JPH054639B2 - - Google Patents

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JPH054639B2
JPH054639B2 JP61203707A JP20370786A JPH054639B2 JP H054639 B2 JPH054639 B2 JP H054639B2 JP 61203707 A JP61203707 A JP 61203707A JP 20370786 A JP20370786 A JP 20370786A JP H054639 B2 JPH054639 B2 JP H054639B2
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    • G21C19/46Aqueous processes, e.g. by using organic extraction means, including the regeneration of these means
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Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は使用済核燃料の再処理工程に係わり、
特に放射性ヨウ素の含有濃度の低い溶解処理液を
調製するに好適な使用済核燃料の連続溶解装置に
関する。
〔従来の技術〕
従来、放射性ヨウ素の含有濃度の低い溶解処理
液を調製するについては、アイ・エー・イー・エ
ー、エス・エム、245/16、第139頁から第156頁
(IAEA−SM−245/16,P139−156)において論
じられている。
一般に、二酸化ウランを主成分とする使用済核
燃料を2〜7モル/リツトルの硝酸に溶解する場
合には、 2UO2+6HNO3→2UO2(NO32+NO+NO2
3H2Oの反応式に従つて発生する酸化窒素と平衡
関係に亜硝酸の存在により、溶解処理液中のヨウ
化物は容易に元素状ヨウ素に酸化され揮発性とな
る。2H++2I-+2HNO2→2NO+I2+2H2O 一方、元素状ヨウ素は硝酸中でゆつくりと酸化
し、ヨウ素酸のような不揮発性の物質に変化す
る。
5HNO3+I2+H2O→2H+2IO3-+5HNO2 核燃料物質が硝酸中で溶解している間は溶解処
理液中に亜硝酸が存在するため放射性ヨウ素は揮
発性の形態に保たれている。溶解処理液中に核燃
料物質が存在しなくなると、加熱された硝酸中の
亜硝酸は急速に分解して消滅するので、元素状ヨ
ウ素は不揮発性のヨウ素酸に酸化される。
2−7モル/リツトルの沸騰硝酸中における元
素状ヨウ素の酸化速度はヨウ素濃度に直接比例す
るが実際的に1分間あたり約0.1〜1%である。
水溶液中に溶解した元素状のヨウ素はその濃度
と温度が高いほど気相中に移行しやすくなる。液
相中に気体を吹きこむことは溶解している元素状
ヨウ素の放出をうながし、放出量はガス量に依存
して増加する。液の温度を高くすれば必要とする
ガスの量を減らすことができ、極限では水を沸騰
させ、水蒸気を元素状ヨウ素を追い出すことがで
きる。水溶液中のヨウ素が元素状で存在している
限り、全容量の10%の蒸発によつて溶解処理液の
ヨウ素濃度は10- 3〜10- 4モルI2/リツトル(26〜
260ppm)から10- 6モルI2/リツトル(0.26ppm)
に低下させることができる。
通常の溶解工程では、NOxと水蒸気の混合物
によつて元素状ヨウ素が追い出される。溶解の終
了後は沸騰速度を高め、ヨウ素が非揮発性となる
前に追い出すのが通常である。
〔発明が解決しようとする問題点〕
上記従来技術はいわゆる回分式と呼ばれる使用
済核燃料溶解装置に対して適用されており、その
操作の一例は以下のように行われる。
(1) 溶解装置に硝酸装荷。
(2) 核燃料剪断片を充填したバスケツト装荷。
(3) 硝酸温度上昇による溶解開始、加速。
(4) 溶解槽に硝酸追加しながら沸騰・蒸気排出。
(5) 溶解終了後、沸騰・蒸気排出によるヨウ素追
い出し。
(6) 冷却後溶解処理液抜き出し。
一方、本発明の対象である連続溶解方式におい
てその操作の一例は以下のようなものである。
(1) 溶解処理液器は、常時溶解処理液で満たされ
る。
(2) 核燃料剪断片は一定時間毎に容器内に装荷。
(3) 連続的な硝酸供給、連続的な溶解処理液抜き
出し。
(4) 液温は常時一定温度保持。
連続溶解方式において要求処理液中には常時新
しく溶解によつて生成した放射性ヨウ素が供給さ
れ、また、少なくとも溶解処理液容器内の一部で
は常時核燃料物質の溶解反応が進行し、これに伴
つてNOxが発生し、これと平衡にある亜硝酸が
存在するためヨウ素のヨウ素酸への酸化はかなり
防止できる筈である。連続溶解方式の場合、常時
新しく放射性ヨウ素が溶解処理液に供給されると
同時にランダムに混合された溶解処理液が常時連
続して取り出される。従つて、回分式溶解装置で
は最終的なヨウ素追出処理後には使用済核燃料か
ら放出した放射性ヨウ素の99%が溶液中から除去
されているのに対して、連続式溶解装置では95%
程度の除去率になると考えられる。
そこで、本発明の目的は、連続溶解装置におい
て溶解処理液中に含まれる放射性ヨウ素の濃度を
減ずるための方法を提供することにある。
〔問題点を解決するための手段〕
上記目的を達成するため、本発明による使用済
核燃料の連続溶解装置は、溶解処理液中に絶えず
亜硝酸が存在するように、使用済核燃料物質と該
物質を溶解するための硝酸とが逐次補給され、該
溶解処理液の液温が一定温度に保持されるように
した溶解処理部と、該溶解処理部に隔壁を介して
隣接し、該隔壁から溢流した前記溶解処理液を滞
留させるようにした処理液滞留部と、を有する容
器を具備し、前記処理液滞留部には、前記亜硝酸
の存在下で溶解処理液中から揮発性となつた放射
性ヨウ素を含む元素状ヨウ素を連続的に放出除去
するためのヨウ素追出手段と、前記元素状ヨウ素
が放出除去され、放射性ヨウ素濃度の低減された
溶解処理液を連続的に抜出ための処理液抜出手段
と、を設けたことを特徴とするものである。
放射性ヨウ素濃度を減ずるためのヨウ素追出手
段としては、加熱、不活性ガス吸込み、NOxガ
ス吸込み、気液接触効率を向上させる機構などが
含まれる。
〔作用〕
連続溶解装置の溶解処理液を保持する容器の一
部に設ける液滞留部は容器の大部分との相に容易
に液の逆流、循環を生じないものであり、液滞留
部を経て液留出口に向けて一方向にだけ流れるこ
とが必要である。
放射性ヨウ素の濃度を減ずるためのヨウ素追出
手段としては、液の加熱、不活性または酸化窒素
ガスの吹き込みおよびガスと液体の接触を向上さ
せる機構ならびにこれらの組合わせを含むもので
ある。
〔実施例〕
以下、本発明の一実施例を図により説明する。
連続溶解装置は溶解処理液1を保有する容器
2、硝酸供給口3、溶解処理液抜出口4、溶解廃
ガス出口5、使用済核燃料剪断片6を装荷するバ
スケツト7、バスケツト7を容器2の溶解処理部
に挿入するための蓋8、温度調節用ジヤケツト9
等で基本的に構成され、隔壁10は容器2の中に
含まれ、該容器2は溶解処理部と処理液滞留部を
形成する。
溶解処理液滞留部は、溶解処理液抜出口4を包
含しており、シーブトレイ11、加熱コイル1
2、ガス吸込管13が設置され、放射性ヨウ素濃
度を低減した滞留液部14はその液面がバルブ1
5によつて制御される。
溶解処理液1は硝酸供給口3から供給される硝
酸と使用済核燃料剪断片6に含まれる燃料物質が
反応して生成し、温度調節用ジヤケツト9によつ
て一定温度に保たれている。
使用済核燃料剪断片6を装荷するバスケツト7
は硝酸を含んだ溶解処理液が流通するように開孔
が設けられている。燃料物質の溶解に伴つて硝酸
が消費されるため、溶解処理液中の燃料物質およ
び硝酸濃度が一定に保たれるように硝酸供給口3
を介して硝酸が供給される。供給硝酸の量に見合
つた量の溶解処理液は隔壁10の上縁を溢流しシ
ーブトレーを経て滞留液部14に入る。
滞留液部14は加熱コイル12によつて加熱さ
れ沸騰に至らしめる。ガス吸込管13からは酸化
窒素またはその窒素との混合物が吹きこまれる。
水蒸気とガスはシーブトレー11の中で流下する
溶解処理液の液滴と接触してシーブトレーの上部
から抜け溶解廃ガス5から排出される。
この間に、酸化窒素は溶解処理液に溶解し次の
反応式に従つて亜硝酸を生成し、亜硝酸は溶解処 NO+NO2+H2O→2HNO2 理液中のヨウ素イオンやヨウ素酸イオンを元素状
のヨウ素に変化せしめる。
2H++2I-+2HNO2→2NO+I2+2H2O 2H++2IO3-+5HNO2→5HNO3+I2+H2O 溶解処理液中の元素状ヨウ素は水蒸気で加熱さ
れた液滴から遊離し、水蒸気と酸化窒素、窒素の
混合物によつて運び去られるため滞留液部14中
の溶解処理液は十分にヨウ素濃度が低減されてか
ら液抜出口4を経て外部に排出される。
本実施例によれば次の効果がある。
(1) 溶解処理液はその生成直後にヨウ素除去処理
が行われるため液中のヨウ素がヨウ素酸など不
揮発性の化学種に変化する割合が少なく、ヨウ
素除去が容易である。
(2) 溶解処理液からのヨウ素除去は全く連続滴に
行われ、小容量の設備で大きな処理容量を有す
る。
(3) 連続溶解装置の容器内と液滞留部内の溶解処
理液は混合しないのでヨウ素除去処理は効果的
に行われる。
(4) ヨウ素除去のために発生した廃ガスは溶解廃
ガスと合して同一システムにより処理できる。
〔発明の効果〕
本発明によれば、従来、連続溶解方式では溶解
装置内部で達成されていなかつた溶解処理液から
の放射性ヨウ素の除去を行うことができ、回分溶
解装置の場合と同等の除去率を得ることができ
る。
従つて、従来、連続溶解装置と別に設置する必
要のあつたヨウ素追い出し設備は不要となるだけ
でなく、熱量、ガス量などの経費および廃ガスの
処理費において経済的効果が大きい。
上記の効果は前述の実施例に限ることはなく、
次のような変形例においても達成することができ
る。
(1) 実施例の溶解装置における容器は水平に設置
された樋の形を有し、樋の一端から硝酸を供給
し、他端の液滞留部を経て溶解処理液が流出す
るように構成されているが、本発明の効果はよ
り一般的に硝酸の流入位置と関係なく任意の一
部分に液滞留位置を設けても達成できる。
(2) 本発明の効果は、樋状の容器が少なくとも円
環の一部を構成している場合にも達成できる。
(3) 本発明の効果は実施例の記載に拘らず、液滞
流部の構成がシーブトレー以外の充填物、泡鐘
棚などの気液接触を助長する構造によつてなる
ことによつても達成できる。
(4) 本発明の効果は実施例の記載に拘らず、液滞
留部においてガス吸込口が溶解処理液を加熱し
て沸騰にいたらしむる熱源の存在することによ
つて達成できる。
(5) 液滞留部に気体を吸込み、または蒸気を発生
せしめる構造を有するとき、シーブトレー、充
填部、泡鐘塔などの気液接触を助長させる構造
がなくとも本発明の効果を達成する。
(6) 上記5項の場合には、液滞留部は隔壁による
区画でなく、仕切壁により構成される流路によ
つて形成されても本発明の効果を達成できる。
(7) 溶解処理液抜出口は液面高さを一定とするよ
うな溢流口であつてもよい。
【図面の簡単な説明】
図は本発明の一実施例の正面図の縦断面図であ
る。 1……溶解処理液、2……容器、3……硝酸供
給口、4……溶解処理液抜出口、5……溶解廃ガ
ス出口、6……使用済核燃料剪断片、7……バス
ケツト、8……蓋、9……温度調節用ジヤケツ
ト、10……隔壁、11……シーブトレイ、12
……加熱コイル、13……ガス吹込管、14……
滞留液部、15……バルブ。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1 溶解処理液中に絶えず亜硝酸が存在するよう
    に、使用済核燃料物質と該物質を溶解するための
    硝酸とが逐次補給され、該溶解処理液の液温が一
    定温度に保持されるようにした溶解処理部と、該
    溶解処理部に隔壁を介して隣接し、該隔壁から溢
    流した前記溶解処理液を滞留させるようにした処
    理液滞留部と、を有する容器を具備し、前記処理
    液滞留部には、前記亜硝酸の存在下で溶解処理液
    中から揮発性となつた放射性ヨウ素を含む元素状
    ヨウ素を連続的に放出除去するためのヨウ素追出
    手段と、前記元素状ヨウ素が放出除去され、放射
    性ヨウ素濃度の低減された溶解処理液を連続的に
    抜出ための処理液抜出手段と、を設けたことを特
    徴とする使用済核燃料の連続溶解装置。 2 前記容器は、水平に設置された樋の形状を有
    し、該樋の一端に処理液滞留部が設けられている
    ことを特徴とする特許請求の範囲第1項記載の使
    用済核燃料の連続溶解装置。 3 前記樋は、少なくとも円環の一部で構成され
    ていることを特徴とする特許請求の範囲第2項記
    載の使用済核燃料の連続溶解装置。 4 前記溶解処理部と前記処理液滞留部との間
    に、溶解処理液の逆流がおこり難くするための堰
    を設けたことを特徴とする特許請求の範囲第1項
    ないし第3項のいずれかに記載の使用済核燃料の
    連続溶解装置。 5 前記ヨウ素追出手段は、気液接触を助長させ
    る機構、溶解処理液を加熱して水蒸気を発生せし
    める機構および気体を吹込む機構のいずれか一つ
    もしくはいずれかの組合わせからなることを特徴
    とする特許請求の範囲第1項ないし第4項のいず
    れかに記載の使用済核燃料の連続溶解装置。
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