JPH0576747A - ダイヤモンド単結晶の合成方法 - Google Patents
ダイヤモンド単結晶の合成方法Info
- Publication number
- JPH0576747A JPH0576747A JP3243135A JP24313591A JPH0576747A JP H0576747 A JPH0576747 A JP H0576747A JP 3243135 A JP3243135 A JP 3243135A JP 24313591 A JP24313591 A JP 24313591A JP H0576747 A JPH0576747 A JP H0576747A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- diamond
- crystal
- solvent metal
- nitrogen
- seed crystal
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
- 239000013078 crystal Substances 0.000 title claims abstract description 98
- 239000010432 diamond Substances 0.000 title claims abstract description 57
- 229910003460 diamond Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 54
- 238000010189 synthetic method Methods 0.000 title 1
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 89
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 45
- 239000002904 solvent Substances 0.000 claims abstract description 44
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 claims abstract description 33
- 239000002184 metal Substances 0.000 claims abstract description 33
- 229910052726 zirconium Inorganic materials 0.000 claims abstract description 14
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 claims abstract description 13
- 238000000034 method Methods 0.000 claims abstract description 13
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 claims abstract description 13
- 230000002194 synthesizing effect Effects 0.000 claims abstract description 9
- 150000002739 metals Chemical class 0.000 claims abstract description 6
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical compound [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 14
- 229910052799 carbon Inorganic materials 0.000 claims description 14
- 229910052719 titanium Inorganic materials 0.000 claims description 13
- 229910052735 hafnium Inorganic materials 0.000 claims description 7
- 229910052804 chromium Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052742 iron Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052748 manganese Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 229910052759 nickel Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 230000003287 optical effect Effects 0.000 abstract description 8
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 abstract description 3
- 239000000956 alloy Substances 0.000 description 8
- 229910045601 alloy Inorganic materials 0.000 description 8
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 6
- 150000001247 metal acetylides Chemical class 0.000 description 5
- 239000000203 mixture Substances 0.000 description 3
- 230000009257 reactivity Effects 0.000 description 3
- 238000005034 decoration Methods 0.000 description 2
- 238000004090 dissolution Methods 0.000 description 2
- 238000007796 conventional method Methods 0.000 description 1
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 1
- 230000002950 deficient Effects 0.000 description 1
- 238000010586 diagram Methods 0.000 description 1
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 239000010437 gem Substances 0.000 description 1
- 229910001751 gemstone Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000009776 industrial production Methods 0.000 description 1
- 239000003112 inhibitor Substances 0.000 description 1
- 229910010272 inorganic material Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000011147 inorganic material Substances 0.000 description 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 1
- 150000002829 nitrogen Chemical class 0.000 description 1
- 230000006911 nucleation Effects 0.000 description 1
- 238000010899 nucleation Methods 0.000 description 1
- 238000005498 polishing Methods 0.000 description 1
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 1
- 238000011160 research Methods 0.000 description 1
- 230000002269 spontaneous effect Effects 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 238000001308 synthesis method Methods 0.000 description 1
- PMTRSEDNJGMXLN-UHFFFAOYSA-N titanium zirconium Chemical compound [Ti].[Zr] PMTRSEDNJGMXLN-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
- C01B32/25—Diamond
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Geology (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 装飾用途や光学部品などに用いることができ
る無色で透明なダイヤモンド単結晶の新規な合成方法を
提供する。 【構成】 温度差法によるダイヤモンド結晶合成の際に
窒素ゲッターを添加して合成する方法において、溶媒金
属と種結晶の間の溶媒金属側に窒素ゲッターとしてＴ
ｉ、ＺｒもしくはＨｆから選ばれる一種もしくは二種以
上の金属を配置し、且つ種結晶側にＡｌを配置して該窒
素ゲッターと種結晶が接しないようにした状態でダイヤ
モンドの合成を開始することを特徴とする。これによ
り、無色透明でインクルージョンの殆どない良質なIIａ
型ダイヤモンド結晶を安価に且つ安定に合成できるの
で、装飾用途や光学部品に供し得る合成ダイヤモンドの
有利な製法である。
る無色で透明なダイヤモンド単結晶の新規な合成方法を
提供する。 【構成】 温度差法によるダイヤモンド結晶合成の際に
窒素ゲッターを添加して合成する方法において、溶媒金
属と種結晶の間の溶媒金属側に窒素ゲッターとしてＴ
ｉ、ＺｒもしくはＨｆから選ばれる一種もしくは二種以
上の金属を配置し、且つ種結晶側にＡｌを配置して該窒
素ゲッターと種結晶が接しないようにした状態でダイヤ
モンドの合成を開始することを特徴とする。これによ
り、無色透明でインクルージョンの殆どない良質なIIａ
型ダイヤモンド結晶を安価に且つ安定に合成できるの
で、装飾用途や光学部品に供し得る合成ダイヤモンドの
有利な製法である。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は装飾用途や光学部品など
に用いられる無色で透明なダイヤモンド単結晶の合成方
法に関するものである。
に用いられる無色で透明なダイヤモンド単結晶の合成方
法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】現在市販されている装飾用ダイヤモンド
は、主に南アフリカ、ソビエト連邦より産出されるもの
の中から、無色透明で内部欠陥の少ないものを選別して
用いられている。天然装飾用ダイヤモンドは宝石の中で
も最も販売量が多い。また、ダイヤモンドを用いた光学
部品として、レーザー窓やＩＲアンビルセルなどがある
が、いずれも天然原石の中から赤外領域に光の吸収のな
い透明なダイヤモンド（IIａ型と呼ばれる）が選ばれて
用いられている。しかし、透明無色な原石の産出は極め
て少なく、安定供給や価格に問題がある。一方、人工合
成によるダイヤモンドは通常、超高圧高温下で合成する
際に溶媒中の窒素が結晶格子内に取り込まれるために黄
色く着色してしまうが、溶媒中に窒素ゲッターを添加す
ることで無色透明のダイヤモンドを得ることができる。
この窒素ゲッターとしては、例えば The Journal of Ph
ysicalChemistry, Vol.75, No.12 (1971) p1838 に示
されているように、Ａｌがよく知られている。具体的に
は、米国特許第４０３４０６６号明細書には、Ｆｅ溶媒
にＡｌを３〜５重量％添加することにより宝石級の無色
透明なダイヤモンド単結晶が得られると記載されてい
る。Ａｌ以外の窒素ゲッターを用いた例として、例えば
無機材質研究所報告第３９号第１６〜１９頁（１９８４
年）に、ＴｉやＺｒを溶媒金属に添加することで結晶中
の窒素が除去されたという報告がある。
は、主に南アフリカ、ソビエト連邦より産出されるもの
の中から、無色透明で内部欠陥の少ないものを選別して
用いられている。天然装飾用ダイヤモンドは宝石の中で
も最も販売量が多い。また、ダイヤモンドを用いた光学
部品として、レーザー窓やＩＲアンビルセルなどがある
が、いずれも天然原石の中から赤外領域に光の吸収のな
い透明なダイヤモンド（IIａ型と呼ばれる）が選ばれて
用いられている。しかし、透明無色な原石の産出は極め
て少なく、安定供給や価格に問題がある。一方、人工合
成によるダイヤモンドは通常、超高圧高温下で合成する
際に溶媒中の窒素が結晶格子内に取り込まれるために黄
色く着色してしまうが、溶媒中に窒素ゲッターを添加す
ることで無色透明のダイヤモンドを得ることができる。
この窒素ゲッターとしては、例えば The Journal of Ph
ysicalChemistry, Vol.75, No.12 (1971) p1838 に示
されているように、Ａｌがよく知られている。具体的に
は、米国特許第４０３４０６６号明細書には、Ｆｅ溶媒
にＡｌを３〜５重量％添加することにより宝石級の無色
透明なダイヤモンド単結晶が得られると記載されてい
る。Ａｌ以外の窒素ゲッターを用いた例として、例えば
無機材質研究所報告第３９号第１６〜１９頁（１９８４
年）に、ＴｉやＺｒを溶媒金属に添加することで結晶中
の窒素が除去されたという報告がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、特に無色透明
の合成ダイヤモンドは合成コストが天然装飾ダイヤモン
ドよりはるかに高くなるため、工業生産は行われていな
い。この理由は、合成には高価で特殊な装置が必要であ
る上に、Ａｌなどを窒素ゲッターとして添加した場合、
その添加量の増加に従って溶媒が結晶中に取り込まれ
（この現象を以下インクルージョンと呼ぶ）て、不良結
晶となることが多くなるため、良質な結晶とするために
は成長速度を大幅に下げる必要があるからである。特に
ＴｉやＺｒを窒素ゲッターとして用いた場合は、合成途
中に溶媒中に生成したＴｉＣやＺｒＣなどのカーバイド
が結晶中に取り込まれるため、完全な結晶は得られなく
なる。
の合成ダイヤモンドは合成コストが天然装飾ダイヤモン
ドよりはるかに高くなるため、工業生産は行われていな
い。この理由は、合成には高価で特殊な装置が必要であ
る上に、Ａｌなどを窒素ゲッターとして添加した場合、
その添加量の増加に従って溶媒が結晶中に取り込まれ
（この現象を以下インクルージョンと呼ぶ）て、不良結
晶となることが多くなるため、良質な結晶とするために
は成長速度を大幅に下げる必要があるからである。特に
ＴｉやＺｒを窒素ゲッターとして用いた場合は、合成途
中に溶媒中に生成したＴｉＣやＺｒＣなどのカーバイド
が結晶中に取り込まれるため、完全な結晶は得られなく
なる。
【０００４】本発明者等が行った実験による結果では、
窒素ゲッターとしてＡｌを用い、溶媒金属に均一混合し
た場合、無色透明なダイヤモンド結晶を合成するために
は、その添加量は溶媒に対し少なくとも４重量％（約１
２体積％）必要であるが、この場合インクルージョンの
巻き込みなしに結晶成長させるためには、成長速度を１
ｍｇ／ｈｒ以下にする必要があった。この成長速度で
は、例えば１カラット（２００ｍｇ）の結晶を合成する
には２００時間以上の合成時間を要し、製造コストは膨
大なものとなる。また、Ｔｉ、Ｚｒなど、Ａｌより窒素
との反応性の高い物質を窒素ゲッターとして溶媒に均一
添加した場合、添加量は２体積％でも無色透明な結晶と
なるが、成長速度を大幅に低下させたとしてもＴｉＣや
ＺｒＣなどのカーバイドが結晶中に多く取り込まれ、良
質な結晶は殆ど得られない。本発明はかかる問題点を解
決し、無色透明でインクルージョンのほとんどない結晶
を、安価にしかも安定して合成できる方法を提供し、人
工合成ダイヤモンドの装飾用途又は光学部品用途への使
用を可能とするものである。
窒素ゲッターとしてＡｌを用い、溶媒金属に均一混合し
た場合、無色透明なダイヤモンド結晶を合成するために
は、その添加量は溶媒に対し少なくとも４重量％（約１
２体積％）必要であるが、この場合インクルージョンの
巻き込みなしに結晶成長させるためには、成長速度を１
ｍｇ／ｈｒ以下にする必要があった。この成長速度で
は、例えば１カラット（２００ｍｇ）の結晶を合成する
には２００時間以上の合成時間を要し、製造コストは膨
大なものとなる。また、Ｔｉ、Ｚｒなど、Ａｌより窒素
との反応性の高い物質を窒素ゲッターとして溶媒に均一
添加した場合、添加量は２体積％でも無色透明な結晶と
なるが、成長速度を大幅に低下させたとしてもＴｉＣや
ＺｒＣなどのカーバイドが結晶中に多く取り込まれ、良
質な結晶は殆ど得られない。本発明はかかる問題点を解
決し、無色透明でインクルージョンのほとんどない結晶
を、安価にしかも安定して合成できる方法を提供し、人
工合成ダイヤモンドの装飾用途又は光学部品用途への使
用を可能とするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決する手段
として、本発明は温度差法によるダイヤモンド結晶合成
において、炭素源に接して溶媒金属を配置し、該溶媒金
属とその下部に配置した種結晶との間の溶媒金属側に窒
素ゲッターとしてＴｉ、ＺｒもしくはＨｆから選ばれる
一種もしくは二種以上の金属を配置し、且つ種結晶側に
Ａｌを配置して該窒素ゲッターと種結晶が接しないよう
にした状態でダイヤモンドの合成を開始することを特徴
とするものである。本発明において前記溶媒金属として
は、Ｆｅ，Ｃｏ ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ｃｒの中から選ばれる
一種もしくは二種以上からなり、且つ０．１〜６．０重
量％の炭素を含むものが特に好ましい。また、本発明に
おける前記窒素ゲッターとして添加するＴｉ，Ｚｒ又は
Ｈｆから選ばれる一種もしくは二種以上の金属の添加量
は、溶媒金属に対して０．２〜５体積％であり、且つＡ
ｌの添加量は溶媒金属に対し０．１〜２体積％であるこ
とが特に好ましい。
として、本発明は温度差法によるダイヤモンド結晶合成
において、炭素源に接して溶媒金属を配置し、該溶媒金
属とその下部に配置した種結晶との間の溶媒金属側に窒
素ゲッターとしてＴｉ、ＺｒもしくはＨｆから選ばれる
一種もしくは二種以上の金属を配置し、且つ種結晶側に
Ａｌを配置して該窒素ゲッターと種結晶が接しないよう
にした状態でダイヤモンドの合成を開始することを特徴
とするものである。本発明において前記溶媒金属として
は、Ｆｅ，Ｃｏ ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ｃｒの中から選ばれる
一種もしくは二種以上からなり、且つ０．１〜６．０重
量％の炭素を含むものが特に好ましい。また、本発明に
おける前記窒素ゲッターとして添加するＴｉ，Ｚｒ又は
Ｈｆから選ばれる一種もしくは二種以上の金属の添加量
は、溶媒金属に対して０．２〜５体積％であり、且つＡ
ｌの添加量は溶媒金属に対し０．１〜２体積％であるこ
とが特に好ましい。
【０００６】窒素ゲッターを添加して、無色透明で且つ
インクルージョンのない結晶を速い成長速度で合成する
ために、本発明では以下の方法を用いた。すなわち、イ
ンクルージョンは窒素ゲッターの添加量とともに取り込
まれ易くなることから、窒素ゲッターの量をできるだけ
少なくすることが望ましい。このために、窒素との反応
性の高いＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆを主たる窒素ゲッターとして
用い、またこれらを溶媒の種結晶付近にのみ添加（配
置）しておく。しかし、これらの主たる窒素ゲッターと
する金属は炭素と反応してカーバイドとなり易く、結晶
成長を阻害したり、インクルージョンが取り込まれる原
因となるため、カーバイドの成長を抑制する、もしくは
生成したカーバイドが結晶中に取り込まれる前に溶媒中
に拡散させる目的で、カーバイドを作らず、粘性の低い
Ａｌを上記窒素ゲッターと種結晶の間に配置する。
インクルージョンのない結晶を速い成長速度で合成する
ために、本発明では以下の方法を用いた。すなわち、イ
ンクルージョンは窒素ゲッターの添加量とともに取り込
まれ易くなることから、窒素ゲッターの量をできるだけ
少なくすることが望ましい。このために、窒素との反応
性の高いＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆを主たる窒素ゲッターとして
用い、またこれらを溶媒の種結晶付近にのみ添加（配
置）しておく。しかし、これらの主たる窒素ゲッターと
する金属は炭素と反応してカーバイドとなり易く、結晶
成長を阻害したり、インクルージョンが取り込まれる原
因となるため、カーバイドの成長を抑制する、もしくは
生成したカーバイドが結晶中に取り込まれる前に溶媒中
に拡散させる目的で、カーバイドを作らず、粘性の低い
Ａｌを上記窒素ゲッターと種結晶の間に配置する。
【０００７】図１は本発明の一具体例であって、結晶合
成用の試料室構成を示す概略図である。溶媒金属２と種
結晶５の間の溶媒側にＴｉ，ＺｒもしくはＨｆからなる
主たる窒素ゲッターの板３を、一方種結晶５側にはＡｌ
板４が配置される。該窒素ゲッター板３はＴｉ，Ｚｒ，
Ｈｆの中の１種でもよいし、２種以上の組み合わせ、例
えばＴｉ板とＺｒ板の積層でもよく、更にはＴｉ−Ｚｒ
合金のような合金板でもよい。ここで溶媒金属２として
は、Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ｃｒの中から選ばれる一
種もしくは二種以上を用いるが、種結晶５の溶解防止の
ため０．１〜６．０重量％の炭素を予め添加しておく。
炭素添加量が０．１重量％以下もしくは炭素を含まない
溶媒金属を用いた場合には、種結晶上にＰｔなどの種結
晶溶解防止材を配置する必要があるため、本発明の構成
によるＡｌの効果が充分でなくなる。また、炭素添加量
が６重量％をこえると、自然核発生が起こりやすくな
り、種結晶以外の部所より結晶成長するため結晶同士が
干渉し、良質な結晶が得られなくなる。本発明におい
て、Ａｌの添加量はできるだけ少ない方が望ましいが、
溶媒に対して０．１体積％以下では、種結晶上に窒素ゲ
ッターとして配置したＴｉなどの炭化物（カーバイド）
の層が形成され、結晶成長が阻害されたり、結晶中にこ
れらのカーバイドが多く残留するようになる。添加量が
２．０体積％をこえるとインクルージョンが多く取り込
まれるようになる。本発明における窒素ゲッターとして
のＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆの添加量は、溶媒に対して０．２体
積％より少なくなると十分に窒素が除去されずに結晶が
黄色味を帯びてくる。また、５体積％を越えると結晶中
にインクルージョンが多くなる。本発明に用いる種結
晶、炭素源等はこの種の技術分野で公知のものを用いる
ことができる。また、温度差法による合成の条件等は適
宜選択することができる。具体的な例は後記する実施例
に挙げられる。
成用の試料室構成を示す概略図である。溶媒金属２と種
結晶５の間の溶媒側にＴｉ，ＺｒもしくはＨｆからなる
主たる窒素ゲッターの板３を、一方種結晶５側にはＡｌ
板４が配置される。該窒素ゲッター板３はＴｉ，Ｚｒ，
Ｈｆの中の１種でもよいし、２種以上の組み合わせ、例
えばＴｉ板とＺｒ板の積層でもよく、更にはＴｉ−Ｚｒ
合金のような合金板でもよい。ここで溶媒金属２として
は、Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ，Ｍｎ，Ｃｒの中から選ばれる一
種もしくは二種以上を用いるが、種結晶５の溶解防止の
ため０．１〜６．０重量％の炭素を予め添加しておく。
炭素添加量が０．１重量％以下もしくは炭素を含まない
溶媒金属を用いた場合には、種結晶上にＰｔなどの種結
晶溶解防止材を配置する必要があるため、本発明の構成
によるＡｌの効果が充分でなくなる。また、炭素添加量
が６重量％をこえると、自然核発生が起こりやすくな
り、種結晶以外の部所より結晶成長するため結晶同士が
干渉し、良質な結晶が得られなくなる。本発明におい
て、Ａｌの添加量はできるだけ少ない方が望ましいが、
溶媒に対して０．１体積％以下では、種結晶上に窒素ゲ
ッターとして配置したＴｉなどの炭化物（カーバイド）
の層が形成され、結晶成長が阻害されたり、結晶中にこ
れらのカーバイドが多く残留するようになる。添加量が
２．０体積％をこえるとインクルージョンが多く取り込
まれるようになる。本発明における窒素ゲッターとして
のＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆの添加量は、溶媒に対して０．２体
積％より少なくなると十分に窒素が除去されずに結晶が
黄色味を帯びてくる。また、５体積％を越えると結晶中
にインクルージョンが多くなる。本発明に用いる種結
晶、炭素源等はこの種の技術分野で公知のものを用いる
ことができる。また、温度差法による合成の条件等は適
宜選択することができる。具体的な例は後記する実施例
に挙げられる。
【０００８】
【作用】本発明によるダイヤモンド合成方法によると、
窒素との反応性の高いＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆを主たる窒素ゲ
ッターとして用い、また溶媒の種結晶付近にのみこれら
を添加（配置）しているため、窒素除去効率が高くな
り、添加量はかなり微量でも十分窒素が除去され、また
インクルージョンが混入しにくくなる。また、種結晶上
にＡｌを配置してＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆと種結晶とが接しな
いようにしているため、ＴｉＣやＺｒＣなどのカーバイ
ドが結晶中に残留するのを防止することができる。その
結果、無色透明でインクルージョンのないダイヤモンド
結晶を速い成長速度で合成することが可能となる。
窒素との反応性の高いＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆを主たる窒素ゲ
ッターとして用い、また溶媒の種結晶付近にのみこれら
を添加（配置）しているため、窒素除去効率が高くな
り、添加量はかなり微量でも十分窒素が除去され、また
インクルージョンが混入しにくくなる。また、種結晶上
にＡｌを配置してＴｉ，Ｚｒ，Ｈｆと種結晶とが接しな
いようにしているため、ＴｉＣやＺｒＣなどのカーバイ
ドが結晶中に残留するのを防止することができる。その
結果、無色透明でインクルージョンのないダイヤモンド
結晶を速い成長速度で合成することが可能となる。
【０００９】
実施例１ 図１に示す試料室構成で、炭素源１としてダイヤモンド
の粉末を、溶媒金属２としてはＦｅ：Ｃｏ：Ｃ＝６０：
４０：４．５（重量比）の組成からなる合金で、直径２
０ｍｍ、厚み１０ｍｍの形状のものを用いた。溶媒金属
側の窒素ゲッター３としては、直径２０ｍｍ、厚み０．
１ｍｍのＴｉ板を配置、種結晶側Ａｌ４としては直径２
０ｍｍ、厚み０．１ｍｍのＡｌ板を配置した。このとき
の溶媒に対するＴｉ添加量は１体積％、Ａｌの添加量は
１体積％となる。種結晶５には直径約５００μｍのダイ
ヤモンド結晶３個を用いた。該試料室を炭素源と種部に
約３０℃の温度差がつくように加熱ヒーターにセットし
た。これを超高圧発生装置を用いて、圧力５．５ＧＰ
ａ、温度１３００℃で７０時間保持し、ダイヤモンドの
合成を行った。その結果、０．７〜０．９カラットの、
無色透明でインクルージョンの殆どない、良質なIIａ型
のダイヤモンド結晶３個が得られた。ＥＳＲにより結晶
中の窒素濃度を測定すると、いずれも０．１ｐｐｍ以下
であった。磁気天秤によりインクルージョン量を測定す
ると、いずれも０．３重量％以下であった。
の粉末を、溶媒金属２としてはＦｅ：Ｃｏ：Ｃ＝６０：
４０：４．５（重量比）の組成からなる合金で、直径２
０ｍｍ、厚み１０ｍｍの形状のものを用いた。溶媒金属
側の窒素ゲッター３としては、直径２０ｍｍ、厚み０．
１ｍｍのＴｉ板を配置、種結晶側Ａｌ４としては直径２
０ｍｍ、厚み０．１ｍｍのＡｌ板を配置した。このとき
の溶媒に対するＴｉ添加量は１体積％、Ａｌの添加量は
１体積％となる。種結晶５には直径約５００μｍのダイ
ヤモンド結晶３個を用いた。該試料室を炭素源と種部に
約３０℃の温度差がつくように加熱ヒーターにセットし
た。これを超高圧発生装置を用いて、圧力５．５ＧＰ
ａ、温度１３００℃で７０時間保持し、ダイヤモンドの
合成を行った。その結果、０．７〜０．９カラットの、
無色透明でインクルージョンの殆どない、良質なIIａ型
のダイヤモンド結晶３個が得られた。ＥＳＲにより結晶
中の窒素濃度を測定すると、いずれも０．１ｐｐｍ以下
であった。磁気天秤によりインクルージョン量を測定す
ると、いずれも０．３重量％以下であった。
【００１０】実施例２〜５ ＴｉおよびＡｌの厚みを表１に示すように変え、その他
の条件は実施例１と同様にして、ダイヤモンドを合成し
た。いずれも０．８カラット前後の良質なIIａ型ダイヤ
モンド結晶が得られた。結晶中の窒素濃度およびインク
ルージョン量の測定結果を実施例１とあわせて表１に示
す。
の条件は実施例１と同様にして、ダイヤモンドを合成し
た。いずれも０．８カラット前後の良質なIIａ型ダイヤ
モンド結晶が得られた。結晶中の窒素濃度およびインク
ルージョン量の測定結果を実施例１とあわせて表１に示
す。
【００１１】
【表１】
【００１２】ダイヤモンド結晶中の窒素量は０．２ｐｐ
ｍ以下では殆ど無色透明で、装飾用途や光学部品等に用
いるには問題とならない。また、インクルージョン量
も、０．５重量％以下では種結晶付近すなわち結晶の下
部のごく一部に分布しているだけであり、少し研磨する
ことにより除去できるため、殆ど問題とならない程度で
ある。従って、実施例１〜５のいずれも装飾用途、光学
部品用途に適用可能な品質を有する。また、以上の各実
施例での成長速度は２〜２．５ｍｇ／ｈｒであり、従来
技術で同様の結晶を合成するための限界成長速度の二倍
以上であった。
ｍ以下では殆ど無色透明で、装飾用途や光学部品等に用
いるには問題とならない。また、インクルージョン量
も、０．５重量％以下では種結晶付近すなわち結晶の下
部のごく一部に分布しているだけであり、少し研磨する
ことにより除去できるため、殆ど問題とならない程度で
ある。従って、実施例１〜５のいずれも装飾用途、光学
部品用途に適用可能な品質を有する。また、以上の各実
施例での成長速度は２〜２．５ｍｇ／ｈｒであり、従来
技術で同様の結晶を合成するための限界成長速度の二倍
以上であった。
【００１３】実施例６ Ｔｉの代わりにＺｒを用いた他は実施例１と同様にし
て、ダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例１
と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
て、ダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例１
と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
【００１４】実施例７ Ｔｉの代わりにＨｆを用いた他は実施例１と同様にして
ダイヤモンド結晶を合成した。その結果実施例１と殆ど
同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られた。
ダイヤモンド結晶を合成した。その結果実施例１と殆ど
同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られた。
【００１５】実施例８ 溶媒金属としてＦｅ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｃ＝６０：３０：１
０：４．２（重量比）からなる合金を用いた他は実施例
１と同様にして、ダイヤモンド結晶を合成した。その結
果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結
晶が得られた。
０：４．２（重量比）からなる合金を用いた他は実施例
１と同様にして、ダイヤモンド結晶を合成した。その結
果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結
晶が得られた。
【００１６】実施例９ 溶媒金属としてＦｅ：Ｎｉ：Ｍｎ：Ｃ＝６０：３０：１
０：４．０（重量比）からなる合金を用いた他は実施例
１と同様にして、ダイヤモンド結晶を合成した。その結
果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結
晶が得られた。
０：４．０（重量比）からなる合金を用いた他は実施例
１と同様にして、ダイヤモンド結晶を合成した。その結
果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結
晶が得られた。
【００１７】実施例１０ 溶媒金属としてＦｅ：Ｎｉ：Ｃ＝７０：３０：３．５
（重量比）からなる合金を用いた他は実施例１と同様に
して、ダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例
１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
（重量比）からなる合金を用いた他は実施例１と同様に
して、ダイヤモンド結晶を合成した。その結果、実施例
１と殆ど同じ、良質なIIａ型ダイヤモンド結晶が得られ
た。
【００１８】実施例１１ 厚み０．１ｍｍのＴｉ板のかわりに、厚み０．０５ｍｍ
のＴｉ板と厚み０．０５ｍｍのＺｒ板を重ねたものを用
いた他は実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶を合
成した。その結果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型
ダイヤモンド結晶が得られた。
のＴｉ板と厚み０．０５ｍｍのＺｒ板を重ねたものを用
いた他は実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶を合
成した。その結果、実施例１と殆ど同じ、良質なIIａ型
ダイヤモンド結晶が得られた。
【００１９】比較例１ Ａｌ板を配置せずに、その他の条件は実施例１と同様に
して、ダイヤモンド結晶の合成を試みた。その結果、ダ
イヤモンドは殆ど成長せず、種結晶表面にＴｉＣの膜が
形成されていた。
して、ダイヤモンド結晶の合成を試みた。その結果、ダ
イヤモンドは殆ど成長せず、種結晶表面にＴｉＣの膜が
形成されていた。
【００２０】比較例２ Ｔｉ板を配置せず、Ａｌ板の厚みを０．５ｍｍ（５体積
％）にし、その他の条件は実施例１と同様にして、ダイ
ヤモンド結晶の合成を試みた。その結果、０．８カラッ
ト前後の結晶が得られたが、薄く黄色味を帯びており、
しかもインクルージョンが多く含まれていた。窒素濃度
は２ｐｐｍ、インクルージョン量は３重量％であった。
％）にし、その他の条件は実施例１と同様にして、ダイ
ヤモンド結晶の合成を試みた。その結果、０．８カラッ
ト前後の結晶が得られたが、薄く黄色味を帯びており、
しかもインクルージョンが多く含まれていた。窒素濃度
は２ｐｐｍ、インクルージョン量は３重量％であった。
【００２１】比較例３ Ａｌ板の厚みを０．５ｍｍ（添加量５体積％）とした他
は実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試
みた。その結果、窒素含有量の少ない０．８カラット前
後の結晶が得られたが、インクルージョンが多く含まれ
ていた。窒素濃度は０．１ｐｐｍ以下であったが、イン
クルージョン量は約３重量％であった。
は実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試
みた。その結果、窒素含有量の少ない０．８カラット前
後の結晶が得られたが、インクルージョンが多く含まれ
ていた。窒素濃度は０．１ｐｐｍ以下であったが、イン
クルージョン量は約３重量％であった。
【００２２】比較例４ Ｔｉ板の厚みを１．０ｍｍ（添加量１０体積％）とした
他は実施例と同様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試
みた。その結果、窒素含有量の少ない０．８カラット前
後の結晶が得られたが、インクルージョンが多く含まれ
ていた。窒素濃度は０．１ｐｐｍ以下であったが、イン
クルージョン量は約５重量％であった。
他は実施例と同様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試
みた。その結果、窒素含有量の少ない０．８カラット前
後の結晶が得られたが、インクルージョンが多く含まれ
ていた。窒素濃度は０．１ｐｐｍ以下であったが、イン
クルージョン量は約５重量％であった。
【００２３】比較例５ 溶媒にＦｅ：Ｎｉ：Ｃｏ＝６０：３０：１０（重量比）
の組成からなる合金を用い、炭素を添加しなかった他は
実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試み
た。その結果、種結晶は溶媒中に完全に溶解して消失し
てしまい、ダイヤモンドの成長は認められなかった。
の組成からなる合金を用い、炭素を添加しなかった他は
実施例１と同様にして、ダイヤモンド結晶の合成を試み
た。その結果、種結晶は溶媒中に完全に溶解して消失し
てしまい、ダイヤモンドの成長は認められなかった。
【００２４】比較例６ 溶媒にＦｅ：Ｎｉ：Ｃｏ＝６０：３０：１０（重量比）
の組成からなる合金を用いた他は実施例１と同様にし
て、ダイヤモンドを合成したが、その結果、種結晶以外
のところよりダイヤモンドが多数自然核発生し、このた
め結晶同士が干渉し、良質な結晶は殆ど得られなかっ
た。
の組成からなる合金を用いた他は実施例１と同様にし
て、ダイヤモンドを合成したが、その結果、種結晶以外
のところよりダイヤモンドが多数自然核発生し、このた
め結晶同士が干渉し、良質な結晶は殆ど得られなかっ
た。
【００２５】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
無色透明でインクルージョンのほとんどない結晶を、安
価に安定して合成できる。本発明による合成ダイヤモン
ドは装飾用途、光学部品用途などに利用することが可能
である。
無色透明でインクルージョンのほとんどない結晶を、安
価に安定して合成できる。本発明による合成ダイヤモン
ドは装飾用途、光学部品用途などに利用することが可能
である。
【図１】本発明の一具体例の試料室構成を示す概略説明
図である
図である
１ 炭素源 ２ 溶媒金属 ３ 窒素ゲッター ４ Ａｌ ５ 種結晶
Claims (3)
- 【請求項１】 温度差法によるダイヤモンド結晶合成に
おいて、炭素源に接して溶媒金属を配置し、該溶媒金属
とその下部に配置した種結晶との間の溶媒金属側に窒素
ゲッターとしてＴｉ、ＺｒもしくはＨｆから選ばれる一
種もしくは二種以上の金属を配置し、且つ種結晶側にＡ
ｌを配置して該窒素ゲッターと種結晶が接しないように
した状態でダイヤモンドの合成を開始することを特徴と
するダイヤモンド単結晶の合成方法。 - 【請求項２】 前記溶媒金属は、Ｆｅ，Ｃｏ ，Ｎｉ，
Ｍｎ，Ｃｒの中から選ばれる一種もしくは二種以上から
なり、且つ０．１〜６．０重量％の炭素を含むことを特
徴とする請求項１記載のダイヤモンド単結晶の合成方
法。 - 【請求項３】 前記窒素ゲッターとして添加するＴｉ，
Ｚｒ又はＨｆから選ばれる一種もしくは二種以上の金属
の添加量は溶媒金属に対して０．２〜５体積％であり、
且つＡｌの添加量は溶媒金属に対し０．１〜２体積％で
あることを特徴とする請求項１又は２記載のダイヤモン
ド単結晶の合成方法。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3243135A JPH0576747A (ja) | 1991-09-24 | 1991-09-24 | ダイヤモンド単結晶の合成方法 |
| PCT/JP1992/000149 WO1992014542A1 (en) | 1991-02-15 | 1992-02-14 | Process for synthesizing diamond |
| US08/307,493 US6129900A (en) | 1991-02-15 | 1992-02-14 | Process for the synthesis of diamond |
| EP92905002A EP0525207B1 (en) | 1991-02-15 | 1992-02-14 | Process for synthesizing diamond |
| DE69215021T DE69215021T2 (de) | 1991-02-15 | 1992-02-14 | Diamantsyntheseverfahren |
| IE920846A IE920846A1 (en) | 1991-03-14 | 1992-03-16 | A process for the synthesis of diamond |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3243135A JPH0576747A (ja) | 1991-09-24 | 1991-09-24 | ダイヤモンド単結晶の合成方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0576747A true JPH0576747A (ja) | 1993-03-30 |
Family
ID=17099319
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3243135A Pending JPH0576747A (ja) | 1991-02-15 | 1991-09-24 | ダイヤモンド単結晶の合成方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0576747A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8302740B2 (en) | 2003-01-31 | 2012-11-06 | Otis Elevator Company | Integrated support for elevator machine, sheaves and terminations |
-
1991
- 1991-09-24 JP JP3243135A patent/JPH0576747A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8302740B2 (en) | 2003-01-31 | 2012-11-06 | Otis Elevator Company | Integrated support for elevator machine, sheaves and terminations |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| EP0525207B1 (en) | Process for synthesizing diamond | |
| KR100216619B1 (ko) | 다이아몬드 합성법 | |
| US6030595A (en) | Process for the production of synthetic diamond | |
| US6835365B1 (en) | Crystal growth | |
| CN1942610B (zh) | 超硬金刚石及其制造方法 | |
| JP3259384B2 (ja) | ダイヤモンド単結晶の合成方法 | |
| EP0975422A1 (en) | Diamond growth | |
| JPH0576747A (ja) | ダイヤモンド単結晶の合成方法 | |
| JP3282249B2 (ja) | ダイヤモンド単結晶の合成方法 | |
| JP3291804B2 (ja) | ダイヤモンド単結晶の合成方法 | |
| JP3259383B2 (ja) | ダイヤモンド単結晶の合成方法 | |
| JP3206050B2 (ja) | ダイヤモンド単結晶の合成方法 | |
| JPH0686927A (ja) | ダイヤモンド単結晶の合成方法 | |
| EP0603995A1 (en) | Process for the synthesising diamond single crystals | |
| JPH05137999A (ja) | ダイヤモンド単結晶の合成方法 | |
| JPH11300194A (ja) | 超高圧発生用ダイヤモンドアンビル | |
| JP3205970B2 (ja) | ダイヤモンドの合成方法 | |
| Nassau et al. | The growth of synthetic and imitation gems | |
| TW445245B (en) | Diamond product having core diamond and diamond coating | |
| JPS58161995A (ja) | ダイヤモンドの合成方法 | |
| JPH06269654A (ja) | ダイヤモンドの合成方法 | |
| RU2181793C2 (ru) | Способ синтеза алмаза | |
| JPH1114524A (ja) | ダイヤモンド圧子 | |
| Iizuka et al. | Nucleation and growth of diamond using Ni Ti, Ni Nb and Fe B alloy as solvents | |
| RU2061654C1 (ru) | Растворитель для синтеза термостойких монокристаллических алмазов |