JPH06283207A - 非水電解質電池 - Google Patents
非水電解質電池Info
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- JPH06283207A JPH06283207A JP5090432A JP9043293A JPH06283207A JP H06283207 A JPH06283207 A JP H06283207A JP 5090432 A JP5090432 A JP 5090432A JP 9043293 A JP9043293 A JP 9043293A JP H06283207 A JPH06283207 A JP H06283207A
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- Japan
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- active material
- electrode active
- positive electrode
- negative electrode
- fepo
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 可逆容量の大きな小型高エネルギー密度のリ
チウム電池を低コストで構成することを目的とする。 【構成】 組成式、ＦｅＰＯ4 で表される物質を正極活
物質６として含み、アルカリ金属またはその化合物を負
極活物質４とし、正極活物質および負極活物質に対して
化学的に安定であり、かつアルカリ金属イオンが正極活
物質あるいは負極活物質に電気化学反応をするための移
動を行いうる物質を電解質物質とした非水電解質電池。
チウム電池を低コストで構成することを目的とする。 【構成】 組成式、ＦｅＰＯ4 で表される物質を正極活
物質６として含み、アルカリ金属またはその化合物を負
極活物質４とし、正極活物質および負極活物質に対して
化学的に安定であり、かつアルカリ金属イオンが正極活
物質あるいは負極活物質に電気化学反応をするための移
動を行いうる物質を電解質物質とした非水電解質電池。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、非水電解質電池、さら
に詳細には充放電可能な非水電解質二次電池に関し、特
に正極活物質の改良に関わり、電池の充放電容量の増加
を目的とするものである。
に詳細には充放電可能な非水電解質二次電池に関し、特
に正極活物質の改良に関わり、電池の充放電容量の増加
を目的とするものである。
【０００２】
【従来の技術】リチウム等のアルカリ金属およびその合
金や化合物を負極活物質とする非水電解質電池は、負極
金属イオンの正極活物質へのインサーションもしくはイ
ンターカレーション反応によって、その大放電容量と可
充電性を両立させている。従来から、リチウムを負極活
物質として用いる二次電池としては、リチウムに対しイ
ンターカレーションホストとなりうるＶ2 Ｏ5 やＬｉＣ
ｏＯ2 やＬｉＮｉＯ2 などの層状もしくはトンネル状酸
化物を正極に用いた電池が提案されているが、これらの
金属酸化物は、コストの点で実用上難点がある。
金や化合物を負極活物質とする非水電解質電池は、負極
金属イオンの正極活物質へのインサーションもしくはイ
ンターカレーション反応によって、その大放電容量と可
充電性を両立させている。従来から、リチウムを負極活
物質として用いる二次電池としては、リチウムに対しイ
ンターカレーションホストとなりうるＶ2 Ｏ5 やＬｉＣ
ｏＯ2 やＬｉＮｉＯ2 などの層状もしくはトンネル状酸
化物を正極に用いた電池が提案されているが、これらの
金属酸化物は、コストの点で実用上難点がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記現状の問
題点を改善するために提案されたもので、その目的は、
小型で充放電特性に優れた電池特性を持つ非水電解質電
池を低コストで提供することにある。
題点を改善するために提案されたもので、その目的は、
小型で充放電特性に優れた電池特性を持つ非水電解質電
池を低コストで提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め、本発明は組成式ＦｅＰＯ4 で与えられる化合物を正
極活物質とし、リチウムその他のアルカリ金属またはそ
の化合物を負極活物質とし、前記正極活物質及び、前記
負極活物質に対して化学的に安定であり、且つアルカリ
金属イオンが前記正極活物質あるいは前記負極活物質と
電気化学反応をするための移動を行い得る物質を電解質
物質としたことを特徴とする非水電解質電池を発明の要
旨とするものである。
め、本発明は組成式ＦｅＰＯ4 で与えられる化合物を正
極活物質とし、リチウムその他のアルカリ金属またはそ
の化合物を負極活物質とし、前記正極活物質及び、前記
負極活物質に対して化学的に安定であり、且つアルカリ
金属イオンが前記正極活物質あるいは前記負極活物質と
電気化学反応をするための移動を行い得る物質を電解質
物質としたことを特徴とする非水電解質電池を発明の要
旨とするものである。
【０００５】
【作用】本発明の鉄化合物である正極活物質は、既知４
Ｖ級高電圧正極の中でも最も安価なＭｎ酸化物であるＬ
ｉＭｎ2 Ｏ4 に比べてもさらに半分以下の低コストを可
能とするものである。
Ｖ級高電圧正極の中でも最も安価なＭｎ酸化物であるＬ
ｉＭｎ2 Ｏ4 に比べてもさらに半分以下の低コストを可
能とするものである。
【０００６】
【実施例】次に本発明の実施例について説明する。本発
明ではＦｅＰＯ4 は、ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏを熱処理し
て得た。熱分析の結果を図１に示す。図１の熱重量分析
の結果から、市販ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ試薬より結晶水
を完全に除去するためには少なくとも２５０℃以上の熱
処理が必要であることがわかる。曲線Ａは重量の減少、
曲線Ｂは発熱又は吸熱を示す。また、室温および２５０
℃，５５０℃，６００℃，７５０℃各温度での２４時間
熱処理品のＸ線回折結果を図２に示す。２５０℃で熱処
理した試料は非晶質であり、５５０℃〜７５０℃で熱処
理した試料は六方晶である。この正極活物質を用いて正
極を形成するには、ＦｅＰＯ4 化合物粉末とポリテトラ
フルオロエチレンのような結着剤粉末との混合物をニッ
ケル，ステンレス等の支持体上に圧着成形する。あるい
は、かかる混合物質粉末に導電性を付与するため熱分解
黒鉛やアセチレンブラックのような導電性粉末を混合
し、これに更にポリテトラフルオロエチレンのような結
着剤粉末を所要に応じて加え、この混合物を金属容器に
入れ、あるいは前述の混合物をニッケル，ステンレス等
の支持体に圧着成形する等の手段によって形成される。
負極活物質であるリチウムは一般のリチウム電池のそれ
と同様にシート状として、またはそのシートをニッケ
ル，ステンレス等の導電体網に圧着して負極として形成
される。また負極活物質としては、リチウム以外にリチ
ウム合金やリチウム化合物、その他ナトリウム，カリウ
ム等、従来公知のものが使用できる。電解質としては、
例えばジメトキシエタン，２−メチルテトラヒドロフラ
ン，エチレンカーボネート，メチルホルメート，ジメチ
ルスルホキシド，プロピレンカーボネート，アセトニト
リル，ブチロラクトン，ジメチルフォルムアミドなどの
有機溶媒に、ＬｉＡｓＦ6 ，ＬｉＢＦ4 ，ＬｉＰＦ6 ，
ＬｉＡｌＣｌ4 ，ＬｉＣｌＯ4 などのルイス酸を溶解し
た非水電解質溶液が使用できる。更に、セパレータ，構
造材料（電池ケース等）などの他の要素についても従来
公知の各種材料が使用でき、特に制限はない。以下実施
例によって本発明の方法を更に具体的に説明するが、本
発明はこれらによりなんら制限されるものではない。な
お、実施例において電池の作製及び測定はアルゴン雰囲
気下のドライボックス中で行った。
明ではＦｅＰＯ4 は、ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏを熱処理し
て得た。熱分析の結果を図１に示す。図１の熱重量分析
の結果から、市販ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ試薬より結晶水
を完全に除去するためには少なくとも２５０℃以上の熱
処理が必要であることがわかる。曲線Ａは重量の減少、
曲線Ｂは発熱又は吸熱を示す。また、室温および２５０
℃，５５０℃，６００℃，７５０℃各温度での２４時間
熱処理品のＸ線回折結果を図２に示す。２５０℃で熱処
理した試料は非晶質であり、５５０℃〜７５０℃で熱処
理した試料は六方晶である。この正極活物質を用いて正
極を形成するには、ＦｅＰＯ4 化合物粉末とポリテトラ
フルオロエチレンのような結着剤粉末との混合物をニッ
ケル，ステンレス等の支持体上に圧着成形する。あるい
は、かかる混合物質粉末に導電性を付与するため熱分解
黒鉛やアセチレンブラックのような導電性粉末を混合
し、これに更にポリテトラフルオロエチレンのような結
着剤粉末を所要に応じて加え、この混合物を金属容器に
入れ、あるいは前述の混合物をニッケル，ステンレス等
の支持体に圧着成形する等の手段によって形成される。
負極活物質であるリチウムは一般のリチウム電池のそれ
と同様にシート状として、またはそのシートをニッケ
ル，ステンレス等の導電体網に圧着して負極として形成
される。また負極活物質としては、リチウム以外にリチ
ウム合金やリチウム化合物、その他ナトリウム，カリウ
ム等、従来公知のものが使用できる。電解質としては、
例えばジメトキシエタン，２−メチルテトラヒドロフラ
ン，エチレンカーボネート，メチルホルメート，ジメチ
ルスルホキシド，プロピレンカーボネート，アセトニト
リル，ブチロラクトン，ジメチルフォルムアミドなどの
有機溶媒に、ＬｉＡｓＦ6 ，ＬｉＢＦ4 ，ＬｉＰＦ6 ，
ＬｉＡｌＣｌ4 ，ＬｉＣｌＯ4 などのルイス酸を溶解し
た非水電解質溶液が使用できる。更に、セパレータ，構
造材料（電池ケース等）などの他の要素についても従来
公知の各種材料が使用でき、特に制限はない。以下実施
例によって本発明の方法を更に具体的に説明するが、本
発明はこれらによりなんら制限されるものではない。な
お、実施例において電池の作製及び測定はアルゴン雰囲
気下のドライボックス中で行った。
【０００７】〔実施例１〕図３は本発明による電池の一
具体例であるコイン型電池の断面図であり、図中１はス
テンレス製封口板、２はポリプロピレン製ガスケット、
３はステンレス製正極ケース、４はリチウム負極、５は
ポリプロピレン製微孔性セパレータ、６は正極合剤ペレ
ットを示す。正極活物質は、ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏを２
５０℃で３６時間熱処理してＦｅＰＯ4 を無水化したも
のを用いた。得られた無水ＦｅＰＯ4 を導電剤（アセチ
レンブラック粉末），結着剤（ポリテトラフルオロエチ
レン）と共に、７０：２５：５の重量比で混合の上、ロ
ール成形し、正極合剤ペレット６（厚さ０．５ｍｍ，直
径１７ｍｍ，２００ｍｇ／ｃｅｌｌ）とした。まず、封
口板１上に金属リチウム負極４を加圧配置したものを、
ガスケット２の凹部に挿入し、金属リチウム負極４の上
にセパレータ５，正極合剤ペレット６の順序に配置し、
電解液としてプロピレンカーボネート（ＰＣ）と２−ジ
メトキシエタン（ＤＭＥ）の等容積混合溶媒にＬｉＣｌ
Ｏ4 を溶解させた１規定溶液をそれぞれ適量注入して含
浸させた後に、正極ケース３をかぶせてかしめることに
より、厚さ２ｍｍ，直径２３ｍｍのコイン型電池を作製
した。実施例１のリチウム２次電池について、０．５ｍ
Ａ／ｃｍ2 の放電電流密度で４．５Ｖ＞１Ｖの電圧規制
下の充放電試験を行ったところ、図４に示す良好な特性
図を得、可逆的に充放電できることがわかった。図４に
おいて、縦軸にセル電圧、横軸に充放電時間をとり、右
下りの曲線は放電、右上りの曲線は充電状態を示す。
具体例であるコイン型電池の断面図であり、図中１はス
テンレス製封口板、２はポリプロピレン製ガスケット、
３はステンレス製正極ケース、４はリチウム負極、５は
ポリプロピレン製微孔性セパレータ、６は正極合剤ペレ
ットを示す。正極活物質は、ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏを２
５０℃で３６時間熱処理してＦｅＰＯ4 を無水化したも
のを用いた。得られた無水ＦｅＰＯ4 を導電剤（アセチ
レンブラック粉末），結着剤（ポリテトラフルオロエチ
レン）と共に、７０：２５：５の重量比で混合の上、ロ
ール成形し、正極合剤ペレット６（厚さ０．５ｍｍ，直
径１７ｍｍ，２００ｍｇ／ｃｅｌｌ）とした。まず、封
口板１上に金属リチウム負極４を加圧配置したものを、
ガスケット２の凹部に挿入し、金属リチウム負極４の上
にセパレータ５，正極合剤ペレット６の順序に配置し、
電解液としてプロピレンカーボネート（ＰＣ）と２−ジ
メトキシエタン（ＤＭＥ）の等容積混合溶媒にＬｉＣｌ
Ｏ4 を溶解させた１規定溶液をそれぞれ適量注入して含
浸させた後に、正極ケース３をかぶせてかしめることに
より、厚さ２ｍｍ，直径２３ｍｍのコイン型電池を作製
した。実施例１のリチウム２次電池について、０．５ｍ
Ａ／ｃｍ2 の放電電流密度で４．５Ｖ＞１Ｖの電圧規制
下の充放電試験を行ったところ、図４に示す良好な特性
図を得、可逆的に充放電できることがわかった。図４に
おいて、縦軸にセル電圧、横軸に充放電時間をとり、右
下りの曲線は放電、右上りの曲線は充電状態を示す。
【０００８】〔比較例１〕市販のＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ
試薬を９０℃の真空乾燥処理後、正極として用いた以
外、実施例１と同様な構造のコイン型電池を組み立て
た。しかして、実施例１及び比較例１のリチウム２次電
池について、０．５ｍＡ／ｃｍ2 の放電電流密度で４．
５Ｖ＞１Ｖの電圧規制下の充放電試験を行ったところ、
その放電容量の充放電サイクル回数に伴う劣化挙動を図
５に示す。両者の比較から単に市販試薬のＦｅＰＯ4 ・
ｎＨ2 Ｏを９０℃で真空乾燥しただけでは結晶に含まれ
る水分が除去しきれず、良好なサイクル特性が得られな
い。ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏの熱処理による無水化処理品
がＦｅＰＯ4 の高電圧容量向上に効果的であることがわ
かる。
試薬を９０℃の真空乾燥処理後、正極として用いた以
外、実施例１と同様な構造のコイン型電池を組み立て
た。しかして、実施例１及び比較例１のリチウム２次電
池について、０．５ｍＡ／ｃｍ2 の放電電流密度で４．
５Ｖ＞１Ｖの電圧規制下の充放電試験を行ったところ、
その放電容量の充放電サイクル回数に伴う劣化挙動を図
５に示す。両者の比較から単に市販試薬のＦｅＰＯ4 ・
ｎＨ2 Ｏを９０℃で真空乾燥しただけでは結晶に含まれ
る水分が除去しきれず、良好なサイクル特性が得られな
い。ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏの熱処理による無水化処理品
がＦｅＰＯ4 の高電圧容量向上に効果的であることがわ
かる。
【０００９】〔実施例２〕熱処理温度による結晶系の影
響を調べるため、実施例１と同じコイン型電池を用い
て、ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ熱処理条件を６００℃，２４
時間に変えた以外は実施例１と同条件でその充放電特性
を測定した。この熱処理条件で得られる六方晶ＦｅＰＯ
4 の充放電曲線を図６に示す。高温熱処理により結晶化
しても、２サイクル目以降の充放電曲線は実施例１の非
晶質熱処理品と類似しており、電池特性上の優劣はほと
んど見られない。
響を調べるため、実施例１と同じコイン型電池を用い
て、ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ熱処理条件を６００℃，２４
時間に変えた以外は実施例１と同条件でその充放電特性
を測定した。この熱処理条件で得られる六方晶ＦｅＰＯ
4 の充放電曲線を図６に示す。高温熱処理により結晶化
しても、２サイクル目以降の充放電曲線は実施例１の非
晶質熱処理品と類似しており、電池特性上の優劣はほと
んど見られない。
【００１０】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
可逆容量の大きな小型高エネルギー密度のリチウム電池
を極めて低コストで構成することができ、本発明電池は
コイン型電池など種々の分野に利用できるという利点を
有する。
可逆容量の大きな小型高エネルギー密度のリチウム電池
を極めて低コストで構成することができ、本発明電池は
コイン型電池など種々の分野に利用できるという利点を
有する。
【図１】本発明の一実施例であるＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ
の熱重量分析及び示差熱分析特性図を示す。
の熱重量分析及び示差熱分析特性図を示す。
【図２】本発明の一実施例であるＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏ
の各熱処理温度でのＸ線回折特性図を示す。
の各熱処理温度でのＸ線回折特性図を示す。
【図３】本発明の一実施例におけるコイン電池の構成例
を示す断面図である。
を示す断面図である。
【図４】本発明の一実施例であるＦｅＰＯ4 熱処理品の
０．５ｍＡ／ｃｍ2 充放電電流時の４．５Ｖ＞１Ｖ電圧
規制充放電曲線を示す特性図である。
０．５ｍＡ／ｃｍ2 充放電電流時の４．５Ｖ＞１Ｖ電圧
規制充放電曲線を示す特性図である。
【図５】本発明の一実施例であるＦｅＰＯ4 熱処理品
（本発明）及び未処理品（従来品）の０．５ｍＡ／ｃｍ
2 充放電電流時の放電容量の充放電サイクル回数に伴う
劣化挙動を示す特性図である。
（本発明）及び未処理品（従来品）の０．５ｍＡ／ｃｍ
2 充放電電流時の放電容量の充放電サイクル回数に伴う
劣化挙動を示す特性図である。
【図６】本発明の一実施例である無水ＦｅＰＯ4 結晶の
０．５ｍＡ／ｃｍ2 放電電流時の４．５Ｖ＞１Ｖ規制充
放電曲線を示す特性図である。
０．５ｍＡ／ｃｍ2 放電電流時の４．５Ｖ＞１Ｖ規制充
放電曲線を示す特性図である。
１ ステンレス製封口板 ２ ポリプロピレン製ガスケット ３ ステンレス製正極ケース ４ リチウム負極 ５ ポリプロピレン製セパレータ ６ 正極合剤ペレット
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 柴田 昌司 東京都千代田区内幸町１丁目１番６号 日 本電信電話株式会社内 (72)発明者 市村 雅弘 東京都千代田区内幸町１丁目１番６号 日 本電信電話株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】 組成式ＦｅＰＯ4 で与えられる化合物を
正極活物質とし、リチウムその他のアルカリ金属または
その化合物を負極活物質とし、前記正極活物質及び、前
記負極活物質に対して化学的に安定であり、且つアルカ
リ金属イオンが前記正極活物質あるいは前記負極活物質
と電気化学反応をするための移動を行い得る物質を電解
質物質としたことを特徴とする非水電解質電池。 - 【請求項２】 請求項１において正極活物質であるＦｅ
ＰＯ4 は、ＦｅＰＯ4 ・ｎＨ2 Ｏを熱分解することによ
り得られた無水晶であることを特徴とする非水電解質電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05090432A JP3126007B2 (ja) | 1993-03-26 | 1993-03-26 | 非水電解質電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP05090432A JP3126007B2 (ja) | 1993-03-26 | 1993-03-26 | 非水電解質電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06283207A true JPH06283207A (ja) | 1994-10-07 |
| JP3126007B2 JP3126007B2 (ja) | 2001-01-22 |
Family
ID=13998454
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP05090432A Expired - Lifetime JP3126007B2 (ja) | 1993-03-26 | 1993-03-26 | 非水電解質電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3126007B2 (ja) |
Cited By (17)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2000060680A1 (en) * | 1999-04-06 | 2000-10-12 | Sony Corporation | Active material of positive plate, nonaqueous electrolyte secondary cell, method for producing active material of positive material |
| WO2000060679A1 (fr) * | 1999-04-06 | 2000-10-12 | Sony Corporation | Procede de production de matiere active de plaque positive et procede de fabrication de cellules a electrolyte secondaires non aqueuses |
| JP2002117847A (ja) * | 2000-10-06 | 2002-04-19 | Sony Corp | 正極活物質及び非水電解質電池、ならびにこれらの製造方法 |
| JP2002117833A (ja) * | 2000-10-06 | 2002-04-19 | Sony Corp | 非水電解質二次電池 |
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| JP2008235151A (ja) * | 2007-03-23 | 2008-10-02 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水電解質二次電池 |
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| JP2011192500A (ja) * | 2010-03-15 | 2011-09-29 | Gs Yuasa Corp | 非水電解質二次電池 |
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| CN103915626A (zh) * | 2014-04-21 | 2014-07-09 | 上海电力学院 | 一种钠离子电池复合正材料及其制备方法 |
| JP2014157835A (ja) * | 1996-04-23 | 2014-08-28 | Board Of Regents The Univ Of Texas System | ２次（再充電）リチウム電池用正極材料 |
Families Citing this family (1)
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| KR101061702B1 (ko) * | 2002-10-18 | 2011-09-01 | 미쯔이 죠센 가부시키가이샤 | 리튬 전지용 양극 재료의 제조방법 및 리튬 전지 |
-
1993
- 1993-03-26 JP JP05090432A patent/JP3126007B2/ja not_active Expired - Lifetime
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US8282691B2 (en) | 1996-04-23 | 2012-10-09 | Hydro-Quebec | Cathode materials for secondary (rechargeable) lithium batteries |
| US7964308B2 (en) | 1996-04-23 | 2011-06-21 | Hydro-Quebec | Cathode materials for secondary (rechargeable) lithium batteries |
| JP2014157835A (ja) * | 1996-04-23 | 2014-08-28 | Board Of Regents The Univ Of Texas System | ２次（再充電）リチウム電池用正極材料 |
| US7998617B2 (en) | 1996-04-23 | 2011-08-16 | HYDRO-QUéBEC | Cathode materials for secondary (rechargeable) lithium batteries |
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