JPH05261272A - 不均一触媒による気相反応を実施する方法 - Google Patents
不均一触媒による気相反応を実施する方法Info
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- JPH05261272A JPH05261272A JP4249167A JP24916792A JPH05261272A JP H05261272 A JPH05261272 A JP H05261272A JP 4249167 A JP4249167 A JP 4249167A JP 24916792 A JP24916792 A JP 24916792A JP H05261272 A JPH05261272 A JP H05261272A
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Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】 不均一触媒による気相反応を実施する改善さ
れた方法および反応器を提供する。 【構成】 不均一触媒による気相反応を実施する方法の
場合に、反応ガス混合物を反応器の縦軸方向に対して半
径方向、有利に求心方向で触媒床１に貫流させ、生じた
反応熱を、冷却剤が流れる１個またはそれ以上の巻管３
を有しかつ触媒床１中に装備されている管束熱交換器２
を用いて除去する。 【効果】 求心方向へのガス流を用いて触媒床から目的
生成物は、迅速に除去され、触媒床中での目的生成物の
過度に長い滞留時間の不利な効果、例えば触媒の予想さ
れる損傷を伴なう目的生成物の分解に基づく目的生成物
の全体的酸化または触媒のコークス化等を防止出来る。
れた方法および反応器を提供する。 【構成】 不均一触媒による気相反応を実施する方法の
場合に、反応ガス混合物を反応器の縦軸方向に対して半
径方向、有利に求心方向で触媒床１に貫流させ、生じた
反応熱を、冷却剤が流れる１個またはそれ以上の巻管３
を有しかつ触媒床１中に装備されている管束熱交換器２
を用いて除去する。 【効果】 求心方向へのガス流を用いて触媒床から目的
生成物は、迅速に除去され、触媒床中での目的生成物の
過度に長い滞留時間の不利な効果、例えば触媒の予想さ
れる損傷を伴なう目的生成物の分解に基づく目的生成物
の全体的酸化または触媒のコークス化等を防止出来る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、不均一触媒による気相
反応を実施するための反応器および方法に関する。
反応を実施するための反応器および方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】不均一触媒によるこの型の気相反応の例
には、エチレンおよび酸素からの酸化エチレンの製造、
アクロレインおよび酸素からのアクリル酸の製造、メタ
クロレインおよび酸素からのメタクリル酸の製造、メチ
ルフェニルカルビノールの脱水によるスチレンの製造、
合成ガスからのメタノールの製造、合成ガスのメタン
化、低い温度での変換、アルコールを生じる水とオレフ
ィンとの反応、オレフィンまたは芳香族化合物のオキシ
塩素化ならびにメタノールおよびアンモニアからのメチ
ルアミンの製造がある。しかし、記載した例は、新規の
反応器および方法を使用して実施することができる全て
の反応を完全に網羅している訳ではない。
には、エチレンおよび酸素からの酸化エチレンの製造、
アクロレインおよび酸素からのアクリル酸の製造、メタ
クロレインおよび酸素からのメタクリル酸の製造、メチ
ルフェニルカルビノールの脱水によるスチレンの製造、
合成ガスからのメタノールの製造、合成ガスのメタン
化、低い温度での変換、アルコールを生じる水とオレフ
ィンとの反応、オレフィンまたは芳香族化合物のオキシ
塩素化ならびにメタノールおよびアンモニアからのメチ
ルアミンの製造がある。しかし、記載した例は、新規の
反応器および方法を使用して実施することができる全て
の反応を完全に網羅している訳ではない。
【０００３】不均一触媒による気相反応を実施するため
の数多くの反応器が知られている。工業上使用される、
不均一触媒による全ての気相反応の中の大多数は、直線
管束反応器中で実施される。このような反応器は、久し
く公知であり、多くの企業によって製造され、かつ商業
的に入手可能である。直線管束反応器中で生じる廃熱
は、適当な冷却剤、例えば加圧水または高沸点炭化水素
によって除去され、かつ通常蒸気の生成のために使用さ
れる。
の数多くの反応器が知られている。工業上使用される、
不均一触媒による全ての気相反応の中の大多数は、直線
管束反応器中で実施される。このような反応器は、久し
く公知であり、多くの企業によって製造され、かつ商業
的に入手可能である。直線管束反応器中で生じる廃熱
は、適当な冷却剤、例えば加圧水または高沸点炭化水素
によって除去され、かつ通常蒸気の生成のために使用さ
れる。
【０００４】この方法、殊に方法に使用される直線管束
反応器は、幾つかの欠点を有する。従って、ガス混合物
が通過する触媒床の長さ、ひいては反応器の長さは、十
分な変換を達成するために比較的長くなければならず、
一般に数メートルである。この結果、ガス圧縮のために
多額の費用がかかる。それというのも、反応器の長さに
亘る圧力損失は、通常、甚大なものであるからである。
この型の反応器のもう１つの欠点は、このような管束反
応器の容積に制限があることである。反応器は、１つの
反応器体に組合わされた数千個までの個々の管を備えて
いる。このような反応器の生産能力を、個々の管の直径
を増大させることによって高めることは、不可能なこと
である。それというのも、この場合、冷却された管壁ま
たは加熱された管壁からの個々の触媒粒子の平均的距離
は、増大され、こうして冷却は損なわれ、したがって個
々の過熱された触媒粒子は、反応を暴走させる点火源と
して機能しうるからである。この場合、遊離された高い
反応熱は、一般に取り返しのつかない損傷を触媒に与え
る。従って、個々の管の適当な直径を定める管の数を増
加させることによって管束反応器の生産能力を高めるこ
とのみが可能である。しかし、この方法も問題を生じ
る。３００℃を上廻る反応のための塩浴で冷却された反
応器を除いて、反応器本体の必要とされる圧力に対する
堅固さは、冷却剤の高い圧力に適合しなければならず、
ましてや反応ガス混合物の低い圧力に適合してはならな
いので、この反応器は、著しく厚手の壁を有し、重く、
設計的に複雑な点を有し、したがって高価であり、かつ
運搬するのが著しく困難である。現在達成されている寸
法は、既に経済的に認容可能な限界に到達している。更
に、この設計上の重大な欠点は、直線管束が反応器圧力
容器の壁と反応管の壁との間の温度差によって惹起され
る熱応力に極めて敏感であることにある。従って、不慣
れな操作または重大な操作上の故障の場合に反応管が曲
がるかまたは破壊されるという危険が存在するか、或い
は反応圧力容器の壁に亀裂が生じるという危険が存在す
る。
反応器は、幾つかの欠点を有する。従って、ガス混合物
が通過する触媒床の長さ、ひいては反応器の長さは、十
分な変換を達成するために比較的長くなければならず、
一般に数メートルである。この結果、ガス圧縮のために
多額の費用がかかる。それというのも、反応器の長さに
亘る圧力損失は、通常、甚大なものであるからである。
この型の反応器のもう１つの欠点は、このような管束反
応器の容積に制限があることである。反応器は、１つの
反応器体に組合わされた数千個までの個々の管を備えて
いる。このような反応器の生産能力を、個々の管の直径
を増大させることによって高めることは、不可能なこと
である。それというのも、この場合、冷却された管壁ま
たは加熱された管壁からの個々の触媒粒子の平均的距離
は、増大され、こうして冷却は損なわれ、したがって個
々の過熱された触媒粒子は、反応を暴走させる点火源と
して機能しうるからである。この場合、遊離された高い
反応熱は、一般に取り返しのつかない損傷を触媒に与え
る。従って、個々の管の適当な直径を定める管の数を増
加させることによって管束反応器の生産能力を高めるこ
とのみが可能である。しかし、この方法も問題を生じ
る。３００℃を上廻る反応のための塩浴で冷却された反
応器を除いて、反応器本体の必要とされる圧力に対する
堅固さは、冷却剤の高い圧力に適合しなければならず、
ましてや反応ガス混合物の低い圧力に適合してはならな
いので、この反応器は、著しく厚手の壁を有し、重く、
設計的に複雑な点を有し、したがって高価であり、かつ
運搬するのが著しく困難である。現在達成されている寸
法は、既に経済的に認容可能な限界に到達している。更
に、この設計上の重大な欠点は、直線管束が反応器圧力
容器の壁と反応管の壁との間の温度差によって惹起され
る熱応力に極めて敏感であることにある。従って、不慣
れな操作または重大な操作上の故障の場合に反応管が曲
がるかまたは破壊されるという危険が存在するか、或い
は反応圧力容器の壁に亀裂が生じるという危険が存在す
る。
【０００５】不均一触媒による気相反応に関する種々の
原理で操作される反応器型には、埋設された熱交換器を
備えている弛い触媒床が使用されているか、または発熱
反応の場合には、熱の除去を行なう別の適当な型が使用
されている。この場合にも公知技術は、広範囲に亘って
おり、かつ多数の刊行物に記載されている。即ち、例え
ば米国特許第２７４４８１３号明細書には、弛い触媒
床、直線冷却管および軸線方向へのガス流を有する１つ
の反応器が開示されており、欧州特許第１８２６０９号
明細書（ＩＣＩ）には、半径方向へのガス流を有する同
様の反応器が開示されている。しかし、弛い触媒床中に
直線冷却管を備えている反応器は、平らな管底面を必要
とし、したがって常用の直線管束反応器の場合と同じ問
題をまねく。その上、触媒の装入および除去は、より一
層困難なことである。弛い触媒床および埋設された熱交
換器を備えている反応器の別の設計の場合には、巻管の
層を有する熱交換器が使用されている（ドイツ連邦共和
国特許第３４１１７１７号明細書（Ｌｉｎｄｅ）、ドイ
ツ連邦共和国特許第２８４８０１４号明細書（Ｌｉｎｄ
ｅ）およびドイツ連邦共和国特許第３９３５０３０号明
細書（Ｌｉｎｄｅ））。巻管は平らな管底面の必要性を
避け、熱応力のもつ問題を巻管の可撓性により、少なく
している。この設計の場合、流れは管に対して垂直であ
り、管配置の特殊な形状寸法は、ガス混合、ひいては対
流による熱輸送が著しく増大されることを意味する。そ
の上、最も近い熱交換面からの触媒粒子の平均的距離
は、比較可能な直線管束反応器の場合よりも少ない。こ
れら２つの効果により、同じ触媒容積を有する直線管束
反応器と比較して約半分の熱交換面積が必要であるとい
う熱交換面積の減少が生じる。その上、特殊な熱交換面
積は、反応の進行に適合させることができるか、或いは
管中を流れる冷却剤の温度は、変動させることができる
（欧州特許出願公開第３３９７４８号明細書Ａ２（Ｓｈ
ｅｌｌ））。更に、熱輸送の可能性により、反応体また
は不活性ガスを触媒床に沿って混合することができる
（ドイツ連邦共和国特許第２８４８０１４号明細書、ド
イツ連邦共和国特許第３９３５０３０号明細書）か、或
いは発熱反応の場合には、冷たい反応器入り口ガスを触
媒床に通過させることができる（米国特許第１８３５８
２７号明細書（Ｄｕｐｏｎｔ））。
原理で操作される反応器型には、埋設された熱交換器を
備えている弛い触媒床が使用されているか、または発熱
反応の場合には、熱の除去を行なう別の適当な型が使用
されている。この場合にも公知技術は、広範囲に亘って
おり、かつ多数の刊行物に記載されている。即ち、例え
ば米国特許第２７４４８１３号明細書には、弛い触媒
床、直線冷却管および軸線方向へのガス流を有する１つ
の反応器が開示されており、欧州特許第１８２６０９号
明細書（ＩＣＩ）には、半径方向へのガス流を有する同
様の反応器が開示されている。しかし、弛い触媒床中に
直線冷却管を備えている反応器は、平らな管底面を必要
とし、したがって常用の直線管束反応器の場合と同じ問
題をまねく。その上、触媒の装入および除去は、より一
層困難なことである。弛い触媒床および埋設された熱交
換器を備えている反応器の別の設計の場合には、巻管の
層を有する熱交換器が使用されている（ドイツ連邦共和
国特許第３４１１７１７号明細書（Ｌｉｎｄｅ）、ドイ
ツ連邦共和国特許第２８４８０１４号明細書（Ｌｉｎｄ
ｅ）およびドイツ連邦共和国特許第３９３５０３０号明
細書（Ｌｉｎｄｅ））。巻管は平らな管底面の必要性を
避け、熱応力のもつ問題を巻管の可撓性により、少なく
している。この設計の場合、流れは管に対して垂直であ
り、管配置の特殊な形状寸法は、ガス混合、ひいては対
流による熱輸送が著しく増大されることを意味する。そ
の上、最も近い熱交換面からの触媒粒子の平均的距離
は、比較可能な直線管束反応器の場合よりも少ない。こ
れら２つの効果により、同じ触媒容積を有する直線管束
反応器と比較して約半分の熱交換面積が必要であるとい
う熱交換面積の減少が生じる。その上、特殊な熱交換面
積は、反応の進行に適合させることができるか、或いは
管中を流れる冷却剤の温度は、変動させることができる
（欧州特許出願公開第３３９７４８号明細書Ａ２（Ｓｈ
ｅｌｌ））。更に、熱輸送の可能性により、反応体また
は不活性ガスを触媒床に沿って混合することができる
（ドイツ連邦共和国特許第２８４８０１４号明細書、ド
イツ連邦共和国特許第３９３５０３０号明細書）か、或
いは発熱反応の場合には、冷たい反応器入り口ガスを触
媒床に通過させることができる（米国特許第１８３５８
２７号明細書（Ｄｕｐｏｎｔ））。
【０００６】不均一触媒による全ての気相反応の場合に
実質的に観察される現象は、反応の目的生成物が合成に
使用される触媒との接触により少なくとも部分的に再び
分解されるかまたは触媒床の場合に優勢である反応条件
下で少なくとも部分的に再び分解され、したがって触媒
床の前面部で形成される若干の生成物が後部で再び破壊
されることにある。今や見い出されたように、この滞留
時間効果は、優勢な意見とは異なり、例えば温度が僅か
に上昇することよりも収率に関して一層重要なことであ
る。目的生成物の発熱分解、例えば酸素を使用して二酸
化炭素を生じる選択的酸化による生成物の後酸化の場合
には、反応は暴走し、過剰量の熱を発生させて、触媒は
取り返しのつかない損傷を受けうる。他の反応の場合に
は、触媒は、コークスの沈澱を伴ない目的生成物の分解
によって不動態化されうる。反応ガス混合物中に存在す
る目的生成物についての別の望ましくない効果は、望ま
しい反応を目的生成物によって抑制する可能性があるこ
とである。これらのそれぞれの場合に、目的生成物を触
媒床からできるだけ迅速に除去することは、有利であ
る。
実質的に観察される現象は、反応の目的生成物が合成に
使用される触媒との接触により少なくとも部分的に再び
分解されるかまたは触媒床の場合に優勢である反応条件
下で少なくとも部分的に再び分解され、したがって触媒
床の前面部で形成される若干の生成物が後部で再び破壊
されることにある。今や見い出されたように、この滞留
時間効果は、優勢な意見とは異なり、例えば温度が僅か
に上昇することよりも収率に関して一層重要なことであ
る。目的生成物の発熱分解、例えば酸素を使用して二酸
化炭素を生じる選択的酸化による生成物の後酸化の場合
には、反応は暴走し、過剰量の熱を発生させて、触媒は
取り返しのつかない損傷を受けうる。他の反応の場合に
は、触媒は、コークスの沈澱を伴ない目的生成物の分解
によって不動態化されうる。反応ガス混合物中に存在す
る目的生成物についての別の望ましくない効果は、望ま
しい反応を目的生成物によって抑制する可能性があるこ
とである。これらのそれぞれの場合に、目的生成物を触
媒床からできるだけ迅速に除去することは、有利であ
る。
【０００７】触媒床を通過させる際の目的生成物の分解
の上記問題をなくす１つの明らかな方法は、反応ガス混
合物が通過する触媒の距離をできるだけ短く維持するこ
とである。しかしながら、このことにより、目的生成物
への出発物質の変換は減少されるが、しかしこの減少
は、反応の進行中に不利な効果を生じない場合には、通
常、温度の上昇によって補償することができる。更に、
触媒床を短くすることにより、反応器上での圧力低下は
減少させることができ、したがって圧縮費用または選択
的に反応器の生産能力は、単位時間当たりに触媒を通過
する反応ガスの量を増大させることによって改善するこ
とができる。循環ガスの原理により作業周期からの生成
物の連続的除去を伴なう操作方法の場合には、目的生成
物の一定の製造に関連して反応器を通過する１回当たり
の変換度を減少させることができるような程度に触媒床
を通過する反応ガスの量を増大させることができるよう
に、触媒床を短くすることによって圧力損失を最小にす
ることは、十分に可能である。このことは、通常、選択
性を改善するという付加的な利点によって達成され、し
たがって一定の製造のための常用の方法の場合よりも少
ない出発物質を使用することができる。しかし、ガスの
通過量が増大し、かつ変換度が減少された場合には、後
処理および精製系について生産されたガス量で対処する
ことができるように保証されていなければならない。こ
の場合に概説したパラメーター範囲内で反応器および方
法の最適化を図ることは、当業者であれば通常為し得る
ことである。
の上記問題をなくす１つの明らかな方法は、反応ガス混
合物が通過する触媒の距離をできるだけ短く維持するこ
とである。しかしながら、このことにより、目的生成物
への出発物質の変換は減少されるが、しかしこの減少
は、反応の進行中に不利な効果を生じない場合には、通
常、温度の上昇によって補償することができる。更に、
触媒床を短くすることにより、反応器上での圧力低下は
減少させることができ、したがって圧縮費用または選択
的に反応器の生産能力は、単位時間当たりに触媒を通過
する反応ガスの量を増大させることによって改善するこ
とができる。循環ガスの原理により作業周期からの生成
物の連続的除去を伴なう操作方法の場合には、目的生成
物の一定の製造に関連して反応器を通過する１回当たり
の変換度を減少させることができるような程度に触媒床
を通過する反応ガスの量を増大させることができるよう
に、触媒床を短くすることによって圧力損失を最小にす
ることは、十分に可能である。このことは、通常、選択
性を改善するという付加的な利点によって達成され、し
たがって一定の製造のための常用の方法の場合よりも少
ない出発物質を使用することができる。しかし、ガスの
通過量が増大し、かつ変換度が減少された場合には、後
処理および精製系について生産されたガス量で対処する
ことができるように保証されていなければならない。こ
の場合に概説したパラメーター範囲内で反応器および方
法の最適化を図ることは、当業者であれば通常為し得る
ことである。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は、不均
一触媒による気相反応を実施する改善された方法および
この反応を実施するための反応器を示すことである。
一触媒による気相反応を実施する改善された方法および
この反応を実施するための反応器を示すことである。
【０００９】このような反応を実施するための改善され
た方法、例えばエチレンおよび酸素からの酸化エチレン
の製造、アクロレインおよび酸素からのアクリル酸の製
造、メタクロレインおよび酸素からのメタクリル酸の製
造、メチルフェニルカルビノールの脱水によるスチレン
の製造、合成ガスからのメタノールの製造、合成ガスの
メタン化、低い温度での変換、アルコールを生じる水と
オレフィンとの反応、オレフィンまたは芳香族化合物の
オキシ塩素化、またはメタノールおよびアンモニアから
のメチルアミンの製造のための改善された方法は、経済
的に著しく重要である。
た方法、例えばエチレンおよび酸素からの酸化エチレン
の製造、アクロレインおよび酸素からのアクリル酸の製
造、メタクロレインおよび酸素からのメタクリル酸の製
造、メチルフェニルカルビノールの脱水によるスチレン
の製造、合成ガスからのメタノールの製造、合成ガスの
メタン化、低い温度での変換、アルコールを生じる水と
オレフィンとの反応、オレフィンまたは芳香族化合物の
オキシ塩素化、またはメタノールおよびアンモニアから
のメチルアミンの製造のための改善された方法は、経済
的に著しく重要である。
【００１０】
【課題を解決するための手段】この課題は、特許請求の
範囲請求項１の記載によって達成されることが見い出さ
れた。
範囲請求項１の記載によって達成されることが見い出さ
れた。
【００１１】更に、本発明による方法の特徴は、請求項
２から１０までのいずれか１項に記載されている。
２から１０までのいずれか１項に記載されている。
【００１２】請求項１１から２０までのいずれか１項の
記載は、新規の反応器および示した方法を用いて目的生
成物を製造するための方法に関する。
記載は、新規の反応器および示した方法を用いて目的生
成物を製造するための方法に関する。
【００１３】反応ガス混合物が通過する触媒床は、反応
ガス混合物が常用の型の反応器の触媒が充填された短い
管を通過しないように配置することによって特に有利に
短縮させることができるが、しかしその代わりに、反応
ガス混合物が軸線方向には流れないが半径方向に流れる
ような弛い触媒床が使用される。流れ方向は、遠心的ま
たは求心的であることができ、この場合には求心方向が
特に有利である。それというのも、この場合ガスの流量
は、入口から反応器中に向かって連続的に増大し、反応
器から去るからである。その後に、触媒床の層厚が一定
である場合に反応ガス混合物の滞留時間は、反応の進行
とともに減少する。従って、既に形成された目的生成物
は、加速された速度で触媒床から除去され、かつ収量を
減少させる任意の二次反応の形成を回避させる。しか
し、反応ガス混合物の遠心的流れは、一定の環境下で、
殊に容積が著しく増大されているような反応の場合に求
心的流れを凌駕する利点を有することができる。この反
応の場合、遠心方向への流れの場合であっても滞留時間
の最適化は、適当な寸法の反応器を使用することによっ
て可能であるか、または他の方法、例えば反応器の外側
周縁部で濾過器を装備させることによって可能である。
ガス混合物が常用の型の反応器の触媒が充填された短い
管を通過しないように配置することによって特に有利に
短縮させることができるが、しかしその代わりに、反応
ガス混合物が軸線方向には流れないが半径方向に流れる
ような弛い触媒床が使用される。流れ方向は、遠心的ま
たは求心的であることができ、この場合には求心方向が
特に有利である。それというのも、この場合ガスの流量
は、入口から反応器中に向かって連続的に増大し、反応
器から去るからである。その後に、触媒床の層厚が一定
である場合に反応ガス混合物の滞留時間は、反応の進行
とともに減少する。従って、既に形成された目的生成物
は、加速された速度で触媒床から除去され、かつ収量を
減少させる任意の二次反応の形成を回避させる。しか
し、反応ガス混合物の遠心的流れは、一定の環境下で、
殊に容積が著しく増大されているような反応の場合に求
心的流れを凌駕する利点を有することができる。この反
応の場合、遠心方向への流れの場合であっても滞留時間
の最適化は、適当な寸法の反応器を使用することによっ
て可能であるか、または他の方法、例えば反応器の外側
周縁部で濾過器を装備させることによって可能である。
【００１４】しかし、通常の環境下で好ましい実施態様
の場合に新規の反応器および方法の特に有利な利点は、
求心方向へのガス流を用いての触媒床からの目的生成物
の加速された除去である。触媒床中での目的生成物の過
度に長い滞留時間の不利な効果、例えば触媒の予想され
る損傷を伴なう目的生成物の分解に基づく、例えば酸素
を使用しての選択的酸化による目的生成物の全体的酸化
または触媒のコークス化によって達成される過熱に基づ
く収量の損失は、形成された目的生成物による触媒の不
動態化の場合と同様にまさに効果的に新規の反応器およ
び方法により相殺される。既述したように、目的生成物
の収量について過度に長い滞留時間の効果は、高められ
た反応温度の効果よりも重要である。従って、変換度が
不満足である場合には、反応の進行に伴なって熱工学的
方法によって反応温度を上昇させ、かつこうして変換を
完結させることが可能である。
の場合に新規の反応器および方法の特に有利な利点は、
求心方向へのガス流を用いての触媒床からの目的生成物
の加速された除去である。触媒床中での目的生成物の過
度に長い滞留時間の不利な効果、例えば触媒の予想され
る損傷を伴なう目的生成物の分解に基づく、例えば酸素
を使用しての選択的酸化による目的生成物の全体的酸化
または触媒のコークス化によって達成される過熱に基づ
く収量の損失は、形成された目的生成物による触媒の不
動態化の場合と同様にまさに効果的に新規の反応器およ
び方法により相殺される。既述したように、目的生成物
の収量について過度に長い滞留時間の効果は、高められ
た反応温度の効果よりも重要である。従って、変換度が
不満足である場合には、反応の進行に伴なって熱工学的
方法によって反応温度を上昇させ、かつこうして変換を
完結させることが可能である。
【００１５】本発明の本質的な特徴を有する本発明の詳
細な実施形式は、以下に図面に基づいて詳しく記載され
ている。
細な実施形式は、以下に図面に基づいて詳しく記載され
ている。
【００１６】
【実施例】生じた反応熱を除去することは、重要なこと
である。この場合、半径方向に流れる型の反応器を使用
することは、特に有利であり、コイル状の冷却管０３を
備えている管束熱交換器０２は、触媒床０１中に装備さ
れている。適当な熱伝達媒体、例えば加圧水またはケロ
シンは、熱交換器中に流入する。１つの可能な有利な設
計の場合には、管束は、ディストリビューター０４の半
球形の底面に源を発しかつ補集装置０５の同様に半球形
の底面で再び結合されている複数の同心的管層からな
る。個々の巻きの水平方向および垂直方向の空間ならび
に寸法および傾斜方向は、変動させることができ、した
がって熱工学的要件および触媒粒子の寸法に適合させる
ことができる。触媒床を通しての求心方向への流れの場
合には、反応混合物は、複数のコネクター０６を介して
反応器の外側の同心的ディストリビューター環状空間０
７中に貫流され、この場合この空間は、圧力容器壁０８
およびこの圧力容器壁に接続された包囲外殻０９によっ
て形成されている。
である。この場合、半径方向に流れる型の反応器を使用
することは、特に有利であり、コイル状の冷却管０３を
備えている管束熱交換器０２は、触媒床０１中に装備さ
れている。適当な熱伝達媒体、例えば加圧水またはケロ
シンは、熱交換器中に流入する。１つの可能な有利な設
計の場合には、管束は、ディストリビューター０４の半
球形の底面に源を発しかつ補集装置０５の同様に半球形
の底面で再び結合されている複数の同心的管層からな
る。個々の巻きの水平方向および垂直方向の空間ならび
に寸法および傾斜方向は、変動させることができ、した
がって熱工学的要件および触媒粒子の寸法に適合させる
ことができる。触媒床を通しての求心方向への流れの場
合には、反応混合物は、複数のコネクター０６を介して
反応器の外側の同心的ディストリビューター環状空間０
７中に貫流され、この場合この空間は、圧力容器壁０８
およびこの圧力容器壁に接続された包囲外殻０９によっ
て形成されている。
【００１７】この外殻は、環状空間を触媒床と分離して
いる。反応ガス混合物は、分布され、かつ孔を介して触
媒床中に貫流される。この反応ガス混合物は、同様に通
過開口を有する内側補集管１０からできるだけ離れて半
径方向に触媒床を貫流する。この内側補集管から、生じ
るガス混合物は、出口補集管１１を介して反応器から去
る。逆の流れ方向が望ましい場合には、同じ設計条件を
使用して行なうことができる。
いる。反応ガス混合物は、分布され、かつ孔を介して触
媒床中に貫流される。この反応ガス混合物は、同様に通
過開口を有する内側補集管１０からできるだけ離れて半
径方向に触媒床を貫流する。この内側補集管から、生じ
るガス混合物は、出口補集管１１を介して反応器から去
る。逆の流れ方向が望ましい場合には、同じ設計条件を
使用して行なうことができる。
【００１８】別の可能な設計の場合には、若干の加熱さ
れた冷却剤（例えば、蒸気の形で）が使用され、冷たい
反応器入口ガスを加熱する。この終結時に、１個または
それ以上の同心的巻管１２は、冷却回路（コイル状冷却
管０３）と断絶させることができ、かつ再び加熱された
冷却剤が流れる加熱回路１３を形成させるために結合さ
せることができる。このことは、求心的流れ方向の場合
に可能であるが、しかし断絶された巻管が適当に配置さ
れている際には、遠心的流れ方向の場合にも可能であ
る。
れた冷却剤（例えば、蒸気の形で）が使用され、冷たい
反応器入口ガスを加熱する。この終結時に、１個または
それ以上の同心的巻管１２は、冷却回路（コイル状冷却
管０３）と断絶させることができ、かつ再び加熱された
冷却剤が流れる加熱回路１３を形成させるために結合さ
せることができる。このことは、求心的流れ方向の場合
に可能であるが、しかし断絶された巻管が適当に配置さ
れている際には、遠心的流れ方向の場合にも可能であ
る。
【００１９】巻管を有する熱交換器を備えた反応器は、
流れが縦方向である直線管束を用いた常用の設計の場合
よりも著しく良好な熱工学的性質を有する。この設計の
利点は、同じ生産能力で反応器を著しく緊密にすること
ができることにあり、かつ寸法、重量および投資費用
は、著しく減少させることができる。もう１つの利点
は、この設計により、反応器を拡大させることによって
生産能力を増大させることができることにあり、これと
は異なり、現実に経済的な限界には、現在直線管束につ
いて達成されている反応器の寸法で到達された。最後
に、冷却された管束を用いての設計は、反応ガス混合物
と冷却剤との間、即ち反応圧力容器の壁と冷却管の壁と
の間の温度差によって惹起されうる熱応力に関連して有
利である。冷却管の可撓性の挙動は、機械的応力を惹起
することなく著しい温度差に耐えることを可能にし、こ
のことは、通常の操作に有利であるが、しかし殊に操作
上の故障の安全な制御に有利である。従って、新規の反
応器および方法は、従来技術と比較して操作の安全性が
著しく向上していることに付加的に関与している。
流れが縦方向である直線管束を用いた常用の設計の場合
よりも著しく良好な熱工学的性質を有する。この設計の
利点は、同じ生産能力で反応器を著しく緊密にすること
ができることにあり、かつ寸法、重量および投資費用
は、著しく減少させることができる。もう１つの利点
は、この設計により、反応器を拡大させることによって
生産能力を増大させることができることにあり、これと
は異なり、現実に経済的な限界には、現在直線管束につ
いて達成されている反応器の寸法で到達された。最後
に、冷却された管束を用いての設計は、反応ガス混合物
と冷却剤との間、即ち反応圧力容器の壁と冷却管の壁と
の間の温度差によって惹起されうる熱応力に関連して有
利である。冷却管の可撓性の挙動は、機械的応力を惹起
することなく著しい温度差に耐えることを可能にし、こ
のことは、通常の操作に有利であるが、しかし殊に操作
上の故障の安全な制御に有利である。従って、新規の反
応器および方法は、従来技術と比較して操作の安全性が
著しく向上していることに付加的に関与している。
【００２０】新規の反応器および方法の場合に発熱反応
の間に生じた反応熱を除去するもう１つの方法は、新し
いガスの供給の際に冷たい反応ガス混合物を加熱するた
めに該反応熱を直接に使用することである。触媒床中で
の新しいガスの供給点の数および位置は、生成されかつ
触媒床中での特別の個所で除去すべき熱量に依存して変
動することができる。この方法は、有効な冷却または別
個の熱交換器により反応器から除去すべき熱量を減少さ
せる。従って、有効な冷却または別個の熱交換器に必要
とされる工業的装置は、小型であることができ、製造お
よび装備の費用は僅かである。
の間に生じた反応熱を除去するもう１つの方法は、新し
いガスの供給の際に冷たい反応ガス混合物を加熱するた
めに該反応熱を直接に使用することである。触媒床中で
の新しいガスの供給点の数および位置は、生成されかつ
触媒床中での特別の個所で除去すべき熱量に依存して変
動することができる。この方法は、有効な冷却または別
個の熱交換器により反応器から除去すべき熱量を減少さ
せる。従って、有効な冷却または別個の熱交換器に必要
とされる工業的装置は、小型であることができ、製造お
よび装備の費用は僅かである。
【００２１】また、発熱反応は、上記の冷却法の組合わ
せを使用して実施することができ、この場合には、触媒
床を通過する反応ガス混合物の半径方向への流れを有す
る反応器中で使用される。冷たい反応器入口ガスの導入
によって消費されない熱は、巻管中の触媒床を通して流
れる冷却剤によって除去される。
せを使用して実施することができ、この場合には、触媒
床を通過する反応ガス混合物の半径方向への流れを有す
る反応器中で使用される。冷たい反応器入口ガスの導入
によって消費されない熱は、巻管中の触媒床を通して流
れる冷却剤によって除去される。
【００２２】不均一触媒による気相反応を実施する新規
方法は、ガスを循環させることによっても反応ガス混合
物を触媒床に通過させることによっても実施することが
できる。ガスを循環させる方法の場合には、反応ガス混
合物は、触媒で充填された反応器を通して循環され；生
成物、副生成物および別の場合に循環ガス中に蓄積され
る物質は、適当な方法で循環路から除去され、出発物質
の適当量および必要とされる任意の反応変性剤は、ガス
混合物と混合され、次に反応器中に貫流される。ガスが
１回反応器を通過するような実施形式の場合には、全ガ
ス混合物は、反応器の後に後処理される。
方法は、ガスを循環させることによっても反応ガス混合
物を触媒床に通過させることによっても実施することが
できる。ガスを循環させる方法の場合には、反応ガス混
合物は、触媒で充填された反応器を通して循環され；生
成物、副生成物および別の場合に循環ガス中に蓄積され
る物質は、適当な方法で循環路から除去され、出発物質
の適当量および必要とされる任意の反応変性剤は、ガス
混合物と混合され、次に反応器中に貫流される。ガスが
１回反応器を通過するような実施形式の場合には、全ガ
ス混合物は、反応器の後に後処理される。
【００２３】また、吸熱反応を実施するために、新規の
反応器および方法を使用することは可能である。この場
合、加熱媒体は、熱交換器の管を貫流し、新規の反応器
の上記の有利な熱工学的性質は、まさに可逆的方向への
熱の流れに適用可能であり、吸熱反応にとって必要なこ
とであり、また発熱反応にとっても必要なことである。
反応器および方法を使用することは可能である。この場
合、加熱媒体は、熱交換器の管を貫流し、新規の反応器
の上記の有利な熱工学的性質は、まさに可逆的方向への
熱の流れに適用可能であり、吸熱反応にとって必要なこ
とであり、また発熱反応にとっても必要なことである。
【図１】図１は、本発明による新規反応器の１実施例を
示す縦断面図である。
示す縦断面図である。
【図２】図２は、付加的に調整可能な加熱回路を備えた
本発明による新規反応器の他の実施例を示す縦断面図で
ある。
本発明による新規反応器の他の実施例を示す縦断面図で
ある。
１ 触媒床 ２ 管束熱交換器 ３ コイル状冷却管 ４ ディストリビューター ５ 補集装置 ６ コネクター ７ 外側の同心的ディストリビューター環状空間 ８ 圧力容器壁 ９ 包囲外殻 １０ 内側補集管 １１ 出口補集管 １２ 同心的巻管 １３ 加熱回路
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成４年１２月１８日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】請求項１０
【補正方法】変更
【補正内容】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０７Ｄ 301/08 303/04 (72)発明者 ハンス−リヒャルト、トーマス ドイツ連邦共和国、6800、マンハイム、 １、リヒャルト−ヴァーグナー−シュトラ ーセ、36 (72)発明者 シュテファン、ベック ドイツ連邦共和国、6700、ルートヴィヒス ハーフェン、プファルツグラーフェンシュ トラーセ、12 (72)発明者 クラウス、ヘルツォク ドイツ連邦共和国、6700、ルートヴィヒス ハーフェン、グロナウァー、シュトラー セ、49 (72)発明者 ペーター、レッシュ ドイツ連邦共和国、6800、マンハイム、 １、14、ウ−５ (72)発明者 ユルゲン、プルュックハン ドイツ連邦共和国、6710、フランケンター ル、ベンスハイマー、リング、19ベー (72)発明者 ヴォルフ、ディーター、ムロス ドイツ連邦共和国、6710、フランケンター ル、アンゼルム−フォイエルバッハ−シュ トラーセ、21
Claims (20)
- 【請求項１】 不均一触媒による気相反応を実施する方
法において、反応ガス混合物を反応器の縦軸方向に対し
て半径方向、有利に求心方向で触媒床に貫流させ、生じ
た反応熱を、冷却剤が流れる１個またはそれ以上の巻管
を有しかつ触媒床中に装備されている管束熱交換器を用
いて除去することを特徴とする、不均一触媒による気相
反応を実施する方法。 - 【請求項２】 求心的流れ方向の場合に反応器中に供給
される反応ガスまたは遠心的流れ方向の場合に触媒床を
去る反応ガスを、触媒床の周囲に配置されかつ圧力容器
の壁によって形成されている環状ディストリビューター
空間中、ならびにこの環状ディストリビューター空間に
接続され、通路開口を備えている包囲外殻中に通過させ
る、請求項１記載の方法。 - 【請求項３】 求心的流れ方向の場合に触媒床を去る反
応ガスまたは遠心的流れ方向の場合に反応器中に供給さ
れる反応ガスを、縦軸方向に対して同心的に配置され、
通路開口を備え、かつ接続管路を介して反応器の外側か
ら充填させることができる内側補集管中に通過させる、
請求項１記載の方法。 - 【請求項４】 請求項２に記載された実施態様の１つに
記載された反応ガス混合物を、反応器の縦軸方向に対し
て半径方向、有利に求心方向で弛い触媒床に貫流させ、
生じた反応熱を、冷たいガスの冷却原理により反応器中
への冷たい反応ガスの通過によって消費させる、請求項
１記載の方法。 - 【請求項５】 遊離された反応熱を、請求項１記載の冷
却方法の組合わせ（触媒床中に形成されかつ冷却剤が流
れる１個またはそれ以上の巻管を有する管束熱交換器お
よび冷たいガスの冷却原理）によって除去する、請求項
１記載の方法。 - 【請求項６】 同心的にコイル状に巻いた複数の冷却管
の束を層状に配置し、この場合には、隣接した束の螺旋
方向を変えることができ、管の巻きの立上がりおよび／
または隣接した管の巻きの垂直方向の間隔および水平方
向の間隔を変動させかつ熱工学的要求に適合させること
ができる、請求項１記載の方法。 - 【請求項７】 反応ガス混合物の求心方向への流れの場
合に、管の巻きの立上がりおよび／または隣接した管の
巻きの間隔は、触媒床の外部境界付近で、より小さい、
請求項１記載の方法。 - 【請求項８】 反応ガス混合物の遠心方向への流れの場
合に、管の巻きの立上がりおよび／または隣接した管の
巻きの間隔は、触媒床の内部境界付近で、より小さい、
請求項１記載の方法。 - 【請求項９】 冷たい反応ガス混合物を返送され加熱さ
れた冷却剤によって加熱し、求心的流れ方向の場合に１
個またはそれ以上の外側巻管に貫流させ、かつ遠心的流
れ方向の場合に１個またはそれ以上の内側巻管に貫流さ
せ、この場合これらの巻管は、冷却管束とは断絶されて
いる、請求項１記載の方法。 - 【請求項１０】 合成に使用される反応ガス混合物を反
応器に循環させ、この場合反応器の通過後に形成された
目的物質および反応副生成物ならびに循環ガス中に蓄積
された任意の他の物質は、適当な割合で循環路から除去
され、その後に出発物質および必要に応じて反応変性剤
は、反応器をさらに通過する前に、適当な割合でガス混
合物に再び供給される、請求項１記載の方法。 - 【請求項１１】 酸化エチレンをエチレンおよび酸素か
ら製造する、請求項１記載の方法。 - 【請求項１２】 アクリル酸をアクロレインおよび酸素
から製造する、請求項１記載の方法。 - 【請求項１３】 メタクリル酸をメタクロレインおよび
酸素から製造する、請求項１記載の方法。 - 【請求項１４】 スチレンをメチルフェニルカルビノー
ルの脱水によって製造する、請求項１記載の方法。 - 【請求項１５】 メタノールを合成ガスから製造する、
請求項１記載の方法。 - 【請求項１６】 合成ガスをメタン化する、請求項１記
載の方法。 - 【請求項１７】 低い温度で変換する、請求項１記載の
方法。 - 【請求項１８】 水とオレフィンとを反応させ、アルコ
ールを生じさせる、請求項１記載の方法。 - 【請求項１９】 オレフィンまたは芳香族化合物をオキ
シ塩素化する、請求項１記載の方法。 - 【請求項２０】 メチルアミンをメタノールおよびアン
モニアから製造する、請求項１記載の方法。
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| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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