JPH06235002A - 焼結磁石用合金粉末及びその製造方法 - Google Patents
焼結磁石用合金粉末及びその製造方法Info
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- JPH06235002A JPH06235002A JP5046010A JP4601093A JPH06235002A JP H06235002 A JPH06235002 A JP H06235002A JP 5046010 A JP5046010 A JP 5046010A JP 4601093 A JP4601093 A JP 4601093A JP H06235002 A JPH06235002 A JP H06235002A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 射出成形工程でのＲ成分とバインダーとの反
応を極力抑え、また磁性粉末粒子中のＲ成分とバインダ
ーが反応しても磁気特性に影響が少なく、残留酸素量お
よび残留炭素量の少ないＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石用合金
粉末とその製造方法の提供。 【構成】 Ｒ成分とバインダーとの反応を極力抑えるた
めに、主成分系合金粉末と液相系化合物粉末からなる磁
性粉末粒子の表面を微粉末の遷移金属粉で被覆し、熱処
理により表面拡散させて射出成形工程で磁性粉末粒子中
のＲ成分とバインダーとを隔離すると同時に、仮に僅か
に磁性粉末粒子中のＲ成分とバインダーが反応しても磁
気特性には影響しないように、初めから過剰の液相系化
合物粉末を添加して焼結時の液相の発現を充分にして焼
結密度を向上させて、残留酸素量および残留炭素量の少
ないＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石用合金粉末を得る。
応を極力抑え、また磁性粉末粒子中のＲ成分とバインダ
ーが反応しても磁気特性に影響が少なく、残留酸素量お
よび残留炭素量の少ないＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石用合金
粉末とその製造方法の提供。 【構成】 Ｒ成分とバインダーとの反応を極力抑えるた
めに、主成分系合金粉末と液相系化合物粉末からなる磁
性粉末粒子の表面を微粉末の遷移金属粉で被覆し、熱処
理により表面拡散させて射出成形工程で磁性粉末粒子中
のＲ成分とバインダーとを隔離すると同時に、仮に僅か
に磁性粉末粒子中のＲ成分とバインダーが反応しても磁
気特性には影響しないように、初めから過剰の液相系化
合物粉末を添加して焼結時の液相の発現を充分にして焼
結密度を向上させて、残留酸素量および残留炭素量の少
ないＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石用合金粉末を得る。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結
磁石用合金粉末とその製造方法に係り、微細結晶主成分
系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金微粉末と液相系化合物粉末、さら
に遷移金属粉を所定の割合で配合混合した混合粉をメカ
ノフュージョンシステムにより不活性雰囲気中で被覆処
理した後、３００℃〜８００℃の温度で熱処理すること
により、特に成形手段に射出成形法を用いた場合の該工
程中に主成分系合金粉末及び液相系化合物粉末のバイン
ダーによる酸化、炭化を防止すると同時に焼結後の残留
酸素量および残留炭素量の増加を防止し、磁気特性の劣
化防止を図った焼結磁石用合金粉末及びその製造方法に
関する。
磁石用合金粉末とその製造方法に係り、微細結晶主成分
系Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金微粉末と液相系化合物粉末、さら
に遷移金属粉を所定の割合で配合混合した混合粉をメカ
ノフュージョンシステムにより不活性雰囲気中で被覆処
理した後、３００℃〜８００℃の温度で熱処理すること
により、特に成形手段に射出成形法を用いた場合の該工
程中に主成分系合金粉末及び液相系化合物粉末のバイン
ダーによる酸化、炭化を防止すると同時に焼結後の残留
酸素量および残留炭素量の増加を防止し、磁気特性の劣
化防止を図った焼結磁石用合金粉末及びその製造方法に
関する。
【０００２】
【従来の技術】今日、家電製品を初めコンピュータの周
辺機器や自動車等用途に用いられる小型モーターやアク
チュエータなどには、小型化、軽量化とともに高性能化
が求められており、その磁石材料も小型化、軽量化、薄
肉化からさらに三次元的に複雑な形状製品が要求されて
いる。
辺機器や自動車等用途に用いられる小型モーターやアク
チュエータなどには、小型化、軽量化とともに高性能化
が求められており、その磁石材料も小型化、軽量化、薄
肉化からさらに三次元的に複雑な形状製品が要求されて
いる。
【０００３】複雑な形状の高性能永久磁石を得る方法と
して、Ｓｍ−Ｃｏ系磁性材またはＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁性材
を用いて樹脂バインダー等を混練して機械的に成形する
希土類系ボンド磁石の製造方法、あるいはＲ−Ｆｅ−Ｂ
系合金鋳塊を粉砕して得られた合金粉末と樹脂バインダ
ーを混練して射出成形し、脱バインダー後に焼結するＲ
−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造方法（特開昭６１−２
２０３１５号公報、特開昭６４−２８３０２号公報、特
開昭６４−２８３０３号公報）が知られている。
して、Ｓｍ−Ｃｏ系磁性材またはＲ−Ｆｅ−Ｂ系磁性材
を用いて樹脂バインダー等を混練して機械的に成形する
希土類系ボンド磁石の製造方法、あるいはＲ−Ｆｅ−Ｂ
系合金鋳塊を粉砕して得られた合金粉末と樹脂バインダ
ーを混練して射出成形し、脱バインダー後に焼結するＲ
−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の製造方法（特開昭６１−２
２０３１５号公報、特開昭６４−２８３０２号公報、特
開昭６４−２８３０３号公報）が知られている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】一般に、希土類元素
（Ｒ）を含有する金属化合物はＯ，Ｈ，Ｃ，Ｎ等の元素
と反応しやすく、当該系磁性粉と有機物バインダー等の
混練時、あるいは脱バインダー時に磁性粉中のＲ成分と
バインダーが反応し、磁気特性が劣化したり、特に射出
成形時の成形性が非常に悪くなり、複雑な形状が得難い
問題があった。
（Ｒ）を含有する金属化合物はＯ，Ｈ，Ｃ，Ｎ等の元素
と反応しやすく、当該系磁性粉と有機物バインダー等の
混練時、あるいは脱バインダー時に磁性粉中のＲ成分と
バインダーが反応し、磁気特性が劣化したり、特に射出
成形時の成形性が非常に悪くなり、複雑な形状が得難い
問題があった。
【０００５】従来の射出成形法で一般的に使用されてい
る熱可塑性のバインダー（アクリル系、ワックス系、ポ
リエチレン、ポリスチレン等のポリマー）をＲ−Ｆｅ−
Ｂ合金粉末に添加混合した場合、一般的に炭素と酸素の
含有量がＲとの反応によりかなり増加するために、射出
成形、脱脂した後、焼結後でもかなりの炭素と酸素が残
留し、特に永久磁石の場合磁気特性の劣化を招いてい
る。
る熱可塑性のバインダー（アクリル系、ワックス系、ポ
リエチレン、ポリスチレン等のポリマー）をＲ−Ｆｅ−
Ｂ合金粉末に添加混合した場合、一般的に炭素と酸素の
含有量がＲとの反応によりかなり増加するために、射出
成形、脱脂した後、焼結後でもかなりの炭素と酸素が残
留し、特に永久磁石の場合磁気特性の劣化を招いてい
る。
【０００６】また、初めから所要の組成の溶解合金塊を
粉砕して作製したＲ−Ｆｅ−Ｂ合金原料粉末は、焼結時
の焼結性を考慮して粉末の平均粒径が１〜５μｍと微紛
であるために、当該磁性粉中のＲと有機バインダーが反
応しやすく、有機バインダーを添加して混練、射出成
形、脱バインダー処理を行った後、酸素と炭素の含有量
がかなり増加するために、次の焼結工程で液相焼結の発
現・進行が妨害されることにより、特に永久磁石の磁気
特性の劣化を招き、射出成形法による複雑形状品への磁
石部品への応用の妨げになっている。
粉砕して作製したＲ−Ｆｅ−Ｂ合金原料粉末は、焼結時
の焼結性を考慮して粉末の平均粒径が１〜５μｍと微紛
であるために、当該磁性粉中のＲと有機バインダーが反
応しやすく、有機バインダーを添加して混練、射出成
形、脱バインダー処理を行った後、酸素と炭素の含有量
がかなり増加するために、次の焼結工程で液相焼結の発
現・進行が妨害されることにより、特に永久磁石の磁気
特性の劣化を招き、射出成形法による複雑形状品への磁
石部品への応用の妨げになっている。
【０００７】この発明は、射出成形法にて成形し、これ
を焼結するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の合金粉末の製
造方法において、Ｒ成分とバインダーとの反応を極力抑
え、また磁性粉末粒子中のＲ成分とバインダーが反応し
ても磁気特性に影響が少なく、残留酸素量および残留炭
素量の少ない焼結磁石用合金粉末及びその製造方法の提
供を目的としている。
を焼結するＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結永久磁石の合金粉末の製
造方法において、Ｒ成分とバインダーとの反応を極力抑
え、また磁性粉末粒子中のＲ成分とバインダーが反応し
ても磁気特性に影響が少なく、残留酸素量および残留炭
素量の少ない焼結磁石用合金粉末及びその製造方法の提
供を目的としている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】発明者らは、磁性粉末粒
子のＲ成分とバインダーとの反応を極力抑え、安定した
磁気特性が得られる方法を種々検討した結果、これらの
磁性粉末粒子の表面を遷移金属の薄い被膜で覆い、磁性
粉末のＲ成分とバインダーとを完全に隔離するように、
主成分系合金粉末及び液相系化合物粉末さらに遷移金属
粉の微紛の３種類の原料を所定の割合で配合した原料を
混合して、不活性雰囲気中でメカノフュージョン処理に
より磁性粉末粒子の表面を微粉末の遷移金属粉で被覆し
た後、熱処理により表面拡散させて被膜を緻密でしかも
均一にすることにより、バインダー混練、射出成形、脱
バインダー、焼結の途中工程で磁性粉末粒子のＲ成分と
バインダーとの反応を防止できることを知見し、この発
明を完成した。
子のＲ成分とバインダーとの反応を極力抑え、安定した
磁気特性が得られる方法を種々検討した結果、これらの
磁性粉末粒子の表面を遷移金属の薄い被膜で覆い、磁性
粉末のＲ成分とバインダーとを完全に隔離するように、
主成分系合金粉末及び液相系化合物粉末さらに遷移金属
粉の微紛の３種類の原料を所定の割合で配合した原料を
混合して、不活性雰囲気中でメカノフュージョン処理に
より磁性粉末粒子の表面を微粉末の遷移金属粉で被覆し
た後、熱処理により表面拡散させて被膜を緻密でしかも
均一にすることにより、バインダー混練、射出成形、脱
バインダー、焼結の途中工程で磁性粉末粒子のＲ成分と
バインダーとの反応を防止できることを知見し、この発
明を完成した。
【０００９】すなわち、この発明は、Ｒ（但しＲはＹを
含む希土類元素の内少なくとも１種）１１原子％〜２４
原子％、Ｂ４原子％〜１０原子％、Ｃｏ０．１原子％〜
１０原子％、Ｆｅ６８原子％〜８０原子％を主成分とす
るＲ2Ｆｅ14Ｂ相を有する主成分系合金粉末と、Ｒ3Ｃｏ
相を含むＣｏ又はＦｅとＲとの金属間化合物相に一部Ｒ
2(ＦｅＣｏ)14Ｂ相等を含み、かつＲ（但しＲはＹを含
む希土類元素の内少なくとも１種）２０原子％〜４５原
子％、Ｃｏ３原子％〜２０原子％、Ｂ１５原子％以下、
残部Ｆｅとする液相系化合物粉末の粒子表面上に遷移金
属が付着または拡散被覆されたことを特徴とする焼結磁
石用合金粉末である。
含む希土類元素の内少なくとも１種）１１原子％〜２４
原子％、Ｂ４原子％〜１０原子％、Ｃｏ０．１原子％〜
１０原子％、Ｆｅ６８原子％〜８０原子％を主成分とす
るＲ2Ｆｅ14Ｂ相を有する主成分系合金粉末と、Ｒ3Ｃｏ
相を含むＣｏ又はＦｅとＲとの金属間化合物相に一部Ｒ
2(ＦｅＣｏ)14Ｂ相等を含み、かつＲ（但しＲはＹを含
む希土類元素の内少なくとも１種）２０原子％〜４５原
子％、Ｃｏ３原子％〜２０原子％、Ｂ１５原子％以下、
残部Ｆｅとする液相系化合物粉末の粒子表面上に遷移金
属が付着または拡散被覆されたことを特徴とする焼結磁
石用合金粉末である。
【００１０】また、この発明は、Ｒ（但しＲはＹを含む
希土類元素の内少なくとも１種）１１原子％〜２４原子
％、Ｂ４原子％〜１０原子％、Ｃｏ０．１原子％〜１０
原子％、Ｆｅ６８原子％〜８０原子％を主成分とするＲ
2Ｆｅ14Ｂ相を有する主成分系合金粉末と、Ｒ3Ｃｏ相を
含むＣｏ又はＦｅとＲとの金属間化合物相に一部Ｒ2(Ｆ
ｅＣｏ)14Ｂ相等を含み、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類
元素の内少なくとも１種）２０原子％〜４５原子％、Ｃ
ｏ３原子％〜２０原子％、Ｂ１５原子％以下、残部Ｆｅ
とする液相系化合物粉末と、遷移金属粉とを配合混合し
た後、熱処理により主成分系合金粉末と液相系化合物粉
末の粒子表面上に遷移金属を付着または拡散被覆したこ
とを特徴とする焼結磁石合金粉末の製造方法である。
希土類元素の内少なくとも１種）１１原子％〜２４原子
％、Ｂ４原子％〜１０原子％、Ｃｏ０．１原子％〜１０
原子％、Ｆｅ６８原子％〜８０原子％を主成分とするＲ
2Ｆｅ14Ｂ相を有する主成分系合金粉末と、Ｒ3Ｃｏ相を
含むＣｏ又はＦｅとＲとの金属間化合物相に一部Ｒ2(Ｆ
ｅＣｏ)14Ｂ相等を含み、Ｒ（但しＲはＹを含む希土類
元素の内少なくとも１種）２０原子％〜４５原子％、Ｃ
ｏ３原子％〜２０原子％、Ｂ１５原子％以下、残部Ｆｅ
とする液相系化合物粉末と、遷移金属粉とを配合混合し
た後、熱処理により主成分系合金粉末と液相系化合物粉
末の粒子表面上に遷移金属を付着または拡散被覆したこ
とを特徴とする焼結磁石合金粉末の製造方法である。
【００１１】さらに、この発明は、上記構成において、
主成分系合金粉末の平均粒径が１〜５μｍ、液相系化合
物の平均粒径が８〜４０μｍ、付着または被覆用の遷移
金属粉の平均粒径が０．０２〜１．０μｍであり、さら
に遷移金属の付着または被覆膜厚が０．０２〜１．０μ
ｍであることを特徴とする焼結磁石用合金粉末の製造方
法である。また、この発明は、上記構成において、主成
分系合金粉末と液相系化合物粉末との配合重量比が８０
〜９９：２０〜１であり、さらに前記主成分系合金粉末
と前記液相系化合物粉末との合計重量と付着または被覆
用遷移金属粉末重量の比が８０〜９８：２０〜２である
ことを特徴とする焼結磁石用合金粉末の製造方法であ
る。また、この発明は、上記構成において、主成分系合
金粉末と液相系化合物粉末及び遷移金属粉とを所定の割
合で配合混合した後、メカノフュージョンシステムによ
り前記主成分系合金粉末と液相系化合物粉末粒子の表面
を遷移金属粉で付着または被覆処理した後、真空中もし
くは不活性ガス雰囲気中で３００℃〜８００℃の温度で
熱処理することを特徴とする焼結磁石用合金粉末の製造
方法である。
主成分系合金粉末の平均粒径が１〜５μｍ、液相系化合
物の平均粒径が８〜４０μｍ、付着または被覆用の遷移
金属粉の平均粒径が０．０２〜１．０μｍであり、さら
に遷移金属の付着または被覆膜厚が０．０２〜１．０μ
ｍであることを特徴とする焼結磁石用合金粉末の製造方
法である。また、この発明は、上記構成において、主成
分系合金粉末と液相系化合物粉末との配合重量比が８０
〜９９：２０〜１であり、さらに前記主成分系合金粉末
と前記液相系化合物粉末との合計重量と付着または被覆
用遷移金属粉末重量の比が８０〜９８：２０〜２である
ことを特徴とする焼結磁石用合金粉末の製造方法であ
る。また、この発明は、上記構成において、主成分系合
金粉末と液相系化合物粉末及び遷移金属粉とを所定の割
合で配合混合した後、メカノフュージョンシステムによ
り前記主成分系合金粉末と液相系化合物粉末粒子の表面
を遷移金属粉で付着または被覆処理した後、真空中もし
くは不活性ガス雰囲気中で３００℃〜８００℃の温度で
熱処理することを特徴とする焼結磁石用合金粉末の製造
方法である。
【００１２】この発明において、被覆用の遷移金属とし
ては、希土類元素を除く遷移金属であり、なかでもＦ
ｅ，Ｎｉ，Ｃｕなどが好ましく、特にＲ−Ｆｅ−Ｂ系の
磁性粉末中に最も多く含有されているＦｅ元素は、磁性
粉末の成分を前もって調整しておけば、添加量の制約が
なく、また展延性に富むためにメカノフュージョン処理
中に磁性粉末粒子の周囲に比較的均一な被膜を形成しや
すく、しかも比較的入手しやすいために最も好ましい。
また遷移金属粉は、バインダーと反応して炭化物、酸化
物などの化合物を形成しても、真空中もしくは一時的な
水素流気により比較的低温で簡単に脱酸素、脱炭素され
るので、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の射出成形による焼結磁石用合
金粉末の被覆には好都合である。さらに遷移金属の被膜
が薄いため脱炭、脱酸した後、遷移金属被膜は非常に反
応活性になるために、遷移金属の被膜があっても通常の
プレス焼結とほぼ同じ焼結温度で焼結できる利点があ
る。
ては、希土類元素を除く遷移金属であり、なかでもＦ
ｅ，Ｎｉ，Ｃｕなどが好ましく、特にＲ−Ｆｅ−Ｂ系の
磁性粉末中に最も多く含有されているＦｅ元素は、磁性
粉末の成分を前もって調整しておけば、添加量の制約が
なく、また展延性に富むためにメカノフュージョン処理
中に磁性粉末粒子の周囲に比較的均一な被膜を形成しや
すく、しかも比較的入手しやすいために最も好ましい。
また遷移金属粉は、バインダーと反応して炭化物、酸化
物などの化合物を形成しても、真空中もしくは一時的な
水素流気により比較的低温で簡単に脱酸素、脱炭素され
るので、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系の射出成形による焼結磁石用合
金粉末の被覆には好都合である。さらに遷移金属の被膜
が薄いため脱炭、脱酸した後、遷移金属被膜は非常に反
応活性になるために、遷移金属の被膜があっても通常の
プレス焼結とほぼ同じ焼結温度で焼結できる利点があ
る。
【００１３】組成限定理由 この発明における磁性粉末粒子の表面付着または被覆用
の遷移金属粉の添加量に相当する遷移金属の量を最終成
分の組成から差し引いた成分の磁性合金粉末の組成限定
理由を以下に説明する。Ｒ2Ｆｅ14Ｂ相を主相とする主
成分系合金粉末において、Ｒは、１１原子％未満では合
金溶製時に晶出するα−Ｆｅが増加して磁気特性を劣化
させるため好ましくなく、１１原子％を超えるとＲ2Ｆ
ｅ14Ｂ相とＲリッチ相の２相が発生してこれを含有する
組織となるが、Ｒが２５原子％を超えるとＲリッチ相が
増加しすぎて残留磁束密度（Ｂｒ）の低下を来たし好ま
しくない。よってＲは１１原子％から２５原子％とす
る。Ｂは、４原子％未満では高い保磁力（ｉＨｃ）が得
られず、１０原子％を超えると残留磁束密度（Ｂｒ）が
低下するため、Ｂは４原子％から１０原子％とする。主
成分系合金粉末中のＣｏは、粉末の酸素量を低減させる
とともに粉末の温度特性を向上させる効果があるため
０．１原子％以上添加するが、１０原子％を超える添加
は、Ｒ2Ｆｅ14Ｂ相中のＦｅと置換されて保磁力を低下
させ好ましくないため、Ｃｏは０．１原子％〜１０原子
％とする。Ｆｅは残部を占めるが、Ｆｅが６８原子％未
満では、相対的に希土類元素が多くなって余剰なＲリッ
チ相が増加しすぎて残留磁束密度を低下させ、８０原子
％を超えると相対的に希土類元素が少なくなり、熱処理
時の磁気特性回復が困難になり、さらに減磁曲線の角型
性を低下させるため好ましくなく、よってＦｅは６８原
子％〜８０原子％が好ましい範囲である。
の遷移金属粉の添加量に相当する遷移金属の量を最終成
分の組成から差し引いた成分の磁性合金粉末の組成限定
理由を以下に説明する。Ｒ2Ｆｅ14Ｂ相を主相とする主
成分系合金粉末において、Ｒは、１１原子％未満では合
金溶製時に晶出するα−Ｆｅが増加して磁気特性を劣化
させるため好ましくなく、１１原子％を超えるとＲ2Ｆ
ｅ14Ｂ相とＲリッチ相の２相が発生してこれを含有する
組織となるが、Ｒが２５原子％を超えるとＲリッチ相が
増加しすぎて残留磁束密度（Ｂｒ）の低下を来たし好ま
しくない。よってＲは１１原子％から２５原子％とす
る。Ｂは、４原子％未満では高い保磁力（ｉＨｃ）が得
られず、１０原子％を超えると残留磁束密度（Ｂｒ）が
低下するため、Ｂは４原子％から１０原子％とする。主
成分系合金粉末中のＣｏは、粉末の酸素量を低減させる
とともに粉末の温度特性を向上させる効果があるため
０．１原子％以上添加するが、１０原子％を超える添加
は、Ｒ2Ｆｅ14Ｂ相中のＦｅと置換されて保磁力を低下
させ好ましくないため、Ｃｏは０．１原子％〜１０原子
％とする。Ｆｅは残部を占めるが、Ｆｅが６８原子％未
満では、相対的に希土類元素が多くなって余剰なＲリッ
チ相が増加しすぎて残留磁束密度を低下させ、８０原子
％を超えると相対的に希土類元素が少なくなり、熱処理
時の磁気特性回復が困難になり、さらに減磁曲線の角型
性を低下させるため好ましくなく、よってＦｅは６８原
子％〜８０原子％が好ましい範囲である。
【００１４】この発明において、Ｒ3Ｃｏ相を含むＣｏ
またはＦｅとＲとの金属間化合物相に一部Ｒ2（ＦｅＣ
ｏ）14Ｂ相を含む液相系化合物粉末は、Ｒ3Ｃｏ相ある
いはＲ 3Ｃｏ相のＣｏの一部をＦｅで置換された相から
なり、例えば、ＲＣｏ5、Ｒ2Ｃｏ7、ＲＣｏ3、ＲＣ
ｏ2、Ｒ2Ｃｏ3、Ｒ2Ｃｏ17、Ｎｄ5Ｃｏ19、Ｄｙ6Ｆ
ｅ2、ＤｙＦｅ等、及び前記金属間化合物相とＲ2（Ｆｅ
Ｃｏ）14Ｂ、Ｒ1.11（ＦｅＣｏ）4Ｂ4等からなる合金粉
末である。しかし、液相系化合物粉末のＲが２０原子％
未満では、主成分系合金粉末の焼結の際に、主成分系合
金粉末中のＲとバインダーとの反応によるＲの消耗分の
補充が十分でなくなり、さらに表面に付着または被覆用
遷移金属を鉄粉にした場合は、該磁性粉末中のＢとの焼
結時の反応によるＲ2Ｆｅ14Ｂ相形成時のＲの消耗分の
補充が十分でなくなり、また、Ｒが４５原子％を超える
と含有酸素量の増加を招き好ましくない。従って、Ｒは
２０原子％〜４５原子％とする。また、Ｃｏは、上述の
化合物を構成するために１原子％以上必要であるが、２
０原子％を超える添加はＣｏが余剰に存在することとな
り、磁気特性を劣化させるため好ましくなく、好ましく
は３原子％〜２０原子％であり、残部はＦｅで置換でき
る。さらに、Ｂは１２原子％を超えるとＲ2（ＦｅＣ
ｏ）14Ｂ相以外にＢリッチ相やＦｅ−Ｂ化合物が余剰に
存在することとなるので好ましくない。
またはＦｅとＲとの金属間化合物相に一部Ｒ2（ＦｅＣ
ｏ）14Ｂ相を含む液相系化合物粉末は、Ｒ3Ｃｏ相ある
いはＲ 3Ｃｏ相のＣｏの一部をＦｅで置換された相から
なり、例えば、ＲＣｏ5、Ｒ2Ｃｏ7、ＲＣｏ3、ＲＣ
ｏ2、Ｒ2Ｃｏ3、Ｒ2Ｃｏ17、Ｎｄ5Ｃｏ19、Ｄｙ6Ｆ
ｅ2、ＤｙＦｅ等、及び前記金属間化合物相とＲ2（Ｆｅ
Ｃｏ）14Ｂ、Ｒ1.11（ＦｅＣｏ）4Ｂ4等からなる合金粉
末である。しかし、液相系化合物粉末のＲが２０原子％
未満では、主成分系合金粉末の焼結の際に、主成分系合
金粉末中のＲとバインダーとの反応によるＲの消耗分の
補充が十分でなくなり、さらに表面に付着または被覆用
遷移金属を鉄粉にした場合は、該磁性粉末中のＢとの焼
結時の反応によるＲ2Ｆｅ14Ｂ相形成時のＲの消耗分の
補充が十分でなくなり、また、Ｒが４５原子％を超える
と含有酸素量の増加を招き好ましくない。従って、Ｒは
２０原子％〜４５原子％とする。また、Ｃｏは、上述の
化合物を構成するために１原子％以上必要であるが、２
０原子％を超える添加はＣｏが余剰に存在することとな
り、磁気特性を劣化させるため好ましくなく、好ましく
は３原子％〜２０原子％であり、残部はＦｅで置換でき
る。さらに、Ｂは１２原子％を超えるとＲ2（ＦｅＣ
ｏ）14Ｂ相以外にＢリッチ相やＦｅ−Ｂ化合物が余剰に
存在することとなるので好ましくない。
【００１５】合金粉末の製造方法 この発明において、主成分系合金粉末及び液相系化合物
粉末を得る製造方法としては、溶解・粉化法、超急冷
法、直接還元拡散法などの公知の方法を適用することが
できる。例えば、上記粉末を溶解・粉化法で得るには、
アーク溶解、高周波溶解等により、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｂ
等の金属またはそれらの合金を、目的組成となるように
溶解製造したのち、粉砕することにより所要の平均粒径
の粉末にする。なお、粉砕方法には水素含有崩壊方法を
用いることもでき、また直接粉末を得るためにアトマイ
ズ法を採用することができ、さらには溶解製造した合金
塊を溶体化処理することなどもできる。また、直接還元
拡散法にて得るには、遷移金属粉、コバルト粉、フェロ
ボロン粉、希土類酸化物粉等からなる少なくとも１種の
金属粉及び／または酸化物粉からなる原料粉を目的組成
の希土類元素種類とその量に応じた含有希土類元素比率
となるように選定する。さらに、上記原料粉に、金属Ｃ
ａあるいはＣａＨ2を上記希土類酸化物粉の還元に要す
る化学量論的必要量の１．１〜４．０倍（重量比）混合
し、不活性ガス雰囲気中で９００℃〜１２００℃に加熱
し、得られた反応生成物を水中に投入して反応副生成物
を除去することにより、あるいはそれらを必要に応じて
さらに微粉砕することにより所要の平均粒径の粉末が得
られる。
粉末を得る製造方法としては、溶解・粉化法、超急冷
法、直接還元拡散法などの公知の方法を適用することが
できる。例えば、上記粉末を溶解・粉化法で得るには、
アーク溶解、高周波溶解等により、Ｒ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｂ
等の金属またはそれらの合金を、目的組成となるように
溶解製造したのち、粉砕することにより所要の平均粒径
の粉末にする。なお、粉砕方法には水素含有崩壊方法を
用いることもでき、また直接粉末を得るためにアトマイ
ズ法を採用することができ、さらには溶解製造した合金
塊を溶体化処理することなどもできる。また、直接還元
拡散法にて得るには、遷移金属粉、コバルト粉、フェロ
ボロン粉、希土類酸化物粉等からなる少なくとも１種の
金属粉及び／または酸化物粉からなる原料粉を目的組成
の希土類元素種類とその量に応じた含有希土類元素比率
となるように選定する。さらに、上記原料粉に、金属Ｃ
ａあるいはＣａＨ2を上記希土類酸化物粉の還元に要す
る化学量論的必要量の１．１〜４．０倍（重量比）混合
し、不活性ガス雰囲気中で９００℃〜１２００℃に加熱
し、得られた反応生成物を水中に投入して反応副生成物
を除去することにより、あるいはそれらを必要に応じて
さらに微粉砕することにより所要の平均粒径の粉末が得
られる。
【００１６】主成分系合金粉末の平均粒径は１μｍ〜５
μｍが好ましく、液相系化合物粉末の平均粒径は８μｍ
〜４０μｍが好ましい。すなわち、主成分系合金粉末を
そのまま用いる際、その平均粒径が５μｍを超えると焼
結し難くなり、焼結密度が低下して磁気特性の劣化の原
因となる。また、平均粒径が１μｍ未満では単位重量当
たりの表面積が増えるために酸化しやすくなり、磁気特
性が低下することになる。従って、すぐれた磁気特性の
焼結磁石を得るには主成分系合金粉末の平均粒径は１μ
ｍ〜５μｍが好ましい。また、Ｒ元素補充用の液相系化
合物粉末の平均粒径が８μｍ未満ではメカノフュージョ
ンによる被覆処理の段階で酸化しやすく、また平均粒径
が４０μｍを超えると焼結時の主成分系合金粉末及び付
着又は被覆用遷移金属粉へのＲ元素の相互拡散が不十分
になりやすいので、すぐれたすぐれた磁気特性の焼結磁
石を得るには液相系化合物粉末の平均粒径は８μｍ〜４
０μｍが好ましい。さらに、付着又は被覆用遷移金属粉
の平均粒径は０．０２μｍ未満では遷移金属粉自体が非
常に活性化して酸化物になってしまい、金属特有の展延
性に乏しくなり、１μｍを超えるとメカノフュージョン
による被覆処理時に磁性粉末粒子への遷移金属粉野付着
が不十分になり、被覆膜に欠陥が発生しやすくなるた
め、０．０２μｍ〜１μｍが好ましい。
μｍが好ましく、液相系化合物粉末の平均粒径は８μｍ
〜４０μｍが好ましい。すなわち、主成分系合金粉末を
そのまま用いる際、その平均粒径が５μｍを超えると焼
結し難くなり、焼結密度が低下して磁気特性の劣化の原
因となる。また、平均粒径が１μｍ未満では単位重量当
たりの表面積が増えるために酸化しやすくなり、磁気特
性が低下することになる。従って、すぐれた磁気特性の
焼結磁石を得るには主成分系合金粉末の平均粒径は１μ
ｍ〜５μｍが好ましい。また、Ｒ元素補充用の液相系化
合物粉末の平均粒径が８μｍ未満ではメカノフュージョ
ンによる被覆処理の段階で酸化しやすく、また平均粒径
が４０μｍを超えると焼結時の主成分系合金粉末及び付
着又は被覆用遷移金属粉へのＲ元素の相互拡散が不十分
になりやすいので、すぐれたすぐれた磁気特性の焼結磁
石を得るには液相系化合物粉末の平均粒径は８μｍ〜４
０μｍが好ましい。さらに、付着又は被覆用遷移金属粉
の平均粒径は０．０２μｍ未満では遷移金属粉自体が非
常に活性化して酸化物になってしまい、金属特有の展延
性に乏しくなり、１μｍを超えるとメカノフュージョン
による被覆処理時に磁性粉末粒子への遷移金属粉野付着
が不十分になり、被覆膜に欠陥が発生しやすくなるた
め、０．０２μｍ〜１μｍが好ましい。
【００１７】合金粉末及び遷移金属粉の配合 主成分系合金粉末と液相系化合物粉末は、８０〜９８：
２０〜２の重量比率で配合することが好ましく、主成分
系の成分、配合比率により種々の磁気特性を有する合金
粉末を得ることができる。主成分系合金粉末と液相系化
合物粉末の重量比率を８０〜９９：２０〜１とするの
は、主成分系合金粉末が８０未満ないしは液相系化合物
粉末が２０を超えると、焼結磁石を製造する際に磁石特
性を主に決める主成分系合金粉末の体積比率が下がり、
磁気特性の特に残留磁束密度が低下するので好ましくな
く、また液相系化合物粉末が２未満ないしは主成分系合
金粉末が９８を超えると、焼結時の液相系化合物粉末に
よる主成分系合金粉末粒子への補充が充分できなくな
り、磁気特性の特に減磁曲線の角型性の劣化を招くので
好ましくないことによる。さらに、前記主成分系合金粉
末と前記液相系化合物粉末との合計重量と付着または被
覆用遷移金属粉末重量の比を８０〜９８：２０〜２とす
るのは、遷移金属粉末が２未満では被覆後酸化による被
膜の欠損及び破損などにより磁性粉末中のＲ成分のバイ
ンダーとの混練時の剪断応力及び射出成形時の衝撃など
により被膜が剥離しやすくなり、遷移金属粉末が２０を
超えるとＦｅの添加量が増加するために、主成分系の磁
性粉末中の遷移金属成分をかなり減らさなければなら
ず、相対的にＲ成分が増加するために磁性粉末自体が非
常に活性化して酸化しやすくなると同時に、Ｒ2Ｆｅ14
Ｂ相が相対的に減少するために磁場中射出成形で異方性
の焼結磁石を作成する時に、焼結体の配向度が低下し、
結果的に残留磁束密度を低下させ好ましくないことによ
る。
２０〜２の重量比率で配合することが好ましく、主成分
系の成分、配合比率により種々の磁気特性を有する合金
粉末を得ることができる。主成分系合金粉末と液相系化
合物粉末の重量比率を８０〜９９：２０〜１とするの
は、主成分系合金粉末が８０未満ないしは液相系化合物
粉末が２０を超えると、焼結磁石を製造する際に磁石特
性を主に決める主成分系合金粉末の体積比率が下がり、
磁気特性の特に残留磁束密度が低下するので好ましくな
く、また液相系化合物粉末が２未満ないしは主成分系合
金粉末が９８を超えると、焼結時の液相系化合物粉末に
よる主成分系合金粉末粒子への補充が充分できなくな
り、磁気特性の特に減磁曲線の角型性の劣化を招くので
好ましくないことによる。さらに、前記主成分系合金粉
末と前記液相系化合物粉末との合計重量と付着または被
覆用遷移金属粉末重量の比を８０〜９８：２０〜２とす
るのは、遷移金属粉末が２未満では被覆後酸化による被
膜の欠損及び破損などにより磁性粉末中のＲ成分のバイ
ンダーとの混練時の剪断応力及び射出成形時の衝撃など
により被膜が剥離しやすくなり、遷移金属粉末が２０を
超えるとＦｅの添加量が増加するために、主成分系の磁
性粉末中の遷移金属成分をかなり減らさなければなら
ず、相対的にＲ成分が増加するために磁性粉末自体が非
常に活性化して酸化しやすくなると同時に、Ｒ2Ｆｅ14
Ｂ相が相対的に減少するために磁場中射出成形で異方性
の焼結磁石を作成する時に、焼結体の配向度が低下し、
結果的に残留磁束密度を低下させ好ましくないことによ
る。
【００１８】この発明において、配合した主成分系合金
粉末及び／または液相系化合物粉末に、付着または被覆
用遷移金属とは別に以下の添加元素のうち少なくとも１
種を添加含有させることにより、得られる焼結磁石の高
保磁力化、高耐食性化及び温度特性の改善が可能にな
る。Ｃｕ３．５原子％以下、Ｓ２．５原子％以下、Ｔｉ
４．５原子％以下、Ｎｉ３．０原子％以下、Ｓｉ１５．
０原子％以下、Ｖ９．５原子％以下、Ｎｂ１２．５原子
％以下、Ｔａ１０．５原子％以下、Ｃｒ８．５原子％以
下、Ｍｏ９．５原子％以下、Ｗ９．５原子％以下、Ｍｎ
３．５原子％以下、Ａｌ９．５原子％以下、Ｓｂ２．５
原子％以下、Ｇｅ７．０原子％以下、Ｓｎ３．５原子％
以下、Ｚｒ５．５原子％以下、Ｈｆ５．５原子％以下、
Ｃａ８．５原子％以下、Ｍｇ８．５原子％以下、Ｓｒ
７．０原子％以下、Ｂａ７．０原子％以下、Ｂｅ７．０
原子％以下。上述した合金粉末を用いて、高い残留磁束
密度と高い保磁力を有するすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結
磁石を得るには、焼結後の焼結体が、Ｒ１２原子％〜２
５原子％、Ｂ４原子％〜１０原子％、Ｃｏ０．１〜１０
原子％、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなり、必要
に応じて上記の添加元素を添加した組成が好ましい。
粉末及び／または液相系化合物粉末に、付着または被覆
用遷移金属とは別に以下の添加元素のうち少なくとも１
種を添加含有させることにより、得られる焼結磁石の高
保磁力化、高耐食性化及び温度特性の改善が可能にな
る。Ｃｕ３．５原子％以下、Ｓ２．５原子％以下、Ｔｉ
４．５原子％以下、Ｎｉ３．０原子％以下、Ｓｉ１５．
０原子％以下、Ｖ９．５原子％以下、Ｎｂ１２．５原子
％以下、Ｔａ１０．５原子％以下、Ｃｒ８．５原子％以
下、Ｍｏ９．５原子％以下、Ｗ９．５原子％以下、Ｍｎ
３．５原子％以下、Ａｌ９．５原子％以下、Ｓｂ２．５
原子％以下、Ｇｅ７．０原子％以下、Ｓｎ３．５原子％
以下、Ｚｒ５．５原子％以下、Ｈｆ５．５原子％以下、
Ｃａ８．５原子％以下、Ｍｇ８．５原子％以下、Ｓｒ
７．０原子％以下、Ｂａ７．０原子％以下、Ｂｅ７．０
原子％以下。上述した合金粉末を用いて、高い残留磁束
密度と高い保磁力を有するすぐれたＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結
磁石を得るには、焼結後の焼結体が、Ｒ１２原子％〜２
５原子％、Ｂ４原子％〜１０原子％、Ｃｏ０．１〜１０
原子％、残部Ｆｅおよび不可避的不純物からなり、必要
に応じて上記の添加元素を添加した組成が好ましい。
【００１９】この発明において、主成分系合金粉末と液
相系化合物表面を遷移金属粉で被覆するには、公知のい
ずれの被覆方法も採用できるが、特に均一に被覆するに
は、メカノフュージョンシステムあるいはハイブリダイ
ゼーションシステムと呼ばれる被覆処理方法やボールミ
ル等を用いることが有効である。メカノフュージョンシ
ステム（メカノフュージョン装置）とは、主要部が高速
回転する容器とその内面に固定された半円柱状のアーム
ヘッドからなり、主要部の容器内へ投入された被覆用の
遷移金属粉と主成分系合金粉末、液相系化合物粉末は、
遠心力により容器内面に押しつけられ、容器とともに高
速回転移動するとともにアームヘッドと容器内面との間
で圧縮および剪断等の力学的作用を受ける構造になって
おり、これが処理時間中に繰り返されて、主成分系合金
粉末と液相系化合物表面が遷移金属粉で被覆される。な
お、ハイブリダイゼーションシステムとはメカノフュー
ジョンシステムの別の呼び名であり、基本的な構成は上
記のメカノフュージョンシステムと同様である。また、
ボールミルにより被覆するには、ステンレス鋼や遷移金
属などからなるボールミル容器に、所要材質、形状のボ
ールと主成分系合金粉末および液相系化合物粉末と遷移
金属粉を所要量挿入し、該容器内を不活性ガスなどで置
換したのち、容器を密閉して該ボールを所要時間回転さ
せることにより、主成分系合金粉末と液相系化合物表面
が遷移金属粉で被覆される。
相系化合物表面を遷移金属粉で被覆するには、公知のい
ずれの被覆方法も採用できるが、特に均一に被覆するに
は、メカノフュージョンシステムあるいはハイブリダイ
ゼーションシステムと呼ばれる被覆処理方法やボールミ
ル等を用いることが有効である。メカノフュージョンシ
ステム（メカノフュージョン装置）とは、主要部が高速
回転する容器とその内面に固定された半円柱状のアーム
ヘッドからなり、主要部の容器内へ投入された被覆用の
遷移金属粉と主成分系合金粉末、液相系化合物粉末は、
遠心力により容器内面に押しつけられ、容器とともに高
速回転移動するとともにアームヘッドと容器内面との間
で圧縮および剪断等の力学的作用を受ける構造になって
おり、これが処理時間中に繰り返されて、主成分系合金
粉末と液相系化合物表面が遷移金属粉で被覆される。な
お、ハイブリダイゼーションシステムとはメカノフュー
ジョンシステムの別の呼び名であり、基本的な構成は上
記のメカノフュージョンシステムと同様である。また、
ボールミルにより被覆するには、ステンレス鋼や遷移金
属などからなるボールミル容器に、所要材質、形状のボ
ールと主成分系合金粉末および液相系化合物粉末と遷移
金属粉を所要量挿入し、該容器内を不活性ガスなどで置
換したのち、容器を密閉して該ボールを所要時間回転さ
せることにより、主成分系合金粉末と液相系化合物表面
が遷移金属粉で被覆される。
【００２０】上述したメカノフュージョンシステム等に
よる遷移金属粉の主成分系合金粉末及び液相系化合物の
被膜厚みは、０．０２μｍ未満では被覆処理後の酸化等
による被覆の欠損及び破損などにより、磁性粉末中のＲ
成分のバインダーからの隔離が不十分になりやすく、ま
たバインダーとの混練時の剪断応力及び射出成形時の衝
撃などにより被膜が剥離しやすく、また１．０μｍを超
えるとＦｅの添加量が増加するために主成分系の磁性粉
末中のＦｅ成分量を減らさなければならず、相対的にＲ
成分が増加し磁性粉末自体が非常に活性化して酸化しや
しやすくなると同時に、主成分系のＲ2Ｆｅ14Ｂ相が相
対的に減少し、結果的に残留磁束密度を低下させること
になるので、被覆膜厚みは０．０２μｍ〜１．０μｍの
範囲が好ましい。
よる遷移金属粉の主成分系合金粉末及び液相系化合物の
被膜厚みは、０．０２μｍ未満では被覆処理後の酸化等
による被覆の欠損及び破損などにより、磁性粉末中のＲ
成分のバインダーからの隔離が不十分になりやすく、ま
たバインダーとの混練時の剪断応力及び射出成形時の衝
撃などにより被膜が剥離しやすく、また１．０μｍを超
えるとＦｅの添加量が増加するために主成分系の磁性粉
末中のＦｅ成分量を減らさなければならず、相対的にＲ
成分が増加し磁性粉末自体が非常に活性化して酸化しや
しやすくなると同時に、主成分系のＲ2Ｆｅ14Ｂ相が相
対的に減少し、結果的に残留磁束密度を低下させること
になるので、被覆膜厚みは０．０２μｍ〜１．０μｍの
範囲が好ましい。
【００２１】メカノフュージョン処理した段階ではＲ元
素を含む磁性粉末の周囲を遷移金属粉が付着している状
態のため、真空もしくは不活性雰囲気ガス中で３００〜
８００℃の温度で熱処理することにより、緻密で滑らか
な遷移金属の強固な被膜を形成することができる。この
熱処理温度は遷移金属粉の粒径が小さいほど下げられ、
平均粒度０．０２μｍの遷移金属粉では、３００℃で遷
移金属の表面熱拡散が可能であるが、平均粒径１．０μ
ｍ以下では８００℃で遷移金属の表面熱拡散が起こる。
この熱拡散が８００℃を超える場合は、通常の焼結温度
１０００〜１２００℃の範囲で磁性粉末のと遷移金属粉
との相互拡散が順調に進行しなくなるので、熱処理は３
００〜８００℃の温度で熱処理可能な粒径の遷移金属粉
が好ましい。従って、メカノフュージョン処理後の熱処
理温度は３００〜８００℃が最も望ましい。
素を含む磁性粉末の周囲を遷移金属粉が付着している状
態のため、真空もしくは不活性雰囲気ガス中で３００〜
８００℃の温度で熱処理することにより、緻密で滑らか
な遷移金属の強固な被膜を形成することができる。この
熱処理温度は遷移金属粉の粒径が小さいほど下げられ、
平均粒度０．０２μｍの遷移金属粉では、３００℃で遷
移金属の表面熱拡散が可能であるが、平均粒径１．０μ
ｍ以下では８００℃で遷移金属の表面熱拡散が起こる。
この熱拡散が８００℃を超える場合は、通常の焼結温度
１０００〜１２００℃の範囲で磁性粉末のと遷移金属粉
との相互拡散が順調に進行しなくなるので、熱処理は３
００〜８００℃の温度で熱処理可能な粒径の遷移金属粉
が好ましい。従って、メカノフュージョン処理後の熱処
理温度は３００〜８００℃が最も望ましい。
【００２２】
【作用】この発明は、Ｒ2Ｆｅ14Ｂ相を主相とする主成
分系合金粉末と金属間化合物相に一部Ｒ2（ＦｅＣｏ）
14Ｂ相を含む液相系化合物粉末の粒子に、遷移金属粉の
微粉末をメカノフュージョンシステムにより被覆、ある
いは微細な粉末粒子を付着させたのち、真空もしくは不
活性雰囲気ガス中で所要の熱処理を行って主成分系合金
粉末と液相系化合物粉末の粒子表面に遷移金属を表面拡
散させて、主成分系合金粉末と液相系化合物粉末のＲ成
分とバインダーとを遷移金属の被膜で隔離し、Ｒ成分と
バインダーとの反応を極力押さえるとともに、仮に一部
僅かに磁性粉末粒子中のＲ成分とバインダーとが反応し
ても、磁気特性に影響を与えないように初めから過剰の
液相系化合物粉末を添加して焼結時の液相の発現を十分
にして焼結密度を向上させ、さらに遷移金属被膜とバイ
ンダーの反応は焼結時に真空中もしくは一時的な水素流
気により、比較的低温で簡単に遷移金属被膜から脱酸
素、脱炭素され、結果的に焼結後の焼結体中の残留酸素
量及び残留炭素量を非常に少なくできる焼結磁石用合金
粉末及びその製造方法である。
分系合金粉末と金属間化合物相に一部Ｒ2（ＦｅＣｏ）
14Ｂ相を含む液相系化合物粉末の粒子に、遷移金属粉の
微粉末をメカノフュージョンシステムにより被覆、ある
いは微細な粉末粒子を付着させたのち、真空もしくは不
活性雰囲気ガス中で所要の熱処理を行って主成分系合金
粉末と液相系化合物粉末の粒子表面に遷移金属を表面拡
散させて、主成分系合金粉末と液相系化合物粉末のＲ成
分とバインダーとを遷移金属の被膜で隔離し、Ｒ成分と
バインダーとの反応を極力押さえるとともに、仮に一部
僅かに磁性粉末粒子中のＲ成分とバインダーとが反応し
ても、磁気特性に影響を与えないように初めから過剰の
液相系化合物粉末を添加して焼結時の液相の発現を十分
にして焼結密度を向上させ、さらに遷移金属被膜とバイ
ンダーの反応は焼結時に真空中もしくは一時的な水素流
気により、比較的低温で簡単に遷移金属被膜から脱酸
素、脱炭素され、結果的に焼結後の焼結体中の残留酸素
量及び残留炭素量を非常に少なくできる焼結磁石用合金
粉末及びその製造方法である。
【００２３】
実施例 主成分系合金粉末として、Ｎｄ11.4Ｐｒ0.2Ｄｙ0.4Ｂ
8.6Ｃｏ4.0Ｆｅ残部及び不可避的不純物からなる合金塊
をＡｒガス中で高周波加熱溶解にて得たのち、該合金を
ジョークラッシャーにて粉砕して平均粒径約１５μｍの
粗粉砕粉を得て、さらに該粗粉砕粉をジェットミル粉砕
により微粉砕して平均粒径約３μｍの微粉砕粉を得た。
また、液相系化合物粉末として、Ｎｄ19.7Ｐｒ0.8Ｄｙ
1.1Ｂ4.5Ｃｏ15.0残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる
合金塊をＡｒガス中で高周波加熱溶解にて得たのち、該
合金を粉砕して平均粒径約１４μｍの液相系化合物粉末
を得た。主成分系合金粉末と液相系化合物粉末を重量比
で９１：９の割合で配合し混合した後、さらに平均粒径
０．０２μｍの微粉末の鉄粉を７．０ｗｔ％添加し混合
した混合粉をメカノフュージョン装置（ホソカワミクロ
ン社製ＡＭ−２０ＦＶ）の容器内に投入し、アルゴンガ
スを封入した後、運転中アームヘッドの温度が５０℃以
下になるように水冷制御を行ないながら、回転数７００
ｒｐｍで３時間保持した。
8.6Ｃｏ4.0Ｆｅ残部及び不可避的不純物からなる合金塊
をＡｒガス中で高周波加熱溶解にて得たのち、該合金を
ジョークラッシャーにて粉砕して平均粒径約１５μｍの
粗粉砕粉を得て、さらに該粗粉砕粉をジェットミル粉砕
により微粉砕して平均粒径約３μｍの微粉砕粉を得た。
また、液相系化合物粉末として、Ｎｄ19.7Ｐｒ0.8Ｄｙ
1.1Ｂ4.5Ｃｏ15.0残部Ｆｅ及び不可避的不純物からなる
合金塊をＡｒガス中で高周波加熱溶解にて得たのち、該
合金を粉砕して平均粒径約１４μｍの液相系化合物粉末
を得た。主成分系合金粉末と液相系化合物粉末を重量比
で９１：９の割合で配合し混合した後、さらに平均粒径
０．０２μｍの微粉末の鉄粉を７．０ｗｔ％添加し混合
した混合粉をメカノフュージョン装置（ホソカワミクロ
ン社製ＡＭ−２０ＦＶ）の容器内に投入し、アルゴンガ
スを封入した後、運転中アームヘッドの温度が５０℃以
下になるように水冷制御を行ないながら、回転数７００
ｒｐｍで３時間保持した。
【００２４】メカノフュージョン処理した粉末に２×１
０-5Ｔｏｒｒの真空雰囲気中にて、５５０℃×２時間の
熱処理を施し、得られた粉末を電子顕微鏡で観察した結
果、主成分系合金粉末と液相系化合物粉末の粒子の表面
に鉄の粒子が密にしかも滑らかに付着していることが分
かった。この鉄被膜処理した粉末にバインダーとしてメ
チルセルロースの粉末を０．４０ｗｔ％添加して混合し
た後、グリセリンを０．１ｗｔ％、水１２ｗｔ％を添加
して室温で混練した。この混練ペレットを真空乾燥した
後、真空中で室温から１００℃まで昇温速度５０℃／ｈ
ｒで昇温し、１００℃で１時間保持して完全脱水した
後、８００℃まで１００℃／ｈｒで昇温し脱バインダー
を行った。この後、試料の残留酸素量と残留炭素量を分
析した結果を表１に示す。
０-5Ｔｏｒｒの真空雰囲気中にて、５５０℃×２時間の
熱処理を施し、得られた粉末を電子顕微鏡で観察した結
果、主成分系合金粉末と液相系化合物粉末の粒子の表面
に鉄の粒子が密にしかも滑らかに付着していることが分
かった。この鉄被膜処理した粉末にバインダーとしてメ
チルセルロースの粉末を０．４０ｗｔ％添加して混合し
た後、グリセリンを０．１ｗｔ％、水１２ｗｔ％を添加
して室温で混練した。この混練ペレットを真空乾燥した
後、真空中で室温から１００℃まで昇温速度５０℃／ｈ
ｒで昇温し、１００℃で１時間保持して完全脱水した
後、８００℃まで１００℃／ｈｒで昇温し脱バインダー
を行った。この後、試料の残留酸素量と残留炭素量を分
析した結果を表１に示す。
【００２５】比較例 上記実施例の主成分系合金粉末と液相系化合物粉末とに
鉄粉を添加せずに、実施例と同条件でメカノフュージョ
ン処理を行ない、さらに実施例と同条件でバインダーを
添加して同様に脱バインダーを行った試料（比較例試料
番号３，４）の残留酸素量と残留炭素量を分析した結果
を表１に示す。
鉄粉を添加せずに、実施例と同条件でメカノフュージョ
ン処理を行ない、さらに実施例と同条件でバインダーを
添加して同様に脱バインダーを行った試料（比較例試料
番号３，４）の残留酸素量と残留炭素量を分析した結果
を表１に示す。
【００２６】
【表１】
【００２７】表１から明らかなように、主成分系合金粉
末と液相系化合物粉末に鉄粉を被覆したこの発明による
磁石用合金粉末は、比較例の合金粉末に比べて、脱バイ
ンダー後の残留酸素量と残留炭素量がともに減少してお
り、特に酸素量は、通常の焼結体の２０〜３０％増加し
ているにすぎない。これらの結果は鉄粉で被覆する事に
より、真空脱脂中にバインダー中の炭素が被覆用の鉄の
酸化物と反応して抜けたと同時に、各磁性粉末粒子に鉄
被膜を設けたことから磁性粉末中のＲ元素とバインダー
とがほぼ完全に隔離されて両者の反応が抑制されたこと
によると考えられる。
末と液相系化合物粉末に鉄粉を被覆したこの発明による
磁石用合金粉末は、比較例の合金粉末に比べて、脱バイ
ンダー後の残留酸素量と残留炭素量がともに減少してお
り、特に酸素量は、通常の焼結体の２０〜３０％増加し
ているにすぎない。これらの結果は鉄粉で被覆する事に
より、真空脱脂中にバインダー中の炭素が被覆用の鉄の
酸化物と反応して抜けたと同時に、各磁性粉末粒子に鉄
被膜を設けたことから磁性粉末中のＲ元素とバインダー
とがほぼ完全に隔離されて両者の反応が抑制されたこと
によると考えられる。
【００２８】
【発明の効果】この発明は、平均粒径１〜５μｍの主成
分系合金粉末と平均粒径８〜４０μｍの液相系化合物粉
末を所定の割合で配合混合した後、さらに０．０２〜
１．０μｍの微粉末遷移金属粉を添加混合し、メカノフ
ュージョンシステムあるいはハイブリダイゼーションシ
ステムにより被覆、あるいは微細な粉末粒子を付着させ
たのち、所要の熱処理を行ない主成分系合金粉末と液相
系化合物粉末の粒子表面に被覆した遷移金属粉を拡散す
ることにより、緻密で滑らかな遷移金属被膜を形成し、
射出成形工程でのバインダーとＲ成分との反応を抑制す
るとともに、仮に僅かに磁性粉末粒子中のＲ成分とバイ
ンダーが反応しても磁気特性には影響しないように、初
めから過剰の液相系化合物粉末を添加して焼結時の液相
の発現を充分にして焼結密度を向上させてあり、また、
バインダー中の炭素と、遷移金属とバインダーとの反応
物である酸化物を反応させて、脱バインダー後の残留酸
素量、残留炭素量を大幅に減少させることができ、特
に、磁気特性に影響を与えやすい炭素量が大幅に抑制で
きることから、射出成形焼結体の磁気特性の劣化を防止
することができ、複雑な形状で磁気特性の優れた焼結異
方性磁石を得ることができる。また、この発明による合
金粉末は、成形手段として特に射出成形を用いた場合に
上記のような効果を奏するが、射出成形に限らず、通常
の圧縮成形等により成形する場合においても、上述の効
果を奏する。
分系合金粉末と平均粒径８〜４０μｍの液相系化合物粉
末を所定の割合で配合混合した後、さらに０．０２〜
１．０μｍの微粉末遷移金属粉を添加混合し、メカノフ
ュージョンシステムあるいはハイブリダイゼーションシ
ステムにより被覆、あるいは微細な粉末粒子を付着させ
たのち、所要の熱処理を行ない主成分系合金粉末と液相
系化合物粉末の粒子表面に被覆した遷移金属粉を拡散す
ることにより、緻密で滑らかな遷移金属被膜を形成し、
射出成形工程でのバインダーとＲ成分との反応を抑制す
るとともに、仮に僅かに磁性粉末粒子中のＲ成分とバイ
ンダーが反応しても磁気特性には影響しないように、初
めから過剰の液相系化合物粉末を添加して焼結時の液相
の発現を充分にして焼結密度を向上させてあり、また、
バインダー中の炭素と、遷移金属とバインダーとの反応
物である酸化物を反応させて、脱バインダー後の残留酸
素量、残留炭素量を大幅に減少させることができ、特
に、磁気特性に影響を与えやすい炭素量が大幅に抑制で
きることから、射出成形焼結体の磁気特性の劣化を防止
することができ、複雑な形状で磁気特性の優れた焼結異
方性磁石を得ることができる。また、この発明による合
金粉末は、成形手段として特に射出成形を用いた場合に
上記のような効果を奏するが、射出成形に限らず、通常
の圧縮成形等により成形する場合においても、上述の効
果を奏する。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ２２Ｃ 33/02 Ｊ 38/00 ３０３ Ｄ Ｈ０１Ｆ 1/06
Claims (5)
- 【請求項１】 Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素の内少
なくとも１種）１１原子％〜２４原子％、Ｂ４原子％〜
１０原子％、Ｃｏ０．１原子％〜１０原子％、Ｆｅ６８
原子％〜８０原子％を主成分とするＲ2Ｆｅ14Ｂ相を有
する主成分系合金粉末と、Ｒ3Ｃｏ相を含むＣｏ又はＦ
ｅとＲとの金属間化合物相に一部Ｒ2(ＦｅＣｏ)14Ｂ相
等を含み、かつＲ（但しＲはＹを含む希土類元素の内少
なくとも１種）２０原子％〜４５原子％、Ｃｏ３原子％
〜２０原子％、Ｂ１５原子％以下、残部Ｆｅとする液相
系化合物粉末の粒子表面上に遷移金属が付着または拡散
被覆されたことを特徴とする焼結磁石用合金粉末。 - 【請求項２】 Ｒ（但しＲはＹを含む希土類元素の内少
なくとも１種）１１原子％〜２４原子％、Ｂ４原子％〜
１０原子％、Ｃｏ０．１原子％〜１０原子％、Ｆｅ６８
原子％〜８０原子％を主成分とするＲ2Ｆｅ14Ｂ相を有
する主成分系合金粉末と、Ｒ3Ｃｏ相を含むＣｏ又はＦ
ｅとＲとの金属間化合物相に一部Ｒ2(ＦｅＣｏ)14Ｂ相
等を含み、かつＲ（但しＲはＹを含む希土類元素の内少
なくとも１種）２０原子％〜４５原子％、Ｃｏ３原子％
〜２０原子％、Ｂ１５原子％以下、残部Ｆｅとする液相
系化合物粉末と、遷移金属粉とを配合混合した後、熱処
理により主成分系合金粉末と液相系化合物粉末の粒子表
面上に遷移金属を付着または拡散被覆したことを特徴と
する焼結磁石用合金粉末の製造方法。 - 【請求項３】 主成分系合金粉末の平均粒径が１〜５μ
ｍ、液相系化合物の平均粒径が８〜４０μｍ、付着また
は被覆用の遷移金属粉の平均粒径が０．０２〜１．０μ
ｍであり、さらに遷移金属の付着または被覆膜厚が０．
０２〜１．０μｍであることを特徴とする請求項２記載
の焼結磁石用合金粉末の製造方法。 - 【請求項４】 主成分系合金粉末と液相系化合物粉末と
の配合重量比が８０〜９９：２０〜１であり、さらに前
記主成分系合金粉末と前記液相系化合物粉末との合計重
量と付着または被覆用遷移金属粉末重量の比が８０〜９
８：２０〜２であることを特徴とする請求項２または請
求項３記載の焼結磁石用合金粉末の製造方法。 - 【請求項５】 主成分系合金粉末と液相系化合物粉末及
び遷移金属粉とを所定の割合で配合混合した後、メカノ
フュージョンシステムにより前記主成分系合金粉末と液
相系化合物粉末粒子の表面を遷移金属粉で付着または被
覆処理した後、真空中もしくは不活性ガス雰囲気中で３
００℃〜８００℃の温度で熱処理することを特徴とする
請求項２、請求項３または請求項４記載の焼結磁石用合
金粉末の製造方法。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04601093A JP3184355B2 (ja) | 1993-02-09 | 1993-02-09 | 焼結磁石用合金粉末及びその製造方法 |
| EP19930304944 EP0576282B1 (en) | 1992-06-24 | 1993-06-24 | A process for preparing R-Fe-B type sintered magnets employing the injection molding method |
| DE1993614098 DE69314098T2 (de) | 1992-06-24 | 1993-06-24 | Verfahren zur Herstellung von R-Fe-B-Typ Sintermagneten durch Injektionsformen |
| US08/080,771 US5427734A (en) | 1992-06-24 | 1993-06-24 | Process for preparing R-Fe-B type sintered magnets employing the injection molding method |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04601093A JP3184355B2 (ja) | 1993-02-09 | 1993-02-09 | 焼結磁石用合金粉末及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06235002A true JPH06235002A (ja) | 1994-08-23 |
| JP3184355B2 JP3184355B2 (ja) | 2001-07-09 |
Family
ID=12735099
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04601093A Expired - Lifetime JP3184355B2 (ja) | 1992-06-24 | 1993-02-09 | 焼結磁石用合金粉末及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3184355B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN120796757A (zh) * | 2025-07-15 | 2025-10-17 | 东莞市华研新材料科技有限公司 | 一种mim注射成型高性能烧结钐铁氮磁体及其制备工艺 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US7750654B2 (en) | 2002-09-02 | 2010-07-06 | Octec Inc. | Probe method, prober, and electrode reducing/plasma-etching processing mechanism |
| WO2023115119A1 (en) | 2021-12-20 | 2023-06-29 | Commonwealth Scientific And Industrial Research Organisation | Method of producing a cold compactible metallic powder |
-
1993
- 1993-02-09 JP JP04601093A patent/JP3184355B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN120796757A (zh) * | 2025-07-15 | 2025-10-17 | 东莞市华研新材料科技有限公司 | 一种mim注射成型高性能烧结钐铁氮磁体及其制备工艺 |
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3184355B2 (ja) | 2001-07-09 |
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