JPH06207170A - 白色有機エレクトロルミネッセンス素子 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 発光効率が高く、かつ発光安定性に優れる白
色有機エレクトロルミネッセンス素子を提供すること。 【構成】 発光層が固体状態の蛍光ピーク波長が３８０
ｎｍ以上４８０ｎｍ未満である有機化合物を含有する第
一発光層と、固体状態の蛍光ピーク波長が４８０ｎｍ以
上５８０ｎｍ未満である有機化合物を含有する第二発光
層とが透明電極又は陽極側から順次積層された積層構造
からなり、かつ溶液状態での蛍光ピーク波長が５８０ｎ
ｍ以上６５０ｎｍ以下である有機化合物を、有機化合物
層の少なくとも一層に、その層を形成する有機化合物に
対して0.１〜１０モル％の割合で含有させた白色有機エ
レクトロルミネッセンス素子である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は新規な白色有機エレクト
ロルミネッセンス素子に関し、さらに詳しくは、発光効
率が高く、かつ発光安定性に優れた白色発光を呈する有
機エレクトロルミネッセンス素子に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】エレクトロルミネッセンス素子（ＥＬ素
子）は、自己発光のため視認性が高く、かつ完全固体素
子であるため、耐衝撃性に優れるという特徴を有してい
る。そのため、現在、無機又は有機化合物を用いた様々
なＥＬ素子が提案され、かつ、実用化が試みられてい
る。これらの素子のうち、有機ＥＬ素子は印加電圧を大
幅に低下させることができるので、各種材料・素子の開
発が進められている。さらに、現在用いられているバッ
クライトやディスプレイなどの表示素子の軽量化にも有
効である。白色発光する有機ＥＬ素子については、従
来、次のような技術の開示がなされているが、以下のよ
うな問題点が多々あった。例えば、ヨーロッパ公開特許
第０３９０５５１号公報では、キャリアをキャリア界面
の蓄積によるトンネリング注入によって取り込むため白
色発光するための域値電圧が存在し、その域値以下にお
いては白色ではないため階調表示ができない。特開平３
−２３０５８４号公報では、二色の蛍光物の混合発光で
あるため良好な白色にはならない。特開平２−２２０３
９０号公報では、白色発光を呈するが、印加電圧３０Ｖ
で輝度１１０ｃｄ／ｍ² であり、駆動電圧が高い割りに
は発光効率が低い。特開平４−５１４９１号公報では、
端面発光構造であり面全体としての用途には不適であ
る。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
事情のもとで、従来の有機ＥＬ素子の特性を維持すると
ともに、発光効率が高く、かつ発光安定性に優れた白色
発光を呈する有機ＥＬ素子を提供することを目的として
なされたものである。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、高い発光
効率及び発光安定性を有する白色有機ＥＬ素子を開発す
べく鋭意研究を重ねた結果、正孔と電子との再結合領域
を第一発光層と第二発光層との界面領域として、第一発
光層及び第二発光層それぞれに、固体状態の蛍光ピーク
波長が異なる特定の範囲にある有機化合物を含有させ、
かつ第一発光層、第二発光層及びその他の有機化合物層
の中から選ばれた少なくとも一層に、溶液状態での蛍光
ピーク波長が特定の範囲にある有機化合物を含有させる
ことにより、従来の有機ＥＬ素子の特性を維持するとと
もに、発光効率が高く、かつ発光安定性に優れた白色発
光を呈する有機ＥＬ素子が得られることを見出した。本
発明は、かかる知見に基づいて完成したものである。す
なわち、本発明は、少なくとも一方が透明もしくは半透
明な一対の電極間に発光層を少なくとも含む有機化合物
層を挟持してなる有機エレクトロルミネッセンス素子に
おいて、該発光層は固体状態の蛍光ピーク波長が３８０
ｎｍ以上４８０ｎｍ未満である有機化合物を含有する第
一発光層と、固体状態の蛍光ピーク波長が４８０ｎｍ以
上５８０ｎｍ未満である有機化合物を含有する第二発光
層とが透明電極又は陽極側から順次積層された積層構造
からなり、かつ溶液状態での蛍光ピーク波長が５８０ｎ
ｍ以上６５０ｎｍ以下である有機化合物を、上記第一発
光層、第二発光層及びその他の有機化合物層の中から選
ばれた少なくとも一層に、その層を形成する有機化合物
に対し、0.１〜１０モル％の割合で含有させたことを特
徴とする白色有機エレクトロルミネッセンス素子を提供
するものである。

【０００５】本発明の白色有機ＥＬ素子は、第一発光層
と第二発光層の２層の発光層に特徴がある。この第一発
光層には、固体状態の蛍光ピーク波長が３８０ｎｍ以上
４８０ｎｍ未満（青色系）、好ましくは４２０ｎｍ以上
４７５ｎｍ未満である有機化合物が用いられ、第二発光
層には、固体状態の蛍光ピーク波長が４８０ｎｍ以上５
８０ｎｍ未満（緑色系）、好ましくは４９０ｎｍ以上５
６０ｎｍ未満である有機化合物が用いられる。さらに、
上記発光層及び他の有機化合物層の中から選ばれた少な
くとも一層に、溶液状態での蛍光ピーク波長が５８０ｎ
ｍ以上６５０ｎｍ以下（赤色系）、好ましくは５８５ｎ
ｍ以上６２０ｎｍ以下である有機化合物を、その層を形
成する有機化合物に対して0.１〜１０モル％、好ましく
は0.５〜５モル％の割合で含有させたことを特徴とす
る。この0.１〜１０モル％というのは、濃度消光を生じ
ないための濃度範囲である。なお、蛍光スペクトルにお
いて、ピークが複数ある化合物においては、上記のそれ
ぞれの波長全面域に少なくとも一つのピークをもってい
ればよい。

【０００６】本発明の白色有機ＥＬ素子による白色光
は、上記第一発光層及び第二発光層及び混合成分からの
発光の重ね合わせ（すなわち、特定の蛍光ピーク波長を
有する３種類の上記有機化合物の３原色発光の重ね合わ
せ）により得ることができる。なお、図１に白色光の定
義をＣＩＥ座標にて示した。ここで、第一発光層に用い
る有機化合物は、特に限定されず、例えば特開平３−２
３１９７０号公報あるいは国際公開特許ＷＯ９２／０５
１３１号公報、特願平５−１７０３５４号明細書、特願
平５−１２９４３８号明細書に記載されている有機化合
物の中で、上記第一発光層の蛍光条件を満足するものが
挙げられる。好ましいものとしては、特開平３−２３１
９７０号公報、国際公開特許ＷＯ９２／０５１３１号公
報、特願平５−１７０３４５号明細書に記載されている
上記第一発光層の蛍光条件を満たすものと、特願平５−
１２９４３８号明細書に記載されている適当な化合物と
の組合せ、さらには後述する正孔注入輸送層に用いる化
合物のなかで、上記第一発光層の蛍光条件を満足するも
のを挙げることができる。次に、特開平３−２３１９７
０号公報、国際公開特許ＷＯ９２／０５１３１号公報に
記載されている上記第一発光層の蛍光条件を満たす化合
物としては、一般式（Ｉ）

【０００７】

【化６】

【０００８】〔式中、Ｒ¹ 〜Ｒ⁴ は、それぞれ水素原
子，炭素数１〜６のアルキル基，炭素数１〜６のアルコ
キシ基，炭素数７〜１８のアラルキル基，置換もしくは
無置換の炭素数６〜１８のアリール基，置換もしくは無
置換の芳香族複素環式基，置換もしくは無置換のシクロ
ヘキシル基，置換もしくは無置換の炭素数６〜１８のア
リールオキシ基，置換もしくは無置換のピリジル基を示
す。ここで、置換基は炭素数１〜６のアルキル基，炭素
数１〜６のアルコキシ基，炭素数７〜１８のアラルキル
基，炭素数６〜１８のアリールオキシ基，炭素数１〜６
のアシル基，炭素数１〜６のアシルオキシ基，カルボキ
シル基，スチリル基，炭素数６〜２０のアリールカルボ
ニル基，炭素数６〜２０のアリールオキシカルボニル
基，炭素数１〜６のアルコキシカルボニル基，ビニル
基，アニリノカルボニル基，カルバモイル基，フェニル
基，ニトロ基，水酸基あるいはハロゲン原子を示す。こ
れらの置換基は単一でも複数でもよい。また、Ｒ¹ 〜Ｒ
⁴ は同一でも、また互いに異なっていてもよく、Ｒ¹ と
Ｒ² 及びＲ³ とＲ⁴ は互いに置換している基と結合し
て、置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の五員環ある
いは置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の六員環を形
成してもよい。Ａｒは置換もしくは無置換の炭素数６〜
２０のアリーレン基を表わし、単一置換されていても、
複数置換されていてもよく、また結合部位は、オルト，
パラ，メタいずれでもよい。なお、置換基は前記と同じ
である。また、アリーレン基の置換基同士が結合して、
置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の五員環あるいは
置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の六員環を形成し
てもよい。但し、Ａｒが無置換フェニレンの場合、Ｒ¹
〜Ｒ⁴ は、それぞれ炭素数１〜６のアルコキシ基，炭素
数７〜１８のアラルキル基，置換もしくは無置換のナフ
チル基，ビフェニル基，シクロヘキシル基，アリールオ
キシ基より選ばれたものである。〕で表される芳香族メ
チリディン化合物，一般式（II） Ａ−Ｑ−Ｂ ・・・ （II) 〔式中、Ａ及びＢは、それぞれ上記一般式（Ｉ）で表さ
れる化合物から１つの水素原子を除いた一価基を示し、
同一であっても異なってもよい。また、Ｑは共役系を切
る二価基を示す。〕で表される芳香族メチリディン化合
物及び一般式（III)

【０００９】

【化７】

【００１０】〔式中、Ａ¹ は置換もしくは無置換の炭素
数６〜２０のアリーレン基又は二価の芳香族複素環式基
を示す。結合位置はオルト，メタ，パラのいずれでもよ
い。Ａ ² は置換もしくは無置換の炭素数６〜２０のアリ
ール基又は一価の芳香族複素環式基を示す。Ｒ⁵ 及びＲ
⁶ は、それぞれ水素原子，置換もしくは無置換の炭素数
６〜２０のアリール基，シクロヘキシル基，一価の芳香
族複素環式基，炭素数１〜１０のアルキル基，炭素数７
〜２０のアラルキル基又は炭素数１〜１０のアルコキシ
基を示す。なお、Ｒ⁵ ，Ｒ⁶ は同一でも異なってもよ
い。ここで、置換基とは、アルキル基，アリールオキシ
基，アミノ基又はこれらの基を有するもしくは有しない
フェニル基であり、該置換基は単一でも複数でもよい。
Ｒ⁵ の各置換基はＡ¹ と結合して、飽和もしくは不飽和
の五員環又は六員環を形成してもよく、同様にＲ⁶ の各
置換基はＡ² と結合して、飽和もしくは不飽和の五員環
又は六員環を形成してもよい。また、Ｑ¹ は前記と同じ
である。〕で表される芳香族メチリディン化合物が挙げ
られる。

【００１１】ここで、一般式（Ｉ）中のＲ¹ 〜Ｒ⁴ は、
前述の如く同一でも異なってもよく、それぞれ水素原
子，炭素数１〜６のアルキル基（メチル基，エチル基，
ｎ−プロピル基，イソプロピル基，ｎ−ブチル基，イソ
ブチル基，sec −ブチル基，tert−ブチル基，イソペン
チル基，t-ペンチル基，ネオペンチル基，イソヘキシル
基），炭素数１〜６のアルコキシ基（メトキシ基，エト
キシ基，プロポキシ基，ブトキシ基等），炭素数７〜１
８のアラルキル基（ベンジル基，フェネチル基等），炭
素数６〜１８のアリール基（フェニル基，ビフェニル
基，ナフチル基等），シクロヘキシル基，芳香族複素環
式基（ピリジル基，キノリル基），炭素数６〜１８のア
リールオキシ基（フェノキシ基，ビフェニルオキシ基，
ナフチルオキシ基等）を示す。

【００１２】また、Ｒ¹ 〜Ｒ⁴ は、これらに置換基の結
合したものでもよい。即ち、Ｒ¹ 〜Ｒ⁴ は、それぞれ置
換基含有フェニル基，置換基含有アラルキル基，置換基
含有シクロヘキシル基，置換基含有ビフェニル基，置換
基含有ナフチル基を示す。ここで、置換基は炭素数１〜
６のアルキル基，炭素数１〜６のアルコキシ基，炭素数
７〜１８のアラルキル基，炭素数６〜１８のアリールオ
キシ基，炭素数１〜６のアシル基，炭素数１〜６のアシ
ルオキシ基，カルボキシル基，スチリル基，炭素数６〜
２０のアリールカルボニル基，炭素数６〜２０のアリー
ルオキシカルボニル基，炭素数１〜６のアルコキシカル
ボニル基，ビニル基，アニリノカルボニル基，カルバモ
イル基，フェニル基，ニトロ基，水酸基あるいはハロゲ
ン原子であり、複数置換されていてもよい。したがっ
て、例えば、置換基含有アラルキル基は、アルキル基置
換アラルキル基（メチルベンジル基，メチルフェネチル
基等），アルコキシ基置換アラルキル基（メトキシベン
ジル基，エトキシフェネチル基等），アリールオキシ基
置換アラルキル基（フェノキシベンジル基，ナフチルオ
キシフェネチル基等），フェニル基置換アラルキル基
（フェニルフェネチル基等）、上記置換基含有フェニル
基は、アルキル基置換フェニル基（トリル基，ジメチル
フェニル基，エチルフェニル基など），アルコキシ基置
換フェニル基（メトキシフェニル基，エトキシフェニル
基など）アリールオキシ基置換フェニル基（フェノキシ
フェニル基，ナフチルオキシフェニル基等）あるいはフ
ェニル基置換フェニル基（つまり、ビフェニリル基）で
ある。また、置換基含有シクロヘキシル基は、アルキル
基置換シクロヘキシル基（メチルシクロヘキシル基，ジ
メチルシクロヘキシル基，エチルシクロヘキシル基
等），アルコキシ基置換シクロヘキシル基（メトキシシ
クロヘキシル基，エトキシシクロヘキシル基等）あるい
はアリールオキシ基置換シクロヘキシル基（フェノキシ
シクロヘキシル基，ナフチルオキシシクロヘキシル
基），フェニル基置換シクロヘキシル基（フェニルシク
ロヘキシル基）である。置換基含有ナフチル基は、アル
キル基置換ナフチル基（メチルナフチル基，ジメチルナ
フチル基等），アルコキシ基置換ナフチル基（メトキシ
ナフチル基，エトキシナフチル基等）あるいはアリール
オキシ基置換ナフチル基（フェノキシナフチル基，ナフ
チルオキシナフチル基），フェニル基置換ナフチル基
（フェニルナフチル基）である。

【００１３】上記Ｒ¹ 〜Ｒ⁴ としては、上述したものの
うち、それぞれ炭素数１〜６のアルキル基，アリールオ
キシ基，フェニル基，ナフチル基，ビフェニル基，シク
ロヘキシル基が好ましい。これらは置換あるいは無置換
のいずれでもよい。また、Ｒ ¹ 〜Ｒ⁴ は同一でも、また
互いに異なっていてもよく、Ｒ¹ とＲ² 及びＲ³ とＲ ⁴
は互いに置換している基と結合して、置換もしくは無置
換の飽和又は不飽和の五員環あるいは置換もしくは無置
換の飽和又は不飽和の六員環を形成してもよい。

【００１４】一方、一般式（Ｉ）中のＡｒは置換もしく
は無置換の炭素数６〜２０のアリーレン基を表わし、置
換もしくは無置換のフェニレン基，ビフェニレン基，ｐ
−テルフェニレン基，ナフチレン基，ターフェニレン
基，ナフタレンジイル基，アントラセンジイル基，フェ
ナントレンジイル基，フェナレンジイル基等のアリーレ
ン基であり、無置換でも置換されていてもよい。又、メ
チリディン（＝Ｃ＝ＣＨ−）の結合位置はオルト，メ
タ，パラ等どこでもよい。但し、Ａｒが無置換フェニレ
ンの場合、Ｒ¹ 〜Ｒ⁴ は炭素数１〜６のアルコキシ基，
炭素数７〜１８のアラルキル基，置換あるいは無置換の
ナフチル基，ビフェニル基，シクロヘキシル基，アリー
ルオキシ基より選ばれたものである。置換基はアルキル
基（メチル基，エチル基，ｎ−プロピル基，イソプロピ
ル基，ｎ−ブチル基，イソブチル基，sec −ブチル基，
ｔ−ブチル基，イソペンチル基，ｔ−ペンチル基，ネオ
ペンチル基，イソヘキシル基等），アルコキシ基（メト
キシ基，エトキシ基，プロポキシ基，イソプロポキシ
基，ブチルオキシ基，イソブチルオキシ基，sec −ブチ
ルオキシ基，ｔ−ブチルオキシ基，イソペンチルオキシ
基，ｔ−ペンチルオキシ基），アリールオキシ基（フェ
ノキシ基，ナフチルオキシ基等），アシル基（ホルミル
基，アセチル基，プロピオニル基，ブチリル基等），ア
シルオキシ基，アラルキル基（ベンジル基，フェネチル
基等），フェニル基，水酸基，カルボキシル基，アニリ
ノカルボニル基，カルバモイル基，アリールオキシカル
ボニル基，メトキシカルボニル基，エトキシカルボニル
基，ブトキシカルボニル基，ニトロ基，ハロゲン原子で
あり、単一置換でも複数置換されていてもよい。

【００１５】前記一般式（Ｉ）で表わされるメチリディ
ン芳香族化合物は、１分子中に２つのメチリディン（＝
Ｃ＝ＣＨ−）基を有し、このメチリディン基の幾何異性
によって、４通りの組合わせ、すなわち、シス−シス，
トランス−シス，シス−トランス及びトランス−トラン
スの組合わせがある。本発明のＥＬ素子における第一発
光層は、それらのいずれのものであってもよいし、幾何
異性体の混合したものでもよい。特に好ましくは、全て
トランス体のものである。また、上記置換基は、置換基
の間で結合し、置換、無置換の飽和もしくは不飽和の五
員環又は六員環を形成してもよい。

【００１６】一般式（II）におけるＡ及びＢは、それぞ
れ上記一般式（Ｉ）で表される化合物から１つの水素原
子を除いた一価基を示し、同一であっても異なってもよ
いものである。ここで、一般式（II）におけるＱは共役
系を切る二価基を示す。ここで、共役とは、π電子の非
極在性によるもので、共役二重結合あるいは不対電子又
は孤立電子対によるものも含む。Ｑの具体例としては、

【００１７】

【化８】

【００１８】が挙げられる。このように共役系を切る二
価の基を用いる理由は、上記で示されるＡあるいはＢ
（即ち、一般式（Ｉ）の化合物）を、単独で本発明の有
機ＥＬ素子として用いた場合に得られるＥＬ発光色と、
一般式（II）で表わされる化合物を本発明の有機ＥＬ素
子として用いた場合に得られるＥＬ発光色とが変わらぬ
ようにするためである。つまり、一般式（Ｉ）又は一般
式（II）で表わされる第一発光層が、短波長化あるいは
長波長化したりすることはないようにするためである。
また、共役系を切る二価基で接続するとガラス転移温度
（Ｔｇ）は、上昇することが確認でき、均一なピンホー
ルフリーの微結晶あるいはアモルファス性薄膜が得られ
ることができ、発光均一性を向上させている。更に、共
役系を切る二価基で結合していることにより、ＥＬ発光
が長波長化することなく、また、合成あるいは精製が容
易にできる長所を備えている。

【００１９】また、一般式（III)中のＡ¹ は置換もしく
は無置換の炭素数６〜２０のアリーレン基又は二価の芳
香族複素環式基、Ａ² は置換もしくは無置換の炭素数６
〜２０のアリール基（フェニル基，ビフェニル基，ナフ
チル基等）又は一価の芳香族複素環式基を示す。Ｒ⁵ 及
びＲ⁶ は、それぞれ水素原子，置換もしくは無置換の炭
素数６〜２０のアリール基，シクロヘキシル基，一価の
芳香族複素環式基，炭素数１〜１０のアルキル基（メチ
ル基，エチル基，ｎ−プロピル基，イソプロピル基，ｎ
−ブチル基，イソブチル基，sec −ブチル基，tert−ブ
チル基，イソペンチル基，t-ペンチル基，ネオペンチル
基，イソヘキシル基等），炭素数７〜２０のアラルキル
基（ベンジル基，フェネチル基等）又は炭素数１〜１０
のアルコキシ基（メトキシ基，エトキシ基，プロポキシ
基，ブトキシ基等）を示す。なお、Ｒ⁵ ，Ｒ⁶ は同一で
も異なってもよい。ここで、置換基とは、アルキル基，
アリールオキシ基，アミノ基又はこれらの基を有するも
しくは有しないフェニル基であり、該置換基は単一でも
複数でもよい。Ｒ⁵ の各置換基はＡ¹ と結合して、飽和
もしくは不飽和の五員環又は六員環を形成してもよく、
同様にＲ⁶ の各置換基はＡ² と結合して、飽和もしくは
不飽和の五員環又は六員環を形成してもよい。また、Ｑ
は、上記と同様に共役を切る二価基を表す。さらに、該
Ａ¹ の結合はオルト，メタ，パラのいずれでもよい。さ
らに、本発明において、上記の一般式（Ｉ），一般式
（II）又は一般式（III)で表される有機化合物は、ＣＩ
Ｅ色度座標における青紫，紫青，青，緑青もしくは青緑
の発光を呈する化合物であることが必要である。具体的
には、

【００２０】

【化９】

【００２１】

【化１０】

【００２２】

【化１１】

【００２３】

【化１２】

【００２４】

【化１３】

【００２５】

【化１４】

【００２６】

【化１５】

【００２７】

【化１６】

【００２８】

【化１７】

【００２９】

【化１８】

【００３０】などである。他の有機化合物としては、

【００３１】

【化１９】

【００３２】なども挙げられる。また、特願平５−１７
０３５４号明細書に記載されている上記第一発光層の蛍
光条件を満たす化合物としては、一般式（XI)

【００３３】

【化２０】

【００３４】〔式中、Ｒ³⁷〜Ｒ⁴⁸は、それぞれ独立に水
素原子又は炭素数１〜６のアルキル基を示す。但し、Ｒ
³⁷〜Ｒ⁴⁸のうち少なくとも１つは炭素数１〜６のアルキ
ル基である。また、Ｒ³⁸とＲ³⁹，Ｒ⁴⁰とＲ⁴¹，Ｒ⁴⁴とＲ
⁴⁵，Ｒ⁴⁶とＲ⁴⁷は、互いに結合して飽和もしくは不飽和
の五員環又は六員環を形成してもよい。Ｘ及びＹはそれ
ぞれ独立に置換又は無置換の炭素数６〜２０のアリール
基を示す。ＸとＹは置換基と結合して置換もしくは無置
換の飽和又は不飽和の五員環あるいは六員環を形成して
もよい。ここで、置換基としては炭素数１〜６のアルキ
ル基，炭素数１〜６のアルコキシ基，炭素数６〜１８の
アリールオキシ基，フェニル基，アミノ基，シアノ基，
ニトロ基，水酸基あるいはハロゲン原子を示す。これら
の置換基は単一でも複数置換されていてもよい。〕で表
されるターフェニレン誘導体のスチリル化合物を挙げる
ことができる。

【００３５】ここで、一般式（XI）において、Ｒ³⁷〜Ｒ
⁴⁸は、それぞれ独立に水素原子あるいはメチル基，エチ
ル基，ｎ−プロピル基，イソプロピル基，ｎ−ブチル
基，イソブチル基，ｓｅｃ−ブチル基，ｔ−ブチル基，
イソペンチル基，ｔ−ペンチル基，ネオペンチル基，ｎ
−ヘキシル基，イソヘキシル基などの炭素数１〜６のア
ルキル基を示す。但し、Ｒ³⁷〜Ｒ⁴⁸のうち少なくとも１
つは炭素数１〜６のアルキル基であり、特にメチル基又
はエチル基が好ましい。また、Ｒ³⁸とＲ³⁹，Ｒ⁴⁰と
Ｒ⁴¹，Ｒ⁴⁴とＲ⁴⁵，Ｒ⁴⁶とＲ⁴⁷は、互いに結合して飽和
もしくは不飽和の五員環又は飽和もしくは不飽和の六員
環を形成してもよい。飽和もしくは不飽和の五員環又は
六員環を有するスチリル化合物の例としては、Ｒ³⁸とＲ
³⁹，及びＲ⁴⁶とＲ⁴⁷が飽和五員環を形成する場合は、

【００３６】

【化２１】

【００３７】などが挙げられ、Ｒ⁴⁶とＲ⁴⁷で飽和六員環
を形成する場合には、

【００３８】

【化２２】

【００３９】などが挙げられる。Ｘ及びＹは、それぞれ
独立に置換または無置換のフェニル基，ナフチル基，ビ
フェニル基，ターフェニル基，アントラリル基，フェナ
ントリル基，ピレニル基，ペリレニル基など炭素数６〜
２０のアリール基を示す。ここで、置換基としては、例
えばメチル基，エチル基，ｎ−プロピル基，イソプロピ
ル基，ｎ−ブチル基，イソブチル基，ｓｅｃ−ブチル
基，ｔ−ブチル基，イソペンチル基，ｔ−ペンチル基，
ネオペンチル基，ｎ−ヘキシル基，イソヘキシル基など
の炭素数１〜６のアルキル基、メトキシ基，エトキシ
基，ｎ−プロポキシ基，イソプロポキシ基，ｎ−ブチル
オキシ基，イソブチルオキシ基，ｓｅｃ−ブチルオキシ
基，イソペンチルオキシ基，ｔ−ペンチルオキシ基，ｎ
−ヘキシルオキシ基などの炭素数１〜６のアルコキシ
基、フェノキシ基，ナフチルオキシ基など炭素数６〜１
８のアリールオキシ基、フェニル基、アミノ基、シアノ
基、ニトロ基、水酸基あるいはハロゲン原子が挙げられ
る。これらの置換基は単一でも複数置換されていてもよ
い。また、ＸとＹは置換基と結合して置換もしくは無置
換の飽和又は不飽和の五員環あるいは飽和又は不飽和の
六員環を形成してもよい。飽和もしくは不飽和の五員環
又は六員環を有するスチリル化合物の例としては、Ｘと
Ｙが飽和五員環を形成する場合は、

【００４０】

【化２３】

【００４１】などが挙げられ、ＸとＹが飽和六員環形成
する場合は、

【００４２】

【化２４】

【００４３】などが挙げられる。

【００４４】上記一般式（XI）で表されるスチリル化合
物は、種々の公知の方法によって製造することができ
る。具体的には、次の２つの方法が挙げられる。 方法１ 一般式（ａ）

【００４５】

【化２５】

【００４６】〔式中、Ｒは炭素数１〜４のアルキル基又
はフェニル基を示し、Ｒ³⁷〜Ｒ⁴⁸は前記と同じであ
る。〕で表されるホスホン酸エステルと、一般式（ｂ）

【００４７】

【化２６】

【００４８】〔式中、Ｘ，Ｙは前記と同じである。〕で
表されるカルボニル化合物を塩基存在下で縮合する方法
（Ｗｉｔｔｉｇ反応又はＷｉｔｔｉｇ−Ｈｏｒｎｅｒ反
応）により合成することができる。 方法２ 一般式（ｃ）

【００４９】

【化２７】

【００５０】〔式中、Ｒ³⁷〜Ｒ⁴⁸は前記と同じであ
る。〕で表されるジアルデヒド化合物と一般式（ｄ）

【００５１】

【化２８】

【００５２】〔式中、Ｒ，Ｘ，Ｙは前記と同じであ
る。〕で表されるホスホン酸エステルを塩基存在下で縮
合する方法（Ｗｉｔｔｉｇ反応又はＷｉｔｔｉｇ−Ｈｏ
ｒｎｅｒ反応）により合成することができる。

【００５３】この合成で用いる反応溶媒としては、炭化
水素，アルコール類，エーテル類が好ましい。具体的に
は、メタノール；エタノール；イソプロパノール；ブタ
ノール；２−メトキシエタノール；１，２−ジメトキシ
エタン；ビス（２−メトキシエチル）エーテル；ジオキ
サン；テトラヒドロフラン；トルエン；キシレン；ジメ
チルスルホキシド；Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド；Ｎ
−メチルピロリドン；１，３−ジメチル−２−イミダゾ
リジノンなどが挙げられる。特に、テトラヒドロフラ
ン，ジメチルスルホキシドが好適である。また、縮合剤
としては、水酸化ナトリウム，水酸化カリウム，ナトリ
ウムアミド，水素化ナトリウム，ｎ−ブチルリチウム，
ナトリウムメチラート，カリウム−ｔ−ブトキシドなど
が好ましく、特にｎ−ブチルリチウム，カリウム−ｔ−
ブトキシドが好ましい。反応温度は、用いる反応原料の
種類などにより異なり、一義的に定めることはできない
が、通常は０℃〜約１００℃までの広範囲を指定でき
る。特に好ましくは０℃〜室温の範囲である。

【００５４】以下に、本発明で用いられる上記スチリル
化合物の具体例（１）〜（２６）を挙げるが、本発明は
それらに限定されるものではない。

【００５５】

【化２９】

【００５６】

【化３０】

【００５７】

【化３１】

【００５８】

【化３２】

【００５９】

【化３３】

【００６０】一方、第二発光層に用いられる、固体状態
の蛍光ピーク波長が４８０ｎｍ以上５８０ｎｍ未満であ
る有機化合物については、特に制限はなく、例えばヨー
ロッパ公開特許第０２８１３８１号公報に記載されてい
るレーザー色素として用いられるクマリン誘導体が挙げ
られる。具体的には、

【００６１】

【化３４】

【００６２】などである。さらに、特開平３−２３１９
７０号公報あるいは特願平２−２７９３０４号明細書に
記載されている有機化合物中で上記第二発光層の蛍光条
件を満足するものが挙げられる。さらに、好ましいもの
として、８−ヒドロキシキノリン又はその誘導体の金属
錯体を挙げることができる。具体的には、オキシン（一
般に８−キノリノールまたは８−ヒドロキシキノリン）
のキレートを含む金属キレートオキシノイド化合物であ
る。このような化合物は高水準の性能を示し、容易に薄
膜形態に成形される。オキシノイド化合物の例は下記構
造式を満たすものである。

【００６３】

【化３５】

【００６４】〔式中、Ｍｔは金属を表し、ｎは１〜３の
整数であり、且つ、Ｚはその各々の位置が独立であっ
て、少なくとも２以上の縮合芳香族環を完成させるため
に必要な原子を示す。〕ここで、Ｍｔで表される金属
は、一価，二価又は三価の金属とすることができるもの
であり、例えばリチウム，ナトリウムまたはカリウム等
のアルカリ金属、マグネシウム又はカルシウム等のアル
カリ土類金属、ホウ素又はアルミニウム等の土類金属で
ある。一般に有用なキレート化合物であると知られてい
る一価，二価または三価の金属はいずれも使用すること
ができる。

【００６５】また、Ｚは、少なくとも２以上の縮合芳香
族環の一方がアゾールまたはアジンからなる複素環を形
成させる原子を示す。ここで、もし必要であれば、上記
縮合芳香族環に他の異なる環を付加することが可能であ
る。また、機能上の改善が無いまま嵩ばった分子を付加
することを回避するため、Ｚで示される原子の数は１８
以下に維持することが好ましい。

【００６６】さらに、具体的にキレート化オキシノイド
化合物を例示すると、トリス（８−キノリノール）アル
ミニウム，ビス（８−キノリノール）マグネシウム，ビ
ス（８−キノリノール）亜鉛，ビス（２−メチル−８−
キノリノール）亜鉛，ビス（ベンゾ−８−キノリノー
ル）亜鉛，ビス（２−メチル−８−キノリラート）アル
ミニウムオキシド，トリス（８−キノリノール）インジ
ウム，トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミ
ニウム，８−キノリノールリチウム，トリス（５−クロ
ロ−８−キノリノール）ガリウム，トリス（２−メチル
−８−キノリノール）ガリウム，ビス（５−クロロ−８
−キノリノール）カルシウム，５，７−ジクロル−８−
キノリノールアルミニウム，トリス（５，７−ジブロモ
−８−ヒドロキシキノリノール）アルミニウム，トリス
（７−プロピル−８−キノリノール）アルミニウム，ビ
ス（８−キノリノール）ベリリウム，ビス（２−メチル
−８−キノリノール）ベリリウムなどがある。

【００６７】本発明の白色有機ＥＬ素子においては、前
記第一発光層及び／又は第二発光層に、特願平５−１２
９４３８号明細書に記載されているスチルベン誘導体，
ジスチリルアリーレン誘導体及びトリススチリルアリー
レン誘導体の中から選ばれた少なくとも一種を含有させ
るのが好ましい。該スチルベン誘導体とは、少なくとも
２つの芳香族環を有し、これら芳香族環をビニル基又は
置換されたビニル基により結合して構成され、かつ上記
芳香族環又はビニル基のいずれかに電子供与性基を有す
る化合物である。ジスチリルアリーレン誘導体とは、１
つのアリーレン基に２つの芳香族環がビニル基又は置換
ビニル基を介して結合し、かつ電子供与性基を有する化
合物である。トリススチリルアリーレン誘導体とは、１
つの３価の芳香族環基に３つの芳香族環がビニル基また
は置換ビニル基を介して結合し、かつ電子供与性基を有
する化合物である。電子供与性基を分子骨格に有する前
記誘導体において該電子供与性基とは、好ましくは炭素
数１〜１０のアルコキシ基，炭素数６〜１０のアリール
オキシ基および炭素数１〜３０の炭化水素基を有するア
ミノ基を示す。上記誘導体において、特に好ましいもの
は下記一般式（IV）〜（Ｘ）で表される化合物であり、
（IV）及び（Ｖ）はスチルベン誘導体，（VI）及び（VI
I)はジスチリルアリーレン誘導体，（VIII）〜（Ｘ）は
トリススチリルアリーレン誘導体を表す。

【００６８】

【化３６】

【００６９】〔式中、Ａｒ¹ は炭素数６〜２０のアリー
ル基を示す。Ｒ⁷ 〜Ｒ¹⁰は、それぞれ独立に水素原子又
は炭素数６〜２０のアリール基を示す。Ｄ¹ 〜Ｄ³ は、
それぞれ独立に電子供与性基で置換された炭素数６〜２
０のアリール基又は炭素数１０〜３０の縮合多環族基を
示す。ここで、Ａｒ¹ ，Ｒ⁷ 〜Ｒ¹⁰は、それぞれ独立に
無置換でもよいし、炭素数１〜１０のアルキル基，炭素
数１〜１０のアルコキシ基，炭素数６〜１０のアリール
オキシ基，炭素数６〜１０のアラルキル基又は炭素数１
〜２０の炭化水素基を有するアミノ基で置換されていて
もよい。また、この置換基が互いに結合し飽和もしくは
不飽和の五員環ないし六員環を形成してもよい。〕

【００７０】

【化３７】

【００７１】〔式中、Ａｒ² およびＡｒ³ は、それぞれ
独立に炭素数６〜２０のアリーレン基を示し、Ａｒ⁴ は
炭素数６〜２０のアリール基を示す。Ｒ¹¹〜Ｒ¹⁸は、そ
れぞれ独立に水素原子又は炭素数６〜２０のアリール基
を示す。ここで、Ａｒ² 〜Ａｒ ⁴ ，Ｒ¹¹〜Ｒ¹⁸は、それ
ぞれ独立に無置換でもよいし、炭素数１〜１０のアルキ
ル基，炭素数１〜１０のアルコキシ基，炭素数６〜１０
のアリールオキシ基，炭素数６〜１０のアラルキル基又
は炭素数１〜２０の炭化水素基を有するアミノ基で置換
されていてもよい。また、これらの置換基が互いに結合
して飽和もしくは不飽和の五員環ないし六員環を形成し
てもよい。Ｄ⁴ 〜Ｄ⁶ は、それぞれ独立に電子供与性基
で置換された炭素数６〜２０のアリール基又は炭素数１
０〜３０の縮合多環族基を示す。〕

【００７２】

【化３８】

【００７３】〔式中、Ａｒ⁵ 〜Ａｒ⁷ は、それぞれ独立
に炭素数６〜２４の３価の芳香族環基を示し、Ａｒ⁸ 〜
Ａｒ¹⁰は、それぞれ独立に炭素数６〜２０のアリール基
を示す。Ｒ¹⁹〜Ｒ³⁶は、それぞれ独立に水素原子または
炭素数６〜２０のアリール基を示す。Ｄ⁷ 〜Ｄ¹²は、そ
れぞれ独立に電子供与性基で置換された炭素数６〜２０
のアリール基又は炭素数１０〜３０の縮合多環族基を示
す。ここで、Ａｒ⁵ 〜Ａｒ⁷ ，Ｒ¹⁹〜Ｒ³⁶は、それぞれ
独立に無置換でもよいし、炭素数１〜１０のアルキル
基，炭素数１〜１０のアルコキシ基，炭素数６〜１０の
アラルキル基，炭素数６〜１０のアリールアルキル基又
は炭素数１〜２０の炭化水素基を有するアミノ基で置換
されていてもよい。また、これらの置換基が互いに結合
し飽和もしくは不飽和の五員環ないし六員環を形成して
もよい。〕上記一般式（IV）〜（Ｘ）におけるアリール
基としては、好ましくはフェニル基，ビフェニルイル
基，ナフチル基，ピレニル基，ターフェニルイル基，ア
ントラニル基，トリル基，キシリル基，スチルベニル
基，チエニル基，ビチエニル基，チオフェン基，ビチオ
フェン基，ターチオフェン基などが挙げられる。アリー
レン基としては、好ましくはフェニレン基，ビフェニレ
ン基，ナフチレン基，アントラニレン基，ターフェニレ
ン基，ピレニレン基，スチルベニレン基，チエニレン
基，ビチエニレン基などが挙げられる。３価の芳香族環
基とは、好ましくは

【００７４】

【化３９】

【００７５】が挙げられる。また、上記置換基であるア
リールオキシ基としては、フェニルオキシ基，ビフェニ
ルオキシ基，ナフチルオキシ基，アントラニルオキシ
基，ターフェニルオキシ基，ピレニルオキシ基などが挙
げられ、アルキル基としては、メチル基，エチル基，イ
ソプロピル基，ターシャルブチル基，ペンチル基，ヘキ
シル基などが挙げられる。アルコキシ基としては、メト
キシ基，エトキシ基，イソプロポキシ基，ターシャルブ
トキシ基，ペンチルオキシ基などが挙げられ、炭化水素
基を有するアミノ基としては、ジメチルアミノ基，ジエ
チルアミノ基，ジフェニルアミノ基，フェニルエチルア
ミノ基，フェニルメチルアミノ基，ジトリルアミノ基，
エチルフェニルアミノ基，フェニルナフチルアミノ基，
フェニルビフェニルアミノ基などが挙げられる。前記一
般式（IV）〜（Ｘ）におけるＤ¹ 〜Ｄ¹²は、電子供与性
基で置換された炭素数１〜２０のアリール基、又は炭素
数１０〜３０の縮合多環族基である。ここで、電子供与
性基とは、好ましくは炭素数１〜１０のアルコキシ基，
炭素数６〜２０のアリールオキシ基，炭素数１〜３０の
炭化水素基を有するアミノ基が挙げられ、特に好ましく
は炭素数１〜３０の炭化水素基を有するアミノ基が挙げ
られる。このアミノ基としては、一般式（XII)

【００７６】

【化４０】

【００７７】〔式中、Ｘ¹ 及びＸ² は、それぞれ独立に
炭素数６〜２０のアリール基，炭素数１〜１０のアルキ
ル基又は炭素数６〜２０のアラルキル基を示し、互いに
結合して飽和又は不飽和の環状構造を形成してもよい。
また、Ｘ¹ ，Ｘ² には、炭素数１〜１０のアルキル基，
炭素数７〜１０のアラルキル基，炭素数６〜１０のアリ
ールオキシ基又は炭素数６〜１０のアルコキシ基が置換
してもよい。さらに、一般式（XII)で表されるアミノ基
に置換するアリール基としてのＸ¹ とＸ² が互いに結合
した含窒素芳香族環基となってもよい。〕で表されるも
のが挙げられる。上記電子供与性基としては、例えばフ
ェニルオキシ基，ビフェニルオキシ基，ナフチルオキシ
基，アントラニルオキシ基，ターフェニルイルオキシ基
などのアリールオキシ基、メトキシ基，エトキシ基，イ
ソプロポキシ基，ターシャルブチルオキシ基，ペンチル
オキシ基などのアルコキシ基、ジメチルアミノ基，ジエ
チルアミノ基，ジフェニルアミノ基，フェニルメチルア
ミノ基，フェニルエチルアミノ基，フェニルメチルエチ
ルアミノ基，ジトリルアミノ基，エチルフェニルアミノ
基，フェニルナフチルアミノ基，フェニルビフェニルイ
ルアミノ基などの炭化水素基を有するアミノ基などが挙
げられる。また、Ｄ¹ 〜Ｄ¹²の具体例としては、

【００７８】

【化４１】

【００７９】

【化４２】

【００８０】

【化４３】

【００８１】

【化４４】

【００８２】などが挙げられる。上記一般式（IV）〜
（Ｘ）で表される化合物の具体例としては、

【００８３】

【化４５】

【００８４】

【化４６】

【００８５】

【化４７】

【００８６】

【化４８】

【００８７】

【化４９】

【００８８】

【化５０】

【００８９】

【化５１】

【００９０】

【化５２】

【００９１】

【化５３】

【００９２】などを挙げることができる。

【００９３】本発明の白色有機ＥＬ素子においては、溶
液状態での蛍光ピーク波長が５８０ｎｍ以上６５０ｎｍ
以下である有機化合物を、前記第一発光層，第二発光層
及びその他の有機化合物層の中から選ばれた少なくとも
一層に含有させることが必要である。この有機化合物と
しては、溶液状態でのピーク波長が５８０ｎｍ以上６５
０ｎｍ以下であればよく、特に制限はないが、例えばヨ
ーロッパ公開特許第０２８１３８１号公報に記載されて
いる赤色発進レーザー色素として用いられるジシアノメ
チレンピラン誘導体，ジシアノメチレンチオピラン誘導
体，フルオレセイン誘導体，ペリレン誘導体などが挙げ
られる。具体的には

【００９４】

【化５４】

【００９５】などが挙げられる。これらの有機化合物
は、層を形成する有機化合物に対して、0.１〜１０モル
％、好ましくは0.５〜５モル％の割合で含有させること
が必要である。この0.１〜１０％というのは、濃度消光
を生じないための濃度範囲である。

【００９６】本発明の白色有機ＥＬ素子の構成は、発光
層の構成以外は限定されるものではなく任意の素子構成
を採ることができる。具体的に、陽極／正孔注入輸送層
／発光層／電子注入輸送層／陰極からなる有機ＥＬ素子
の各構成について説明する。

【００９７】本発明の白色有機ＥＬ素子は、支持基板上
にて形成することが好ましい。用いられる支持基板は、
透明性を有するものが好ましく、一般にガラス，透明プ
ラスチック，石英などである。本発明の白色有機ＥＬ素
子における陽極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以
上）金属，合金，電気伝導性化合物及びこれらの混合物
を電極物質とするものが好ましく用いられる。このよう
な電極物質の具体例としては、Ａｕなどの金属，Ｃｕ
Ｉ，ＩＴＯ，ＳｎＯ₂ , ＺｎＯなどの誘電性を有した透
明材料又は半透明材料が挙げられる。該陽極は、これら
の極物質を蒸着やスパッタリングなどの方法により、薄
膜を形成させることにより作製することができる。この
電極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より
大きくすることが望ましく、また、電極としてのシート
抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。さらに膜厚は材料に
もよるが、通常１０ｎｍ〜１μｍ、好ましくは１０〜２
００ｎｍの範囲で選ばれる。

【００９８】一方、陰極としては、仕事関数の小さい
（４ｅＶ以下）金属，合金，電気伝導性化合物及びこれ
らの混合物を電極物質とするものが用いられる。このよ
うな電極物質の具体例としては、ナトリウム，ナトリウ
ム−カリウム合金，マグネシウム，リチウム，マグネシ
ウム／銅混合物，Ａｌ／（Ａｌ₂ Ｏ₃ ） ,インジウム，
希土類金属などが挙げられる。該陰極は、これらの電極
物質を蒸着やスパッタリングなどの方法により、薄膜を
形成させることにより、作製することができる。また、
電極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、
膜厚は通常１０ｎｍ〜１μｍ、好ましくは５０〜２００
ｎｍの範囲で選ばれる。なお、このＥＬ素子において
は、該陽極又は陰極のいずれか一方が透明又は半透明で
あることが、発光を透過するため、発光の取出し効率が
よく好都合である。

【００９９】このＥＬ素子における発光層は、上記第一
発光層と第二発光層からなり、かつ第一発光層、第二発
光層の順に透明電極又は陽極側から順次積層された積層
構造を有している。特に、陰極側に近い発光層が遠い発
光層より電子輸送能力が大であることが好ましい。これ
は、二つの発光層界面で主たる発光が生じ、ここでの発
光もしくは励起状態のエネルギーを利用し、液体状態で
の蛍光ピークが５８０ｎｍ以上６５０ｎｍ以下である有
機化合物が発光し、透明電極から白色発光を取り出させ
る。第一発光層と第二発光層の積層順が逆になった場
合、第一発光層の発光が第二発光層に吸収され、良好な
白色が得られなくなる。液体状態での蛍光ピークが５８
０ｎｍ以上６５０ｎｍ以下である有機化合物は、発光波
長では長波長成分であるので、他の成分により吸収され
ることはなく、有機化合物層のいかなる層に含有させて
もよい。そして、発光層の厚さは、好ましくは第二発光
層が第一発光層の膜厚以上であればよく、この範囲で適
宜状況に応じて選ぶことができる。上記発光層の形成方
法は、限定されることはなく、例えば蒸着法，スピンコ
ート法，キャスト法，ＬＢ法などの公知の方法により薄
膜化することにより形成することができるが、特に分子
堆積膜であることが好ましい。ここで、分子堆積膜と
は、該化合物の気相状態から沈着され形成された薄膜
や、該化合物の溶液状態又は液相状態から固体化され形
成された膜のことであり、通常この分子堆積膜はＬＢ法
により形成された薄膜（分子累積膜）とは、凝集構造，
高次構造の相違や、それに起因する機能的な相違により
区分することができる。

【０１００】このように本発明における発光層は、電界
印加時に、陽極又は正孔注入輸送層より正孔を注入する
ことができ、かつ陰極又は電子注入輸送層より電子を注
入することができる注入機能、注入した電荷（電子と正
孔）を電界の力で移動させる輸送機能、電子と正孔の再
結合の場を提供し、これを発光につなげる発光機能など
を有している。本発明の発光層とは、可視光を発光する
層のことである。なお、正孔の注入されやすさと、電子
の注入されやすさには違いがあっても構わない。また、
正孔と電子の移動度で表される輸送機能に大小があって
もよいが、どちらか一方を移動することが好ましい。さ
らに、本発明で用いられる発光材料は、他の有機化合物
層内において再結合した電荷による励起状態の供給をう
けて発光してもよい。次に、本発明のＥＬ素子における
正孔注入輸送層は、必ずしも該素子に必要なものではな
いが、発光性能の向上のため用いた方が好ましいもので
ある。この正孔注入輸送層としては、より低い電界で正
孔を発光層に輸送する材料が好ましく、さらに正孔の移
動度が１０⁴ 〜１０⁶ ボルト／ｃｍの電場で少なくとも
１０^-6ｃｍ² ／ボルト・秒であれば尚好ましい。例え
ば、従来、光導伝材料において、正孔の電荷注入輸送材
料として慣用されているものやＥＬ素子の正孔注入輸送
層に使用される公知のものの中から任意のものを選択し
て用いることができる。

【０１０１】正孔注入輸送層としては、例えばトリアゾ
ール誘導体（米国特許第3,112,197号明細書等参照），
オキサジアゾール誘導体（米国特許第3,189,447 号明細
書等参照），イミダゾール誘導体（特公昭３７−１６０
９６号公報等参照），ポリアリールアルカン誘導体（米
国特許第3,615,402 号明細書，同3,820,989 号明細書，
同3,542,544 号明細書，特公昭４５−５５５号公報，同
５１−１０９８３号公報，特開昭５１−９３２２４号公
報，同５５−１７１０５号公報，同５６−４１４８号公
報，同５５−１０８６６７号公報，同５５−１５６９５
３号公報，同５６−３６６５６号公報等参照），ピラゾ
リン誘導体及びピラゾロン誘導体（米国特許第3,180,72
9 号明細書，同4,278,746 号明細書，特開昭５５−８８
０６４号公報，同５５−８８０６５号公報，同４９−１
０５５３７号公報，同５５−５１０８６号公報，同５６
−８００５１号公報，同５６−８８１４１号公報，同５
７−４５５４５号公報，同５４−１１２６３７号公報，
同５５−７４５４６号公報等参照），フェニレンジアミ
ン誘導体（米国特許第3,615,404 号明細書，特公昭５１
−１０１０５号公報，同４６−３７１２号公報，同４７
−２５３３６号公報，特開昭５４−５３４３５号公報，
同５４−１１０５３６号公報，同５４−１１９９２５号
公報等参照），アリールアミン誘導体（米国特許第3,56
7,450 号明細書，同3,180,703 号明細書，同3,240,597
号明細書，同3,658,520 号明細書，同4,232,103 号明細
書，同4,175,961 号明細書，同4,012,376 号明細書，特
公昭４９−３５７０２号公報，同３９−２７５７７号公
報，特開昭５５−１４４２５０号公報，同５６−１１９
１３２号公報，同５６−２２４３７号公報，西独特許第
1,110,518 号明細書等参照），アミノ置換カルコン誘導
体（米国特許第3,526,501 号明細書等参照），オキサゾ
ール誘導体（米国特許第3,257,203 号明細書などに記載
のもの），スチリルアントラセン誘導体（特開昭５６−
４６２３４号公報等参照），フルオレノン誘導体（特開
昭５４−１１０８３７号公報等参照），ヒドラゾン誘導
体（米国特許第3,717,462 号明細書，特開昭５４−５９
１４３号公報，同５５−５２０６３号公報，同５５−５
２０６４号公報，同５５−４６７６０号公報，同５５−
８５４９５号公報，同５７−１１３５０号公報，同５７
−１４８７４９号公報，特開平２−３１１５９１号公報
等参照），スチルベン誘導体（特開昭６１−２１０３６
３号公報，同６１−２２８４５１号公報，同６１−１４
６４２号公報，同６１−７２２５５号公報，同６２−４
７６４６号公報，同６２−３６６７４号公報，同６２−
１０６５２号公報，同６２−３０２５５号公報，同６０
−９３４４５号公報，同６０−９４４６２号公報，同６
０−１７４７４９号公報，同６０−１７５０５２号公報
等参照）などを挙げることができる。さらに、シラザン
誘導体（米国特許第４９５０９５０号明細書），ポリシ
ラン系（特開平２−２０４９９６号公報），アニリン系
共重合体（特開平２−２８２２６３号公報）、また特願
平１−２１１３９９号明細書で示された導電性高分子オ
リゴマー、特にチオフェンオリゴマーなどが挙げられ
る。

【０１０２】本発明においては、これらの化合物を正孔
注入輸送層の材料として使用することができるが、次に
示すポルフィリン化合物（特開昭６３−２９５６９６５
号公報などに記載のもの）及び芳香族第三級アミン化合
物及びスチリルアミン化合物（米国特許第4,127,412 号
明細書，特開昭５３−２７０３３号公報，同５４−５８
４４５号公報，同５４−１４９６３４号公報，同５４−
６４２９９号公報，同５５−７９４５０号公報，同５５
−１４４２５０号公報，同５６−１１９１３２号公報，
同６１−２９５５５８号公報，同６１−９８３５３号公
報，同６３−２９５６９５号公報等参照），特に該芳香
族第三級アミン化合物を用いることが好ましい。

【０１０３】該ポルフィリン化合物の代表例としては、
ポルフィン；１，１０，１５，２０−テトラフェニル−
２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン銅（II）；１，１０，１
５，２０−テトラフェニル２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン
亜鉛（II）；５，１０，１５，２０−テトラキス（ペン
タフルオロフェニル）−２１Ｈ，２３Ｈ−ポルフィン；
シリコンフタロシアニンオキシド；アルミニウムフタロ
シアニンクロリド；フタロシアニン（無金属）；ジリチ
ウムフタロシアニン；銅テトラメチルフタロシアニン；
銅フタロシアニン；クロムフタロシアニン；亜鉛フタロ
シアニン；鉛フタロシアニン；チタニウムフタロシアニ
ンオキシド；マグネシウムフタロシアニン；銅オクタメ
チルフタロシアニンなどが挙げられる。また、該芳香族
第三級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例
としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラフェニル−４，
４’−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，
Ｎ’−ジ（３−メチルフェニル）−４，４’−ジアミノ
ビフェニル（ＴＰＤＡ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−
トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−
ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，
Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラ−ｐ−トリル−４，４’−ジア
ミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルア
ミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス
（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニル
メタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フ
ェニルメタン；Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ
（４−メトキシフェニル）−４，４’−ジアミノビフェ
ニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラフェニル−４，４’
−ジアミノジフェニルエーテル；４，４’−ビス（ジフ
ェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ
（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）
−４’−〔４（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチ
ルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェ
ニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４’−Ｎ，Ｎ−
ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバ
ゾール；芳香族ジメチリディン系化合物などが挙げられ
る。また、発光層の材料として示した芳香族メチリジン
化合物（特願平２−２７９３０４号明細書および特開平
３−２３１９７０号公報参照）も、正孔注入輸送層の材
料として用いることができる。さらに、ｐ型−Ｓｉ，ｐ
型−ＳｉＣなどの無機化合物（国際公開特許ＷＯ９０−
０５９９８号公報参照）も、正孔注入輸送層の材料とし
て用いることができる。

【０１０４】本発明のＥＬ素子における正孔注入輸送層
は、上記化合物を、例えば真空蒸着法，スピンコート
法，キャスト法，ＬＢ法等の公知の薄膜化法により製膜
して形成することができる。この正孔注入輸送層として
の膜厚は、特に制限はないが、通常は１ｎｍ〜１０μ
ｍ、好ましくは５ｎｍ〜５μｍである。この正孔注入輸
送層は、これらの正孔注入輸送材料一種又は二種以上か
らなる一層で構成されてもよいし、あるいは、前記正孔
注入輸送層とは別種の化合物からなる正孔注入輸送層を
積層したものであってもよい。

【０１０５】本発明の白色有機ＥＬ素子においては、発
光層と陰極間の付着性を向上させるために、該電子注入
輸送層は、発光層及び陰極に対し付着性の高い材料を含
有するのが好ましい。この様な付着性の高い材料として
は、ニトロ置換フルオレノン誘導体，アントラキノジメ
タン誘導体，ジフェニルキノン誘導体，チオピランジオ
キシド誘導体，ナフタレンペリレン誘導体などの複素環
テトラカルボン酸無水物，カルボジイミド，フルオレニ
リデンメタン誘導体，アントラキノジメタン誘導体およ
びアントロン誘導体，オキサジアゾール誘導体，その他
特定の電子伝達性化合物などを挙げることができる。ま
た、８−ヒドロキシキノリン又はその誘導体の金属錯体
（Ａｌ，Ｚｎ，Ｌｉ，Ｇａ，Ｂｅ，Ｉｎ，Ｍｇ，Ｃｕ，
Ｃａ，ＳｎまたはＰｂ）を挙げることができる。具体的
には、オキシン（一般に８−キノリノールまたは８−ヒ
ドロキシキノリン）のキレートを含む金属キレートオキ
シノイド化合物である。このような化合物は高水準の性
能を示し、容易に薄膜形態に成形される。

【０１０６】さらに、具体的にキレート化オキシノイド
化合物を例示すると、トリス（８−キノリノール）アル
ミニウム；ビス（８−キノリノール）マグネシウム；ビ
ス（ベンゾ−８−キノリノール）亜鉛；ビス（２−メチ
ル−８−キノリラート）アルミニウムオキシド；トリス
（８−キノリノール）インジウム；トリス（５−メチル
−８−キノリノール）アルミニウム；８−キノリノール
リチウム；トリス（５−クロロ−８−キノリノール）ガ
リウム；ビス（５−クロロ−８−キノリノール）カルシ
ウム；５，７−ジクロル−８−キノリノールアルミニウ
ム；トリス（５，７−ジブロモ−８−ヒドロキシキノリ
ノール）アルミニウム等がある。その他に、メタルフリ
ーあるいはメタルフタロシアニン、それらの末端がアル
キル基またはスルホン基で置換されているものも好まし
い。さらに、発光層の材料として前述したジスチリルピ
ラジン誘導体も電子注入輸送層の材料として用いること
ができる。さらに、ｐ型−Ｓｉ，ｐ型−ＳｉＣなどの無
機化合物（国際公開特許ＷＯ９０−０５９９８号公報参
照）も、電子注入輸送層の材料として用いることができ
る。

【０１０７】本発明のＥＬ素子における電子注入輸送層
は、上記化合物を、例えば真空蒸着法，スピンコート
法，キャスト法，ＬＢ法等の公知の薄膜化法により製膜
して形成することができる。この電子注入輸送層として
の膜厚は、特に制限はないが、通常は１ｎｍ〜１０μ
ｍ、好ましくは５ｎｍ〜５μｍである。この電子注入輸
送層は、これらの電子注入輸送材料一種又は二種以上か
らなる一層で構成されてもよいし、あるいは、前記電子
注入輸送層とは別種の化合物からなる電子注入輸送層を
積層したものであってもよい。

【０１０８】

【実施例】次に、実施例により本発明をさらに詳しく説
明するが、本発明はこれらの例によってなんら限定され
るものではない。 実施例１〜３ ２５ｍｍ×７５ｍｍ×1.１ｍｍのガラス基板上にＩＴＯ
を蒸着法にて１００ｎｍの膜厚で製造したものを透明電
極基板とした。この基板をイソプロピルアルコール中に
て１０分間超音波洗浄を行い、浸漬した。この基板を乾
燥窒素中にて乾燥し、次いで、ＵＶオゾン洗浄を（株）
サムコインターナショナル研究所製の装置（ＵＶ−３０
０）にて行い、透明電極基板とした。この透明電極基板
を市販の蒸着装置（日本真空技術（株）製）の基板ホル
ダーに設置し、モリブデン製抵抗加熱ボートにＮ，Ｎ’
−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス（３−メチルフェニル）
−〔１，１’−ビフェニル〕−４，４’−ジアミン（Ｔ
ＰＤ）を２００ｍｇ入れ、更に、別のモリブデン製抵抗
加熱ボートに４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビ
ニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）を２００ｍｇ入れ、さ
らに、別のモリブデン製抵抗加熱ボートに第１表に示す
化合物（Ａ）を入れ、真空槽を１×１０^-4Ｐａまで減圧
した。その後、ＴＰＤ入りボートを２１５〜２２０℃ま
で加熱し、ＴＰＤを蒸着速度0.１〜0.３ｎｍ／秒で透明
支持基板上に蒸着して、膜厚６０ｎｍの正孔注入輸送層
を製膜した。このときの基板温度は室温であった。

【０１０９】次に、これを取り出すことなく、この正孔
注入輸送層の上に、ＤＰＶＢｉの入ったボートを加熱し
て第一発光層として４０ｎｍ積層蒸着した。このとき、
同時に化合物（Ａ）のボートを加熱し、第一発光層に化
合物（Ａ）を第１表に示す（ｂ）モル％の割合で含有さ
せた。その後、真空槽を大気圧に戻し、新たにモリブデ
ン製抵抗加熱ボートに８−ヒドロキシキノリン・アルミ
ニウム錯体（Ａｌｑ）を２００ｍｇ入れ、さらに別のモ
リブデン製抵抗加熱ボートに第１表に示す化合物（Ｃ）
を入れ、再度、真空槽を１×１０^-4Ｐａまで減圧した。
次いでＡｌｑ入りのボートを加熱し、第二発光層とし
て、２０ｎｍ製膜した。このとき、同時に化合物（Ｃ）
のボートも加熱し、化合物（Ｃ）を第１表に示す（ｄ）
モル％の割合で、第二発光層に含有させた。その後、真
空槽を大気圧へ再度戻し、モリブデン製抵抗加熱ボート
にマグネシウムリボンを１ｇ入れ、タングステンバスケ
ットに銀ワイヤーを５００ｍｇ入れて、真空槽を１×１
０^-4Ｐａまで減圧した。この後、マグネシウムを蒸着速
度1.４ｎｍ／秒、銀を蒸着速度0.１ｎｍ／秒で膜厚１５
０ｎｍ同時蒸着し、混合金属からなる陰極とした。

【０１１０】

【表１】

【０１１１】なお、各有機化合物の蛍光ピーク波長は、
ＤＰＶＢｉ（固体）：４６５ｎｍ、ＰＡＶＢｉ（固
体）：４６３ｎｍ、ＰＡＶＴＰ（固体）：４５４ｎｍ、
Ａｌｑ（固体）：５００ｎｍ、ルブレン（ジメチルホル
ムアミド0.１重量％溶液）：５８５ｎｍ及びルモゲンＦ
（ジメチルホルムアミド0.１重量％溶液）：５９５ｎｍ
であった。また、ＰＡＶＢｉ及びＰＡＶＴＰの構造式を
次に示す。

【０１１２】

【化５５】

【０１１３】この素子の初期性能の代表値及び半減寿命
を求めた。その結果を第２表に示す。なお、半減寿命
は、初期輝度：１００ｃｄ／ｍ² 、直流定電流駆動及び
駆動環境：乾燥窒素雰囲気の条件で測定を行い、初期輝
度の１／２に達した時間で表した。

【０１１４】実施例４ 実施例１〜３と同じ形状のＩＴＯ付きガラス基板に同じ
洗浄工程を施し、透明電極基板とし、真空槽の基板ホル
ダーに設置した。モリブデン製抵抗加熱ボートにＴＰＤ
を２００ｍｇ入れ、さらに、別のモリブデン製抵抗加熱
ボートにルブレンを入れ、真空槽を１×１０^-4Ｐａまで
減圧した。その後、ＴＰＤ入りボートを加熱し、ＴＰＤ
を蒸着速度２９〜３０ｎｍ／秒で透明支持基板上に蒸着
して、膜厚６０ｎｍの正孔注入輸送層を製膜した。これ
と同時にルブレンの入ったボートを加熱し、0.５モル％
の割合で正孔注入輸送層にルブレンを含有させた。この
ときの基板温度は室温であった。この後、一度大気圧に
戻し、別のモリブデン製抵抗加熱ボートにＤＰＶＢｉを
２００ｍｇ入れ、さらに、別のモリブデン製ボートに化
合物ＰＡＶＢｉを入れ、真空槽を１×１０^-4Ｐａまで減
圧し、該正孔注入輸送層上に、第一発光層としてＤＰＶ
Ｂｉを４０ｎｍ積層した。同時に、ＰＡＶＢｉの入った
ボートを加熱し、この第一発光層にＰＡＶＢｉを３モル
％の割合で含有させた。この後、大気圧に戻し、新たに
モリブデン製抵抗加熱ボートにＡｌｑを２００ｍｇ入
れ、モリブデン製抵抗加熱ボートにマグネシウムリボン
を１ｇ入れ、さらにタングステンバスケットに銀ワイヤ
ーを５００ｍｇ入れて、真空槽を１×１０^-4Ｐａまで減
圧し、Ａｌｑを第二発光層として、４０ｎｍ製膜した。
この後、マグネシウムを蒸着速度1.４ｎｍ／秒、銀を蒸
着速度0.１ｎｍ／秒で膜厚１５０ｎｍ同時蒸着し、混合
金属からなる陰極とした。この素子の初期性能の代表値
及び半減寿命を、実施例１〜３と同様に求めた。その結
果を第２表に示す。

【０１１５】実施例５ 実施例１〜３と同じ形状のＩＴＯ付きガラス基板に同じ
洗浄工程を施し、透明電極基板とし、真空槽の基板ホル
ダーに設置した。モリブデン製抵抗加熱ボートにＴＰＤ
を２００ｍｇ入れ、さらに別のモリブデン製抵抗加熱ボ
ートにＤＰＶＢｉを２００ｍｇ入れて真空槽を１×１０
^-4Ｐａまで減圧した。その後、ＴＰＤ入りボートを２１
５〜２２０℃に加熱し、ＴＰＤを蒸着速度0.１〜0.３ｎ
ｍ／秒で透明支持基板上に蒸着して、膜厚６０ｎｍの正
孔注入輸送層を製膜させた。この時の基板温度は室温で
あった。これを真空槽より取り出すことなく、正孔注入
輸送層の上に、ＤＰＶＢｉの入ったボートを２４５℃に
加熱し、第一発光層として４０ｎｍ積層蒸着した。その
後、真空槽を大気圧に戻し、新たにモリブデン製の抵抗
加熱ボートにＡｌｑを２００ｍｇ入れて、さらに別のモ
リブデン製抵抗加熱ボートにルモゲンＦレッド（バフス
社製）を入れ、再度真空槽を１×１０^-4Ｐａまで減圧し
た。次いで、ルモゲンＦレッド入りのモリブデン製抵抗
加熱ボートを３３０℃に加熱し、Ａｌｑ入りのモリブデ
ン製ボートを２５０℃まで加熱し、ルモゲンＦレッドの
含有量がＡｌｑに対して３モル％になるように、第二発
光層４０ｎｍを製膜した。その後、真空槽を大気圧に戻
し、モリブデン製抵抗加熱ボートにマグネシウムを１ｇ
入れ、タングステン製バスケットに銀ワイヤーを５００
ｍｇ入れ、その後、真空槽を１×１０^-4Ｐａまで減圧
し、マグネシウムを蒸着速度1.４ｎｍ／秒、銀を蒸着速
度0.１ｎｍ／秒で膜厚１５０ｎｍ同時蒸着し、混合金属
からなる陰極とした。この素子の初期性能の代表値及び
半減寿命を実施例１〜３と同様に求めた。その結果を第
２表に示す。

【０１１６】

【表２】

【０１１７】

【表３】

【０１１８】第２表から分かるように、実施例１〜４
は、実施例５に比べて発光色の白色化及び量子収率（輝
度／電流密度に相当）が向上しており、また発光安定性
も向上している。

【０１１９】

【発明の効果】本発明の白色有機ＥＬ素子は、発光効率
が高く、かつ発光安定性に優れた白色発光を呈し、各種
表示装置における発光素子として好適に用いられる。

【図面の簡単な説明】

【図１】 図１は、ＣＩＥ色度座標における白色光の定
義領域を表したグラフである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 楠本 正 千葉県袖ケ浦市上泉1280番地 出光興産株 式会社内

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 少なくとも一方が透明もしくは半透明な
   一対の電極間に発光層を少なくとも含む有機化合物層を
   挟持してなる有機エレクトロルミネッセンス素子におい
   て、該発光層は固体状態の蛍光ピーク波長が３８０ｎｍ
   以上４８０ｎｍ未満である有機化合物を含有する第一発
   光層と、固体状態の蛍光ピーク波長が４８０ｎｍ以上５
   ８０ｎｍ未満である有機化合物を含有する第二発光層と
   が透明電極又は陽極側から順次積層された積層構造から
   なり、かつ溶液状態での蛍光ピーク波長が５８０ｎｍ以
   上６５０ｎｍ以下である有機化合物を、上記第一発光
   層、第二発光層及びその他の有機化合物層の中から選ば
   れた少なくとも一層に、その層を形成する有機化合物に
   対し、0.１〜１０モル％の割合で含有させたことを特徴
   とする白色有機エレクトロルミネッセンス素子。
2. 【請求項２】 固体状態の蛍光ピーク波長が３８０ｎｍ
   以上４８０ｎｍ未満である有機化合物が、一般式（Ｉ） 【化１】 〔式中、Ｒ¹ 〜Ｒ⁴ は、それぞれ水素原子，炭素数１〜
   ６のアルキル基，炭素数１〜６のアルコキシ基，炭素数
   ７〜１８のアラルキル基，置換もしくは無置換の炭素数
   ６〜１８のアリール基，置換もしくは無置換の芳香族複
   素環式基，置換もしくは無置換のシクロヘキシル基，置
   換もしくは無置換の炭素数６〜１８のアリールオキシ基
   を示す。ここで、置換基は炭素数１〜６のアルキル基，
   炭素数１〜６のアルコキシ基，炭素数７〜１８のアラル
   キル基，炭素数６〜１８のアリールオキシ基，炭素数１
   〜６のアシル基，炭素数１〜６のアシルオキシ基，カル
   ボキシル基，スチリル基，炭素数６〜２０のアリールカ
   ルボニル基，炭素数６〜２０のアリールオキシカルボニ
   ル基，炭素数１〜６のアルコキシカルボニル基，ビニル
   基，アニリノカルボニル基，カルバモイル基，フェニル
   基，ニトロ基，水酸基あるいはハロゲン原子を示す。こ
   れらの置換基は単一でも複数でもよい。また、Ｒ¹ 〜Ｒ
   ⁴ は同一でも、また互いに異なっていてもよく、Ｒ¹ と
   Ｒ² 及びＲ³ とＲ⁴ は互いに置換している基と結合し
   て、置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の五員環ある
   いは置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の六員環を形
   成してもよい。Ａｒは置換もしくは無置換の炭素数６〜
   ２０のアリーレン基を表わし、単一置換されていても、
   複数置換されていてもよく、また結合部位は、オルト，
   パラ，メタいずれでもよい。なお、置換基は前記と同じ
   である。また、アリーレン基の置換基同士が結合して、
   置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の五員環あるいは
   置換もしくは無置換の飽和又は不飽和の六員環を形成し
   てもよい。但し、Ａｒが無置換フェニレンの場合、Ｒ¹
   〜Ｒ⁴ はそれぞれ炭素数１〜６のアルコキシ基，炭素数
   ７〜１８のアラルキル基，置換もしくは無置換のナフチ
   ル基，ビフェニル基，シクロヘキシル基，アリールオキ
   シ基より選ばれたものである。〕で表される芳香族メチ
   リディン化合物である請求項１記載の白色有機エレクト
   ロルミネッセンス素子。
3. 【請求項３】 固体状態の蛍光ピーク波長が３８０ｎｍ
   以上４８０ｎｍ未満である有機化合物が、一般式（II） Ａ−Ｑ−Ｂ ・・・（II) 〔式中、Ａ及びＢは、それぞれ上記一般式（Ｉ）で表さ
   れる化合物から１つの水素原子を除いた一価基を示し、
   同一であっても異なってもよい。また、Ｑは共役系を切
   る二価基を示す。〕で表される芳香族メチリディン化合
   物である請求項１記載の白色有機エレクトロルミネッセ
   ンス素子。
4. 【請求項４】 固体状態の蛍光ピーク波長が３８０ｎｍ
   以上４８０ｎｍ未満である有機化合物が、一般式（III) 【化２】 〔式中、Ａ¹ は置換もしくは無置換の炭素数６〜２０の
   アリーレン基又は二価の芳香族複素環式基を示す。結合
   位置はオルト，メタ，パラのいずれでもよい。Ａ ² は置
   換もしくは無置換の炭素数６〜２０のアリール基又は一
   価の芳香族複素環式基を示す。Ｒ⁵ 及びＲ⁶ は、それぞ
   れ水素原子，置換もしくは無置換の炭素数６〜２０のア
   リール基，シクロヘキシル基，一価の芳香族複素環式
   基，炭素数１〜１０のアルキル基，炭素数７〜２０のア
   ラルキル基又は炭素数１〜１０のアルコキシ基を示す。
   なお、Ｒ⁵ ，Ｒ⁶ は同一でも異なってもよい。ここで、
   置換基とは、アルキル基，アリールオキシ基，アミノ基
   又はこれらの基を有するもしくは有しないフェニル基で
   あり、該置換基は単一でも複数でもよい。また、Ｒ⁵ の
   各置換基はＡ¹ と結合して、飽和もしくは不飽和の五員
   環又は六員環を形成してもよく、同様にＲ⁶ の各置換基
   はＡ² と結合して、飽和もしくは不飽和の五員環又は六
   員環を形成してもよい。また、Ｑ¹ は、共役を切る二価
   基を表す。〕で表される芳香族メチリディン化合物であ
   る請求項１記載の白色有機エレクトロルミネッセンス素
   子。
5. 【請求項５】 固体状態の蛍光ピーク波長が４８０ｎｍ
   以上５８０ｎｍ未満である有機化合物が、８−ヒドロキ
   シキノリンまたはその誘導体の金属錯体である請求項１
   記載の白色有機エレクトロルミネッセンス素子。
6. 【請求項６】 第一発光層及び／又は第二発光層に、一
   般式（IV) 及び（Ｖ） 【化３】 〔式中、Ａｒ¹ は炭素数６〜２０のアリール基を示す。
   Ｒ⁷ 〜Ｒ¹⁰は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数６〜
   ２０のアリール基を示す。Ｄ¹ 〜Ｄ³ は、それぞれ独立
   に電子供与性基で置換された炭素数６〜２０のアリール
   基又は炭素数１０〜３０の縮合多環族基を示す。ここ
   で、Ａｒ¹ ，Ｒ⁷ 〜Ｒ¹⁰は、それぞれ独立に無置換でも
   よいし、炭素数１〜１０のアルキル基，炭素数１〜１０
   のアルコキシ基，炭素数６〜１０のアリールオキシ基，
   炭素数６〜１０のアラルキル基又は炭素数１〜２０の炭
   化水素基を有するアミノ基で置換されていてもよい。〕
   で表されるスチルベン誘導体の中から選ばれた少なくと
   も一種を含有させてなる請求項１記載の白色有機エレク
   トロルミネッセンス素子。
7. 【請求項７】 第一発光層及び／又は第二発光層に、一
   般式（VI）及び(VII) 【化４】 〔式中、Ａｒ² 及びＡｒ³ は、それぞれ独立に炭素数６
   〜２０のアリーレン基を示し、Ａｒ⁴ は炭素数６〜２０
   のアリール基を示す。Ｒ¹¹〜Ｒ¹⁸は、それぞれ独立に水
   素原子又は炭素数６〜２０のアリール基を示す。ここ
   で、Ａｒ² 〜Ａｒ⁴，Ｒ¹¹〜Ｒ¹⁸は、それぞれ独立に無
   置換でもよいし、炭素数１〜１０のアルキル基，炭素数
   １〜１０のアルコキシ基，炭素数６〜１０のアリールオ
   キシ基，炭素数６〜１０のアラリキル基又は炭素数１〜
   ２０の炭化水素基を有するアミノ基で置換されていても
   よい。Ｄ⁴ 〜Ｄ⁶ は、それぞれ独立に電子供与性基で置
   換された炭素数６〜２０のアリール基又は炭素数１０〜
   ３０の縮合多環族基を示す。〕で表されるジスチルアリ
   ーレン誘導体の中から選ばれた少なくとも一種を含有さ
   せてなる請求項１記載の白色有機エレクトロルミネッセ
   ンス素子。
8. 【請求項８】 第一発光層及び／又は第二発光層に、一
   般式（VIII）〜（Ｘ） 【化５】 〔式中、Ａｒ⁵ 〜Ａｒ⁷ は、それぞれ独立に炭素数６〜
   ２４の３価の芳香族環基を示し、Ａｒ⁸ 〜Ａｒ¹⁰は、そ
   れぞれ独立に炭素数６〜２０のアリール基を示す。Ｒ¹⁹
   〜Ｒ³⁶は、それぞれ独立に水素原子又は炭素数６〜２０
   のアリール基を示す。Ｄ⁷ 〜Ｄ¹²はそれぞれ独立に電子
   供与性基で置換された炭素数６〜２０のアリール基又は
   炭素数１０〜３０の縮合多環族基を示す。ここで、Ａｒ
   ⁵ 〜Ａｒ⁷，Ｒ¹⁹〜Ｒ³⁶は、それぞれ独立に無置換でも
   よいし、炭素数１〜１０のアルキル基，炭素数１〜１０
   のアルコキシ基，炭素数６〜１０のアリールオキシ基，
   炭素数６〜１０のアラルキル基又は炭素数１〜２０の炭
   化水素基を有するアミノ基で置換されていてもよい。〕
   で表されるトリススチリルアリーレン誘導体の中から選
   ばれた少なくとも一種を含有させてなる請求項１記載の
   白色有機エレクトロルミネッセンス素子。
9. 【請求項９】 第一発光層と第二発光層において、陰極
   側に近い発光層の方が、電子輸送能力が大である請求項
   １記載の白色有機エレクトロルミネッセンス素子。
10. 【請求項１０】 第二発光層の膜厚が、第一発光層の膜
    厚以上である請求項１記載の白色有機エレクトロルミネ
    ッセンス素子。