JPH06100363A - 圧電磁器組成物 - Google Patents
圧電磁器組成物Info
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- JPH06100363A JPH06100363A JP4251453A JP25145392A JPH06100363A JP H06100363 A JPH06100363 A JP H06100363A JP 4251453 A JP4251453 A JP 4251453A JP 25145392 A JP25145392 A JP 25145392A JP H06100363 A JPH06100363 A JP H06100363A
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Landscapes
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 高温用アクチュエータ、特に高温用積層型圧
電素子に使用可能なキュリー温度が高く、電気抵抗率が
大きく、かつ、圧電定数が大きい圧電磁器組成物の提供
を目的とする。 【構成】Ｐｂ（ＺｒxＴｉy）Ｏ3（但しx＋y＝１）で表
される組成をもって基本組成とし、０．５２≦x≦０．
５９の範囲内の組成から成りＰｂ原子の２〜１０モル％
をＣａ、Ｓｒ及びＢａの少なくとも１種で置換し、これ
にＳｂをＳｂ2Ｏ3に換算して０．１〜２．０重量％含有
し、かつＭｎ、Ｆｅ、Ｃｒの少なくとも一種をそれぞれ
酸化物に換算して０．０１〜０．５重量％含有すること
を特徴とする圧電磁器組成物
電素子に使用可能なキュリー温度が高く、電気抵抗率が
大きく、かつ、圧電定数が大きい圧電磁器組成物の提供
を目的とする。 【構成】Ｐｂ（ＺｒxＴｉy）Ｏ3（但しx＋y＝１）で表
される組成をもって基本組成とし、０．５２≦x≦０．
５９の範囲内の組成から成りＰｂ原子の２〜１０モル％
をＣａ、Ｓｒ及びＢａの少なくとも１種で置換し、これ
にＳｂをＳｂ2Ｏ3に換算して０．１〜２．０重量％含有
し、かつＭｎ、Ｆｅ、Ｃｒの少なくとも一種をそれぞれ
酸化物に換算して０．０１〜０．５重量％含有すること
を特徴とする圧電磁器組成物
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はチタン酸ジルコン酸鉛を
主成分とする圧電磁器組成物に関するものであり、特に
圧電特性が大であると共に、絶縁性能に優れた高温下で
使用可能な圧電磁器組成物に関するものである。
主成分とする圧電磁器組成物に関するものであり、特に
圧電特性が大であると共に、絶縁性能に優れた高温下で
使用可能な圧電磁器組成物に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】圧電体磁器は、鉛、ジルコニウム、チタ
ンの酸化物で構成されたチタン酸ジルコン酸鉛を主成分
としているが、これに様々な微量酸化物を添加すると圧
電特性が著しく向上することは広く知られている。例え
ば、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化ランタン、酸化タ
ングステン、酸化アンチモン等を添加すると圧電性が向
上し、機械的品質係数ＱM並びに電気的品質係数ＱE（１
／ｔａｎδ）の値は小さくなる。一方、酸化鉄、酸化ク
ロム、酸化マンガン等を添加するとＱM並びにＱEの値は
大きくなる。近年、この圧電磁器が積層圧電素子等のア
クチュエータに用いられるようになってきた。
ンの酸化物で構成されたチタン酸ジルコン酸鉛を主成分
としているが、これに様々な微量酸化物を添加すると圧
電特性が著しく向上することは広く知られている。例え
ば、酸化ニオブ、酸化タンタル、酸化ランタン、酸化タ
ングステン、酸化アンチモン等を添加すると圧電性が向
上し、機械的品質係数ＱM並びに電気的品質係数ＱE（１
／ｔａｎδ）の値は小さくなる。一方、酸化鉄、酸化ク
ロム、酸化マンガン等を添加するとＱM並びにＱEの値は
大きくなる。近年、この圧電磁器が積層圧電素子等のア
クチュエータに用いられるようになってきた。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】上記アクチュエータ用
圧電磁器組成物の例として例えばＰｂ（Ｎｉ1/3Ｎ
ｂ2/3）Ｏ3−ＰｂＺｒＯ3−ＰｂＴｉＯ3系、あるいはＰ
ｂ（Ｎｉ1/2Ｗ1/2）Ｏ3−ＰｂＺｒＯ3−ＰｂＴｉＯ3系
等が知られている。しかしながら、前記圧電磁器組成物
はキュリー温度が比較的低く、このため、２００℃以上
の高温下で駆動されるアクチュエータ、例えば、燃料噴
射弁用アクチュエータ、高温用マスフローコントローラ
弁駆動用アクチュエータ等に使用することが困難であっ
た。また、前記圧電磁器組成物は電気抵抗率が比較的小
さく、このため例えば、積層型圧電素子のように一層の
厚みが１００μｍ前後の素子に前記圧電磁器組成物が使
用された場合、印加できる電圧が小さく充分な性能が引
き出せない、あるいは使用中に絶縁破壊してしまう等、
信頼性が低いという問題があった。本発明は上記従来技
術に存在する問題点を解決し、圧電特性が大であると共
に、キュリー温度が高く、かつ電気抵抗率が大で高温用
アクチュエータ用材料、特に高温用積層型圧電素子用材
料に適した圧電磁器組成物を提供することを目的とす
る。
圧電磁器組成物の例として例えばＰｂ（Ｎｉ1/3Ｎ
ｂ2/3）Ｏ3−ＰｂＺｒＯ3−ＰｂＴｉＯ3系、あるいはＰ
ｂ（Ｎｉ1/2Ｗ1/2）Ｏ3−ＰｂＺｒＯ3−ＰｂＴｉＯ3系
等が知られている。しかしながら、前記圧電磁器組成物
はキュリー温度が比較的低く、このため、２００℃以上
の高温下で駆動されるアクチュエータ、例えば、燃料噴
射弁用アクチュエータ、高温用マスフローコントローラ
弁駆動用アクチュエータ等に使用することが困難であっ
た。また、前記圧電磁器組成物は電気抵抗率が比較的小
さく、このため例えば、積層型圧電素子のように一層の
厚みが１００μｍ前後の素子に前記圧電磁器組成物が使
用された場合、印加できる電圧が小さく充分な性能が引
き出せない、あるいは使用中に絶縁破壊してしまう等、
信頼性が低いという問題があった。本発明は上記従来技
術に存在する問題点を解決し、圧電特性が大であると共
に、キュリー温度が高く、かつ電気抵抗率が大で高温用
アクチュエータ用材料、特に高温用積層型圧電素子用材
料に適した圧電磁器組成物を提供することを目的とす
る。
【０００４】
【問題を解決するための手段】上記問題を解決するため
に、本発明においては、Ｐｂ（ＺｒxＴｉy）Ｏ3（但しx
＋y＝１）で表される組成をもって基本組成とし、０．
５２≦x≦０．５９の範囲内の組成から成りＰｂ原子の
２〜１０モル％をＣａ、Ｓｒ及びＢａの少なくとも１種
で置換し、これにＳｂをＳｂ2Ｏ3に換算して０．１〜
２．０重量％含有し、かつＭｎ、Ｆｅ、Ｃｒの少なくと
も一種をそれぞれ酸化物に換算して０．０１〜０．５重
量％含有する、という技術的手段を採用した。
に、本発明においては、Ｐｂ（ＺｒxＴｉy）Ｏ3（但しx
＋y＝１）で表される組成をもって基本組成とし、０．
５２≦x≦０．５９の範囲内の組成から成りＰｂ原子の
２〜１０モル％をＣａ、Ｓｒ及びＢａの少なくとも１種
で置換し、これにＳｂをＳｂ2Ｏ3に換算して０．１〜
２．０重量％含有し、かつＭｎ、Ｆｅ、Ｃｒの少なくと
も一種をそれぞれ酸化物に換算して０．０１〜０．５重
量％含有する、という技術的手段を採用した。
【０００５】
【作用】本発明においては、チタン酸鉛とジルコン酸鉛
の相境界近傍の組成においてＰｂをＣａ、Ｓｒ及びＢａ
の少なくとも一種で置換し、かつＳｂをＳｂ2Ｏ3の形で
適量添加することで高いキュリー温度を維持し、かつ大
なる圧電定数を確保し、さらに、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｒの少
なくとも一種を極微量加えることにより、電気抵抗率の
向上を計ることでアクチュエータ用材料に適した圧電磁
器組成物を提供するものである。なお、添加するＭｎ、
Ｆｅ、Ｃｒはいずれも極微量であることから溶液状で他
の固体粉末状原料に加えると効果的に混合できる。
の相境界近傍の組成においてＰｂをＣａ、Ｓｒ及びＢａ
の少なくとも一種で置換し、かつＳｂをＳｂ2Ｏ3の形で
適量添加することで高いキュリー温度を維持し、かつ大
なる圧電定数を確保し、さらに、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｒの少
なくとも一種を極微量加えることにより、電気抵抗率の
向上を計ることでアクチュエータ用材料に適した圧電磁
器組成物を提供するものである。なお、添加するＭｎ、
Ｆｅ、Ｃｒはいずれも極微量であることから溶液状で他
の固体粉末状原料に加えると効果的に混合できる。
【０００６】
【実施例】以下、実施例により、本発明の効果を具体的
に説明する。
に説明する。
【０００７】（実施例１）酸化鉛（ＰｂＯ）、炭酸スト
ロンチウム（ＳｒＣＯ3）、酸化チタン（ＴｉＯ2）、酸
化ジルコニウム（ＺｒＯ2）、酸化アンチモン（Ｓｂ2Ｏ
3）及び酸化マンガン（ＭｎＯ2）を化学式（Ｐｂ1-xＳ
ｒx）（ＺｒyＴｉ1-y）Ｏ3＋zwt％Ｓｂ2Ｏ3＋Wwt％Ｍｎ
Ｏ2となるように秤量し、これを溶媒にエチルアルコー
ルを用いてボールミルで２時間混合した。得られた混合
物を１００℃で５時間乾燥し、仮成形後、空気中におい
て８５０℃で２時間仮焼し、更にボールミルで２時間粉
砕した。これを造粒後プレス成形により直径２０ｍｍ長
さ１５ｍｍの成形体を作成した。この成形体をアルミナ
若しくはマグネシアからなる容器内に密閉した状態で酸
素中１２６０℃５時間の焼結を行った。得られた焼結体
を切断、研磨加工により、直径１６ｍｍ、厚さ０．８ｍ
ｍの素子にし、両端面にＣｒ−Ａｕからなる電極を形成
し、シリコンオイル中において３ｋＶ／ｍｍの直流電圧
を印加して分極処理を行った。
ロンチウム（ＳｒＣＯ3）、酸化チタン（ＴｉＯ2）、酸
化ジルコニウム（ＺｒＯ2）、酸化アンチモン（Ｓｂ2Ｏ
3）及び酸化マンガン（ＭｎＯ2）を化学式（Ｐｂ1-xＳ
ｒx）（ＺｒyＴｉ1-y）Ｏ3＋zwt％Ｓｂ2Ｏ3＋Wwt％Ｍｎ
Ｏ2となるように秤量し、これを溶媒にエチルアルコー
ルを用いてボールミルで２時間混合した。得られた混合
物を１００℃で５時間乾燥し、仮成形後、空気中におい
て８５０℃で２時間仮焼し、更にボールミルで２時間粉
砕した。これを造粒後プレス成形により直径２０ｍｍ長
さ１５ｍｍの成形体を作成した。この成形体をアルミナ
若しくはマグネシアからなる容器内に密閉した状態で酸
素中１２６０℃５時間の焼結を行った。得られた焼結体
を切断、研磨加工により、直径１６ｍｍ、厚さ０．８ｍ
ｍの素子にし、両端面にＣｒ−Ａｕからなる電極を形成
し、シリコンオイル中において３ｋＶ／ｍｍの直流電圧
を印加して分極処理を行った。
【０００８】図１には、（Ｐｂ0.98Ｓｒ0.02）（Ｚｒ
0.55Ｔｉ0.45）Ｏ3+xwt%Ｓｂ2Ｏ3＋0.05wt%ＭｎＯ2系の
Ｓｂ2Ｏ3添加量とキュリー温度Ｔｃの関係を示す。図１
より明らかなように、Ｓｂ2Ｏ3添加量が増加するとキュ
リー温度は低下するが、添加量が２．０ｗｔ％までは２
５０℃以上の高いキュリー温度を維持している。図２に
は、（Ｐｂ1-xＳｒx）（Ｚｒ0.55Ｔｉ0.45）Ｏ3＋０．
３wt％Ｓｂ2Ｏ3＋0.05wt%ＭｎＯ2系のＳｒ置換量とキュ
リー温度Ｔｃの関係を示す。図２に示すようにＳｒ置換
量が増加するとキュリー温度は低下するが置換量が１０
モル％以下では２５０℃以上の高いキュリー温度を維持
している。
0.55Ｔｉ0.45）Ｏ3+xwt%Ｓｂ2Ｏ3＋0.05wt%ＭｎＯ2系の
Ｓｂ2Ｏ3添加量とキュリー温度Ｔｃの関係を示す。図１
より明らかなように、Ｓｂ2Ｏ3添加量が増加するとキュ
リー温度は低下するが、添加量が２．０ｗｔ％までは２
５０℃以上の高いキュリー温度を維持している。図２に
は、（Ｐｂ1-xＳｒx）（Ｚｒ0.55Ｔｉ0.45）Ｏ3＋０．
３wt％Ｓｂ2Ｏ3＋0.05wt%ＭｎＯ2系のＳｒ置換量とキュ
リー温度Ｔｃの関係を示す。図２に示すようにＳｒ置換
量が増加するとキュリー温度は低下するが置換量が１０
モル％以下では２５０℃以上の高いキュリー温度を維持
している。
【０００９】表１に（Ｐｂ1-xＳｒx）（ＺｒyＴｉ1-y）
Ｏ3＋zwt％Ｓｂ2Ｏ3＋0.05wt％ＭｎＯ2系の特性を示
す。アクチュエータの変位量は材料の圧電歪定数に比例
する。Ｎｏ．１〜５のデータよりＰｂの一部をＳｒに置
換することにより圧電歪定数が大きくなることがわか
る。Ｓｒの置換量がＰｂの２モル％未満ではその効果が
小さく、圧電歪定数−ｄ31も１５０×１０ー12ｍ／Ｖ以
下と小さく、アクチュエータ用圧電材料としては不適で
ある。置換量が１０モル％を越えるとキュリー温度が低
下し、２００℃以上の高温の用途に適さなくなる。Ｎ
ｏ．６〜１０よりＳｂ2Ｏ3の添加もＳｒの置換と同様の
効果があることがわかる。また、Ｎｏ．１１〜１６より
ｙが０．５２≦ｙ≦０．５９の範囲で−ｄ31が１５０×
１０ー12ｍ／Ｖ以上の大きな値を確保できることがわか
る。
Ｏ3＋zwt％Ｓｂ2Ｏ3＋0.05wt％ＭｎＯ2系の特性を示
す。アクチュエータの変位量は材料の圧電歪定数に比例
する。Ｎｏ．１〜５のデータよりＰｂの一部をＳｒに置
換することにより圧電歪定数が大きくなることがわか
る。Ｓｒの置換量がＰｂの２モル％未満ではその効果が
小さく、圧電歪定数−ｄ31も１５０×１０ー12ｍ／Ｖ以
下と小さく、アクチュエータ用圧電材料としては不適で
ある。置換量が１０モル％を越えるとキュリー温度が低
下し、２００℃以上の高温の用途に適さなくなる。Ｎ
ｏ．６〜１０よりＳｂ2Ｏ3の添加もＳｒの置換と同様の
効果があることがわかる。また、Ｎｏ．１１〜１６より
ｙが０．５２≦ｙ≦０．５９の範囲で−ｄ31が１５０×
１０ー12ｍ／Ｖ以上の大きな値を確保できることがわか
る。
【表１】 ※は本発明外 また表２に示すように（Ｐｂ0.95Ｓｒ0.05）（Ｚｒ0.55
Ｔｉ0.45）Ｏ3+0.3wt%Ｓｂ2Ｏ3＋0.05wt%ＭｎＯ2でＳｒ
の代わりにアルカリ土類金属であるＢａ、Ｃａを用いて
も同様の効果が得られることがわかる。
Ｔｉ0.45）Ｏ3+0.3wt%Ｓｂ2Ｏ3＋0.05wt%ＭｎＯ2でＳｒ
の代わりにアルカリ土類金属であるＢａ、Ｃａを用いて
も同様の効果が得られることがわかる。
【表２】 表３には（Ｐｂ0.95Ｓｒ0.05）（Ｚｒ0.55Ｔｉ0.45）Ｏ
3+0.3wt%Ｓｂ2Ｏ3＋Wwt%ＭｎＯ2系の特性を示す。
3+0.3wt%Ｓｂ2Ｏ3＋Wwt%ＭｎＯ2系の特性を示す。
【表３】 ※は本発明外 表３から明らかなように微量のＭｎを添加することによ
り電気抵抗率が２桁程度大きくなることがわかる。特に
本発明のＭｎ添加量がＭｎＯ2に換算して０．０１から
０．５重量％では電気抵抗率が大きく、かつ、-ｄ31も
大きくアクチュエータ、特に積層型圧電素子に最適の圧
電磁器組成物であることがわかる。また、Ｍｎの添加量
がＭｎＯ2に換算して０．０１重量％未満ではＭｎの添
加効果が不十分で電気抵抗率が大きくならない。一方、
Ｍｎの添加量がＭｎＯ2に換算して０．５重量％を越え
ると比誘電率εT 33、および電気機械結合係数ＫPの低下
が著しく、圧電歪定数-ｄ31が小さくなりすぎる。
り電気抵抗率が２桁程度大きくなることがわかる。特に
本発明のＭｎ添加量がＭｎＯ2に換算して０．０１から
０．５重量％では電気抵抗率が大きく、かつ、-ｄ31も
大きくアクチュエータ、特に積層型圧電素子に最適の圧
電磁器組成物であることがわかる。また、Ｍｎの添加量
がＭｎＯ2に換算して０．０１重量％未満ではＭｎの添
加効果が不十分で電気抵抗率が大きくならない。一方、
Ｍｎの添加量がＭｎＯ2に換算して０．５重量％を越え
ると比誘電率εT 33、および電気機械結合係数ＫPの低下
が著しく、圧電歪定数-ｄ31が小さくなりすぎる。
【００１０】（実施例２）実施例１の方法と同様の方法
により、試料を作成し評価した。（Ｐｂ0.95Ｓｒ 0.05）
（Ｚｒ0.55Ｔｉ0.45）Ｏ3+0.3wt%Ｓｂ2Ｏ3にＦｅ、Ｃｒ
を添加することにより、表４から表５の特性が得られ
る。Ｆｅ、Ｃｒの添加によりＭｎの添加と同様の効果が
得られることがわかる。
により、試料を作成し評価した。（Ｐｂ0.95Ｓｒ 0.05）
（Ｚｒ0.55Ｔｉ0.45）Ｏ3+0.3wt%Ｓｂ2Ｏ3にＦｅ、Ｃｒ
を添加することにより、表４から表５の特性が得られ
る。Ｆｅ、Ｃｒの添加によりＭｎの添加と同様の効果が
得られることがわかる。
【表４】 ※は本発明外
【表５】 ※は本発明外
【００１１】（実施例３）酸化鉛（ＰｂＯ）、炭酸スト
ロンチウム（ＳｒＣＯ3）、酸化チタン（ＴｉＯ2）、酸
化ジルコニウム（ＺｒＯ2）、酸化アンチモン（Ｓｂ2Ｏ
3）を化学式（Ｐｂ0 .95Ｓｒ0.05）（Ｚｒ0.55Ｔ
ｉ0.45）Ｏ3+0.3wt%Ｓｂ2Ｏ3となるように秤量し、これ
にＭｎ、Ｆｅ、ＣｒをそれぞれＭｎ（ＯＣ2Ｈ5）2、Ｆ
ｅ（ＯＣ2Ｈ5）3、Ｃｒ（ＯＣ2Ｈ5）3でそれぞれの酸化
物に換算して０．０１wt％加え、混合溶媒であるエチル
アルコール中に溶解した。実施例１の方法と同様の方法
により、試料を作成し、表６の特性を得た。表６より添
加量が微量であるＭｎ、Ｆｅ、Ｃｒの出発原料を溶液状
で添加することにより良好な特性が得られることがわか
る。
ロンチウム（ＳｒＣＯ3）、酸化チタン（ＴｉＯ2）、酸
化ジルコニウム（ＺｒＯ2）、酸化アンチモン（Ｓｂ2Ｏ
3）を化学式（Ｐｂ0 .95Ｓｒ0.05）（Ｚｒ0.55Ｔ
ｉ0.45）Ｏ3+0.3wt%Ｓｂ2Ｏ3となるように秤量し、これ
にＭｎ、Ｆｅ、ＣｒをそれぞれＭｎ（ＯＣ2Ｈ5）2、Ｆ
ｅ（ＯＣ2Ｈ5）3、Ｃｒ（ＯＣ2Ｈ5）3でそれぞれの酸化
物に換算して０．０１wt％加え、混合溶媒であるエチル
アルコール中に溶解した。実施例１の方法と同様の方法
により、試料を作成し、表６の特性を得た。表６より添
加量が微量であるＭｎ、Ｆｅ、Ｃｒの出発原料を溶液状
で添加することにより良好な特性が得られることがわか
る。
【表６】
【００１２】
【発明の効果】以上説明したように、本発明はキュリー
温度が高く、圧電歪定数が大きく、かつ、電気抵抗率も
大きいことから、高温用アクチュエータ、特に高温用積
層型圧電素子用材料として極めて有用である。
温度が高く、圧電歪定数が大きく、かつ、電気抵抗率も
大きいことから、高温用アクチュエータ、特に高温用積
層型圧電素子用材料として極めて有用である。
【図１】本発明におけるキュリー温度ＴｃのＳｂ2Ｏ3添
加量依存性を示す図
加量依存性を示す図
【図２】本発明におけるキュリー温度ＴｃのＳｒ添加量
依存性を示す図
依存性を示す図
Claims (2)
- 【請求項１】 Ｐｂ（ＺｒxＴｉy）Ｏ3（但しx＋y＝
１）で表される組成をもって基本組成とし、０．５２≦
x≦０．５９の範囲内の組成から成りＰｂ原子の２〜１
０モル％をＣａ、Ｓｒ及びＢａの少なくとも一種で置換
し、これにＳｂをＳｂ2Ｏ3に換算して０．１〜２．０重
量％含有し、かつＭｎ、Ｆｅ、Ｃｒの少なくとも一種を
それぞれ酸化物に換算して０．０１〜０．５重量％含有
することを特徴とする圧電磁器組成物。 - 【請求項２】 請求項１の圧電磁器組成物に於いて溶液
状のマンガン化合物、鉄化合物、クロム化合物の少なく
とも一種を用いることを特徴とする圧電磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4251453A JPH06100363A (ja) | 1992-09-21 | 1992-09-21 | 圧電磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP4251453A JPH06100363A (ja) | 1992-09-21 | 1992-09-21 | 圧電磁器組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06100363A true JPH06100363A (ja) | 1994-04-12 |
Family
ID=17223056
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP4251453A Pending JPH06100363A (ja) | 1992-09-21 | 1992-09-21 | 圧電磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH06100363A (ja) |
-
1992
- 1992-09-21 JP JP4251453A patent/JPH06100363A/ja active Pending
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