JPH05290837A - リチウム二次電池 - Google Patents
リチウム二次電池Info
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- JPH05290837A JPH05290837A JP4116930A JP11693092A JPH05290837A JP H05290837 A JPH05290837 A JP H05290837A JP 4116930 A JP4116930 A JP 4116930A JP 11693092 A JP11693092 A JP 11693092A JP H05290837 A JPH05290837 A JP H05290837A
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】負極がリチウムを吸蔵放出可能な炭素粉末を結
着剤にて結着してなるシート状結着体からなる。 【効果】結着体シートからなる負極が使用されているの
で、集電体からの炭素粉末の離脱という問題が起こり得
ないので、サイクル特性に優れる。
着剤にて結着してなるシート状結着体からなる。 【効果】結着体シートからなる負極が使用されているの
で、集電体からの炭素粉末の離脱という問題が起こり得
ないので、サイクル特性に優れる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、リチウム二次電池に係
わり、特にサイクル特性の向上を目的とした負極の改良
に関する。
わり、特にサイクル特性の向上を目的とした負極の改良
に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来、
リチウム二次電池の負極の一つとして、コークスや黒鉛
等のリチウムを吸蔵放出可能な炭素粉末と、結着剤とし
てのポリビニリデンフルオライド（ＰＶｄＦ）とからな
る混合物を、溶剤としてのＮ−メチルピロリドンに分散
させたスラリーを、金属製の箔の両面にドクターブレー
ド法により塗布し、乾燥してなる積層体シートが使用さ
れている。
リチウム二次電池の負極の一つとして、コークスや黒鉛
等のリチウムを吸蔵放出可能な炭素粉末と、結着剤とし
てのポリビニリデンフルオライド（ＰＶｄＦ）とからな
る混合物を、溶剤としてのＮ−メチルピロリドンに分散
させたスラリーを、金属製の箔の両面にドクターブレー
ド法により塗布し、乾燥してなる積層体シートが使用さ
れている。
【０００３】かかる負極の場合、図４にその模式的断面
図を示すように、炭素粉末を結着剤にて結着させてなる
負極層４１は集電体４２に対して、接着されているわけ
ではなく、単に圧接されているに過ぎない。
図を示すように、炭素粉末を結着剤にて結着させてなる
負極層４１は集電体４２に対して、接着されているわけ
ではなく、単に圧接されているに過ぎない。
【０００４】このため、従来のリチウム二次電池には、
充放電を繰り返すうちに、負極層４１の一部が集電体４
２から離脱して、電池容量が低下し易いという問題があ
った。
充放電を繰り返すうちに、負極層４１の一部が集電体４
２から離脱して、電池容量が低下し易いという問題があ
った。
【０００５】本発明は、かかる問題を解決するべくなさ
れたものであって、その目的とするところは、従来のリ
チウム二次電池に比し、充放電サイクルの繰り返しに伴
う電池容量の低下が少ない、すなわちサイクル特性に優
れたリチウム二次電池を提供するにある。
れたものであって、その目的とするところは、従来のリ
チウム二次電池に比し、充放電サイクルの繰り返しに伴
う電池容量の低下が少ない、すなわちサイクル特性に優
れたリチウム二次電池を提供するにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、その負極が、リチウムを吸蔵放出
可能な炭素粉末を結着剤にて一体化してなる結着体シー
トからなるものである。
の本発明に係るリチウム二次電池（以下、「本発明電
池」と称する。）は、その負極が、リチウムを吸蔵放出
可能な炭素粉末を結着剤にて一体化してなる結着体シー
トからなるものである。
【０００７】リチウムを吸蔵放出可能な炭素粉末として
は、黒鉛及びコークスが挙げられるが、なかでも黒鉛が
リチウムの吸蔵放出可能な量が多い点で好ましい。
は、黒鉛及びコークスが挙げられるが、なかでも黒鉛が
リチウムの吸蔵放出可能な量が多い点で好ましい。
【０００８】炭素粉末の一体化に使用する結着剤として
は、ポリプロピレン樹脂（ＰＰ）、ポリエチレン樹脂
（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ）
が例示される。
は、ポリプロピレン樹脂（ＰＰ）、ポリエチレン樹脂
（ＰＥ）、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ）
が例示される。
【０００９】本発明における負極は、たとえば、リチウ
ムを吸蔵放出可能な炭素粉末と結着剤粉末とを、均一に
混合してスラリーとした後、結着剤の溶融温度（たとえ
ばポリプロピレン樹脂の場合、分子量によっても異なる
が通常１８０°Ｃ程度）に加熱保持し、この加熱保持し
たスラリーを、目的とする正極の厚みに応じた所定の厚
み（通常、０．１〜０．３ｍｍ）のスリットを備える押
出成型機を使用して、押し出し、急冷することにより作
製される。
ムを吸蔵放出可能な炭素粉末と結着剤粉末とを、均一に
混合してスラリーとした後、結着剤の溶融温度（たとえ
ばポリプロピレン樹脂の場合、分子量によっても異なる
が通常１８０°Ｃ程度）に加熱保持し、この加熱保持し
たスラリーを、目的とする正極の厚みに応じた所定の厚
み（通常、０．１〜０．３ｍｍ）のスリットを備える押
出成型機を使用して、押し出し、急冷することにより作
製される。
【００１０】負極を作製する際の結着剤粉末とリチウム
を吸蔵放出可能な炭素粉末との混合比率は、使用する各
粉末の種類によっても異なるが、一般に結着剤粉末５〜
５０重量％、すなわち炭素粉末５０〜９５重量％が好ま
しい。なお、結着剤粉末は、これを多量に配合すると導
電性の低下を招くので、２０重量％を越えて配合しない
ことがより好ましい。
を吸蔵放出可能な炭素粉末との混合比率は、使用する各
粉末の種類によっても異なるが、一般に結着剤粉末５〜
５０重量％、すなわち炭素粉末５０〜９５重量％が好ま
しい。なお、結着剤粉末は、これを多量に配合すると導
電性の低下を招くので、２０重量％を越えて配合しない
ことがより好ましい。
【００１１】本発明電池は、サイクル特性を向上させる
ために、従来の積層体シートからなる負極が有していた
集電体からの負極層の離脱という問題を、かかる離脱の
虞れが全くない結着体シートからなる負極を使用した点
に特徴を有する。それゆえ、正極、非水系電解質、セパ
レータ（液体電解質を使用する場合）などについては、
従来リチウム二次電池用として使用され、或いは提案さ
れている種々の材料を制限なく使用することが可能であ
る。
ために、従来の積層体シートからなる負極が有していた
集電体からの負極層の離脱という問題を、かかる離脱の
虞れが全くない結着体シートからなる負極を使用した点
に特徴を有する。それゆえ、正極、非水系電解質、セパ
レータ（液体電解質を使用する場合）などについては、
従来リチウム二次電池用として使用され、或いは提案さ
れている種々の材料を制限なく使用することが可能であ
る。
【００１２】たとえば、リチウムを吸蔵放出可能な正極
活物質としては、無機化合物として、Ｌｉ2 ＦｅＯ3 、
ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 などのトンネル状の空孔を有する酸
化物や、ＴｉＳ2 、ＭｏＳ2 等の層状構造を有する金属
カルコゲン化物が例示されるが、組成式Ｌｉx ＭＯ2 又
はＬｉy Ｍ2 Ｏ4 （ただし、Ｍは遷移元素、０≦ｘ≦
１、０≦ｙ≦２）で表される複合酸化物が好ましく、こ
の具体例としては、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、Ｌｉ
ＮｉＯ2 、ＬｉＣｒＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が例示され
る。これらの正極活物質は、常法により、アセチレンブ
ラック、カーボンブラック等の導電剤及びポリテトラフ
ルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン等
の結着剤と混練して正極合剤として使用される。
活物質としては、無機化合物として、Ｌｉ2 ＦｅＯ3 、
ＴｉＯ2 、Ｖ2 Ｏ5 などのトンネル状の空孔を有する酸
化物や、ＴｉＳ2 、ＭｏＳ2 等の層状構造を有する金属
カルコゲン化物が例示されるが、組成式Ｌｉx ＭＯ2 又
はＬｉy Ｍ2 Ｏ4 （ただし、Ｍは遷移元素、０≦ｘ≦
１、０≦ｙ≦２）で表される複合酸化物が好ましく、こ
の具体例としては、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＭｎＯ2 、Ｌｉ
ＮｉＯ2 、ＬｉＣｒＯ2 、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 が例示され
る。これらの正極活物質は、常法により、アセチレンブ
ラック、カーボンブラック等の導電剤及びポリテトラフ
ルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリフッ化ビニリデン等
の結着剤と混練して正極合剤として使用される。
【００１３】また、電解質についても、エチレンカーボ
ネート、ジメチルカーボネート、又はこれらの混合溶媒
にＬｉＰＦ6 やＬｉＣｌＯ4 等の溶質を溶かした溶液な
ど、種々の非水系電解質を用いることができる。
ネート、ジメチルカーボネート、又はこれらの混合溶媒
にＬｉＰＦ6 やＬｉＣｌＯ4 等の溶質を溶かした溶液な
ど、種々の非水系電解質を用いることができる。
【００１４】
【作用】本発明電池においては、負極が積層体シートで
はなく結着体シートからなるので、積層体シートからな
る負極を使用していた従来電池において問題となってい
た、負極層が集電体から離脱するという問題が生じな
い。
はなく結着体シートからなるので、積層体シートからな
る負極を使用していた従来電池において問題となってい
た、負極層が集電体から離脱するという問題が生じな
い。
【００１５】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
に説明するが、本発明は下記実施例により何ら限定され
るものではなく、その要旨を変更しない範囲において適
宜変更して実施することが可能なものである。
【００１６】（実施例１） 〔正極の作製〕炭酸コバルトと炭酸リチウムとをＣｏ：
Ｌｉの原子比１：１で混合した後、空気中で９００°Ｃ
で２０時間加熱処理してＬｉＣｏＯ2 を得た。このよう
にして得た正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2 に、導電剤
としてのアセチレンブラックと、結着剤としてのフッ素
樹脂ディスパージョンとを、重量比９０：６：４の比率
で混合して正極合剤を得た。この正極合剤を集電体とし
てのアルミニウム箔に圧延し、２５０°Ｃで２時間真空
下で加熱処理して正極を作製した。
Ｌｉの原子比１：１で混合した後、空気中で９００°Ｃ
で２０時間加熱処理してＬｉＣｏＯ2 を得た。このよう
にして得た正極活物質としてのＬｉＣｏＯ2 に、導電剤
としてのアセチレンブラックと、結着剤としてのフッ素
樹脂ディスパージョンとを、重量比９０：６：４の比率
で混合して正極合剤を得た。この正極合剤を集電体とし
てのアルミニウム箔に圧延し、２５０°Ｃで２時間真空
下で加熱処理して正極を作製した。
【００１７】〔負極の作製〕天然黒鉛粉末８５重量部
に、結着剤としてのポリプロピレン樹脂１５重量部を加
え１８０°Ｃで均一に混合してスラリーとした後、同温
度に加熱保持した。次いで、この加熱保持したスラリー
を、押出成型機（スリット幅：３０ｃｍ、スリット厚：
０．２ｍｍ）により押し出し、急冷して負極を作製し
た。図１は、このようにして作製した負極１の模式的断
面図であり、天然黒鉛粉末２がポリプロピレン樹脂３に
より結着されて一体化されている様子を示す。
に、結着剤としてのポリプロピレン樹脂１５重量部を加
え１８０°Ｃで均一に混合してスラリーとした後、同温
度に加熱保持した。次いで、この加熱保持したスラリー
を、押出成型機（スリット幅：３０ｃｍ、スリット厚：
０．２ｍｍ）により押し出し、急冷して負極を作製し
た。図１は、このようにして作製した負極１の模式的断
面図であり、天然黒鉛粉末２がポリプロピレン樹脂３に
より結着されて一体化されている様子を示す。
【００１８】〔電解液の調製〕エチレンカーボネートと
ジメチルカーボネートとの等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ
6 を１モル／リットル溶かして電解液を調製した。
ジメチルカーボネートとの等体積混合溶媒に、ＬｉＰＦ
6 を１モル／リットル溶かして電解液を調製した。
【００１９】〔本発明電池ＢＡ１の作製〕以上の正負両
極及び電解液を用いて本発明に係る円筒型のリチウム二
次電池ＢＡ１を作製した（電池寸法：直径１４．２ｍ
ｍ；長さ：５０．０ｍｍ）。なお、セパレータとしてイ
オン透過性のポリプロピレン製の微孔性薄膜を用いた。
極及び電解液を用いて本発明に係る円筒型のリチウム二
次電池ＢＡ１を作製した（電池寸法：直径１４．２ｍ
ｍ；長さ：５０．０ｍｍ）。なお、セパレータとしてイ
オン透過性のポリプロピレン製の微孔性薄膜を用いた。
【００２０】図２は作製した電池ＢＡ１の断面図であ
り、同図に示す電池ＢＡ１は、正極２１及び負極２２、
これら両電極を離隔するセパレータ２３、正極リード２
４、負極リード２５、正極外部端子２６、負極缶２７な
どからなる。正極２１及び負極２２は非水電解液が注入
されたセパレータ２３を介して渦巻き状に巻き取られた
状態で負極缶２７内に収容されており、正極２１は正極
リード２４を介して正極外部端子２６に、また負極２２
は負極リード２５を介して負極缶２７に接続され、電池
ＢＡ１内部で生じた化学エネルギーを電気エネルギーと
して外部へ取り出し得るようになっている。
り、同図に示す電池ＢＡ１は、正極２１及び負極２２、
これら両電極を離隔するセパレータ２３、正極リード２
４、負極リード２５、正極外部端子２６、負極缶２７な
どからなる。正極２１及び負極２２は非水電解液が注入
されたセパレータ２３を介して渦巻き状に巻き取られた
状態で負極缶２７内に収容されており、正極２１は正極
リード２４を介して正極外部端子２６に、また負極２２
は負極リード２５を介して負極缶２７に接続され、電池
ＢＡ１内部で生じた化学エネルギーを電気エネルギーと
して外部へ取り出し得るようになっている。
【００２１】（比較例１）天然黒鉛粉末８５重量部と、
結着剤としてのポリビニリデンフルオライド１５重量部
とを混合し、これを溶剤としてのＮ−メチルピロリドン
に分散させてスラリーとし、このスラリーをアルミニウ
ム箔の両面にドクターブレード法により塗布し、乾燥し
て負極を作製した。この負極を使用したこと以外は、実
施例１と同様にして、比較電池ＢＣ１を作製した。
結着剤としてのポリビニリデンフルオライド１５重量部
とを混合し、これを溶剤としてのＮ−メチルピロリドン
に分散させてスラリーとし、このスラリーをアルミニウ
ム箔の両面にドクターブレード法により塗布し、乾燥し
て負極を作製した。この負極を使用したこと以外は、実
施例１と同様にして、比較電池ＢＣ１を作製した。
【００２２】（各電池のサイクル特性）本発明電池ＢＡ
１及び比較電池ＢＣ１について、充電電流２００ｍＡで
充電終止電圧４．１Ｖまで充電した後、放電電流２００
ｍＡで放電終止電圧３Ｖまで放電する工程を１サイクル
とするサイクル試験を行い、各電池のサイクル特性を調
べた。
１及び比較電池ＢＣ１について、充電電流２００ｍＡで
充電終止電圧４．１Ｖまで充電した後、放電電流２００
ｍＡで放電終止電圧３Ｖまで放電する工程を１サイクル
とするサイクル試験を行い、各電池のサイクル特性を調
べた。
【００２３】図３は、各電池のサイクル特性を、縦軸に
電池容量（ｍＡｈ）を、また横軸にサイクル数（回）を
とって示したグラフである。同図より、本発明電池ＢＡ
１は、サイクル数４００回においても初期の電池容量
（５００ｍＡｈ）を保持しているのに対して、比較電池
ＢＣ１では、サイクル初期から急激に電池容量が低下
し、サイクル数２５０回において２５０ｍＡｈ弱にまで
電池容量が減少してしまうことが分かる。
電池容量（ｍＡｈ）を、また横軸にサイクル数（回）を
とって示したグラフである。同図より、本発明電池ＢＡ
１は、サイクル数４００回においても初期の電池容量
（５００ｍＡｈ）を保持しているのに対して、比較電池
ＢＣ１では、サイクル初期から急激に電池容量が低下
し、サイクル数２５０回において２５０ｍＡｈ弱にまで
電池容量が減少してしまうことが分かる。
【００２４】叙上の実施例では本発明を円筒型電池に適
用する場合の具体例について説明したが、電池の形状に
特に制限はなく、本発明は扁平型、角型等、種々の形状
のリチウム二次電池に適用し得るものである。
用する場合の具体例について説明したが、電池の形状に
特に制限はなく、本発明は扁平型、角型等、種々の形状
のリチウム二次電池に適用し得るものである。
【００２５】
【発明の効果】本発明電池においては、結着体シートか
らなる負極が使用されているので、サイクル特性に優れ
るなど、本発明は優れた特有の効果を奏する。
らなる負極が使用されているので、サイクル特性に優れ
るなど、本発明は優れた特有の効果を奏する。
【図１】実施例で作製した負極の断面図である。
【図２】円筒型の本発明電池ＢＡ１の断面図である。
【図３】サイクル特性図である。
【図４】従来電池の負極の断面図である。
１ 負極（結着体シート） ２ 天然黒鉛粉末（リチウムを吸蔵放出可能な炭素粉
末） ３ ポリプロピレン樹脂（結着剤）
末） ３ ポリプロピレン樹脂（結着剤）
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 森脇 和郎 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内 (72)発明者 西尾 晃治 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内
Claims (1)
- 【請求項１】負極がリチウムを吸蔵放出可能な炭素粉末
を結着剤にて一体化してなる結着体シートからなること
を特徴とするリチウム二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4116930A JPH05290837A (ja) | 1992-04-09 | 1992-04-09 | リチウム二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4116930A JPH05290837A (ja) | 1992-04-09 | 1992-04-09 | リチウム二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH05290837A true JPH05290837A (ja) | 1993-11-05 |
Family
ID=14699216
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4116930A Pending JPH05290837A (ja) | 1992-04-09 | 1992-04-09 | リチウム二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH05290837A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6048372A (en) * | 1997-09-29 | 2000-04-11 | Furukawa Denchi Kabushiki Kaisha | Method of producing an electrode plate used for a lithium secondary battery and a lithium secondary battery |
| JP2006523374A (ja) * | 2003-04-10 | 2006-10-12 | テキサコ オヴォニック バッテリー システムズ エルエルシー | 電気化学的電池用電極を作製する方法 |
-
1992
- 1992-04-09 JP JP4116930A patent/JPH05290837A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6048372A (en) * | 1997-09-29 | 2000-04-11 | Furukawa Denchi Kabushiki Kaisha | Method of producing an electrode plate used for a lithium secondary battery and a lithium secondary battery |
| JP2006523374A (ja) * | 2003-04-10 | 2006-10-12 | テキサコ オヴォニック バッテリー システムズ エルエルシー | 電気化学的電池用電極を作製する方法 |
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