JPH0623745A - 長繊維強化樹脂ペレットと低繊維含有率ペレットの混合物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 品質のばらつきが少なく、信頼性の高い樹脂
成形品を得ることが可能である樹脂成形用ペレットを提
供する。 【構成】 長繊維強化樹脂ペレットと繊維含有率が前記
長繊維強化樹脂ペレットよりも小さい低繊維含有率ペレ
ットからなる混合原料において、長繊維強化樹脂ペレッ
トの繊維含有率と混合原料の平均繊維含有率の差が５０
重量％以下であり、かつ長繊維強化樹脂ペレットのペレ
ット長が５ｍｍ以上１５ｍｍ以下、低繊維含有率ペレッ
トのペレット長が長繊維強化樹脂ペレットのペレット長
の１／２以上の条件を満たす２種類以上のペレットより
構成され、樹脂成形品の成形数量による繊維含有率のば
らつきを小さいものとする長繊維強化樹脂ペレットと低
繊維含有率ペレットの混合物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、繊維含有率の大きな長
繊維強化樹脂ペレットと、繊維含有率が前記長繊維強化
樹脂ペレットよりも小さい非強化樹脂ペレットないしは
繊維含有率の小さい繊維強化樹脂ペレット（以下、「低
繊維含有率ペレット」と記す。）を混合した原料を用い
て射出成形，押し出し成形等の成形を行う際に、強度，
弾性率等の機械的特性、熱伝導率，熱膨張係数等の熱的
特性、ならびに繊維含有率，比重等の諸物性値のばらつ
きの少ない成形品を提供することが可能である長繊維強
化樹脂ペレットと低繊維含有率ペレットの混合物に関す
るものである。

【０００２】

【従来の技術】今日、市販されている短繊維強化樹脂コ
ンパウンドは、溶融樹脂と強化繊維を押出機で混練し、
ペレットとするためにペレット製造工程を経るようにし
ているが、このペレット製造工程において、繊維が破断
したり、また、高充填化が困難であったりするなどの問
題点があった。

【０００３】このような問題点を解決するために、溶融
した熱可塑性樹脂を長繊維に浸透させ、これを切断する
方法（特公昭４３−７４４８号公報，特公昭４４−１６
７９３号公報，特公昭６３−３７６９４号公報）や、平
行に配列され且つ連続した補強フィラメント束を熱可塑
性樹脂で含浸・被覆したものを所定の長さに切断するプ
ルトルージョン法によって作られたペレット構造体を得
る方法（特公昭６３−２５２７２４号公報）、さらには
繊維よりなるマットに樹脂を含浸させて複合体シートを
作成し、これを切断してペレット化した後に金型に圧入
して成形する方法（特開平３−３０９１６号公報）等が
ある。

【０００４】また、現在市販されているものとしては、
英国ＩＣＩ社の「ＶＥＲＴＯＮ」（商品名）、ポリプラ
スチック（株）社の「セルストラン」（商品名）、三井
東圧化学（株）社の「ＭＴＣ−ＴＰＣＭ（ＬＦＰ）」
（商品名）等があげられる。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特公昭
４３−７４４８号公報や特公昭６３−３７６９４号公報
に記載された長繊維強化樹脂ペレットの製造方法では、
連続した補強フィラメント束を熱可塑性樹脂で含浸・被
覆した構造となっているために、該フィラメントと樹脂
の濡れ性が悪く、均一な繊維分布を持つ成形品を得るこ
とは難しく、また、特に繊維含有率が大きい場合にはペ
レット間の接触や射出成形機のホッパー投入時あるいは
射出成形機のシリンダ内で樹脂がまだ可塑化溶融してい
ない段階でスクリューのせん断をうけて、ペレットの表
面から次々に繊維が脱落し、この結果として期待したほ
どの機械的特性が得られないという問題がある。

【０００６】一方、特開平３−３０９１６号公報に記載
されたような繊維を含浸させたマットを原料として長繊
維強化ペレットを製造する方法の場合には、ペレットの
脱落は防止できるが、その製造工程は、特公昭６３−２
５２７２４号公報に記載されたプルトルージョン法の場
合には、主として引き抜き・切断工程のみであるのに対
して、特開平３−３０９１６号公報記載の方法ではマッ
トの製造・樹脂の含浸・切断・成形等、製造工程が非常
に複雑であり、また、プルトルージョン法で製造した場
合と異なって、必ずしも繊維はペレット長手方向に配向
しているわけではないため、ペレット化の時点ですでに
ペレット中の繊維は配向分布を有している。このため、
フィラメントと樹脂間の濡れ性においては優れているも
のの、機械的特性はプルトルージョン法で製造した場合
と同等あるいはそれ以下となってしまう。

【０００７】ランダム配向のマットではなく、繊維を一
方向に引き揃えた連続繊維強化樹脂シートを積層し、加
熱・圧縮して成形した一方向繊維強化樹脂成形体を所定
の形状に切断することによって作成した長繊維強化熱可
塑性樹脂ペレットは濡れ性に優れ、しかも繊維が均一分
散しやすいため、極めて優れた物性ならびに品質を有す
る成形品を提供することが可能となる。

【０００８】しかし、前述のマットを原料とした長繊維
強化樹脂ペレットと同様に、製造工程が複雑になるため
に製造コストが非常に大きくなるという問題がある。

【０００９】このため、プルトルージョン法なみの価格
で提供可能にする方法として、長繊維強化樹脂ペレット
の繊維含有率を極端に大きくする方法が用いられること
もある。

【００１０】シートをベースとする長繊維強化樹脂ペレ
ットの製造方法では、樹脂の含浸が比較的良好なため、
プルトルージョン法では製造困難な（含浸不良で良いな
らば製造可能）繊維含有率が７０〜８０重量％以上の高
繊維含有率のペレットが製造可能である。

【００１１】通常、射出成形に使用される繊維強化樹脂
ペレットの繊維含有率は、成形性や外観品質の観点から
３０〜４０重量％を上限とする場合が多く、非強化樹脂
に多少の剛性を付与する目的では１０〜２０重量％の比
較的低繊維含有率のペレットも使用される。

【００１２】したがって、繊維含有率の非常に大きな長
繊維強化ペレットに非強化樹脂ペレットを混合すること
によって所定の繊維含有率を有する成形品を得る方法、
すなわちマスターバッチ法を用いれば、コストは大幅に
低減することが可能となる。

【００１３】例えば、非強化樹脂ペレットのコストが長
繊維強化樹脂ペレットのコストと比較して著しく安価な
場合、非強化樹脂ペレットと長繊維強化樹脂ペレットの
混合比率がｎ：１であれば、単位重量あたりのコストは
約１／（ｎ＋１）にまで低減が可能である。

【００１４】このようなコスト低減手法はいずれのペレ
ット製造方法においても適用可能であるが、高繊維含有
率のペレットが製造可能なシートベースの長繊維強化樹
脂ペレット製造方法に特に適する。

【００１５】ところで、長繊維強化樹脂ペレットを用い
て成形した成形品の強度・弾性率等の諸特性は、同一繊
維含有率の短繊維強化樹脂ペレットを用いて成形した成
形品のそれよりも概して優れているが、物性値のばらつ
きは短繊維強化樹脂ペレットを用いた場合よりも大きい
ことが多い。

【００１６】このため、信頼性設計を行う場合、長繊維
強化樹脂ペレットを用いて成形した成形品は平均強度で
は短繊維強化樹脂ペレットを用いて成形した成形品より
も優れているにもかかわらず、ばらつきを考慮すると短
繊維強化樹脂ペレットを用いたほうが不具合の発生する
可能性が少ないことが多い。また、成形品の品質・物性
値のばらつきは、所定の繊維含有率を有する単一のペレ
ットを用いる場合よりも高繊維含有率の長繊維強化樹脂
ペレットと非強化樹脂ペレットを混合するマスターバッ
チ法を用いる場合のほうが概して大きいようである。

【００１７】長繊維強化樹脂ペレットを用いて成形した
成形品は、平均値としては非常に優れた特性を有してい
るにもかかわらず、ばらつきが大きいゆえにそのメリッ
トが生かされていないのが現状であり、長繊維強化樹脂
ペレットの普及には成形品の品質，物性値のばらつきの
低減が急務となっているという課題があった。

【００１８】

【発明の目的】本発明は、上述した従来の技術における
問題点に着目してなされたもので、マスターバッチ法を
用いて製造した長繊維強化樹脂ペレットを使用して成形
した成形品のばらつきを低減することによって、極めて
信頼性の高い優れた品質を有する成形品を提供すること
を目的としており、また、材料コストの高い樹脂の場
合、工程内リサイクルが必要であるが、リサイクル材は
物性がやや劣るため、物性をリカバリー（回復）する必
要があり、本発明は、リカバリー材として長繊維強化樹
脂ペレットを用いることを目的としたものである。

【００１９】

【課題を解決するための手段】本発明者は、このような
事情に鑑み、鋭意検討した結果、長繊維強化樹脂ペレッ
トを用いて成形した成形品のばらつきは、主として以下
の３つの要因によるものであり、マスターバッチ法を用
いる場合には要因の改良が特に重要であることを見い
だして本発明を完成した。

【００２０】つまり、ばらつき発生要因としては 要因：長繊維強化ペレットの製造法によるもの・・・
長繊維強化樹脂ペレットを製造する際、繊維束に樹脂が
十分含浸していないと繊維間に空隙が生じる。成形時に
繊維が十分に開繊しないとこの空隙はそのまま成形品内
に欠陥として導入されることになる。本要因は樹脂の含
浸方法，樹脂の選択，繊維の集合度等に主として依存し
ている。

【００２１】要因：成形条件によるもの・・・長繊維
強化樹脂ペレットのメリットを生かすために、成形条件
は繊維の切断が生じにくいように設定される場合が多
い。しかし、繊維の切断が生じにくい条件は同時に繊維
ならびに繊維束が成形品中で均一分散しにくい条件でも
あり、ばらつきは本質的に大きくなっていく。

【００２２】たとえば、射出成形機のスクリュー回転数
を大きく設定すると、静的強度の平均値は低下するがば
らつきは減少するために、トータルで考えると信頼性が
改善される場合がある。

【００２３】要因：複数のペレットの混合に起因する
もの・・・マスターバッチ法では繊維含有率の大きい長
繊維強化樹脂ペレットと非強化樹脂ペレットを混合する
ことによって所望の繊維含有率の成形品を得ている。し
たがって、ペレットの混合状態が均一でない場合には成
形品自体の繊維含有率が大きく変動する。これは、成形
品の繊維含有率と等しい繊維含有率を有する単一の長繊
維強化樹脂ペレットを用いる場合には考慮する必要がな
かった要因である。

【００２４】マスターバッチ法では、主としてコスト上
の都合により、長繊維強化樹脂ペレットに通常グレード
の非強化樹脂ペレットを混合する場合が多いが、長繊維
強化樹脂ペレットに混合されるペレットが非強化樹脂ペ
レットである必要性はなく、チョップド繊維で強化され
ていても良いし、繊維含有率の異なる長繊維強化樹脂ペ
レットであってもかまわない。無論、ペレット中に各種
充填剤が含まれていてもかまわない。

【００２５】ところで、２種類以上のペレットを混合す
る際の混合不均一によって諸特性のばらつきが生じるこ
とは周知の事実であり、これまでにも多くの混合方法・
混合機が発明・考案されてきた。マスターバッチ法を用
いた長繊維強化樹脂ペレットの製造においても、これま
でに発明・考案されてきた混合方法・混合機が若干の特
性改良に寄与することは事実である。しかし、マスター
バッチ法を用いた長繊維強化樹脂ペレットを用いた射出
成形では、成形品の諸特性のばらつきを左右しているの
はこれまでの発明・考案が改良しようとしているような
複数のペレットの予備混合過程での不均一によるもので
はないことが分かってきた。

【００２６】成形順に試験片の引張強度の変化を調べて
いくと、引張強度が規則的に変化している場合が多く、
しかもこの変化は試験片数十本を１サイクルとしている
ことが分かった。そこで、１サイクルに要する試験片数
量と成形工程との関連を調べたところ、原料の投入間隔
と強度変化の１サイクルがほぼ一致していることが分か
った。

【００２７】また、引張強度のばらつきは長繊維強化樹
脂ペレットの長さにも関連しており、ペレット長が大き
くなるにしたがってばらつきは大きくなる。

【００２８】さらに、ばらつきが大きくなる条件として
長繊維強化樹脂ペレットの繊維含有率よりもやや繊維含
有率の小さい成形品を得る場合があげられることが判明
した。

【００２９】以上のような試験結果から、本発明者は、
マスターバッチ法を用いた長繊維強化樹脂ペレットの諸
特性のばらつき増大要因を以下のように推定した。

【００３０】通常の短繊維強化樹脂ペレットの混合で
は、ペレットの予備混合過程で均一な混合が得られれ
ば、図１の（ａ）に示すようにホッパー投入工程で生じ
る不均一の程度は非常に小さい。

【００３１】ところが、ペレット長の大きい長繊維強化
樹脂ペレットと繊維長の小さい低繊維含有率ペレットを
混合すると、予備混合段階で均一に混合されていても、
図１の（ｂ）に示すような理想の状態にはならず、図１
の（ｃ）に示すようにホッパー投入後に不均一化してし
まうのが現実である。

【００３２】通常の短繊維強化樹脂ペレットがホッパー
を通過するときは、図２の（ａ）に示すように均一混合
状態で供給されるが、繊維長が大きくなると、図２の
（ｂ）に示すように長繊維強化樹脂ペレットがホッパー
ブリッヂを起こし、長繊維強化樹脂ペレットによって形
成された空隙を通ってペレット長の小さい低繊維含有率
ペレットが成形機内に優先的に落下する。このため、長
繊維強化樹脂ペレットのペレット長が大きくなるにした
がってばらつきは大きくなる。

【００３３】所望の成形品の繊維含有率が長繊維強化樹
脂ペレットの繊維含有率よりもはるかに小さい場合、長
繊維強化樹脂ペレットと低繊維含有率ペレットの数量比
は非常に大きくなる。つまり、長繊維強化樹脂ペレット
の数に比して低繊維含有率ペレットの数が非常に多くな
る。これにより、ホッパー口を通過するペレットの大部
分は低繊維含有率ペレットとなるためホッパーブリッヂ
が生じにくくなり、また、ペレット間の空隙が減少する
ために成形品の繊維含有率のばらつきが減少し、必然的
にペレットの形状差によって生じる諸特性のばらつきも
減少するはずである。

【００３４】低繊維含有率ペレットが優先的に成形機内
に落下するために原料投入直後の成形品の繊維含有率は
所望の繊維含有率よりも小さい場合が多く、原料の消費
とともに所望の繊維含有率に近くなる。さらに、原料が
なくなる寸前では、寸法の小さい低繊維含有率ペレット
が不足状態となるため、図１の（ｃ）に示すように成形
品の繊維含有率は非常に大きくなる。

【００３５】したがって、原料投入直後の成形品の強
度，弾性率は概して小さく、成形数量の増加とともに大
きくなっていく。そして原料がなくなった時点で１サイ
クルが終了し、再度の原料投入で次の１サイクルが始ま
ることになる。

【００３６】したがって、予備混合段階でのペレットの
均一性が成形品の品質ばらつきに与える影響は比較的小
さい。

【００３７】以上のような考察に基づいて、本発明で
は、長繊維強化樹脂ペレットにより形成される空隙を通
って低繊維含有率ペレットが成形機内部に優先的に供給
されてしまうのを防止するために、低繊維含有率ペレッ
トのペレット長を通常よりも大きくすることによって解
決することとした。

【００３８】しかし、低繊維含有率ペレットのペレット
長を単に大きくするだけでは長繊維強化樹脂ペレットの
メリットである優れた機械的特性とばらつき低減の効果
が同時に得られるわけではない。

【００３９】長繊維強化樹脂ペレットのペレット長は、
成形品中の繊維長さを大きくする効果を重視する場合に
は、５ｍｍ以上であることが望ましく、また、ホッパー
ブリッヂを防止する観点からは１５ｍｍ以下であること
が必要である。

【００４０】一方、低繊維含有率ペレットは、ブリッヂ
ングした長繊維強化樹脂ペレット間や長繊維強化樹脂ペ
レットによって形成される空隙を優先的に通り抜けるの
を防止するために、長繊維強化樹脂ペレット長の１／２
以上のペレット長を有していることが必要である。

【００４１】さらに、前記したペレット長を有する長繊
維強化樹脂ペレットと低繊維含有率ペレットの組み合わ
せによってばらつき低減効果を得るには、以下の条件を
満たしている必要がある。

【００４２】つまり、長繊維強化樹脂ペレットの繊維含
有率と混合原料（長繊維強化樹脂ペレットと低繊維含有
率ペレットを混合した原料）の平均繊維含有率の差が５
０重量％以下であることが必要である。長繊維強化樹脂
ペレットの繊維含有率と混合原料の平均繊維含有率の差
が非常に大きい場合、たとえば繊維含有率の差が５０重
量％を超える場合、混合原料は比較的少量の高繊維含有
率の長繊維強化樹脂ペレットに大量の低繊維含有率ペレ
ットを混合した状態となっている。この状態では、長繊
維強化樹脂ペレットの数は低繊維含有率ペレットの数よ
りも圧倒的に少ないために、長繊維強化樹脂ペレットの
存在によって空隙が形成される可能性は皆無にちかい。
また、ホッパー口を通過するペレットのうち長繊維強化
樹脂ペレットの占める割合は極端に低下するため、ブリ
ッヂングの生じる可能性も小さい。

【００４３】このような条件で混合した原料を用いて成
形した成形品であっても品質のばらつきは概して大き
い。これは、繊維含有率の大きい長繊維強化樹脂ペレッ
トが全ペレット数に対して占める割合が小さいために長
繊維強化樹脂ペレットの混合状態が適切でないと繊維含
有率が大きく変動するためである。ただし、このような
要因に起因する成形品の品質のばらつきは予備混合段階
では混合状態に依存するものであり、本発明が解決しう
る領域ではないため長繊維強化樹脂ペレットの繊維含有
率と混合原料の繊維含有率の差が５０重量％を超える場
合については本発明の対象としない。

【００４４】本発明において、長繊維強化樹脂ペレット
を構成する樹脂、とくに熱可塑性樹脂としては、たとえ
ば、ポリエチレン，ポリプロピレン等のポリオレフィン
系樹脂、ポリエチレンテレフタレート，ポリブチレンテ
レフタレート等のポリエステル系樹脂、ポリアミド６
６，ポリアミド６，ポリアミド１２，ポリアミド４６，
ポリアミド１１，ポリアミド６１０等のポリアミド系樹
脂、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ポリカーボネート、等の汎
用樹脂、さらには、ポリフェニレンサルファイド，ポリ
エーテルサルホン，ポリエーテルイミド，ポリアミドイ
ミド，ポリエーテルケトン，ポリエーテルエーテルケト
ン，ポリアリルエーテルケトン，ポリエーテルニトリ
ル，熱可塑性ポリイミド，ポリケトンサルファイド，ポ
リサルホン等の耐熱性エンジニアリングプラスチックな
いしは超耐熱性エンジニアリングプラスチックを用いる
ことができる。

【００４５】また、補強用の繊維としては、マトリック
ス樹脂の弾性率よりも大きな弾性率を持つものであれば
特に限定されるわけではなく、例えば、ガラス繊維，炭
素繊維，セラミックス繊維，鉱物繊維等の無機繊維、ス
テンレス鋼，黄銅，ニッケル等の金属繊維、ポリアクリ
ロニトリル繊維，セルロース繊維，ポリフェニレンベン
ゾチアゾール繊維，ポリエチレンテレフタレート繊維，
液晶芳香族ポリエステル繊維，ポリビニルアルコール繊
維，芳香族ポリアミド（アラミド）繊維等の有機繊維な
どがあげられる。

【００４６】この他に、難燃剤、酸化防止剤、紫外線吸
収剤、潤滑剤、着色剤、熱安定剤等の各種安定剤や充填
剤を成形性や機械的特性を損なわない範囲内で添加して
もよい。

【００４７】より具体的には、充填剤としては、炭酸カ
ルシウム，酸化亜鉛，酸化マグネシウム，炭酸マグネシ
ウム，水酸化アルミニウム，水酸化マグネシウム，タル
ク，珪酸，珪酸カルシウム，マイカ，ガラス，ガラスバ
ルーン，石英バルーン，黒鉛，ホウ素，アルミナ，炭化
珪素，炭化ホウ素，ボリア，窒化ホウ素，窒化珪素，窒
化アルミニウム，シリカ，ベリリウム，酸化ベリリウム
等の無機粉末、アスベスト，チタン酸カリ，炭素，黒
鉛，ホウ素，アルミナ，炭化珪素，炭化ホウ素，ボリ
ア，石英，シリカ，ベリリウム，窒化ホウ素等の無機ウ
イスカ、アラミドパルプ、マイクロセルロース、熱硬化
性樹脂粉末等であり、離型剤、無機フィラーとしては、
高級脂肪酸の低級アルコールエステル、脂肪酸の多価ア
ルコールエステル、流動パラフィン、硫酸バリウム、シ
ラス、酸化アンチモン等があり、その他に結晶化促進剤
としてアルキレングリコール誘導体、ポリアルキレング
リコール誘導体、アイオノマー、雲母、二酸化チタン等
がある。

【００４８】長繊維強化樹脂ペレットの製造方法として
は、既知の製造方法を任意に用いることが可能であり、
例えば、電線被覆ペレット法や溶融含浸ペレット法等の
プルトルージョン法をベースとした長繊維強化樹脂ペレ
ットの製造方法、あるいは特開平３−３０９１６号公報
に記載されているような、繊維よりなるマットに樹脂を
含浸した後に、切断・成形を行ってペレット化する方法
や、プリプレグシート、望ましくは一方向に配向した連
続繊維を含むプリプレグシートを［０°］ｘ（ｘは板厚
によって決まる）に積層した後、繊維の配向方向がペレ
ット長手方向と一致するように切断することによってペ
レット化する方法を採用してもよく、また、溶融紡糸し
た熱可塑性樹脂と補強に用いる上記繊維を既知の方法で
混繊して混繊糸を得た後、熱可塑性樹脂の溶融温度以上
にまで加熱し、ローラー圧縮を行うことによってペレッ
ト化する方法を採用してもよい。

【００４９】既知の製造方法によって製造された長繊維
強化樹脂ペレットに対して混合する低繊維含有率ペレッ
トは、繊維・充填剤を含有していてもかまわないが、非
強化樹脂を用いるとコスト的には有利である。長繊維強
化樹脂ペレットに混合される低繊維含有率ペレットのペ
レット長を最適化することによって成形品の諸特性のば
らつきを低減するのが本発明の目的ならびにこの目的を
達成するための手段である。

【００５０】なお、予備混合の方法によって本発明によ
るばらつき改善代は変動するが、いずれの予備混合方法
を用いても本発明によって明確なばらつき低減効果が得
られるため、予備混合方法を特に制限するものではな
い。

【００５１】予備混合方法としては、例えば、ヘンシェ
ルミキサー、スーパーミキサー、Ｖ型ブレンダー、リボ
ンブレンダー等を用いる方法があげられる。

【００５２】

【発明の作用】本発明に係わる長繊維強化樹脂ペレット
と低繊維含有率ペレットの混合物では、長繊維強化樹脂
ペレットのペレット長が５ｍｍ以上であるようにしてい
るので、成形品中の繊維長さを大きくして機械的特性を
向上することになると共に、長繊維強化樹脂ペレットの
ペレット長が１５ｍｍ以下であるようにしているので、
ホッパーブリッヂが防止されやすいものとなり、低繊維
含有率ペレットのペレット長は長繊維強化樹脂ペレット
のペレット長の１／２以上となるようにしているので、
ブリッヂングした長繊維強化樹脂ペレット間や長繊維強
化樹脂ペレットによって形成される空隙を低繊維含有率
ペレットが優先的に通り抜けるのを防止しやすいものと
なり、さらには、長繊維強化樹脂ペレットの繊維含有率
と混合原料（長繊維強化樹脂ペレットと低繊維含有率ペ
レットを混合した原料）の平均繊維含有率の差が５０重
量％以下であるようにしているので、品質ばらつきの低
減がもたらされて信頼性の高い成形品が提供されやすい
ものとなる。

【００５３】

【実施例】以下、実施例によって本発明を詳しく説明す
るが、本発明はこれらの実施例によって何ら限定される
ものではない。

【００５４】（実施例１）Ｅガラス（ＳｉＯ_２−Ａｌ_２
Ｏ_３−ＣａＯ−ＭｇＯ−Ｂ_２Ｏ_３系ガラス）繊維（合計
繊度：６７．５テックス、フィラメント数：４００本）
を直径４０ｍｍ−２ベント押出成形機の先端に設置した
４００℃のダイ（出口断面積：幅３．０ｍｍ、厚さ：
１．５ｍｍ）に通した後、ポリエーテルサルホン（英国
ＩＣＩ社：「ＶＩＣＴＲＥＸ」 ＰＥＳ ４１００Ｇ）
を押出機より供給し、３７０〜３８０℃で溶融・混練
し、加熱ダイ内に押し出しながら、ポリエーテルサルホ
ンが融着したＥガラス繊維を１０ｍ／ｍｉｎで引き抜い
た。この引抜物を水槽中で走行させて冷却固化させた
後、長さ１０ｍｍに切断して５０重量％ガラス長繊維強
化ポリエーテルサルホン樹脂ペレットを得た。

【００５５】このようにして得られた長繊維強化樹脂ペ
レットと低繊維含有率ペレットであるポリエーテルサル
ホン樹脂ペレット（英国ＩＣＩ社： 「ＶＩＣＴＲＥ
Ｘ」ＰＥＳ ４１００Ｐ（パウダー）をペレット化して
ペレット長を７ｍｍにカットしたもの）を混合原料の平
均ガラス繊維含有率が３０重量％となるようにブレンド
した後、１８０℃で５時間熱風乾燥し、型締圧力７５Ｔ
ＯＮの射出成形機を用い、シリンダ温度：３８０℃、金
型温度：２００℃で、厚さ３ｍｍのＪＩＳ １号引張り
および曲げ試験片を成形した。

【００５６】なお、混合原料の投入は、試験片２０本分
を１回の投入量として行った（以下、すべて同じ）。

【００５７】本発明の効果の評価は、以下の項目につい
て行った。

【００５８】（１）試験片の繊維含有率（濃硫酸で樹脂
を溶解・乾燥後、繊維重量を測定することにより求め
た。） （２）引張強さ・引張弾性率（ＪＩＳ Ｋ６９１１ 準
拠） （３）曲げ強さ・曲げ弾性率（ＪＩＳ Ｋ６９１１ 準
拠） （１）〜（３）の各項目についての評価結果を図３〜図
７に示す。

【００５９】（比較例１）実施例１において採用したの
と同様の方法で得られた５０重量％ガラス長繊維強化ポ
リエーテルサルホン樹脂ペレットと市販のポリエーテル
サルホン樹脂ペレット（英国ＩＣＩ社： 「ＶＩＣＴＲ
ＥＸ」 ＰＥＳ ４１００Ｇ）を混合原料の平均ガラス
繊維含有率が３０重量％となるようにブレンドした後、
実施例１と同様の乾燥条件・成形条件で成形を行って試
験片を得た。

【００６０】実施例１に記載した（１）〜（３）の各項
目についての評価結果を図３〜図７に示す。

【００６１】（評価結果１）図３に示すように、比較例
１の場合には、成形当初において繊維含有率が低く、成
形後期において繊維含有率が高いものとなっていること
から、繊維含有率のばらつきが大きいものとなっている
ので、図４に示す引張強度、図５に示す引張弾性率、図
６に示す曲げ強度、図７に示す曲げ弾性率のいずれにお
いても大きなばらつきを有しているのに対して、本発明
実施例１の場合には、図３に示すように成形当初から成
形後期までにおいて繊維含有率の変化が小さく、繊維含
有率のばらつきが小さいものとなっているので、図４に
示す引張強度、図５に示す引張弾性率、図６に示す曲げ
強度、図７に示す曲げ弾性率は比較例１に見られたほど
の大きなばらつきを有しておらず、品質ばらつきの少な
い信頼性の高い成形品を得ることが可能であることが確
認された。

【００６２】（実施例２）ポリエーテルエーテルケトン
のプリプレグシート（英国ＩＣＩ社：ＡＰＣ−２、炭素
繊維：ＡＳ４、１ｍｍ＝約８プライ）を［０°］
_２４（０度方向に２４プライ）積層して、（縦）２５０
ｍｍ×（横）２５０ｍｍ×（厚さ）３ｍｍの一方向炭素
連続繊維強化ポリエーテルエーテルケトン樹脂積層板
（炭素繊維重量分率：６７％）を作製し、この積層板を
切断して、１０ｍｍ×３ｍｍ×３ｍｍの長繊維強化樹脂
直方体ペレットを得た。

【００６３】このペレットに混合原料の平均炭素繊維含
有率が５０重量％となるようにポリエーテルエーテルケ
トン樹脂ペレット（英国ＩＣＩ社： 「ＶＩＣＴＲＥ
Ｘ」ＰＥＥＫ ４５０Ｐ（パウダー）をペレット化して
ペレット長を５ｍｍ，７．５ｍｍ，１０ｍｍにカットし
たもの）をＶ型ブレンダーでドライブレンドし、型締圧
力７５ＴＯＮの射出成形機を用いて、シリンダ温度：３
８０℃、金型温度：１８０℃で厚さ３ｍｍのＪＩＳ １
号引張りおよび曲げ試験片を成形した。

【００６４】実施例１に記載した（１）〜（３）の各項
目についてのばらつきの測定結果を図８〜図１０に示
す。

【００６５】（比較例２）実施例２と同様の一方向炭素
連続繊維強化ポリエーテルエーテルケトン樹脂積層板を
原料とする長繊維強化樹脂ペレットの製造方法を用い
て、６７重量％の長繊維強化ポリエーテルエーテルケト
ン樹脂ペレットを得た。

【００６６】この長繊維強化樹脂ペレットに市販のポリ
エーテルエーテルケトン樹脂ペレット（英国ＩＣＩ社：
「ＶＩＣＴＲＥＸ」 ＰＥＥＫ ４５０Ｇ）を、混合
原料の平均炭素繊維含有率が５０重量％となるようにＶ
型ブレンダーを用いてドライブレンドし、型締圧力７５
ＴＯＮの射出成形機を用いて、シリンダ温度：３８０
℃、金型温度：１８０℃で厚さ３ｍｍのＪＩＳ １号引
張りおよび曲げ試験片を成形した。

【００６７】実施例１に記載した（１）〜（３）の各項
目についてのばらつきの測定結果を図８〜図１０に示
す。

【００６８】（評価結果２）図８に示すように、比較例
２の場合には、繊維含有率のばらつきが大きいものとな
っているので、図９に示す弾性率（引張および曲げ弾性
率）、図１０に示す強度（とくに引張強度）のばらつき
がかなり大きなものとなっているのに対して、本発明実
施例２の場合には、図８に示すように繊維含有率のばら
つきが小さいものとなっているので、図９に示す弾性率
および図１０に示す強度は比較例２に見られるほどの大
きなばらつきを有しておらず、品質ばらつきの少ない信
頼性の高い成形品を得ることが可能であることが確かめ
られた。

【００６９】（実施例３）ポリエーテルエーテルケトン
と炭素繊維の２５０ｍｍ×２５０ｍｍ×３ｍｍの一方向
混繊布積層板（日東紡績（株）社：ＴＥＸＸＥＳ ｈｙ
ｂｒｉｄ ｆａｂｒｉｃｓ ＣＷＣ １０１３ Ｄ、１
９×１３（ＣＯＵＮＴ／ｉｎｃｈ）、炭素繊維重量：マ
トリックス重量＝１５０：７８、１プライの厚さ＝０．
１３ｍｍ）を以下の成形条件で製造した。

【００７０】即ち、温度条件：室温→４００℃まで約１
０℃／ｍｉｎで昇温、４００℃で３０分保持、４００℃
→室温まで約１０℃／ｍｉｎで降温 圧力条件：０〜６０分まで５ｋｇ／ｃｍ^２、６０分〜１
００分まで１５ｋｇ／ｃｍ^２ この一方向混繊布積層板を実施例２と同様に切断してペ
レット長が５ｍｍの長繊維強化樹脂ペレットを作製し
た。

【００７１】このようにして得られた長繊維強化樹脂ペ
レットにポリエーテルエーテルケトン樹脂ペレット（英
国ＩＣＩ社： 「ＶＩＣＴＲＥＸ」 ＰＥＥＫ ４５０
Ｐ（パウダー）をペレット化してペレット長を２．５ｍ
ｍ，５ｍｍにカットしたもの）を、混合原料の平均炭素
繊維含有率が５０重量％となるようにＶ型ブレンダーを
用いてドライブレンドし、実施例２において採用した成
形機・成形条件で前記実施例・比較例と同じ試験片を得
た。

【００７２】実施例１に記載した（１）〜（３）の各項
目についての評価結果を表１に示す。

【００７３】（比較例３）実施例３において採用した方
法と同様の製造法方法を用いてペレット長が５ｍｍの長
繊維強化樹脂ペレットを得た。このペレットに実施例３
と同様の方法で製造したペレット長が２．０ｍｍのポリ
エーテルエーテルケトン樹脂ペレットをドライブレンド
し、実施例２において採用した成形機・成形条件で実施
例３と同様の５０重量％の炭素長繊維強化ポリエーテル
エーテルケトン樹脂製試験片を得た。

【００７４】実施例１に記載した（１）〜（３）の各項
目についての評価結果を表１に示す。

【００７５】（評価結果３）

【表１】

【００７６】表１に示すように、比較例３の場合には、
繊維含有率のばらつきが大きいものとなっているので、
強度および弾性率のばらつきが大きいものとなっている
のに対して、本発明実施例３の場合には繊維含有率のば
らつきが小さく、強度および弾性率のばらつきが小さい
ものとなっていることが確認された。

【００７７】（実施例４〜９）（比較例４，５） 実施例４〜９および比較例４，５では長繊維強化樹脂ペ
レットとして６０重量％ガラス長繊維強化ポリアミド６
６樹脂ペレットと６７重量％炭素長繊維強化ポリエーテ
ルエーテルケトン樹脂ペレットを使用し、混合原料の繊
維含有率とばらつきの改善効果の関係を調べた。

【００７８】（実施例４〜６）（比較例４） ガラス長繊維強化ポリアミド６６樹脂ペレット（英国Ｉ
ＣＩ社： 「Ｖｅｒｔｏｎ」 グレード：ＲＦ−７００
−１２：ガラス繊維の重量分率＝６０重量％）にポリア
ミド６６ペレット（英国ＩＣＩ社： 「マラニール」
Ａ２２５ ペレットを再度溶融・混練し、ペレット長を
７ｍｍにカットしたもの）を、混合原料の平均繊維含有
率が５重量％，１０重量％，３０重量％，５０重量％と
なるようにブレンドした。

【００７９】この混合原料を使用して、射出圧力２２０
ＴＯＮの射出成形機を用い、シリンダ温度：３１０℃、
金型温度：１００℃の成形条件で厚さ３ｍｍのＪＩＳ
１号引張り試験片を作製した。

【００８０】そして、成形品２０個の引張強度に関する
ワイブル係数の計算結果を図１１に示す。

【００８１】（実施例７〜９）（比較例５） 実施例２において採用した方法と同様の製造方法を用い
てペレット長が１０ｍｍの６７重量％の炭素長繊維強化
ポリエーテルエーテルケトン樹脂ペレットを作製した。

【００８２】この長繊維強化樹脂ペレットにペレット長
が７ｍｍのポリエーテルエーテルケトン樹脂ペレット
（英国ＩＣＩ社： 「ＶＩＣＴＲＥＸ」 ＰＥＥＫ ４
５０Ｐ（パウダー）をペレット化してペレット長を７ｍ
ｍにカットしたもの）を、混合原料の平均繊維含有率が
１０重量％，２０重量％，３０重量％、４０重量％とな
るようにドライブレンドし、実施例２で採用したと同じ
成形条件で試験片を作製した。

【００８３】成形品２０個の引張強度に関するワイブル
係数の計算結果を図１１に示す。

【００８４】（評価結果４〜９）図１１に示すように、
比較例４，５の場合にはワイブル係数が小さく、成形品
の引張強度のばらつきが大きかったのに対して、本発明
実施例４〜９ではワイブル係数が大きく、成形品の引張
強度のばらつきが小さいものであることが認められた。

【００８５】（総合評価）以上の実施例および比較例か
らも明らかなように、低繊維含有率ペレットのペレット
長を大きなものにすると、成形品の物性値のばらつきが
低減することが分かる。

【００８６】また、実施例４〜６と比較例４、実施例７
〜９と比較例５からも分かるように、混合原料の繊維含
有率と長繊維強化樹脂ペレットの繊維含有率の差が大き
くなると、本発明の効果代は次第に減少する。そして、
本発明が得られるのは、繊維含有率の差が５０重量％以
下の場合であることが分かる。

【００８７】さらに、実施例３および比較例３の結果か
らも分かるように、長繊維強化樹脂ペレットのペレット
長が５ｍｍの場合には、長繊維強化樹脂ペレットのペレ
ット長の１／２に相当する２．５ｍｍより効果が見られ
るようになるが、長繊維強化樹脂ペレットのペレット長
が長い場合（例えば、実施例２）と比較すると効果代は
小さい。この結果、長繊維強化樹脂ペレットのペレット
長が５ｍｍより小さい場合には、長繊維強化樹脂ペレッ
トによって形成される空隙が非常に小さいために、低繊
維含有率ペレットのペレット長の差が影響しなくなって
しまうことを意味している。

【００８８】したがって、本発明の有効範囲は、長繊維
強化樹脂ペレットのペレット長が５ｍｍ以上１５ｍｍ以
下、低繊維含有率ペレットのペレット長が長繊維強化樹
脂ペレットのペレット長の１／２以上であり、なおかつ
混合原料の平均繊維含有率と長繊維強化樹脂ペレットの
繊維含有率の差が５０重量％以下の場合である。

【００８９】

【発明の効果】本発明によれば、上記したようにして得
られた長繊維強化樹脂ペレットを含む混合原料を用いる
こととし、このような混合原料よりなる長繊維強化樹脂
ペレットと低繊維含有率ペレットの混合物を成形原料と
して使用することによって、品質ばらつきが少なく信頼
性の高い成形品を提供することが可能となるという著し
く優れた効果がもたらされる。

【図面の簡単な説明】

【図１】ペレットの形状と混合状態ならびに繊維含有率
による影響を示す説明図である。

【図２】長繊維強化樹脂ペレットのブリッヂングによる
成形品の繊維含有率の変化を示す説明図である。

【図３】本発明の実施例１および比較例１において繊維
含有率の成形数量依存性を調べた結果を示すグラフであ
る。

【図４】本発明の実施例１および比較例１において引張
強度の成形数量依存性を調べた結果を示すグラフであ
る。

【図５】本発明の実施例１および比較例１において引張
弾性率の成形数量依存性を調べた結果を示すグラフであ
る。

【図６】本発明の実施例１および比較例１において曲げ
強度の成形数量依存性を調べた結果を示すグラフであ
る。

【図７】本発明の実施例１および比較例１において曲げ
弾性率の成形数量依存性を調べた結果を示すグラフであ
る。

【図８】本発明の実施例２および比較例２において成形
品２０個の繊維含有率のばらつきを調べた結果を示すグ
ラフである。

【図９】本発明の実施例２および比較例２において成形
品２０個の弾性率のばらつきを調べた結果を示すグラフ
である。

【図１０】本発明の実施例２および比較例２において成
形品２０個の強度のばらつきを調べた結果を示すグラフ
である。

【図１１】本発明の実施例４〜９および比較例４，５に
おいて成形品２０個の引張強度に関するワイブル係数の
混合原料の繊維含有率を依存性を調べた結果を示すグラ
フである。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 長繊維強化樹脂ペレットと繊維含有率が
   前記長繊維強化樹脂ペレットよりも小さい低繊維含有率
   ペレットからなる混合原料において、長繊維強化樹脂ペ
   レットの繊維含有率と混合原料の平均繊維含有率の差が
   ５０重量％以下であり、かつ長繊維強化樹脂ペレットの
   ペレット長が５ｍｍ以上１５ｍｍ以下、低繊維含有率ペ
   レットのペレット長が長繊維強化樹脂ペレットのペレッ
   ト長の１／２以上の条件を満たす２種類以上のペレット
   より構成されることを特徴とする長繊維強化樹脂ペレッ
   トと低繊維含有率ペレットの混合物。