JPH05200292A - 燃料改質用触媒 - Google Patents
燃料改質用触媒Info
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- JPH05200292A JPH05200292A JP4013071A JP1307192A JPH05200292A JP H05200292 A JPH05200292 A JP H05200292A JP 4013071 A JP4013071 A JP 4013071A JP 1307192 A JP1307192 A JP 1307192A JP H05200292 A JPH05200292 A JP H05200292A
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- Japan
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- fuel
- reforming catalyst
- fuel reforming
- catalyst
- cermet
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- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 メタン等のＣ／Ｈ燃料を水蒸気と共に改質し
てＨ2 濃度の高い改質燃料を得るための燃料改質用触媒
を提供する。 【構成】 ペロブスカイト型構造を有するＢａＣｅ1-X
ＭX Ｏ3 系複合酸化物（ただしＭはＮｄ，Ｙ，Ｇｄ，０
＜Ｘ＜１）２とＣｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｍｏ，
Ｒｕ，Ｒｈ，Ｗ，Ｔａ，Ｐｔ等の金属３とのサーメット
よりなる燃料改質用触媒１。 【効果】 サーメットを構成するＢａＣｅ1-X ＭX Ｏ3
系複合酸化物自体に触媒活性があり、高い転化率で改質
できる。ＢａＣｅ1-X ＭX Ｏ3 系複合酸化物が難焼結性
であるので、焼結による触媒性能の低下がなく、長期間
使用しても高い触媒活性を維持できる。高Ｈ2 含有率、
低ＣＯ含有率の改質燃料を得ることができる。
てＨ2 濃度の高い改質燃料を得るための燃料改質用触媒
を提供する。 【構成】 ペロブスカイト型構造を有するＢａＣｅ1-X
ＭX Ｏ3 系複合酸化物（ただしＭはＮｄ，Ｙ，Ｇｄ，０
＜Ｘ＜１）２とＣｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｍｏ，
Ｒｕ，Ｒｈ，Ｗ，Ｔａ，Ｐｔ等の金属３とのサーメット
よりなる燃料改質用触媒１。 【効果】 サーメットを構成するＢａＣｅ1-X ＭX Ｏ3
系複合酸化物自体に触媒活性があり、高い転化率で改質
できる。ＢａＣｅ1-X ＭX Ｏ3 系複合酸化物が難焼結性
であるので、焼結による触媒性能の低下がなく、長期間
使用しても高い触媒活性を維持できる。高Ｈ2 含有率、
低ＣＯ含有率の改質燃料を得ることができる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は燃料改質用触媒に係り、
特に、６００〜１１００℃の温度域で、メタン、メタノ
ール等の炭化水素系燃料（以下「Ｃ／Ｈ燃料」と称
す。）に水蒸気を添加して水素濃度の高い燃料に改質す
るための燃料改質用触媒であって、触媒効率が高く、し
かも長期使用後においても触媒性能の低下が殆どない燃
料改質用触媒に関する。
特に、６００〜１１００℃の温度域で、メタン、メタノ
ール等の炭化水素系燃料（以下「Ｃ／Ｈ燃料」と称
す。）に水蒸気を添加して水素濃度の高い燃料に改質す
るための燃料改質用触媒であって、触媒効率が高く、し
かも長期使用後においても触媒性能の低下が殆どない燃
料改質用触媒に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、この種の燃料改質用触媒として
は、アルミナ（Ａｌ2 Ｏ3 ），ジルコニア（ＺｒＯ2 ）
等のセラミックスとＮｉ，Ｒｕ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｐｔ等の
金属とからなるサーメットが用いられている。
は、アルミナ（Ａｌ2 Ｏ3 ），ジルコニア（ＺｒＯ2 ）
等のセラミックスとＮｉ，Ｒｕ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｐｔ等の
金属とからなるサーメットが用いられている。
【０００３】一方、このようなＣ／Ｈ燃料を、高温個体
電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）内部で改質して使用する
場合もあり、この場合には、ＳＯＦＣ燃料極自体が燃料
改質用触媒の役割を果たす。従来、このＳＯＦＣ燃料極
には、一般にＮｉ−ＺｒＯ2サーメットが用いられてい
る。
電解質型燃料電池（ＳＯＦＣ）内部で改質して使用する
場合もあり、この場合には、ＳＯＦＣ燃料極自体が燃料
改質用触媒の役割を果たす。従来、このＳＯＦＣ燃料極
には、一般にＮｉ−ＺｒＯ2サーメットが用いられてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】従来のＳＯＦＣにおい
て、塗布焼付けにより製作したＮｉ−ＺｒＯ2 サーメッ
ト燃料極には、分極が大きく、長期安定性が乏しいとい
う欠点がある。このような欠点は、触媒作用を有するＮ
ｉ組織が最適に制御されていないことや、電池作動温度
におけるＮｉの焼結による組織破壊に起因すると考えら
れている。
て、塗布焼付けにより製作したＮｉ−ＺｒＯ2 サーメッ
ト燃料極には、分極が大きく、長期安定性が乏しいとい
う欠点がある。このような欠点は、触媒作用を有するＮ
ｉ組織が最適に制御されていないことや、電池作動温度
におけるＮｉの焼結による組織破壊に起因すると考えら
れている。
【０００５】しかして、Ｎｉ−ＺｒＯ2 サーメットより
なる燃料極を備える従来のＳＯＦＣ内部でＣ／Ｈ燃料を
改質する場合を含め、従来の燃料改質用触媒によるＣ／
Ｈ燃料の改質にあたり、水蒸気とＣ／Ｈ燃料の炭素量と
の比（以下「Ｓ／Ｃ比」と称す。）は極力低くすること
が望まれるが、Ｓ／Ｃ比を低くすると、触媒上に炭素が
析出し、触媒活性点が覆われて触媒活性が低下するとい
う欠点があった。
なる燃料極を備える従来のＳＯＦＣ内部でＣ／Ｈ燃料を
改質する場合を含め、従来の燃料改質用触媒によるＣ／
Ｈ燃料の改質にあたり、水蒸気とＣ／Ｈ燃料の炭素量と
の比（以下「Ｓ／Ｃ比」と称す。）は極力低くすること
が望まれるが、Ｓ／Ｃ比を低くすると、触媒上に炭素が
析出し、触媒活性点が覆われて触媒活性が低下するとい
う欠点があった。
【０００６】その他、従来の燃料改質用触媒では、 高温、低Ｓ／Ｃ比条件下でＣ／Ｈ燃料中の炭素を効
率的に、二酸化炭素（ＣＯ2 ）にまで酸化できない。 金属の担持体であるセラミックス（ＺｒＯ2 −Ｙ2
Ｏ3 ，ＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 ，ＭｇＯ等）自体のＣ／Ｈ燃
料に対する触媒活性が極めて低い。 １０００℃程度の高温で長期間改質に使用すると、
触媒（主に金属成分）の焼結が進行し、触媒の比表面
積、触媒活性点が減少して触媒性能が低下する。といっ
た欠点もあった。
率的に、二酸化炭素（ＣＯ2 ）にまで酸化できない。 金属の担持体であるセラミックス（ＺｒＯ2 −Ｙ2
Ｏ3 ，ＭｇＯ−Ａｌ2 Ｏ3 ，ＭｇＯ等）自体のＣ／Ｈ燃
料に対する触媒活性が極めて低い。 １０００℃程度の高温で長期間改質に使用すると、
触媒（主に金属成分）の焼結が進行し、触媒の比表面
積、触媒活性点が減少して触媒性能が低下する。といっ
た欠点もあった。
【０００７】本発明は上記従来の問題点を解決し、触媒
活性が高く、長期間使用しても触媒性能が殆ど低下する
ことのない燃料改質用触媒を提供することを目的とす
る。
活性が高く、長期間使用しても触媒性能が殆ど低下する
ことのない燃料改質用触媒を提供することを目的とす
る。
【０００８】
【課題を解決するための手段】請求項１の燃料改質用触
媒は、炭化水素系燃料を水蒸気と共に反応させて水素濃
度の高い燃料を得るための燃料改質用触媒であって、ペ
ロブスカイト型構造を有するＢａＣｅ1-X ＭX Ｏ3 系複
合酸化物（ただし、ＭはＮｄ、Ｙ及びＧｄよりなる群か
ら選ばれる１種又は２種以上、０＜Ｘ＜１）と金属との
サーメットよりなることを特徴とする。
媒は、炭化水素系燃料を水蒸気と共に反応させて水素濃
度の高い燃料を得るための燃料改質用触媒であって、ペ
ロブスカイト型構造を有するＢａＣｅ1-X ＭX Ｏ3 系複
合酸化物（ただし、ＭはＮｄ、Ｙ及びＧｄよりなる群か
ら選ばれる１種又は２種以上、０＜Ｘ＜１）と金属との
サーメットよりなることを特徴とする。
【０００９】請求項２の燃料改質用触媒は、請求項１の
燃料改質用触媒において、金属がＣｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎ
ｉ，Ｃｕ，Ｍｏ，Ｒｕ，Ｒｈ，Ｗ，Ｔａ及びＰｔよりな
る群から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴と
する。
燃料改質用触媒において、金属がＣｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎ
ｉ，Ｃｕ，Ｍｏ，Ｒｕ，Ｒｈ，Ｗ，Ｔａ及びＰｔよりな
る群から選ばれる１種又は２種以上であることを特徴と
する。
【００１０】以下に図面を参照して本発明を詳細に説明
する。
する。
【００１１】図１（ａ）は本発明の燃料改質用触媒の一
実施例を示す球状触媒の正面図、図２（ｂ）は図１
（ａ）の組織を示す拡大断面図である。
実施例を示す球状触媒の正面図、図２（ｂ）は図１
（ａ）の組織を示す拡大断面図である。
【００１２】本発明の燃料改質用触媒１は、ペロブスカ
イト型構造をとるＢａＣｅ1-X ＭXＯ3 系複合酸化物２
（ただし、ＭはＮｄ，Ｙ及びＧｄよりなる群から選ばれ
る１種又は２種以上、０＜Ｘ＜１）とＮｉ，Ｒｕ，Ｆ
ｅ，Ｃｏ，Ｐｔ等の金属３とのサーメットで構成され
る。
イト型構造をとるＢａＣｅ1-X ＭXＯ3 系複合酸化物２
（ただし、ＭはＮｄ，Ｙ及びＧｄよりなる群から選ばれ
る１種又は２種以上、０＜Ｘ＜１）とＮｉ，Ｒｕ，Ｆ
ｅ，Ｃｏ，Ｐｔ等の金属３とのサーメットで構成され
る。
【００１３】なお、サーメット中の金属の割合は３０〜
７０体積％とするのが好ましい。
７０体積％とするのが好ましい。
【００１４】このような本発明の燃料改質用触媒は、所
定組成のサーメット粉末にバインダー及び可塑剤を添加
し、図１に示す球状触媒１、図２に示す板状触媒４、図
３に示す波板状触媒５、又は図４に示すハニカム状触媒
６等の任意の形状及び大きさに成形、焼成することによ
り容易に製造される。その他、サーメット粉末を常法に
従ってペースト化し、適当な基板上に塗布して使用する
こともできる。
定組成のサーメット粉末にバインダー及び可塑剤を添加
し、図１に示す球状触媒１、図２に示す板状触媒４、図
３に示す波板状触媒５、又は図４に示すハニカム状触媒
６等の任意の形状及び大きさに成形、焼成することによ
り容易に製造される。その他、サーメット粉末を常法に
従ってペースト化し、適当な基板上に塗布して使用する
こともできる。
【００１５】このような本発明の燃料改質用触媒を用い
てＣ／Ｈ燃料の改質を行なうには、常法に従って、６０
０〜１１００℃の温度域で、メタン、メタノール等のＣ
／Ｈ燃料と水蒸気とを本発明の燃料改質用触媒の存在下
に反応させれば良いが、その際、Ｓ／Ｃ比（モル比）は
２〜８程度とするのが好ましい。
てＣ／Ｈ燃料の改質を行なうには、常法に従って、６０
０〜１１００℃の温度域で、メタン、メタノール等のＣ
／Ｈ燃料と水蒸気とを本発明の燃料改質用触媒の存在下
に反応させれば良いが、その際、Ｓ／Ｃ比（モル比）は
２〜８程度とするのが好ましい。
【００１６】このような本発明の燃料改質用触媒は、Ｓ
ＯＦＣを用いるＣ／Ｈ燃料の内部改質にも有効であり、
従って、本発明の燃料改質用触媒は、ＳＯＦＣ燃料極及
び燃料極側集電板材料としても適用可能である。
ＯＦＣを用いるＣ／Ｈ燃料の内部改質にも有効であり、
従って、本発明の燃料改質用触媒は、ＳＯＦＣ燃料極及
び燃料極側集電板材料としても適用可能である。
【００１７】
【作用】本発明の燃料改質用触媒のサーメットを構成す
るセラミックス成分であるＢａＣｅ1-X ＭX Ｏ3 系複合
酸化物は、それ自体、燃料改質用触媒としての触媒作用
を有し、低Ｓ／Ｃ比でＣ／Ｈ燃料を高濃度Ｈ2 含有燃料
に、高い転化率にて改質することができる。
るセラミックス成分であるＢａＣｅ1-X ＭX Ｏ3 系複合
酸化物は、それ自体、燃料改質用触媒としての触媒作用
を有し、低Ｓ／Ｃ比でＣ／Ｈ燃料を高濃度Ｈ2 含有燃料
に、高い転化率にて改質することができる。
【００１８】しかも、従来のＮｉ−ＺｒＯ2 系等の燃料
改質用触媒に比べて、Ｃ／Ｈ燃料中の炭素を、低Ｓ／Ｃ
比でＣＯ2 にまで効率的に酸化することもできる。
改質用触媒に比べて、Ｃ／Ｈ燃料中の炭素を、低Ｓ／Ｃ
比でＣＯ2 にまで効率的に酸化することもできる。
【００１９】その上、サーメットを構成するセラミック
ス成分自体が難焼結性であるため、約１０００℃の高温
で長時間使用しても、サーメットの焼結が殆どおこら
ず、触媒性能が低下することは殆どない。
ス成分自体が難焼結性であるため、約１０００℃の高温
で長時間使用しても、サーメットの焼結が殆どおこら
ず、触媒性能が低下することは殆どない。
【００２０】
【実施例】以下に製造例及び実施例を挙げて、本発明を
より具体的に説明する。
より具体的に説明する。
【００２１】製造例１ Ｎｉを５０体積％含有するＮｉ−ＢａＣｅ0.9 Ｎｄ0.1
Ｏ3 サーメット粉末に、多孔質化材（カーボン）１０体
積％及びバインダー（ポリビニルアルコール）５重量％
を添加して、直径３ｍｍの球状体を成形し、１４５０℃
で３時間、空気中にて焼成して球状触媒を製造した。
Ｏ3 サーメット粉末に、多孔質化材（カーボン）１０体
積％及びバインダー（ポリビニルアルコール）５重量％
を添加して、直径３ｍｍの球状体を成形し、１４５０℃
で３時間、空気中にて焼成して球状触媒を製造した。
【００２２】実施例１ 製造例１で製造した球状触媒１０ｇ（比表面積０．３ｍ
2 ／ｇ）を用い、下記条件にてメタンガスの改質を行な
った。
2 ／ｇ）を用い、下記条件にてメタンガスの改質を行な
った。
【００２３】操作条件 温度：１０００℃ Ｓ／Ｃ比：２（モル比） メタンガス流量：２．１Ｎｌ（ノルマルリットル）／ｍ
ｉｎ その結果、メタン転化率は９８〜１００％であり、実験
開始１２０時間後に得られた改質ガスの組成は下記の通
りであった。
ｉｎ その結果、メタン転化率は９８〜１００％であり、実験
開始１２０時間後に得られた改質ガスの組成は下記の通
りであった。
【００２４】改質ガス組成（体積％） Ｈ2 ：７７．５ ＣＯ：１３．３ ＣＯ2 ：８．９ ＣＨ4 ：０．３ この結果から、本発明の燃料改質用触媒によれば、高い
転化率にて、高濃度Ｈ2 含有改質ガスを得ることができ
ることが明らかである。
転化率にて、高濃度Ｈ2 含有改質ガスを得ることができ
ることが明らかである。
【００２５】また、同条件で１０００時間以上メタンの
改質実験を継続したが、メタンの転化率は９８〜１００
％を示し、本発明の燃料改質用触媒は、長期間触媒性能
の低下をひきおこすことなく使用可能であることが確認
された。
改質実験を継続したが、メタンの転化率は９８〜１００
％を示し、本発明の燃料改質用触媒は、長期間触媒性能
の低下をひきおこすことなく使用可能であることが確認
された。
【００２６】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明の燃料改質用
触媒によれば、低Ｓ／Ｃ比にてＣ／Ｈ燃料を高い転化率
にて改質し、Ｈ2 含有率が高く、ＣＯ含有率が低い高特
性改質ガスを得ることが可能とされる。しかも、本発明
の燃料改質用触媒は長期間使用しても触媒性能が低下す
ることはなく、工業的に極めて有用である。
触媒によれば、低Ｓ／Ｃ比にてＣ／Ｈ燃料を高い転化率
にて改質し、Ｈ2 含有率が高く、ＣＯ含有率が低い高特
性改質ガスを得ることが可能とされる。しかも、本発明
の燃料改質用触媒は長期間使用しても触媒性能が低下す
ることはなく、工業的に極めて有用である。
【００２７】特に、請求項２の燃料改質用触媒によれ
ば、より一層触媒活性に優れた燃料改質用触媒が提供さ
れる。
ば、より一層触媒活性に優れた燃料改質用触媒が提供さ
れる。
【図１】図１（ａ）は本発明の燃料改質用触媒の一実施
例を示す正面図、図１（ｂ）は図１（ａ）の拡大断面図
である。
例を示す正面図、図１（ｂ）は図１（ａ）の拡大断面図
である。
【図２】本発明の燃料改質用触媒の別の実施例を示す斜
視図である。
視図である。
【図３】本発明の燃料改質用触媒の別の実施例を示す斜
視図である。
視図である。
【図４】本発明の燃料改質用触媒の別の実施例を示す斜
視図である。
視図である。
１ 燃料改質用触媒 ２ ＢａＣｅ1-X ＭX Ｏ3 系複合酸化物 ３ 金属
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ１０Ｇ 3/00 Ｂ 2115−4Ｈ
Claims (2)
- 【請求項１】 炭化水素系燃料を水蒸気と共に反応させ
て水素濃度の高い燃料を得るための燃料改質用触媒であ
って、ペロブスカイト型構造を有するＢａＣｅ1-X ＭX
Ｏ3 系複合酸化物（ただし、ＭはＮｄ、Ｙ及びＧｄより
なる群から選ばれる１種又は２種以上、０＜Ｘ＜１）と
金属とのサーメットよりなることを特徴とする燃料改質
用触媒。 - 【請求項２】 請求項１の燃料改質用触媒において、金
属がＣｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｃｕ，Ｍｏ，Ｒｕ，Ｒ
ｈ，Ｗ，Ｔａ及びＰｔよりなる群から選ばれる１種又は
２種以上であることを特徴とする燃料改質用触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4013071A JPH05200292A (ja) | 1992-01-28 | 1992-01-28 | 燃料改質用触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4013071A JPH05200292A (ja) | 1992-01-28 | 1992-01-28 | 燃料改質用触媒 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05200292A true JPH05200292A (ja) | 1993-08-10 |
Family
ID=11822923
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4013071A Pending JPH05200292A (ja) | 1992-01-28 | 1992-01-28 | 燃料改質用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05200292A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2001007359A1 (en) * | 1999-07-28 | 2001-02-01 | Marconi Caswell Limited | Hydrocarbon fuel processor catalyst |
| EP1124635A4 (en) * | 1998-09-21 | 2002-01-30 | Univ Queensland | CATALYST FOR CONVERTING HYDROCARBONS |
| JPWO2021111784A1 (ja) * | 2019-12-06 | 2021-06-10 | ||
| JP2021115508A (ja) * | 2020-01-24 | 2021-08-10 | 株式会社デンソー | 改質触媒およびその製造方法 |
-
1992
- 1992-01-28 JP JP4013071A patent/JPH05200292A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP1124635A4 (en) * | 1998-09-21 | 2002-01-30 | Univ Queensland | CATALYST FOR CONVERTING HYDROCARBONS |
| WO2001007359A1 (en) * | 1999-07-28 | 2001-02-01 | Marconi Caswell Limited | Hydrocarbon fuel processor catalyst |
| JPWO2021111784A1 (ja) * | 2019-12-06 | 2021-06-10 | ||
| WO2021111784A1 (ja) * | 2019-12-06 | 2021-06-10 | 株式会社村田製作所 | 炭化水素改質触媒および炭化水素改質装置 |
| US12390792B2 (en) | 2019-12-06 | 2025-08-19 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | Hydrocarbon reforming catalyst and hydrocarbon reforming device |
| JP2021115508A (ja) * | 2020-01-24 | 2021-08-10 | 株式会社デンソー | 改質触媒およびその製造方法 |
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