JPH06166724A - エチレン−αオレフィン共重合体及び該共重合体を用いて成形されてなる成形体 - Google Patents
エチレン−αオレフィン共重合体及び該共重合体を用いて成形されてなる成形体Info
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 新規なエチレン−αオレフィン共重合体であ
って、フイルムに成形した場合に光学的性質がきわめて
優れ、機械的強度や成形加工性も良好であるエチレン−
αオレフィン共重合体及び該共重合体を用いて成形され
てなる成形体を提供する。 【構成】 （Ａ）密度が０．８７０ないし０．９４５ｇ
/cm3、（Ｂ）赤外吸収スペクトルから得られる炭素−炭
素二重結合の総数に占めるトランスビニレン型炭素−炭
素二重結合の割合が３５％以上、及び（Ｃ）重量平均分
子量が３．０×１０4 ないし６．０×１０5 であること
を特徴とするエチレン−αオレフィン共重合体及び該共
重合体を用いて成形されてなる成形体。
って、フイルムに成形した場合に光学的性質がきわめて
優れ、機械的強度や成形加工性も良好であるエチレン−
αオレフィン共重合体及び該共重合体を用いて成形され
てなる成形体を提供する。 【構成】 （Ａ）密度が０．８７０ないし０．９４５ｇ
/cm3、（Ｂ）赤外吸収スペクトルから得られる炭素−炭
素二重結合の総数に占めるトランスビニレン型炭素−炭
素二重結合の割合が３５％以上、及び（Ｃ）重量平均分
子量が３．０×１０4 ないし６．０×１０5 であること
を特徴とするエチレン−αオレフィン共重合体及び該共
重合体を用いて成形されてなる成形体。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、優れた物性及び加工性
を有するエチレン−αオレフィン共重合体及び該共重合
体を用いて成形されてなる成形体に関する。さらに詳し
くは、フィルム、中空容器、射出成形品などに要求され
る透明性、光沢が極めて優れ、強度特性も良好であり、
また、溶融張力が高いために優れた加工性を示す、エチ
レン−αオレフィン共重合体及び該共重合体を用いて成
形されてなる成形体に関する。
を有するエチレン−αオレフィン共重合体及び該共重合
体を用いて成形されてなる成形体に関する。さらに詳し
くは、フィルム、中空容器、射出成形品などに要求され
る透明性、光沢が極めて優れ、強度特性も良好であり、
また、溶融張力が高いために優れた加工性を示す、エチ
レン−αオレフィン共重合体及び該共重合体を用いて成
形されてなる成形体に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】エチレ
ンとαオレフィン等との共重合体であるイオン重合法直
鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）は、高圧ラジカ
ル法低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）と比較して、衝撃
強度、引張強度、耐環境応力亀裂性などの機械的強度特
性に優れるため、フィルム、中空容器、射出成形用原料
として広く用いられているが、溶融張力が小さい、透明
性が未だ不満足であるといった問題点があるため、一部
利用分野においてはＬＤＰＥが使用されていたり、また
は、ＬＤＰＥを混合して使用されている。例えば、通常
のインフレーション法によりフィルムを成形する場合に
は、溶融張力が小さいとバブル安定性が悪くフィルム成
形が困難となる。また、中空成形用途においては、溶融
張力が小さいと、溶融状態で押出されたパリソンの形状
が自重による変形を大きく受けるため使用が制限されて
いる。またＬＬＤＰＥの透明性向上と溶融張力を大きく
することを目的に、ＬＤＰＥを混合して用いることが一
般に行われているが、混合にかかる手間や、ＬＤＰＥを
混合すると本来のＬＬＤＰＥの特徴である機械的強度特
性が低下するという問題点を有している。
ンとαオレフィン等との共重合体であるイオン重合法直
鎖状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）は、高圧ラジカ
ル法低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）と比較して、衝撃
強度、引張強度、耐環境応力亀裂性などの機械的強度特
性に優れるため、フィルム、中空容器、射出成形用原料
として広く用いられているが、溶融張力が小さい、透明
性が未だ不満足であるといった問題点があるため、一部
利用分野においてはＬＤＰＥが使用されていたり、また
は、ＬＤＰＥを混合して使用されている。例えば、通常
のインフレーション法によりフィルムを成形する場合に
は、溶融張力が小さいとバブル安定性が悪くフィルム成
形が困難となる。また、中空成形用途においては、溶融
張力が小さいと、溶融状態で押出されたパリソンの形状
が自重による変形を大きく受けるため使用が制限されて
いる。またＬＬＤＰＥの透明性向上と溶融張力を大きく
することを目的に、ＬＤＰＥを混合して用いることが一
般に行われているが、混合にかかる手間や、ＬＤＰＥを
混合すると本来のＬＬＤＰＥの特徴である機械的強度特
性が低下するという問題点を有している。
【０００３】
【課題を解決するための手段】かかる事情に鑑み、本発
明者らは、溶融張力及び透明性について鋭意検討した結
果、耐衝撃性、引張強度、剛性等の機械的性質を損なう
ことなく、透明性、光沢等の光学的性質及び成形加工性
が大幅に向上したエチレン−αオレフィン共重合体を見
出し、さらに種々の検討を加えて、本発明を完成させ
た。
明者らは、溶融張力及び透明性について鋭意検討した結
果、耐衝撃性、引張強度、剛性等の機械的性質を損なう
ことなく、透明性、光沢等の光学的性質及び成形加工性
が大幅に向上したエチレン−αオレフィン共重合体を見
出し、さらに種々の検討を加えて、本発明を完成させ
た。
【０００４】すなわち、本発明は、（Ａ）密度が０．８
７０ないし０．９４５g/cm3 、（Ｂ）赤外吸収スペクト
ルから得られる炭素−炭素二重結合の総数に占めるトラ
ンスビニレン型炭素−炭素二重結合の割合が３５％以
上、及び（Ｃ）重量平均分子量が３．０×１０4 ないし
６．０×１０5 であることを特徴とするエチレン−αオ
レフィン共重合体及び該共重合体を用いて成形されてな
る成形体を提供する。
７０ないし０．９４５g/cm3 、（Ｂ）赤外吸収スペクト
ルから得られる炭素−炭素二重結合の総数に占めるトラ
ンスビニレン型炭素−炭素二重結合の割合が３５％以
上、及び（Ｃ）重量平均分子量が３．０×１０4 ないし
６．０×１０5 であることを特徴とするエチレン−αオ
レフィン共重合体及び該共重合体を用いて成形されてな
る成形体を提供する。
【０００５】以下、本発明を詳細に説明する。本発明の
エチレン−αオレフィン共重合体は、炭素−炭素二重結
合（トランスビニレン型、ビニル型、ビニリデン型）の
量を赤外吸収スペクトルの各赤外特性吸収強度から２０
００炭素数当りの数として求めた際に、炭素−炭素二重
結合の総数に占めるトランスビニレン型炭素−炭素二重
結合の割合が３５％以上、好ましくは４０％以上、さら
に好ましくは４５％以上であることが必要である。トラ
ンスビニレン型炭素−炭素二重結合の割合は、通常ＬＬ
ＤＰＥで３０％以下、多くの場合５ないし２０％の範囲
にあり、ＬＤＰＥでは１０％程度である。本発明のエチ
レン−αオレフィン共重合体は、該トランスビニレン型
の割合が小さい通常のＬＬＤＰＥに比較して、極めて優
れた透明性、光沢等の光学的性質を示し、また溶融張力
も大きい。該トランスビニレン型炭素−炭素二重結合の
炭素−炭素二重結合の数に占める割合が３５％未満であ
ると、透明性の改良効果が乏しく、溶融張力も十分満足
するものとはならない。
エチレン−αオレフィン共重合体は、炭素−炭素二重結
合（トランスビニレン型、ビニル型、ビニリデン型）の
量を赤外吸収スペクトルの各赤外特性吸収強度から２０
００炭素数当りの数として求めた際に、炭素−炭素二重
結合の総数に占めるトランスビニレン型炭素−炭素二重
結合の割合が３５％以上、好ましくは４０％以上、さら
に好ましくは４５％以上であることが必要である。トラ
ンスビニレン型炭素−炭素二重結合の割合は、通常ＬＬ
ＤＰＥで３０％以下、多くの場合５ないし２０％の範囲
にあり、ＬＤＰＥでは１０％程度である。本発明のエチ
レン−αオレフィン共重合体は、該トランスビニレン型
の割合が小さい通常のＬＬＤＰＥに比較して、極めて優
れた透明性、光沢等の光学的性質を示し、また溶融張力
も大きい。該トランスビニレン型炭素−炭素二重結合の
炭素−炭素二重結合の数に占める割合が３５％未満であ
ると、透明性の改良効果が乏しく、溶融張力も十分満足
するものとはならない。
【０００６】本発明のエチレン−αオレフィン共重合体
において、該トランスビニレン型炭素−炭素二重結合の
割合が大きいことは重合体末端部の構造の特異性を示唆
しているものと考えられ、このことは側鎖の構造として
はより分岐の発達したものも生成していると思われる。
そして、その構造は、結晶成長の抑制による透明性の向
上や、溶融物性の向上に寄与していると考えられる。
において、該トランスビニレン型炭素−炭素二重結合の
割合が大きいことは重合体末端部の構造の特異性を示唆
しているものと考えられ、このことは側鎖の構造として
はより分岐の発達したものも生成していると思われる。
そして、その構造は、結晶成長の抑制による透明性の向
上や、溶融物性の向上に寄与していると考えられる。
【０００７】尚、本発明において、該トランスビニレン
型炭素−炭素二重結合の割合は、以下の方法により求め
た値である。プレス成形により得られる厚さ０．５mmの
プレスシートを、赤外分光光度計測定を行い、１０００
cm-1から８００cm-1までの吸収曲線を得る。吸収曲線上
９８０cm-1，９５０cm-1，８６０cm-1付近を結ぶことに
よって得られるベースラインをもとに、目的とする波数
（トランスビニレン型：９６５cm-1，ビニル型：９０９
cm-1，ビニリデン型：８８８cm-1）の吸収ピークからベ
ースラインと交わる垂線を引き、垂線がスペクトルと交
わる点を透過度Ｉ、ベースラインとの交点をＩ 0 として
下記式（３）〜（６）により炭素数２０００個当りの各
炭素−炭素二重結合の数を計算する。該トランスビニレ
ン型炭素−炭素二重結合の割合とは、このようにして計
算された炭素−炭素二重結合の数に占める割合として百
分率で表された値である。 トランスビニレン型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．３２８・ｆ・（Ｋ’９６５ｃｍ-1) （３） ビニル型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．２３１・ｆ・（Ｋ’９０９ｃｍ-1) （４） ビニリデン型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．２７１・ｆ・（Ｋ’８８８ｃｍ-1) （５） 但し Ｋ’＝（log(Ｉ0 ）−log(Ｉ) ）／（d ・l ） （６） d ：試料の密度(g/cm3) l ：試料（プレスシート）の厚み(cm) ｆ：予め二重結合の数が既知の標準試料を測定し、上記
式（３）〜（６）を用いてｆを求める。ｆは通常０．９
００ないし１．１００の範囲内である。
型炭素−炭素二重結合の割合は、以下の方法により求め
た値である。プレス成形により得られる厚さ０．５mmの
プレスシートを、赤外分光光度計測定を行い、１０００
cm-1から８００cm-1までの吸収曲線を得る。吸収曲線上
９８０cm-1，９５０cm-1，８６０cm-1付近を結ぶことに
よって得られるベースラインをもとに、目的とする波数
（トランスビニレン型：９６５cm-1，ビニル型：９０９
cm-1，ビニリデン型：８８８cm-1）の吸収ピークからベ
ースラインと交わる垂線を引き、垂線がスペクトルと交
わる点を透過度Ｉ、ベースラインとの交点をＩ 0 として
下記式（３）〜（６）により炭素数２０００個当りの各
炭素−炭素二重結合の数を計算する。該トランスビニレ
ン型炭素−炭素二重結合の割合とは、このようにして計
算された炭素−炭素二重結合の数に占める割合として百
分率で表された値である。 トランスビニレン型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．３２８・ｆ・（Ｋ’９６５ｃｍ-1) （３） ビニル型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．２３１・ｆ・（Ｋ’９０９ｃｍ-1) （４） ビニリデン型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．２７１・ｆ・（Ｋ’８８８ｃｍ-1) （５） 但し Ｋ’＝（log(Ｉ0 ）−log(Ｉ) ）／（d ・l ） （６） d ：試料の密度(g/cm3) l ：試料（プレスシート）の厚み(cm) ｆ：予め二重結合の数が既知の標準試料を測定し、上記
式（３）〜（６）を用いてｆを求める。ｆは通常０．９
００ないし１．１００の範囲内である。
【０００８】また本発明は、トランスビニレン型の炭素
−炭素二重結合の数が、重合体の炭素数２０００個当り
０．３個以上であることが好ましい。
−炭素二重結合の数が、重合体の炭素数２０００個当り
０．３個以上であることが好ましい。
【０００９】本発明の共重合体は、その密度が０．８７
０ないし０．９４５g/cm3 であることが肝要である。好
ましくは０．８８０ないし０．９４０g/cm3 、より好ま
しくは０．８８５ないし０．９３５g/cm3 である。密度
が０．８７０g/cm3 未満では共重合体の成形体において
べとつきが大きくなり、また剛性も低くなり好ましくな
い。また密度が０．９４５g/cm3 を超える場合は成形体
の透明性の改良効果が乏しく、また耐衝撃性も低くなり
好ましくない。なお、ここで密度はJIS K6760 に従って
測定された値である。
０ないし０．９４５g/cm3 であることが肝要である。好
ましくは０．８８０ないし０．９４０g/cm3 、より好ま
しくは０．８８５ないし０．９３５g/cm3 である。密度
が０．８７０g/cm3 未満では共重合体の成形体において
べとつきが大きくなり、また剛性も低くなり好ましくな
い。また密度が０．９４５g/cm3 を超える場合は成形体
の透明性の改良効果が乏しく、また耐衝撃性も低くなり
好ましくない。なお、ここで密度はJIS K6760 に従って
測定された値である。
【００１０】また、本発明のエチレン−αオレフィン共
重合体の重量平均分子量Ｍｗは、３．０×１０4 ないし
６．０×１０5 、好ましくは４．０×１０4 ないし４．
０×１０5 である。Ｍｗが３．０×１０4 未満であると
機械的強度が劣り、また６．０×１０5 を超えると成形
性が悪い。尚ここでエチレン−αオレフィン共重合体の
重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎは、ゲルパー
ミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により次の
条件で測定された値である。 装置：ウォーターズ社製 150C型 カラム：東ソー（株）製TSK GHM-6 （6mm φ×600mm ） 溶媒：Ｏ−ジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ） 温度：135 ℃ 流量：1.0ml ／min 注入濃度：10mg／10mlＯＤＣＢ（注入量500 μl ） また、カラム溶出体積は東ソー（株）及びプレッシャー
・ケミカル社製の標準ポリスチレンを用いてユニバーサ
ル法により較正した。本発明の共重合体は、組成分布の
広がりを示すパラメータとして下記式（１）で示される
組成分布パラメータＣｘが０．４０〜０．８０、好まし
くは０．４５〜０．７５、より好ましくは０．４５〜
０．７０である。 Ｃｘ＝σ／ＳＣＢave （１） σ：組成分布の標準偏差（１／１０００Ｃ） ＳＣＢave ：１０００Ｃ当りの短鎖分岐の平均値（１／
１０００Ｃ） また、組成分布変動係数Ｃｘが、０．８０を超える場合
は成形体のべとつきが大きく、また、剛性と耐衝撃性の
バランスが悪くなり好ましくない。また、０．４０より
小さい場合には、溶融張力が低く、加工性が悪くなり好
ましくない。
重合体の重量平均分子量Ｍｗは、３．０×１０4 ないし
６．０×１０5 、好ましくは４．０×１０4 ないし４．
０×１０5 である。Ｍｗが３．０×１０4 未満であると
機械的強度が劣り、また６．０×１０5 を超えると成形
性が悪い。尚ここでエチレン−αオレフィン共重合体の
重量平均分子量Ｍｗ及び数平均分子量Ｍｎは、ゲルパー
ミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により次の
条件で測定された値である。 装置：ウォーターズ社製 150C型 カラム：東ソー（株）製TSK GHM-6 （6mm φ×600mm ） 溶媒：Ｏ−ジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ） 温度：135 ℃ 流量：1.0ml ／min 注入濃度：10mg／10mlＯＤＣＢ（注入量500 μl ） また、カラム溶出体積は東ソー（株）及びプレッシャー
・ケミカル社製の標準ポリスチレンを用いてユニバーサ
ル法により較正した。本発明の共重合体は、組成分布の
広がりを示すパラメータとして下記式（１）で示される
組成分布パラメータＣｘが０．４０〜０．８０、好まし
くは０．４５〜０．７５、より好ましくは０．４５〜
０．７０である。 Ｃｘ＝σ／ＳＣＢave （１） σ：組成分布の標準偏差（１／１０００Ｃ） ＳＣＢave ：１０００Ｃ当りの短鎖分岐の平均値（１／
１０００Ｃ） また、組成分布変動係数Ｃｘが、０．８０を超える場合
は成形体のべとつきが大きく、また、剛性と耐衝撃性の
バランスが悪くなり好ましくない。また、０．４０より
小さい場合には、溶融張力が低く、加工性が悪くなり好
ましくない。
【００１１】組成分布変動係数Ｃｘの測定の概要は、下
記のとおりである。本発明のエチレン−αオレフィン共
重合体を所定の温度に加熱した溶媒に溶解してカラムオ
ーブン中のカラムに入れ、オーブンの温度を下げる。続
いて、所定の温度まで上昇させて、その間に留出した共
重合体の相対濃度と分岐度をカラムに接続したＦＴ−Ｉ
Ｒで測定する。設定した各温度毎に留出した共重合体の
相対濃度と分岐度を求めながら、最終温度まで上げてい
く。得られた相対濃度と分岐度より組成分布曲線を求
め、この曲線より平均組成および分布の広さを表す組成
分布変動係数Ｃｘを得る。さらに、本発明の共重合体
は、上述のＧＰＣで求めた重量平均分子量Ｍｗと数平均
分子量Ｍｎの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３〜２０、好ましくは
3.5 〜１５である。該比が３より小さいと加工時に負荷
がかかり、また２０より大きいと成形体に十分な強度が
得られないという不都合を有する。また、本発明の共重
合体は、下記式（２）に示す加工性パラメータＰｘが
０．０５〜０．６０、好ましくは０．１０〜０．５０、
より好ましくは０．１５〜０．４５である。 Ｐｘ＝Ｍｂ／Ｍｗ （２） Ｍｂ：分子量パラメータ Ｍｗ：重量平均分子量 加工性パラメータＰｘは、ポリマーの分子量分布、長鎖
分岐などに依存するパラメータであり、該Ｐｘが０．６
０を超えると加工性が悪くなり好ましくない。また、該
Ｐｘが０．０５未満の場合は、加工性は良好となるが、
フィルムの強度が劣り好ましくない。本発明の共重合体
は、加工性、フィルム強度を兼ね備えた共重合体であ
る。
記のとおりである。本発明のエチレン−αオレフィン共
重合体を所定の温度に加熱した溶媒に溶解してカラムオ
ーブン中のカラムに入れ、オーブンの温度を下げる。続
いて、所定の温度まで上昇させて、その間に留出した共
重合体の相対濃度と分岐度をカラムに接続したＦＴ−Ｉ
Ｒで測定する。設定した各温度毎に留出した共重合体の
相対濃度と分岐度を求めながら、最終温度まで上げてい
く。得られた相対濃度と分岐度より組成分布曲線を求
め、この曲線より平均組成および分布の広さを表す組成
分布変動係数Ｃｘを得る。さらに、本発明の共重合体
は、上述のＧＰＣで求めた重量平均分子量Ｍｗと数平均
分子量Ｍｎの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３〜２０、好ましくは
3.5 〜１５である。該比が３より小さいと加工時に負荷
がかかり、また２０より大きいと成形体に十分な強度が
得られないという不都合を有する。また、本発明の共重
合体は、下記式（２）に示す加工性パラメータＰｘが
０．０５〜０．６０、好ましくは０．１０〜０．５０、
より好ましくは０．１５〜０．４５である。 Ｐｘ＝Ｍｂ／Ｍｗ （２） Ｍｂ：分子量パラメータ Ｍｗ：重量平均分子量 加工性パラメータＰｘは、ポリマーの分子量分布、長鎖
分岐などに依存するパラメータであり、該Ｐｘが０．６
０を超えると加工性が悪くなり好ましくない。また、該
Ｐｘが０．０５未満の場合は、加工性は良好となるが、
フィルムの強度が劣り好ましくない。本発明の共重合体
は、加工性、フィルム強度を兼ね備えた共重合体であ
る。
【００１２】本発明のエチレン−αオレフィン共重合体
は、オリフィスの内径に対するストランド直径の比（ス
ウェリング比（ＳＲ））が好ましくは１．２５以上、さ
らに好ましくは１．３５以上、最も好ましくは１．４０
以上である。スウェリング比（ＳＲ）は、ＭＦＲ測定時
にオリフィスから押出されたストランドを約１．５cmの
長さで切断し、当該ストランドを変形しないよう垂直状
態で注意深く室温（１５〜３０℃の範囲）で冷却し、当
該ストランド先端から５mmの位置で測定されるストラン
ド直径とオリフィスの内径とから下記式（７）により計
算される。ＳＲ＝ストランドの直径（mm）／ＭＦＲ測定
用オリフィスの内径（mm）（７）スウェリング比（Ｓ
Ｒ）が１．２５未満であると、溶融張力が十分満足する
ものとならず好ましくない。また、本発明のエチレン−
αオレフィン共重合体を、フィルム、中空容器、押出成
形品等の比較的高い溶融張力が要求される分野等で使用
する場合は、JIS K6760 に従って１９０℃、２．１６kg
の荷重下で測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）が
好ましくは０．０１ないし９g/１０min である。ＭＦＲ
が９g/１０min を超えると成形性、機械的強度が劣り、
０．０１g/１０min 未満であると成形性が悪くなる。
は、オリフィスの内径に対するストランド直径の比（ス
ウェリング比（ＳＲ））が好ましくは１．２５以上、さ
らに好ましくは１．３５以上、最も好ましくは１．４０
以上である。スウェリング比（ＳＲ）は、ＭＦＲ測定時
にオリフィスから押出されたストランドを約１．５cmの
長さで切断し、当該ストランドを変形しないよう垂直状
態で注意深く室温（１５〜３０℃の範囲）で冷却し、当
該ストランド先端から５mmの位置で測定されるストラン
ド直径とオリフィスの内径とから下記式（７）により計
算される。ＳＲ＝ストランドの直径（mm）／ＭＦＲ測定
用オリフィスの内径（mm）（７）スウェリング比（Ｓ
Ｒ）が１．２５未満であると、溶融張力が十分満足する
ものとならず好ましくない。また、本発明のエチレン−
αオレフィン共重合体を、フィルム、中空容器、押出成
形品等の比較的高い溶融張力が要求される分野等で使用
する場合は、JIS K6760 に従って１９０℃、２．１６kg
の荷重下で測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）が
好ましくは０．０１ないし９g/１０min である。ＭＦＲ
が９g/１０min を超えると成形性、機械的強度が劣り、
０．０１g/１０min 未満であると成形性が悪くなる。
【００１３】本発明に係るエチレン−αオレフィン共重
合体は、エチレンとαオレフィンとを、たとえば下記の
ようなオレフィン重合用触媒の存在下に共重合させるこ
とによって製造することができる。本発明に係るエチレ
ン−αオレフィン共重合体を製造する際に用いられるオ
レフィン重合用触媒は、たとえば、 （Ａ）（Ａ１）少なくとも１つのチタン−窒素結合を有
するチタン化合物と、（Ａ２）有機マグネシウム化合物
との反応生成物、及び （Ｂ）有機アルミニウム化合物とからなる触媒が挙げら
れる。チタン化合物（Ａ１）とは、少なくとも１つのチ
タン−窒素結合を有する化合物である。該チタン化合物
としては、例えば一般式（Ｒ1 Ｒ2 Ｎ）4-(m+n) ＴｉＸ
m Ｙn （但しＲ1 及びＲ2 は炭素数１〜３０の炭化水素
基であって、同一でも異なっていてもよい。Ｘはハロゲ
ン、Ｙはアルコキシ基、ｍは０≦ｍ≦３、ｎは０≦ｎ≦
３の数字を表し、（ｍ＋ｎ）は０≦（ｍ＋ｎ）≦３であ
る。）で表されるチタン化合物が挙げられる。また、一
般式においてＸで示されるハロゲンとしては塩素、臭
素、ヨウ素等が例示できるが、触媒活性という観点から
塩素が好ましい。一般式中Ｙとしては、メトキシ、エト
キシ、プロポキシ、ブトキシ、２−エチルヘキソキシ基
等の炭素数が１〜２０のアルコキシ基が例示されるが、
触媒性能の点からは特に制限はない。
合体は、エチレンとαオレフィンとを、たとえば下記の
ようなオレフィン重合用触媒の存在下に共重合させるこ
とによって製造することができる。本発明に係るエチレ
ン−αオレフィン共重合体を製造する際に用いられるオ
レフィン重合用触媒は、たとえば、 （Ａ）（Ａ１）少なくとも１つのチタン−窒素結合を有
するチタン化合物と、（Ａ２）有機マグネシウム化合物
との反応生成物、及び （Ｂ）有機アルミニウム化合物とからなる触媒が挙げら
れる。チタン化合物（Ａ１）とは、少なくとも１つのチ
タン−窒素結合を有する化合物である。該チタン化合物
としては、例えば一般式（Ｒ1 Ｒ2 Ｎ）4-(m+n) ＴｉＸ
m Ｙn （但しＲ1 及びＲ2 は炭素数１〜３０の炭化水素
基であって、同一でも異なっていてもよい。Ｘはハロゲ
ン、Ｙはアルコキシ基、ｍは０≦ｍ≦３、ｎは０≦ｎ≦
３の数字を表し、（ｍ＋ｎ）は０≦（ｍ＋ｎ）≦３であ
る。）で表されるチタン化合物が挙げられる。また、一
般式においてＸで示されるハロゲンとしては塩素、臭
素、ヨウ素等が例示できるが、触媒活性という観点から
塩素が好ましい。一般式中Ｙとしては、メトキシ、エト
キシ、プロポキシ、ブトキシ、２−エチルヘキソキシ基
等の炭素数が１〜２０のアルコキシ基が例示されるが、
触媒性能の点からは特に制限はない。
【００１４】次にかかるチタン化合物のうちＲ1 、Ｒ2
が脂肪族炭化水素基の場合、特に炭素数８〜３０がより
好ましい。また炭素数が８より小さい場合でもｍが０或
いは２の場合は組成分布が狭くなることからより好まし
い。これらの化合物としては、例えばビス（ジメチルア
ミノ）チタニウムジクロライド、テトラキス（ジメチル
アミノ）チタニウム、ビス（ジエチルアミノ）チタニウ
ムジクロライド、テトラキス（ジエチルアミノ）チタニ
ウム、ビス（ジ−イソプロピルアミノ）チタニウムジク
ロライド、テトラキス（ジ−イソプロピルアミノ）チタ
ニウム、ビス（ジプロピルアミノ）チタニウムジクロラ
イド、テトラキス（ジプロピルアミノ）チタニウム、ビ
ス（ジ−イソブチルアミノ）チタニウムジクロライド、
テトラキス（ジ−イソブチルアミノ）チタニウム、ビス
（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ）チタニウムジクロライ
ド、テトラキス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ）チタニ
ウム、ビス（ジブチルアミノ）チタニウムジクロライ
ド、テトラキス（ジブチルアミノ）チタニウム、ビス
（ジヘキシルアミノ）チタニウムジクロライド、テトラ
キス（ジヘキシルアミノ）チタニウム、ジオクチルアミ
ノチタニウムトリクロライド、ビス（ジオクチルアミ
ノ）チタニウムジクロライド、トリス（ジオクチルアミ
ノ）チタニウムクロライド、テトラキス（ジオクチルア
ミノ）チタニウム、ジデシルアミノチタニウムトリクロ
ライド、ビス（ジデシルアミノ）チタニウムジクロライ
ド、トリス（ジデシルアミノ）チタニウムクロライド、
テトラキス（ジデシルアミノ）チタニウム、ジオクタデ
シルアミノチタニウムトリクロライド、ビス（ジオクタ
デシルアミノ）チタニウムジクロライド、トリス（ジオ
クタデシルアミノ）チタニウムクロライド、テトラキス
（ジオクタデシルアミノ）チタニウム、エトキシ（ジメ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキシ（ジエ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキシ（ジプ
ロピルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキシ（ジ
イソプロピルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキ
シ（ジイソブチルアミノ）チタニウムジクロライド、エ
トキシ（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ）チタニウムジク
ロライド、エトキシ（ジブチルアミノ）チタニウムジク
ロライド、エトキシ（ジヘキシルアミノ）チタニウムジ
クロライド、エトキシ（ジオクチルアミノ）チタニウム
ジクロライド、プロポキシ（ジメチルアミノ）チタニウ
ムジクロライド、プロポキシ（ジエチルアミノ）チタニ
ウムジクロライド、プロポキシ（ジプロピルアミノ）チ
タニウムジクロライド、プロポキシ（ジイソプロピルア
ミノ）チタニウムジクロライド、プロポキシ（ジイソブ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、プロポキシ（ジ
−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ）チタニウムジクロライド、
プロポキシ（ジブチルアミノ）チタニウムジクロライ
ド、プロポキシ（ジヘキシルアミノ）チタニウムジクロ
ライド、プロポキシ（ジオクチルアミノ）チタニウムジ
クロライド、ブトキシ（ジメチルアミノ）チタニウムジ
クロライド、ブトキシ（ジエチルアミノ）チタニウムジ
クロライド、ブトキシ（ジプロピルアミノ）チタニウム
ジクロライド、ブトキシ（ジイソプロピルアミノ）チタ
ニウムジクロライド、ブトキシ（ジイソブチルアミノ）
チタニウムジクロライド、ブトキシ（ジ−ｔｅｒｔ−ブ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、ブトキシ（ジブ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、ブトキシ（ジヘ
キシルアミノ）チタニウムジクロライド、ブトキシ（ジ
オクチルアミノ）チタニウムジクロライド、ヘキシロキ
シ（ジオクチルアミノ）チタニウムジクロライド、２−
エチルヘキシロキシ（ジオクチルアミノ）チタニウムジ
クロライド、デシロキシ（ジオクチルアミノ）チタニウ
ムジクロライド、エトキシ（ジデシルアミノ）チタニウ
ムジクロライド、ヘキシロキシ（ジデシルアミノ）チタ
ニウムジクロライド、２−エチルヘキシロキシ（ジデシ
ルアミノ）チタニウムジクロライド、デシロキシ（ジデ
シルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキシ（ジオ
クタデシルアミノ）チタニウムジクロライド、２−エチ
ルヘキシロキシ（ジオクタデシルアミノ）チタニウムジ
クロライド、デシロキシ（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウムジクロライド、ヘキシロキシビス（ジオクチルア
ミノ）チタニウムクロライド、２−エチルヘキシロキシ
ビス（ジオクチルアミノ）チタニウムクロライド、デシ
ロキシビス（ジオクチルアミノ）チタニウムクロライ
ド、ヘキシロキシビス（ジデシルアミノ）チタニウムク
ロライド、２−エチルヘキシロキシビス（ジデシルアミ
ノ）チタニウムクロライド、デシロキシビス（ジデシル
アミノ）チタニウムクロライド、ヘキシロキシビス（ジ
オクタデシルアミノ）チタニウムクロライド、２−エチ
ルヘキシロキシビス（ジオクタデシルアミノ）チタニウ
ムクロライド、デシロキシビス（ジオクタデシルアミ
ノ）チタニウムクロライド、メトキシトリス（ジメチル
アミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジメチルアミ
ノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジメチルアミノ）チ
タニウム、ヘキシロキシトリス（ジメチルアミノ）チタ
ニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジメチルアミ
ノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジメチルアミノ）
チタニウム、メトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニ
ウム、エトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、
ブトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、ヘキシ
ロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、２−エチ
ルヘキシロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、
デシロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、メト
キシトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、エトキシ
トリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、ブトキシトリ
ス（ジプロピルアミノ）チタニウム、ヘキシロキシトリ
ス（ジプロピルアミノ）チタニウム、２−エチルヘキシ
ロキシトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、デシロ
キシトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、メトキシ
トリス（ジブチルアミノ）チタニウム、エトキシトリス
（ジブチルアミノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジブ
チルアミノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジブチ
ルアミノ）チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス
（ジブチルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジ
ブチルアミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジヘキシ
ルアミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジヘキシルア
ミノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジヘキシルアミ
ノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジヘキシルアミ
ノ）チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジヘ
キシルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジヘキ
シルアミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジオクチル
アミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジオクチルアミ
ノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジオクチルアミノ）
チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジオクチルアミノ）
チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジオクチ
ルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジオクチル
アミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジデシルアミ
ノ）チタニウム、エトキシトリス（ジデシルアミノ）チ
タニウム、ブトキシトリス（ジデシルアミノ）チタニウ
ム、ヘキシロキシトリス（ジデシルアミノ）チタニウ
ム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジデシルアミノ）
チタニウム、デシロキシトリス（ジデシルアミノ）チタ
ニウム、メトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、エトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、ブトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、ヘキシロキシトリス（ジオクタデシルアミノ）
チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジオクタ
デシルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジオク
タデシルアミノ）チタニウム等が挙げられる。さらにか
かるチタン化合物のうち一般式中ｍが１の場合、触媒活
性が最も高くなることから特に好ましい。これらの化合
物としては、例えばトリス（ジオクチルアミノ）チタニ
ウムクロライド、トリス（ジデシルアミノ）チタニウム
クロライド、トリス（ジオクタデシルアミノ）チタニウ
ムクロライド、ヘキシロキシビス（ジオクチルアミノ）
チタニウムクロライド、２−エチルヘキシロキシビス
（ジオクチルアミノ）チタニウムクロライド、デシロキ
シビス（ジオクチルアミノ）チタニウムクロライド、ヘ
キシロキシビス（ジデシルアミノ）チタニウムクロライ
ド、２−エチルヘキシロキシビス（ジデシルアミノ）チ
タニウムクロライド、デシロキシビス（ジデシルアミ
ノ）チタニウムクロライド、ヘキシロキシビス（オクタ
デシルアミノ）チタニウムクロライド、２−エチルヘキ
シロキシビス（オクタデシルアミノ）チタニウムクロラ
イド、デシロキシビス（オクタデシルアミノ）チタニウ
ムクロライド等が挙げられる。
が脂肪族炭化水素基の場合、特に炭素数８〜３０がより
好ましい。また炭素数が８より小さい場合でもｍが０或
いは２の場合は組成分布が狭くなることからより好まし
い。これらの化合物としては、例えばビス（ジメチルア
ミノ）チタニウムジクロライド、テトラキス（ジメチル
アミノ）チタニウム、ビス（ジエチルアミノ）チタニウ
ムジクロライド、テトラキス（ジエチルアミノ）チタニ
ウム、ビス（ジ−イソプロピルアミノ）チタニウムジク
ロライド、テトラキス（ジ−イソプロピルアミノ）チタ
ニウム、ビス（ジプロピルアミノ）チタニウムジクロラ
イド、テトラキス（ジプロピルアミノ）チタニウム、ビ
ス（ジ−イソブチルアミノ）チタニウムジクロライド、
テトラキス（ジ−イソブチルアミノ）チタニウム、ビス
（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ）チタニウムジクロライ
ド、テトラキス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ）チタニ
ウム、ビス（ジブチルアミノ）チタニウムジクロライ
ド、テトラキス（ジブチルアミノ）チタニウム、ビス
（ジヘキシルアミノ）チタニウムジクロライド、テトラ
キス（ジヘキシルアミノ）チタニウム、ジオクチルアミ
ノチタニウムトリクロライド、ビス（ジオクチルアミ
ノ）チタニウムジクロライド、トリス（ジオクチルアミ
ノ）チタニウムクロライド、テトラキス（ジオクチルア
ミノ）チタニウム、ジデシルアミノチタニウムトリクロ
ライド、ビス（ジデシルアミノ）チタニウムジクロライ
ド、トリス（ジデシルアミノ）チタニウムクロライド、
テトラキス（ジデシルアミノ）チタニウム、ジオクタデ
シルアミノチタニウムトリクロライド、ビス（ジオクタ
デシルアミノ）チタニウムジクロライド、トリス（ジオ
クタデシルアミノ）チタニウムクロライド、テトラキス
（ジオクタデシルアミノ）チタニウム、エトキシ（ジメ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキシ（ジエ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキシ（ジプ
ロピルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキシ（ジ
イソプロピルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキ
シ（ジイソブチルアミノ）チタニウムジクロライド、エ
トキシ（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ）チタニウムジク
ロライド、エトキシ（ジブチルアミノ）チタニウムジク
ロライド、エトキシ（ジヘキシルアミノ）チタニウムジ
クロライド、エトキシ（ジオクチルアミノ）チタニウム
ジクロライド、プロポキシ（ジメチルアミノ）チタニウ
ムジクロライド、プロポキシ（ジエチルアミノ）チタニ
ウムジクロライド、プロポキシ（ジプロピルアミノ）チ
タニウムジクロライド、プロポキシ（ジイソプロピルア
ミノ）チタニウムジクロライド、プロポキシ（ジイソブ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、プロポキシ（ジ
−ｔｅｒｔ−ブチルアミノ）チタニウムジクロライド、
プロポキシ（ジブチルアミノ）チタニウムジクロライ
ド、プロポキシ（ジヘキシルアミノ）チタニウムジクロ
ライド、プロポキシ（ジオクチルアミノ）チタニウムジ
クロライド、ブトキシ（ジメチルアミノ）チタニウムジ
クロライド、ブトキシ（ジエチルアミノ）チタニウムジ
クロライド、ブトキシ（ジプロピルアミノ）チタニウム
ジクロライド、ブトキシ（ジイソプロピルアミノ）チタ
ニウムジクロライド、ブトキシ（ジイソブチルアミノ）
チタニウムジクロライド、ブトキシ（ジ−ｔｅｒｔ−ブ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、ブトキシ（ジブ
チルアミノ）チタニウムジクロライド、ブトキシ（ジヘ
キシルアミノ）チタニウムジクロライド、ブトキシ（ジ
オクチルアミノ）チタニウムジクロライド、ヘキシロキ
シ（ジオクチルアミノ）チタニウムジクロライド、２−
エチルヘキシロキシ（ジオクチルアミノ）チタニウムジ
クロライド、デシロキシ（ジオクチルアミノ）チタニウ
ムジクロライド、エトキシ（ジデシルアミノ）チタニウ
ムジクロライド、ヘキシロキシ（ジデシルアミノ）チタ
ニウムジクロライド、２−エチルヘキシロキシ（ジデシ
ルアミノ）チタニウムジクロライド、デシロキシ（ジデ
シルアミノ）チタニウムジクロライド、エトキシ（ジオ
クタデシルアミノ）チタニウムジクロライド、２−エチ
ルヘキシロキシ（ジオクタデシルアミノ）チタニウムジ
クロライド、デシロキシ（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウムジクロライド、ヘキシロキシビス（ジオクチルア
ミノ）チタニウムクロライド、２−エチルヘキシロキシ
ビス（ジオクチルアミノ）チタニウムクロライド、デシ
ロキシビス（ジオクチルアミノ）チタニウムクロライ
ド、ヘキシロキシビス（ジデシルアミノ）チタニウムク
ロライド、２−エチルヘキシロキシビス（ジデシルアミ
ノ）チタニウムクロライド、デシロキシビス（ジデシル
アミノ）チタニウムクロライド、ヘキシロキシビス（ジ
オクタデシルアミノ）チタニウムクロライド、２−エチ
ルヘキシロキシビス（ジオクタデシルアミノ）チタニウ
ムクロライド、デシロキシビス（ジオクタデシルアミ
ノ）チタニウムクロライド、メトキシトリス（ジメチル
アミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジメチルアミ
ノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジメチルアミノ）チ
タニウム、ヘキシロキシトリス（ジメチルアミノ）チタ
ニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジメチルアミ
ノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジメチルアミノ）
チタニウム、メトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニ
ウム、エトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、
ブトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、ヘキシ
ロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、２−エチ
ルヘキシロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、
デシロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、メト
キシトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、エトキシ
トリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、ブトキシトリ
ス（ジプロピルアミノ）チタニウム、ヘキシロキシトリ
ス（ジプロピルアミノ）チタニウム、２−エチルヘキシ
ロキシトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、デシロ
キシトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、メトキシ
トリス（ジブチルアミノ）チタニウム、エトキシトリス
（ジブチルアミノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジブ
チルアミノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジブチ
ルアミノ）チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス
（ジブチルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジ
ブチルアミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジヘキシ
ルアミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジヘキシルア
ミノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジヘキシルアミ
ノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジヘキシルアミ
ノ）チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジヘ
キシルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジヘキ
シルアミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジオクチル
アミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジオクチルアミ
ノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジオクチルアミノ）
チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジオクチルアミノ）
チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジオクチ
ルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジオクチル
アミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジデシルアミ
ノ）チタニウム、エトキシトリス（ジデシルアミノ）チ
タニウム、ブトキシトリス（ジデシルアミノ）チタニウ
ム、ヘキシロキシトリス（ジデシルアミノ）チタニウ
ム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジデシルアミノ）
チタニウム、デシロキシトリス（ジデシルアミノ）チタ
ニウム、メトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、エトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、ブトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、ヘキシロキシトリス（ジオクタデシルアミノ）
チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジオクタ
デシルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジオク
タデシルアミノ）チタニウム等が挙げられる。さらにか
かるチタン化合物のうち一般式中ｍが１の場合、触媒活
性が最も高くなることから特に好ましい。これらの化合
物としては、例えばトリス（ジオクチルアミノ）チタニ
ウムクロライド、トリス（ジデシルアミノ）チタニウム
クロライド、トリス（ジオクタデシルアミノ）チタニウ
ムクロライド、ヘキシロキシビス（ジオクチルアミノ）
チタニウムクロライド、２−エチルヘキシロキシビス
（ジオクチルアミノ）チタニウムクロライド、デシロキ
シビス（ジオクチルアミノ）チタニウムクロライド、ヘ
キシロキシビス（ジデシルアミノ）チタニウムクロライ
ド、２−エチルヘキシロキシビス（ジデシルアミノ）チ
タニウムクロライド、デシロキシビス（ジデシルアミ
ノ）チタニウムクロライド、ヘキシロキシビス（オクタ
デシルアミノ）チタニウムクロライド、２−エチルヘキ
シロキシビス（オクタデシルアミノ）チタニウムクロラ
イド、デシロキシビス（オクタデシルアミノ）チタニウ
ムクロライド等が挙げられる。
【００１５】かかるチタン化合物（Ａ１）の合成方法と
しては、例えば特公昭４１−５３９７号公報、特公昭４
２−１１６４６号公報、Ｈ．Ｂｕｒｇｅｒ ｅｔ．ａ
ｌ．，Ｊ．ｏｆ Ｏｒｇａｎｏｍｅｔ．Ｃｈｅｍ．１０
８（１９７６），６９−８４、Ｈ．Ｂｕｒｇｅｒ ｅｔ
ａｌ．， Ｊ．ｏｆ Ｏｒｇａｎｏｍｅｔ．Ｃｈｅ
ｍ．，２０（１９６９）、１２９−１３９ Ｈ．Ｂｕｒ
ｇｅｒ，Ｚ．Ａｎｏｒｇ．ａｌｌｇ．Ｃｈｅｍ．，３６
５，２４３−２５４（’９１）等に記載の方法を用いる
ことができる。
しては、例えば特公昭４１−５３９７号公報、特公昭４
２−１１６４６号公報、Ｈ．Ｂｕｒｇｅｒ ｅｔ．ａ
ｌ．，Ｊ．ｏｆ Ｏｒｇａｎｏｍｅｔ．Ｃｈｅｍ．１０
８（１９７６），６９−８４、Ｈ．Ｂｕｒｇｅｒ ｅｔ
ａｌ．， Ｊ．ｏｆ Ｏｒｇａｎｏｍｅｔ．Ｃｈｅ
ｍ．，２０（１９６９）、１２９−１３９ Ｈ．Ｂｕｒ
ｇｅｒ，Ｚ．Ａｎｏｒｇ．ａｌｌｇ．Ｃｈｅｍ．，３６
５，２４３−２５４（’９１）等に記載の方法を用いる
ことができる。
【００１６】チタン化合物は、これらの方法に従って、
例えば（ｉ）一般式Ｒ4 Ｒ5 ＮＨ（ただし、Ｒ4 及びＲ
5 は炭素数１〜３０の炭化水素基を表わし、同一でも異
なっていてもよい。）で表わされる２級アミン化合物
と、（ｉｉ）Ｒ6 Ｍ（ただし、Ｒ6 は炭素数１〜３０の
炭化水素基、ＭはＬｉ、Ｋ等のアルカリ金属を表わ
す。）で表わされるアルキルアルカリ金属を反応させ、
アルカリ金属アミド化合物を合成し、次いで該アルカリ
金属アミド化合物と、（ｉｉｉ）一般式ＴｉＸ4 ( ただ
し、Ｘは、塩素、臭素、沃素等のハロゲンを表わし、好
ましくは、Ｘは塩素である。）で表わされる四ハロゲン
化チタンを反応させて合成することができる。ここで
（ｉｉ）のアルカリ金属アミド化合物は同時に２種以上
用いてもよい。
例えば（ｉ）一般式Ｒ4 Ｒ5 ＮＨ（ただし、Ｒ4 及びＲ
5 は炭素数１〜３０の炭化水素基を表わし、同一でも異
なっていてもよい。）で表わされる２級アミン化合物
と、（ｉｉ）Ｒ6 Ｍ（ただし、Ｒ6 は炭素数１〜３０の
炭化水素基、ＭはＬｉ、Ｋ等のアルカリ金属を表わ
す。）で表わされるアルキルアルカリ金属を反応させ、
アルカリ金属アミド化合物を合成し、次いで該アルカリ
金属アミド化合物と、（ｉｉｉ）一般式ＴｉＸ4 ( ただ
し、Ｘは、塩素、臭素、沃素等のハロゲンを表わし、好
ましくは、Ｘは塩素である。）で表わされる四ハロゲン
化チタンを反応させて合成することができる。ここで
（ｉｉ）のアルカリ金属アミド化合物は同時に２種以上
用いてもよい。
【００１７】次に、反応生成物（Ａ）の合成に使用する
有機マグネシウム化合物（Ａ２）はマグネシウム−炭素
の結合を含有する任意の型の有機マグネシウム化合物が
使用できる。有機マグネシウム化合物（Ａ２）として
は、例えば一般式Ｒ7 Ｒ8 Ｍｇ（ただし、Ｒ7 及びＲ8
は炭素数１〜２０の炭化水素基を表わす。）、一般式Ｒ
9 ＭｇＺ2 （ただし、Ｒ9 は炭素数１〜２０の炭化水素
基、Ｚ2 は水素原子又はアルコキシ基を表わす。）及び
一般式Ｒ10ＭｇＸ（ただし、Ｒ10は炭素数１〜２０の炭
化水素基、Ｘはハロゲンを表わす。）で表わされる有機
マグネシウム化合物等が挙げられる。ここで、Ｒ7 、Ｒ
8 、Ｒ9 及びＲ10は同一でも異なっていてもよく、メチ
ル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、ｓｅｃ
−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、アミル、イソアミル、ヘ
キシル、オクチル、２−エチルヘキシル、シクロヘキシ
ル、フェニル、ベンジル、ビニル、１−プロペニル、２
−プロペニル等の炭素数１〜２０のアルキル基、シクロ
アルキル基、アリール基、アラルキル基、アルケニル基
を示す。
有機マグネシウム化合物（Ａ２）はマグネシウム−炭素
の結合を含有する任意の型の有機マグネシウム化合物が
使用できる。有機マグネシウム化合物（Ａ２）として
は、例えば一般式Ｒ7 Ｒ8 Ｍｇ（ただし、Ｒ7 及びＲ8
は炭素数１〜２０の炭化水素基を表わす。）、一般式Ｒ
9 ＭｇＺ2 （ただし、Ｒ9 は炭素数１〜２０の炭化水素
基、Ｚ2 は水素原子又はアルコキシ基を表わす。）及び
一般式Ｒ10ＭｇＸ（ただし、Ｒ10は炭素数１〜２０の炭
化水素基、Ｘはハロゲンを表わす。）で表わされる有機
マグネシウム化合物等が挙げられる。ここで、Ｒ7 、Ｒ
8 、Ｒ9 及びＲ10は同一でも異なっていてもよく、メチ
ル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、ｓｅｃ
−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、アミル、イソアミル、ヘ
キシル、オクチル、２−エチルヘキシル、シクロヘキシ
ル、フェニル、ベンジル、ビニル、１−プロペニル、２
−プロペニル等の炭素数１〜２０のアルキル基、シクロ
アルキル基、アリール基、アラルキル基、アルケニル基
を示す。
【００１８】具体的にはＲ7 Ｒ8 Ｍｇで表わされる化合
物としては、例えばジメチルマグネシウム、ジエチルマ
グネシウム、ジプロピルマグネシウム、ジイソプロピル
マグネシウム、ジブチルマグネシウム、ジイソブチルマ
グネシウム、ジ−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、ジ−ｔ
ｅｒｔ−ブチルマグネシウム、ジアミルマグネシウム、
ジネオペンチルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウ
ム、ジシクロヘキシルマグネシウム、ジフェニルマグネ
シウム、ジベンジルマグネシウム、ジビニルマグネシウ
ム、ジ−２−プロペニルマグネシウム、ジ−２−ブテニ
ルマグネシウム、ビス（トリメチルシリルメチル）マグ
ネシウム、メチルエチルマグネシウム、メチルプロピル
マグネシウム、メチルイソプロピルマグネシウム、メチ
ルブチルマグネシウム、メチルイソブチルマグネシウ
ム、メチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、メチル−ｔ
ｅｒｔ−ブチルマグネシウム、メチルアミルマグネシウ
ム、メチルネオペンチルマグネシウム、メチルヘキシル
マグネシウム、メチルシクロヘキシルマグネシウム、メ
チルフェニルマグネシウム、メチルベンジルマグネシウ
ム、メチルビニルマグネシウム、メチル−２−プロペニ
ルマグネシウム、メチル−２−ブテニルマグネシウム、
メチル（トリメチルシリルメチル）マグネシウム、エチ
ルプロピルマグネシウム、エチルイソプロピルマグネシ
ウム、エチルブチルマグネシウム、エチルイソブチルマ
グネシウム、エチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、エ
チル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、エチルアミルマ
グネシウム、エチルネオペンチルマグネシウム、エチル
ヘキシルマグネシウム、エチルシクロヘキシルマグネシ
ウム、エチルフェニルマグネシウム、エチルベンジルマ
グネシウム、エチルビニルマグネシウム、エチル−２−
プロペニルマグネシウム、エチル−２−ブテニルマグネ
シウム、エチル（トリメチルシリルメチル）マグネシウ
ム、プロピルイソプロピルマグネシウム、プロピルブチ
ルマグネシウム、プロピルイソブチルマグネシウム、プ
ロピル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、プロピル−ｔｅ
ｒｔ−ブチルマグネシウム、プロピルアミルマグネシウ
ム、プロピルネオペンチルマグネシウム、プロピルヘキ
シルマグネシウム、プロピルシクロヘキシルマグネシウ
ム、プロピルフェニルマグネシウム、プロピルベンジル
マグネシウム、プロピルビニルマグネシウム、プロピル
−２−プロペニルマグネシウム、プロピル−２−ブテニ
ルマグネシウム、プロピル（トリメチルシリルメチル）
マグネシウム、イソプロピルブチルマグネシウム、イソ
プロピルイソブチルマグネシウム、イソプロピル−ｓｅ
ｃ−ブチルマグネシウム、イソプロピル−ｔｅｒｔ−ブ
チルマグネシウム、イソプロピルアミルマグネシウム、
イソプロピルネオペンチルマグネシウム、イソプロピル
ヘキシルマグネシウム、イソプロピルシクロヘキシルマ
グネシウム、イソプロピルフェニルマグネシウム、イソ
プロピルベンジルマグネシウム、イソプロピルビニルマ
グネシウム、イソプロピル−２−プロペニルマグネシウ
ム、イソプロピル−２−ブテニルマグネシウム、イソプ
ロピル（トリメチルシリルメチル）マグネシウム、ブチ
ルイソブチルマグネシウム、ブチル−ｓｅｃ−ブチルマ
グネシウム、ブチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、
ブチルアミルマグネシウム、ブチルネオペンチルマグネ
シウム、ブチルヘキシルマグネシウム、ブチルシクロヘ
キシルマグネシウム、ブチルフェニルマグネシウム、ブ
チルベンジルマグネシウム、ブチルビニルマグネシウ
ム、ブチル−２−プロペニルマグネシウム、ブチル−２
−ブテニルマグネシウム、ブチル（トリメチルシリルメ
チル）マグネシウム、イソブチル−ｓｅｃ−ブチルマグ
ネシウム、イソブチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウ
ム、イソブチルアミルマグネシウム、イソブチルネオペ
ンチルマグネシウム、イソブチルヘキシルマグネシウ
ム、イソブチルシクロヘキシルマグネシウム、イソブチ
ルフェニルマグネシウム、イソブチルベンジルマグネシ
ウム、イソブチルビニルマグネシウム、イソブチル−２
−プロペニルマグネシウム、イソブチル−２−ブテニル
マグネシウム、イソブチル（トリメチルシリルメチル）
マグネシウム、ｓｅｃ−ブチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグ
ネシウム、ｓｅｃ−ブチルアミルマグネシウム、ｓｅｃ
−ブチルネオペンチルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチルヘ
キシルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチルシクロヘキシルマ
グネシウム、ｓｅｃ−ブチルフェニルマグネシウム、ｓ
ｅｃ−ブチルベンジルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチルビ
ニルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチル−２−プロペニルマ
グネシウム、ｓｅｃ−ブチル−２−ブテニルマグネシウ
ム、ｓｅｃ−ブチル（トリメチルシリルメチル）マグネ
シウム、ｔｅｒｔ−ブチルアミルマグネシウム、ｔｅｒ
ｔ−ブチルネオペンチルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチ
ルヘキシルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキ
シルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチルフェニルマグネシ
ウム、ｔｅｒｔ−ブチルベンジルマグネシウム、ｔｅｒ
ｔ−ブチルビニルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチル−２
−プロペニルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチル−２−ブ
テニルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチル（トリメチルシ
リルメチル）マグネシウム、アミルネオペンチルマグネ
シウム、アミルヘキシルマグネシウム、アミルシクロヘ
キシルマグネシウム、アミルフェニルマグネシウム、ア
ミルベンジルマグネシウム、アミルビニルマグネシウ
ム、アミル−２−プロペニルマグネシウム、アミル−２
−ブテニルマグネシウム、アミル（トリメチルシリルメ
チル）マグネシウム、ネオペンチルヘキシルマグネシウ
ム、ネオペンチルシクロヘキシルマグネシウム、ネオペ
ンチルフェニルマグネシウム、ネオペンチルベンジルマ
グネシウム、ネオペンチルビニルマグネシウム、ネオペ
ンチル−２−プロペニルマグネシウム、ネオペンチル−
２−ブテニルマグネシウム、ネオペンチル（トリメチル
シリルメチル）マグネシウム、ヘキシルシクロヘキシル
マグネシウム、ヘキシルフェニルマグネシウム、ヘキシ
ルベンジルマグネシウム、ヘキシルビニルマグネシウ
ム、ヘキシル−２−プロペニルマグネシウム、ヘキシル
−２−ブテニルマグネシウム、ヘキシル（トリメチルシ
リルメチル）マグネシウム、シクロヘキシルフェニルマ
グネシウム、シクロヘキシルベンジルマグネシウム、シ
クロヘキシルビニルマグネシウム、シクロヘキシル−２
−プロペニルマグネシウム、シクロヘキシル−２−ブテ
ニルマグネシウム、シクロヘキシル（トリメチルシリル
メチル）マグネシウム、フェニルベンジルマグネシウ
ム、フェニルビニルマグネシウム、フェニル−２−プロ
ペニルマグネシウム、フェニル−２−ブテニルマグネシ
ウム、フェニル（トリメチルシリルメチル）マグネシウ
ム、ベンジルビニルマグネシウム、ベンジル−２−プロ
ペニルマグネシウム、ベンジル−２−ブテニルマグネシ
ウム、ベンジル（トリメチルシリルメチル）マグネシウ
ム、ビニル−２−プロペニルマグネシウム、ビニル−２
−ブテニルマグネシウム、ビニル（トリメチルシリルメ
チル）マグネシウム等が挙げられる。
物としては、例えばジメチルマグネシウム、ジエチルマ
グネシウム、ジプロピルマグネシウム、ジイソプロピル
マグネシウム、ジブチルマグネシウム、ジイソブチルマ
グネシウム、ジ−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、ジ−ｔ
ｅｒｔ−ブチルマグネシウム、ジアミルマグネシウム、
ジネオペンチルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウ
ム、ジシクロヘキシルマグネシウム、ジフェニルマグネ
シウム、ジベンジルマグネシウム、ジビニルマグネシウ
ム、ジ−２−プロペニルマグネシウム、ジ−２−ブテニ
ルマグネシウム、ビス（トリメチルシリルメチル）マグ
ネシウム、メチルエチルマグネシウム、メチルプロピル
マグネシウム、メチルイソプロピルマグネシウム、メチ
ルブチルマグネシウム、メチルイソブチルマグネシウ
ム、メチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、メチル−ｔ
ｅｒｔ−ブチルマグネシウム、メチルアミルマグネシウ
ム、メチルネオペンチルマグネシウム、メチルヘキシル
マグネシウム、メチルシクロヘキシルマグネシウム、メ
チルフェニルマグネシウム、メチルベンジルマグネシウ
ム、メチルビニルマグネシウム、メチル−２−プロペニ
ルマグネシウム、メチル−２−ブテニルマグネシウム、
メチル（トリメチルシリルメチル）マグネシウム、エチ
ルプロピルマグネシウム、エチルイソプロピルマグネシ
ウム、エチルブチルマグネシウム、エチルイソブチルマ
グネシウム、エチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、エ
チル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、エチルアミルマ
グネシウム、エチルネオペンチルマグネシウム、エチル
ヘキシルマグネシウム、エチルシクロヘキシルマグネシ
ウム、エチルフェニルマグネシウム、エチルベンジルマ
グネシウム、エチルビニルマグネシウム、エチル−２−
プロペニルマグネシウム、エチル−２−ブテニルマグネ
シウム、エチル（トリメチルシリルメチル）マグネシウ
ム、プロピルイソプロピルマグネシウム、プロピルブチ
ルマグネシウム、プロピルイソブチルマグネシウム、プ
ロピル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、プロピル−ｔｅ
ｒｔ−ブチルマグネシウム、プロピルアミルマグネシウ
ム、プロピルネオペンチルマグネシウム、プロピルヘキ
シルマグネシウム、プロピルシクロヘキシルマグネシウ
ム、プロピルフェニルマグネシウム、プロピルベンジル
マグネシウム、プロピルビニルマグネシウム、プロピル
−２−プロペニルマグネシウム、プロピル−２−ブテニ
ルマグネシウム、プロピル（トリメチルシリルメチル）
マグネシウム、イソプロピルブチルマグネシウム、イソ
プロピルイソブチルマグネシウム、イソプロピル−ｓｅ
ｃ−ブチルマグネシウム、イソプロピル−ｔｅｒｔ−ブ
チルマグネシウム、イソプロピルアミルマグネシウム、
イソプロピルネオペンチルマグネシウム、イソプロピル
ヘキシルマグネシウム、イソプロピルシクロヘキシルマ
グネシウム、イソプロピルフェニルマグネシウム、イソ
プロピルベンジルマグネシウム、イソプロピルビニルマ
グネシウム、イソプロピル−２−プロペニルマグネシウ
ム、イソプロピル−２−ブテニルマグネシウム、イソプ
ロピル（トリメチルシリルメチル）マグネシウム、ブチ
ルイソブチルマグネシウム、ブチル−ｓｅｃ−ブチルマ
グネシウム、ブチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、
ブチルアミルマグネシウム、ブチルネオペンチルマグネ
シウム、ブチルヘキシルマグネシウム、ブチルシクロヘ
キシルマグネシウム、ブチルフェニルマグネシウム、ブ
チルベンジルマグネシウム、ブチルビニルマグネシウ
ム、ブチル−２−プロペニルマグネシウム、ブチル−２
−ブテニルマグネシウム、ブチル（トリメチルシリルメ
チル）マグネシウム、イソブチル−ｓｅｃ−ブチルマグ
ネシウム、イソブチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウ
ム、イソブチルアミルマグネシウム、イソブチルネオペ
ンチルマグネシウム、イソブチルヘキシルマグネシウ
ム、イソブチルシクロヘキシルマグネシウム、イソブチ
ルフェニルマグネシウム、イソブチルベンジルマグネシ
ウム、イソブチルビニルマグネシウム、イソブチル−２
−プロペニルマグネシウム、イソブチル−２−ブテニル
マグネシウム、イソブチル（トリメチルシリルメチル）
マグネシウム、ｓｅｃ−ブチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグ
ネシウム、ｓｅｃ−ブチルアミルマグネシウム、ｓｅｃ
−ブチルネオペンチルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチルヘ
キシルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチルシクロヘキシルマ
グネシウム、ｓｅｃ−ブチルフェニルマグネシウム、ｓ
ｅｃ−ブチルベンジルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチルビ
ニルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチル−２−プロペニルマ
グネシウム、ｓｅｃ−ブチル−２−ブテニルマグネシウ
ム、ｓｅｃ−ブチル（トリメチルシリルメチル）マグネ
シウム、ｔｅｒｔ−ブチルアミルマグネシウム、ｔｅｒ
ｔ−ブチルネオペンチルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチ
ルヘキシルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチルシクロヘキ
シルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチルフェニルマグネシ
ウム、ｔｅｒｔ−ブチルベンジルマグネシウム、ｔｅｒ
ｔ−ブチルビニルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチル−２
−プロペニルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチル−２−ブ
テニルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチル（トリメチルシ
リルメチル）マグネシウム、アミルネオペンチルマグネ
シウム、アミルヘキシルマグネシウム、アミルシクロヘ
キシルマグネシウム、アミルフェニルマグネシウム、ア
ミルベンジルマグネシウム、アミルビニルマグネシウ
ム、アミル−２−プロペニルマグネシウム、アミル−２
−ブテニルマグネシウム、アミル（トリメチルシリルメ
チル）マグネシウム、ネオペンチルヘキシルマグネシウ
ム、ネオペンチルシクロヘキシルマグネシウム、ネオペ
ンチルフェニルマグネシウム、ネオペンチルベンジルマ
グネシウム、ネオペンチルビニルマグネシウム、ネオペ
ンチル−２−プロペニルマグネシウム、ネオペンチル−
２−ブテニルマグネシウム、ネオペンチル（トリメチル
シリルメチル）マグネシウム、ヘキシルシクロヘキシル
マグネシウム、ヘキシルフェニルマグネシウム、ヘキシ
ルベンジルマグネシウム、ヘキシルビニルマグネシウ
ム、ヘキシル−２−プロペニルマグネシウム、ヘキシル
−２−ブテニルマグネシウム、ヘキシル（トリメチルシ
リルメチル）マグネシウム、シクロヘキシルフェニルマ
グネシウム、シクロヘキシルベンジルマグネシウム、シ
クロヘキシルビニルマグネシウム、シクロヘキシル−２
−プロペニルマグネシウム、シクロヘキシル−２−ブテ
ニルマグネシウム、シクロヘキシル（トリメチルシリル
メチル）マグネシウム、フェニルベンジルマグネシウ
ム、フェニルビニルマグネシウム、フェニル−２−プロ
ペニルマグネシウム、フェニル−２−ブテニルマグネシ
ウム、フェニル（トリメチルシリルメチル）マグネシウ
ム、ベンジルビニルマグネシウム、ベンジル−２−プロ
ペニルマグネシウム、ベンジル−２−ブテニルマグネシ
ウム、ベンジル（トリメチルシリルメチル）マグネシウ
ム、ビニル−２−プロペニルマグネシウム、ビニル−２
−ブテニルマグネシウム、ビニル（トリメチルシリルメ
チル）マグネシウム等が挙げられる。
【００１９】Ｒ9 ＭｇＺ2 で表わされる化合物として
は、例えばエチルマグネシウムハイドライド、プロピル
マグネシウムハイドライド、イソプロピルマグネシウム
ハイドライド、ブチルマグネシウムハイドライド、ｓｅ
ｃ−ブチルマグネシウムハイドライド、ｔｅｒｔ−ブチ
ルマグネシウムハイドライド、フェニルマグネシウムハ
イドライド、エチルマグネシウムメトキシド、エチルマ
グネシウムエトキシド、エチルマグネシウムプロポキシ
ド、エチルマグネシウムブトキシド、エチルマグネシウ
ムフェノキシド、プロピルマグネシウムメトキシド、プ
ロピルマグネシウムエトキシド、プロピルマグネシウム
プロポキシド、プロピルマグネシウムブトキシド、プロ
ピルマグネシウムフェノキシド、イソプロピルマグネシ
ウムメトキシド、イソプロピルマグネシウムエトキシ
ド、イソプロピルマグネシウムプロポキシド、イソプロ
ピルマグネシウムブトキシド、イソプロピルマグネシウ
ムフェノキシド、ブチルマグネシウムメトキシド、ブチ
ルマグネシウムエトキシド、ブチルマグネシウムプロポ
キシド、ブチルマグネシウムブトキシド、ブチルマグネ
シウムフェノキシド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウムメト
キシド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウムエトキシド、ｓｅ
ｃ−ブチルマグネシウムプロポキシド、ｓｅｃ−ブチル
マグネシウムブトキシド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウム
フェノキシド、ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウムメトキシ
ド、ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウムエトキシド、ｔｅｒ
ｔ−ブチルマグネシウムプロポキシド、ｔｅｒｔ−ブチ
ルマグネシウムブトキシド、ｔｅｒｔ−ブチルマグネシ
ウムフェノキシド、フェニルマグネシウムメトキシド、
フェニルマグネシウムエトキシド、フェニルマグネシウ
ムプロポキシド、フェニルマグネシウムブトキシド、フ
ェニルマグネシウムフェノキシド等が挙げられる。
は、例えばエチルマグネシウムハイドライド、プロピル
マグネシウムハイドライド、イソプロピルマグネシウム
ハイドライド、ブチルマグネシウムハイドライド、ｓｅ
ｃ−ブチルマグネシウムハイドライド、ｔｅｒｔ−ブチ
ルマグネシウムハイドライド、フェニルマグネシウムハ
イドライド、エチルマグネシウムメトキシド、エチルマ
グネシウムエトキシド、エチルマグネシウムプロポキシ
ド、エチルマグネシウムブトキシド、エチルマグネシウ
ムフェノキシド、プロピルマグネシウムメトキシド、プ
ロピルマグネシウムエトキシド、プロピルマグネシウム
プロポキシド、プロピルマグネシウムブトキシド、プロ
ピルマグネシウムフェノキシド、イソプロピルマグネシ
ウムメトキシド、イソプロピルマグネシウムエトキシ
ド、イソプロピルマグネシウムプロポキシド、イソプロ
ピルマグネシウムブトキシド、イソプロピルマグネシウ
ムフェノキシド、ブチルマグネシウムメトキシド、ブチ
ルマグネシウムエトキシド、ブチルマグネシウムプロポ
キシド、ブチルマグネシウムブトキシド、ブチルマグネ
シウムフェノキシド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウムメト
キシド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウムエトキシド、ｓｅ
ｃ−ブチルマグネシウムプロポキシド、ｓｅｃ−ブチル
マグネシウムブトキシド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウム
フェノキシド、ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウムメトキシ
ド、ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウムエトキシド、ｔｅｒ
ｔ−ブチルマグネシウムプロポキシド、ｔｅｒｔ−ブチ
ルマグネシウムブトキシド、ｔｅｒｔ−ブチルマグネシ
ウムフェノキシド、フェニルマグネシウムメトキシド、
フェニルマグネシウムエトキシド、フェニルマグネシウ
ムプロポキシド、フェニルマグネシウムブトキシド、フ
ェニルマグネシウムフェノキシド等が挙げられる。
【００２０】Ｒ10ＭｇＸで表わされる化合物としては、
例えばメチルマグネシウムクロライド、エチルマグネシ
ウムクロライド、エチルマグネシウムブロマイド、エチ
ルマグネシウムアイオダイド、プロピルマグネシウムク
ロライド、プロピルマグネシウムブロマイド、ブチルマ
グネシウムクロライド、ブチルマグネシウムブロマイ
ド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウムクロライド、ｓｅｃ−
ブチルマグネシウムブロマイド、ｔｅｒｔ−ブチルマグ
ネシウムクロライド、ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウムブ
ロマイド、アミルマグネシウムクロライド、イソアミル
マグネシウムクロライド、ビニルマグネシウムブロマイ
ド、ビニルマグネシウムクロライド、１−プロペニルマ
グネシウムブロマイド、１−プロペニルマグネシウムク
ロライド、２−プロペニルマグネシウムブロマイド、２
−プロペニルマグネシウムクロライド、フェニルマグネ
シウムクロライド、フェニルマグネシウムブロマイド、
ベンジルマグネシウムクロライド、ベンジルマグネシウ
ムブロマイド等が挙げられる。
例えばメチルマグネシウムクロライド、エチルマグネシ
ウムクロライド、エチルマグネシウムブロマイド、エチ
ルマグネシウムアイオダイド、プロピルマグネシウムク
ロライド、プロピルマグネシウムブロマイド、ブチルマ
グネシウムクロライド、ブチルマグネシウムブロマイ
ド、ｓｅｃ−ブチルマグネシウムクロライド、ｓｅｃ−
ブチルマグネシウムブロマイド、ｔｅｒｔ−ブチルマグ
ネシウムクロライド、ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウムブ
ロマイド、アミルマグネシウムクロライド、イソアミル
マグネシウムクロライド、ビニルマグネシウムブロマイ
ド、ビニルマグネシウムクロライド、１−プロペニルマ
グネシウムブロマイド、１−プロペニルマグネシウムク
ロライド、２−プロペニルマグネシウムブロマイド、２
−プロペニルマグネシウムクロライド、フェニルマグネ
シウムクロライド、フェニルマグネシウムブロマイド、
ベンジルマグネシウムクロライド、ベンジルマグネシウ
ムブロマイド等が挙げられる。
【００２１】生成する共重合体の組成分布という観点か
ら、Ｒ7 Ｒ8 Ｍｇで表わされる有機マグネシウム化合物
が好ましい。中でも、Ｒ7 及びＲ8 が脂肪族飽和炭化水
素である化合物がより好ましい。これらの具体的化合物
としてはジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウ
ム、ジプロピルマグネシウム、ジイソプロピルマグネシ
ウム、ジブチルマグネシウム、ジイソブチルマグネシウ
ム、ジ−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、ジ−ｔｅｒｔ−
ブチルマグネシウム、ジアミルマグネシウム、ジネオペ
ンチルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウム、ジシク
ロヘキシルマグネシウム、メチルエチルマグネシウム、
メチルプロピルマグネシウム、メチルイソプロピルマグ
ネシウム、メチルブチルマグネシウム、メチルイソブチ
ルマグネシウム、メチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウ
ム、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、メチルア
ミルマグネシウム、メチルネオペンチルマグネシウム、
メチルヘキシルマグネシウム、メチルシクロヘキシルマ
グネシウム、エチルプロピルマグネシウム、エチルイソ
プロピルマグネシウム、エチルブチルマグネシウム、エ
チルイソブチルマグネシウム、エチル−ｓｅｃ−ブチル
マグネシウム、エチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウ
ム、エチルアミルマグネシウム、エチルネオペンチルマ
グネシウム、エチルヘキシルマグネシウム、エチルシク
ロヘキシルマグネシウム、プロピルイソプロピルマグネ
シウム、プロピルブチルマグネシウム、プロピルイソブ
チルマグネシウム、プロピル−ｓｅｃ−ブチルマグネシ
ウム、プロピル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、プロ
ピルアミルマグネシウム、プロピルネオペンチルマグネ
シウム、プロピルヘキシルマグネシウム、プロピルシク
ロヘキシルマグネシウム、イソプロピルブチルマグネシ
ウム、イソプロピルイソブチルマグネシウム、イソプロ
ピル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、イソプロピル−ｔ
ｅｒｔ−ブチルマグネシウム、イソプロピルアミルマグ
ネシウム、イソプロピルネオペンチルマグネシウム、イ
ソプロピルヘキシルマグネシウム、イソプロピルシクロ
ヘキシルマグネシウム、ブチルイソブチルマグネシウ
ム、ブチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、ブチル−ｔ
ｅｒｔ−ブチルマグネシウム、ブチルアミルマグネシウ
ム、ブチルネオペンチルマグネシウム、ブチルヘキシル
マグネシウム、ブチルシクロヘキシルマグネシウム、イ
ソブチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、イソブチル−
ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、イソブチルアミルマグ
ネシウム、イソブチルネオペンチルマグネシウム、イソ
ブチルヘキシルマグネシウム、イソブチルシクロヘキシ
ルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチル−ｔｅｒｔ−ブチルマ
グネシウム、ｓｅｃ−ブチルアミルマグネシウム、ｓｅ
ｃ−ブチルネオペンチルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチル
ヘキシルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチルシクロヘキシル
マグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチルアミルマグネシウム、
ｔｅｒｔ−ブチルネオペンチルマグネシウム、ｔｅｒｔ
−ブチルヘキシルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチルシク
ロヘキシルマグネシウム、アミルネオペンチルマグネシ
ウム、アミルヘキシルマグネシウム、アミルシクロヘキ
シルマグネシウム、ネオペンチルヘキシルマグネシウ
ム、ネオペンチルシクロヘキシルマグネシウム、ヘキシ
ルシクロヘキシルマグネシウム等の有機マグネシウム化
合物が挙げられる。
ら、Ｒ7 Ｒ8 Ｍｇで表わされる有機マグネシウム化合物
が好ましい。中でも、Ｒ7 及びＲ8 が脂肪族飽和炭化水
素である化合物がより好ましい。これらの具体的化合物
としてはジメチルマグネシウム、ジエチルマグネシウ
ム、ジプロピルマグネシウム、ジイソプロピルマグネシ
ウム、ジブチルマグネシウム、ジイソブチルマグネシウ
ム、ジ−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、ジ−ｔｅｒｔ−
ブチルマグネシウム、ジアミルマグネシウム、ジネオペ
ンチルマグネシウム、ジヘキシルマグネシウム、ジシク
ロヘキシルマグネシウム、メチルエチルマグネシウム、
メチルプロピルマグネシウム、メチルイソプロピルマグ
ネシウム、メチルブチルマグネシウム、メチルイソブチ
ルマグネシウム、メチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウ
ム、メチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、メチルア
ミルマグネシウム、メチルネオペンチルマグネシウム、
メチルヘキシルマグネシウム、メチルシクロヘキシルマ
グネシウム、エチルプロピルマグネシウム、エチルイソ
プロピルマグネシウム、エチルブチルマグネシウム、エ
チルイソブチルマグネシウム、エチル−ｓｅｃ−ブチル
マグネシウム、エチル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウ
ム、エチルアミルマグネシウム、エチルネオペンチルマ
グネシウム、エチルヘキシルマグネシウム、エチルシク
ロヘキシルマグネシウム、プロピルイソプロピルマグネ
シウム、プロピルブチルマグネシウム、プロピルイソブ
チルマグネシウム、プロピル−ｓｅｃ−ブチルマグネシ
ウム、プロピル−ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、プロ
ピルアミルマグネシウム、プロピルネオペンチルマグネ
シウム、プロピルヘキシルマグネシウム、プロピルシク
ロヘキシルマグネシウム、イソプロピルブチルマグネシ
ウム、イソプロピルイソブチルマグネシウム、イソプロ
ピル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、イソプロピル−ｔ
ｅｒｔ−ブチルマグネシウム、イソプロピルアミルマグ
ネシウム、イソプロピルネオペンチルマグネシウム、イ
ソプロピルヘキシルマグネシウム、イソプロピルシクロ
ヘキシルマグネシウム、ブチルイソブチルマグネシウ
ム、ブチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、ブチル−ｔ
ｅｒｔ−ブチルマグネシウム、ブチルアミルマグネシウ
ム、ブチルネオペンチルマグネシウム、ブチルヘキシル
マグネシウム、ブチルシクロヘキシルマグネシウム、イ
ソブチル−ｓｅｃ−ブチルマグネシウム、イソブチル−
ｔｅｒｔ−ブチルマグネシウム、イソブチルアミルマグ
ネシウム、イソブチルネオペンチルマグネシウム、イソ
ブチルヘキシルマグネシウム、イソブチルシクロヘキシ
ルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチル−ｔｅｒｔ−ブチルマ
グネシウム、ｓｅｃ−ブチルアミルマグネシウム、ｓｅ
ｃ−ブチルネオペンチルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチル
ヘキシルマグネシウム、ｓｅｃ−ブチルシクロヘキシル
マグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチルアミルマグネシウム、
ｔｅｒｔ−ブチルネオペンチルマグネシウム、ｔｅｒｔ
−ブチルヘキシルマグネシウム、ｔｅｒｔ−ブチルシク
ロヘキシルマグネシウム、アミルネオペンチルマグネシ
ウム、アミルヘキシルマグネシウム、アミルシクロヘキ
シルマグネシウム、ネオペンチルヘキシルマグネシウ
ム、ネオペンチルシクロヘキシルマグネシウム、ヘキシ
ルシクロヘキシルマグネシウム等の有機マグネシウム化
合物が挙げられる。
【００２２】上記有機マグネシウム化合物の代わりに、
該有機マグネシウム化合物と有機金属化合物との炭化水
素可溶性錯体を使用することもできる。有機金属化合物
としては、例えばＬｉ，Ｂｅ，Ｂ，Ａｌ又はＺｎの有機
化合物が挙げられる。
該有機マグネシウム化合物と有機金属化合物との炭化水
素可溶性錯体を使用することもできる。有機金属化合物
としては、例えばＬｉ，Ｂｅ，Ｂ，Ａｌ又はＺｎの有機
化合物が挙げられる。
【００２３】触媒の一成分である有機アルミニウム化合
物（Ｂ）は、公知の有機アルミニウム化合物が使用でき
る。有機アルミニウム化合物（Ｂ）としては、例えば一
般式Ｒ3 a ＡｌＺ1 3-a で示される有機アルミニウム化
合物（Ｂ１）及び一般式−〔Ａｌ（Ｒ11）−Ｏ〕l −で
示される構造を有する鎖状もしくは環状のアルミノキサ
ン（Ｂ２）等が挙げられる。有機アルミニウム化合物
（Ｂ）としては、一般式Ｒ3 a ＡｌＺ1 3-a で示される
有機アルミニウム化合物（Ｂ１）が好ましい。一般式
中、Ｒ3 及びＲ11は炭素数１〜２０の炭化水素基、好ま
しくは炭素数１〜１０の炭化水素基、Ｚ1 は水素原子及
び／又はアルコキシ基である。ａは０＜ａ≦３の数字で
ある。ｌは１以上の整数、好ましくは２〜３０の整数で
ある。
物（Ｂ）は、公知の有機アルミニウム化合物が使用でき
る。有機アルミニウム化合物（Ｂ）としては、例えば一
般式Ｒ3 a ＡｌＺ1 3-a で示される有機アルミニウム化
合物（Ｂ１）及び一般式−〔Ａｌ（Ｒ11）−Ｏ〕l −で
示される構造を有する鎖状もしくは環状のアルミノキサ
ン（Ｂ２）等が挙げられる。有機アルミニウム化合物
（Ｂ）としては、一般式Ｒ3 a ＡｌＺ1 3-a で示される
有機アルミニウム化合物（Ｂ１）が好ましい。一般式
中、Ｒ3 及びＲ11は炭素数１〜２０の炭化水素基、好ま
しくは炭素数１〜１０の炭化水素基、Ｚ1 は水素原子及
び／又はアルコキシ基である。ａは０＜ａ≦３の数字で
ある。ｌは１以上の整数、好ましくは２〜３０の整数で
ある。
【００２４】一般式Ｒ3 a ＡｌＺ1 3-a で示される有機
アルミニウム化合物の具体例としては、トリメチルアル
ミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアル
ミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシル
アルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリデシル
アルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジメチル
アルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニウムハイ
ドライド、ジプロピルアルミニウムハイドライド、ジイ
ソブチルアルミニウムハイドライド、ジヘキシルアルミ
ニウムハイドライド、ジオクチルアルミニウムハイドラ
イド、ジデシルアルミニウムハイドライド等のジアルキ
ルアルミニウムハイドライド、メトキシメチルアルミニ
ウムハイドライド、メトキシエチルアルミニウムハイド
ライド、メトキシイソブチルアルミニウムハイドライ
ド、エトキシヘキシルアルミニウムハイドライド、エト
キシオクチルアルミニウムハイドライド、エトキシデシ
ルアルミニウムハイドライド等のアルコキシアルキルア
ルミニウムハイドライド、ジメチルアルミニウムメトキ
シド、メチルアルミニウムジメトキシド、ジエチルアル
ミニウムメトキシド、エチルアルミニウムジメトキシ
ド、ジイソブチルアルミニウムメトキシド、イソブチル
アルミニウムジメトキシド、ジヘキシルアルミニウムメ
トキシド、ヘキシルアルミニウムジメトキシド、ジメチ
ルアルミニウムエトキシド、メチルアルミニウムジエト
キシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、エチルアル
ミニウムジエトキシド、ジイソブチルアルミニウムエト
キシド、イソブチルアルミニウムジエトキシド等のアル
キルアルミニウムアルコキシド等が挙げられる。
アルミニウム化合物の具体例としては、トリメチルアル
ミニウム、トリエチルアルミニウム、トリプロピルアル
ミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリヘキシル
アルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリデシル
アルミニウム等のトリアルキルアルミニウム、ジメチル
アルミニウムハイドライド、ジエチルアルミニウムハイ
ドライド、ジプロピルアルミニウムハイドライド、ジイ
ソブチルアルミニウムハイドライド、ジヘキシルアルミ
ニウムハイドライド、ジオクチルアルミニウムハイドラ
イド、ジデシルアルミニウムハイドライド等のジアルキ
ルアルミニウムハイドライド、メトキシメチルアルミニ
ウムハイドライド、メトキシエチルアルミニウムハイド
ライド、メトキシイソブチルアルミニウムハイドライ
ド、エトキシヘキシルアルミニウムハイドライド、エト
キシオクチルアルミニウムハイドライド、エトキシデシ
ルアルミニウムハイドライド等のアルコキシアルキルア
ルミニウムハイドライド、ジメチルアルミニウムメトキ
シド、メチルアルミニウムジメトキシド、ジエチルアル
ミニウムメトキシド、エチルアルミニウムジメトキシ
ド、ジイソブチルアルミニウムメトキシド、イソブチル
アルミニウムジメトキシド、ジヘキシルアルミニウムメ
トキシド、ヘキシルアルミニウムジメトキシド、ジメチ
ルアルミニウムエトキシド、メチルアルミニウムジエト
キシド、ジエチルアルミニウムエトキシド、エチルアル
ミニウムジエトキシド、ジイソブチルアルミニウムエト
キシド、イソブチルアルミニウムジエトキシド等のアル
キルアルミニウムアルコキシド等が挙げられる。
【００２５】かかる化合物の中で触媒活性という観点か
ら一般式中ａが３であるトリメチルアルミニウム、トリ
エチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリ
イソブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、
トリオクチルアルミニウム及びトリデシルアルミニウム
等のトリアルキルアルミニウム化合物がより好ましい。
しかしながら、本発明は上記化合物に限定されるもので
はない。
ら一般式中ａが３であるトリメチルアルミニウム、トリ
エチルアルミニウム、トリプロピルアルミニウム、トリ
イソブチルアルミニウム、トリヘキシルアルミニウム、
トリオクチルアルミニウム及びトリデシルアルミニウム
等のトリアルキルアルミニウム化合物がより好ましい。
しかしながら、本発明は上記化合物に限定されるもので
はない。
【００２６】一般式−〔Ａｌ（Ｒ11）−Ｏ〕l −で示さ
れるアルミノキサン（Ｂ２）の具体例としては、テトラ
メチルジアルミノキサン、テトラエチルジアルミノキサ
ン、テトラブチルジアルミノキサン、テトラヘキシルジ
アルミノキサン、メチルアルミノキサン、エチルアルミ
ノキサン、ブチルアルミノキサン、ヘキシルアルミノキ
サン等が挙げられる。また本発明は上記化合物に限定さ
れるものではない。
れるアルミノキサン（Ｂ２）の具体例としては、テトラ
メチルジアルミノキサン、テトラエチルジアルミノキサ
ン、テトラブチルジアルミノキサン、テトラヘキシルジ
アルミノキサン、メチルアルミノキサン、エチルアルミ
ノキサン、ブチルアルミノキサン、ヘキシルアルミノキ
サン等が挙げられる。また本発明は上記化合物に限定さ
れるものではない。
【００２７】（Ｂ）成分は（Ａ）成分のチタン原子１モ
ルに対して、通常０．０１〜１０，０００モルのごとく
広範囲に使用できるが、好ましくは０．０５〜５００モ
ル、より好ましくは０．１〜５０モルの範囲で使用され
る。
ルに対して、通常０．０１〜１０，０００モルのごとく
広範囲に使用できるが、好ましくは０．０５〜５００モ
ル、より好ましくは０．１〜５０モルの範囲で使用され
る。
【００２８】次に、反応生成物（Ａ）の合成について述
べる。本発明の触媒の一成分、すなわち反応生成物
（Ａ）は、チタン化合物（Ａ１）と有機マグネシウム化
合物（Ａ２）を反応させることにより製造できる。得ら
れた反応生成物中に固体が含まれる場合は、スラリー状
態か或いは固体を除去した後、液体だけを重合に使用す
るのが好ましい。なぜなら生成する固体は触媒活性が液
状成分に比べて非常に低く、また共重合体の組成分布は
広いものであるため固体だけの使用は好ましくない。
べる。本発明の触媒の一成分、すなわち反応生成物
（Ａ）は、チタン化合物（Ａ１）と有機マグネシウム化
合物（Ａ２）を反応させることにより製造できる。得ら
れた反応生成物中に固体が含まれる場合は、スラリー状
態か或いは固体を除去した後、液体だけを重合に使用す
るのが好ましい。なぜなら生成する固体は触媒活性が液
状成分に比べて非常に低く、また共重合体の組成分布は
広いものであるため固体だけの使用は好ましくない。
【００２９】チタン化合物（Ａ１）と有機マグネシウム
化合物（Ａ２）の反応の方法としては、チタン化合物
（Ａ１）に有機マグネシウム化合物（Ａ２）を添加する
方法、逆に有機マグネシウム化合物（Ａ２）にチタン化
合物（Ａ１）を添加する方法のいずれでもよい。
化合物（Ａ２）の反応の方法としては、チタン化合物
（Ａ１）に有機マグネシウム化合物（Ａ２）を添加する
方法、逆に有機マグネシウム化合物（Ａ２）にチタン化
合物（Ａ１）を添加する方法のいずれでもよい。
【００３０】反応温度は、通常−５０〜２３０℃の範囲
である。また、反応時間は特に制限されるものではな
い。
である。また、反応時間は特に制限されるものではな
い。
【００３１】有機マグネシウム化合物（Ａ２）の使用量
は、有機マグネシウム化合物（Ａ２）とチタン化合物
（Ａ１）のチタン原子の原子比で通常０．０１〜１００
０、好ましくは０．０５〜１００、より好ましくは０．
１〜１０の範囲である。
は、有機マグネシウム化合物（Ａ２）とチタン化合物
（Ａ１）のチタン原子の原子比で通常０．０１〜１００
０、好ましくは０．０５〜１００、より好ましくは０．
１〜１０の範囲である。
【００３２】本発明のエチレン−αオレフィン共重合体
を製造する際に用いられる触媒としては、上記のオレフ
ィン重合用触媒以外にも下記の重合用触媒が挙げられ
る。例えば、上記のオレフィン用重合触媒において、有
機マグネシウム化合物（Ａ２）の代わりに有機アルミニ
ウム化合物（Ｂ）を用いた触媒、すなわち、 （Ａ）（Ａ１）少なくとも１つのチタン−窒素結合を有
するチタン化合物と、（Ａ２）有機アルミニウム化合物
との反応生成物、及び （Ｂ）有機アルミニウム化合物とからなる触媒が挙げら
れる。有機アルミニウム化合物（Ｂ）は、反応生成物
（Ａ）で用いられる有機アルミニウム化合物（Ａ２）と
同じでも異なっていてもよい。
を製造する際に用いられる触媒としては、上記のオレフ
ィン重合用触媒以外にも下記の重合用触媒が挙げられ
る。例えば、上記のオレフィン用重合触媒において、有
機マグネシウム化合物（Ａ２）の代わりに有機アルミニ
ウム化合物（Ｂ）を用いた触媒、すなわち、 （Ａ）（Ａ１）少なくとも１つのチタン−窒素結合を有
するチタン化合物と、（Ａ２）有機アルミニウム化合物
との反応生成物、及び （Ｂ）有機アルミニウム化合物とからなる触媒が挙げら
れる。有機アルミニウム化合物（Ｂ）は、反応生成物
（Ａ）で用いられる有機アルミニウム化合物（Ａ２）と
同じでも異なっていてもよい。
【００３３】かかる触媒に用いるチタン化合物（Ａ１）
としては、組成分布がさらに狭くなることから一般式中
ｍが小さい程好ましい。これらの化合物としては、例え
ば、テトラキス（ジメチルアミノ）チタニウム、テトラ
キス（ジエチルアミノ）チタニウム、テトラキス（ジプ
ロピルアミノ）チタニウム、テトラキス（ジイソプロピ
ルアミノ）チタニウム、テトラキス（ジイソブチルアミ
ノ）チタニウム、テトラキス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルア
ミノ）チタニウム、テトラキス（ジブチルアミノ）チタ
ニウム、テトラキス（ジヘキシルアミノ）チタニウム、
テトラキス（ジオクチルアミノ）チタニウム、テトラキ
ス（ジデシルアミノ）チタニウム、テトラキス（ジオク
タデシル）チタニウム、メトキシトリス（ジメチルアミ
ノ）チタニウム、エトキシトリス（ジメチルアミノ）チ
タニウム、ブトキシトリス（ジメチルアミノ）チタニウ
ム、ヘキシロキシトリス（ジメチルアミノ）チタニウ
ム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジメチルアミノ）
チタニウム、デシロキシトリス（ジメチルアミノ）チタ
ニウム、メトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウ
ム、エトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、ブ
トキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、ヘキシロ
キシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、２−エチル
ヘキシロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、デ
シロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、メトキ
シトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、エトキシト
リス（ジプロピルアミノ）チタニウム、ブトキシトリス
（ジプロピルアミノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス
（ジプロピルアミノ）チタニウム、２−エチルヘキシロ
キシトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、デシロキ
シトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、メトキシト
リス（ジブチルアミノ）チタニウム、エトキシトリス
（ジブチルアミノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジブ
チルアミノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジブチ
ルアミノ）チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス
（ジブチルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジ
ブチルアミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジヘキシ
ルアミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジヘキシルア
ミノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジヘキシルアミ
ノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジヘキシルアミ
ノ）チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジヘ
キシルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジヘキ
シルアミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジオクチル
アミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジオクチルアミ
ノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジオクチルアミノ）
チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジオクチルアミノ）
チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジオクチ
ルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジオクチル
アミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジデシルアミ
ノ）チタニウム、エトキシトリス（ジデシルアミノ）チ
タニウム、ブトキシトリス（ジデシルアミノ）チタニウ
ム、ヘキシロキシトリス（ジデシルアミノ）チタニウ
ム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジデシルアミノ）
チタニウム、デシロキシトリス（ジデシルアミノ）チタ
ニウム、メトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、エトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、ブトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、ヘキシロキシトリス（ジオクタデシルアミノ）
チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジオクタ
デシルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジオク
タデシルアミノ）チタニウム等が挙げられる。
としては、組成分布がさらに狭くなることから一般式中
ｍが小さい程好ましい。これらの化合物としては、例え
ば、テトラキス（ジメチルアミノ）チタニウム、テトラ
キス（ジエチルアミノ）チタニウム、テトラキス（ジプ
ロピルアミノ）チタニウム、テトラキス（ジイソプロピ
ルアミノ）チタニウム、テトラキス（ジイソブチルアミ
ノ）チタニウム、テトラキス（ジ−ｔｅｒｔ−ブチルア
ミノ）チタニウム、テトラキス（ジブチルアミノ）チタ
ニウム、テトラキス（ジヘキシルアミノ）チタニウム、
テトラキス（ジオクチルアミノ）チタニウム、テトラキ
ス（ジデシルアミノ）チタニウム、テトラキス（ジオク
タデシル）チタニウム、メトキシトリス（ジメチルアミ
ノ）チタニウム、エトキシトリス（ジメチルアミノ）チ
タニウム、ブトキシトリス（ジメチルアミノ）チタニウ
ム、ヘキシロキシトリス（ジメチルアミノ）チタニウ
ム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジメチルアミノ）
チタニウム、デシロキシトリス（ジメチルアミノ）チタ
ニウム、メトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウ
ム、エトキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、ブ
トキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、ヘキシロ
キシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、２−エチル
ヘキシロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、デ
シロキシトリス（ジエチルアミノ）チタニウム、メトキ
シトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、エトキシト
リス（ジプロピルアミノ）チタニウム、ブトキシトリス
（ジプロピルアミノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス
（ジプロピルアミノ）チタニウム、２−エチルヘキシロ
キシトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、デシロキ
シトリス（ジプロピルアミノ）チタニウム、メトキシト
リス（ジブチルアミノ）チタニウム、エトキシトリス
（ジブチルアミノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジブ
チルアミノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジブチ
ルアミノ）チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス
（ジブチルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジ
ブチルアミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジヘキシ
ルアミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジヘキシルア
ミノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジヘキシルアミ
ノ）チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジヘキシルアミ
ノ）チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジヘ
キシルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジヘキ
シルアミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジオクチル
アミノ）チタニウム、エトキシトリス（ジオクチルアミ
ノ）チタニウム、ブトキシトリス（ジオクチルアミノ）
チタニウム、ヘキシロキシトリス（ジオクチルアミノ）
チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジオクチ
ルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジオクチル
アミノ）チタニウム、メトキシトリス（ジデシルアミ
ノ）チタニウム、エトキシトリス（ジデシルアミノ）チ
タニウム、ブトキシトリス（ジデシルアミノ）チタニウ
ム、ヘキシロキシトリス（ジデシルアミノ）チタニウ
ム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジデシルアミノ）
チタニウム、デシロキシトリス（ジデシルアミノ）チタ
ニウム、メトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、エトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、ブトキシトリス（ジオクタデシルアミノ）チタ
ニウム、ヘキシロキシトリス（ジオクタデシルアミノ）
チタニウム、２−エチルヘキシロキシトリス（ジオクタ
デシルアミノ）チタニウム、デシロキシトリス（ジオク
タデシルアミノ）チタニウム等が挙げられる。
【００３４】上記の触媒成分または触媒を用いて、エチ
レン−α−オレフィン共重合体を製造する方法の一例に
ついて以下に述べる。まず、各触媒成分を重合槽に供給
する方法としては窒素、アルゴン等の不活性ガス中で水
分のない状態で供給する以外は特に制限すべき条件はな
い。触媒成分（Ａ）、（Ｂ）は個別に供給してもいい
し、予め二者を接触させて供給してもよい。本発明に用
いるαオレフィンの具体例としては、プロピレン、ブテ
ン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、
オクテン−１、ノネン−１、デセン−１、オクタデセン
−１、エイコセン−１、４−メチルペンテン−１、４−
メチルヘキセン−１、４，４−ジメチルペンテン−１等
の炭素数３〜３０のαオレフィンが挙げられる。これら
のαオレフィンは、混合物でもよい。これらのαオレフ
ィンのうち、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−
１、オクテン−１、４−メチルペンテン−１等の炭素数
４〜８のαオレフィンはモノマー入手や得られる共重合
体の品質の点で好ましい。また、共重合体中のαオレフ
ィン含有量は通常0.4 ないし２５mol%である。
レン−α−オレフィン共重合体を製造する方法の一例に
ついて以下に述べる。まず、各触媒成分を重合槽に供給
する方法としては窒素、アルゴン等の不活性ガス中で水
分のない状態で供給する以外は特に制限すべき条件はな
い。触媒成分（Ａ）、（Ｂ）は個別に供給してもいい
し、予め二者を接触させて供給してもよい。本発明に用
いるαオレフィンの具体例としては、プロピレン、ブテ
ン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、
オクテン−１、ノネン−１、デセン−１、オクタデセン
−１、エイコセン−１、４−メチルペンテン−１、４−
メチルヘキセン−１、４，４−ジメチルペンテン−１等
の炭素数３〜３０のαオレフィンが挙げられる。これら
のαオレフィンは、混合物でもよい。これらのαオレフ
ィンのうち、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−
１、オクテン−１、４−メチルペンテン−１等の炭素数
４〜８のαオレフィンはモノマー入手や得られる共重合
体の品質の点で好ましい。また、共重合体中のαオレフ
ィン含有量は通常0.4 ないし２５mol%である。
【００３５】重合温度は、通常−３０〜３００℃までに
わたって実施することができるが、好ましくは０〜２８
０℃、より好ましくは２０〜２５０℃である。重合圧力
は特に制限はないが、工業的かつ経済的であるという点
で３〜１８００気圧程度が好ましい。重合方法は連続式
でもバッチ式でもいずれも可能である。またプロパン、
ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタンのよ
うな不活性炭化水素溶媒によるスラリー重合、溶液重
合、無溶媒による液相重合または気相重合も可能であ
る。また、本発明の共重合体の分子量を調節するため
に、水素等の連鎖移動剤を添加することも可能である。
本発明の共重合体は上記重合触媒及び製造方法に限定さ
れるものではない。
わたって実施することができるが、好ましくは０〜２８
０℃、より好ましくは２０〜２５０℃である。重合圧力
は特に制限はないが、工業的かつ経済的であるという点
で３〜１８００気圧程度が好ましい。重合方法は連続式
でもバッチ式でもいずれも可能である。またプロパン、
ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタンのよ
うな不活性炭化水素溶媒によるスラリー重合、溶液重
合、無溶媒による液相重合または気相重合も可能であ
る。また、本発明の共重合体の分子量を調節するため
に、水素等の連鎖移動剤を添加することも可能である。
本発明の共重合体は上記重合触媒及び製造方法に限定さ
れるものではない。
【００３６】さらに共重合体の加硫性の改良のためにジ
エンを共重合することも可能である。かかるジエンの具
体例としては、１，３−ブタジエン、ジシクロペンタジ
エン、トリシクロペンタジエン、５−メチル−２，５−
ノルボルナジエン、５−メチレン−２−ノルボルネン、
５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−イソプロペニ
ル−２−ノルボルネン、５−（２’−ブテニル）−２−
ノルボルネン、１，５，９−シクロドデカトリエン、６
−メチル−４，７，８，９−テトラヒドロインデン、ト
ランス−１，２−ジビニルシクロブタン、１，４−ヘキ
サジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、１，３
−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、６−メチル−
１，５−ヘプタジエン等を挙げることができるが、本発
明は、上記化合物に限定されるべき性質のものではな
い。
エンを共重合することも可能である。かかるジエンの具
体例としては、１，３−ブタジエン、ジシクロペンタジ
エン、トリシクロペンタジエン、５−メチル−２，５−
ノルボルナジエン、５−メチレン−２−ノルボルネン、
５−エチリデン−２−ノルボルネン、５−イソプロペニ
ル−２−ノルボルネン、５−（２’−ブテニル）−２−
ノルボルネン、１，５，９−シクロドデカトリエン、６
−メチル−４，７，８，９−テトラヒドロインデン、ト
ランス−１，２−ジビニルシクロブタン、１，４−ヘキ
サジエン、４−メチル−１，４−ヘキサジエン、１，３
−ヘキサジエン、１，６−オクタジエン、６−メチル−
１，５−ヘプタジエン等を挙げることができるが、本発
明は、上記化合物に限定されるべき性質のものではな
い。
【００３７】
【発明の効果】以上、詳述したように本発明のエチレン
−αオレフィン共重合体は、光学的性質、成形加工性に
優れ、また良好な耐衝撃性、引張強度、剛性等の機械的
性質を有しているので、特にインフレーションフィルム
成形、Ｔダイ成形等によって加工される種々の包装用フ
ィルム、或いは農業用フィルムやラミネート用原反等の
フィルム成形体として好適である。また、本発明のエチ
レン−αオレフィン共重合体は、フィルム成形体以外に
マヨネーズ・ケーチャップ用容器、チューブ状化粧品・
糊用容器、調味料用容器、段ボール・金属容器等の内装
用薄肉容器、洗剤・化粧品・医薬品等の容器等の中空成
形体、容器の蓋、瓶等のキャップ、栓、中栓、部品のキ
ャップやカバー、人工芝、スキーシューズ、自動車用泥
よけ等の射出成形体、ストレッチ包装用トレー、発泡
箱、インスタント食品の容器等の発泡成形品、水道・農
業用等のパイプ、その他雑貨、工業部品等の各種成形
体、または電線・ケーブル等の被覆、電力・通信ケーブ
ルのシース、巻線、クロスヘッドダイによる鋼管への押
出被覆等の鋼管被覆などの被覆材の用途にも好適であ
る。さらに、本発明のエチレン−αオレフィン共重合体
は、共押出し法、押出ラミネート法、ドライラミネート
法等の各種貼り合わせ法により、ポリエチレン、二軸延
伸ポリプロピレン、無延伸ポリプロピレン、延伸ポリエ
チレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、
二軸延伸ナイロン樹脂、セロハン、延伸ポリビニルアル
コール、ポリビニルアルコール、二軸延伸エチレン−酢
酸ビニル樹脂けん化物、エチレン−酢酸ビニル樹脂けん
化物、エチレン−ビニルアルコール樹脂、ポリ塩化ビニ
リデン、ポリ塩化ビニリデンコート二軸延伸ポリプロピ
レン、ポリ塩化ビニリデンコートポリエチレンテレフタ
レート、ポリ塩化ビニリデンコート二軸延伸ナイロン樹
脂、ポリ塩化ビニリデンコートポリビニルアルコール、
ポリ塩化ビニリデンコートセロハン、紙、アルミニウム
箔等の他のフィルムあるいはシートとの各種積層フィル
ム、積層シートなどに加工して用いることもできる。ま
た、本発明のエチレン−αオレフィン共重合体は、他の
熱可塑性樹脂、例えば高密度ポリエチレン、中密度ポリ
エチレン、低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ
１−ブテン、ポリ４−メチル−１−ペンテン、低結晶性
または非結晶性のエチレンとプロピレンもしくは１−ブ
テンとの共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体な
どのポリオレフィンとブレンドして使用することもでき
る。さらに、必要に応じて酸化防止剤、耐候剤、帯電防
止剤、抗ブロッキング剤、滑剤、防曇剤、無滴剤、核
剤、顔料、染料、無機または有機充填剤などを配合する
こともできる。
−αオレフィン共重合体は、光学的性質、成形加工性に
優れ、また良好な耐衝撃性、引張強度、剛性等の機械的
性質を有しているので、特にインフレーションフィルム
成形、Ｔダイ成形等によって加工される種々の包装用フ
ィルム、或いは農業用フィルムやラミネート用原反等の
フィルム成形体として好適である。また、本発明のエチ
レン−αオレフィン共重合体は、フィルム成形体以外に
マヨネーズ・ケーチャップ用容器、チューブ状化粧品・
糊用容器、調味料用容器、段ボール・金属容器等の内装
用薄肉容器、洗剤・化粧品・医薬品等の容器等の中空成
形体、容器の蓋、瓶等のキャップ、栓、中栓、部品のキ
ャップやカバー、人工芝、スキーシューズ、自動車用泥
よけ等の射出成形体、ストレッチ包装用トレー、発泡
箱、インスタント食品の容器等の発泡成形品、水道・農
業用等のパイプ、その他雑貨、工業部品等の各種成形
体、または電線・ケーブル等の被覆、電力・通信ケーブ
ルのシース、巻線、クロスヘッドダイによる鋼管への押
出被覆等の鋼管被覆などの被覆材の用途にも好適であ
る。さらに、本発明のエチレン−αオレフィン共重合体
は、共押出し法、押出ラミネート法、ドライラミネート
法等の各種貼り合わせ法により、ポリエチレン、二軸延
伸ポリプロピレン、無延伸ポリプロピレン、延伸ポリエ
チレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート、
二軸延伸ナイロン樹脂、セロハン、延伸ポリビニルアル
コール、ポリビニルアルコール、二軸延伸エチレン−酢
酸ビニル樹脂けん化物、エチレン−酢酸ビニル樹脂けん
化物、エチレン−ビニルアルコール樹脂、ポリ塩化ビニ
リデン、ポリ塩化ビニリデンコート二軸延伸ポリプロピ
レン、ポリ塩化ビニリデンコートポリエチレンテレフタ
レート、ポリ塩化ビニリデンコート二軸延伸ナイロン樹
脂、ポリ塩化ビニリデンコートポリビニルアルコール、
ポリ塩化ビニリデンコートセロハン、紙、アルミニウム
箔等の他のフィルムあるいはシートとの各種積層フィル
ム、積層シートなどに加工して用いることもできる。ま
た、本発明のエチレン−αオレフィン共重合体は、他の
熱可塑性樹脂、例えば高密度ポリエチレン、中密度ポリ
エチレン、低密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ
１−ブテン、ポリ４−メチル−１−ペンテン、低結晶性
または非結晶性のエチレンとプロピレンもしくは１−ブ
テンとの共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体な
どのポリオレフィンとブレンドして使用することもでき
る。さらに、必要に応じて酸化防止剤、耐候剤、帯電防
止剤、抗ブロッキング剤、滑剤、防曇剤、無滴剤、核
剤、顔料、染料、無機または有機充填剤などを配合する
こともできる。
【００３８】
（１）重量平均分子量及び数平均分子量 ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）に
より下記の条件で測定した。 装置：ウォーターズ社製 150C型 カラム：東ソー（株）製TSK GHM-6 （6mm φ×600mm ） 溶媒：Ｏ−ジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ） 温度：135 ℃ 流量：1.0ml ／min 注入濃度：10mg／10mlＯＤＣＢ（注入量500 μl ） また、カラム溶出体積は東ソー（株）及びプレッシャー
・ケミカル社製の標準ポリスチレンを用いてユニバーサ
ル法により較正した。重量平均分子量Ｍｗと数平均分子
量Ｍｎとの比Ｍｗ／Ｍｎを求めた。 （２）コモノマー含量 赤外分光光度計を用いて、エチレンとαオレフィンの特
性吸収により求めた。 （３）メルトフローレート（ＭＦＲ） ＪＩＳ Ｋ６７６０に規定された方法に従った。 （４）ＳＲ スウェリング比（ＳＲ）は、ＭＦＲ測定時に押出された
ストランドを約１．５cmの長さで切断し、当該ストラン
ドを変形しないよう垂直状態で注意深く室温（１５〜３
０℃の範囲）で冷却し、当該ストランド先端から５mmの
位置で測定されるストランド直径とオリフィスの内径と
から下記式により計算した。 ＳＲ＝ストランドの直径（mm）／ＭＦＲ測定用オリフィ
スの内径（mm） （５）密度 ＪＩＳ Ｋ６７６０に規定された方法に従った。 （６）剛性（オルゼン曲げ剛性率） ＡＳＴＭ Ｄ７４７の規定に準じた。 テストピース：７０×２５．４×１mm厚 スパン距離 ：２５．４mm 測定温度 ：２３℃ （７）引張衝撃強度 ＡＳＴＭ Ｄ１８２２の規定に準じた。 テストピース：Ｓ型ダンベル、１mm厚 測定温度 ：２３℃ （８）抗張力 ＪＩＳ Ｋ６７６０の規定に準じた。 テストピース：ＪＩＳ２号ダンベル、２mm厚 引張速度 ：２００mm/min 測定温度 ：２３℃ （９）溶融張力 東洋精機製作所製メルトテンションテスターII型を用
い、１５０℃の温度でオリフィス穴から一定量のポリマ
ーを強制的に押出し、モノフィラメント状に引張るとき
に生じる張力をストレンゲージで検出した。張力は、モ
ノフィラメント状の溶融ポリマーが切断するまで引取ロ
ールにより引取速度を一定の速度で上昇させながら測定
するが、引取開始から切断までの間に測定される張力の
最高値をもって溶融張力とした。 押出速度 ：0.32g/min オリフィス ：直径 2.095mm、長さ 8.000mm 引取上昇速度：6.3 m/min （10）炭素−炭素二重結合の総数に占めるトランスビニ
レン型炭素−炭素二重結合の割合及びトランスビニレン
型炭素−炭素二重結合の数 プレス成形により得られる厚さ０．５mmのプレスシート
を、赤外分光光度計測定を行い、１０００cm-1から８０
０cm-1までの吸収曲線を得た。吸収曲線上９８０cm-1，
９５０cm-1，８６０cm-1付近を結ぶことによって得られ
るベースラインをもとに、目的とする波数（トランスビ
ニレン型：９６５cm-1，ビニル型：９０９cm-1，ビニリ
デン型：８８８cm-1）の吸収ピークからベースラインと
交わる垂線を引き、垂線がスペクトルと交わる点を透過
度Ｉ、ベースラインとの交点をＩ 0 として下記式（３）
〜（６）により炭素数２０００個当りの各炭素−炭素二
重結合の数を計算した。該トランスビニレン型炭素−炭
素二重結合の割合は、このようにして計算された炭素−
炭素二重結合の数に占める割合として百分率で表した。 トランスビニレン型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．３２８・ｆ・（Ｋ’９６５ｃｍ-1) （３） ビニル型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．２３１・ｆ・（Ｋ’９０９ｃｍ-1) （４） ビニリデン型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．２７１・ｆ・（Ｋ’８８８ｃｍ-1) （５） 但し Ｋ’＝（log(Ｉ0 ）−log(Ｉ) ）／（d ・l ） （６） d ：試料の密度(g/cm3) l ：試料（プレスシート）の厚み(cm) ｆ：予め二重結合の数が既知の標準試料を測定し、上記
式（３）〜（６）を用いてｆを求める。ｆは通常０．９
００ないし１．１００の範囲内である。 （11）トルク ブラベンダー社製PLV-151 型プラストグラフを用い、ミ
キサー温度１６０℃、ミキサー回転数６０rpm で酸化防
止剤を添加した試料４０ｇを混練し、混練を開始して３
０分経過後のトルク値を測定した。
より下記の条件で測定した。 装置：ウォーターズ社製 150C型 カラム：東ソー（株）製TSK GHM-6 （6mm φ×600mm ） 溶媒：Ｏ−ジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ） 温度：135 ℃ 流量：1.0ml ／min 注入濃度：10mg／10mlＯＤＣＢ（注入量500 μl ） また、カラム溶出体積は東ソー（株）及びプレッシャー
・ケミカル社製の標準ポリスチレンを用いてユニバーサ
ル法により較正した。重量平均分子量Ｍｗと数平均分子
量Ｍｎとの比Ｍｗ／Ｍｎを求めた。 （２）コモノマー含量 赤外分光光度計を用いて、エチレンとαオレフィンの特
性吸収により求めた。 （３）メルトフローレート（ＭＦＲ） ＪＩＳ Ｋ６７６０に規定された方法に従った。 （４）ＳＲ スウェリング比（ＳＲ）は、ＭＦＲ測定時に押出された
ストランドを約１．５cmの長さで切断し、当該ストラン
ドを変形しないよう垂直状態で注意深く室温（１５〜３
０℃の範囲）で冷却し、当該ストランド先端から５mmの
位置で測定されるストランド直径とオリフィスの内径と
から下記式により計算した。 ＳＲ＝ストランドの直径（mm）／ＭＦＲ測定用オリフィ
スの内径（mm） （５）密度 ＪＩＳ Ｋ６７６０に規定された方法に従った。 （６）剛性（オルゼン曲げ剛性率） ＡＳＴＭ Ｄ７４７の規定に準じた。 テストピース：７０×２５．４×１mm厚 スパン距離 ：２５．４mm 測定温度 ：２３℃ （７）引張衝撃強度 ＡＳＴＭ Ｄ１８２２の規定に準じた。 テストピース：Ｓ型ダンベル、１mm厚 測定温度 ：２３℃ （８）抗張力 ＪＩＳ Ｋ６７６０の規定に準じた。 テストピース：ＪＩＳ２号ダンベル、２mm厚 引張速度 ：２００mm/min 測定温度 ：２３℃ （９）溶融張力 東洋精機製作所製メルトテンションテスターII型を用
い、１５０℃の温度でオリフィス穴から一定量のポリマ
ーを強制的に押出し、モノフィラメント状に引張るとき
に生じる張力をストレンゲージで検出した。張力は、モ
ノフィラメント状の溶融ポリマーが切断するまで引取ロ
ールにより引取速度を一定の速度で上昇させながら測定
するが、引取開始から切断までの間に測定される張力の
最高値をもって溶融張力とした。 押出速度 ：0.32g/min オリフィス ：直径 2.095mm、長さ 8.000mm 引取上昇速度：6.3 m/min （10）炭素−炭素二重結合の総数に占めるトランスビニ
レン型炭素−炭素二重結合の割合及びトランスビニレン
型炭素−炭素二重結合の数 プレス成形により得られる厚さ０．５mmのプレスシート
を、赤外分光光度計測定を行い、１０００cm-1から８０
０cm-1までの吸収曲線を得た。吸収曲線上９８０cm-1，
９５０cm-1，８６０cm-1付近を結ぶことによって得られ
るベースラインをもとに、目的とする波数（トランスビ
ニレン型：９６５cm-1，ビニル型：９０９cm-1，ビニリ
デン型：８８８cm-1）の吸収ピークからベースラインと
交わる垂線を引き、垂線がスペクトルと交わる点を透過
度Ｉ、ベースラインとの交点をＩ 0 として下記式（３）
〜（６）により炭素数２０００個当りの各炭素−炭素二
重結合の数を計算した。該トランスビニレン型炭素−炭
素二重結合の割合は、このようにして計算された炭素−
炭素二重結合の数に占める割合として百分率で表した。 トランスビニレン型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．３２８・ｆ・（Ｋ’９６５ｃｍ-1) （３） ビニル型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．２３１・ｆ・（Ｋ’９０９ｃｍ-1) （４） ビニリデン型炭素−炭素二重結合の数／炭素数２０００個 ＝０．２７１・ｆ・（Ｋ’８８８ｃｍ-1) （５） 但し Ｋ’＝（log(Ｉ0 ）−log(Ｉ) ）／（d ・l ） （６） d ：試料の密度(g/cm3) l ：試料（プレスシート）の厚み(cm) ｆ：予め二重結合の数が既知の標準試料を測定し、上記
式（３）〜（６）を用いてｆを求める。ｆは通常０．９
００ないし１．１００の範囲内である。 （11）トルク ブラベンダー社製PLV-151 型プラストグラフを用い、ミ
キサー温度１６０℃、ミキサー回転数６０rpm で酸化防
止剤を添加した試料４０ｇを混練し、混練を開始して３
０分経過後のトルク値を測定した。
【００３９】 （12）組成分布変動係数（Ｃｘ） 〔装置構成〕 オンラインデガッサー Ｍｏｄｅｌ ＥＲＣ−３３２２ （エルマ） 送液ポンプ ＣＣＰＭ （東ソー） 電動切替バルブ ＭＶ−８０１１ （東ソー） 注入バルブ M3-1/16-V6-P-SS （バルコ） カラムオーブン SSP-43CR-43CR-A （カトウ） 検出器 ＦＴ／ＩＲ−１７６０Ｘ（ハ゜ーキン・エルマ) フラクションコレクター ＭＶ８０１０Ｋ （東ソー） システムコントローラー ＳＣ−８０１０ （東ソー）
【００４０】〔実験条件〕 溶媒：オルトジクロルベンゼン（ＯＤＣＢ） カラム：２１mmφ×１５０mm（Ｌ） 充填剤：ガラスビーズ ５００〜７００μｍ 試料濃度：１％ 試料溶液注入量：６ml 送液流量：２．５ml/min. 溶出温度ステップ：Ｔｅｍｐ．＝−１０〜１０５℃（３
８ステップ） 溶出温度（Ｔｉ）：−１０、０、５、１０、１４、１
８、２１、２４、２７、３０、３３、３６、３９、４
２、４５、４８、５１、５４、５７、６０、６３、６
６、６９、７２、７５、７８、８０、８２、８４、８
６、８８、９０、９２、９４、９６、９８、１０１、１
０５（℃） カラムオーブン以降の流路は１４５℃に加熱する。ま
た、溶媒をカラムに流す前にカラムオーブン内に２０ml
程度の流路を設け溶媒を予熱する。 ＦＴ／ＩＲ条件：分解能：８cm-1、 フローセル：ＫＢｒ窓材、セル長＝０．５mm、加熱溶液
フローセル
８ステップ） 溶出温度（Ｔｉ）：−１０、０、５、１０、１４、１
８、２１、２４、２７、３０、３３、３６、３９、４
２、４５、４８、５１、５４、５７、６０、６３、６
６、６９、７２、７５、７８、８０、８２、８４、８
６、８８、９０、９２、９４、９６、９８、１０１、１
０５（℃） カラムオーブン以降の流路は１４５℃に加熱する。ま
た、溶媒をカラムに流す前にカラムオーブン内に２０ml
程度の流路を設け溶媒を予熱する。 ＦＴ／ＩＲ条件：分解能：８cm-1、 フローセル：ＫＢｒ窓材、セル長＝０．５mm、加熱溶液
フローセル
【００４１】〔測定方法〕 （ｉ）試料調製：所定濃度溶液を作成し、１４５℃、４
Hrにて試料を溶解する。 （ｉｉ）温度上昇分別手順 １ 注入バルブ、送液ポンプにより１４５℃に加熱した
試料溶液を１４５℃に加熱したカラムオーブン中のカラ
ム中央に位置付ける。 ２ 試料溶液をカラム中央にとどめた状態にて、以下の
条件でカラムオーブン温度を下げる。 Ｔｅｍｐ．＝１４５〜９０℃ 冷却温度：０．９２
℃/min. Ｔｅｍｐ．＝９０〜−１０℃ 冷却温度：０．２５
℃/min. ３ −１０℃にて２Hr保持する。 ４ 送液ポンプによりカラムをバイバスする流路により
溶媒をＦＴ／ＩＲフローセルに流し、ＦＴ／ＩＲバック
グラウンドを測定する（積算回数＝５０）。バックグラ
ウンド測定後、ポンプは停止する。 ５ 溶媒がカラムに流れるようにした後、送液ポンプに
より溶媒をカラムに流すと同時にＦＴ／ＩＲの測定を開
始する。 溶媒送液時間：２５min. ＦＴ／ＩＲ積算時間：２５min.（積算回数：６２５回） ６ ＦＴ／ＩＲで測定したスペクトルはフロッピーディ
スクに保存する。 ７ 溶媒送液後、次の溶出温度にカラムオーブン温度を
昇温し、１５min 間待機する。 ８ 温度ステップの数だけ４〜７を繰り返す。 ９ 最後にカラムオーブン温度を１４５℃に昇温し、送
液ポンプにて溶媒を２５min.間流す。
Hrにて試料を溶解する。 （ｉｉ）温度上昇分別手順 １ 注入バルブ、送液ポンプにより１４５℃に加熱した
試料溶液を１４５℃に加熱したカラムオーブン中のカラ
ム中央に位置付ける。 ２ 試料溶液をカラム中央にとどめた状態にて、以下の
条件でカラムオーブン温度を下げる。 Ｔｅｍｐ．＝１４５〜９０℃ 冷却温度：０．９２
℃/min. Ｔｅｍｐ．＝９０〜−１０℃ 冷却温度：０．２５
℃/min. ３ −１０℃にて２Hr保持する。 ４ 送液ポンプによりカラムをバイバスする流路により
溶媒をＦＴ／ＩＲフローセルに流し、ＦＴ／ＩＲバック
グラウンドを測定する（積算回数＝５０）。バックグラ
ウンド測定後、ポンプは停止する。 ５ 溶媒がカラムに流れるようにした後、送液ポンプに
より溶媒をカラムに流すと同時にＦＴ／ＩＲの測定を開
始する。 溶媒送液時間：２５min. ＦＴ／ＩＲ積算時間：２５min.（積算回数：６２５回） ６ ＦＴ／ＩＲで測定したスペクトルはフロッピーディ
スクに保存する。 ７ 溶媒送液後、次の溶出温度にカラムオーブン温度を
昇温し、１５min 間待機する。 ８ 温度ステップの数だけ４〜７を繰り返す。 ９ 最後にカラムオーブン温度を１４５℃に昇温し、送
液ポンプにて溶媒を２５min.間流す。
【００４２】〔データ処理〕 １ 測定したＦＴ／ＩＲスペクトルを用い、以下の波数
のピーク面積（＝Ｓ1）を求める。 赤外波数：２９８３〜２８１６cm-1 ２ 式（８）、（９）により不均等な溶出温度間隔の補
正を行う。 ３ 式（１０）により組成分布（ＳＣＢｉ）を算出す
る。 ４ ＳＣＢｉ−ＲＨｉをプロットすることにより組成分
布曲線が得られる。 ５ 組成分布より平均組成（ＳＣＢave ）および分布の
広さを表す組成分布変動係数（Ｃｘ）を式（１１）、
（１）により求める。
のピーク面積（＝Ｓ1）を求める。 赤外波数：２９８３〜２８１６cm-1 ２ 式（８）、（９）により不均等な溶出温度間隔の補
正を行う。 ３ 式（１０）により組成分布（ＳＣＢｉ）を算出す
る。 ４ ＳＣＢｉ−ＲＨｉをプロットすることにより組成分
布曲線が得られる。 ５ 組成分布より平均組成（ＳＣＢave ）および分布の
広さを表す組成分布変動係数（Ｃｘ）を式（１１）、
（１）により求める。
【００４３】 Ｈi ＝（ΣＳi −ΣＳ(i-1) ）／（Ｔi −Ｔ(i-1) ） （８） ＲＨｉ＝Ｈi ／ΣＨi ×１００ （％） （９） ＲＨｉ：相対濃度
【００４４】 ＳＣＢｉ＝５９．７０−０．５９９×Ｔｉ（１／１０００Ｃ） （10） Ｔｉ：溶出温度 ＳＣＢｉ（Ｓｈｏｒｔ Ｃｈａｉｎ Ｂｒａｎｃｈｉｎ
ｇ）：１０００Ｃ当たりの短鎖分岐の数
ｇ）：１０００Ｃ当たりの短鎖分岐の数
【００４５】 ＳＣＢave ＝（ＳＣＢｉ×ＲＨｉ）／ΣＲＨｉ（１／１０００Ｃ）（11） Ｃｘ＝σ／ＳＣＢave （１） σ：組成分布（ＳＣＢｉ）の標準偏差
【００４６】（13）加工性パラメータＰｘ 〔装置構成〕 ＧＰＣ装置：ＨＬＣ−８１１（東ソー製） ＬＡＬＬＳ（Low Angle Laser Light Scattering Potom
eter) 装置： ＫＭＸ−６（サーモインストルメントシステム製） 〔実験条件〕 カラム：Ｇ７０００Ｓ、Ｇ６０００Ｓ、Ｇ４０００Ｓ、
Ｇ３０００Ｓ 各２本（カラムサイズ：７．５mmＩＤ×６０cm） （東ソー製） 溶媒：１，２，４−トリクロルベンゼン（２，６−ジ−
ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール ０．０１５wt% 添
加） 試料注入量：（５×１０-4g/ml) ×２ml 温度：１４０℃ 流量：１ml/min 〔試料調製、測定〕 １ 上記溶媒を用い、試料濃度が（５×１０-4g/ml) と
なる溶液を作製する。 ２ 作製した試料溶液を１４０℃にて２Hr加熱し、試料
を溶解する。 ３ 試料が溶解した溶液をフィルター（Fluoropore FP
-500（住友電工））を用い、１４０℃にてろ過する。 ４ ろ過した溶液を３０分間加熱後、試料溶液を注入
し、測定した。 〔データ処理〕 １ 試料濃度と試料注入量より注入ポリマー重量Ｐ
（ｇ）を求める。 ２ ＧＰＣ、ＬＡＬＬＳクロマトグラムよりポリマー溶
出範囲の平均Rayleigh比、Ｒ（θ）、溶離液Ｖ（ml) を
求める。ポリマー溶出範囲とはＧＰＣ、ＬＡＬＬＳクロ
マトグラムのいずれかがポリマー成分によるピークと認
められる範囲を言う。 ３ 以下の式により分子量ＭｗLSを求める。 （Ｋ・ｃ）／Ｒ（θ）＝１／Ｍ’ｗLS （12） Ａ2 ＝5.21×１０-2Ｍ' ｗLS -0.338 （13） （Ｋ・ｃ）／Ｒ（θ）＝１／ＭｗLS＋２Ａ2c （14） ＭｗLSをＭ’ｗLSとし、式（13）、式（14）を６回繰り
返しＭｗLSを求める。 Ｋ：装置定数、 Ｃ：試料濃度（＝Ｐ／Ｖ）、 Ａ2 ：第２ビリアル係数 この方法によるNational Bureau of Standards (USA) S
RM-1476 の分子量は166,000 であった。 ４ 分子量パラメータＭｂの計算 ｇ1.1 ＝〔η〕s ／〔η〕r （15） 〔η〕s ：試料の極限粘度、 〔η〕r ：式（16）で求めた値 〔η〕r ＝4.35×１０-4ＭｗLS 0.711 （16） ｇ＝（６／ｎ）(0.5((２＋ｎ）1/2 ／ｎ1/2 ）１ｎ(( (２＋ｎ）1/2 ＋ｎ 1/2 ）／((２＋ｎ）1/2 −ｎ1/2)) −１） （17) Ｍｂ＝ＭｗLS／（２ｎ＋１） （18） Ｐｘ＝Ｍｂ／Ｍｗ （２） Ｍｂ：分子量パラメータ Ｍｗ：ＧＰＣによる重量平均分子量 ＭｗLS：光散乱法による重量平均分子量 ここで〔η〕s は、ウベローデ型粘度計を用いて、１３
５℃テトラリン中で測定した。
eter) 装置： ＫＭＸ−６（サーモインストルメントシステム製） 〔実験条件〕 カラム：Ｇ７０００Ｓ、Ｇ６０００Ｓ、Ｇ４０００Ｓ、
Ｇ３０００Ｓ 各２本（カラムサイズ：７．５mmＩＤ×６０cm） （東ソー製） 溶媒：１，２，４−トリクロルベンゼン（２，６−ジ−
ｔｅｒｔ−ブチル−ｐ−クレゾール ０．０１５wt% 添
加） 試料注入量：（５×１０-4g/ml) ×２ml 温度：１４０℃ 流量：１ml/min 〔試料調製、測定〕 １ 上記溶媒を用い、試料濃度が（５×１０-4g/ml) と
なる溶液を作製する。 ２ 作製した試料溶液を１４０℃にて２Hr加熱し、試料
を溶解する。 ３ 試料が溶解した溶液をフィルター（Fluoropore FP
-500（住友電工））を用い、１４０℃にてろ過する。 ４ ろ過した溶液を３０分間加熱後、試料溶液を注入
し、測定した。 〔データ処理〕 １ 試料濃度と試料注入量より注入ポリマー重量Ｐ
（ｇ）を求める。 ２ ＧＰＣ、ＬＡＬＬＳクロマトグラムよりポリマー溶
出範囲の平均Rayleigh比、Ｒ（θ）、溶離液Ｖ（ml) を
求める。ポリマー溶出範囲とはＧＰＣ、ＬＡＬＬＳクロ
マトグラムのいずれかがポリマー成分によるピークと認
められる範囲を言う。 ３ 以下の式により分子量ＭｗLSを求める。 （Ｋ・ｃ）／Ｒ（θ）＝１／Ｍ’ｗLS （12） Ａ2 ＝5.21×１０-2Ｍ' ｗLS -0.338 （13） （Ｋ・ｃ）／Ｒ（θ）＝１／ＭｗLS＋２Ａ2c （14） ＭｗLSをＭ’ｗLSとし、式（13）、式（14）を６回繰り
返しＭｗLSを求める。 Ｋ：装置定数、 Ｃ：試料濃度（＝Ｐ／Ｖ）、 Ａ2 ：第２ビリアル係数 この方法によるNational Bureau of Standards (USA) S
RM-1476 の分子量は166,000 であった。 ４ 分子量パラメータＭｂの計算 ｇ1.1 ＝〔η〕s ／〔η〕r （15） 〔η〕s ：試料の極限粘度、 〔η〕r ：式（16）で求めた値 〔η〕r ＝4.35×１０-4ＭｗLS 0.711 （16） ｇ＝（６／ｎ）(0.5((２＋ｎ）1/2 ／ｎ1/2 ）１ｎ(( (２＋ｎ）1/2 ＋ｎ 1/2 ）／((２＋ｎ）1/2 −ｎ1/2)) −１） （17) Ｍｂ＝ＭｗLS／（２ｎ＋１） （18） Ｐｘ＝Ｍｂ／Ｍｗ （２） Ｍｂ：分子量パラメータ Ｍｗ：ＧＰＣによる重量平均分子量 ＭｗLS：光散乱法による重量平均分子量 ここで〔η〕s は、ウベローデ型粘度計を用いて、１３
５℃テトラリン中で測定した。
【００４７】〔フィルム物性〕 （１）ヘイズ（曇り度） ＡＳＴＭ Ｄ１００３に規定された方法に従った。 （２）グロス（光沢） ＪＩＳ Ｚ８７４１に規定され方法に従った。 （３）ダート衝撃強度 ＡＳＴＭ Ｄ１７０９のＡ法に従った。 （４）１％正割弾性率 フィルム加工方向（ＭＤ）またはその直角方向（ＴＤ）
に巾２cmの試験片を切り出し、引張試験機にチャック間
距離６cmで取り付け、５mm／分の速度で引っ張り、１％
伸びた時の応力から、１００×（応力）／（断面積）の
式で計算した。 （５）引張強度 ＪＩＳ Ｚ１７０２に規定された方法に従った。 （６）エルメンドルフ引裂強度 ＪＩＳ Ｚ１７０２に規定された方法に従った。
に巾２cmの試験片を切り出し、引張試験機にチャック間
距離６cmで取り付け、５mm／分の速度で引っ張り、１％
伸びた時の応力から、１００×（応力）／（断面積）の
式で計算した。 （５）引張強度 ＪＩＳ Ｚ１７０２に規定された方法に従った。 （６）エルメンドルフ引裂強度 ＪＩＳ Ｚ１７０２に規定された方法に従った。
【００４８】実施例１ 〔チタン化合物の合成〕撹拌機、滴下ロート、温度計を
備えた３ lのフラスコをアルゴンで置換した後、ジオク
チルアミン１８１ml（600 ミリモル）、ヘキサン１．５
lを仕込んだ。次に、ヘキサンで希釈したブチルリチウ
ム３８７ml（600 ミリモル）を滴下ロートからフラスコ
中の溶液の温度を５℃に保ちながら３０分間で滴下し、
滴下終了後、５℃で２時間、３０℃で２時間更に反応を
行った。次に、ヘキサンで希釈したＴｉＣｌ4 ２２ml
（200 ミリモル）を滴下ロートから、前記反応で得た混
合液中に温度を５℃に保ちながら３０分間で滴下し、滴
下終了後５℃で１時間、３０℃で２時間更に反応を行
い、組成式〔（Ｃ8 Ｈ17）2Ｎ〕3 ＴｉＣｌで表される
チタン化合物２００ミリモルを得た。
備えた３ lのフラスコをアルゴンで置換した後、ジオク
チルアミン１８１ml（600 ミリモル）、ヘキサン１．５
lを仕込んだ。次に、ヘキサンで希釈したブチルリチウ
ム３８７ml（600 ミリモル）を滴下ロートからフラスコ
中の溶液の温度を５℃に保ちながら３０分間で滴下し、
滴下終了後、５℃で２時間、３０℃で２時間更に反応を
行った。次に、ヘキサンで希釈したＴｉＣｌ4 ２２ml
（200 ミリモル）を滴下ロートから、前記反応で得た混
合液中に温度を５℃に保ちながら３０分間で滴下し、滴
下終了後５℃で１時間、３０℃で２時間更に反応を行
い、組成式〔（Ｃ8 Ｈ17）2Ｎ〕3 ＴｉＣｌで表される
チタン化合物２００ミリモルを得た。
【００４９】〔チタン化合物と有機マグネシウム化合物
との反応〕上記チタン化合物にヘプタンで希釈した東ソ
ー・アクゾ社製ブチルエチルマグネシウム（ＢＥＭ）３
００ml（198 ミリモル）を添加し、温度を３０℃に保持
して１時間反応を行い、反応生成物２００ミリモルを得
た（触媒濃度０．０７７mmolＴｉ／ml）。
との反応〕上記チタン化合物にヘプタンで希釈した東ソ
ー・アクゾ社製ブチルエチルマグネシウム（ＢＥＭ）３
００ml（198 ミリモル）を添加し、温度を３０℃に保持
して１時間反応を行い、反応生成物２００ミリモルを得
た（触媒濃度０．０７７mmolＴｉ／ml）。
【００５０】〔エチレンの重合〕内容積１６０ lの撹拌
機付重合槽を、窒素で置換した後、溶媒としてブタン６
０kg、αオレフィンとしてブテン−１を１２kg仕込み、
重合槽を７０℃まで昇温した。昇温後水素圧を０．９kg
/cm2、エチレン圧を６．０kg/cm2に調整した後、有機ア
ルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥ
Ａ）７９．５mmolを投入し、続いて上記で得られた反応
生成物４０mmolを投入し重合を開始した。温度を７０℃
に、エチレン圧を６．０kg/cm2に調節しながら３時間重
合を行った。重合の結果、共重合体９．２kgを得た。得
られた共重合体の物性を表１に示す。
機付重合槽を、窒素で置換した後、溶媒としてブタン６
０kg、αオレフィンとしてブテン−１を１２kg仕込み、
重合槽を７０℃まで昇温した。昇温後水素圧を０．９kg
/cm2、エチレン圧を６．０kg/cm2に調整した後、有機ア
ルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥ
Ａ）７９．５mmolを投入し、続いて上記で得られた反応
生成物４０mmolを投入し重合を開始した。温度を７０℃
に、エチレン圧を６．０kg/cm2に調節しながら３時間重
合を行った。重合の結果、共重合体９．２kgを得た。得
られた共重合体の物性を表１に示す。
【００５１】〔組成物の作成〕前記共重合体にチバガイ
ギー社製Irganox 1076、ステアリン酸カルシウム、及び
サンド社製サンドスターブ Ｐ−ＥＰＱを添加し造粒を
行った。
ギー社製Irganox 1076、ステアリン酸カルシウム、及び
サンド社製サンドスターブ Ｐ−ＥＰＱを添加し造粒を
行った。
【００５２】〔フィルムの成形〕プラコー社製ＥＸ−５
０インフレ成形機に１２５mmφでリップ間隔２mmのダイ
を取り付け、加工温度１９０℃、ブローアップ比１．
８、押出量２５kg/hr の条件下にインフレーションフィ
ルム加工を行い、厚さ３０μのフィルムを作成した。得
られた組成物及びフィルムの物性を表１に示す。
０インフレ成形機に１２５mmφでリップ間隔２mmのダイ
を取り付け、加工温度１９０℃、ブローアップ比１．
８、押出量２５kg/hr の条件下にインフレーションフィ
ルム加工を行い、厚さ３０μのフィルムを作成した。得
られた組成物及びフィルムの物性を表１に示す。
【００５３】実施例２ 実施例１において、エチレンの重合の際、溶媒としてブ
タン６２kg、αオレフィンとしてブテン−１を１０kg、
水素圧を１．５kg/cm2にした以外は、実施例１と同様に
重合を行い共重合体９．６kgを得た。得られた共重合体
の物性を表１に示す。
タン６２kg、αオレフィンとしてブテン−１を１０kg、
水素圧を１．５kg/cm2にした以外は、実施例１と同様に
重合を行い共重合体９．６kgを得た。得られた共重合体
の物性を表１に示す。
【００５４】〔組成物の作成〕前記共重合体にチバガイ
ギー社製Irganox 1076、ステアリン酸カルシウム、及び
サンド社製サンドスターブ Ｐ−ＥＰＱを添加し造粒を
行った。
ギー社製Irganox 1076、ステアリン酸カルシウム、及び
サンド社製サンドスターブ Ｐ−ＥＰＱを添加し造粒を
行った。
【００５５】〔フィルムの成形〕プラコー社製ＥＸ−５
０インフレ成形機に１２５mmφでリップ間隔２mmのダイ
を取り付け、加工温度１７０℃、ブローアップ比１．
８、押出量２５kg/hr の条件下にインフレーションフィ
ルム加工を行い、厚さ３０μのフィルムを作成した。得
られた組成物及びフィルムの物性を表１に示す。
０インフレ成形機に１２５mmφでリップ間隔２mmのダイ
を取り付け、加工温度１７０℃、ブローアップ比１．
８、押出量２５kg/hr の条件下にインフレーションフィ
ルム加工を行い、厚さ３０μのフィルムを作成した。得
られた組成物及びフィルムの物性を表１に示す。
【００５６】比較例１ 市販のＬＬＤＰＥである住友化学工業（株）社製スミカ
セン−Ｌ ＦＡ１０１−０を用いた。フィルムの成形は
実施例１と同様に行った。物性を表１に示す。
セン−Ｌ ＦＡ１０１−０を用いた。フィルムの成形は
実施例１と同様に行った。物性を表１に示す。
【００５７】比較例２ 市販のＬＬＤＰＥである住友化学工業（株）社製スミカ
セン−Ｌ ＦＡ２０１−０を用いた。フィルムの成形は
実施例２と同様に行った。物性を表１に示す。
セン−Ｌ ＦＡ２０１−０を用いた。フィルムの成形は
実施例２と同様に行った。物性を表１に示す。
【００５８】比較例３ 市販のＬＬＤＰＥである住友化学工業（株）社製スミカ
セン−Ｌ ＦＡ２０１−０と市販のＬＤＰＥであるスミ
カセン Ｆ１０１−３を８：２の混合比でドライブレン
ドしたものを用いた。フィルムの成形は実施例１と同様
に行った。得られた組成物及びフィルムの物性を表１に
示す。
セン−Ｌ ＦＡ２０１−０と市販のＬＤＰＥであるスミ
カセン Ｆ１０１−３を８：２の混合比でドライブレン
ドしたものを用いた。フィルムの成形は実施例１と同様
に行った。得られた組成物及びフィルムの物性を表１に
示す。
【００５９】実施例３ 〔チタン化合物の合成〕撹拌機、滴下ロート、温度計を
備えた３ lのフラスコをアルゴンで置換した後、ジオク
チルアミン１８１ml（600 ミリモル）、ヘキサン１．５
lを仕込んだ。次に、ヘキサンで希釈したブチルリチウ
ム３８７ml（600 ミリモル）を滴下ロートからフラスコ
中の溶液の温度を５℃に保ちながら３０分間で滴下し、
滴下終了後、５℃で２時間、３０℃で２時間更に反応を
行った。次に、ヘキサンで希釈したＴｉＣｌ4 １６．５
ml（150 ミリモル）を滴下ロートから、前記反応で得た
混合液中に温度を５℃に保ちながら３０分間で滴下し、
滴下終了後５℃で１時間、３０℃で２時間更に反応を行
い、組成式〔（Ｃ8 Ｈ17）2 Ｎ〕4 Ｔｉで表されるチタ
ン化合物１５０ミリモルを得た。
備えた３ lのフラスコをアルゴンで置換した後、ジオク
チルアミン１８１ml（600 ミリモル）、ヘキサン１．５
lを仕込んだ。次に、ヘキサンで希釈したブチルリチウ
ム３８７ml（600 ミリモル）を滴下ロートからフラスコ
中の溶液の温度を５℃に保ちながら３０分間で滴下し、
滴下終了後、５℃で２時間、３０℃で２時間更に反応を
行った。次に、ヘキサンで希釈したＴｉＣｌ4 １６．５
ml（150 ミリモル）を滴下ロートから、前記反応で得た
混合液中に温度を５℃に保ちながら３０分間で滴下し、
滴下終了後５℃で１時間、３０℃で２時間更に反応を行
い、組成式〔（Ｃ8 Ｈ17）2 Ｎ〕4 Ｔｉで表されるチタ
ン化合物１５０ミリモルを得た。
【００６０】〔チタン化合物と有機アルミニウム化合物
との反応〕上記チタン化合物にヘプタンで希釈したトリ
エチルアルミニウム３００ml（300 ミリモル）を添加
し、温度を３０℃に保持しながら１時間反応を行い、反
応生成物１０５ミリモルを得た（触媒濃度０．０６２mm
olＴｉ／ml）。
との反応〕上記チタン化合物にヘプタンで希釈したトリ
エチルアルミニウム３００ml（300 ミリモル）を添加
し、温度を３０℃に保持しながら１時間反応を行い、反
応生成物１０５ミリモルを得た（触媒濃度０．０６２mm
olＴｉ／ml）。
【００６１】〔エチレンの重合〕内容積１ lの撹拌機付
オートクレーブ型連続反応器中で、上記反応生成物を用
い、下記に示す反応条件によりエチレンとブテン−１の
共重合を行った。 反応条件： 有機アルミニウム成分：トリエチルアルミニウム（ＴＥ
Ａ） Ａｌ／Ｔｉ（原子比）：１．３ 重合温度 ：２１０℃ 重合圧力 ：８００kg/cm2 重合滞留時間 ：４５秒 エチレンフィード量 ：７．１１kg/hr ブテン−１フィード量：１０．０kg/hr 水素フィード量 ：４．４g/hr 重合の結果、１時間あたり１．９kgのポリマーを得た。
得られた共重合体の物性を表２に示す。
オートクレーブ型連続反応器中で、上記反応生成物を用
い、下記に示す反応条件によりエチレンとブテン−１の
共重合を行った。 反応条件： 有機アルミニウム成分：トリエチルアルミニウム（ＴＥ
Ａ） Ａｌ／Ｔｉ（原子比）：１．３ 重合温度 ：２１０℃ 重合圧力 ：８００kg/cm2 重合滞留時間 ：４５秒 エチレンフィード量 ：７．１１kg/hr ブテン−１フィード量：１０．０kg/hr 水素フィード量 ：４．４g/hr 重合の結果、１時間あたり１．９kgのポリマーを得た。
得られた共重合体の物性を表２に示す。
【００６２】比較例４ 市販のＬＬＤＰＥである住友化学工業（株）社製スミカ
セン−Ｌ ＧＡ４０１を用いた。物性を表２に示す。
セン−Ｌ ＧＡ４０１を用いた。物性を表２に示す。
【００６３】比較例５ 市販のＬＤＰＥである住友化学工業（株）社製スミカセ
ン−Ｌ Ｆ２００−０を用いた。物性を表２に示す。
ン−Ｌ Ｆ２００−０を用いた。物性を表２に示す。
【００６４】
【表１】
【００６５】
【表２】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 重松 裕二 千葉県市原市姉崎海岸５の１ 住友化学工 業株式会社内 (72)発明者 常法寺 博文 千葉県市原市姉崎海岸５の１ 住友化学工 業株式会社内 (72)発明者 植村 明夫 千葉県市原市姉崎海岸５の１ 住友化学工 業株式会社内 (72)発明者 佐藤 勇夫 千葉県市原市姉崎海岸５の１ 住友化学工 業株式会社内
Claims (15)
- 【請求項１】（Ａ）密度が０．８７０ないし０．９４５
g/cm3 、 （Ｂ）赤外吸収スペクトルから得られる炭素−炭素二重
結合の総数に占めるトランスビニレン型炭素−炭素二重
結合の割合が３５％以上、及び （Ｃ）重量平均分子量が３．０×１０4 ないし６．０×
１０5 であることを特徴とするエチレン−αオレフィン
共重合体。 - 【請求項２】（Ｄ）下記式（１）に示す組成分布パラメ
ータＣｘが０．４０〜０．８０である請求項１記載のエ
チレン−αオレフィン共重合体。 Ｃｘ＝σ／ＳＣＢave （１） σ：組成分布の標準偏差（１／１０００Ｃ） ＳＣＢave ：１０００Ｃ当りの短鎖分岐の平均値（１／
１０００Ｃ） - 【請求項３】（Ｅ）重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量
Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３〜２０である請求項１記
載のエチレン−αオレフィン共重合体。 - 【請求項４】（Ｆ）下記式（２）に示す加工性パラメー
タＰｘが０．０５〜０．６０である請求項１記載のエチ
レン−αオレフィン共重合体。 Ｐｘ＝Ｍｂ／Ｍｗ （２） Ｍｂ：分子量パラメータ Ｍｗ：重量平均分子量 - 【請求項５】（Ｇ）１９０℃、２．１６kgの荷重下でオ
リフィスから押出され、室温で冷却されたストランドの
直径の該オリフィスの内径に対する比（スウェリング
比：ＳＲ）が１．２５以上である請求項１記載のエチレ
ン−αオレフィン共重合体。 - 【請求項６】（Ｄ）下記式（１）に示す組成分布パラメ
ータＣｘが０．４０〜０．８０であり、（Ｅ）重量平均
分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が
３〜２０である請求項１記載のエチレン−αオレフィン
共重合体。 Ｃｘ＝σ／ＳＣＢave （１） σ：組成分布の標準偏差（１／１０００Ｃ） ＳＣＢave ：１０００Ｃ当りの短鎖分岐の平均値（１／
１０００Ｃ） - 【請求項７】（Ｄ）下記式（１）に示す組成分布パラメ
ータＣｘが０．４０〜０．８０であり、（Ｆ）下記式
（２）に示す加工性パラメータＰｘが０．０５〜０．６
０である請求項１記載のエチレン−αオレフィン共重合
体。 Ｃｘ＝σ／ＳＣＢave （１） σ：組成分布の標準偏差（１／１０００Ｃ） ＳＣＢave ：１０００Ｃ当りの短鎖分岐の平均値（１／
１０００Ｃ） Ｐｘ＝Ｍｂ／Ｍｗ （２） Ｍｂ：分子量パラメータ Ｍｗ：重量平均分子量 - 【請求項８】（Ｄ）下記式（１）に示す組成分布パラメ
ータＣｘが０．４０〜０．８０であり、（Ｇ）１９０
℃、２．１６kgの荷重下でオリフィスから押出され、室
温で冷却されたストランドの直径の該オリフィスの内径
に対する比（スウェリング比：ＳＲ）が１．２５以上で
ある請求項１記載のエチレン−αオレフィン共重合体。 Ｃｘ＝σ／ＳＣＢave （１） σ：組成分布の標準偏差（１／１０００Ｃ） ＳＣＢave ：１０００Ｃ当りの短鎖分岐の平均値（１／
１０００Ｃ） - 【請求項９】（Ｅ）重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量
Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３〜２０であり、（Ｆ）下
記式（２）に示す加工性パラメータＰｘが０．０５〜
０．６０である請求項１記載のエチレン−αオレフィン
共重合体。 Ｐｘ＝Ｍｂ／Ｍｗ （２） Ｍｂ：分子量パラメータ Ｍｗ：重量平均分子量 - 【請求項１０】（Ｅ）重量平均分子量Ｍｗと数平均分子
量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３〜２０であり、（Ｇ）
１９０℃、２．１６kgの荷重下でオリフィスから押出さ
れ、室温で冷却されたストランドの直径の該オリフィス
の内径に対する比（スウェリング比：ＳＲ）が１．２５
以上である請求項１記載のエチレン−αオレフィン共重
合体。 - 【請求項１１】（Ｄ）下記式（１）に示す組成分布パラ
メータＣｘが０．４０〜０．８０、（Ｅ）重量平均分子
量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３〜
２０、及び（Ｆ）下記式（２）に示す加工性パラメータ
Ｐｘが０．０５〜０．６０である請求項１記載のエチレ
ン−αオレフィン共重合体。 Ｃｘ＝σ／ＳＣＢave （１） σ：組成分布の標準偏差（１／１０００Ｃ） ＳＣＢave ：１０００Ｃ当りの短鎖分岐の平均値（１／
１０００Ｃ） Ｐｘ＝Ｍｂ／Ｍｗ （２） Ｍｂ：分子量パラメータ Ｍｗ：重量平均分子量 - 【請求項１２】（Ｄ）下記式（１）に示す組成分布パラ
メータＣｘが０．４０〜０．８０、（Ｅ）重量平均分子
量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が３〜
２０、（Ｆ）下記式（２）に示す加工性パラメータＰｘ
が０．０５〜０．６０、及び（Ｇ）１９０℃、２．１６
kgの荷重下でオリフィスから押出され、室温で冷却され
たストランドの直径の該オリフィスの内径に対する比
（スウェリング比：ＳＲ）が１．２５以上である請求項
１記載のエチレン−αオレフィン共重合体。 Ｃｘ＝σ／ＳＣＢave （１） σ：組成分布の標準偏差（１／１０００Ｃ） ＳＣＢave ：１０００Ｃ当りの短鎖分岐の平均値（１／
１０００Ｃ） Ｐｘ＝Ｍｂ／Ｍｗ （２） Ｍｂ：分子量パラメータ Ｍｗ：重量平均分子量 - 【請求項１３】（Ｈ）メルトフローレートが０．０１な
いし９g/１０min 、（Ｇ）１９０℃、２．１６kgの荷重
下でオリフィスから押出され、室温で冷却されたストラ
ンドの直径の該オリフィスの内径に対する比（スウェリ
ング比：ＳＲ）が１．２５以上である請求項１記載のエ
チレン−αオレフィン共重合体。 - 【請求項１４】請求項１〜１３のいずれかに記載のエチ
レン−αオレフィン共重合体を用いて成形されてなる成
形体。 - 【請求項１５】成形体がフィルムである請求項１４記載
の成形体。
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