JPH0624855A - 金属・セラミックス接合体およびそれを使用した金属セラミックス複合構造体とその製造方法 - Google Patents
金属・セラミックス接合体およびそれを使用した金属セラミックス複合構造体とその製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 強度が高く、気密性に優れた接合界面を有す
る金属・セラミックス接合体とその接合方法ならびにこ
の金属・セラミックス接合体をさらに他の金属体と接合
した金属セラミクス複合構造体を提供する。 【構成】 アルミナ製部材と金属製部材との接合体にお
いて、アルミナと金属との接合界面に少なくともスピネ
ル、アルミナ、マグネシア、アルミニウム、酸素を含む
反応層を形成する。この接合体の接合方法は、アルミナ
製部材の表面に少なくとも該アルミナとの被接合部表面
がＭｇ含有合金層からなる金属製部材を接触させた状態
で、該合金層の固相線以下の温度に加熱した後、加圧し
て接合する。接合が固相線以下の温度で行なわれ、接合
界面がＮａに対する耐食性に優れているスピネル、アル
ミナ、マグネシア、アルミニウム等で構成されているた
め、耐Ｎａ性に優れた接合界面が得られる。
る金属・セラミックス接合体とその接合方法ならびにこ
の金属・セラミックス接合体をさらに他の金属体と接合
した金属セラミクス複合構造体を提供する。 【構成】 アルミナ製部材と金属製部材との接合体にお
いて、アルミナと金属との接合界面に少なくともスピネ
ル、アルミナ、マグネシア、アルミニウム、酸素を含む
反応層を形成する。この接合体の接合方法は、アルミナ
製部材の表面に少なくとも該アルミナとの被接合部表面
がＭｇ含有合金層からなる金属製部材を接触させた状態
で、該合金層の固相線以下の温度に加熱した後、加圧し
て接合する。接合が固相線以下の温度で行なわれ、接合
界面がＮａに対する耐食性に優れているスピネル、アル
ミナ、マグネシア、アルミニウム等で構成されているた
め、耐Ｎａ性に優れた接合界面が得られる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、金属・セラミックス接
合体およびその接合方法に関するもので、特にアルミナ
またはマグネシアもしくはスピネルとアルミニウム合金
との接合体およびその接合方法に関するものである。
合体およびその接合方法に関するもので、特にアルミナ
またはマグネシアもしくはスピネルとアルミニウム合金
との接合体およびその接合方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】アルミナと金属の接合方法としては、
（１）特開昭６０−７１５７９号公報、（２）特開昭６
２−７２５７７号公報並びに（３）特開昭６２−１８２
１６６号公報に記載の如く、アルミナと金属との接合面
間に、ＡｌまたはＡｌ合金を芯材としＡｌ−Ｓｉ系合金
を両皮材とする３層構造のインサート材を用い、表層の
Ａｌ−Ｓｉ系合金の固相線以上、芯材の融点または固相
線以下の温度で加圧することが開示されている。また、
上記Ａｌ−Ｓｉ系合金としては、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金
を使用することが開示されている。これらの従来技術
は、インサート材の構造が共通している他に、いずれの
場合も接合温度がインサート材の表層を構成するＡｌ−
Ｓｉ系合金の固相線以上の温度である。
（１）特開昭６０−７１５７９号公報、（２）特開昭６
２−７２５７７号公報並びに（３）特開昭６２−１８２
１６６号公報に記載の如く、アルミナと金属との接合面
間に、ＡｌまたはＡｌ合金を芯材としＡｌ−Ｓｉ系合金
を両皮材とする３層構造のインサート材を用い、表層の
Ａｌ−Ｓｉ系合金の固相線以上、芯材の融点または固相
線以下の温度で加圧することが開示されている。また、
上記Ａｌ−Ｓｉ系合金としては、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金
を使用することが開示されている。これらの従来技術
は、インサート材の構造が共通している他に、いずれの
場合も接合温度がインサート材の表層を構成するＡｌ−
Ｓｉ系合金の固相線以上の温度である。
【０００３】さらにまた、これらの従来技術において、
３層構造のインサート材の表層合金にＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ
合金を使用する理由として、特開昭６０−７１５７９号
公報に、ＭｇがアルミナおよびＦｅに対する溶融Ａｌ−
Ｓｉ系合金の濡れ性向上に効果があるためであることが
開示されている。かかるアルニミウムとアルミナの接合
の機構としては、溶融Ａｌによるアルミナまたはアルミ
ナ中の不純物の還元などの化学的反応あるいはアルミナ
表面の微視的凹凸のアンカー作用による機械的結合等が
考えられるが、いずれも憶測の域を出ていない。
３層構造のインサート材の表層合金にＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ
合金を使用する理由として、特開昭６０−７１５７９号
公報に、ＭｇがアルミナおよびＦｅに対する溶融Ａｌ−
Ｓｉ系合金の濡れ性向上に効果があるためであることが
開示されている。かかるアルニミウムとアルミナの接合
の機構としては、溶融Ａｌによるアルミナまたはアルミ
ナ中の不純物の還元などの化学的反応あるいはアルミナ
表面の微視的凹凸のアンカー作用による機械的結合等が
考えられるが、いずれも憶測の域を出ていない。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし、接合の機構は
不明でも、従来技術の方法によると、アルミナと金属の
接合が可能である。しかしながら、上記従来技術の如く
インサート材の表層を構成するＡｌ−Ｓｉ系合金の固相
線以上の温度で、アルミナと金属の接合を実施すると、
インサート材の厚さの制御が不充分となり、アルミナと
金属の熱膨張係数の差に起因して生ずる熱応力の緩和が
不安定となることや、接合温度でインサート材の表層を
構成するＡｌ−Ｓｉ系合金の融液と金属部材の被接合面
が直接反応し、Ａｌ−Ｓｉ系合金と金属との間に脆い金
属間化合物層が形成されて、冷却過程で微細なクラック
が生じ、気密性を有する接合界面が得られない等の問題
がある。これらの問題に対する解決法として、特開昭６
２−７２５７７号公報では、インサート材の厚さを２ｍ
ｍ以上とすることを提案しており、特開昭６２−１８２
１６６号公報では、金属の接合面の表面にＣｒ層または
Ｃｒを主体とする層を設けることを提案している。
不明でも、従来技術の方法によると、アルミナと金属の
接合が可能である。しかしながら、上記従来技術の如く
インサート材の表層を構成するＡｌ−Ｓｉ系合金の固相
線以上の温度で、アルミナと金属の接合を実施すると、
インサート材の厚さの制御が不充分となり、アルミナと
金属の熱膨張係数の差に起因して生ずる熱応力の緩和が
不安定となることや、接合温度でインサート材の表層を
構成するＡｌ−Ｓｉ系合金の融液と金属部材の被接合面
が直接反応し、Ａｌ−Ｓｉ系合金と金属との間に脆い金
属間化合物層が形成されて、冷却過程で微細なクラック
が生じ、気密性を有する接合界面が得られない等の問題
がある。これらの問題に対する解決法として、特開昭６
２−７２５７７号公報では、インサート材の厚さを２ｍ
ｍ以上とすることを提案しており、特開昭６２−１８２
１６６号公報では、金属の接合面の表面にＣｒ層または
Ｃｒを主体とする層を設けることを提案している。
【０００５】本発明の目的は、強度が高く、気密性に優
れた接合界面を有する金属・セラミックス接合体とその
簡単な接合方法、特にアルミナと金属の接合体とその接
合方法並びに、この金属・アルミナ接合体をさらに他の
金属体に接合した金属セラミックス複合構造体を提供す
ることである。本発明の別の目的は、強度が高く、気密
性に優れた接合界面を有する金属・セラミックス接合体
とその簡単な接合方法、特にマグネシアまたはスピネル
と金属の接合体とその接合方法並びに、この金属・マグ
ネシアまたはスピネル接合体をさらに他の金属体に接合
した金属セラミックス複合構造体を提供することであ
る。
れた接合界面を有する金属・セラミックス接合体とその
簡単な接合方法、特にアルミナと金属の接合体とその接
合方法並びに、この金属・アルミナ接合体をさらに他の
金属体に接合した金属セラミックス複合構造体を提供す
ることである。本発明の別の目的は、強度が高く、気密
性に優れた接合界面を有する金属・セラミックス接合体
とその簡単な接合方法、特にマグネシアまたはスピネル
と金属の接合体とその接合方法並びに、この金属・マグ
ネシアまたはスピネル接合体をさらに他の金属体に接合
した金属セラミックス複合構造体を提供することであ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するため
の本発明による金属・セラミックス接合体は、アルミナ
と金属の接合を例にとって説明すると、アルミナ製部材
と金属製部材の接合界面に、 （１）スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ） または、 （２）スピネルと、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、Ａｌならびに
Ｏよりなる群から選ばれた少なくとも一種以上の物質 からなる反応層を存在させる。この場合には、金属製部
材の少なくともアルミナとの被接合面をＭｇを含有する
合金で構成する。
の本発明による金属・セラミックス接合体は、アルミナ
と金属の接合を例にとって説明すると、アルミナ製部材
と金属製部材の接合界面に、 （１）スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ） または、 （２）スピネルと、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、Ａｌならびに
Ｏよりなる群から選ばれた少なくとも一種以上の物質 からなる反応層を存在させる。この場合には、金属製部
材の少なくともアルミナとの被接合面をＭｇを含有する
合金で構成する。
【０００７】また、本発明による金属・セラミックス接
合体の製造方法は、アルミナ製部材の表面に、少なくと
も該アルミナとの被接合面がＭｇを含有する合金層から
なる金属製部材を接触させた状態で該合金層の固相線以
下の温度に加熱保持した後加圧し、該合金層とアルミナ
製部材との接合界面にスピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3）
またはスピネル、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯ
よりなる群から選ばれた少なくとも一種以上の物質から
なる反応層を形成させる。
合体の製造方法は、アルミナ製部材の表面に、少なくと
も該アルミナとの被接合面がＭｇを含有する合金層から
なる金属製部材を接触させた状態で該合金層の固相線以
下の温度に加熱保持した後加圧し、該合金層とアルミナ
製部材との接合界面にスピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3）
またはスピネル、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯ
よりなる群から選ばれた少なくとも一種以上の物質から
なる反応層を形成させる。
【０００８】さらにまた、本発明による金属セラミック
ス複合構造体は、アルミナ製部材と金属製部材の接合界
面に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）またはスピネル
とＡｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から
選ばれた少なくとも一種以上の物質からなる反応層を介
して、アルミナ製部材と金属製部材を一体的に接合し、
この一体的に接合した金属・セラミックス接合体が前記
金属製部材の部分で金属体に接合されている。
ス複合構造体は、アルミナ製部材と金属製部材の接合界
面に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）またはスピネル
とＡｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から
選ばれた少なくとも一種以上の物質からなる反応層を介
して、アルミナ製部材と金属製部材を一体的に接合し、
この一体的に接合した金属・セラミックス接合体が前記
金属製部材の部分で金属体に接合されている。
【０００９】この場合、前記金属製部材としては、Ｍｇ
含有合金、Ｍｇ含有Ａｌ合金または純Ａｌからなる芯材
の両表面にＭｇを含有するＡｌ合金を配置した３層構造
体を用いるのが好ましい。また、前記Ｍｇを含有するＡ
ｌ合金としては、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金とするのがより
好ましい。また、前記金属体は、使用目的に適する金属
で構成すれば良く、金属部材と金属体の接合も拡散接
合、溶接、ろう付け等の冶金的接合法や締まりばめ等の
機械的結合法あるいはこれらの方法の組合わせ等、目的
に応じて選択すれば良い。
含有合金、Ｍｇ含有Ａｌ合金または純Ａｌからなる芯材
の両表面にＭｇを含有するＡｌ合金を配置した３層構造
体を用いるのが好ましい。また、前記Ｍｇを含有するＡ
ｌ合金としては、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金とするのがより
好ましい。また、前記金属体は、使用目的に適する金属
で構成すれば良く、金属部材と金属体の接合も拡散接
合、溶接、ろう付け等の冶金的接合法や締まりばめ等の
機械的結合法あるいはこれらの方法の組合わせ等、目的
に応じて選択すれば良い。
【００１０】本発明の金属・セラミックス接合体のアル
ミナ製部材と金属製部材の間の接合界面に形成される反
応層を構成するスピネルは、ＭｇＡｌ2 Ｏ4 なる化学式
を有する複酸化物であるが、該化学式の組成を有する酸
化物ばかりでなく、Ｍｇ、ＡｌならびにＯの比率がこの
組成からはずれたもの、あるいはこの化合物に、Ｍｇ、
Ａｌならびに不可避の不純物の１つ以上が固溶した固溶
体も含むものでも良い。
ミナ製部材と金属製部材の間の接合界面に形成される反
応層を構成するスピネルは、ＭｇＡｌ2 Ｏ4 なる化学式
を有する複酸化物であるが、該化学式の組成を有する酸
化物ばかりでなく、Ｍｇ、ＡｌならびにＯの比率がこの
組成からはずれたもの、あるいはこの化合物に、Ｍｇ、
Ａｌならびに不可避の不純物の１つ以上が固溶した固溶
体も含むものでも良い。
【００１１】上記スピネルは、アルミナ製部材と金属製
部材の間にＭｇ含有合金を介在させて接合温度まで昇温
すると、昇温過程で該合金中のＭｇが表面に拡散して、
該合金の表面にＭｇが濃縮するので、該合金の融点以下
の温度でアルミナ製部材と該合金表面層中のＭｇを反応
させて形成させる。この場合、該合金とアルミナの接合
界面全面にわたってスピネルを形成するのが望ましいが
該スピネルにＡｌ2 Ｏ 3 、ＭｇＯ、並びにＡｌが混在し
ても良い。
部材の間にＭｇ含有合金を介在させて接合温度まで昇温
すると、昇温過程で該合金中のＭｇが表面に拡散して、
該合金の表面にＭｇが濃縮するので、該合金の融点以下
の温度でアルミナ製部材と該合金表面層中のＭｇを反応
させて形成させる。この場合、該合金とアルミナの接合
界面全面にわたってスピネルを形成するのが望ましいが
該スピネルにＡｌ2 Ｏ 3 、ＭｇＯ、並びにＡｌが混在し
ても良い。
【００１２】次に、マグネシアまたはスピネルと金属の
接合に本発明を適用したものについて説明する。マグネ
シアまたはスピネル製部材と金属製部材との接合体は、
金属製部材とマグネシアまたはスピネル製部材との間
に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、
ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた少なく
とも一種以上の物質とからなる反応層が存在することを
特徴とする。
接合に本発明を適用したものについて説明する。マグネ
シアまたはスピネル製部材と金属製部材との接合体は、
金属製部材とマグネシアまたはスピネル製部材との間
に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、
ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた少なく
とも一種以上の物質とからなる反応層が存在することを
特徴とする。
【００１３】前記金属製部材は、例えば純ＡｌまたはＡ
ｌ合金である。前記金属製部材の少なくともマグネシア
またはスピネルとの被接合面は、例えば純ＡｌまたはＡ
ｌ合金層で形成されている。前記金属製部材は、純Ａｌ
からなる芯材の少なくともマグネシアまたはスピネルと
の被接合側表面に予め表面に酸化膜を形成した純Ａｌま
たはＡｌ合金を配置した３層構造体であることが望まし
い。
ｌ合金である。前記金属製部材の少なくともマグネシア
またはスピネルとの被接合面は、例えば純ＡｌまたはＡ
ｌ合金層で形成されている。前記金属製部材は、純Ａｌ
からなる芯材の少なくともマグネシアまたはスピネルと
の被接合側表面に予め表面に酸化膜を形成した純Ａｌま
たはＡｌ合金を配置した３層構造体であることが望まし
い。
【００１４】金属・セラミックス接合体の製造方法は、
マグネシアまたはスピネル製部材の表面に、少なくとも
該マグネシアまたはスピネルとの被接合面が純Ａｌまた
はＡｌ合金層からなる金属製部材を接触させた状態で、
酸化雰囲気中で該純ＡｌまたはＡｌ合金の固相線以下の
温度に加熱して表面に酸化膜を形成した後加圧し、該純
ＡｌまたはＡｌ合金層とマグネシアまたはスピネル製部
材との接合界面に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）
と、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群か
ら選ばれた少なくとも一種以上の物質とからなる反応層
を形成させることを特徴とする。この場合の酸化膜とし
てはアルミナが好ましい。前記金属製部材は、例えば、
純ＡｌまたはＡｌ合金からなる。ここで、金属製部材
は、例えば、純Ａｌからなる芯材の少なくともマグネシ
アまたはスピネルとの被接合側表面に純ＡｌまたはＡｌ
合金を配置した３層構造体を用いる。
マグネシアまたはスピネル製部材の表面に、少なくとも
該マグネシアまたはスピネルとの被接合面が純Ａｌまた
はＡｌ合金層からなる金属製部材を接触させた状態で、
酸化雰囲気中で該純ＡｌまたはＡｌ合金の固相線以下の
温度に加熱して表面に酸化膜を形成した後加圧し、該純
ＡｌまたはＡｌ合金層とマグネシアまたはスピネル製部
材との接合界面に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）
と、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群か
ら選ばれた少なくとも一種以上の物質とからなる反応層
を形成させることを特徴とする。この場合の酸化膜とし
てはアルミナが好ましい。前記金属製部材は、例えば、
純ＡｌまたはＡｌ合金からなる。ここで、金属製部材
は、例えば、純Ａｌからなる芯材の少なくともマグネシ
アまたはスピネルとの被接合側表面に純ＡｌまたはＡｌ
合金を配置した３層構造体を用いる。
【００１５】または、該純ＡｌまたはＡｌ合金を予め熱
処理等により、被接合側表面に酸化膜を形成させ、金属
製部材として用いてもよい。なお、この場合の接合の雰
囲気としては該金属製部材表面が還元されない雰囲気で
あればよい。金属セラミックス複合構造体は、マグネシ
アまたはスピネル製部材と金属製部材の接合界面に、ス
ピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｍｇ
Ｏ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた少なくとも
一種以上の物質とからなる反応層を介して、マグネシア
またはスピネル製部材と金属製部材を一体的に接合して
いる金属・セラミックス接合体が、前記金属製部材の部
分で金属体に接合されていることを特徴とする。この金
属体の部分で他の金属部品に接合されていてもよい。こ
こで、少なくともマグネシアまたはスピネル製部材に接
合されている金属製部材は、純ＡｌまたはＡｌ合金、金
属体がＡｌ合金であることを特徴とする。ここで、金属
セラミックス複合構造体は、金属製部材が、例えば、純
Ａｌからなる芯材の少なくともマグネシアまたはスピネ
ルとの被接合側表面に純ＡｌまたはＡｌ合金を配置した
３層構造体であり、金属体が、例えばＡｌ合金である。
処理等により、被接合側表面に酸化膜を形成させ、金属
製部材として用いてもよい。なお、この場合の接合の雰
囲気としては該金属製部材表面が還元されない雰囲気で
あればよい。金属セラミックス複合構造体は、マグネシ
アまたはスピネル製部材と金属製部材の接合界面に、ス
ピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｍｇ
Ｏ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた少なくとも
一種以上の物質とからなる反応層を介して、マグネシア
またはスピネル製部材と金属製部材を一体的に接合して
いる金属・セラミックス接合体が、前記金属製部材の部
分で金属体に接合されていることを特徴とする。この金
属体の部分で他の金属部品に接合されていてもよい。こ
こで、少なくともマグネシアまたはスピネル製部材に接
合されている金属製部材は、純ＡｌまたはＡｌ合金、金
属体がＡｌ合金であることを特徴とする。ここで、金属
セラミックス複合構造体は、金属製部材が、例えば、純
Ａｌからなる芯材の少なくともマグネシアまたはスピネ
ルとの被接合側表面に純ＡｌまたはＡｌ合金を配置した
３層構造体であり、金属体が、例えばＡｌ合金である。
【００１６】
【作用】本発明の金属・セラミックス接合体では、アル
ミナを例に挙げて説明すると、接合界面にＡｌ2 Ｏ3 と
ＭｇＯの化学反応で生ずるスピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ
3 ）を形成させることでアルミナと金属を化学的に接合
させる。このスピネルを構成するＡｌ2 Ｏ3 は、被接合
体であるアルミナ自身の構成成分を利用する。もう一方
のスピネル構成成分であるＭｇＯは、合金中のＭｇによ
る上記アルミナの還元反応で生成するＭｇＯを利用す
る。この反応を促進するため、Ｍｇ含有合金中のＭｇを
非酸化性雰囲気中での加熱により表面に濃縮させる。か
かるＡｌ2 Ｏ 3 とＭｇおよびＭｇＯとの反応は、アルミ
ナ表面にＭｇが濃縮した該合金表面を高温で加圧・接触
させて行なう。この場合の非酸化性雰囲気としては、真
空、窒素、不活性ガス等が利用できる。
ミナを例に挙げて説明すると、接合界面にＡｌ2 Ｏ3 と
ＭｇＯの化学反応で生ずるスピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ
3 ）を形成させることでアルミナと金属を化学的に接合
させる。このスピネルを構成するＡｌ2 Ｏ3 は、被接合
体であるアルミナ自身の構成成分を利用する。もう一方
のスピネル構成成分であるＭｇＯは、合金中のＭｇによ
る上記アルミナの還元反応で生成するＭｇＯを利用す
る。この反応を促進するため、Ｍｇ含有合金中のＭｇを
非酸化性雰囲気中での加熱により表面に濃縮させる。か
かるＡｌ2 Ｏ 3 とＭｇおよびＭｇＯとの反応は、アルミ
ナ表面にＭｇが濃縮した該合金表面を高温で加圧・接触
させて行なう。この場合の非酸化性雰囲気としては、真
空、窒素、不活性ガス等が利用できる。
【００１７】この場合の接合は、Ｍｇ含有合金が溶融し
ない温度で、出来るだけ高温で行なうのが好ましい。Ｍ
ｇ含有合金が溶融する温度では、該合金表面に濃縮した
Ｍｇが合金中へ再溶解したり、蒸発したりして表面のＭ
ｇ濃度が減少し、アルミナとの反応性が低下する。ま
た、溶融合金中のＡｌやＳｉがアルミナ表面に接触し
て、アルミナとＭｇの直接的接触を妨げるので好ましく
ない。
ない温度で、出来るだけ高温で行なうのが好ましい。Ｍ
ｇ含有合金が溶融する温度では、該合金表面に濃縮した
Ｍｇが合金中へ再溶解したり、蒸発したりして表面のＭ
ｇ濃度が減少し、アルミナとの反応性が低下する。ま
た、溶融合金中のＡｌやＳｉがアルミナ表面に接触し
て、アルミナとＭｇの直接的接触を妨げるので好ましく
ない。
【００１８】本発明において、アルミナ製部材とＭｇ含
有合金からなる金属製部材の接合界面にスピネルを主体
とする反応層を形成して、アルミナと該Ｍｇ含有合金の
接合を行なうのは、スピネルが化学的に安定で、耐食性
に優れているばかりでなく、表１に示す如く、熱膨張係
数がアルミナの熱膨張係数に近いからである。また、ス
ピネルは、図１に示す如く、比較的広い組成範囲で固溶
体を形成するからである。
有合金からなる金属製部材の接合界面にスピネルを主体
とする反応層を形成して、アルミナと該Ｍｇ含有合金の
接合を行なうのは、スピネルが化学的に安定で、耐食性
に優れているばかりでなく、表１に示す如く、熱膨張係
数がアルミナの熱膨張係数に近いからである。また、ス
ピネルは、図１に示す如く、比較的広い組成範囲で固溶
体を形成するからである。
【００１９】
【表１】 アルミナと金属製部材の接合界面に形成される反応層の
熱膨張係数がアルミナのそれに近いことは、反応層とア
ルミナの界面に発生する熱応力が小さくなり、良好な接
合界面が形成されることを意味するので、好ましいもの
である。また、反応層が広い組成域の固溶体を形成する
ことは、反応するＭｇＯとＡｌ2 Ｏ3 の割合がずれて
も、目標とする反応層が容易に形成されることを意味す
るので、好ましいものである。
熱膨張係数がアルミナのそれに近いことは、反応層とア
ルミナの界面に発生する熱応力が小さくなり、良好な接
合界面が形成されることを意味するので、好ましいもの
である。また、反応層が広い組成域の固溶体を形成する
ことは、反応するＭｇＯとＡｌ2 Ｏ3 の割合がずれて
も、目標とする反応層が容易に形成されることを意味す
るので、好ましいものである。
【００２０】本発明の金属・セラミックス接合体の製造
に使用する金属製部材または金属製部材表面の少なくと
もアルミナとの被接合面層の基材となる金属は、使用目
的、被接合金属部材とセラミックス部材の熱膨張係数の
差、使用温度や使用雰囲気等の環境条件等に応じて、融
点、硬さ並びに耐食性等を考慮して、選択すれば良い
が、酸化物の標準生成自由エネルギーがＭｇＯの標準生
成自由エネルギーより大きい金属が好ましい。酸化物の
標準生成自由エネルギーがＭｇＯの標準生成自由エネル
ギーより小さい金属は、ＭｇＯより先に酸化されて金属
製部材表面に酸化膜を形成し、スピネルの形成を妨害す
るので、金属製部材の基材および添加成分として好まし
くない。かかる金属としては、例えば、Ｃａ、Ｂｅ並び
にＣｅがある。
に使用する金属製部材または金属製部材表面の少なくと
もアルミナとの被接合面層の基材となる金属は、使用目
的、被接合金属部材とセラミックス部材の熱膨張係数の
差、使用温度や使用雰囲気等の環境条件等に応じて、融
点、硬さ並びに耐食性等を考慮して、選択すれば良い
が、酸化物の標準生成自由エネルギーがＭｇＯの標準生
成自由エネルギーより大きい金属が好ましい。酸化物の
標準生成自由エネルギーがＭｇＯの標準生成自由エネル
ギーより小さい金属は、ＭｇＯより先に酸化されて金属
製部材表面に酸化膜を形成し、スピネルの形成を妨害す
るので、金属製部材の基材および添加成分として好まし
くない。かかる金属としては、例えば、Ｃａ、Ｂｅ並び
にＣｅがある。
【００２１】例えば、アルミナ製部材とＡｌ合金製金属
体の間にＡｌ合金製金属部材を介在させて同時に接合し
て、アルミナ製部材とＡｌ合金製金属体からなる複合構
造体を作製する場合には、接合温度がＡｌ合金製金属体
の融点で規制されるので、金属製部材または該金属製部
材の表面層を構成する合金は、Ａｌ合金製金属体の融点
以下の融点を有するＡｌ基合金が好ましい。かかるＡｌ
基合金に添加するＭｇ以外の金属成分としては、Ａｌ基
合金の融点を低下させたり、Ｍｇの拡散に好影響を与え
る元素が好ましい。ＳｉはＡｌ基合金の融点を低下させ
たり、Ｍｇ2 Ｓｉなる金属間化合物を形成して、合金表
面へのＭｇの拡散に好影響を与えるのでＡｌ−Ｍｇ合金
への添加成分として好ましいものである。Ｓｉ以外の金
属元素でもＡｌ−Ｍｇ合金中でＳｉと同じ作用を有する
ものは、もちろん添加成分として有効である。
体の間にＡｌ合金製金属部材を介在させて同時に接合し
て、アルミナ製部材とＡｌ合金製金属体からなる複合構
造体を作製する場合には、接合温度がＡｌ合金製金属体
の融点で規制されるので、金属製部材または該金属製部
材の表面層を構成する合金は、Ａｌ合金製金属体の融点
以下の融点を有するＡｌ基合金が好ましい。かかるＡｌ
基合金に添加するＭｇ以外の金属成分としては、Ａｌ基
合金の融点を低下させたり、Ｍｇの拡散に好影響を与え
る元素が好ましい。ＳｉはＡｌ基合金の融点を低下させ
たり、Ｍｇ2 Ｓｉなる金属間化合物を形成して、合金表
面へのＭｇの拡散に好影響を与えるのでＡｌ−Ｍｇ合金
への添加成分として好ましいものである。Ｓｉ以外の金
属元素でもＡｌ−Ｍｇ合金中でＳｉと同じ作用を有する
ものは、もちろん添加成分として有効である。
【００２２】なお、本発明では、セラミックス部材と金
属製部材の接合と同時に、金属製部材と金属体の接合を
行なうことができる。この場合の金属製部材と金属体の
接合は、金属製部材の融点以下の温度で実施されるの
で、いわゆる拡散接合により行なわれる。もし、金属製
部材と金属体の接合界面に脆い金属間化合物が形成され
て、良好な接合体が得られない場合には、金属体の被接
合面に金属メッキを施して、金属間化合物の生成防止を
図ることができる。また、金属製部材と金属体の組合わ
せが良好な接合体が得られない組合わせの場合には、金
属製部材を３層構造とし、該金属製部材の金属体側の表
面層を金属体との接合性の良い合金としても良い。
属製部材の接合と同時に、金属製部材と金属体の接合を
行なうことができる。この場合の金属製部材と金属体の
接合は、金属製部材の融点以下の温度で実施されるの
で、いわゆる拡散接合により行なわれる。もし、金属製
部材と金属体の接合界面に脆い金属間化合物が形成され
て、良好な接合体が得られない場合には、金属体の被接
合面に金属メッキを施して、金属間化合物の生成防止を
図ることができる。また、金属製部材と金属体の組合わ
せが良好な接合体が得られない組合わせの場合には、金
属製部材を３層構造とし、該金属製部材の金属体側の表
面層を金属体との接合性の良い合金としても良い。
【００２３】
【実施例】以下、本発明の実施例を図面に基づいて説明
する。まず、αアルミナ製部材とＭｇ含有Ａｌ合金から
なる金属製部材の接合界面近傍の断面について、成分分
析を実施したところ、予想通り接合界面に反応層が形成
されていることが確認された。得られた結果から接合界
面に形成されている反応層の構成物質を推定して、作成
した模式図を図２に示す。
する。まず、αアルミナ製部材とＭｇ含有Ａｌ合金から
なる金属製部材の接合界面近傍の断面について、成分分
析を実施したところ、予想通り接合界面に反応層が形成
されていることが確認された。得られた結果から接合界
面に形成されている反応層の構成物質を推定して、作成
した模式図を図２に示す。
【００２４】本発明の金属・セラミックス接合体では、
図２に示す如く、αアルミナ製セラミックス部材３１と
Ｍｇ含有Ａｌ合金からなる金属製部材３３との間に、反
応層３２が存在する。この反応層は、スピネル（ＭｇＯ
・Ａｌ2 Ｏ3 ）、ＭｇＯ、Ａｌ2 Ｏ3 並びにＡｌで構成
されていると考えられる。反応層中のＡｌ濃度は、金属
製部材表面からアルミナ表面に向かって連続的に減少す
る。Ａｌ2 Ｏ3 の濃度はアルミナ表面から金属製部材表
面に向かって連続的に減少し、スピネルとＭｇＯは反応
層中で一様な濃度分布をしている。
図２に示す如く、αアルミナ製セラミックス部材３１と
Ｍｇ含有Ａｌ合金からなる金属製部材３３との間に、反
応層３２が存在する。この反応層は、スピネル（ＭｇＯ
・Ａｌ2 Ｏ3 ）、ＭｇＯ、Ａｌ2 Ｏ3 並びにＡｌで構成
されていると考えられる。反応層中のＡｌ濃度は、金属
製部材表面からアルミナ表面に向かって連続的に減少す
る。Ａｌ2 Ｏ3 の濃度はアルミナ表面から金属製部材表
面に向かって連続的に減少し、スピネルとＭｇＯは反応
層中で一様な濃度分布をしている。
【００２５】次に、実験例１および実験例２として、ア
ルミナ製部材と金属製部材の接合界面に前記の反応層が
存在することを示す根拠を述べる。 実験例１（加熱による金属製部材表面へのＭｇＯ濃縮層
形成の証明） 実験例１は、Ａｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ
合金からなる金属製部材を１０-3Ｐａの真空雰囲気中
で、該合金の固相線より約１０℃低温の５５０℃に加熱
した後、該合金表面層の組成をＸ線光電子分析法（ＸＰ
Ｓ）により分析し、加熱前の表面層の組成と比較した例
である。得られた結果を表２、図３並びに図４に示す。
測定は、島津製作所製のＸ線光電子分析装置（ＥＳＣＡ
−１０００）を使用、スポット寸法：０．６ｍｍφの部
分について８ＫＶ−３０ｍＡで行なった。深さ方向の分
析は、５０ｎｍずつ表面をイオンエッチングで削るごと
に測定を繰り返して行なった。
ルミナ製部材と金属製部材の接合界面に前記の反応層が
存在することを示す根拠を述べる。 実験例１（加熱による金属製部材表面へのＭｇＯ濃縮層
形成の証明） 実験例１は、Ａｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ
合金からなる金属製部材を１０-3Ｐａの真空雰囲気中
で、該合金の固相線より約１０℃低温の５５０℃に加熱
した後、該合金表面層の組成をＸ線光電子分析法（ＸＰ
Ｓ）により分析し、加熱前の表面層の組成と比較した例
である。得られた結果を表２、図３並びに図４に示す。
測定は、島津製作所製のＸ線光電子分析装置（ＥＳＣＡ
−１０００）を使用、スポット寸法：０．６ｍｍφの部
分について８ＫＶ−３０ｍＡで行なった。深さ方向の分
析は、５０ｎｍずつ表面をイオンエッチングで削るごと
に測定を繰り返して行なった。
【００２６】表２は上記合金の加熱前後の表面組成を測
定した結果を示したものである。この表に示す如く、加
熱前の合金表面からは、Ａｌ、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｓｉが検出
された。一方、加熱後の合金表面からは、ＭｇＯのみが
検出された。
定した結果を示したものである。この表に示す如く、加
熱前の合金表面からは、Ａｌ、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｓｉが検出
された。一方、加熱後の合金表面からは、ＭｇＯのみが
検出された。
【００２７】
【表２】 図３は、加熱前の合金について、表面から深さ方向のＡ
ｌ、Ｓｉ、Ｍｇ並びにＯの濃度を測定した結果である。
図中のエッチング時間は、試料表面を１０ｎｍ／ｍｉｎ
の速度で削った時間を意味する。図３には、５分間ずつ
イオンエッチングで試料表面を削りながら、測定を繰り
返し、表面から２００ｍｎ（０．２μｍ）の深さまでの
結果が示されている。また、図４は、同じ合金を１０-3
Ｐａの真空雰囲気中で、該合金の固相線より約１０℃低
温の５５０℃まで昇温して冷却した試料について同じ測
定をした結果が示されている。図４の結果は、本発明の
金属・セラミックス接合体の接合に際し、所定の接合温
度で加圧する直前の金属製部材表面の状態を示している
ことになる。
ｌ、Ｓｉ、Ｍｇ並びにＯの濃度を測定した結果である。
図中のエッチング時間は、試料表面を１０ｎｍ／ｍｉｎ
の速度で削った時間を意味する。図３には、５分間ずつ
イオンエッチングで試料表面を削りながら、測定を繰り
返し、表面から２００ｍｎ（０．２μｍ）の深さまでの
結果が示されている。また、図４は、同じ合金を１０-3
Ｐａの真空雰囲気中で、該合金の固相線より約１０℃低
温の５５０℃まで昇温して冷却した試料について同じ測
定をした結果が示されている。図４の結果は、本発明の
金属・セラミックス接合体の接合に際し、所定の接合温
度で加圧する直前の金属製部材表面の状態を示している
ことになる。
【００２８】図３と図４の対比から明らかな如く、加熱
前の合金表面ではＡｌ2 Ｏ3 （図３：ＡおよびＤ参照）
およびＳｉ（図３：Ｂ）のピークが観察される。表面か
ら５０ｎｍ削った位置では、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｍｇ2 Ｓｉ
（図３：Ｃ）およびＳｉのピークが観察されるようにな
る。ＡｌとＭｇ2 ＳｉとＳｉのピークは、表面から深く
削ることによって強くなる傾向がある。一方、加熱後の
合金表面では、ＭｇＯ（図４：ＣおよびＤ）のピークの
みが観察され、Ａｌ2 Ｏ3 のピークは消失している。表
面から５０ｎｍ削った位置では、Ａｌ（図４：Ａ）、Ｍ
ｇＯ、Ｍｇ2 Ｓｉのピークが観察される。Ａｌのピーク
は、表面から深く削ることによって強くなる傾向がある
が、ＭｇＯのピークは、表面のピークが一番強い。この
ことは、加熱前に合金表面に存在したＡｌ2 Ｏ3 層の外
側に、加熱によってＭｇが拡散、Ａｌ2 Ｏ3 を還元し、
ＭｇＯ層を形成していることを意味していると考えられ
る。加熱後の合金表面では、Ｓｉ（図４：Ｂ）は、表面
から２００ｎｍ削っても未だ検出されない。
前の合金表面ではＡｌ2 Ｏ3 （図３：ＡおよびＤ参照）
およびＳｉ（図３：Ｂ）のピークが観察される。表面か
ら５０ｎｍ削った位置では、Ａｌ2 Ｏ3 、Ｍｇ2 Ｓｉ
（図３：Ｃ）およびＳｉのピークが観察されるようにな
る。ＡｌとＭｇ2 ＳｉとＳｉのピークは、表面から深く
削ることによって強くなる傾向がある。一方、加熱後の
合金表面では、ＭｇＯ（図４：ＣおよびＤ）のピークの
みが観察され、Ａｌ2 Ｏ3 のピークは消失している。表
面から５０ｎｍ削った位置では、Ａｌ（図４：Ａ）、Ｍ
ｇＯ、Ｍｇ2 Ｓｉのピークが観察される。Ａｌのピーク
は、表面から深く削ることによって強くなる傾向がある
が、ＭｇＯのピークは、表面のピークが一番強い。この
ことは、加熱前に合金表面に存在したＡｌ2 Ｏ3 層の外
側に、加熱によってＭｇが拡散、Ａｌ2 Ｏ3 を還元し、
ＭｇＯ層を形成していることを意味していると考えられ
る。加熱後の合金表面では、Ｓｉ（図４：Ｂ）は、表面
から２００ｎｍ削っても未だ検出されない。
【００２９】以上述べたことから、Ａｌ−１０ｗｔ％Ｓ
ｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金からなる金属製部材を１０-3
Ｐａの真空雰囲気中で、該合金の固相線以下の５５０℃
に加熱すると、該合金の表面にＭｇＯの濃縮層が形成さ
れることが明らかである。従って、金属製部材表面のＭ
ｇＯ濃縮層とアルミナ製部材とを接触させて、高温で加
圧し、Ｍｇとアルミナの反応を生じさせれば、本発明の
金属・セラミックス接合体とすることができる。なお、
加熱によりかかるＭｇ濃縮層が形成される合金が、Ａｌ
−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金に限定される
ものでないことは、Ｍｇの合金表面への拡散現象が、Ａ
ｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金以外でも起
こることを考慮すれば、当然である。
ｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金からなる金属製部材を１０-3
Ｐａの真空雰囲気中で、該合金の固相線以下の５５０℃
に加熱すると、該合金の表面にＭｇＯの濃縮層が形成さ
れることが明らかである。従って、金属製部材表面のＭ
ｇＯ濃縮層とアルミナ製部材とを接触させて、高温で加
圧し、Ｍｇとアルミナの反応を生じさせれば、本発明の
金属・セラミックス接合体とすることができる。なお、
加熱によりかかるＭｇ濃縮層が形成される合金が、Ａｌ
−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金に限定される
ものでないことは、Ｍｇの合金表面への拡散現象が、Ａ
ｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金以外でも起
こることを考慮すれば、当然である。
【００３０】実験例２（アルミナとＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合
金接合界面の反応層の組成） 実験例２は、直径１２ｍｍφ、長さ２５ｍｍのアルミナ
丸棒と直径１２ｍｍφ、厚さ１０ｍｍのＡｌ−Ｍｎ合金
円柱の間に、厚さ：０．５ｍｍのＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ
−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金板を挟み、１０-3Ｐａの真空雰
囲気中で、該合金板の固相線より約１０℃低温の５５０
℃で、４０ＭＰａの加圧を行なって接合した接合体につ
いて、アルミナと該合金板の接合界面に形成される反応
層が、本発明の如き組成を有するかを検討した実験例で
ある。この実験例のアルミナ丸棒、Ａｌ−Ｍｎ合金円
柱、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金板がそれぞれ本発明のセラミ
ックス製部材、金属体、金属製部材、接合体が金属セラ
ミックス複合構造体に相当する。
金接合界面の反応層の組成） 実験例２は、直径１２ｍｍφ、長さ２５ｍｍのアルミナ
丸棒と直径１２ｍｍφ、厚さ１０ｍｍのＡｌ−Ｍｎ合金
円柱の間に、厚さ：０．５ｍｍのＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ
−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金板を挟み、１０-3Ｐａの真空雰
囲気中で、該合金板の固相線より約１０℃低温の５５０
℃で、４０ＭＰａの加圧を行なって接合した接合体につ
いて、アルミナと該合金板の接合界面に形成される反応
層が、本発明の如き組成を有するかを検討した実験例で
ある。この実験例のアルミナ丸棒、Ａｌ−Ｍｎ合金円
柱、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金板がそれぞれ本発明のセラミ
ックス製部材、金属体、金属製部材、接合体が金属セラ
ミックス複合構造体に相当する。
【００３１】この実験では、上記条件で接合した接合体
の接合界面と平行にＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ
％Ｍｇ合金層の部分とアルミナの部分で切断した厚さ約
１０ｍｍの円板を、合金層側から該合金層の厚さが約５
μｍ程度になるまで機械的に研磨して試料とした。この
試料の研磨面表面から約１０μｍの深さまで、アルミナ
表面の方向へ、Ｘ線光電子分析法により組成を分析し
た。測定は、１回の測定毎のイオンエッチングによる削
り量を約２５０ｎｍとした他は、実験例１と同条件で行
なった。得られた結果を図５に示す。
の接合界面と平行にＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ
％Ｍｇ合金層の部分とアルミナの部分で切断した厚さ約
１０ｍｍの円板を、合金層側から該合金層の厚さが約５
μｍ程度になるまで機械的に研磨して試料とした。この
試料の研磨面表面から約１０μｍの深さまで、アルミナ
表面の方向へ、Ｘ線光電子分析法により組成を分析し
た。測定は、１回の測定毎のイオンエッチングによる削
り量を約２５０ｎｍとした他は、実験例１と同条件で行
なった。得られた結果を図５に示す。
【００３２】図５に示す如く、接合界面近傍は、以下の
３つの組成域に分けられる。 （Ａ）試料表面から約２．５μｍ深さまでの部分 この部分は、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金の構成成分である、
Ａｌ、Ｓｉ、Ｍｇが検出されるので、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ
合金層と考えられる。 （Ｂ）試料表面から約２．５〜約５μｍまでの深さの部
分 この部分は、Ａｌ2 Ｏ3 、Ａｌ、Ｍｇ、Ｏが検出される
ので、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金層とアルミナの反応層と考
えられる。この部分で検出されたＭｇは、測定部の深さ
が増すにつれて、エネルギーのピーク位置が金属Ｍｇの
位置からＭｇＯの位置に近い高エネルギー側へシフトし
ている。このピークが金属Ｍｇによるものでないことを
示唆している。
３つの組成域に分けられる。 （Ａ）試料表面から約２．５μｍ深さまでの部分 この部分は、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金の構成成分である、
Ａｌ、Ｓｉ、Ｍｇが検出されるので、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ
合金層と考えられる。 （Ｂ）試料表面から約２．５〜約５μｍまでの深さの部
分 この部分は、Ａｌ2 Ｏ3 、Ａｌ、Ｍｇ、Ｏが検出される
ので、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金層とアルミナの反応層と考
えられる。この部分で検出されたＭｇは、測定部の深さ
が増すにつれて、エネルギーのピーク位置が金属Ｍｇの
位置からＭｇＯの位置に近い高エネルギー側へシフトし
ている。このピークが金属Ｍｇによるものでないことを
示唆している。
【００３３】（Ｃ）試料表面から約５μｍ以上深い部分 この部分は、Ａｌ2 Ｏ3 とＯのみで構成されているの
で、アルミナ層と考えられる。なお、比較例として、ス
ピネルの焼結体について、同じ方法でエネルギーのピー
ク位置を測定したところ、Ａｌ2 Ｏ3 とＭｇＯのそれぞ
れとほぼ同じエネルギーレベルの位置にピークを示し
た。従って、上記（Ｂ）の領域で、測定されたＡｌ2 Ｏ
3 と高エネルギー側にシフトしたＭｇのピークの両方に
スピネルのピークが重なっている可能性がある。
で、アルミナ層と考えられる。なお、比較例として、ス
ピネルの焼結体について、同じ方法でエネルギーのピー
ク位置を測定したところ、Ａｌ2 Ｏ3 とＭｇＯのそれぞ
れとほぼ同じエネルギーレベルの位置にピークを示し
た。従って、上記（Ｂ）の領域で、測定されたＡｌ2 Ｏ
3 と高エネルギー側にシフトしたＭｇのピークの両方に
スピネルのピークが重なっている可能性がある。
【００３４】以上の結果に示されるごとく、アルミナと
Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金層との接合界面にはスピネル（Ｍ
ｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）またはスピネルおよびＡｌ2 Ｏ3 、
ＭｇＯ、Ａｌ並びにＯよりなる群から選ばれた少なくと
も一種以上の物質からなる反応層が形成されていること
が確かめられた。次に、実験例３として、本発明の製造
方法で作られた接合体の接合界面が、接合強度及び耐食
性に優れることを示す。
Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金層との接合界面にはスピネル（Ｍ
ｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）またはスピネルおよびＡｌ2 Ｏ3 、
ＭｇＯ、Ａｌ並びにＯよりなる群から選ばれた少なくと
も一種以上の物質からなる反応層が形成されていること
が確かめられた。次に、実験例３として、本発明の製造
方法で作られた接合体の接合界面が、接合強度及び耐食
性に優れることを示す。
【００３５】 実験例３（複合体の接合強度向上への効果） 実験例３は、本発明の方法（固相接合）で製造された金
属・セラミックス接合体の接合界面の接合強度と耐食性
を従来の方法により接合体と比較した例である。直径１
２ｍｍφ、厚さ５ｍｍのＡｌ−Ｍｎ合金円柱の両側に、
直径１２ｍｍφ、厚さ１ｍｍの純Ａｌ板の両面に厚さ
０．１ｍｍのＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ
合金の箔を配置した３層構造の金属製部材を介して、直
径１２ｍｍφ、長さ２５ｍｍのアルミナ丸棒を配置した
組立体を作り、該組立体を真空プレス中にセットして、
１０-3Ｐａの真空雰囲気中で、上記Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合
金箔の固相線より約１０℃低温の５５０℃で、４０ＭＰ
ａの加圧を行なって接合した中心部がＡｌ−Ｍｎ合金、
両端がアルミナからなる直径１２ｍｍφ、長さ５６ｍｍ
の接合体（固相接合体：実施例）と接合温度のみ６００
℃とし、その他の条件は同一とした接合体（液相接合
体：比較例）および金属製部材を純Ａｌ製、接合温度
を６００℃とし、その他の条件は実施例と同一とした接
合体（固相接合体：比較例）を作製した。次にこれら
の接合体から、中心部がＡｌ−Ｍｎ合金、両端がアルミ
ナからなる３×３×４０ｍｍの試験片を切り出して、４
点曲げ試験片とした。なお、この実験のアルミナ丸棒、
Ａｌ−Ｍｎ合金円柱、３層構造の金属部材が、それぞれ
本発明のセラミックス製部材、金属体、金属製部材に相
当し、接合体が金属セラミックス複合構造体に相当す
る。
属・セラミックス接合体の接合界面の接合強度と耐食性
を従来の方法により接合体と比較した例である。直径１
２ｍｍφ、厚さ５ｍｍのＡｌ−Ｍｎ合金円柱の両側に、
直径１２ｍｍφ、厚さ１ｍｍの純Ａｌ板の両面に厚さ
０．１ｍｍのＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ
合金の箔を配置した３層構造の金属製部材を介して、直
径１２ｍｍφ、長さ２５ｍｍのアルミナ丸棒を配置した
組立体を作り、該組立体を真空プレス中にセットして、
１０-3Ｐａの真空雰囲気中で、上記Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合
金箔の固相線より約１０℃低温の５５０℃で、４０ＭＰ
ａの加圧を行なって接合した中心部がＡｌ−Ｍｎ合金、
両端がアルミナからなる直径１２ｍｍφ、長さ５６ｍｍ
の接合体（固相接合体：実施例）と接合温度のみ６００
℃とし、その他の条件は同一とした接合体（液相接合
体：比較例）および金属製部材を純Ａｌ製、接合温度
を６００℃とし、その他の条件は実施例と同一とした接
合体（固相接合体：比較例）を作製した。次にこれら
の接合体から、中心部がＡｌ−Ｍｎ合金、両端がアルミ
ナからなる３×３×４０ｍｍの試験片を切り出して、４
点曲げ試験片とした。なお、この実験のアルミナ丸棒、
Ａｌ−Ｍｎ合金円柱、３層構造の金属部材が、それぞれ
本発明のセラミックス製部材、金属体、金属製部材に相
当し、接合体が金属セラミックス複合構造体に相当す
る。
【００３６】
【表３】 これらの試験片について、４点曲げ強度を測定した結果
を表３に示す。接合したままの試験片では、実施例と比
較例のいずれにおいても、破断が接合界面近傍のアルミ
ナ部分で生じたため、アルミナと金属製部材との接合界
面の真の接合強度は求められなかった。しかし、いずれ
の接合体においても、接合強度がアルミナの曲げ強度以
上であることが解る。そこで、これらの接合体の接合界
面の耐食性を比較するため、該接合体から作製した試験
片を４３０℃に加熱した溶融Ｎａ中に１２０時間浸漬し
た後、４点曲げ強度を測定した。その結果、実施例の試
験片の破断は、浸漬前と同じようにアルミナ部分で生
じ、接合界面のＮａによる劣化は認められなかった。こ
れに対し、比較例の試験片は、アルミナの曲げ強度よ
り低い応力で破断した。この場合の破断は、全て接合界
面で生じ、比較例の接合界面はＮａによる劣化が大き
いことが解った。また、比較例の試験片では浸漬中に
接合界面での剥離が生じ、曲げ強度の測定ができなかっ
た。
を表３に示す。接合したままの試験片では、実施例と比
較例のいずれにおいても、破断が接合界面近傍のアルミ
ナ部分で生じたため、アルミナと金属製部材との接合界
面の真の接合強度は求められなかった。しかし、いずれ
の接合体においても、接合強度がアルミナの曲げ強度以
上であることが解る。そこで、これらの接合体の接合界
面の耐食性を比較するため、該接合体から作製した試験
片を４３０℃に加熱した溶融Ｎａ中に１２０時間浸漬し
た後、４点曲げ強度を測定した。その結果、実施例の試
験片の破断は、浸漬前と同じようにアルミナ部分で生
じ、接合界面のＮａによる劣化は認められなかった。こ
れに対し、比較例の試験片は、アルミナの曲げ強度よ
り低い応力で破断した。この場合の破断は、全て接合界
面で生じ、比較例の接合界面はＮａによる劣化が大き
いことが解った。また、比較例の試験片では浸漬中に
接合界面での剥離が生じ、曲げ強度の測定ができなかっ
た。
【００３７】これは、本発明の接合体では、接合界面
が、溶融Ｎａに腐食されない反応層で構成されているか
らである。さらにまた、本発明の接合体は、固相接合で
作製されているので、アルミナとＡｌ−Ｍｎ合金の間で
接合層を形成しているＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金中のＳｉ粒
子も、Ａｌ基地中に独立した微細粒子として分散してお
り、Ｎａによる侵食を受けないためである。これに対し
て、比較例の接合体では、接合がＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合
金の融点以上の温度で行なわれているため、アルミナと
Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金の接合界面には、溶融Ｎａにより
腐食されやすいＳｉ粒子が多数存在している。さらにま
た、比較例の接合体では、アルミナとＡｌ−Ｍｎ合金
の間で接合層を形成しているＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金中の
Ｓｉ粒子も一度溶融し、凝固に際して溶液中から晶出す
るので、樹枝状晶の如く、連続した形状をしている。こ
のため、比較例の接合体では、接合界面の溶融Ｎａに
対する耐食性が劣るものと予想される。さらにまた、比
較例の接合体では、アルミナと金属製部材との間に形
成される反応層が本発明の反応層と異なるため、接合界
面の溶融Ｎａに対する耐食性が著しく劣るものと予想さ
れる。
が、溶融Ｎａに腐食されない反応層で構成されているか
らである。さらにまた、本発明の接合体は、固相接合で
作製されているので、アルミナとＡｌ−Ｍｎ合金の間で
接合層を形成しているＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金中のＳｉ粒
子も、Ａｌ基地中に独立した微細粒子として分散してお
り、Ｎａによる侵食を受けないためである。これに対し
て、比較例の接合体では、接合がＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合
金の融点以上の温度で行なわれているため、アルミナと
Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金の接合界面には、溶融Ｎａにより
腐食されやすいＳｉ粒子が多数存在している。さらにま
た、比較例の接合体では、アルミナとＡｌ−Ｍｎ合金
の間で接合層を形成しているＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金中の
Ｓｉ粒子も一度溶融し、凝固に際して溶液中から晶出す
るので、樹枝状晶の如く、連続した形状をしている。こ
のため、比較例の接合体では、接合界面の溶融Ｎａに
対する耐食性が劣るものと予想される。さらにまた、比
較例の接合体では、アルミナと金属製部材との間に形
成される反応層が本発明の反応層と異なるため、接合界
面の溶融Ｎａに対する耐食性が著しく劣るものと予想さ
れる。
【００３８】実験例 ４ 実験例４は、金属アルミニウムの表面に種々の方法でア
ルミニウムの酸化膜を形成し、その後このアルミナ膜の
表面にマグネシア（ＭｇＯ）を配設し、真空中、５５０
℃で４ｋｇ／ｍｍ2 で加圧し、接合した。この模式図を
図６に示す。図６の（Ａ）は酸化膜形成の状態を示し、
図６（Ｂ）は接合中のスピネル形成反応を示し、図６
（Ｃ）は接合終了後の接合界面の状態を示す。
ルミニウムの酸化膜を形成し、その後このアルミナ膜の
表面にマグネシア（ＭｇＯ）を配設し、真空中、５５０
℃で４ｋｇ／ｍｍ2 で加圧し、接合した。この模式図を
図６に示す。図６の（Ａ）は酸化膜形成の状態を示し、
図６（Ｂ）は接合中のスピネル形成反応を示し、図６
（Ｃ）は接合終了後の接合界面の状態を示す。
【００３９】このアルミニウムとマグネシアとの接合体
についてアルミナ酸化膜の厚さと曲げ強度との関係を実
験した。その結果を図７および表４に示す。
についてアルミナ酸化膜の厚さと曲げ強度との関係を実
験した。その結果を図７および表４に示す。
【００４０】
【表４】 図７において、数字は表４の実験ナンバーを示し、図７
中、○：セラミックで破断、△：判断位置不明、●：接
合界面で破断、をそれぞれ示す。表４において、実験ナ
ンバー１〜９は表に記載の温度、保持時間、雰囲気で表
面に酸化膜を形成させた試験片についての接合強度を示
した。実験ナンバー１０は熱処理なしの試験片について
接合強度を測定した結果を示す。
中、○：セラミックで破断、△：判断位置不明、●：接
合界面で破断、をそれぞれ示す。表４において、実験ナ
ンバー１〜９は表に記載の温度、保持時間、雰囲気で表
面に酸化膜を形成させた試験片についての接合強度を示
した。実験ナンバー１０は熱処理なしの試験片について
接合強度を測定した結果を示す。
【００４１】図７および表４から理解されるように、熱
処理ありの試験片（実験ナンバー１〜９）においては、
Ａｌ表面の酸化膜とＭｇＯが反応して、スピネル相を形
成するため曲げ強度が相対的に増大していることが理解
できる。また、酸化膜の厚さの増大にともなって接合強
度が向上し、セラミックでの破断が生じているのは、ス
ピネル反応層の厚さが増大しているためと考えられる。
処理ありの試験片（実験ナンバー１〜９）においては、
Ａｌ表面の酸化膜とＭｇＯが反応して、スピネル相を形
成するため曲げ強度が相対的に増大していることが理解
できる。また、酸化膜の厚さの増大にともなって接合強
度が向上し、セラミックでの破断が生じているのは、ス
ピネル反応層の厚さが増大しているためと考えられる。
【００４２】実験例 ５ セラミック製部材として、アルミナ、マグネシアおよび
被接合面にスピネル層を形成したアルミナを用い、金属
製部材として、純ＡｌおよびＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金を用
いて、雰囲気として真空中および空気中として、種々の
組合せで接合を行った。なお、接合温度は５５０℃、加
圧力は４ｋｇ／ｍｍ2 と一定条件とした。
被接合面にスピネル層を形成したアルミナを用い、金属
製部材として、純ＡｌおよびＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金を用
いて、雰囲気として真空中および空気中として、種々の
組合せで接合を行った。なお、接合温度は５５０℃、加
圧力は４ｋｇ／ｍｍ2 と一定条件とした。
【００４３】結果を表５にまとめた。
【００４４】
【表５】 表５から理解されるように、セラミック製部材の被接合
面と金属製部材の被接合面に形成される膜が実施例〜
のように異種の物質（例えばスピネルとＡｌ 2 Ｏ3 ）
であれば、スピネルまたはスピネルおよびＡｌ2 Ｏ3 、
ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた少なく
とも一種以上の物質からなる反応層を形成するため、接
合が可能となる。
面と金属製部材の被接合面に形成される膜が実施例〜
のように異種の物質（例えばスピネルとＡｌ 2 Ｏ3 ）
であれば、スピネルまたはスピネルおよびＡｌ2 Ｏ3 、
ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた少なく
とも一種以上の物質からなる反応層を形成するため、接
合が可能となる。
【００４５】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の金属・セ
ラミックス接合体、それを使用した金属セラミックス複
合構造体および製造方法によると、接合界面の強度がア
ルミナセラミックスの曲げ強度より大きく、かつ接合界
面の溶融Ｎａに対する耐食性が良好な接合体が得られる
ので、溶融ナトリウムを取り扱う化学工業用部品やナト
リウム−硫黄電池用部品が簡便な方法で得られるという
効果がある。
ラミックス接合体、それを使用した金属セラミックス複
合構造体および製造方法によると、接合界面の強度がア
ルミナセラミックスの曲げ強度より大きく、かつ接合界
面の溶融Ｎａに対する耐食性が良好な接合体が得られる
ので、溶融ナトリウムを取り扱う化学工業用部品やナト
リウム−硫黄電池用部品が簡便な方法で得られるという
効果がある。
【図１】スピネルの固溶体の存在を示すＡｌ2 Ｏ3 −Ｍ
ｇＯの平衡状態図である。
ｇＯの平衡状態図である。
【図２】本発明の実施例によるアルミナとＭｇ含有Ａｌ
合金の接合界面を構成する反応層および接合界面近傍の
成分の相対量を示す模式図である。
合金の接合界面を構成する反応層および接合界面近傍の
成分の相対量を示す模式図である。
【図３】接合温度に加熱する前のＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ
−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金表面のＸＰＳ測定結果を示す図
である。
−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金表面のＸＰＳ測定結果を示す図
である。
【図４】接合温度に加熱後のＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−
１．５ｗｔ％Ｍｇ合金表面のＸＰＳ測定結果を示す図で
ある。
１．５ｗｔ％Ｍｇ合金表面のＸＰＳ測定結果を示す図で
ある。
【図５】本発明の実施例によるアルミナとＡｌ−１０ｗ
ｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金接合界面についてのＸ
ＰＳ測定結果を示す図である。
ｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金接合界面についてのＸ
ＰＳ測定結果を示す図である。
【図６】本発明の実験例４におけるアルミニウムとマグ
ネシアとの接合工程における各部の状態を示す模式図で
ある。
ネシアとの接合工程における各部の状態を示す模式図で
ある。
【図７】本発明の実験例４における酸化膜の厚さと曲げ
強度との関係を示す特性図である。
強度との関係を示す特性図である。
─────────────────────────────────────────────────────
【手続補正書】
【提出日】平成５年３月１６日
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２７
【補正方法】変更
【補正内容】
【００２７】
【表２】 図３は、加熱前の合金について、表面から深さ方向のＡ
ｌ、Ｓｉ、Ｍｇ並びにＯの濃度を測定した結果である。
図中のエッチング時間は、試料表面を１０ｎｍ／ｍｉｎ
の速度で削った時間を意味する。ただし、このエッチン
グ速度は、島津製作所が純Ａｌを同条件でエッチングし
た際の測定値であり、この接合体のサンプルでの測定値
と必ずしも一致しない。図３には、５分間ずつイオンエ
ッチングで試料表面を削りながら、測定を繰り返し、表
面から２００ｎｍ（０．２μｍ）の深さまでの結果が示
されている。また、図４は、同じ合金を１０-3Ｐａの真
空雰囲気中で、該合金の固相線より約１０℃低温の５５
０℃まで昇温して冷却した試料について同じ測定をした
結果が示されている。図４の結果は、本発明の金属・セ
ラミックス接合体の接合に際し、所定の接合温度で加圧
する直前の金属製部材表面の状態を示していることにな
る。
ｌ、Ｓｉ、Ｍｇ並びにＯの濃度を測定した結果である。
図中のエッチング時間は、試料表面を１０ｎｍ／ｍｉｎ
の速度で削った時間を意味する。ただし、このエッチン
グ速度は、島津製作所が純Ａｌを同条件でエッチングし
た際の測定値であり、この接合体のサンプルでの測定値
と必ずしも一致しない。図３には、５分間ずつイオンエ
ッチングで試料表面を削りながら、測定を繰り返し、表
面から２００ｎｍ（０．２μｍ）の深さまでの結果が示
されている。また、図４は、同じ合金を１０-3Ｐａの真
空雰囲気中で、該合金の固相線より約１０℃低温の５５
０℃まで昇温して冷却した試料について同じ測定をした
結果が示されている。図４の結果は、本発明の金属・セ
ラミックス接合体の接合に際し、所定の接合温度で加圧
する直前の金属製部材表面の状態を示していることにな
る。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正内容】
【００３０】実験例２（アルミナとＡｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合
金接合界面の反応層の組成） 実験例２は、直径１２ｍｍφ、長さ２０ｍｍのアルミナ
丸棒と直径１２ｍｍφ、厚さ０．８ｍｍのＡｌ−Ｍｎ合
金円柱の間に、厚さ：０．５ｍｍのＡｌ−１０ｗｔ％Ｓ
ｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金板を挟み、１０-3Ｐａの真空
雰囲気中で、該合金板の固相線より約１０℃低温の５５
０℃で、４ｋｇ／ｍｍ2 の加圧を行なって接合した接合
体について、アルミナと該合金板の接合界面に形成され
る反応層が、本発明の如き組成を有するかを検討した実
験例である。この実験例のアルミナ丸棒、Ａｌ−Ｍｎ合
金円柱、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金板がそれぞれ本発明のセ
ラミックス製部材、金属体、金属製部材、接合体が金属
セラミックス複合構造体に相当する。
金接合界面の反応層の組成） 実験例２は、直径１２ｍｍφ、長さ２０ｍｍのアルミナ
丸棒と直径１２ｍｍφ、厚さ０．８ｍｍのＡｌ−Ｍｎ合
金円柱の間に、厚さ：０．５ｍｍのＡｌ−１０ｗｔ％Ｓ
ｉ−１．５ｗｔ％Ｍｇ合金板を挟み、１０-3Ｐａの真空
雰囲気中で、該合金板の固相線より約１０℃低温の５５
０℃で、４ｋｇ／ｍｍ2 の加圧を行なって接合した接合
体について、アルミナと該合金板の接合界面に形成され
る反応層が、本発明の如き組成を有するかを検討した実
験例である。この実験例のアルミナ丸棒、Ａｌ−Ｍｎ合
金円柱、Ａｌ−Ｓｉ−Ｍｇ合金板がそれぞれ本発明のセ
ラミックス製部材、金属体、金属製部材、接合体が金属
セラミックス複合構造体に相当する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正内容】
【００３５】実験例３（複合体の接合強度向上への効
果） 実験例３は、本発明の方法（固相接合）で製造された金
属・セラミックス接合体の接合界面の接合強度と耐食性
を従来の方法により接合体と比較した例である。直径１
２ｍｍφ、厚さ０．８ｍｍのＡｌ−Ｍｎ合金円柱の両側
に、直径１２ｍｍφ、厚さ０．５ｍｍの純Ａｌ板の両面
に厚さ０．１ｍｍのＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ
％Ｍｇ合金の箔を配置した３層構造の金属製部材を介し
て、直径１２ｍｍφ、長さ２０ｍｍのアルミナ丸棒を配
置した組立体を作り、該組立体を真空プレス中にセット
して、１０-3Ｐａの真空雰囲気中で、上記Ａｌ−Ｓｉ−
Ｍｇ合金箔の固相線より約１０℃低温の５５０℃で、４
ｋｇ／ｍｍ2 の加圧を行なって接合した中心部がＡｌ−
Ｍｎ合金、両端がアルミナからなる直径１２ｍｍφ、長
さ約４０ｍｍの接合体（固相接合体：実施例）と接合温
度のみ６００℃とし、その他の条件は同一とした接合体
（液相接合体：比較例）および金属製部材を純Ａｌ
製、接合温度を６００℃とし、その他の条件は実施例と
同一とした接合体（固相接合体：比較例）を作製し
た。次にこれらの接合体から、中心部がＡｌ−Ｍｎ合
金、両端がアルミナからなる３×４×４０ｍｍの試験片
を切り出して、４点曲げ試験片とした。なお、この実験
のアルミナ丸棒、Ａｌ−Ｍｎ合金円柱、３層構造の金属
部材が、それぞれ本発明のセラミックス製部材、金属
体、金属製部材に相当し、接合体が金属セラミックス複
合構造体に相当する。
果） 実験例３は、本発明の方法（固相接合）で製造された金
属・セラミックス接合体の接合界面の接合強度と耐食性
を従来の方法により接合体と比較した例である。直径１
２ｍｍφ、厚さ０．８ｍｍのＡｌ−Ｍｎ合金円柱の両側
に、直径１２ｍｍφ、厚さ０．５ｍｍの純Ａｌ板の両面
に厚さ０．１ｍｍのＡｌ−１０ｗｔ％Ｓｉ−１．５ｗｔ
％Ｍｇ合金の箔を配置した３層構造の金属製部材を介し
て、直径１２ｍｍφ、長さ２０ｍｍのアルミナ丸棒を配
置した組立体を作り、該組立体を真空プレス中にセット
して、１０-3Ｐａの真空雰囲気中で、上記Ａｌ−Ｓｉ−
Ｍｇ合金箔の固相線より約１０℃低温の５５０℃で、４
ｋｇ／ｍｍ2 の加圧を行なって接合した中心部がＡｌ−
Ｍｎ合金、両端がアルミナからなる直径１２ｍｍφ、長
さ約４０ｍｍの接合体（固相接合体：実施例）と接合温
度のみ６００℃とし、その他の条件は同一とした接合体
（液相接合体：比較例）および金属製部材を純Ａｌ
製、接合温度を６００℃とし、その他の条件は実施例と
同一とした接合体（固相接合体：比較例）を作製し
た。次にこれらの接合体から、中心部がＡｌ−Ｍｎ合
金、両端がアルミナからなる３×４×４０ｍｍの試験片
を切り出して、４点曲げ試験片とした。なお、この実験
のアルミナ丸棒、Ａｌ−Ｍｎ合金円柱、３層構造の金属
部材が、それぞれ本発明のセラミックス製部材、金属
体、金属製部材に相当し、接合体が金属セラミックス複
合構造体に相当する。
Claims (20)
- 【請求項１】 アルミナ製部材と金属製部材の接合体に
おいて、金属製部材とアルミナ製部材の間に、スピネル
（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、Ａｌ
ならびにＯよりなる群から選ばれた少なくとも一種以上
の物質とからなる反応層が存在することを特徴とする金
属・セラミックス接合体。 - 【請求項２】 前記金属製部材が、Ｍｇを含有する合金
であることを特徴とする金属・セラミックス接合体。 - 【請求項３】 前記金属製部材の少なくともアルミナと
の被接合面が、Ｍｇを含有するＡｌ合金層で形成されて
いることを特徴とする金属・セラミックス接合体。 - 【請求項４】 前記金属製部材が、純Ａｌからなる芯材
の少なくともアルミナとの被接合側表面にＡｌ−Ｓｉ−
Ｍｇ系合金を配置した３層構造体であることを特徴とす
る請求項１記載の金属・セラミックス接合体。 - 【請求項５】 アルミナ製部材の表面に、少なくとも該
アルミナとの被接合面がＭｇを含有する合金層からなる
金属製部材を接触させた状態で、該合金層の固相線以下
の温度に加熱した後加圧し、該合金層とアルミナ製部材
との接合界面にスピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）および
Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から選
ばれた少なくとも一種以上の物質からなる反応層を形成
させることを特徴とする金属・セラミックス接合体の製
造方法。 - 【請求項６】 前記金属製部材が、Ｍｇを含有するＡｌ
合金からなることを特徴とする請求項５記載の金属・セ
ラミックス接合体の製造方法。 - 【請求項７】 前記金属製部材が、純Ａｌからなる芯材
の少なくともアルミナとの被接合側表面にＡｌ−Ｓｉ−
Ｍｇ系合金を配置した３層構造体であることを特徴とす
る請求項５記載の金属・セラミックス接合体の製造方
法。 - 【請求項８】 アルミナ製部材と金属製部材の接合界面
に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、
ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる群から選ばれた少なく
とも一種以上の物質とからなる反応層を介して、アルミ
ナ製部材と金属製部材を一体的に接合している金属・セ
ラミックス接合体が、前記金属製部材の部分で金属体に
接合されていることを特徴とする金属セラミックス複合
構造体。 - 【請求項９】 金属製部材の少なくともアルミナ製部材
との被接合面が、Ｍｇを含有する合金、金属体がＡｌ合
金であることを特徴とする請求項８記載の金属セラミッ
クス複合構造体。 - 【請求項１０】 金属製部材が、純Ａｌからなる芯材の
少なくともアルミナとの被接合側表面にＡｌ−Ｓｉ−Ｍ
ｇ系合金を配置した３層構造体、金属体がＡｌ合金であ
ることを特徴とする請求項８記載の金属セラミックス複
合構造体。 - 【請求項１１】 マグネシアまたはスピネル製部材と金
属製部材の接合体において、金属製部材とマグネシアま
たはスピネル製部材の間に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2
Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりな
る群から選ばれた少なくとも一種以上の物質とからなる
反応層が存在することを特徴とする金属・セラミックス
接合体。 - 【請求項１２】 前記金属製部材が、純ＡｌまたはＡｌ
合金であることを特徴とする金属・セラミックス接合
体。 - 【請求項１３】 前記金属製部材の少なくともマグネシ
アまたはスピネル製部材との被接合面が、純Ａｌまたは
Ａｌ合金もしくは表面に酸化膜を形成させた純Ａｌまた
はＡｌ合金で形成されていることを特徴とする請求項１
１記載の金属・セラミックス接合体。 - 【請求項１４】 前記金属製部材が、純Ａｌからなる芯
材の少なくともマグネシアまたはスピネルとの被接合側
表面に純ＡｌまたはＡｌ合金を配置した３層構造体であ
ることを特徴とする請求項１１記載の金属・セラミック
ス接合体。 - 【請求項１５】 マグネシアまたはスピネル製部材の表
面に、少なくとも該マグネシアまたはスピネルとの被接
合面が純ＡｌまたはＡｌ合金もしくは表面に酸化膜を形
成させた純ＡｌまたはＡｌ合金からなる金属製部材を接
触させた状態で、該純ＡｌまたはＡｌ合金層の固相線以
下の温度に加熱した後加圧し、該純ＡｌまたはＡｌ合金
もしくは、これらの合金表面の酸化膜とマグネシアまた
はスピネル製部材との接合界面に、スピネル（ＭｇＯ・
Ａｌ2 Ｏ3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯ
よりなる群から選ばれた少なくとも一種以上の物質とか
らなる反応層を形成させることを特徴とする金属・セラ
ミックス接合体の製造方法。 - 【請求項１６】 前記金属製部材が、純ＡｌまたはＡｌ
合金からなることを特徴とする請求項５に記載の金属・
セラミックス接合体の製造方法。 - 【請求項１７】 前記金属製部材が、純Ａｌからなる芯
材の少なくともマグネシアまたはスピネルとの被接合側
表面に純ＡｌまたはＡｌ合金を配置した３層構造体であ
ることを特徴とする請求項１５記載の金属・セラミック
ス接合体の製造方法。 - 【請求項１８】 マグネシアまたはスピネル製部材と金
属製部材の接合界面に、スピネル（ＭｇＯ・Ａｌ2 Ｏ
3 ）と、Ａｌ2 Ｏ3 、ＭｇＯ、ＡｌならびにＯよりなる
群から選ばれた少なくとも一種以上の物質とからなる反
応層を介して、マグネシアまたはスピネル製部材と金属
製部材を一体的に接合している金属・セラミックス接合
体が、前記金属製部材の部分で金属体に接合されている
ことを特徴とする金属セラミックス複合構造体。 - 【請求項１９】 金属製部材の少なくともマグネシアま
たはスピネル製部材との被接合面が、純ＡｌまたはＡｌ
合金もしくは表面に酸化膜を形成させた純ＡｌまたはＡ
ｌ合金、金属体がＡｌ合金であることを特徴とする請求
項１８記載の金属セラミックス複合構造体。 - 【請求項２０】 金属製部材が、純Ａｌからなる芯材の
少なくともマグネシアまたはスピネルとの被接合側表面
に純ＡｌまたはＡｌ合金を配置した３層構造体、金属体
がＡｌ合金であることを特徴とする請求項１８記載の金
属セラミックス複合構造体。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP00355893A JP3450023B2 (ja) | 1992-01-24 | 1993-01-12 | 金属・セラミックス接合体およびそれを使用した金属セラミックス複合構造体とその製造方法 |
| DE4301927A DE4301927C2 (de) | 1992-01-24 | 1993-01-25 | Verbundener Metall-Keramik-Werkstoff, dessen Verwendung und Verfahren zu dessen Herstellung |
| GB9301391A GB2263430B (en) | 1992-01-24 | 1993-01-25 | Bonded ceramics-metal material, metal-ceramics composite structure using it, and method of producing them |
| US08/387,390 US5543130A (en) | 1992-01-24 | 1995-02-13 | Metal ceramic composite structure |
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1116292 | 1992-01-24 | ||
| JP4-11162 | 1992-01-24 | ||
| JP00355893A JP3450023B2 (ja) | 1992-01-24 | 1993-01-12 | 金属・セラミックス接合体およびそれを使用した金属セラミックス複合構造体とその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0624855A true JPH0624855A (ja) | 1994-02-01 |
| JP3450023B2 JP3450023B2 (ja) | 2003-09-22 |
Family
ID=26337176
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP00355893A Expired - Lifetime JP3450023B2 (ja) | 1992-01-24 | 1993-01-12 | 金属・セラミックス接合体およびそれを使用した金属セラミックス複合構造体とその製造方法 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5543130A (ja) |
| JP (1) | JP3450023B2 (ja) |
| DE (1) | DE4301927C2 (ja) |
| GB (1) | GB2263430B (ja) |
Cited By (4)
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|---|---|---|---|---|
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| JP4750992B2 (ja) * | 1999-11-11 | 2011-08-17 | ローベルト ボツシユ ゲゼルシヤフト ミツト ベシユレンクテル ハフツング | 金属／セラミック複合材料体及びその製造方法 |
| JP2015109139A (ja) * | 2013-12-03 | 2015-06-11 | 日本碍子株式会社 | セラミックヒータ及びその製法 |
| KR20160042340A (ko) * | 2014-10-08 | 2016-04-19 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 나트륨 유황 전지용 열압착 접합용 삽입금속 |
Families Citing this family (11)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| US5633073A (en) * | 1995-07-14 | 1997-05-27 | Applied Materials, Inc. | Ceramic susceptor with embedded metal electrode and eutectic connection |
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