JPH0546641B2 - - Google Patents
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- JPH0546641B2 JPH0546641B2 JP15082987A JP15082987A JPH0546641B2 JP H0546641 B2 JPH0546641 B2 JP H0546641B2 JP 15082987 A JP15082987 A JP 15082987A JP 15082987 A JP15082987 A JP 15082987A JP H0546641 B2 JPH0546641 B2 JP H0546641B2
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Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Inorganic Insulating Materials (AREA)
Description
（産業上の利用分野）
本発明は例えば電気的エネルギーを機械的エネ
ルギーに、また機械的エネルギーを電気的エネル
ギーに変換する素子の材料として用いる強誘電性
圧電磁器組成物に関する。 （従来の技術） PbZrO3−PbTiO3の固溶体（PZT）にはモルフ
オトピツク相転移（MPB）が存在し、このMPB
付近で圧電性が極大を示すことが明らかにされて
から、セラミクスの圧電材料としての利用範囲は
大幅に広がつた。 この後、上記PZTに代わるものとして３成分
系のPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3
（PCM：商品名）が開発され、このPCMはMPB
が点から線に拡張されるため更に用途が広くなつ
た。そして、上記３成分系のセラミクス組成物に
対し各種の特性改善が試みられた。例えば特公昭
44−17103号に開示される強誘電性圧電磁器組成
物はPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbZrO3−PbTiO3にお
けるPb原子の一部をSrで置換したものであり、
斯る組成とすることで、電気機械結合係数及び誘
電率が大で、共振抵抗が小さい電気機械変換素子
を得ることができるというものである。 （発明が解決しようとする問題点） 上述した強誘電性圧電磁器組成物によれば使用
目的に応じて選択できる諸定数の幅が広くなり、
圧電セラミクスの用途は更に広がるのであるが、
用途によつては上記組成物では十分な圧電特性が
得られない。 例えば、アクチユエータとして圧電セラミクス
を使用する場合、上述した組成物を焼成すること
よつて得られる圧電セラミクスよりも更に高い
RD（相対密度）、ε（誘電率）、Kp（径方向結合係
数）及びd31（圧電ひずみ定数）が要求され、また
将来的には圧電セラミクスを積層することが予想
され、この場合には現在よりも低温で焼成するこ
とが必要となる。 （問題点を解決するための手段） 上記問題点を解決すべく本発明は、Pb（Mg1/3
Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−ZoＯ−Bi2O3系の
磁器組成物、或いはPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTi
O3−PbZrO3−ZoＯ−Bi2O3−SoＯ系の磁器組成物
に対し、所定量のSn2O3（酸化サマリウム）を添
加した。 （作用） Sn2O3をBi2O3とともに或いはBi2O3及びSoＯと
ともに添加することで、各種特性に優れた磁器組
成物が得られる。 （実施例） 本発明は第１及び第２の発明に分けられ、実施
例にあつてはSn2O3以外の組成については固定し
て実験を行つた。 即ち第１発明については、 37.5Pb（Mg1/3Nb2/3）O3＋32.5PbTiO3 ＋25.0PbZrO3＋5.0SrTiO3＋2.0ZoＯ ＋1.0Bi2O3＋XSn2O3 … ただし、Ｘ＝０，0.01，0.02，0.05，0.10， 0.15，0.20，0.30，0.50。 第２発明については、 37.5Pb（Mg1/3Nb2/3）O3＋32.5PbTiO3 ＋25.0PbZrO3＋5SrTiO3＋2.0ZoＯ ＋1.0Bi2O3＋2.SoＯ＋XSn2O3 … ただし、Ｘ＝０，0.01，0.02，0.05，0.10，
0.15， 0.20，0.30，0.50。 また、第１発明についてのみであるが以下の式
に示すようにBi2O3の添加割合についての実験
も行つた。 37.5Pb（Mg1/3Nb2/3）O3＋32.5PbTiO3 ＋25.0PbZrO3＋5.0SrTiO3＋2.0ZoＯ ＋0.1Sn2O3＋XBi2O3 … ただし、Ｘ＝０，0.2，0.5，1.0，2.0，3.0，5.0
以上の組成からなる組成物から磁器（素子）を作
成するには以下の手順で行う。 先ず化学的純度98％以上の酸化物又は炭酸塩を
用意し、これを原料として上記各式の配合組成と
なるように秤量しゴム内張りをしたボールミルに
て12時間湿式混合を行つて均一な混合物とする。
そしてこの混合物を乾燥せしめた後1020℃で２時
間予備焼成を行い、次いでボールミルにて12時間
湿式粉砕する。この後粉砕物を乾燥せしめ、少量
の有機バインダーを加えて整粒したものを圧力
1000Kg／cm2で直径22mm厚さ２mmの円板に成形し、
この円板をアルミナルツボの密閉容器内で所定の
温度で２時間保持し焼成する。ここで所定の温度
とは第１発明にあつては、1240℃、1250℃、1260
℃及び1270℃の４水準とし、第２発明にあつては
1220℃、1230℃、1240℃及び1250℃の４水準とし
た。 次いで焼成した円板を研磨した後、円板の両面
に銀電極を塗布して焼付け、更にシリコンオイル
中に浸漬し常温で1.6〜1.8kv／mmの直流電界を20
分間印加し分極を行うことで目的とする磁器を得
る。 以下の［表］は以上の如くして得られた本発明
に係る磁器と、他の組成からなる磁器のSn2O3
mol％と諸特性の関係を示すものであり、［表１］
乃至［表４］は第１発明に含まれる実験例の結果
を、［表５］乃至［表８］は第２発明に含まれる
結果を、［表９］乃至［表11］はBi2O3の添加割合
を変化させた結果を、［表12］乃至［表16］は比
較例の結果を、［表17］乃至［表20］は比較例
の結果を、更に［表21］乃至［表24］は比較例
の結果をそれぞれ示し、比較例については
Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−SrTiO3
系の磁器組成物に対してSn2O3を添加し、比較例
についてはPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−
PbZrO3−SrTiO3−ZoＯ系の磁器組成物に対して
Sn2O3を添加し、更に比較例についてはPb
（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−SrTiO3−ZoＯ−So
Ｏ系の磁器組成物に対してSn2O3を添加した。ま
た、測定値は同一条件で作成した試料（４個以
上）のうち平均値に近いものの値を採用し、また
表中の記号の意味は以下の通りである。 密度（Kg／m3）：この値が大きくなる程抗折強度
が向上する。 ε：誘電率。この値が大きい方が圧電素子として
の特性に優れる。 Kp（％）：径方向結合係数。誘電率と同様に値は
大きい方が優れる。 d31（×10-12Ｖ・ｍ／Ｎ）：素子に電圧を印加した
場合に印加方向に対して直交する方向のひず
み。この値が大きければアクチユエータとして
用いる場合の特性が優れる。 Qm：電気機械品質係数。この値は大きい方が好
ましい。 tanδ：誘電損失。この値は小さい方が好ましい。 Y11（×1010Ｎ／m2）：ヤング率。圧電素子として
用いる場合には所定範囲にあることが好まし
い。
ルギーに、また機械的エネルギーを電気的エネル
ギーに変換する素子の材料として用いる強誘電性
圧電磁器組成物に関する。 （従来の技術） PbZrO3−PbTiO3の固溶体（PZT）にはモルフ
オトピツク相転移（MPB）が存在し、このMPB
付近で圧電性が極大を示すことが明らかにされて
から、セラミクスの圧電材料としての利用範囲は
大幅に広がつた。 この後、上記PZTに代わるものとして３成分
系のPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3
（PCM：商品名）が開発され、このPCMはMPB
が点から線に拡張されるため更に用途が広くなつ
た。そして、上記３成分系のセラミクス組成物に
対し各種の特性改善が試みられた。例えば特公昭
44−17103号に開示される強誘電性圧電磁器組成
物はPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbZrO3−PbTiO3にお
けるPb原子の一部をSrで置換したものであり、
斯る組成とすることで、電気機械結合係数及び誘
電率が大で、共振抵抗が小さい電気機械変換素子
を得ることができるというものである。 （発明が解決しようとする問題点） 上述した強誘電性圧電磁器組成物によれば使用
目的に応じて選択できる諸定数の幅が広くなり、
圧電セラミクスの用途は更に広がるのであるが、
用途によつては上記組成物では十分な圧電特性が
得られない。 例えば、アクチユエータとして圧電セラミクス
を使用する場合、上述した組成物を焼成すること
よつて得られる圧電セラミクスよりも更に高い
RD（相対密度）、ε（誘電率）、Kp（径方向結合係
数）及びd31（圧電ひずみ定数）が要求され、また
将来的には圧電セラミクスを積層することが予想
され、この場合には現在よりも低温で焼成するこ
とが必要となる。 （問題点を解決するための手段） 上記問題点を解決すべく本発明は、Pb（Mg1/3
Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−ZoＯ−Bi2O3系の
磁器組成物、或いはPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTi
O3−PbZrO3−ZoＯ−Bi2O3−SoＯ系の磁器組成物
に対し、所定量のSn2O3（酸化サマリウム）を添
加した。 （作用） Sn2O3をBi2O3とともに或いはBi2O3及びSoＯと
ともに添加することで、各種特性に優れた磁器組
成物が得られる。 （実施例） 本発明は第１及び第２の発明に分けられ、実施
例にあつてはSn2O3以外の組成については固定し
て実験を行つた。 即ち第１発明については、 37.5Pb（Mg1/3Nb2/3）O3＋32.5PbTiO3 ＋25.0PbZrO3＋5.0SrTiO3＋2.0ZoＯ ＋1.0Bi2O3＋XSn2O3 … ただし、Ｘ＝０，0.01，0.02，0.05，0.10， 0.15，0.20，0.30，0.50。 第２発明については、 37.5Pb（Mg1/3Nb2/3）O3＋32.5PbTiO3 ＋25.0PbZrO3＋5SrTiO3＋2.0ZoＯ ＋1.0Bi2O3＋2.SoＯ＋XSn2O3 … ただし、Ｘ＝０，0.01，0.02，0.05，0.10，
0.15， 0.20，0.30，0.50。 また、第１発明についてのみであるが以下の式
に示すようにBi2O3の添加割合についての実験
も行つた。 37.5Pb（Mg1/3Nb2/3）O3＋32.5PbTiO3 ＋25.0PbZrO3＋5.0SrTiO3＋2.0ZoＯ ＋0.1Sn2O3＋XBi2O3 … ただし、Ｘ＝０，0.2，0.5，1.0，2.0，3.0，5.0
以上の組成からなる組成物から磁器（素子）を作
成するには以下の手順で行う。 先ず化学的純度98％以上の酸化物又は炭酸塩を
用意し、これを原料として上記各式の配合組成と
なるように秤量しゴム内張りをしたボールミルに
て12時間湿式混合を行つて均一な混合物とする。
そしてこの混合物を乾燥せしめた後1020℃で２時
間予備焼成を行い、次いでボールミルにて12時間
湿式粉砕する。この後粉砕物を乾燥せしめ、少量
の有機バインダーを加えて整粒したものを圧力
1000Kg／cm2で直径22mm厚さ２mmの円板に成形し、
この円板をアルミナルツボの密閉容器内で所定の
温度で２時間保持し焼成する。ここで所定の温度
とは第１発明にあつては、1240℃、1250℃、1260
℃及び1270℃の４水準とし、第２発明にあつては
1220℃、1230℃、1240℃及び1250℃の４水準とし
た。 次いで焼成した円板を研磨した後、円板の両面
に銀電極を塗布して焼付け、更にシリコンオイル
中に浸漬し常温で1.6〜1.8kv／mmの直流電界を20
分間印加し分極を行うことで目的とする磁器を得
る。 以下の［表］は以上の如くして得られた本発明
に係る磁器と、他の組成からなる磁器のSn2O3
mol％と諸特性の関係を示すものであり、［表１］
乃至［表４］は第１発明に含まれる実験例の結果
を、［表５］乃至［表８］は第２発明に含まれる
結果を、［表９］乃至［表11］はBi2O3の添加割合
を変化させた結果を、［表12］乃至［表16］は比
較例の結果を、［表17］乃至［表20］は比較例
の結果を、更に［表21］乃至［表24］は比較例
の結果をそれぞれ示し、比較例については
Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−SrTiO3
系の磁器組成物に対してSn2O3を添加し、比較例
についてはPb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−
PbZrO3−SrTiO3−ZoＯ系の磁器組成物に対して
Sn2O3を添加し、更に比較例についてはPb
（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−SrTiO3−ZoＯ−So
Ｏ系の磁器組成物に対してSn2O3を添加した。ま
た、測定値は同一条件で作成した試料（４個以
上）のうち平均値に近いものの値を採用し、また
表中の記号の意味は以下の通りである。 密度（Kg／m3）：この値が大きくなる程抗折強度
が向上する。 ε：誘電率。この値が大きい方が圧電素子として
の特性に優れる。 Kp（％）：径方向結合係数。誘電率と同様に値は
大きい方が優れる。 d31（×10-12Ｖ・ｍ／Ｎ）：素子に電圧を印加した
場合に印加方向に対して直交する方向のひず
み。この値が大きければアクチユエータとして
用いる場合の特性が優れる。 Qm：電気機械品質係数。この値は大きい方が好
ましい。 tanδ：誘電損失。この値は小さい方が好ましい。 Y11（×1010Ｎ／m2）：ヤング率。圧電素子として
用いる場合には所定範囲にあることが好まし
い。
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
【表】
本願発明の効果をまとめると以下の通りであ
る。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−
ZnO−Bi2O3系の磁器組成物のPb原子の一部を
Sr原子に置換したものに対して、Sm2O3の添
加量を0.02mol％以下とした磁器組成物及び
0.4mol％以上とした磁器組成物、つまり本願
の第１発明の範囲外となる磁器組成物は、［表
１］乃至［表４］から明らかなように、誘電率
（ε）、結合係数（Kp）及び圧電ひずみ定数
（d31）においてSm2O3の添加量を0.02〜0.4mol
％とした本願の第１発明にかかる磁器組成物に
比べこれらの値が低くなる傾向がある。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−
ZnO−Bi2O3−SnO系の磁器組成物のPb原子の
一部をSr原子に置換したものに対して、Sm2
O3の添加量を0.02mol％以下とした磁器組成物
及び0.4mol％以上とした磁器組成物、つまり
本願の第１発明の範囲外となる磁器組成物は、
［表５］乃至［表９］から明らかなように、誘
電率（ε）、結合係数（Kp）及び圧電ひずみ定
数（d31）においてSm2O3の添加量を0.02〜
0.4mol％とした本願の第２発明にかかる磁器
組成物に比べこれらの値が低くなる傾向があ
る。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3系の
磁器組成物のPb原子の一部をSr原子に置換し
たものに対して、Sm2O3の添加量を0.0〜
0.5mol％添加した磁器組成物は、［表12］乃至
［表16］から明らかなように、ZnO及びBi2O3
を含む本願の第１発明の磁器組成物、或いは
ZnO，Bi2O3及びSnOを含む本願の第２発明の
磁器組成物に比べて、誘電率（ε）、結合係数
（Kp）及び圧電ひずみ定数（d31）の値が低く
なる傾向がある。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−
ZnO系の磁器組成物のPb原子の一部をSr原子
に置換したものに対して、Sm2O3の添加量を
0.0〜0.5mol％添加した磁器組成物は、［表17］
乃至［表20］から明らかなように、Bi2O3を含
む本願の第１発明の磁器組成物、或いはBi2O3
及びSnOを含む本願の第２発明の磁器組成物に
比べて、誘電率（ε）、結合係数（Kp）及び圧
電ひずみ定数（d31）の値が低くなる傾向があ
る。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−
ZnO−SnO系の磁器組成物のPb原子の一部を
Sr原子に置換したものに対して、Sm2O3の添
加量を0.0〜0.5mol％添加した磁器組成物は、
［表21］乃至［表24］から明らかなように、Bi2
O3を含む本願の第１発明或いは第２発明のの
磁器組成物に比べて、誘電率（ε）の値が低く
なる傾向がある。そして、誘電率を高めるため
に好ましいBi2O3の添加割合としては、［表９］
乃至［表11］から明らかなように1.0〜3.0mol
％である。 以上のように本発明に係る磁器組成物は焼成温
度を低くできると共に、誘電率、結合係数或いは
圧電ひずみ定数において優れた効果を発揮する。
る。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−
ZnO−Bi2O3系の磁器組成物のPb原子の一部を
Sr原子に置換したものに対して、Sm2O3の添
加量を0.02mol％以下とした磁器組成物及び
0.4mol％以上とした磁器組成物、つまり本願
の第１発明の範囲外となる磁器組成物は、［表
１］乃至［表４］から明らかなように、誘電率
（ε）、結合係数（Kp）及び圧電ひずみ定数
（d31）においてSm2O3の添加量を0.02〜0.4mol
％とした本願の第１発明にかかる磁器組成物に
比べこれらの値が低くなる傾向がある。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−
ZnO−Bi2O3−SnO系の磁器組成物のPb原子の
一部をSr原子に置換したものに対して、Sm2
O3の添加量を0.02mol％以下とした磁器組成物
及び0.4mol％以上とした磁器組成物、つまり
本願の第１発明の範囲外となる磁器組成物は、
［表５］乃至［表９］から明らかなように、誘
電率（ε）、結合係数（Kp）及び圧電ひずみ定
数（d31）においてSm2O3の添加量を0.02〜
0.4mol％とした本願の第２発明にかかる磁器
組成物に比べこれらの値が低くなる傾向があ
る。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3系の
磁器組成物のPb原子の一部をSr原子に置換し
たものに対して、Sm2O3の添加量を0.0〜
0.5mol％添加した磁器組成物は、［表12］乃至
［表16］から明らかなように、ZnO及びBi2O3
を含む本願の第１発明の磁器組成物、或いは
ZnO，Bi2O3及びSnOを含む本願の第２発明の
磁器組成物に比べて、誘電率（ε）、結合係数
（Kp）及び圧電ひずみ定数（d31）の値が低く
なる傾向がある。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−
ZnO系の磁器組成物のPb原子の一部をSr原子
に置換したものに対して、Sm2O3の添加量を
0.0〜0.5mol％添加した磁器組成物は、［表17］
乃至［表20］から明らかなように、Bi2O3を含
む本願の第１発明の磁器組成物、或いはBi2O3
及びSnOを含む本願の第２発明の磁器組成物に
比べて、誘電率（ε）、結合係数（Kp）及び圧
電ひずみ定数（d31）の値が低くなる傾向があ
る。 Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−
ZnO−SnO系の磁器組成物のPb原子の一部を
Sr原子に置換したものに対して、Sm2O3の添
加量を0.0〜0.5mol％添加した磁器組成物は、
［表21］乃至［表24］から明らかなように、Bi2
O3を含む本願の第１発明或いは第２発明のの
磁器組成物に比べて、誘電率（ε）の値が低く
なる傾向がある。そして、誘電率を高めるため
に好ましいBi2O3の添加割合としては、［表９］
乃至［表11］から明らかなように1.0〜3.0mol
％である。 以上のように本発明に係る磁器組成物は焼成温
度を低くできると共に、誘電率、結合係数或いは
圧電ひずみ定数において優れた効果を発揮する。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−Zo
Ｏ−Bi2O3系の磁器組成物のPb原子の一部をSr原
子に置換したものに対し、Sn2O3を0.02〜0.4mol
％添加したことを特徴とする強誘電性圧電磁器組
成物。 ２ Pb（Mg1/3Nb2/3）O3−PbTiO3−PbZrO3−Zo
Ｏ−Bi2O3−SoＯ系の磁器組成物のPb原子の一部
をSr原子に置換したものに対し、Sn2O3を0.02〜
0.4mol％添加したことを特徴とする強誘電性圧
電磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15082987A JPS63314706A (ja) | 1987-06-17 | 1987-06-17 | 強誘電性圧電磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15082987A JPS63314706A (ja) | 1987-06-17 | 1987-06-17 | 強誘電性圧電磁器組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63314706A JPS63314706A (ja) | 1988-12-22 |
| JPH0546641B2 true JPH0546641B2 (ja) | 1993-07-14 |
Family
ID=15505303
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15082987A Granted JPS63314706A (ja) | 1987-06-17 | 1987-06-17 | 強誘電性圧電磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS63314706A (ja) |
-
1987
- 1987-06-17 JP JP15082987A patent/JPS63314706A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63314706A (ja) | 1988-12-22 |
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