７
１，４８７号、同３，０４７，５３９号、同２，８２
２，３４８号、同２，７２７，８８１号、同２，７２
０，５０２号及び同２，４６５，３１９号各明細書に示
されている。
【００３８】ポリエステルは、３０℃での６０重量％の
フェノールと４０重量％の１，１，２，２−テトラクロ
ロエタンの混合物中の固有粘度で測定して通常約２０，
０００乃至７０，０００の範囲内の数平均分子量を有す
る。本明細書中に記載されているポリエステルの製造方
法は、一般的に当業界で周知である。
フェノールと４０重量％の１，１，２，２−テトラクロ
ロエタンの混合物中の固有粘度で測定して通常約２０，
０００乃至７０，０００の範囲内の数平均分子量を有す
る。本明細書中に記載されているポリエステルの製造方
法は、一般的に当業界で周知である。
【００３９】本発明において使用するＰＰＥとポリエス
テルとの相対量は、特に臨界条件ではなく、組成物全体
に望まれる性質の種類により主として決定される。通常
は、各ポリマーを全組成物の重量を基準として約１５重
量％乃至約７０重量％の範囲内の量で使用する。好適な
態様においては、キャップ化ＰＰＥポリマーの熱可塑性
ポリエステルに対する重量比は約６０：４０乃至約２
０：８０の範囲内である。
テルとの相対量は、特に臨界条件ではなく、組成物全体
に望まれる性質の種類により主として決定される。通常
は、各ポリマーを全組成物の重量を基準として約１５重
量％乃至約７０重量％の範囲内の量で使用する。好適な
態様においては、キャップ化ＰＰＥポリマーの熱可塑性
ポリエステルに対する重量比は約６０：４０乃至約２
０：８０の範囲内である。
【００４０】前記キャップ化ＰＰＥ樹脂と熱可塑性ポリ
エステルとの混合に、以下に記載する様な様々な従来か
らの方法を使用することができる。溶液又は溶融ブレン
ド法を通常使用する。反応温度は、約１７５乃至３５０
℃の範囲内である。
エステルとの混合に、以下に記載する様な様々な従来か
らの方法を使用することができる。溶液又は溶融ブレン
ド法を通常使用する。反応温度は、約１７５乃至３５０
℃の範囲内である。
【００４１】反応性条件下での前記キャップ化ＰＰＥと
ポリエステルとのブレンドにより、本発明の範囲に含ま
れるある種のＰＰＥ−ポリエステル共重合体が生成す
る。このブレンドにより得られる何れの生成共重合体を
も、「ＰＰＥ−ポリエステル共重合体」として言及す
る。即ち、本発明組成物は様々な割合のＰＰＥ及びポリ
エステルホモポリマーと共にＰＰＥ−ポリエステル共重
合体を含むことができる。
ポリエステルとのブレンドにより、本発明の範囲に含ま
れるある種のＰＰＥ−ポリエステル共重合体が生成す
る。このブレンドにより得られる何れの生成共重合体を
も、「ＰＰＥ−ポリエステル共重合体」として言及す
る。即ち、本発明組成物は様々な割合のＰＰＥ及びポリ
エステルホモポリマーと共にＰＰＥ−ポリエステル共重
合体を含むことができる。
【００４２】本発明に係わる成分（Ｃ）は、共役ジエン
ポリマー、ビニル芳香族ポリマーブロック及びカップリ
ング剤から自体成るセグメント又は「ブロック」を含ん
だラジアルテレブロック共重合体である。これらの物質
は、時として「枝分れ」ポリマーと言われ、そして当業
界で公知である。例えば、これらは米国特許第４，０９
７，５５０号明細書、アドヘシブス・エージ、マース
ら、１９７１年１２月、１５乃至２０頁［ＡＤＨＥＳＩ
ＶＥＳ ＡＧＥ，Ｍａｒｒｓ ｅｔ ａｌ，Ｄｅｃｅｍ
ｂｅｒ １９７１，ｐｐ １５−２０］及びラバー・ワ
ールド、ホースら、１９７３年１月、２７乃至３２頁
［ＲＵＢＢＥＲ ＷＯＲＬＤ，Ｈａｗｓ ｅｔ ａｌ，
Ｊａｎｕａｒｙ １９７３，ｐｐ ２７−３２］に総括
的に記載されている。
ポリマー、ビニル芳香族ポリマーブロック及びカップリ
ング剤から自体成るセグメント又は「ブロック」を含ん
だラジアルテレブロック共重合体である。これらの物質
は、時として「枝分れ」ポリマーと言われ、そして当業
界で公知である。例えば、これらは米国特許第４，０９
７，５５０号明細書、アドヘシブス・エージ、マース
ら、１９７１年１２月、１５乃至２０頁［ＡＤＨＥＳＩ
ＶＥＳ ＡＧＥ，Ｍａｒｒｓ ｅｔ ａｌ，Ｄｅｃｅｍ
ｂｅｒ １９７１，ｐｐ １５−２０］及びラバー・ワ
ールド、ホースら、１９７３年１月、２７乃至３２頁
［ＲＵＢＢＥＲ ＷＯＲＬＤ，Ｈａｗｓ ｅｔ ａｌ，
Ｊａｎｕａｒｙ １９７３，ｐｐ ２７−３２］に総括
的に記載されている。
【００４３】通常、前記ジエンポリマーのいくつか（頻
繁に３個以上）の鎖がカップリング剤から伸長し、夫々
の鎖がもう一方の末端でビニル芳香族ポリマーのブロッ
クにより末端停止されている。
繁に３個以上）の鎖がカップリング剤から伸長し、夫々
の鎖がもう一方の末端でビニル芳香族ポリマーのブロッ
クにより末端停止されている。
【００４４】成分（Ｃ）のラジアルテレブロック共重合
体の形成に使用することができる共役ジエンの例は、
１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−
１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、３−ブチ
ル−１，３−オクタジエン及びこれらジエンの混合物で
あり、１，３−ブタジエンが最も好適である。
体の形成に使用することができる共役ジエンの例は、
１，３−ブタジエン、イソプレン、２，３−ジメチル−
１，３−ブタジエン、１，３−ペンタジエン、３−ブチ
ル−１，３−オクタジエン及びこれらジエンの混合物で
あり、１，３−ブタジエンが最も好適である。
【００４５】成分（Ｃ）において使用するビニル芳香族
ポリマーは、通常前出の米国特許第４，０９７，５５０
号明細書の２欄式（Ｉ）で表わされる化合物等の化合物
から製造される。この種の化合物の例は、スチレン、ク
ロロスチレン、ビニルトルエン、３−メチルスチレン、
４−ｎ−プロピルスチレン、４−シクロヘキシルスチレ
ン、４−ドデシルスチレン、２−エチル−４−ベンジル
スチレン、４−ｐ−トリルスチレン、４−（４−フェニ
ル−ｎ−ブチル）スチレン、１−ビニルナフタレン、２
−ビニルナフタレン、及びこれらの化合物の何れかのそ
の他のアルキル、シクロアルキル、アリール、アルカリ
ール及びアラルキル誘導体である。更に、これらの化合
物の何れかの混合物及び／又は共重合体を、前記ビニル
芳香族ポリマーの形成に使用することができる。
ポリマーは、通常前出の米国特許第４，０９７，５５０
号明細書の２欄式（Ｉ）で表わされる化合物等の化合物
から製造される。この種の化合物の例は、スチレン、ク
ロロスチレン、ビニルトルエン、３−メチルスチレン、
４−ｎ−プロピルスチレン、４−シクロヘキシルスチレ
ン、４−ドデシルスチレン、２−エチル−４−ベンジル
スチレン、４−ｐ−トリルスチレン、４−（４−フェニ
ル−ｎ−ブチル）スチレン、１−ビニルナフタレン、２
−ビニルナフタレン、及びこれらの化合物の何れかのそ
の他のアルキル、シクロアルキル、アリール、アルカリ
ール及びアラルキル誘導体である。更に、これらの化合
物の何れかの混合物及び／又は共重合体を、前記ビニル
芳香族ポリマーの形成に使用することができる。
【００４６】成分（Ｃ）のラジアルテレブロック共重合
体の分子量は特に臨界条件ではなく、そして好ましくは
約１００，０００乃至約３５０，０００の範囲内であ
る。更に、ラジアルテレブロック共重合体は、好ましく
はテレブロック共重合体の総重量を基準として約１乃至
約５０重量部のビニル芳香族化合物及び約９９乃至約５
０重量部の共役ジエンを含む。カップリング剤の適切な
量の選定においては、使用する試剤の種類及び使用する
有機金属開始剤の量（後者については下述する）等様々
なファクターを考慮する。通常、例えば樹脂１００部あ
たり約０．１乃至１．０重量部など、比較的少量のカッ
プリング剤が好適である。
体の分子量は特に臨界条件ではなく、そして好ましくは
約１００，０００乃至約３５０，０００の範囲内であ
る。更に、ラジアルテレブロック共重合体は、好ましく
はテレブロック共重合体の総重量を基準として約１乃至
約５０重量部のビニル芳香族化合物及び約９９乃至約５
０重量部の共役ジエンを含む。カップリング剤の適切な
量の選定においては、使用する試剤の種類及び使用する
有機金属開始剤の量（後者については下述する）等様々
なファクターを考慮する。通常、例えば樹脂１００部あ
たり約０．１乃至１．０重量部など、比較的少量のカッ
プリング剤が好適である。
【００４７】成分（Ｃ）のラジアルテレブロック共重合
体は、市販されている。又、それらは当業界で公知の方
法で製造することができる。例えば、ｎ−ブチルリチウ
ム等の有機金属開始剤の存在下でブタジエン等の共役ジ
エンとスチレン等のビニル芳香族化合物とを重合させ、
これにより各ポリマー鎖の一端上にリチウム等の活性金
属原子を含む共重合体を生成させることで製造すること
ができる。これらの金属原子−末端停止ポリマーを、そ
の後、ポリマー鎖上の炭素−金属原子結合と反応し、そ
して前記鎖上の金属原子と置換する能力を有する少なく
とも３個の活性部位を有するカップリング剤と反応させ
ることができる。これにより、この多官能カップリング
剤により形成された核から放射状に伸びる比較的長い枝
を有するポリマーが得られる。ゼリンスキらの米国特許
第３，２８１，３８３号明細書に、この種の製造方法が
教示されている。
体は、市販されている。又、それらは当業界で公知の方
法で製造することができる。例えば、ｎ−ブチルリチウ
ム等の有機金属開始剤の存在下でブタジエン等の共役ジ
エンとスチレン等のビニル芳香族化合物とを重合させ、
これにより各ポリマー鎖の一端上にリチウム等の活性金
属原子を含む共重合体を生成させることで製造すること
ができる。これらの金属原子−末端停止ポリマーを、そ
の後、ポリマー鎖上の炭素−金属原子結合と反応し、そ
して前記鎖上の金属原子と置換する能力を有する少なく
とも３個の活性部位を有するカップリング剤と反応させ
ることができる。これにより、この多官能カップリング
剤により形成された核から放射状に伸びる比較的長い枝
を有するポリマーが得られる。ゼリンスキらの米国特許
第３，２８１，３８３号明細書に、この種の製造方法が
教示されている。
【００４８】前記ラジアルテレブロック共重合体用カッ
プリング剤は、ポリエポキシド、ポリイソシアネート、
ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリケトン、ポリ無水
物、ポリエステル、ポリハロゲン化物等から選択するこ
とができる。これらの物質は、前記ゼリンスキらの特許
明細書にも記載されている様に、エポキシ基とアルデヒ
ド基との組合せ、又はイソシアネート基とハロゲン化物
基との組合せなどの２種以上の官能基を含むことができ
る。
プリング剤は、ポリエポキシド、ポリイソシアネート、
ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリケトン、ポリ無水
物、ポリエステル、ポリハロゲン化物等から選択するこ
とができる。これらの物質は、前記ゼリンスキらの特許
明細書にも記載されている様に、エポキシ基とアルデヒ
ド基との組合せ、又はイソシアネート基とハロゲン化物
基との組合せなどの２種以上の官能基を含むことができ
る。
【００４９】本発明のいくつかの好適な具体的態様は、
成分（Ｃ）が、スチレンから誘導された末端ブロック及
びエポキシ化ポリブタジエン、ＳｉＣｌ4 又はこれらの
混合物から選ばれたカップリング剤を含む、スチレンと
ブタジエンとのラジアルテレブロック共重合体であるこ
とを必要とする。好適なエポキシ化ポリブタジエンカッ
プリング剤の例は、オキシロン（Ｏｘｉｒｏｎ）２００
０及びオキシロン２００１として商品表示されているも
のである。
成分（Ｃ）が、スチレンから誘導された末端ブロック及
びエポキシ化ポリブタジエン、ＳｉＣｌ4 又はこれらの
混合物から選ばれたカップリング剤を含む、スチレンと
ブタジエンとのラジアルテレブロック共重合体であるこ
とを必要とする。好適なエポキシ化ポリブタジエンカッ
プリング剤の例は、オキシロン（Ｏｘｉｒｏｎ）２００
０及びオキシロン２００１として商品表示されているも
のである。
【００５０】時として、成分（Ｃ）の物質を軽鉱油等の
鉱油で増量又は希釈することができる。これらの増量剤
は、成分（Ｃ）の約６０重量％までを構成することがで
きる。
鉱油で増量又は希釈することができる。これらの増量剤
は、成分（Ｃ）の約６０重量％までを構成することがで
きる。
【００５１】成分（Ｃ）として適したラジアルテレブロ
ック共重合体の市販の例は、フィナ・オイル・カンパニ
イ（Ｆｉｎａ Ｏｉｌ Ｃｏｍｐａｎｙ）から入手でき
るフィナプレン（ＦＩＮＡＰＲＥＮＥ）製品群、等級４
０１、４１１、４１４、４１６及び４１７である。
ック共重合体の市販の例は、フィナ・オイル・カンパニ
イ（Ｆｉｎａ Ｏｉｌ Ｃｏｍｐａｎｙ）から入手でき
るフィナプレン（ＦＩＮＡＰＲＥＮＥ）製品群、等級４
０１、４１１、４１４、４１６及び４１７である。
【００５２】本発明組成物において使用する成分（Ｃ）
の量は、使用する特定のビニル芳香族ポリマー及び共役
ジエン、並びに最終製品に所望される様々な性質（例え
ば衝撃強さ）の程度などのいくつかのファクターに依存
する。通常、全組成物の重量を基準として約１重量％乃
至約３０重量％の成分（Ｃ）を使用する。更に好適な態
様においては、約５重量％乃至約１５重量％の成分
（Ｃ）を使用する。
の量は、使用する特定のビニル芳香族ポリマー及び共役
ジエン、並びに最終製品に所望される様々な性質（例え
ば衝撃強さ）の程度などのいくつかのファクターに依存
する。通常、全組成物の重量を基準として約１重量％乃
至約３０重量％の成分（Ｃ）を使用する。更に好適な態
様においては、約５重量％乃至約１５重量％の成分
（Ｃ）を使用する。
【００５３】更に、本発明者は、これらの組成物におい
てある種のテーパ型線状ブロック共重合体を使用するこ
とが時として極めて望ましいことを見い出した。本明細
書において成分（Ｄ）と表示するこの共重合体物質は、
しばしば、Ａ1 及びＢ1 のブロックを含むトリブロック
物質である［前記Ａ1 は重合されたビニル芳香族炭化水
素ブロックであり、そしてＢ1 は少なくとも１種の重合
された共役ジエンから誘導される水素化、部分水素化又
は非水素化ブロックである］。これらの物質は、ゼネラ
ル・エレクトリツク・カンパニイに譲渡された、１９９
０年９月２８日付で出願されたジョン・ビー・イエーツ
の米国特許出願第５８９，８７１号明細書にも記載され
ている。
てある種のテーパ型線状ブロック共重合体を使用するこ
とが時として極めて望ましいことを見い出した。本明細
書において成分（Ｄ）と表示するこの共重合体物質は、
しばしば、Ａ1 及びＢ1 のブロックを含むトリブロック
物質である［前記Ａ1 は重合されたビニル芳香族炭化水
素ブロックであり、そしてＢ1 は少なくとも１種の重合
された共役ジエンから誘導される水素化、部分水素化又
は非水素化ブロックである］。これらの物質は、ゼネラ
ル・エレクトリツク・カンパニイに譲渡された、１９９
０年９月２８日付で出願されたジョン・ビー・イエーツ
の米国特許出願第５８９，８７１号明細書にも記載され
ている。
【００５４】ポリマー技術の当業者は、「テーパ型」の
概念を理解している。更に、テーパ型ポリマー又は共重
合体を得る方法が当業界で周知である。テーパ型ポリマ
ーに関する文献の例は、米国特許第４，９４８，８３２
号、同４，９３９，２０７号、同４，９１８，１４５
号、同４，９１４，２４８号、同４，９１３，９７１号
及び同４，１１６，９１７号各明細書である。
概念を理解している。更に、テーパ型ポリマー又は共重
合体を得る方法が当業界で周知である。テーパ型ポリマ
ーに関する文献の例は、米国特許第４，９４８，８３２
号、同４，９３９，２０７号、同４，９１８，１４５
号、同４，９１４，２４８号、同４，９１３，９７１号
及び同４，１１６，９１７号各明細書である。
【００５５】成分（Ｄ）は、通常該成分の総重量を基準
として約５０重量％乃至約９０重量％のビニル芳香族ポ
リマーを含む。好適な態様において、約７０重量％乃至
約８０重量％のビニル芳香族ポリマーが存在する。前記
共重合体全体の分子量（重量平均）は、好ましくは約９
０，０００乃至約２７０，０００であり、そして最も好
ましくは約１１０，０００乃至約１５０，０００の範囲
内である。
として約５０重量％乃至約９０重量％のビニル芳香族ポ
リマーを含む。好適な態様において、約７０重量％乃至
約８０重量％のビニル芳香族ポリマーが存在する。前記
共重合体全体の分子量（重量平均）は、好ましくは約９
０，０００乃至約２７０，０００であり、そして最も好
ましくは約１１０，０００乃至約１５０，０００の範囲
内である。
【００５６】更に、成分（Ｄ）のビニル芳香族ポリマー
には、好ましくはテーパ形態のランダム及びブロックの
両方の構造単位が含まれ、ランダムのブロックに対する
重量比は通常約１．５：１乃至約４：１の範囲内であ
り、そして更に好ましくは約２．５：１乃至約３：１の
範囲内である。この類型の適切な物質のいくつかは、約
１０，０００乃至約３０，０００の分子量を有するビニ
ル芳香族ポリマーのブロック、続く約２５，０００乃至
約６５，０００の分子量を有する重合された共役ジエン
のブロックを含み、該ブロック自体は約３０，０００乃
至約５０，０００の分子量を有するビニル芳香族−共役
ジエンポリマーのランダムブロック（例えばスチレン−
ブタジエンのランダムブロック）に結合している。前記
ランダムブロックを、他端で通常約３０，０００乃至約
５０，０００の分子量を有するもう１つのビニル芳香族
ポリマーブロックに結合させることができる。
には、好ましくはテーパ形態のランダム及びブロックの
両方の構造単位が含まれ、ランダムのブロックに対する
重量比は通常約１．５：１乃至約４：１の範囲内であ
り、そして更に好ましくは約２．５：１乃至約３：１の
範囲内である。この類型の適切な物質のいくつかは、約
１０，０００乃至約３０，０００の分子量を有するビニ
ル芳香族ポリマーのブロック、続く約２５，０００乃至
約６５，０００の分子量を有する重合された共役ジエン
のブロックを含み、該ブロック自体は約３０，０００乃
至約５０，０００の分子量を有するビニル芳香族−共役
ジエンポリマーのランダムブロック（例えばスチレン−
ブタジエンのランダムブロック）に結合している。前記
ランダムブロックを、他端で通常約３０，０００乃至約
５０，０００の分子量を有するもう１つのビニル芳香族
ポリマーブロックに結合させることができる。
【００５７】いくつかの好適な態様においては、成分
（Ｄ）のＡ1 ブロックはスチレン、α−メチルスチレ
ン、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシ
レン及びこれらの単量体の組合せから成る群から選ばれ
る単量体から誘導される。Ｂ1 ブロックは、好ましくは
ブタジエン、イソプレン、エチレン、ブチレン、１，３
−ペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン及びこれ
らの組合せから成る群から選ばれる単量体から誘導され
る。更に、成分（Ｄ）が１種を超えるＡ1 及び／又はＢ
1 ブロックを含むことが可能である。
（Ｄ）のＡ1 ブロックはスチレン、α−メチルスチレ
ン、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニルキシ
レン及びこれらの単量体の組合せから成る群から選ばれ
る単量体から誘導される。Ｂ1 ブロックは、好ましくは
ブタジエン、イソプレン、エチレン、ブチレン、１，３
−ペンタジエン、２，３−ジメチルブタジエン及びこれ
らの組合せから成る群から選ばれる単量体から誘導され
る。更に、成分（Ｄ）が１種を超えるＡ1 及び／又はＢ
1 ブロックを含むことが可能である。
【００５８】成分（Ｄ）の共重合体は、組成物全体の衝
撃強さを高めるため、本発明のいくつかの態様において
極めて有用である。
撃強さを高めるため、本発明のいくつかの態様において
極めて有用である。
【００５９】前記分子量範囲内のテーパ型線状スチレン
−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）共重合体が、成分
（Ｄ）として使用するのにとりわけ適している。この種
の物質の例は、フィナ・オイル・アンド・ケミカル・カ
ンパニイ（Ｆｉｎａ Ｏｉｌａｎｄ Ｃｈｅｍｉｃａｌ
Ｃｏｍｐａｎｙ）から市販されている製品である登録
商標フィナクリアー（ＦＩＮＡＣＬＥＡＲ）５２０であ
る。
−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）共重合体が、成分
（Ｄ）として使用するのにとりわけ適している。この種
の物質の例は、フィナ・オイル・アンド・ケミカル・カ
ンパニイ（Ｆｉｎａ Ｏｉｌａｎｄ Ｃｈｅｍｉｃａｌ
Ｃｏｍｐａｎｙ）から市販されている製品である登録
商標フィナクリアー（ＦＩＮＡＣＬＥＡＲ）５２０であ
る。
【００６０】成分（Ｄ）の適切な量は、製品の最終用
途、所望する衝撃強さの程度、及び使用する特定のラジ
アルテレブロック共重合体［成分（Ｃ）］の種類等存在
する他の成分の特定の種類などのいくつかのファクター
に依存する。通常、全組成物の重量を基準として約１重
量％乃至約２０重量％の成分（Ｄ）を使用する。好まし
くは、この量は約５重量％乃至約１５重量％である。
途、所望する衝撃強さの程度、及び使用する特定のラジ
アルテレブロック共重合体［成分（Ｃ）］の種類等存在
する他の成分の特定の種類などのいくつかのファクター
に依存する。通常、全組成物の重量を基準として約１重
量％乃至約２０重量％の成分（Ｄ）を使用する。好まし
くは、この量は約５重量％乃至約１５重量％である。
【００６１】本発明の組成物中には、様々な特性を付与
する又は高める様々な添加剤が時として含まれる。添加
剤の例は、難燃剤、滴下防止剤、染料、顔料、着色剤、
潤滑剤、補強材、充填材、帯電防止剤、熱安定剤、紫外
線安定剤及び可塑剤である。この種の添加剤の有効な量
は、夫々について、通常全組成物の重量を基準として約
０．１重量％乃至約５０重量％の範囲内である。
する又は高める様々な添加剤が時として含まれる。添加
剤の例は、難燃剤、滴下防止剤、染料、顔料、着色剤、
潤滑剤、補強材、充填材、帯電防止剤、熱安定剤、紫外
線安定剤及び可塑剤である。この種の添加剤の有効な量
は、夫々について、通常全組成物の重量を基準として約
０．１重量％乃至約５０重量％の範囲内である。
【００６２】本発明の組成物には、当業界で周知の従来
からの方法により製造することができる。例えば、前記
成分を緊密なブレンドをもたらす方法の何れかにより混
合することができる。これらの方法には、しばしば、可
成りのせん断力を与える押出機の使用が含まれる。１つ
の供給口からの全成分の添加を可能にする押出機を使用
することができ、あるいはその代りに、複数の供給口を
含む押出機を使用することができる。例えば、適切な押
出機の上流供給口を通してキャップ化ＰＰＥ及びポリエ
ステルの一部を加え、残りのポリエステル、ラジアルテ
レブロック共重合体及び何れかの他の成分を下流供給口
から加えることができる。押出機は、時として真空ベン
トされる。押出温度は、熱可塑性樹脂加工の当業者によ
り実験なしに決定されることができ、そして通常は約２
４０℃乃至約３２０℃の範囲内である。
からの方法により製造することができる。例えば、前記
成分を緊密なブレンドをもたらす方法の何れかにより混
合することができる。これらの方法には、しばしば、可
成りのせん断力を与える押出機の使用が含まれる。１つ
の供給口からの全成分の添加を可能にする押出機を使用
することができ、あるいはその代りに、複数の供給口を
含む押出機を使用することができる。例えば、適切な押
出機の上流供給口を通してキャップ化ＰＰＥ及びポリエ
ステルの一部を加え、残りのポリエステル、ラジアルテ
レブロック共重合体及び何れかの他の成分を下流供給口
から加えることができる。押出機は、時として真空ベン
トされる。押出温度は、熱可塑性樹脂加工の当業者によ
り実験なしに決定されることができ、そして通常は約２
４０℃乃至約３２０℃の範囲内である。
【００６３】驚くべきことに、本発明組成物は溶融状態
及び成形品の形態で特異な性質の組合せを発揮する。こ
れらの性質のいくつかは、高いメルトフロー、優れた耐
薬品性及び引張強さ、及び（良好な）衝撃強さである。
以下の実施例により、本発明の特徴を例証する。
及び成形品の形態で特異な性質の組合せを発揮する。こ
れらの性質のいくつかは、高いメルトフロー、優れた耐
薬品性及び引張強さ、及び（良好な）衝撃強さである。
以下の実施例により、本発明の特徴を例証する。
【００６４】
【実施例】これらの実施例において、下記物質を使用し
た。
た。
【００６５】キャップ化ＰＰＥ（成分Ａ） − ベース
の樹脂は、クロロホルム中、２５℃で０．４０ｄｌ／ｇ
の固有粘度を有するポリ（２，６−ジメチル−１，４−
フェニレンエーテル）であった。４重量％（％は前記Ｐ
ＰＥに対する％として表示した）の式（ＩＶ）のエポキ
シトリアジン化合物をピリジンに溶解し、その後ＰＰＥ
とトルエンの溶液にかくはん下で加えた。溶液を０．５
時間加熱し、その後メタノールを用いて生成物を沈殿さ
せ、ろ過し、メタノールで洗浄し、その後乾燥させた。
の樹脂は、クロロホルム中、２５℃で０．４０ｄｌ／ｇ
の固有粘度を有するポリ（２，６−ジメチル−１，４−
フェニレンエーテル）であった。４重量％（％は前記Ｐ
ＰＥに対する％として表示した）の式（ＩＶ）のエポキ
シトリアジン化合物をピリジンに溶解し、その後ＰＰＥ
とトルエンの溶液にかくはん下で加えた。溶液を０．５
時間加熱し、その後メタノールを用いて生成物を沈殿さ
せ、ろ過し、メタノールで洗浄し、その後乾燥させた。
【００６６】ポリエステル（成分Ｂ） − 使用したポ
リエステルは、ゲル透過クロマトグラフィーで測定して
約１０３，０００の重量平均分子量と約１．９の分散度
を有するポリ（ブチレンテレフタレート）であった。こ
のポリエステルは、滴定により測定して約５０マイクロ
当量／ｇの酸末端基数を有していた。
リエステルは、ゲル透過クロマトグラフィーで測定して
約１０３，０００の重量平均分子量と約１．９の分散度
を有するポリ（ブチレンテレフタレート）であった。こ
のポリエステルは、滴定により測定して約５０マイクロ
当量／ｇの酸末端基数を有していた。
【００６７】ブロック共重合体 − 約２８：７２のス
チレン／ゴム比を有する飽和されたスチレン−ブタジエ
ン−スチレン線状ブロック共重合体を使用した。ポリス
チレン末端ブロックが各々約９，５００の重量平均分子
量を有し、そしてブタジエン中央ブロックが約４７，０
００の重量平均分子量を有していた。従って、共重合体
の総分子量は約６６，０００であった。
チレン／ゴム比を有する飽和されたスチレン−ブタジエ
ン−スチレン線状ブロック共重合体を使用した。ポリス
チレン末端ブロックが各々約９，５００の重量平均分子
量を有し、そしてブタジエン中央ブロックが約４７，０
００の重量平均分子量を有していた。従って、共重合体
の総分子量は約６６，０００であった。
【００６８】ラジアルテレブロック共重合体（成分Ｃ）
− 使用した物質は、表１に示した様な様々な登録商標
フィナプレンのスチレン／ブタジエン熱可塑性エラスト
マー［フィナ・オイル・アンド・ケミカル・カンパニ
イ］であった。
− 使用した物質は、表１に示した様な様々な登録商標
フィナプレンのスチレン／ブタジエン熱可塑性エラスト
マー［フィナ・オイル・アンド・ケミカル・カンパニ
イ］であった。
【００６９】
【表１】 表１ 登録商標フィ スチレン／ブタジエン メルトフローイン 引張強さ ナプレン等級 比（重量） デックス a （ｐｓｉ） ４０１ ８０／２０ ＜０．５ １４００ ４１１ ７０／３０ 無視し得る ２０００ ４１４ ６０／４０ ５ ３６００ ４１６ ７０／３０ ２ ２６００ ４１７ ７０／３０ ２．５ ２５００ ａ： グラム／１０分、２００℃、５ｋｇ荷重。
【００７０】下記実施例における組成物を、３０ｍｍウ
エルナー・アンド・フライダラー（Ｗｅｒｎｅｒ ＆
Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）ニ軸押出機を用いて成分を乾式
ブレンドし、配合して調製した。特に断らない限り、成
分量を重量部で表示した。
エルナー・アンド・フライダラー（Ｗｅｒｎｅｒ ＆
Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）ニ軸押出機を用いて成分を乾式
ブレンドし、配合して調製した。特に断らない限り、成
分量を重量部で表示した。
【００７１】押出物を急冷し、そしてペレット化し、そ
の後生成物をトーシバ（Ｔｏｓｈｉｂａ）射出成形機を
用いて試験片へと成形した。
の後生成物をトーシバ（Ｔｏｓｈｉｂａ）射出成形機を
用いて試験片へと成形した。
【００７２】シリンダー（設定）５２５°Ｆ、金型（設
定）約１７５°Ｆ、そして金型内への射出圧１０，００
０ｐｓｉの成形条件を用い、０．２５０インチ×０．１
２５インチのチャネル内でのメルトフローの長さであ
る、フロー・チャネル・インチでフローを測定した。
定）約１７５°Ｆ、そして金型内への射出圧１０，００
０ｐｓｉの成形条件を用い、０．２５０インチ×０．１
２５インチのチャネル内でのメルトフローの長さであ
る、フロー・チャネル・インチでフローを測定した。
【００７３】安定剤 − 組成物には、そのほか、樹脂
１００重量部を基準として夫々約０．２乃至０．３重量
部の量の３種類の酸化防止剤［硫黄ベース物質、ヒンダ
ードフェノール及び亜リン酸エステルベース物質］が含
まれていた。
１００重量部を基準として夫々約０．２乃至０．３重量
部の量の３種類の酸化防止剤［硫黄ベース物質、ヒンダ
ードフェノール及び亜リン酸エステルベース物質］が含
まれていた。
【００７４】実施例１ 前述の様にして、表２中の組成物を調製した。成形片
に対する試験［従来からのＡＳＴＭ法を用いた］によ
り、同様に下記表に示した性質が判明した。
に対する試験［従来からのＡＳＴＭ法を用いた］によ
り、同様に下記表に示した性質が判明した。
【００７５】
【表２】 表２ 試 料 番 号 １* ２ ３ ４ キャップ化ＰＰＥ（重量部） ３０ ３０ ３０ ３０ ポリエステル ６０ ６０ ６０ ６０ トリブロック共重合体 a １０ −− −− −− ラジアルテレブロック共重合体 −− １０ １０ １０ （フィナプレンの等級） （４１４） （４１６） （４１７） 性質 フロー（インチ） １９．５ ２１．０ ２２．０ ２２．０ アイゾット衝撃強さ（ノッチ １７ １１ １５ １６ 付、フート・ポンド／インチ） ダイナタップ衝撃強さ b ３５Ｄ ３７Ｄ ３９Ｄ ３９Ｄ （室温、フート・ポンド） ダイナタップ衝撃強さ ４７Ｄ ４４Ｂ ４９Ｄ ５０Ｄ （−２０°Ｆ、フート・ポンド） 曲げモジュラス（ｋｐｓｉ） ２８２ ３１２ ２９９ ２９２ 曲げ強さ（ｋｐｓｉ） １０．９ １２．０ １１．５ １１．４ 引張降伏（ｋｐｓｉ） ７．６ ７．６ ７．２ ７．３ 引張伸び（破断点、％） ４１ ３８ ４８ ７７ 熱変形温度（°Ｆ） ３３１ ３１１ ３３４ ３２４ ＊： 比較例、 ａ： スチレン−ブタジエン−スチレン線状ブロック共
重合体［登録商標クレートン（ＫＲＡＴＯＮ）Ｄ１１０
２］、 ｂ： 「Ｄ」は延性、「Ｂ」は脆性。
重合体［登録商標クレートン（ＫＲＡＴＯＮ）Ｄ１１０
２］、 ｂ： 「Ｄ」は延性、「Ｂ」は脆性。
【００７６】表２のデータにより、本発明組成物が様々
な優れた特性を発揮することが示された。１乃至２イン
チのフロー長さの増加が大型プラスチック部品に対する
金型の充填に必要とされる時間において極めて多大の改
良を現わすという事実に鑑み、フローデータが特に注目
される。
な優れた特性を発揮することが示された。１乃至２イン
チのフロー長さの増加が大型プラスチック部品に対する
金型の充填に必要とされる時間において極めて多大の改
良を現わすという事実に鑑み、フローデータが特に注目
される。
【００７７】化学工業の当業者は、前記の教示を考慮し
て本発明における変形例及び変更例が可能であることを
認識されよう。従って、前記特定の態様において、請求
の範囲で定義した様な本発明の完全に意図した範囲内で
の変形が可能であることを理解すべきである。
て本発明における変形例及び変更例が可能であることを
認識されよう。従って、前記特定の態様において、請求
の範囲で定義した様な本発明の完全に意図した範囲内で
の変形が可能であることを理解すべきである。
Claims (27)
- 【請求項１】 （Ａ） エポキシトリアジン化合物でキ
ャップされたポリフェニレンエーテル、 （Ｂ） 熱可塑性ポリエステル及び （Ｃ） ラジアルテレブロック共重合体を含む熱可塑性
組成物。 - 【請求項２】 ポリフェニレンエーテルが複数の式： 【化１】 の構造単位から成る請求項１記載の組成物［式中各Ｑ1
は夫々ハロゲン原子、第一級又は第二級低級アルキル
基、フェニル基、ハロアルキル基、アミノアルキル基、
炭化水素オキシ基又は少なくとも２個の炭素原子がハロ
ゲン原子と酸素原子とを隔てているハロ炭化水素オキシ
基であり、そして各Ｑ2 は夫々水素原子、ハロゲン原
子、第一級又は第二級低級アルキル基、フェニル基、ハ
ロアルキル基、炭化水素オキシ基又はＱ1 に関して定義
した様なハロ炭化水素オキシ基である］。 - 【請求項３】 ポリフェニレンエーテルがポリ（２，６
−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル）である請求
項２記載の組成物。 - 【請求項４】 ポリフェニレンエーテルが２，６−ジメ
チルフェノール、２，３，６−トリメチルフェノール及
びこれらの混合物か成なる群から選ばれる単量体から誘
導される請求項２記載の組成物。 - 【請求項５】 ポリエステルが式： の構造単位を含む請求項２記載の組成物［式中各Ｒ4 は
夫々２価の脂肪族、脂環式もしくは芳香族炭化水素基又
はポリオキシアルキレン基であり、そしてＡ1 は２価の
芳香族基である］。 - 【請求項６】 ポリエステルがポリ（アルキレンジカル
ボキシレート）又は少なくとも２種のポリ（アルキレン
ジカルボキシレート）の混合物である請求項５記載の組
成物。 - 【請求項７】 ポリ（アルキレンジカルボキシレート）
がポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（ブチレンテ
レフタレート）又はこれらの混合物である請求項６記載
の組成物。 - 【請求項８】 ポリエステルが更に式： 【化２】 の単位を含む請求項５記載の組成物［式中Ｒ5 はポリオ
キシアルキレン基であり、そしてＡ2 は３価の芳香族基
である］。 - 【請求項９】 成分（Ｃ）のラジアルテレブロック共重
合体がビニル芳香族化合物、共役ジエン及びカップリン
グ剤から成る請求項１記載の組成物。 - 【請求項１０】 ラジアルテレブロック共重合体が約１
乃至約４５重量部のビニル芳香族化合物、約９９乃至約
５５重量部の共役ジエン及び少量のカップリング剤から
成る請求項９記載の組成物。 - 【請求項１１】 ビニル芳香族化合物がスチレン、クロ
ロスチレン、ビニルトルエン、３−メチルスチレン、４
−ｎ−プロピルスチレン、４−シクロヘキシルスチレ
ン、４−ドデシルスチレン、２−エチル−４−ベンジル
スチレン、４−ｐ−トリルスチレン、４−（４−フェニ
ル−ｎ−ブチル）スチレン、１−ビニルナフタレン、２
−ビニルナフタレン及びこれらの化合物の何れかの有機
誘導体から成る群から選ばれる請求項９記載の組成物。 - 【請求項１２】 共役ジエンが１，３−ブタジエン、イ
ソプレン、２，３−ジメチル−１，３−ブタジエン、
１，３−ペンタジエン、３−ブチル−１，３−オクタジ
エン及びこれらのジエンの何れかの混合物から成る群か
ら選ばれる請求項９記載の組成物。 - 【請求項１３】 カップリング剤がポリエポキシド、ポ
リイソシアネート、ポリイミン、ポリアルデヒド、ポリ
ケトン、ポリ無水物、ポリエステル、ポリハロゲン化
物、エポキシ化ポリジエン、ハロゲン化シラン及びこれ
らの物質の何れかの混合物から成る群から選ばれる請求
項９記載の組成物。 - 【請求項１４】 ラジアルテレブロック成分が、末端ブ
ロックがスチレンから誘導され、そしてカップリング剤
がエポキシ化ポリブタジエン、テトラクロロシラン及び
これらの混合物から成る群から選ばれる、スチレンとブ
タジエンとの共重合体である請求項９記載の組成物。 - 【請求項１５】 存在する成分（Ｃ）の量が全組成物の
重量を基準として約１重量％乃至約３０重量％の範囲内
である請求項９記載の組成物。 - 【請求項１６】 更に成分（Ｄ）としてテーパ型線状ブ
ロック共重合体を含む請求項１記載の組成物。 - 【請求項１７】 成分（Ｄ）がＡ1 及びＢ1 のブロック
を含む請求項１６記載の組成物［但し、前記Ａ1 は少な
くとも１種の重合されたビニル芳香族炭化水素ブロック
であり、そしてＢ1 は少なくとも１種の重合された共役
ジエンから誘導される水素化、部分水素化又は非水素化
ブロックである］。 - 【請求項１８】 Ａ1 ブロックがスチレン、α−メチル
スチレン、パラメチルスチレン、ビニルトルエン、ビニ
ルキシレン及びこれらの単量体の混合物から成る群から
選ばれる単量体から誘導される請求項１７記載の組成
物。 - 【請求項１９】 Ｂ1 ブロックがブタジエン、イソプレ
ン、エチレン、ブチレン、１，３−ペンタジエン、２，
３−ジメチルブタジエン及びこれらの組合せから成る群
から選ばれる単量体から誘導される請求項１７記載の組
成物。 - 【請求項２０】 存在する成分（Ｄ）の量が全組成物の
重量を基準として約１重量％乃至約２０重量％の範囲内
である請求項１６記載の組成物。 - 【請求項２１】 更に有効な量の、難燃剤、滴下防止
剤、可塑剤、安定剤、充填材、補強材、潤滑剤、着色
剤、染料及び顔料から成る群から選ばれる少なくとも１
種の添加剤を含む請求項１記載の組成物。 - 【請求項２２】 成分（Ａ）の成分（Ｂ）に対する重量
比が約６０：４０乃至約２０：８０の範囲内である請求
項１記載の組成物。 - 【請求項２３】 （Ｉ） エポキシトリアジン官能化ポ
リフェニレンエーテルポリマーと熱可塑性ポリエステル
との反応生成物及び（ＩＩ） 少なくとも１種のラジア
ルテレブロック共重合体を含む熱可塑性組成物。 - 【請求項２４】 ポリフェニレンエーテルが２，６−ジ
メチルフェノール、２，３，６−トリメチルフェノール
及びこれらの混合物から成る群から選ばれる単量体から
誘導され、そしてポリエステルがポリ（アルキレンジカ
ルボキシレート）、エラストマー性ポリエステル、ポリ
アリーレート、ポリエステル共重合体及びこれらの物質
の混合物から成る群から選ばれる請求項２３記載の組成
物。 - 【請求項２５】 ポリ（アルキレンジカルボキシレー
ト）がポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（ブチレ
ンテレフタレート）及びこれらの混合物から成る群から
選ばれる請求項２４記載の組成物。 - 【請求項２６】 エポキシトリアジン化合物がジグリシ
ジルクロロシアヌレート、ｎ−ブチルグリシジルクロロ
シアヌレート及びメシチルグリシジルクロロシアヌレー
トから成る群から選ばれる請求項２４記載の組成物。 - 【請求項２７】 更にＡ1 及びＢ1 のブロックを含むテ
ーパ型線状ブロックエラストマー性共重合体を含む請求
項２４記載の組成物［但し、前記Ａ1 は少なくとも１種
の重合されたビニル芳香族炭化水素ブロックであり、そ
してＢ1 は少なくとも１種の重合された共役ジエンから
誘導される水素化、部分水素化又は非水素化ブロックで
ある］。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US59119390A | 1990-09-28 | 1990-09-28 | |
| US591,193 | 1990-09-28 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05186680A true JPH05186680A (ja) | 1993-07-27 |
Family
ID=24365460
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP26546791A Pending JPH05186680A (ja) | 1990-09-28 | 1991-09-18 | ポリフェニレンエーテル及びポリエステル樹脂を含む改良された性質を示す組成物 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0477549A3 (ja) |
| JP (1) | JPH05186680A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2009128444A1 (ja) | 2008-04-15 | 2009-10-22 | 電気化学工業株式会社 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61291610A (ja) * | 1985-06-18 | 1986-12-22 | Japan Synthetic Rubber Co Ltd | ブロツク共重合体およびその組成物 |
| JPH0264127A (ja) * | 1988-06-23 | 1990-03-05 | General Electric Co <Ge> | エポキシトリアジンでキャッピングされたポリフェニレンエ―テルおよびその製造方法 |
| JPH0264150A (ja) * | 1988-06-23 | 1990-03-05 | General Electric Co <Ge> | ポリフェニレンエーテル―ポリエステルコポリマーの製造方法 |
| JPH0368632A (ja) * | 1989-04-24 | 1991-03-25 | General Electric Co <Ge> | エポキシトリアジン末端基をもつポリフェニレンエーテルからのポリフェニレンエーテル―ポリエステル共重合体 |
| JPH03265468A (ja) * | 1990-03-15 | 1991-11-26 | Toshiba Corp | 位相制御回路 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0349717A3 (en) * | 1988-06-23 | 1991-05-08 | General Electric Company | Polyphenylene ether-polyester copolymers from epoxytriazine-capped polyphenylene ethers |
-
1991
- 1991-08-27 EP EP19910114317 patent/EP0477549A3/en not_active Withdrawn
- 1991-09-18 JP JP26546791A patent/JPH05186680A/ja active Pending
Patent Citations (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61291610A (ja) * | 1985-06-18 | 1986-12-22 | Japan Synthetic Rubber Co Ltd | ブロツク共重合体およびその組成物 |
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| JPH0264150A (ja) * | 1988-06-23 | 1990-03-05 | General Electric Co <Ge> | ポリフェニレンエーテル―ポリエステルコポリマーの製造方法 |
| JPH0368632A (ja) * | 1989-04-24 | 1991-03-25 | General Electric Co <Ge> | エポキシトリアジン末端基をもつポリフェニレンエーテルからのポリフェニレンエーテル―ポリエステル共重合体 |
| JPH03265468A (ja) * | 1990-03-15 | 1991-11-26 | Toshiba Corp | 位相制御回路 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2009128444A1 (ja) | 2008-04-15 | 2009-10-22 | 電気化学工業株式会社 | 熱可塑性樹脂組成物 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP0477549A2 (en) | 1992-04-01 |
| EP0477549A3 (en) | 1992-11-25 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 19950829 |