JPH0628724B2 - 商業ベ−スの合成のための光化学反応 - Google Patents

商業ベ−スの合成のための光化学反応

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JPH0628724B2 JP59500026A JP50002684A JPH0628724B2 JP H0628724 B2 JPH0628724 B2 JP H0628724B2 JP 59500026 A JP59500026 A JP 59500026A JP 50002684 A JP50002684 A JP 50002684A JP H0628724 B2 JPH0628724 B2 JP H0628724B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、有用な化学生成物生産のための太陽光線利用
の光化学反応、より詳しく言えばその光化学過程を行う
方法に関するものである。
有用な化学生成物を生産するために、又有用なエネルギ
ー生産のために太陽エネルギーを利用することは、経済
的考慮からこれまで阻止されてきた。太陽エネルギーの
有効量を得るために必要な陸地面積は、米国の砂漠地帯
のように太陽エネルギーの豊富な環境においてさえ、現
在使用し得るエネルギーの採集では、膨大な面積にな
る。このような太陽の採集はすべて、陸地の、太陽エネ
ルギーを集めるのに適した位置にとりつけられ支持され
なければならない。実際、大量のパワーを供給できる十
分一般的な太陽エネルギーの採集を支持し得るほどの広
い陸地部分をおゝう必要があるとりつけ、並びに支持構
造でさえ、ひどく高価である。
太陽エネルギー利用のもう一つの難点は、太陽エネルギ
ーは吸収され、使用のために別のエネルギーに転換され
なければならず、最も効率的なエネルギー転換のため
に、その吸収機能と転換機能とが互いに離れた場所で行
われる、ということである。太陽エネルギー吸収プロセ
スは、太陽エネルギーの発生が最大になる−即ち直射日
光にさらされる−限られた時間を最も効率良く利用しな
ければならない。転換プロセスは、直射日光のあるなし
にかゝわらず、等しく、連続的に行われるから、吸収機
能と転換機能を別々に設置することによって全体的に最
大の効率が得られる。この方法では、一つの機能が他の
機能を阻止又は妨害することはない。
本発明の目的は、新規な太陽エネルギー利用方法を提供
することである。
有用な化学生成物生産のための、経済的に魅力のある光
化学的方法を提供することが本発明のもう一つの目的で
ある。
広い観点から言えば、本発明は、化学生成物を生産し、
その間水に浮いている浮揚性の不活性担体上に支持され
た、化学的反応体に、太陽光線照射によって化学反応を
おこさせるという方法で、太陽エネルギーを利用する手
段を提供する。担体物質は、分離した、小さい塊又はモ
ジュールの形−例えばビーズ又は浮揚性泡−で、最大の
太陽光線を受けるように、水体表面上に一極に且つ一様
に分布している。反応体物質は担体物質にになわれ、支
持されており、それは担体による化学的影響は受けず、
担体に支持されている間太陽光線にさらされ、その光化
学反応によって生成した生成物は担体物質から容易に回
収される。
こうして本発明は、少くとも一種類の光化学的に反応す
る化学反応体の光化学反応によって化学生成物を生産す
る方法であって、その方法が、 前記少くとも一種類の反応体を、水に浮遊する不活性担
体上に支持することと、 前記少くとも一種類の反応体を支持する前記担体を水体
表面に浮遊させること、 担体に支持された反応体を、担体が水体上に浮遊する間
太陽光線にさらして、前記反応体の光化学反応を誘起さ
せ、化学生成物を生成すること、および こうして生成した化学物質を、不活性担体から回収する
こと から成ることを特徴とする方法を提供する。
発明の好ましい実施態様において、水体は、天然−又は
人工湖，川，流れ，貯水池等のような動く水体である。
従って反応体を支持する担体は、水体の天然−又は人工
水流によって、反応体受け取り地点から下流の生成物回
収地点まで運ばれ、担体がその間を運ばれている間に太
陽エネルギー吸収および光化学的変換プロセスが行われ
る。こうして生成した化学物質は、担体が生産物回収地
点まで通過した後担体から回収され、もし所望ならばこ
の担体を反応体受け取り地点からリサイクルさせること
ができる。
最も適しているのは、担体物質が浮揚性のビーズ又は円
板の集まりで、各々がほとんど水に溶けない、ＵＶ光に
安定なポリマーから成ることである。そこで担体は、適
当なポリマーでコーチングし、任意に、酸素透過性の低
いポリマーの保護膜でおゝわれた中空のガラス製球か又
は適当なポリマーコーティングをほどこした、フォーム
コア−プラスチック製球から成るかも知れない。水に不
溶の、ＵＶに安定なポリマーを反応体物質で処理する
（例えばポリマーにそれをしみ込ませる）。そのポリマ
ーはそれによって膨潤するが、反応体物質と化学的に反
応することはない。同様にして、ポリマーにしみ込んだ
反応体の光化学的反応によって生成する生成物も、選択
されたポリマーに対しては化学的に不活性であり、そこ
から抽出可能である。しかしその生成物も、その生成物
を担体から抽出する決定的な行程が行われるまでは、そ
のポリマーに支持された、例えばしみ込んだまゝであ
る。そこで、使用するポリマーの種類は、適した不活
性，支持性および生成物抽出性をまとめて考慮した上
で、使用する反応体および生産される生成物との関連に
おいて選ばれる。
言い換えれば、担体は、反応体および生成物を放出可能
に固定および支持し、水に浮遊しながらそれらを太陽光
線にさらすことのできる浮揚性プラスチック又はその他
の泡物質を含んで成ることができる。
本発明は数種の方法で実施され得る。例えば、有用な有
機化学化合物生産のために、他の有機化合物反応体の光
化学的変換を行うというように利用することができる。
又、反応体を光化学的にエネルギー豊富生成物に変換せ
しめ、その生成物からエネルギーを、何らかの方法−例
えば太陽光線のない時に化学反応を逆にするとか、生成
物からエネルギーを放出させるその他の利用法（燃料，
水素源等）−によって得ることができる、というような
太陽エネルギーの収集並びに貯蔵のために用いることが
できる。
添付の図面は本発明の実施例の外観を説明する。
第１図は、本発明で用いるポリマー担持ビーズの第一の
実施例の断面図である。
第２図は、本発明で用いる、別の種類のポリマー担持ビ
ーズの断面図である。
第３図は、本発明で用いる又別の種類のポリマー担持ビ
ーズの断面図である。
第４図は、本発明に用いる又別の種類のポリマー担持ビ
ーズの平面図である。
第５図は、第４図のビーズの断面図である。
第６図は、本発明に用いる異るポリマー−担持ビーズの
斜視図である。
第７図は、本発明の方法の線図的図解である。
第１図は発明の一実施例の断面図である。ビーズは中空
内部２４を含むガラス球２２から成る。球２２は、架橋
せる、膨潤可能なポリマー２０、即ち架橋ポリメチルア
クリレートによって取り巻かれている。
中空球２２は、膨潤可能のポリマー層２０に取り巻かれ
た浮揚性粒子として働き、ポリマー層２０には光化学的
に反応する試薬が保持されて、太陽ＵＶ光線にさらされ
ると光化学的に反応する。
第２図は、光化学反応が酸素によって阻害される場合の
使用に適した種類のビーズである。それは基本的には第
１図に示したのと同様なビーズを示し、ガラス球２２と
中空内部２４を有し、それを、光化学的反応性試薬を保
持する膨潤可能のポリマー層２０が取り巻いているが、
その他に外側の薄い層２６をも含む。この薄層２６は、
酸素透過性の小さいエラストマー膜から成り、この場合
膨潤したポリマー中では酸素なしで反応がおこり、十分
な太陽光線がこの膜を通過してポリマー層２０に達し得
る。
第３図は、本発明に用いる別の種類のビーズであって、
内側に架橋せる膨脹したフォームコア３２を含んで、架
橋ポリマー層３０によってとりかこまれたビーズを示
す。エアーポケットを含み、前述の第１図の中空球と同
様に、浮揚性粒子として働らくフォームコア３２は、太
陽ＵＶ光線に安定なあらゆるポリマー、例えばポリスチ
レン，ポリアクリルニトリル又はポリメタクリロニトリ
ルで作ることができるし、あらかじめ発泡させたポリマ
ービーズの照射によって最も容易に製造される。照射に
よって生じるそのフォームの架橋は、膨潤をおこす溶媒
にさらされた時そのフォーム（泡）がこわれないよう
に、十分行われていなければならない。
第４図および第５図に示した又別の有用な型のビーズ
は、形は異るが、構造は第３図のそれに似ている。その
形は平らで円板様である、即ち小板を形成している。第
５図は架橋ポリマーの薄層３０で囲まれた架橋フォーム
コア３２を示す。コア３２もポリマー層３０も第３図に
示したものと同じ材料から作ることができる。このビー
ズの形では、太陽光線にさらされる面積が広くなり、従
ってそこにある試薬が効率的に変換される。
第６図は本発明に使用される別の型のビーズを示す。こ
の実施例は、内部コア４２が薄いポリマー層４０によっ
て取り巻かれた、棒形のビーズである。コアは、発泡し
た、又はしていない低密度のポリマー、例えばポリエチ
レンから作られる。そしてポリマー層４０は、こゝに記
載した種々のポリマーのいづれかで作られる。固体の浮
揚性ポリマー棒も使用できる。
上述のビーズの大きさはポリマー層の厚さによってきま
るであろう。そしてこのポリマー層の厚さは、反応性物
質の吸光係数およびポリマー層中の反応性物質の濃度に
依存する。好ましい層の厚さは0.1mmから2.0mmの範囲で
ある。但しより厚い層でも適している。
ビーズは、それを浮遊させる人造−又は天然の貯水池お
よび流動層技法を用いることによって容易に処理するこ
とができる。ビーズは水又はその他の溶媒中のスラリー
として、ポンプで容易に吸い上げられる。ビーズの大き
さは変動的であるが、好ましくはビーズは小さくなけれ
ばならず、0.2〜５mm範囲の直径が適している。
本発明の方法は、水体上に浮遊する浮揚性ポリマービー
ズの使用を前提としている。ビーズの浮揚性を助長する
ために、もし所望ならば塩（塩化ナトリウム，塩化カル
シウム等）を水に溶かすことによって、水体の密度を高
めることができる。そのような塩を入れた太陽池は知ら
れている。これは、普通ならば水に浮かないポリマービ
ーズを、光化学的反応用の担体として用いる手段を提供
する。
ビーズ中に含まれる試薬を光化学的に変換できる適当な
時間だけ、ビーズを太陽ＵＶ光線にさらした後、そのビ
ーズは水から例えばろ過によって分離される。ビーズ中
のエネルギー富化生成物又はエネルギー放出生成物の性
質によって、有用生成物をビーズから、例えば蒸溜又は
溶媒抽出によってとり出す、そしてビーズに新しい試薬
を再び担わせ、再利用の準備をする。
ビーズの露光、従ってその中の試薬の露光は、貯水池の
水面の流速を調節することによって調節される。その上
ビーズは水の表面に自動的に薄い層となって広がり、十
分な波の作用でビーズが一様にさらされる。
本発明の方法の実施例は第７図は図式的に示される。こ
れは矢印Ａの方向に流れる水体５０を示す。前述のいく
つかの型の中の一つのポリマー担持浮揚性ビーズ５２を
化学反応体を受け取る水体の場所よりも上流の位置にあ
る含浸用容器５４に入れる。反応体は入口５６から含浸
用容器５４に入れられ、そこにあるビーズに浸み込む。
膨潤したビーズをそれから水表面５０に注ぎ入れ、ビー
ズはその表面に注入され、そこに浮遊して、一層になっ
てひろがり、それにより、その中にしみ込んでいる反応
体は既述のように太陽光線にさらされる。ビーズ５２は
動く水によってダム式配置５８に運搬され、水とビーズ
はそこを通って、網目フィルターのついた収容容器６０
に落ち、こゝで、今は化学反応体を吸い込んでいるビー
ズが網目フィルター６２によって水と分離され、生成物
回収器６４に入り、こゝで化学生成物が例えば溶媒抽出
法によりビーズから分離され、出口６６を経て回収され
る。ビーズ５２はそれからライン６８を経由してリサイ
クルされ、容器５４で反応体を再び吸い込み、このサイ
クルを繰返す。
反応体および生成物の担体として使用されるポリマー
は、こゝで求められる機能に関係している広範囲の種々
のポリマーの中から選ぶことができる。ポリマーを選ぶ
にあたっては、そのポリマーが、特異な反応体および生
成物を安定な、しかも容易に回収可能な方法で保持で
き、反応体，生成物又は反応過程と化学的に反応せず又
はそれらを妨害しないで保持できる能力を有するという
観点から選んだ。有機ポリマーおよび有機化合物は互い
に合理的な適合性を示すのが普通で、有機化合物は種々
の程度に、ポリマーに溶解する。ポリマーはＵＶおよび
その他の太陽光線にさらされても安定でなければならな
い。水の影響をほとんど受けてはならない。普通では水
に溶けるポリマーを用いる場合は、必要な耐水性を与え
るために架橋型にして用いる。好ましいポリマーは、反
応体の含浸，浮遊，生成物分離、というサイクルを繰返
すことができ、本発明に用いるビーズが何回も繰返し利
用される。有用なポリマーは次のものの中から選ぶこと
ができる： 架橋ポリメチルアクリレート、 架橋ポリエチルアクリレート、 架橋エチレン−酢酸ビニル共重合体、 架橋ポリ醋酸ビニル、 架橋ポリビニルアルコール、 オキシエチルアクリレートの架橋ポリマーおよび共重合
体、 オキシエチルメタクリレートの架橋ポリマーおよび共重
合体、 オキシエチルエタクリレートの架橋ポリマーおよび共重
合体、 架橋アクリルアミドポリマーおよび共重合体、 架橋Ｎ−置換アクリルアミドポリマーおよび共重合体、 アクリロニトリルの架橋ポリマーおよび共重合体、 ポリメタクリロニトリル、 架橋エチレン−エチルアクリレート共重合体、 架橋エチレン−アクリル酸共重合体、 架橋エチレン−メタクリル酸共重合体、 ポリスチレン、 ポリ（アルファメチルスチレン）、 半結晶性ポリエチレン（任意に架橋）、 半結晶性ポリプロピレン（任意に架橋）、 エチレン−プロピレン共重合体およびターポリマー、 架橋シリ−コンポリマー、 フルオロカーボンポリマー、例えばポリ弗化ビニルおよ
び弗化ビニリデン、 ポリ塩化ビニル（必要程度のＵＶ耐性を与えるために適
当に安定化してある）、 ポリアミド類、 ポリエステル類、 ポリ（アミド−イミド）、 ポリアミノ酸，半結晶性又は架橋−蛋白質、 セルローズとその誘導体、 ポリウレタン類、 ポリエポキシ類、 架橋ポリエチレンオキシド、 架橋ポリプロピレンオキシド、 ポリイソブチレン、 ポリイソプレン、 ポリブタジエン、 ＳＢＲ共重合体、 クロルスルホン化ゴム、 塩酸ゴム、 水素化ゴム、 架橋ヒドロゲル。
架橋ポリマーは、著しい程度に膨潤して、試薬の含浸お
よび生成物の回収を容易にする、という付加的利点を有
する。
本発明に用いる好ましいポリマーは、含浸および抽出が
行われる温度以下のガラス転移温度を有する。もしもポ
リマーがガラス状ならば、即ちガラス転移温度以下の温
度にあるならば、化学物質のポリマーへの拡散は阻害さ
れ、含浸は遅くなる。この温度より高いと、化学反応体
および生成物は移動しやすくなり、含浸，回収および反
応時間は短縮される。特に二分子反応がおこる場合には
そうである。
特に好ましいポリマーは、架橋エチレン−酢酸ビニル共
重合体および架橋エチレン−アクリル酸共重合体であ
る。
いくつかの利用面の一つとして、本発明の有機化学物質
の光合成の手段として用いることができる。唯一の、又
は最も効率的な合成が、光化学的に誘起される反応であ
る、という有用な有機化学化合物は多数ある。本発明
は、自然の太陽光線を用いてそのような反応をおこさ
せ、従って従来の人工的ランプの使用並びにその照射を
避けることのできる、簡単且つ効率的な手段を提供す
る。例えば薬剤、特に化学的環生成又は開環反応を必要
とする薬剤を用意する場合、光化学合成が好ましいこと
が多い。
本発明のプロセスによって行われ得る有機化学合成の特
殊な例は、水と金属錯化合物との存在下で一酸化炭素か
らホルムアルデヒドを合成する例である。
ポリマービーズに一酸化炭素および有機溶媒に溶ける適
当な金属錯化合物、例えば鉄カルボニル、をしみ込ま
せ、水体に浮遊させて直射日光にさらし、その後ホルム
アルデヒドと金属錯化合物触媒をビードから回収する。
こうして生成したホルムアルデヒドは、メタノールに変
換して燃料として使用する等の種々の目的に用いられ
る。このホルムアミド生産法は、自然の光合成に似てい
る。この反応に用いるビーズ中のポリマーの選択は、前
に論じた基準（水，反応体および生成物に対して不活性
であること、反応体および生成物および反応に必要な触
媒又は感光剤を保持でき、しかも容易に放出できる性
質，光線透過性又は半透過性等々）に基づいて行った。
一酸化炭素のようなガス状試薬を用いるか又は酸素に敏
感な化学反応又は化学化合物を利用して、本発明の方法
を実行するもう一つの方法は、水面に浮いているビーズ
を太陽光線を透過する膜でおゝい、その膜の下に反応体
気体又は不活性ガスを用意することである。膜はその下
にあるガス状気体で支えられ、吸い込んで浮遊している
ビーズの近辺から酸素を排除するか、反応ガスにそれら
を接触させる役割を果している。
次に、本発明の方法を用いて行われ得る有機化学変換の
その他の例を示す。これらの多くは、既述のように、エ
ネルギー貯蔵並びに変換手段として用いられる。
(a)スチルベンのシス−トランス内部転換 ＵＶ−光の適当な波長では、スチルベンのトランス異性
体はエネルギーを吸収し、より不安定なシス−異性体に
完全に変換する。
シス異性体がトランス異性体に戻る変換の際にエネルギ
ーを熱として放出する、それを利用することができる。
(b)キノンの還元 キノンは太陽光線にさらされると可逆的に酸化還元反応
を受ける： ポリマー層のアントラキノンが本発明のプロセスにおい
て太陽ＵＶ光線にさらされて還元され、９，１０−ジオ
キシアントラセンになる過程は、還元電位として知られ
る特異的量のエネルギーの吸収を含む。９，１０−ジオ
キシアントラセンはその後、ポリマービーズからとり出
され、それに続く酸化によってアントラキノンとエネル
ギーが得られる。
(c)内部不飽和オレフィンの酸化 例えばスクアレンは酸素と日光の存在の下で光化学的に
酸化されてそのヒドロペルオキシド誘導体を形成し、そ
れは多くの化学反応に用いられる。
(d)ケトンの光化学的不均化(disproportionation)。
例えば、ケトン基が炭化水素鎖の非末端−炭素原子に位
置している、炭化水素系ケトンは、日光にさらされると
不均化をおこし、鎖切断（ノリッシュ反応）によって、
より小さいケトンと炭化水素を形成する。
(e)結合鋭感剤を用いて種々の化合物に単離酸素を付
加。
このような光化学的プロセスの例は、シトロネロール
を、鋭感剤としてローズベンガルを用いて光酸化するこ
とにより、香料「ローズ・オキシド」を生産することで
ある。異性体ヒドロパーオキシドが生産され、それは還
元されてアルコールになり、転位し、環化されて“ロー
ズ・オキシド”になる。
(f)ビタミンＤの光合成 ７−デヒドロコレステロール（例えばタラ肝油から容易
に得られる天然産物，コレステロールから、既知の方法
によって得られる）は、ＵＶ光線で光化学的環開裂過程
を受けて、プレビタミンＤ３を与える、これは加温によ
り、熱力学的により安定なビタミンＤ３を容易に与え
る。
ビタミンＤ合成の、唯一の商業ベースによる方法は、光
化学的方法であり、そのための現在のエネルギーコスト
は大きい。そのような光化学的方法は本発明によって行
うのが好都合である、なぜならばステロイドの反応体お
よび生成物は比較的大きい分子量であり、そのため日光
にさらしても揮発しないからである。それらは、担体で
あるエチレン−酢酸ビニル共重合体にしみ込み、又除去
されるのに適している。
薬剤として有用なステロイド類のその他の光化学的合
成、例えばビタミンＤ３のヒドロキシ誘導体の生産およ
びプレグナジェン誘導体からヒドロゲステロン（性ホル
モン）の生産は、本発明で好都合に行われる。
(g)ビタミンＡ酢酸の光学異性体 ビタミンＡ酢酸を生産するための工業的方法（ウイツチ
ヒ合成）では立体異性体の混合物が生成し、その中で唯
一つ、オール−トランス異性体が有用である。混合物中
のオール−シス異性体は、本発明の方法によってオール
−トランス異性体に光化学的に変換される。
本発明の方法における光化学反応を促進するのに用いら
れる鋭感剤は、太陽光線を吸収することができ、それを
放射性に又は非放射性に反応体を伝達することのできる
化合物である。適当な鋭感剤をポリマー層又は反応体に
化学的に結合させることができる、しかしそれは反応が
完了した後に生成物から除去される。もしもビーズを同
じ又は同じような反応に再利用することになっている場
合、所望ならばこれら鋭感剤をポリマービーズに結合さ
せたまゝ残すことができる。それらの鋭感剤は、ポリマ
ーと共に一般に用いられるＵＶ安定剤と同様な方法でポ
リマーに結合させることもできるし、既知のポリマー安
定剤使用に類似の他の方法で用いることもできる。
本発明により合成できるタイプの生成物および使用する
ことのできる反応体は、必要な曝光時間の間ポリマーフ
ィルムに保持されるために、比較的低い蒸気圧を持って
いなければならない（曝光時間は、層の厚さおよびその
他の要因によって、数時間から１ケ月にもなることもあ
る）。反応体および／又は生成物が普通の状態では、容
認できない程揮発性の場合には、それらを、“必要に応
じて化学的に又は熱的に生成物／試薬を引き渡すことの
できる錯化合物”として、ポリマービーズに導入するこ
とができる。生成物および反応体が戸外の水体上でさら
される場合は、それらは酸素に対して比較的安定である
必要もある。第２図に示した型のビーズは、酸素に対し
て感受性の高い場合に用いることができる。
又別の面では、本発明は太陽エネルギーの収集および変
換手段として用いることができる。前述のように、それ
は可逆的化学反応を行うのに用いることができ、反応が
逆方向になった時、有用なエネルギーを与える。しかし
ながら、それに加えて本発明は、燃料電池利用のための
燃料を提供するために、そして水素燃料を発生し、貯蔵
するために用いることができる。
本発明のそのような面の例として、キノン−ヒドロキノ
ン酸化還元反応が考えられる。水の存在下、太陽光線に
より、ベンゾキノンはヒドロキノンに還元される： 還元されたヒドロキノン化合物の水溶液に電流を通すこ
とによって水素が得られる、即ち水素が発生して、酸化
型ベンゾキノンが再生する。そのようなヒドロキノン溶
液から標準量の水素を生成するのに要する電力は、一般
的方法−水の電気分解−によって標準量の水素を生成す
る場合に必要な電力の約半分である。従って本発明の方
法は、太陽エネルギーを用いて水素燃料を得るための手
段を提供する。還元生成物は燃料電池に食べさせること
もできるし、そこで酸化して電気エネルギーを得るとか
又は、経済的に効率的な方法で処理して水素を放出させ
ることもできる。
このプロセスは又、水素を化学的に結合した形で貯蔵す
るプロセスと見ることもできる。燃料として使用するば
かりの水素ガスを大量に発生させることは、重大な貯蔵
の問題をかゝえている。それには圧のかゝった重い貯蔵
タンクおよびシリンダーの使用が必要である。水素を、
化学的に結合してはいるがすぐに使用できる形で、例え
ばヒドロキノンとして、貯蔵すれば、そのような問題は
減る。
既に論じたキノン−ヒドロキノン可逆的酸化還元反応
は、本発明のプロセスにおいてこの目的のために利用で
きる酸化還元反応の代表的一例に過ぎない。その系は普
遍化して次のように示すことができる： 反応(1)は、既述のように本発明によって、浮遊するポ
リマービーズにおいておこる。Ａは水において光−還元
され得る有機化合物をあらわす。それ（Ａ）は水素の化
学的“担体”として、水素の発生および利用のために有
効に働いている。今二つの異なる可逆反応からどちらか
を選ぶことができる： この後に の式が続く。
又は 反応(2)は水素燃料を生産し、それは後にエネルギー生
産のために使われる。
反応(3)は、燃料電池利用を通じて直接電気エネルギー
を生産する。どちらの場合でも化合物Ａが再生され、リ
サイクルされる。
水の存在下で光化学的に還元され、従って本発明の方法
に利用できる、可逆的酸化還元反応の又別の例は、アデ
ノシン−三燐酸、アデノシン−二燐酸、それに前記のア
ントラキノン、９，１０−ジオキシアントラセンであ
る。
本発明のもう一つの面として窒素固定がある。本発明に
おいて用いられるプラスチック製ビーズ又はフォーム系
を用いて、エネルギー源として自然の日光を用い空気か
ら窒素を固定するのに適した光触媒を保持し、肥料とし
て役立つ窒素化合物を生成することができる。そのよう
な触媒は普通は遷移金属触媒である。窒素化合物は、ビ
ーズ自身のポリマー中に形成され、そこから回収され
る。又別法としてビーズを生物的に分解可能のポリマー
から作ってもよい、そうすれば、ビーズと窒素産物を一
つにして肥料として用いることができる。
本発明の方法の経済的特徴は、従来のシリコンをベース
にした太陽エネルギーコレクターおよびそれに関連する
転換装置の資本的およびエネルギーコストに比べて非常
に魅力的である。現在の技術の状態では、シリコン太陽
電池は、設置，転換および伝達費用を計算に入れないで
光線入射面１m2あたり約１００ドルかゝる。こうして１
ヘクタールの装置は1,000,000ドルかかる。このような
装置から生産される電気の実際のコストは２０−５０Ｃ
／ＫＷ／ｈ以上になるであろう。本発明では、１kgポリ
マーが池の面１平方米を１mmの厚さでおゝう、これはポ
リマーが１ポンド（４５３ｇ）あたり５０セント（約１
２０円）として、水面１ヘクタールをおゝう資本コスト
が約10,000ドルという計算になる。エネルギー転換効率
が低いとしても、本発明の潜在的経済的有利性は大き
い。
次の特定の実施例が発明のプロセスを説明する。
実施例１ 架橋エチレン−酢酸ビニル共重合体のビーズを次の方法
で製造した。約３３％の酢酸ビニルを含むエチレン−酢
酸ビニルビーズ（５００ｇ、ＥＬＶＡ×５０）を密封容
器中に入れ、空気を抜き、窒素を充填した。それをコバ
ルト６０源からのγ線で３週間照射した。架橋に必要な
総線量は約１５メガラットであった。γ線照射後、ビー
ズをソックスレート抽出器に入れ、可溶性物質がもう回
収されなくなるまでトルエンで抽出した。それからビー
ズを４０℃，真空下で乾かし、その後の使用のために貯
蔵した。
実施例２ 架橋エチレン−酢酸ビニルビーズ（１０ｇ）を２％２−
ウンデカノンペンタン溶液５ccと共に試験管に入れた。
試験管に栓をして３５℃の水溶中に置いた。１時間後に
はすべての溶媒はビーズに吸収された。そのビーズを空
気中で乾かし、水を入れた現像用トレーにそれらを浮遊
させて戸外の日光にさらした。戸外の日光に２日間さら
した後、２−ウレデカノンの１５％がオクテンに変換さ
れた。
実施例３ 架橋エチレン−酢酸ビニルビーズ（２０ｇ）をフラスコ
に入れ、ゆっくりと振とうしながら２％デカノフェノン
溶液５ccを加えた。室温で３０分間振とう後、溶液は全
部ビーズに吸収された。ビーズをとり出し、乾燥し、平
らな皿の水面上に浮遊させて３日間日光にさらした。さ
らしたビーズを、トルエン２０ccを含む容器に入れた。
３時間放置後過剰のトルエンを傾瀉し、別の２０ccを加
えた。生成体がそれ以上ビーズからとり出されなくなる
までこの方法を繰返した。トルエン抽出物をガスクロマ
トグラフィーで分析した。その結果は、出発原料のほと
んどすべてが光生成体に変換し、その生産物はアセトフ
ェノンであることを示した。
実施例４ 架橋エチレン−酢酸ビニルビーズ（３８ｇ）を、ローズ
ベンガル色素５mgで感光性をつけた１００ｍスクアレ
ンに浸した。４８時間後ビーズをとり出し乾燥した。約
3.5ｇのスクアレンがビーズに吸収された。ビーズをト
レーの蒸溜水上に浮かせて、そのトレーを薄いポリエチ
レン製フィルムでおゝい、太陽灯からの光に６時間さら
した。その後ビーズを水の表面からとり出し、無水メタ
ノールで８回抽出した。トリフェニルホスフィンで処理
した時の２６０nmの吸光度の変化によってヒドロペルオ
キシドの量を測定した。ペルオキシド分析に基づくと、
スクアレンの二重結合の6.4％が、相当するヒドロペル
オキシドに変換されていた。試料を３日間ビルの屋上で
紫外線にさらすこと以外は同様にしてこの操作を繰返し
た。ＵＶ分析に基づくと、ヒドロペルオキシドへの変換
は３％であった。
実施例５ ７−デヒドロコレステロール（0.046ｇ）を無水エーテ
ル４ｍに溶かした。架橋エチレン−酢酸ビニルビーズ
（１ｇ）をその溶液に加えた。１時間後全部の溶液がビ
ーズに吸収された。ビーズを空気乾燥した。ビーズ中に
残っている７−デヒドロコレステロペル濃度は約５重量
％だった。それからビーズをトレー中の水に浮遊させ、
自然の日光で総計４８時間照射した。この期間天気は曇
りで、直射日光はほんのわづかしかビーズに達しなかっ
た。さらした後ビーズをエーテルで抽出し、ＵＶスペク
トルをとり、分析した。ＵＶ分析によると、７−デヒド
ロコレステロールの約６０％がプレビタミンＤに変って
いた。プレビタミンのエーテル溶液を６０°で２時間加
熱すると、プレビタミンはビタミンＤに変った。
実施例６ 直径約２mmの低密度ポリエチレンビーズ（Tenite８００
Ｅ）をソックスレット抽出器で９５％エタノールにより
抽出し、乾かした。このポリマーは架橋してなく、結晶
部分は限られていた。ビーズ５０ｇを、２−ウンデカノ
ン２０ｍを含むフラスコに入れ、一晩６０℃に熱し
た。吸収された２−ウンデカノン量を測定するために、
少量の試料（２ｇ）をエタノールで抽出し、その後ガス
クロマト分析を行った。ビーズ試料を写真用トレー中の
水に浮遊させ、(1)２８時間および(2)６０時間、自然の
日光にさらした。別の試料（試料３）を太陽灯に１６時
間さらした。
さらしたビーズを集め、水ですゝいで表面のほこりやご
みを除去し、それから６〜８時間エタノールで抽出し
た。抽出液をガスクロマト分析にかけた。オクテンおよ
びアセトンへの変換は、試料１では１８％，試料２では
４０％，試料３では３５％だった。アセトンの収量は、
この揮発性化合物のビーズからの損失のため、期待した
よりは低かった。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０７Ｃ 15/52 9280−4Ｈ 37/07 9159−4Ｈ 39/14 9159−4Ｈ 401/00 8619−4Ｈ 407/00 8018−4Ｈ 409/04 8018−4Ｈ

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】少なくとも１種類の光化学的に反応性のあ
    る化学反応体の光化学的反応によって、化学生成物を生
    産する方法であって、 前記反応体を水−浮揚性の不活性担体に保持すること、 前記反応体を保持せる前記担体を水上に浮遊させるこ
    と、 担体に保持された反応体を、担体を水上に浮遊させなが
    ら太陽光線にさらして、前記反応体の光化学反応をおこ
    して化学生成物を形成させること、および そのようにして形成した化学生成物を不活性担体から回
    収すること、 とから成ることを特徴とする方法。
  2. 【請求項２】前記水が動く水であって、それが不活性担
    体を、第一の、反応体受け取り場所から、第二の生成物
    回収場所まで運搬することを特徴とする、 特許請求の範囲第１項記載の方法。
  3. 【請求項３】前記不活性担体が、水にほとんど溶けな
    い、ＵＶに安定なポリマーから成る水浮揚性のビーズで
    あって、前記反応体がそのポリマーにしみ込むことによ
    って担体に保持されることを特徴とする、特許請求の範
    囲第１項又は第２項記載の方法。
  4. 【請求項４】反応体が７−デヒドロコレステロールで、
    生成体物プレビタミンＤ３であることを特徴とする、特
    許請求の範囲第３項記載の方法。
  5. 【請求項５】反応体の、化学的生成物への光化学反応が
    可逆的で、反応体の再形成時にエネルギーを放出するこ
    とを特徴とする、特許請求の範囲第１項〜第３項のいず
    れかの項記載の方法。
  6. 【請求項６】逆方向の、エネルギー放出反応が、不活性
    担体から化学的生成物を回収した後に行われることを特
    徴とする、特許請求の範囲第５項記載の方法。
  7. 【請求項７】逆方向の反応で再形成された反応体が担体
    のポリマー中への再含浸およびその後の水上への浮遊お
    よび太陽光線露光というプロセスによってリサイクルす
    ることを特徴とする、特許請求の範囲第６項記載の方
    法。
  8. 【請求項８】反応体が、水と太陽光線の存在下で還元さ
    れて、「酸化されて水素を放出し反応体を再生する生成
    物」を形成する有機化合物であることを特徴とする、特
    許請求の範囲第５項〜第７項のいづれかの項記載の方
    法。
  9. 【請求項９】反応体がキノンで、生成物がヒドロキノン
    である、特許請求の範囲第８項記載の方法。
  10. 【請求項１０】有用な、エネルギー豊富な、エネルギー
    を放出する生成物の光化学的生産に使用する装置であっ
    て、 水の密度より小さい密度の浮揚性粒子（２２，３２，４
    ２）をとり巻くポリマー層（２０，３０，４０）から成
    る、水不溶性の、膨潤可能の、水浮揚性ポリマービーズ
    から成り、 上記ポリマー層は、太陽光線にさらした時光化学反応を
    受け得る少なくとも１種類の水不溶性化学試薬を吸収し
    て膨潤する ことを特徴とする、装置。
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