JPH0579500B2 - - Google Patents
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- JPH0579500B2 JPH0579500B2 JP60069634A JP6963485A JPH0579500B2 JP H0579500 B2 JPH0579500 B2 JP H0579500B2 JP 60069634 A JP60069634 A JP 60069634A JP 6963485 A JP6963485 A JP 6963485A JP H0579500 B2 JPH0579500 B2 JP H0579500B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- metal foil
- epoxy resin
- resin
- laminate
- adhesive
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
- H05K3/00—Apparatus or processes for manufacturing printed circuits
- H05K3/38—Improvement of the adhesion between the insulating substrate and the metal
- H05K3/386—Improvement of the adhesion between the insulating substrate and the metal by the use of an organic polymeric bonding layer, e.g. adhesive
Landscapes
- Laminated Bodies (AREA)
Description
技術分野
本発明は、印刷回路基板に使用される金属箔張
り積層板およびその製造方法に関する。 背景技術および問題点 近年民生用および産業用電子機器に使用する印
刷回路基板の普及につれその需要が増大し、安価
でしかも性能のすぐれた製品を製造し得る方法の
開発が要望されて来た。本発明者らはこの要望に
応えて先に特開昭55−4838、同56−98136等にお
いて大量生産に適した金属箔張り積層板の連続製
造法を提案し、該方法による製品は既に出願人会
社から「エクセライト」なる登録商標名で市販さ
れ、好評を得ている。該方法の概要は、複数枚の
基材を連続的に引出し、搬送下に樹脂液を含浸
し、含浸基材を合体し、それに金属箔を張り合わ
せた後連続的に硬化させるものであるが、含浸樹
脂として不飽和ポリエステル樹脂のようなそれ自
身液状の樹脂を使用することを基本とするから、
金属箔のラミネート時および硬化時に殆ど成型圧
を加えないのが特徴である。従つて樹脂含浸基材
よりなる絶縁板と金属箔との間の十分な剥離強度
を確保するための接着剤および接着方法には特別
の工夫を必要とする。すなわち、従来主流であつ
たプリプレツグに金属箔を重ね、プレスで加熱加
圧し、積層板の成型と金属箔の接着とを同時に行
う方法にあつては、含浸樹脂は固体であり、金属
箔はあらかじめ接着剤を塗布し、半硬化の状態と
した接着剤つき金属箔が使用される。この目的に
対してはポリビニルブチラール変性フエノール樹
脂等の接着剤が多く使用される。しかしながらこ
のような接着剤は、連続法に使用した場合、成型
圧が加えられないため十分な剥離強度が得られな
い。このため本発明者らは特開昭56−8227等にお
いて、金属箔の張り合わせ面にエポキシ樹脂等の
接着剤をインラインで塗布し、塗布面を加熱して
から未硬化積層体へ張り合わせる方法を提案し
た。しかしながら需要者の性能の向上に対する要
求は益々厳しくなつており、特に常温および熱時
の剥離強度にすぐれた製品が要求されている。本
発明の課題はこのような要求を満たすことにあ
る。 解決方法 本発明は、複数枚のシート状基材を連続的に搬
送下それ自体液状である硬化性不飽和樹脂液を含
浸し、含浸した基材を合体し、合体した積層体の
少なくとも片面に金属箔を張り合わせ、次いで積
層体を硬化させることを含む金属箔張り積層板の
連続製造法において、金属箔を連続的に繰り出
し、その張り合わせ面にアルキル基の炭素数が８
以上のアルキルフエノールノボラツク型エポキシ
樹脂を５重量％〜60重量％含むエポキシ樹脂系か
らなる接着剤を連続的に塗布し、張り合わせるこ
とを特徴とする金属箔張り積層板の連続製造法を
提供する。 好ましい実施態様 本発明に使用できる基材は公知のものでよく、
クラフト紙、リンター紙等のセルロース系シート
状基材や、ガラスクロス、ガラスマツト、ガラス
ペーパー等のガラス繊維基材およびセルロース混
抄ガラスペーパー等が一般的である。一枚の積層
板に必ずしも全部同じ基材を使用する必要はな
く、例えば最外側にガラスクロスを使用し、中間
に紙、ガラスペーパー、セルロース混抄ガラスペ
ーパー、有機合成繊維布または不織布等を使用す
ることも可能である。 基材を含浸する樹脂は、一般に低圧成型樹脂と
呼ばれる樹脂のうち、硬化前樹脂がラジカル重合
可能な炭素間二重結合不飽和基を含み、該不飽和
基のラジカル重合反応によつて硬化する樹脂であ
る。このような樹脂は硬化に際し気体や液体の副
反応生成物を発生しないから低圧で成型し得る。
典型的な例は不飽和ポリエステル樹脂であるが、
その他にもエポキシアクリレート樹脂、ポリエス
テルアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹
脂、スピラン樹脂、ジアリルフタレート樹脂など
がある。これらの樹脂はその骨格へ結合したハロ
ゲン原子、特に臭素を含有することによつて難燃
化することもできる。難燃化はハロゲンを含有し
ない樹脂へ添加型のハロゲン化難燃剤を添加する
ことによつても達成できる。これら樹脂の難燃化
方法自体は公知であり、本発明にも必要により適
宜使用し得るが本発明の一部ではないのでこれ以
上詳しく説明しない。 印刷回路基板に使用される金属箔は、電解銅箔
または圧延銅箔等が一般的であるが、所望により
アルミニウムなどの他の金属箔も使用できる。た
だし本発明では接着剤をインラインで塗布するの
で、金属箔はあらかじめ塗布された接着剤層を有
さないものが好ましい。 連続法による金属箔張り積層板の製造は、一般
に先に引用した特開昭55−4838、同56−98136等
に記載の方法によることができる。また金属箔へ
の接着剤の塗布および未硬化積層板へのラミネー
トは特開昭56−8227に記載の方法によることがで
きる。ただし本発明においては、接着剤としてア
ルキル基の炭素数が８以上のアルキルフエノール
ノボラツク型エポキシ樹脂を５重量％〜60重量％
含有するエポキシ系接着剤を使用するのが必須の
要件である。アルキルフエノールノボラツク型エ
ポキシ樹脂を含むことにより、これを含まない場
合に比較して常温および熱時の金属箔剥離強度が
改善される。 本発明に用いるアルキル基の炭素数が８以上の
アルキルフエノールノボラツク型エポキシ樹脂
は、オクチルフエノール、ノニルフエノール等の
アルキルフエノールと、ホルムアルデヒドとを酸
触媒の存在下反応せしめることにより得られるノ
ボラツクに、エピクロルヒドリンを反応せしめる
ことにより得られるエポキシ樹脂であり、市販さ
れている。アルキルフエノールノボラツク型エポ
キシ樹脂と併用するエポキシ樹脂としては、ビス
フエノールＡ型エポキシ樹脂、脂環型エポキシ樹
脂、ビスフエノールＦ型エポキシ樹脂、グリシジ
ルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型
エポキシ樹脂等が好適である。多価フエノールか
ら誘導されるエポキシ樹脂としてアルキル基の炭
素数が８以上のアルキルフエノールノボラツク型
エポキシ樹脂以外にもクレゾールノボラツク型エ
ポキシ樹脂、フエノールノボラツク型エポキシ樹
脂等があるが、これらは接着剤をもろくする傾向
があり、熱時の剥離強度は改善されるが、常温で
の剥離強度の低下が著しい。 エポキシ樹脂中のアルキル基の炭素数が８以上
のアルキルフエノールノボラツク型エポキシ樹脂
の配合比率は５重量％〜60重量％が好ましく、15
〜40重量％がさらに好ましい。配合量が５重量％
より少ない場合は熱時の剥離強度を改善する効果
が少なく、60重量％を超えると常温の剥離強度が
低下する傾向があり、上記の範囲内の時、最もバ
ランスがとれている。硬化剤は通常のエポキシ樹
脂の硬化剤が使用できる。例えば酸無水物、各種
アミン、イソシアネート系化合物、イミダゾール
化合物、ジシアンジアミド、アミンの三フツ化ホ
ウ素化合物等である。中でもアミン系硬化剤が金
属箔との剥離強度に優れており、本発明にとつて
好適である。 本発明に使用する接着剤組成物に、ガラスパウ
ダー、ガラスフレーク、タルク、シリカ、カオリ
ン、マイカ、水酸化アルミニウム等の無機フイラ
ー、着色剤、ゴム、硬化促進剤、酸化防止剤、シ
ランカツプリング剤等の添加剤を配合することは
何らさしつかえない。 本発明の接着剤を特開昭56−8227等で示される
金属箔張り積層板の連続製造法に適用する場合、
接着剤は無溶剤で液状であることが好ましい。そ
の目的でエポキシ樹脂の一部に低粘度の反応性希
釈剤を使用して、粘度を下げることは、性能に悪
影響を及ぼさない範囲でかまわない。 以上のように本発明によれば、特に常温および
熱時の剥離強度の改善された金属箔張り積層板が
提供される。 以下に本発明の実施例を示す。 実施例 メラミン樹脂（ニカレジンＳ−305、日本カー
バイド工業製）で予備処理を行つた市販のクラフ
ト紙（MKP−150、巴川製紙製）を５枚連続的に
搬送しながら、市販の不飽和ポリエステル樹脂
（ポリマール6304、武田薬品製）100重量部に、硬
化用触媒として、ベンゾイルパーオキサイド１重
量部を添加した樹脂液を含浸させるとともに、連
続的に巻き出されている市販の35μｍ電解銅箔
（Ｔ−８、福田金属製）に第１表の組成Ａの接着
剤をブレードコーターで厚さ45μｍに塗布し、次
いで接着剤の予備硬化炉で指触で若干の粘着性が
残存する程度にしたものを上側からラミネート
し、さらにその対面にポリエステルフイルムをラ
ミネートし、温度が110℃のトンネル型加熱炉で
20分間連続的に加熱硬化を行つた。次いでポリエ
ステルフイルムを剥離した後切断し、さらに160
℃で20分間硬化を行い、1.6mm厚の片面銅張り積
層板を得た。性能を第２表に示す。 比較例 １ 第１表の組成Ｂの接着剤を用いて、実施例と同
様にして1.6mm厚の片面銅張り積層板を得た。性
能を第２表に示す。 比較例 ２ 第１表の組成Ｃの接着剤を用いて、実施例と同
様にして1.6mm厚の片面銅張り積層板を得た。性
能を第２表に示す。
り積層板およびその製造方法に関する。 背景技術および問題点 近年民生用および産業用電子機器に使用する印
刷回路基板の普及につれその需要が増大し、安価
でしかも性能のすぐれた製品を製造し得る方法の
開発が要望されて来た。本発明者らはこの要望に
応えて先に特開昭55−4838、同56−98136等にお
いて大量生産に適した金属箔張り積層板の連続製
造法を提案し、該方法による製品は既に出願人会
社から「エクセライト」なる登録商標名で市販さ
れ、好評を得ている。該方法の概要は、複数枚の
基材を連続的に引出し、搬送下に樹脂液を含浸
し、含浸基材を合体し、それに金属箔を張り合わ
せた後連続的に硬化させるものであるが、含浸樹
脂として不飽和ポリエステル樹脂のようなそれ自
身液状の樹脂を使用することを基本とするから、
金属箔のラミネート時および硬化時に殆ど成型圧
を加えないのが特徴である。従つて樹脂含浸基材
よりなる絶縁板と金属箔との間の十分な剥離強度
を確保するための接着剤および接着方法には特別
の工夫を必要とする。すなわち、従来主流であつ
たプリプレツグに金属箔を重ね、プレスで加熱加
圧し、積層板の成型と金属箔の接着とを同時に行
う方法にあつては、含浸樹脂は固体であり、金属
箔はあらかじめ接着剤を塗布し、半硬化の状態と
した接着剤つき金属箔が使用される。この目的に
対してはポリビニルブチラール変性フエノール樹
脂等の接着剤が多く使用される。しかしながらこ
のような接着剤は、連続法に使用した場合、成型
圧が加えられないため十分な剥離強度が得られな
い。このため本発明者らは特開昭56−8227等にお
いて、金属箔の張り合わせ面にエポキシ樹脂等の
接着剤をインラインで塗布し、塗布面を加熱して
から未硬化積層体へ張り合わせる方法を提案し
た。しかしながら需要者の性能の向上に対する要
求は益々厳しくなつており、特に常温および熱時
の剥離強度にすぐれた製品が要求されている。本
発明の課題はこのような要求を満たすことにあ
る。 解決方法 本発明は、複数枚のシート状基材を連続的に搬
送下それ自体液状である硬化性不飽和樹脂液を含
浸し、含浸した基材を合体し、合体した積層体の
少なくとも片面に金属箔を張り合わせ、次いで積
層体を硬化させることを含む金属箔張り積層板の
連続製造法において、金属箔を連続的に繰り出
し、その張り合わせ面にアルキル基の炭素数が８
以上のアルキルフエノールノボラツク型エポキシ
樹脂を５重量％〜60重量％含むエポキシ樹脂系か
らなる接着剤を連続的に塗布し、張り合わせるこ
とを特徴とする金属箔張り積層板の連続製造法を
提供する。 好ましい実施態様 本発明に使用できる基材は公知のものでよく、
クラフト紙、リンター紙等のセルロース系シート
状基材や、ガラスクロス、ガラスマツト、ガラス
ペーパー等のガラス繊維基材およびセルロース混
抄ガラスペーパー等が一般的である。一枚の積層
板に必ずしも全部同じ基材を使用する必要はな
く、例えば最外側にガラスクロスを使用し、中間
に紙、ガラスペーパー、セルロース混抄ガラスペ
ーパー、有機合成繊維布または不織布等を使用す
ることも可能である。 基材を含浸する樹脂は、一般に低圧成型樹脂と
呼ばれる樹脂のうち、硬化前樹脂がラジカル重合
可能な炭素間二重結合不飽和基を含み、該不飽和
基のラジカル重合反応によつて硬化する樹脂であ
る。このような樹脂は硬化に際し気体や液体の副
反応生成物を発生しないから低圧で成型し得る。
典型的な例は不飽和ポリエステル樹脂であるが、
その他にもエポキシアクリレート樹脂、ポリエス
テルアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹
脂、スピラン樹脂、ジアリルフタレート樹脂など
がある。これらの樹脂はその骨格へ結合したハロ
ゲン原子、特に臭素を含有することによつて難燃
化することもできる。難燃化はハロゲンを含有し
ない樹脂へ添加型のハロゲン化難燃剤を添加する
ことによつても達成できる。これら樹脂の難燃化
方法自体は公知であり、本発明にも必要により適
宜使用し得るが本発明の一部ではないのでこれ以
上詳しく説明しない。 印刷回路基板に使用される金属箔は、電解銅箔
または圧延銅箔等が一般的であるが、所望により
アルミニウムなどの他の金属箔も使用できる。た
だし本発明では接着剤をインラインで塗布するの
で、金属箔はあらかじめ塗布された接着剤層を有
さないものが好ましい。 連続法による金属箔張り積層板の製造は、一般
に先に引用した特開昭55−4838、同56−98136等
に記載の方法によることができる。また金属箔へ
の接着剤の塗布および未硬化積層板へのラミネー
トは特開昭56−8227に記載の方法によることがで
きる。ただし本発明においては、接着剤としてア
ルキル基の炭素数が８以上のアルキルフエノール
ノボラツク型エポキシ樹脂を５重量％〜60重量％
含有するエポキシ系接着剤を使用するのが必須の
要件である。アルキルフエノールノボラツク型エ
ポキシ樹脂を含むことにより、これを含まない場
合に比較して常温および熱時の金属箔剥離強度が
改善される。 本発明に用いるアルキル基の炭素数が８以上の
アルキルフエノールノボラツク型エポキシ樹脂
は、オクチルフエノール、ノニルフエノール等の
アルキルフエノールと、ホルムアルデヒドとを酸
触媒の存在下反応せしめることにより得られるノ
ボラツクに、エピクロルヒドリンを反応せしめる
ことにより得られるエポキシ樹脂であり、市販さ
れている。アルキルフエノールノボラツク型エポ
キシ樹脂と併用するエポキシ樹脂としては、ビス
フエノールＡ型エポキシ樹脂、脂環型エポキシ樹
脂、ビスフエノールＦ型エポキシ樹脂、グリシジ
ルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型
エポキシ樹脂等が好適である。多価フエノールか
ら誘導されるエポキシ樹脂としてアルキル基の炭
素数が８以上のアルキルフエノールノボラツク型
エポキシ樹脂以外にもクレゾールノボラツク型エ
ポキシ樹脂、フエノールノボラツク型エポキシ樹
脂等があるが、これらは接着剤をもろくする傾向
があり、熱時の剥離強度は改善されるが、常温で
の剥離強度の低下が著しい。 エポキシ樹脂中のアルキル基の炭素数が８以上
のアルキルフエノールノボラツク型エポキシ樹脂
の配合比率は５重量％〜60重量％が好ましく、15
〜40重量％がさらに好ましい。配合量が５重量％
より少ない場合は熱時の剥離強度を改善する効果
が少なく、60重量％を超えると常温の剥離強度が
低下する傾向があり、上記の範囲内の時、最もバ
ランスがとれている。硬化剤は通常のエポキシ樹
脂の硬化剤が使用できる。例えば酸無水物、各種
アミン、イソシアネート系化合物、イミダゾール
化合物、ジシアンジアミド、アミンの三フツ化ホ
ウ素化合物等である。中でもアミン系硬化剤が金
属箔との剥離強度に優れており、本発明にとつて
好適である。 本発明に使用する接着剤組成物に、ガラスパウ
ダー、ガラスフレーク、タルク、シリカ、カオリ
ン、マイカ、水酸化アルミニウム等の無機フイラ
ー、着色剤、ゴム、硬化促進剤、酸化防止剤、シ
ランカツプリング剤等の添加剤を配合することは
何らさしつかえない。 本発明の接着剤を特開昭56−8227等で示される
金属箔張り積層板の連続製造法に適用する場合、
接着剤は無溶剤で液状であることが好ましい。そ
の目的でエポキシ樹脂の一部に低粘度の反応性希
釈剤を使用して、粘度を下げることは、性能に悪
影響を及ぼさない範囲でかまわない。 以上のように本発明によれば、特に常温および
熱時の剥離強度の改善された金属箔張り積層板が
提供される。 以下に本発明の実施例を示す。 実施例 メラミン樹脂（ニカレジンＳ−305、日本カー
バイド工業製）で予備処理を行つた市販のクラフ
ト紙（MKP−150、巴川製紙製）を５枚連続的に
搬送しながら、市販の不飽和ポリエステル樹脂
（ポリマール6304、武田薬品製）100重量部に、硬
化用触媒として、ベンゾイルパーオキサイド１重
量部を添加した樹脂液を含浸させるとともに、連
続的に巻き出されている市販の35μｍ電解銅箔
（Ｔ−８、福田金属製）に第１表の組成Ａの接着
剤をブレードコーターで厚さ45μｍに塗布し、次
いで接着剤の予備硬化炉で指触で若干の粘着性が
残存する程度にしたものを上側からラミネート
し、さらにその対面にポリエステルフイルムをラ
ミネートし、温度が110℃のトンネル型加熱炉で
20分間連続的に加熱硬化を行つた。次いでポリエ
ステルフイルムを剥離した後切断し、さらに160
℃で20分間硬化を行い、1.6mm厚の片面銅張り積
層板を得た。性能を第２表に示す。 比較例 １ 第１表の組成Ｂの接着剤を用いて、実施例と同
様にして1.6mm厚の片面銅張り積層板を得た。性
能を第２表に示す。 比較例 ２ 第１表の組成Ｃの接着剤を用いて、実施例と同
様にして1.6mm厚の片面銅張り積層板を得た。性
能を第２表に示す。
【表】
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 複数枚のシート状基材を連続的に搬送下それ
自体液状である硬化性不飽和樹脂液を含浸し、含
浸した基材を合体し、合体した積層体の少なくと
も片面に金属箔を張り合わせ、次いで積層体を硬
化させることを含む金属箔張り積層板の連続製造
法において、金属箔を連続的に繰り出し、その張
り合わせ面にアルキル基の炭素数が８以上のアル
キルフエノールノボラツク型エポキシ樹脂を５重
量％〜60重量％含むエポキシ樹脂系接着剤を連続
的に塗布し、張り合わせることを特徴とする金属
箔張り積層板の製造法。 ２ エポキシ樹脂系接着剤がエポキシ樹脂とアミ
ン硬化剤よりなることを特徴とする第１項の金属
箔張り積層板の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6963485A JPS61227041A (ja) | 1985-04-01 | 1985-04-01 | 金属箔張り積層板およびその製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6963485A JPS61227041A (ja) | 1985-04-01 | 1985-04-01 | 金属箔張り積層板およびその製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61227041A JPS61227041A (ja) | 1986-10-09 |
| JPH0579500B2 true JPH0579500B2 (ja) | 1993-11-02 |
Family
ID=13408486
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6963485A Granted JPS61227041A (ja) | 1985-04-01 | 1985-04-01 | 金属箔張り積層板およびその製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61227041A (ja) |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS54125284A (en) * | 1978-03-23 | 1979-09-28 | Hitachi Chem Co Ltd | Production of flexible printed circuit |
| JPS5912920A (ja) * | 1982-07-14 | 1984-01-23 | Mitsui Toatsu Chem Inc | 熱硬化性エポキシ樹脂組成物 |
-
1985
- 1985-04-01 JP JP6963485A patent/JPS61227041A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61227041A (ja) | 1986-10-09 |
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