JPH05271377A - 熱可塑性脂肪族ポリエステル及び改質物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 強度やフィルム適性等の点で問題のある脂肪
族ポリエステル化合物の改質を行い，熱可塑性を失う事
なく解決する事。 【構成】 ヒドロキシル基を有する２塩基酸を構成成分
として含有する脂肪族ポリエステル共重合物とすること
および，これらにジイソシアネ−ト化合物を反応させる
ことにより，少量の架橋結合を導入する事により達成す
る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は，熱可塑性脂肪族ポリエ
ステルおよびその改質物及びそれらの製造法に関する。

【０００２】

【従来の技術】脂肪族ポリエステル化合物は，１９３０
年代に，カロ−ザスにより，脂肪族２塩基酸とジオ−ル
との縮重合で合成されたとされており，古くから知られ
た高分子化合物である。また，脂肪族ポリエステル化合
物は，例えば，Ａｐｐｌ．Ｍｉｃｒｏｂｉｏｌ．，１
６，９００（１９６８）に記されているように，生分解
性を有する事も知られている。１９７５年，Ｕ．Ｓ．３
８８３９０１には，ポリエチレンサクシネ−トのよう
な，コハク酸を酸成分とする脂肪族ポリエステル化合物
を，動物体内への埋め込み用衛生材料として使用し，体
内に吸収される事が示されている。

【０００３】一方，脂肪族ポリエステル化合物は，結晶
性が高くワックス的であり，フィルムや繊維として充分
な性質を有していない。このために，アルバ−トソンら
は，脂肪族ポリエステル化合物にポリエ−テル化合物等
を反応させて，性能の改良と得られた改質物の生分解性
の検討を行っている。Ｊ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｓｃｉ．
−Ｃｈｅｍ．，Ａ２３（３），４１１（１９８６），
Ｊ．Ｍａｃｒｏｍｏｌ．Ｓｃｉ．−Ｃｈｅｍ．，Ａ２５
（４），４６７（１９８８）。更に，常盤らは，脂肪族
ポリエステル化合物にポリアミドや芳香族ポリエステル
ブロックを導入し改質を行っている。Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐ
ｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２４，１７０１（１９７９），Ｊ．
Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．２６，４４１（１９８１）．ま
た，Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｔｅｃｈｎｏｌ
ｏｇｙ ３１，６１（１９８８） Ｐｌｅｎｕｍ Ｐｒ
ｅｓｓ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ には，酒石酸と脂肪族ジオ
−ルのポリエステルを脂肪族ジイソシアネ−トで，架橋
反応を起こさせて，薬剤をマトリックス中に，保持し，
その徐放性を検討している。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】上記のように従来の脂
肪族ポリエステル改質物は，分子の中に，ポリエ−テル
部分やポリアミド部分，または，芳香族ポリエステル部
分のような難分解性の部分を，含んでいる。そのため，
これらの改質物が，微生物による分解をうけた際にも，
進行が極めて遅くなったり，進行しても難分解性部分は
分解を受けず，残存し蓄積することになる。

【０００５】一方，酒石酸と脂肪族ジオ−ルのポリエス
テルに，ジイソシアネ−ト化合物を反応させ架橋結合を
起こさせて，薬剤をマトリックス中に保持し，その徐放
性に注目した報告が知られているが，酒石酸のポリエス
テルは，非常に親水性であり，成型用プラスチックとし
ての用途には適しない。また，酒石酸の持つ水酸基の数
が非常に多い為，微量のジイソシアネ−ト化合物を用い
た場合のみ，ゲル化や不溶化を起こさないが，成型性の
面で有利な熱可塑性を保つためには，非常に厳密な，微
量コントロ−ルが必要である。従って，製造されるポリ
マ−を，一定品質に保つのが困難である。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明者らは，脂肪族ポ
リエステル化合物に少量の架橋結合を導入する事によ
り，弾力性や濃度等において改良された材料を得る事を
目的に検討の結果，本発明に到達した。即ち本発明は， （１）脂肪族２塩基酸と脂肪族ジアルコ−ル化合物，お
よび／または脂肪族オキシカルボン酸より構成される脂
肪族ポリエステル共重合体であって，酸の構成成分とし
て，ヒドロキシル基を有する２塩基酸を０．０５〜５重
量％含有する脂肪族ポリエステル共重合体に，ジイソシ
アネ−ト化合物を反応させて得られる熱可塑性脂肪族ポ
リエステル改質物 （２）０．０５〜５重量％のヒドロキシル基を有する２
塩基酸を構成成分として含み，ポリスチレンを基準とし
たゲルパ−ミエ−ションクロマト法による数平均分子量
が５０００〜３００００である脂肪族ポリエステル共重
合体に，ジイソシアネ−ト化合物を反応させて得られ
る，ポリスチレンを基準としたゲルパ−ミエションクロ
マト法による重量平均分子量が，３００００〜５０００
００である請求項１に記載の熱可塑性脂肪族ポリエステ
ル改質物 （３）（１）に記載した，脂肪族２塩基酸と脂肪族ジア
ルコ−ル化合物，および／または脂肪族オキシカルボン
酸より構成される脂肪族ポリエステル共重合体であっ
て，酸の構成成分として，ヒドロキシル基を有する２塩
基酸を０．０５〜５重量％含有する脂肪族ポリエステル
共重合体を提供する。

【０００７】まず，本発明の特徴とするヒドロキシル基
を含有する２塩基酸を構成成分として０．０５〜５重量
％含有する脂肪族ポリエステル化合物の合成について説
明する。酸成分，ジアルコ−ル成分，脂肪族オキシ酸，
及び，ヒドロキシル基を含有する２塩基酸は，次の様な
ものが使用できる。酸成分としては，コハク酸，アジピ
ン酸，１．６−ヘキサンジカルボン酸，１．１２−ドデ
カンジカルボン酸，チオジグリコ−ル酸，マレイン酸，
フマ−ル酸，等の脂肪族２塩基酸，またはこれらの，メ
チル，エチル，等の低級エステル類，酸無水物類等があ
げられる。

【０００８】ジアルコ−ル成分としては，エチレングリ
コ−ル，プロピレングリコ−ル，１．４−ブタンジオ−
ル，１．６−ヘキサンジオ−ル，１．１０−デカンジオ
−ル，ジエチレングリコ−ル，ジプロピレングリコ−
ル，ジテトラメチレングリコ−ル，等の脂肪族ジオ−ル
類があげられる。

【０００９】脂肪族オキシ酸としては，グリコ−ル酸，
乳酸，３−ヒドロキシ酪酸，４−ヒドロキシ酪酸，３−
ヒドロキシ吉草酸，６−ヒドロキシカプロン酸，等が揚
げられるが，これらはエステル，ラクトン，等の，誘導
体として使用してもよい。

【００１０】また以上の各成分は，例えば，２塩基酸と
ジオ−ルのポリエステル，ポリ３−ヒドロキシ酪酸，ポ
リカプロラクトン，等オキシ酸のポリエステル等，とし
て高分子の形で使用しても構わない。これらは各々混合
して使用し，共重合体とすることも可能である。

【００１１】本発明の特徴であるヒドロキシル基含有２
塩基酸としては，次のような物が挙げられる。即ち，リ
ンゴ酸，３−ヒドロキシグルタル酸，３−ヒドロキシメ
チルグルタル酸，酒石酸，５−ヒドロキシイソフタル
酸，２−ヒドロキシテレフタル酸，等を挙げることが出
来る。これらは，光学活性体であっても，不活性体であ
ってもよい。またエステル等の誘導体として使用しても
よい。これらは，いずれも，これらを含有するポリエス
テル共重合体合成時には，水酸基の反応性が低く架橋を
起こしにくい化合物である。その使用量は，共重合ポリ
エステルの中に，０．０５〜５重量％含有されると計算
される量用いる。このポリエステル合成においてカルボ
キシル基とアルコ−ル性水酸基の総モル数は，ほぼ等量
となるように使用するのがよい。多少ジアルコ−ル成分
を過剰に用いるのがよい場合もある。

【００１２】この共重合ポリエステルの合成は，次のよ
うにして行う。上記したポリエステル化合物合成の為の
原料及び本発明の特徴であるヒドロキシル基含有２塩基
酸を，触媒の存在下または非存在下に加熱し反応させ
る。この際に適当な溶媒を用いる事もできるが，用いな
くてもよい。反応の進行に伴い水，または低級アルコ−
ルが発生する場合は，加熱，共沸脱水，減圧，等の手段
により系外に除去する事により反応を促進する事ができ
る。反応温度は，３０〜２００℃，好ましくは，６０〜
２００℃である。反応時間は，１〜３０時間，好ましく
は，３〜１５時間であり使用する触媒により最適時間
は、変化する。反応は，ほぼ定量的に進行する。

【００１３】この際用いる触媒としては，塩酸，硫酸，
燐酸，等の鉱酸，メタンスルフォン酸，トリフルオロメ
タンスルフォン酸，トリフルオロ酢酸，ｐ−トルエンス
ルフォン酸，等の有機性の強酸が使用できる。その使用
量は，反応物の０． ０１〜５重量％，好ましくは０．
０５〜１重量％である。金属触媒としては，Ｚｎ，Ｓ
ｎ，Ｔｉ，Ｓｂ，Ｃｏ，等の鉱酸塩や有機酸塩を使用す
ることが出来る。その使用量は，反応物の０．００１〜
５重量％好ましくは，０，００５〜２重量％である。触
媒は使用しなくてもよいが，その場合は，反応速度が若
干低下する。

【００１４】反応の溶媒としては，塩化メチレン，クロ
ロフォルム，１．２−ジクロロエタン等の，ハロゲン化
炭化水素類，ベンゼン，トルエン，キシレン，エチルベ
ンゼン，クロロベンゼン，ジクロロベンゼン，等の芳香
族炭化水素または，ハロゲン化芳香族炭化水素類，アセ
トン，メチルエチルケトン，メチルイソブチルケトン，
等のケトン類，ジブチルエ−テル，ジグライム，テトラ
ヒドロフラン，ジオキサン，等のエ−テル類等が使用で
きる。その使用量は，反応物の０．５〜１０倍好ましく
は，２〜８倍程度が特によい。無溶媒にて実施する事
も，勿論可能であり，溶融下に実施する。この際は，高
粘度の状態で効率よく撹はんできる装置を用いるのがよ
く，また，反応の終わりには，減圧により低沸点物を留
去できる装置を用いる場合によい結果をもたらす。

【００１５】このようにして合成された，０．５〜５重
量％のヒドロキシル基を含有する２塩基酸を構成成分と
して含む共重合ポリエステルは，ポリスチレンを基準と
したゲルパ−ミエ−ションクロマト法による数平均分子
量として，５０００〜３００００好ましくは，７０００
〜３００００に調節するのがよい。このためには，ゲル
パ−ミエ−ション法，或は，粘度測定等の手段によりコ
ントロ−ルするのが好ましい。以後，本明細書において
は，ゲルパ−ミエ−ション法をＧＰＣ法と省略し，分子
量は，ＧＰＣ法によるポリスチレエン基準の値を使用す
る。

【００１６】分子量の値がこの範囲にある場合，次のジ
イソシアネ−ト化合物との反応により得られる，目的の
改質物に於ける架橋結合の割合を、コントロ−ル出来，
一定の品質とする事ができる。また物性面でもよい結果
を与える。しかし，ジイソシアネ−トとの反応を行わな
い場合には，ＧＰＣ法による，重量平均分子量を３００
００〜３０００００に調節すると，エステル結合による
架橋結合のためか，物性のよい共重合ポリエステルが得
られる。

【００１７】次にヒドロキシル基を含有する２塩基酸を
構成成分として含む共重合ポリエステル化合物とジイソ
シアネ−ト化合物の反応について説明する。反応温度
は，２０〜２５０℃，好ましくは３０〜１５０℃におい
て，１〜３０時間，好ましくは２〜１０時間実施し，目
的とする改質脂肪族ポリエステル化合物を得る。この時
用いるジイソシアネ−ト化合物は，１．４−ジイソシア
ナトブタン，１６−ジイソシアナトヘキサン，１．１２
−ジイソシアナトドデカン，等の脂肪族ジイソシアネ−
ト類，イソホロンジイソシアネ−ト，等の脂環式ジイソ
シアネ−ト類，ジフェニルメタンジイソシアネ−ト，ト
リレンジイソシアネ−ト，等の芳香族ジイソシアネ−ト
類等を揚げることが出来る。その使用量は，前記の共重
合ポリエステルの数平均分子量に基づき計算されるモル
数の，１０〜３００％好ましくは２０〜２００％の量を
用いる。または，ヒドロキシル価を測定しこれに基づ
き，当量の５〜２００％好ましくは１０〜１５０％とす
る事も出来る。

【００１８】溶媒を使用する場合は，前記したヒドロキ
シル基を含有する２塩基酸を構成成分として含む共重合
ポリエステルを，合成する時に使用する溶媒と同じ物が
使用でき，その使用量も同量でよい。

【００１９】反応は，ＧＰＣ分析，或は，粘度測定によ
りコントロ−ルし，重量平均分子量として，３００００
〜５０００００，好ましくは，５００００〜３００００
０とするのが好ましい。反応は，終了時にアルコ−ル，
アミン，水等の添加により停止することができる。この
改質反応を行う場合は，前段のヒドロキシル基を含有す
る脂肪族ポリエステルの合成と継続して行う方が有利で
ある。

【００２０】目的物が得られた後，溶媒を用いた場合
は，これを留去し溶融状態からペレットまたはフレ−ク
状に，成型して取り出すことが出来る。酸触媒を用いた
場合は，塩基性物で中和したり，不溶物として，また
は，イオン交換樹脂等を用い除去しておくのが望まし
い。また，貧溶媒中に注いで粉末状，顆粒状とする事も
できる。

【００２１】このようにして，得られた脂肪族ポリエス
テル及び，改質物は，ハロゲノ炭化水素類，芳香族炭化
水素類，ケトン類，等に可溶性であり，弾性を有し，熱
可塑性である。溶液よりのキャステイング，熱溶融押し
だし法等により，フィルム，繊維，等に加工できる。

【００２２】

【実施例】以下実施例により詳しく説明する。

【実施例１】１００ｍｌの４口フラスコに，アジピン
酸，１４．６ｇ，１．４−ブタンジオ−ル，９．２ｇ，
ＤＬ−リンゴ酸，０．３ｇ，メタンスルフォン酸，０．
０５ｇ，トルエン，４０ｍｌ，を仕込み，加熱した。約
１００℃で水が留出してきたので，スタ−ク＆デイ−ン
トラップを用いて除き，７時間反応させた。水は，計
３．４ｍｌ留出し沸点は１１２℃に上昇した。この時，
ＧＰＣ法にて数平均分子量は，１８０００になった。こ
こに１−６ジイソシアナトヘキサン，０．２５ｍｌを仕
込み，１００℃にて４時間反応させた。この時数平均分
子量は３４０００，重量平均分子量は，７９０００であ
った。ここにピリジン及び水を各々０．０５ｍｌ加えた
後，蒸発皿にあけ，常圧下にトルエンを飛散させ，目的
の改質されたポリ（１．４−ブチレンアジペ−ト）を２
０．０ｇ得た。

【００２３】

【実施例２】１００ｍｌの４口フラスコに，コハク酸，
１０．４ｇ，アジピン酸，１．７５ｇ，１．４−ブタン
ジオ−ル，９．４２ｇ，Ｌ−酒石酸，０．４５ｇ，メタ
ンスルフォン酸，０．０５ｇ，トルエン，４５ｍｌ，を
仕込み，１００℃付近に加熱した。留出する水を除去し
つつ７．５時間反応させ，反応温度は１１１℃に達し
た。留出水は，３．３ｍｌであった。数平均分子量は１
２３００となった。ここに１．６−ジイソシアナトヘキ
サン，０．２ｍｌを加え，１００℃にて２時間反応させ
た後，数平均分子量は２８０００，重量平均分子量は，
２２４０００となった。ここにエタノ−ルとピリジンを
各々，０．０５ｍｌ加えた後，蒸発皿に全量を注ぎ常圧
にてトルエンを除いた。１７．６ｇの目的物得た。

【００２４】

【実施例３】１００ｍｌの４口フラスコに，コハク酸，
１０．４ｇ，１．４−ブタンジオ−ル，８．１９ｇ，ポ
リ３−ヒドロキシ酪酸，０．７７ｇ，Ｌ−酒石酸，０．
４５ｇ，メタンスルフォン酸，０．０５ｇ，トルエン，
４５ｍｌ，を仕込み１００℃付近にて留出する水を除き
つつ反応させた。１２時間後３ｍｌの水が留出し，沸点
は１１０℃となった。この時，数平均分子量は９０００
であった。ここにイソホロンジイソシアネ−トを，０．
５ｍｌ加え１００℃にて４時間反応させた。数平均分子
量は３３０００，重量平均分子量は１５３０００となっ
た。これをそのまま蒸発皿にあけトルエンを飛散させ，
１６．０ｇの目的物を得た。

【００２５】

【実施例４】５０ｍｌの４口フラスコに，アジピン酸，
１４．６ｇ，１．４−ブタンジオ−ル，９．６ｇ，Ｌ−
酒石酸，０．３ｇ，塩化スズ．２水物，０．２ｇ，を仕
込み，窒素ガスを吹き込みつつ１２０℃にて３時間反応
させ，留出する水を除去した。この後１３５℃にて約２
０ｍｍＨｇの減圧とし，２時間反応させた。この時の数
平均分子量は，２１０００であった。１．６−ジイソシ
アナトヘキサンを，０．１５ｍｌ加え９０〜１００℃に
て２時間反応した。数平均分子量は４３０００，重量平
均分子量は１２２０００であった。冷却後エタノ−ルを
０．１ｍｌ加え，内容物を蒸発皿に注いだ。乾燥後２
０．１ｇの目的物が得られた。

【００２６】

【実施例５】３００ｍｌの４口フラスコに，１．４−ブ
タンジオ−ル，２７．９５ｇ，メタンスルフォン酸，
０．２ｇ，Ｌ−酒石酸，１．５８ｇ，トルエン，１５０
ｍｌ，を仕込み，窒素ガスを吹き込みつつ７０℃にて，
３０分反応させた。ここに，アジピン酸，４３．８ｇを
仕込み，生成する水をスタ−ク，デイ−ントラップを用
いて除去しつつ６時間反応させた。この時の，数平均分
子量は，１４６００であった。９０℃に冷却しここに，
１．６−ジイソシアナトヘキサン，０．３ｍｌを加え４
時間反応させた。数平均分子量は２５０００，重量平均
分子量は１２９０００となった。これを室温まで冷却
し，ピリジン，０．３ｍｌ，メタノ−ル，２００ｍｌを
加え撹はんした。静置すると２層に分かれたので，上層
を，抜き取った。さらに８０ｍｌのメタノ−ルを加え同
様に分液した。下層をエバポレ−タ−にて減圧濃縮しポ
リエステル改質物を得た。このものの数平均分子量は，
４００００であり重量平均分子量は，１３００００であ
った。収量は，５８．２ｇであった。

【００２７】

【実施例６】実施例５において，メタンスルフォン酸を
０．６ｇ使用したほかは，同様に共重合ポリエステルの
合成を行った。反応時間は，４時間で，数平均分子量４
９７００，重量平均分子量９８０００となった。この場
合はジイソシアネ−トによる反応を行わなかった。これ
を０．６ｍｌのピリジンを含む３００ｍｌのメタノ−ル
にあけ，下層をエバポレ−タ−で減圧濃縮した。数平均
分子量は３５０００，重量平均分子量は８００００と少
し低下した。収量は，５９．１ｇであった。

【００２８】

【実施例７，８】実施例６と同様にして共重合ポリエス
テルの合成を行った。酸触媒として，硫酸を，０．２５
ｇ，（実施例７）および，Ｐ−トルエンスルフォン酸を
０．６ｇ，（実施例８）使用した。実施例７；数平均分
子量１５０００，重量平均分子量６２０００ 実施例８；数平均分子量３６０００，重量平均分子量８
９０００であった。

【００２９】

【実施例９】５０ｍｌ，４口フラスコに，コハク酸，
８．２６ｇ，Ｌ−酒石酸，０．４５ｇ，アジピン酸，
４．３８ｇ，１．４−ブタンジオ−ル，９．２７ｇ，Ｐ
−トルエンスルフォン酸．１水物，０．２ｇ，トルエ
ン，４５ｍｌを仕込み，共沸してくる水を，スタ−ク，
デイ−ントラップで抜き出しながら４時間反応させた。
数平均分子量１２０００，重量平均分子量４６０００と
なった。９０℃に冷却しここに，１．６−ジイソシアナ
トヘキサン０．１５ｍｌを仕込み，１時間反応させた。
反応温度は，徐々に１０５℃まで昇温した。この後，冷
却し，室温となったところで，０．１５ｍｌのピリジン
を溶解しているメタノ−ル１５０ｍｌ中に注ぎ沈澱を生
成させた。濾過，乾燥して，１７．９ｇの改質共重合ポ
リエステルを得た。数平均分子量は２９０００，重量平
均分子量は１６１０００であった。

【００３０】

【実施例１０】実施例９においてＰ−トルエンスルフォ
ン酸．１水物の使用量を０．３５ｇとし，反応時間を５
時間とした。ジイソシアネ−ト化合物との反応は行わ
ず，反応終了後同じ処理を行った。数平均分子量３５０
００，重量平均分子量１０５０００の共重合ポリエステ
ルを得た。クロロフォルムを溶媒とするキャステイング
法により，良好なフィルムを形成した。

【００３１】物性測定 各実施例で得られた本発明の脂肪族ポリエステル共重合
体及び改質物につき，キャステイング法，溶融押し出し
法により，フィルムを作製し２週間後に，物性測定を行
った。延伸は，若干温度をかけたテンシロン（引っ張り
試験機）を用いて行った。融点は，ＤＳＣの吸熱ピ−ク
よりもとめた。また，比較例として数平均分子量３２０
００，重量平均分子量６００００のポリ（１．４−ブチ
レンアジペ−ト）を，キャステイング法によりフィルム
化して物性測定を行った結果を表１に示した。フィルム
は成型後日増しに硬く脆くなった。

【表１】 キャスト；キャステイング法 溶媒 Ｔ；トルエン，Ｃ；クロロフォルム 延伸倍率 実施例５；３．５倍，実施例６；３倍

【００３２】生分解性試験 各実施例の共重合ポリエステルまたはそれらの改質物よ
り，約１００μｍのフィルムを物性試験と同じ方法で作
製し，土中に埋めて，分解の程度を観測した。約２５℃
の温室内で２カ月実施した。結果を，表２にＡＢＣＤの
４段階で示す。

【表２】 ＊分子量４００００（ダイセル株） Ａ；大きな穴が多数空いている。 Ｂ；小さな穴が多数空いている。 Ｃ；小さな穴がまばら空いている。 Ｄ；ほとんど変化がみられない。

【００３３】

【発明の効果】引っ張り強度，伸び等のフィルム適性に
優れた脂肪族ポリエステル共重合体およびそれらの改質
物が得られた。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 脂肪族２塩基酸と脂肪族ジアルコ−ル化
   合物，および／または脂肪族オキシカルボン酸より構成
   される脂肪族ポリエステル共重合体であって，酸の構成
   成分として，ヒドロキシル基を有する２塩基酸を０．０
   ５〜５重量％含有する脂肪族ポリエステル共重合体に，
   ジイソシアネ−ト化合物を反応させて得られる熱可塑性
   脂肪族ポリエステル改質物
2. 【請求項２】 ０．０５〜５重量％のヒドロキシル基を
   有する２塩基酸を構成成分として含み，ポリスチレンを
   基準としたゲルパ−ミエ−ションクロマト法による数平
   均分子量が５０００〜３００００である脂肪族ポリエス
   テル共重合体に，ジイソシアネ−ト化合物を反応させて
   得られる，ポリスチレンを基準としたゲルパ−ミエショ
   ンクロマト法による重量平均分子量が，３００００〜５
   ０００００である請求項１に記載の熱可塑性脂肪族ポリ
   エステル改質物
3. 【請求項３】 請求項１に記載した，脂肪族２塩基酸と
   脂肪族ジアルコ−ル化合物，および／または脂肪族オキ
   シカルボン酸より構成される脂肪族ポリエステル共重合
   体であって，酸の構成成分として，ヒドロキシル基を有
   する２塩基酸を０．０５〜５重量％含有する脂肪族ポリ
   エステル共重合体