JPH05421B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】

発明の分野 本発明は、改善された表面導電率および高周波
数における改善された電磁妨害／無線周波妨害
（EMI／RFI）遮蔽効率を有する導電性の熱可塑
性重合体組成物に関するものである。これらの改
善された性質は、金属フレークと１種以上の導電
性繊維（好ましくは金属繊維または金属被覆繊
維）とを相乗作用のある組合せで熱可塑性樹脂中
に混入して成る導電性の熱可塑性重合体組成物中
に更に導電性炭素粉末を混入することによつて得
られる。 電子装置とりわけ計算機、事務機器、通信装置
などの高感度電子装置は、いずれもEMI／RFIの
結果として誤動作を生じ易い。更にまた、外来の
EMI／RFIに対して敏感なだけでなく、これらの
電子装置の多くはERI／RFIを発生する。以前に
は、電子装置のEMI／RFI防御は導電性の金属外
被によつて行われていた。しかしながら、電子工
業界における非導電性のプラスチツク材料の使用
（特に丈夫で軽量の外被としての使用）が拡大す
るのに伴い、EMI／RFIは大きな問題となつてき
た。 EMI／RFI遮蔽効果のあるプラスチツク外被を
得るために多大の研究が行われてきた。最近に至
るまで、プラスチツクにおけるEMI／RFI遮蔽効
果はプラスチツク成形品に対する導電性被膜の設
置、金属化およびめつきにより達成されてきた。
これらの方法は有効であるが、実質的な量の材料
を必要としかつ最終製品の製造に際して副次的な
作業を伴うという点で多大の経費および労力を要
するものである。 最近に至り、熱可塑性のエンジニアリングプラ
スチツク中にある種の導電性充填剤を混入するこ
とによつて導電性プラスチツクを製造することが
試みられた。詳しく述べれば、かかる充填剤とし
ては導電性の粉末、フレークおよび繊維が挙げら
れる。一般的に言えば、EMI／RFI遮蔽を達成す
るためには、約25〜40（重量）％の導電性粉末、
36〜49（重量）％の導電性フレーク、または押出
品の場合ならば25〜30（重量）％［射出成形品の
場合ならば３〜６（重量）％］の導電性繊維を使
用しなければならない［マテリアルズ・エンジニ
アリング（Materials Engineering）、1982年３
月号、37〜43頁およびモダン・プラスチツクス・
インターナシヨナル（Modern Plastics
International）、1982年９月、46〜49頁］。 更に最近になると、完成品の性質を保持しかつ
経済的に製造するために役立つ少ない添加量の下
で一貫した遮蔽効果を有する押出可能かつ（たと
えば射出成形法、吹込成形法、RIM法などによ
つて）成形可能なコンパウンドを得るため、相乗
作用のある組合せの導電性充填剤を見出すことも
試みられた。かかる組合せの実例としては、フレ
ークと粉末との混合物および金属化ガラス繊維と
炭素繊維との混合物が挙げられる。1981年10月14
日に提出された係属中の米国特許出願第311268号
明細書中には、アルミニウムフレークおよび（ま
たは）炭素繊維あるいはそれらのいずれか一方と
カーボンブラツク粉末との混合物の使用が開示さ
れている。 更にまた、係属中の米国特許出願明細書中に
は、金属フレークと金属繊維または金属被覆繊維
とを相乗作用のある組合せで混入することによつ
て高いEMI／RFI遮蔽効率を示す導電性の熱可塑
性重合体組成物が開示されている。 これらの組成物は、高い総合EMI／RFI遮蔽効
率を示すとは言え、高周波数において最高10dB
以上に及びEMI／RFI遮蔽効率の低下が見られか
つ表面導電率が比較的低くて不均一であるという
欠点を有している。 概 要 さてこの度、高い総合EMI／RFI遮蔽効率、高
周波数における改善されたEMI／RFI遮蔽効率お
よび改善された表面導電率を有する導電性の熱可
塑性重合体組成物を製造し得ることが見出され
た。これらの性質は、一般的に言えば、導電性充
填剤（すなわち金属フレーク、導電性繊維および
導電性炭素粉末）の相乗混合物を混入した熱可塑
性重合体組成物において実現される。 詳しく述べれば、本発明の新規な組成物は(a)熱
可塑性樹脂または樹脂ブレンド中に(b)(1)約25〜約
50（重量）％の金属フレーク、(2)約２〜約12（重
量）％の導電性繊維および(3)約２〜約15（重量）
％の導電性炭素粉末から成りかつ金属フレークと
導電性繊維との重量比が約４：１ないし約14：１
の範囲内にあるような導電性充填剤の相乗混合物
を混入して成るものである。 特に好適な組成物は、導電性充填剤の相乗混合
物(b)が(1)約25〜約40（重量）％の金属フレーク、
(2)約４〜約８（重量）％の導電性繊維および(3)約
３〜約10（重量）％の導電性炭素粉末から成りか
つ金属フレークと導電性繊維との重量比が約６：
１ないし約10：１の範囲内にあるようなものであ
る。 本発明を適用し得る好適な熱可塑性樹脂として
は、ポリエステル、ポリカーボネート、コポリエ
ステルカーボネート、ポリアミド、ポリフエニレ
ンエーテル、ポリスチレン、アクリロニトリル・
ブタジエン・スチレン共重合体、ポリアリーレー
トエーテルスルホンまたはケトン、ポリアミドイ
ミド、ポリエーテルイミドおよびそれらのブレン
ドが挙げられる。これらの熱可塑性樹脂はまた、
１種以上の付加重合体および（または）１種以上
のゴムもしくはゴム変性熱可塑性樹脂を追加含有
していてもよい。 適当な金属フレークは、アルミニウム、銅、銀
またはニツケルあるいはそれらの合金から製造さ
れたものであり得る。本発明の組成物には任意公
知の導電性繊維を使用し得るが、好適な導電性繊
維は金属繊維または金属被覆繊維である。金属繊
維は銀、銅、ニツケル、アルミニウムおよびステ
ンレス鋼から成り郡より選ぶことができる。金属
被覆繊維は、ガラス、黒鉛などの基礎繊維上にニ
ツケル、銀、銅またはアルミニウムの金属被膜を
設置したものである。 かかる組成物はまた、約25（重量）％までの補
強用ガラス繊維および（または）有効量の難燃剤
を追加含有していてもよい。 本発明の新規な組成物に成形、発泡または押出
操作を施すことにより、EMI遮蔽効果を要求す
る各種の構造物や物品（特に電子機器の部品や外
被）に加工することができるのであつて、かかる
構造物や物品も本発明の範囲内に包含される。 好適な実施の態様の説明 本発明は、熱可塑性縮重合体樹脂または樹脂ブ
レンド中に導電性金属フレーク、導電性繊維およ
び導電性炭素粉末の相乗混合物を混入した結果と
して高い総合EMI／RFI遮蔽効率、高周波数にお
ける改善されたEMI／RFI遮蔽効率および改善さ
れた表面導電率を有するような熱可塑性重合体組
成物を提供するものである。上記の相乗作用を実
現するためには、組成物の全量を基準として約25
〜約50（重量）％好ましくは約25〜約40（重量）％
の金属フレーク、組成物の全量を基準として約２
〜約12（重量）％好ましくは約４〜約８（重量）％
の導電性繊維、および組成物の全量を基準として
約２〜約15（重量）％好ましくは約３〜約10（重
量）％の導電性炭素粉末を使用することが必要で
ある。更にまた、最も原価効率の良い材料を得る
ためには、金属フレークと繊維との重量比が約
４：１ないし14：１好ましくは約６：１ないし約
10：１の範囲内になければならない。 本発明の組成物中において使用するのに適した
金属フレークとしては、銀、アルミニウム、ニツ
ケル、銅などの金属またはそれらの合金から製造
されたものが挙げられる。一般的に言えば、有用
な金属フレークは約0.005インチ以下の厚さおよ
びそれぞれ約0.100インチ以下の表面寸法を有し
ている。極めて有効であると判明した好適な金属
フレークは、0.001インチ×0.040インチ×0.060イ
ンチの概略寸法を有するものである。 更にまた、かかる金属フレークの加工性を改善
しかつ（あるいは）熱可塑性樹脂との混和性また
は結合性を向上させるため、適当なカツプリング
剤（たとえばシランまたはチタン酸エステルカツ
プリング剤）で金属フレークを処理することもで
きる。なお、適当な金属フレークはアメリカ合衆
国オハイオ州コロンブス市所在のトランスメツト
社（Transmet Corp.）およびアメリカ合衆国ニ
ユーヨーク州ニユーヨーク市所在のアトランチツ
ク・パワード・メタルズ社（Atlantic Powered
Metals，Inc.）をはじめとする幾つかの供給源か
ら入手することができる。 本発明において使用される導電性繊維は一般に
当業界で公知の任意のもの（たとえば炭素繊維）
であり得るが、金属繊維または金属被覆繊維を使
用することが特に好適である。本発明の組成物中
において有用な金属繊維および金属被覆繊維は、
一層多様でありかつ一層広い範囲にわたつて利用
可能である。一般的に言えば、金属繊維はアルミ
ニウム、銅、銀、ニツケル、ステンレス鋼など、
またはそれらの合金から製造されたものであり得
る。同じく、金属被覆繊維は一般に黒鉛またはガ
ラスの芯体上に銀、ニツケル、アルミニウム、銅
など、またはそれらの合金の被膜を設置したもの
である。これらの繊維の供給源としては、とりわ
け、アメリカ合衆国オハイオ州コロンブス市所在
のトランスメツト社、アメリカ合衆国カリホルニ
ア州サンラモン市在住のエム・ビー・アソシエー
ツ（M.B.Associates）、アメリカ合衆国ペンシル
バニア州ピツツバーグ市所在のベケールト・スチ
ール・ワイヤ社（Bekaert Steel Wire Corp.）
アメリカ合衆国フロリダ州デラント市所在のブル
ンスウイツク・テクネテイクス（Brunswick
Technetics）、アメリカ合衆国ニユーヨーク州ウ
エイン市所在のアメリカン・サイアナミド
（American Cyanamide）、アメリカ合衆国ニユ
ーヨーク州ニユーヨーク市所在のニチメン・アメ
リカ社（Nichimen America Inc）、およびアメ
リカ合衆国フロリダ州ポンパノビーチ市所在のル
ンデイ・エレクトロニクス）Lundy
Electronics）が挙げられる。 適当な繊維は、当業界において公知の通り、組
成および加工の観点から見て実用的であれば本質
的に任意の長さおよび直径を有するものであり得
る。たとえば、長さ６mmかつ直径90μのアルミニ
ウム繊維は有用かつ実用的であるのに対し、同様
な寸法を持つたステンレス鋼繊維は加工装置に不
要の摩耗を引起こすために実用的と言えない場合
がある。それよりも、長さ３mmかつ直径4μのス
テンレス鋼繊維の方が適当であると言える。一般
的に言えば、全ての適当な繊維は約14mm以下好ま
しくは約７mm以下の長さおよび0.2mm以下好まし
くは0.1mm以下の直径を有する。ここでもう一度
述べておけば、使用する繊維の実際の寸法は繊維
の組成およびそれの入手可能性に部分的に依存す
るのである。 更にまた、本発明において使用される繊維は繊
維の加工性並びに繊維と熱可塑性材料との結合性
および（または）混和性を改善するために任意適
宜のサイジング剤またはカツプリング剤で被覆し
てもよい。好適なカツプリグ剤としては、シラン
およびチタン酸エステルから誘導されたものが挙
げられる。 本発明において使用される炭素粉末は、高度の
導電性を有する非補強用のものである。それはフ
アーネスブラツク、チヤネルブラツクまたはサー
マルブラツク型の炭素粉末であればよく、一般に
は約50ｍμ未満好ましくは約35ｍμ未満の粒度を
有する。特に好適なのは、粒子が凝集状態にある
フアーネスブラツク型の炭素粉末である。一般
に、かかる炭素粉末はアメリカ合衆国マサチユー
セツツ州ベレリカ市所在のカボツト（Cabot
Corp.）およびアメリカ合衆国コネチカツト州ダ
ンベリー市所在のユニオン・カーバイド社
（Union Carbaide Corp.）をはじめとする幾つか
の供給源から入手することができる。 本発明に従えばまた、本発明の組成物中に２種
以上の金属フレークおよび（または）導電性繊維
を使用することも可能である。 上記のごとき導電性充填剤の相乗混合物は、ほ
とんど任意の熱可塑性樹脂または樹脂ブレンド中
において使用できる。好適な熱可塑性樹脂として
は、ポリエステル、ポリカーボネート、コポリエ
ステルカーボネート、ポリアミド、ポリフエニレ
ンエーテル、ポリスチレン、アクリロニトリル・
ブタジエン・スチレン共重合体、ポリアリーレー
トエーテルスルホンまたはケトン、ポリアミドイ
ミド、ポリエーテルイミドおよびそれらのブレン
ドが挙げられる。更にまた、導電性充填剤の相乗
混合物をブレンド中に混入すれば、単独の熱可塑
性樹脂に比べて一層顕著なEMI／RFI遮蔽効率の
向上が得られる場合が多いことも見出された。 (a) ポリエステル 本発明用として適するポリエステルは、１種
以上の脂肪族および（または）脂環式グリコー
ル類と１種以上の芳香族ジカルボン酸とから誘
導されたものである。その場合のグリコール類
は、エチレングリコール、２−メチル−１，３
−プロパンジオール、１，４−ブタンジオー
ル、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキ
サンジオール、１，４−シクロヘキサンジメタ
ノールなどから成る群より選ばれたものであれ
ばよい。適当なジカルボン酸としては、テレフ
タル酸、フタル酸、イソフタル酸およびナフタ
レン−２，６−ジカルボン酸が挙げられる。本
発明のポリエステルはまた、少量のその他の単
位たとえば脂肪族ジカルボン酸および（また
は）脂肪族ポリオールを含有してコポリエステ
ルを生成してもよい。 一般的に言えば、本発明のポリエスエルは式 （式中、Ｒはグリコール類からヒドロキシル基
を除去した後に残る２価の表を評わす）によつ
て表わすことができる。好適なポリエステルと
しては、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポ
リ（ブチレンテレフタレート）およびそれらの
ブレンドが挙げられる。 本明細書中に記載されたポリエステルは、商
業的に入手することもできるし、あるいはまた
引用によつて本明細書中に併合される米国特許
2465319、3047539および2910466号明細書中に
記載のごとき当業界において公知の方法によつ
て製造することもできる。更にまた、本発明に
おいて使用されるポリエステルはフエノールと
テトラクロロエタンとの60：40混合物または類
似の溶媒中において30℃で測定した場合に約
0.4〜約2.0dl／ｇの固有粘度を有する。 (b) ポリカーボネート 本発明に従えば、当業界において公知のポリ
カーボネート中の任意のものを使用することが
できる。特に好適なカーボネートは芳香族ポリ
カーボネートである。本発明において有用な芳
香族ポリカーボネートは、塩化メチレン中にお
いて25℃で測定した場合に約0.3〜約1.0dl／ｇ
の固有粘度を有する単独重合体、共重合体およ
びそれらの混合物である。 一般的に言えば、芳香族ポリカーボネートは
二価フエノールをホスゲン、ハロギ酸エステル
または炭酸エステルのごときカーボネート前駆
物質と反応させることによつて製造される。使
用可能な二価フエノールの代表例は、２，２−
ビス（４−ヒドロキシフエニル）プロパン、ビ
ス（４−ヒドロキシフエニル）メタン、２，２
−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフエニ
ル）プロパン、（３，3′−ジクロロ−４，4′−
ジヒドロキシジフエニル）メタンなどである。
かかる芳香族ポリカーボネートは、いずれも引
用によつて本明細書中に併合される米国特許第
2999835、3028365、2999844、4018750および
4123435号明細書中に記載された方法並びに当
業者にとつて公知のその他の方法に従つて製造
することができる。 このようにして製造されるポリカーボネート
は、式 （式中、Ａは重合体生成反応において使用され
た二価フエノールに由来する２価の芳香族基で
あり、またｎは１より大きい整数好ましくは約
10〜約400の整数である）で表わされる反復構
造単位を有することを特徴とするものである。 勿論、本発明の実施に際して使用するために
単独重合体のポリカーボネートではなくてカー
ボネート共重合体またはコポリエステルカーボ
ネートが所望される場合には、２種以上の二価
フエノールを使用したり、あるいは二価フエノ
ールをグリコール類、ヒドロキシル基もしくは
酸基を末端基とするポリエステル、または二塩
基と併用したりすることも可能である。このよ
うに、「ポリカーボネート樹脂」という用語は
その定義範囲内にカーボネート共重合体をも包
含するものと理解すべきである。 適当な共重合体の中にはまた、米国特許第
3737409および2999846号明細書中に開示されて
いるようにビス（ヒドロキシアリール）スルホ
ンである第１の二価フエノールおよび２，２−
ビス（４−ヒドロキシフエニル）プロパンのご
とき第２の二価フエノールから誘導された単位
を含むポリカーボネート共重合体も包含され
る。 (c) ポリアリーレートエーテルスルホンまたはケ
トン 本発明において使用するのに適したポリ（ア
リールエーテル）樹脂成分は、アリーレン単位
の間にエーテル結合およびスルホン結合が散在
した線状の熱可塑性ポリアリーレンポリエーテ
ルポリスルホンである。これらの樹脂は、二価
フエノールのアルカリ金属複塩とジハロベンゼ
ノイド化合物との反応によつて製造することが
できる。その場合、反応体の一方または両方が
アリーレン基同士の間にスルホン基またはケト
ン基（すなわち−SO₂−または−CO−）を含
有すれば、重合鎖中にはアリーレン単位および
エーテル単位に加えてスルホン単位またはケト
ン単位が得られるのである。かかるポリスルホ
ン重合体は、式 −Ｏ−Ｅ−Ｏ−E′− （式中、Ｅは二価フエノールの残基でありかつ
E′は原子価結合に対するオルトおよびパラの位
置の少なくとも１つに不活性の電子吸引基を有
するベンゼノイド化合物の残基であつて、両方
の残基は芳香族炭素原子によつてエーテル酸素
原子に原子価結合している）で表わされる反復
単位から成る基本構造を有している。このよう
なポリスルホンは、たとえば引用によつて本明
細書中に併合される米国特許第3264536および
4108837号明細書中に記載されたポリアリーレ
ンポリエーテル樹脂の部類に含まれる。 二価フエノールの残基Ｅには、式 で表わされる構造を有する二核フエノールから
誘導されたものである。式中、Arは芳香族基
好ましくはフエニレン基であり、ＡおよびA₁
は同種または異種の不活性置換基たとえば炭素
原子数１〜４のアルキル基、ハロゲン原子、ま
たは炭素原子数１〜４のアルコキシ基であり、
ｎおよびｍは０〜４の値を有する整数であり、
そしてR₁はジヒドロキシジフエニルの場合の
ような芳香族炭素原子間の結合あるいはたとえ
ばCO、Ｏ、Ｓ−Ｓ、SO₂または２価の有機炭
化水素基（たとえばアルキレン基、アルキリデ
ン基、シクロアルキレン基、シクロアルキリデ
ン基、あるいはハロゲン原子、アルキル基、ア
リール基などで置換されたアルキレン基、アル
キリデン基、シクロアルキレン基またはシクロ
アルキリデン基）のような２価の基を表わす。 かかるポリアリーレートエーテルスルホンま
たはケトンは、個々の重合体に応じ適当な溶媒
中において適当な温度で測定した場合（たとえ
ば塩化メチレン中において25℃で測定した場
合）に約0.4〜約1.5dl／ｇの還元粘度を有す
る。好適なポリアリーレートエーテルスルホン
またはケトンは、式 で表わされる反復単位を有するものである。 (d) ポリアミド 本発明用として適するポリアミドは、アミノ
基とカルボン酸基との間に少なくとも２個の炭
素原子を有するモノアミノモノカルボン酸また
はそれのラクタムを重合させるか、アミノ基間
に少なくとも２個の炭素原子を有するジアミン
とジカルボン酸とを実質的に等モルの割合で重
合させるか、あるいは上記に定義されたような
モノアミノモノカルボン酸またはそれのラクタ
ムを実質的に等モルの割合のジアミンおよびジ
カルボン酸と共に重合させることによつて製造
することができる。なお、ジカルボン酸はそれ
の官能姓誘導体（たとえばエステル）として使
用してもよい。 （ジアミンおよびジカルボン酸について使用
される）「実質的に等モルの割合」という用語
は、厳密に等モルの割合ばかりでなく、得られ
るポリアミドの粘度を安定化するための通常の
技術において要求される多少の変動をも包括す
るものである。 ポリアミドの製造に際して有用な上記のモノ
アミノモノカルボン酸またはそれのラクタムの
実例としては、アミノ基とカルボン酸基との間
に２〜16個の炭素原子を有し、かつまたラクタ
ムの場合には上記炭素原子が−CO−NH−基
と共に環を生成しているような化合物が挙げら
れる。モノアミノモノカルボン酸およびラクタ
ムの特定の実例を挙げれば、ε−アミノカプロ
ン酸、ブチロラクタム、ピバロラクタム、カプ
ロラクタム、カプリロラクタム、エナントラク
タム、ウンデカノラクタム、ドデカノラクタム
並びに３−および４−アミノ安息香酸がある。 ポリアミドの製造用として適するジアミンの
実例としては、一般式 H₂N（CH₂）nNH₂ （式中、ｎは２〜16の整数である）で表わされ
るジアミンたとえばトリメチレンジアミン、テ
トラメチレンジアミン、ペンタメチレンジアミ
ン、オクタメチレンジアミンおよび特にヘキサ
メチレンジアミンが挙げられる。 ジカルボン酸は、芳香族ジカルボン酸たとえ
ばイソフタル酸およびテレフタル酸であり得
る。好適なジカルボン酸は式 HOOC−Ｙ−COOH （式中、Ｙは少なくとも２個の炭素原子を有す
る２価の脂肪族基である）によつて表わされる
ものであつて、かかる酸の実例はセバシン酸、
オクタデカン二酸、スベリン酸、グルタル酸、
ピメリン酸およびアジピン酸である。 好適なポリアミド（しばしばナイロンと呼ば
れる）としては、ナイロン６、6/6、11、12、
６／３、6/4および6/12が挙げられる。本発明にお
いて有用なポリアミドの数平均分子量は一般に
約10000以上である。 (e) ポリアミドイミド 本発明において有用なポリアミドイミド共重
合体は、一般に結晶構造を示しかつ約340℃を
越える融点を有するものである。それらは、予
め生成されたアミド基を含有するジアミンと二
無水物とを反応させて次のようなアミドイミド
構造を形成することによつて製造される。 その他には、無水トリメリト酸塩化物を芳香
族ジアミンと反応させることによつて得られる
共重合体もある。これらの共重合体は、「カー
クーオスマー・エンサイクロペデイア・オブ・
ケミカル・テクノロジー（Kirk−Othmer
Encyclopedia of Chemical Technolgy）」別
巻746〜773頁（1971年）に開示された方法によ
つて製造することができる。 (f) ポリフエニレンエーテル 本発明において有用なポリフエニレンエーテ
ル樹脂としては、式 で表わされる構造単位を有する単独重合体およ
び共重合体が挙げられる。式中、Ｑ、Q′、
Q″およびＱは水素原子、炭化水素基、ハロ
ゲン原子とフエニル核との間に少なくとも２個
の炭素原子を有するハロゲン化炭化水素基、炭
化水素オキシ基、およびハロゲン原子とフエニ
ル核との間に少なくとも２個の炭素原子を有す
るハロゲン化炭化水素オキシ基から成る群より
独立に選ばれた基であり、Q′、Q″およびＱ
は更にハロゲン原子であつてもよいがＱおよび
Q′はいずれも第三炭素原子を含まず、またｎ
は単量体残基の総数を表わす少なくとも50の整
数である。 好適なポリフエニレンエーテル樹脂は、クロ
ロホルム中において約0.3〜約0.60dl／ｇの固
有粘度を有するポリ（２，６−ジメチル−１，
４−フエニレン）エーテル樹脂である。本発明
において有用なポリフエニレンエーテル樹脂は
当業界において公知であつて、各種の触媒使用
および触媒不使用方法により対応するフエノー
ルまたはそれの反応性誘導体から製造すること
ができる。 ポリフエニレンエーテルの実例およびそれら
の製造方法は、米国特許第3306874、3306875、
3257357および3257358号明細書中に開示されて
いる。これらの特許明細書はいずれも引用によ
つて本明細書中に併合されるものとする。 (g) ポリエーテルイミド 本発明において有用なポリエーテルイミド
は、式 で表わされる芳香族ビス（エーテル無水物）と
式 _Ｈ2NR′N_Ｈ２ （） で表わされる有機ジアミンとを実質的に等モル
の割合で反応させることによつて製造すること
ができる。かかる反応は、等業界において公知
のごとく、溶媒および（または）触媒の存在下
または非存在下で行えばよい。 式中（）中において、Ｒは(a)は式

【式】

【式】

【式】

【式】

【式】

で表わされる２価の有機基並びに(b)一般式 （式中、Ｘは式−C_yH_2y−、

【式】

【式】−Ｏ−、 −Ｃ（Ｃ_Ｈ3₎2−および−Ｓ−で表わされる２価
の基から成る群より選ばれた１員、ｍはＯまた
は１、そしてｙは１〜５の整数である）で表わ
される２価の有機基から成る群より選ばれた１
員である。式（）中のR′は、(a)６〜20個の
炭素原子を有する芳香族炭化水素基およびそれ
らのハロゲン価誘導体、(b)２〜20個の炭素原子
を有するアルキレン基、Ｃ（２〜８）アレキレ
ン基を末端基とするポリジオルガのシロキサ
ン、およびシクロアルキレン基並びに(c)式 （式中、Ｑは−Ｏ−、

【式】

【式】 −C_xH_2x−、−Ｓ− および−Ｃ（_ＣH₃）２−から成る群より選ば
れた１員、ｘは１〜５の整数、そしてｍは前記
に定義された通りである）で表わされる２価の
基から成る群より選ばれた２価の有機基であ
る。これらのポリエーテルイミドは、たとえ
ば、いずれも引用によつて本明細書中に併合さ
れる米国特許第3917643、3852242、3855176、
3833546、3875116、3838097、3905942および
3933749号明細書中に記載のごとき当業界にお
いて公知の方法によつて製造される。 (h) アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共
重合体 一般的に言えば、ABS系重合体は化学的に
結合した相異なる組成の２つの以上の重合体部
分を含有している。かかる重合体を製造するた
めには、好ましくは共役ジエン（たとえばブタ
ジエン）あるいは共役ジエンおよびそれと共重
合可能な単量体（たとえばスチレン）を重合さ
せることによつて重合体主鎖が形成される。主
鎖の形成後、少なくとも１種好ましくは２種の
グラフト用単量体を予め重合させた主鎖の存在
下で重合させることによつてグラフト重合体が
得られる。これらの樹脂は当業界において公知
の方法によつて製造される。 上記のごとき主鎖重合体は、ポリブタジエ
ン、ポリイソプレンなどのようなう共役ジエン
重合体またはブタジエン−スチレン、ブタジエ
ン−アクリロニトリルなどのような重合体であ
ることが好ましい。 グラフト重合体の主鎖を形成するために通例
使用される特定の共役ジエン単量体は、式 （式中、Ｘは水素原子、炭素原子数１〜５アル
キル基、塩素原子および臭素原子から成る群よ
り選ばれる）によつて包括的に表らされる。使
用可能なジエンの実例としては、ブタジエン、
イソプレン、１，３−ヘプタジエン、メチル−
１，３−ペンタジエン、２，３−ジメチル−
１，３−ブタジエン、２−エチル−１，３−ペ
ンタジレン、１，３−および２，４−ヘキサジ
エン、クロロおよびブロモ置換ブタジエン（た
とえばジクロロブタジエン、ブロモブタジエ
ン、ジブロモブタジエンなど）、それらの混合
物などが挙げられる。なお、好適な共役ジエン
はブタジエンイである。 予め重合させた主鎖の存在下で重合させ得る
第１群の単量体は、モノビニル芳香族炭化水素
である。有用なモノビニル芳香族炭化水素は、
式 （式中、Ｘは前記に定義された通りである）に
よつて包括的に表わされる。かかるモノビニル
芳香族炭化水素並びにアルキル置換、シクロア
ルキル置換、アリール置換、アルカリール置
換、アラルキル置換、アルコキシ置換、アリー
ルオキシ置換およびその他の置換モノビニル芳
香族炭化水素の実例としては、スチレン、３−
メチルスチレン、３，５−ジエチルスチレン、
４−ｎ−プロピルスチレン、α−メチルスチレ
ン、α−メチルビニルトルエン、α−クロロス
チレン、α−ブロモスチレン、ジクロロスチレ
ン、ジブロモスチレン、テトラクロロスチレ
ン、それらの混合物などが挙げられる。なお、
好適なモノビニル芳香族炭化水素はスチレンお
よび（または）α−メチルスチレンである。 予め重合させた主鎖の存在下で重合させ得る
第２群の単量体は、アクリロニトリル、置換ア
クリロニトリルおよび（または）アクリル酸エ
ステルのごときアクリル単量体であつて、その
代表例はアクリロニトリルおよびアクリル酸ア
ルキル（たとえばメタクリル酸メチル）であ
る。 アクリロニトリル、置換アクリロニトリルお
よびアクリル酸エステルは、式 （式中、Ｘは前記に定義された通りであり、また
Ｙはシアノ基およびアルコキシ基部分が１〜約12
個の炭素原子を有するカルボアルコキシ基から成
る群より選ばれる）によつて包括的に表わされ
る。かかる単量体の実例としては、アクリロニト
リル、エタクリロニトリル、メタクリロニトリ
る、α−クロロアクリロニトリル、β−クロロア
クリロニトリル、α−ブロモアクリロトリル、β
−ブロモアクリロトリル、アクリル酸メチル、メ
タクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル
酸ブチル、アクリル酸プロピル、アクリル酸イソ
プロピルおよびそれらの混合物が挙げられる。な
お、好適なアクリル単量体はアクリロニトリルで
あり、また好適なアクリル酸エステルはアクリル
酸エチルおよびメタクリル酸メチルである。 グラフト重合体の製造に際しては、１，３−ブ
タジエン重合体または共重合体によつて代表され
る共役ジオレフイン重合体または共重合体はグラ
フト重合体組成全体の約50（重量）％を占める。
主鎖の存在下で重合させるべき（スチレンおよび
アクリロニトリルによつて代表される）単量体は
グラフト重合体組成全体の約40〜約95（重量）％
を占める。 グラフト重合体中に存在する（アクリロニトリ
ル、アクリル酸エチルまたはメタクリルウ酸メチ
ルによつて代表される）第２群のグラフト用単量
体は、グラフト重合体組成全体の約10〜約40（重
量）％を占めることが好ましい。また、スチレン
によつて代表されるモノビニル芳香族炭化水素は
グラフト重合体組成全体の約30〜約70（重量）％
を占める。 かかる重合体の製造に際しては、主鎖上にグラ
フトさせる重合用単量体の一部分が互いに化合し
て遊離の共重合体を生成するのが通例である。一
方のグラフト用単量体としてスチレンを使用しか
つ他方のグラフト用単量体としてアクリロニトリ
ルを使用した場合には、単量体の一部分は共重合
して遊離のスチレン−アクリロニトリル共重合体
を生成する。グラフト重合体の製造に際して使用
される単量体中のスチレンをα−メチルスチレン
（またはその他の単量体）で置換した場合には、
単量体の一部分はα−メチルスチレン−アクリロ
ニトリル共重合体となることがある。また、α−
メチルスチレン−アクリロニトリル共重合体のご
とき共重合体がグラフト重合体−共重合体ブレン
ドに添加される場合もある。本明細書中において
かかるグラフト重合体−共重合体ブレンドが言及
される場合、それはグラフト重合体にブレンドさ
れた少なくとも１種の共重合体を随意に含有しか
つその共重合体は90％までの遊離共重合体を含有
し得ることを意味する。 所望ならば、エラストマー主鎖はアクリル酸ｎ
−ブチル、アクリル酸エチル、アクリル酸２−エ
チルヘキシルなどを基剤とするようなアクリルゴ
ムであつてもよい。更にまた、アクリルゴム主鎖
中に少量のジエンを共重合させれば、母材重合体
のグラフト性を改善することもできる。 これらの樹脂は当業界において公知であつて、
多くは商業的に入手可能である。 本発明においては、上記の熱可塑性樹脂のブレ
ンドを使用することも可能である。これらのブレ
ンドを使用すると、単独の熱可塑性樹脂を使用し
た場合に比べてEMI／RFI遮蔽効果が一層向上し
た組成物の得られることが多い。有用なブレンド
の実例としては、ポリ（エチレンテレフタレー
ト）／ポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）
およびポリカーボネート／ポリ（１，４−ブチレ
ンテレフタレート）が挙げられる。 本発明のEMI／RFI遮蔽用組成物はまたは、熱
可塑性付加重合体、ゴムまたはゴム変性樹脂を追
加含有してもよい。好適な付加重合体は、スチレ
ン樹脂、アクリルアルキル樹脂およびそれらの組
合せから成る群より選ばれるたものである。な
お、本明細書および前記請求の範囲中において使
用される「スチレン樹脂」および「アクリル酸ア
ルキル樹脂」とは下記のように定義されるものと
する。適当なスチレン樹脂は単独重合体、共重合
体およびそれらのグラフト共重合体を含む。 特に好適なスチレン樹脂としては、スチレン単独
重合体、ABS系グラフト共重合体 並びに米国
特許第4180494、3808180、4096202、4260693およ
び4292233号明細書中に開示されているようにな
コア・シエル形グラフト共重合体が挙げられる。
また、耐衝撃性ポリスチレンまたはHIPSとも呼
ばれるブタジエンゴム変性ポリスチレンのごとき
ゴム変性ポリスチレン、米国特許第3646162およ
び3595942号明細書中に記載されているクラトン
（Kraton）またはクラトン−Ｇ重合体のごときス
チレン・ブタジエン・スチレンブロツク共重合
体、変性α置換および置換スチレン、あるいは米
国特許第3383435号明細書中に開示されたスチレ
ン樹脂中の任意のものも好適である。なお、上記
の特許明細書はいずれも引用によつて本明細書中
に併合されるものとする。 本発明において使用し得るアクリル酸アルキル
樹脂としては、アルキル基が１〜８個の炭素原子
を有するようなアクリル酸アルキルおよびメタク
リル酸アルキル（たとえばアクリル酸メチル、ア
クリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル
酸メチル、メタクリル酸エチルおよびメタクリル
酸ブチル）の単独重合体並びに共重合体が挙げら
れる。また、適当な共重合体としては、上記の単
量体とビニルまたはアリル単量体（たとえばアク
リロニトリル、Ｎ−アリルマレイミドまたはＮ−
ビニルマレイミド）あるいはαオレフイン（たと
えばエチレン）との共重合体が挙げられる、特に
好適なアクリル酸アルキル樹脂はメタクリル酸メ
チルの単独重合体および共重合体（たとえばポリ
メタクリル酸メチル）である。 本発明において有用なその他のアクリル酸樹脂
としては、ポリブタジエン、ポリブタジエン・ス
チレン、ポリイソプレンおよび（または）ブタジ
エン・イソプレン共重合体のごときポリオレフイ
ンエラストマー主鎖あるいはエラストマー状の架
橋アクリル酸またはアクリル酸アルキル（たとえ
ばアクリル酸ｎ−ブチル）主鎖上に単独のアクリ
ル酸アルキル樹脂またはビニル単量体と共重合し
たアクリル酸アルキル樹脂をグラフトさせて成る
コア・シエル形グラフト共重合体が挙げられる。
これらの樹脂は当業界において公知であつて（と
りわけ米国特許第4034013、4096202およびい
3808180号）、たとえばローム・アンド・ハース
（Rohm＆Haas）社製のアクリロイド
（Acryloid）KM653、KM611およびKM330とし
て商業的に入手可能である。 本発明においてはまた、エチレン・プロピレ
ン・ジエンモノマー系ゴムおよびエチレン・プロ
ピレンゴムをはじめとするゴムも有用である。そ
れらの多くは米国特許第2933480、3000866、
3407158、3093621および3379701号明細書中に記
載されている。 上記の付加重合体などの１種以上を混入した特
に好適な組成物としては、ポリカーボネート／
ABS組成物、ポリフエニレンエーテル／耐衝撃
性ポリスチレン組成物およびポリ（ブチレンテレ
フタレート）／エチレンエチルアクリレート
（EEA）−アクリル酸コア・シエル形グラフト共
重合体（ローム・アンド・ハース社製のKM−
330）が挙げられる。 本発明の組成物はまた、１種以上の補強剤を随
意に含有することができる。本発明において有用
である代表的な補強剤としてはガラス繊維、雲母
または両者の組合せが挙げられるが、それらのみ
に限定されるわけではない。本発明の実施に際し
て使用し得るフイラメント状ガラスは当業者にと
つて公知であつて、幾つかの製造業者から広範囲
にわたつて入手可能である。かかるガラスは処理
されていなくてもよいし、あるいは好ましくは適
当なカツプウリング剤で処理されていてもよい。
なお、特に好適なカツプリング剤はシランおよび
チタン酸エステルカツプリング剤である。かかる
ガラスフイラメントは、標準的な方法（たとえば
蒸気吹き、空気吹き、火炎吹きおよび機械引き）
によつて製造される。 本発明の熱可塑性組成物にはまた、有効量常用
の難燃剤を添加することによつて難燃性を付与す
ることもできる。公知の通り、難燃剤は元素状赤
リン、リン化合物、ハロゲンまたは窒素化合物を
単独で使用したもの、あるいは好ましくはそれら
をアンチモン化合物のごとき相乗剤と組合わせて
使用したものであり得る。特に有用なのは、たと
えば米国特許第3833685号に従つてテトラブロモ
ビスフエノールＡカーボネート単位から成る高重
合体はまたは低重合体難燃剤の単独使用あるいは
アンチモン化合物との併用である。 本発明の組成物は公知の方法によつて製造する
ことができる。たとえば、熱可塑性樹脂の入つた
押出配合機に添加成分を投入することにより、熱
可塑性樹脂の母材中に添加成分の分散した成形用
ペレツトを製造してもよい。あるいはまた、乾式
混合法によつて添加成分を熱可塑性樹脂と混合し
た後、混合物をミル上で溶融してから微粉砕する
か、あるいは押出してから細断してもよい。更に
また、添加成分を粉末状または粒状の熱可塑性樹
脂と混合した後、混合物をたとえば射出成形また
トランスフアー成形技術によつて直接に成形して
もよい。 最後に、本発明の導電性熱可塑性組成物を製造
するためにはまた、先ず、基礎材料の熱可塑性樹
脂または混和性を持つた任意の熱可塑性樹脂（す
なわち、配合後の組成物において層剥離を生じな
いようなもの）中に任意の１種以上の導電性充填
剤を添加して濃縮物を調整し、次いで上記の方法
あるいは当業界において公知の方法のいずれかに
従つてかかる濃縮物を組成物中に混入してもよ
い。 本発明の組成物は、先行技術に基づく導電性の
熱可塑性重合体組成物に比べて幾つかの利点を有
している。一般的に言つて、本発明の組成物は高
い総合EMI／RFI遮蔽効率を有している。しかる
に最も重要な点は、本発明の組成物が高周波数に
おける著しく改善されたEMI／RFI遮蔽効率およ
び著しく改善された表面導電率を有することであ
る。 本発明の新規な組成物は、成形、発泡または押
出操作を施すことにより、EMI／RFI遮蔽効果を
要求する各種の構造物や物品（特に電子機器の部
品や外被）に加工することができるのであつて、
かかる構造物や物品も本発明の範囲内に包含され
る。その実例としては印刷回路用パネル板、ラジ
オやテレビのパネルおよび外被、並びに計算機や
大型電卓、オーデイオやハイフアイ機器、高感度
試験機器などの外被が挙げられるが、それらのみ
に限定されるわけではない。 当業者が本発明の実施方法を一層良く理解でき
るようにするため、限定ではなく例示を目的とし
た実施例を以下に示す。 EMI／RFI遮蔽効率データは、アメリカ合衆国
オハイオ州コロンブス市所在のバツテル・ラポラ
トリー（Battelle Labratory）によつて開発され
た同軸伝送法に基づいて測定された。遮蔽効率は
EMI／RFIの減衰度をデシベル単位で表わした尺
度であつて、この場合の減衰度は遮蔽体の導電率
および（または）磁化率の関数となる。デシベル
単位は遮蔽の度合を表わす対数尺度である。10デ
シベルは、90％のEMI／RFIエネルギーが効果的
に散逸させられたことを表わす。また、20デシベ
ルは99％のEMI／RFIが散逸させられたことを意
味し、以下同様である。遮蔽効率は様々な無線周
波数（MHz単位）において測定される。以下の
各実施例においては、0.5〜1000MHzの周波数範
囲にわたつて遮蔽効率が測定された。 特に記載のない限り下記の組成物は押出配合法
によつて調整された。実施例E1および比較例
CE1 本発明に基づく組成物および先行技術に基づく
組成物を調整して試験することにより、それらの
EMI／RFI遮蔽効率および表面導電率を評価し
た。それらの組成および試験結果を第１表に示
す。明らかに、本発明の組成物は高周波数におけ
る著しく改善されたEMI／RFI遮蔽効率および低
減された表面抵抗率を有している。

【表】 実施例 E2〜E6 他の熱可塑性樹脂および可塑性樹脂ブレンドに
対する本発明の適用可能性を実証するための組成
物を調整して試験することにより、それらの
EMI／RFI遮蔽効率を評価した。それらの組成物
および試験結果を第２表に示す。

【表】 自明のことながら、上記の説明に基づけば本発
明のその他の変形実施例も可能である。たとえ
ば、これらの組成物は必要に応じて可塑剤、酸化
防止剤、安定剤、流動促進剤、離型剤、紫外線安
定剤などを追加含有してもよい。それ故、前記請
求の範囲によつて規定される本発明の範囲内に含
まれる限り、上記のごとき本発明の特定の実施例
に様々な変更を加え得るものと理解すべきであ
る。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ (a)熱可塑性樹脂または樹脂ブレンド並びに(b)
   導電性充填剤を含有して成る導電性の熱可塑性重
   合体組成物において、 前記導電性充填剤が、 (1) 組成物の全量を基準として約25〜約50（重量）
   ％の、アルミニウム、アルミニウム合金、ニツ
   ケル、銅および銀から成る群から選択される金
   属フレーク、 (2) 組成物の全量を基準として約２〜約12（重量）
   ％の導電性繊維、および (3) 組成物の全量を基準として約２〜約15（重量）
   ％の導電性炭素粉末 から成り、かつ前記金属フレークと前記繊維との
   重量比を約４：１ないし約14：１の範囲内に限定
   した相乗的な組合せであることを特徴とする導電
   性の熱可塑性重合体組成物。 ２ 前記熱可塑性樹脂(a)がポリエステル、ポリカ
   ーボネート、コポリエステルカーボネート、ポリ
   アミド、ポリフエニレンエーテル、ポリスチレ
   ン、アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン共
   重合体、ポリアリーレートエーテルスルホンまた
   はケトン、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミ
   ドおよびそれらのブレンドから成る群より選ばれ
   る特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ３ 前記ポリエステルが一般式 （式中、ｎは２〜４の整数である）で表わされる
   反復単位を有する特許請求の範囲第２項記載の組
   成物。 ４ 前記ポリエステルがポリ（１，４−ブチレン
   テレフタレート）である特許請求の範囲第３項記
   載の組成物。 ５ 前記ポリエステルがポリ（エチレンテレフタ
   レート）である特許請求の範囲第３項記載の組成
   物。 ６ 前記ポリカーボネートが２，２−ビス（４−
   ヒドロキシフエニル）プロパンから誘導された芳
   香族ポリカーボネートである特許請求の範囲第２
   項記載の組成物。 ７ 前記ポリアミドがナイロン６，６である特許
   請求の範囲第２項記載の組成物。 ８ 前記熱可塑性樹脂(a)がポリ（エチレンテレフ
   タレート）とポリ（１，４−ブチレンテレフタレ
   ート）とのブレンドである特許請求の範囲第２項
   記載の組成物。 ９ 前記熱可塑性樹脂(a)がポリカーボネートとポ
   リ（１，４−ブチレンテレフタレート）とのブレ
   ンドである特許請求の範囲第２項記載の組成物。 １０ 前記熱可塑性樹脂(a)がポリカーボネートと
   ポリ（エチレンテレフタレート）とのブレンドで
   ある特許請求の範囲第２項記載の組成物。 １１ 前記熱可塑性樹脂(a)が縮重合体ポリフエニ
   レンエーテルである特許請求の範囲第２項記載の
   組成物。 １２ 耐衝撃性ポリスチレン、ゴム変性α置換ま
   たはパラ置換スチレン重合体、エチレン・プロピ
   レンゴムおよびエチレン・プロピレン・ジエンモ
   ノマーゴムから成る群より選ばれたゴム変性熱可
   塑性樹脂あるいはゴムを追加含有する特許請求の
   範囲第１１項記載の組成物。 １３ 前記熱可塑性縮重合体(a)がポリフエニレン
   エーテルと耐衝撃性ポリスチレンとのブレンドで
   ある特許請求の範囲第２項記載の組成物。 １４ 熱可塑性付加重合体樹脂を追加含有する特
   許請求の範囲第２項記載の組成物。 １５ 前記熱可塑性付加重合体樹脂がスチレン樹
   脂、アクリル酸アルキル樹脂およびそれらの混合
   物から成る群より選ばれる特許請求の範囲第１４
   項記載の組成物。 １６ 前記熱可塑性付加重合体樹脂がアクリロニ
   トリル・ブタジエン・スチレン樹脂である特許請
   求の範囲第１５項記載の組成物。 １７ アクリロニトリル・ブタジエン・スチレン
   樹脂を追加含有する特許請求の範囲第６項記載の
   組成物。 １８ 前記熱可塑性付加重合体がコア・シエル形
   アクリル系エラストマー、アクリル共重合体およ
   びビニル共重合体から成る群より選ばれたグラフ
   ト共重合体である特許請求の範囲第１５項記載の
   組成物。 １９ 前記熱可塑性付加重合体がグラフト共重合
   体とエチレンエチルアクリレートとのブレンドで
   ある特許請求の範囲第１５項記載の組成物。 ２０ 耐衝撃性ポリスチレン、ゴム変性置換スチ
   レン樹脂、エチレン・プロピレン・ジエンモノマ
   ーゴムおよびエチレン・プロピレンゴムから成る
   群より選ばれたゴム変性樹脂あるいはゴムを追加
   含有する特許請求の範囲第２項記載の組成物。 ２１ 前記金属フレークが約30〜約40（重量）％
   の割合で存在する特許請求の範囲第１項記載の組
   成物。 ２２ 前記金属フレークと前記繊維との重量比が
   約６：１ないし約10：１の範囲内にある特許請求
   の範囲第１項記載の組成物。 ２３ 前記導電性繊維が組成物の全量を基準とし
   て約４〜約８（重量）％の割合で存在する特許請
   求の範囲第１項記載の組成物。 ２４ 前記導電性繊維がアルミニウム繊維、ステ
   ンレス鋼繊維、ニツケル繊維などから成る群より
   選ばれた金属繊維である特許請求の範囲第１項記
   載の組成物。 ２５ 前記導電性繊維が金属被膜を有するガラス
   繊維および炭素繊維から成る群より選ばれた金属
   被覆繊維である特許請求の範囲第１項記載の組成
   物。 ２６ 前記金属被膜がニツケル、アルミニウムな
   どから成る群より選ばれる特許請求の範囲第２５
   項記載の組成物。 ２７ 前記金属被覆繊維がアルミニウムで被覆さ
   れたガラス繊維である特許請求の範囲第２５項記
   載の組成物。 ２８ 前記金属被覆繊維がニツケルで被覆された
   黒鉛繊維である特許請求の範囲第２５項記載の組
   成物。 ２９ 前記導電性繊維が炭素繊維である特許請求
   の範囲第１項記載の組成物。 ３０ 前記導電性炭素粉末が組成物の全量を基準
   として約３〜約10（重量）％の割合で存在する特
   許請求の範囲第１項記載の組成物。 ３１ 約３〜約25（重量）％のガラス繊維を追加
   含有する特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ３２ 約３〜約25（重量）％のガラス繊維を追加
   含有する特許請求の範囲第２項記載の組成物。 ３３ 約３〜約25（重量）％のガラス繊維を追加
   含有する特許請求の範囲第１４項記載の組成物。 ３４ 約３〜約25（重量）％のガラス繊維を追加
   含有する特許請求の範囲第２０項記載の組成物。 ３５ 有効量の難燃剤を追加含有する特許請求の
   範囲第１項記載の組成物。 ３６ 有効量の難燃剤を追加含有する特許請求の
   範囲第３１項記載の組成物。 ３７ 前記難燃剤がハロゲン化ビスフエノール由
   来のポリカーボネートおよびリン化合物から成る
   群より選ばれて、単独使用またはアンチモン化合
   物と併用される特許請求の範囲第３５項記載の組
   成物。