JPH06501236A - アンモニア合成用装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 アンモニア合成用装置 発明の背景 ｌ　発明の分野 本発明はアンモニア合成装置に関するものである。更に詳細には、本発明は方法 中のエネルギー放出が、既知の装置の型より更に小さく、低価格なシステム中で 高温レベルで回収されるアンモニア合成法用の装置を提供する。

２、先行技術の詳細な説明 アンモニアは今日商業的に化学量論量の窒素および水素の間の外見上平易な反応 ： Ｎ　２　＋　３　Ｈ２→２ＮＨ２ を含む連続法で製造されている。

このような方法の実施では、窒素および水素を含むガス状混合物を１個またはそ れ以上の、例えば、顆粒鉄または促進鉄触媒を含む触媒層上を上昇した圧力およ び温度で連続的に通過させる。

商業的方法は約２０から１０００気圧という広い圧力の範囲で行われることが知 られているが、もっとも最新の商業的方法では、約６０から３００気圧の範囲が 用いられている。

反応は発熱性である・・・熱は反応が進むにつれて放出され、それゆえ、水素お よび窒素のアンモニアへの平衡変換は低温のほうが大きい。しかしながら、与え られるいかなるガス組成でも、反応速度の速度定数は温度が下がるに従って減少 し、実際的な方法にするために、温度は合理的な短い時間で許容量のアンモニア 生成物を合成するのに充分に高く維持しなければならない。これは反応速度の加 速が触媒によってなされることに充分あっている。

触媒を最少量にするために、それぞれの点の触媒の温度は、反応性および組成物 に対応する平衡推進力がアンモニア形成の最大速度を成し遂げるために調和が取 られるレベルで制御されている。このような理想的な系で、温度および熱除去の 速度は触媒の入口で最も高く、両方とも出口において低レベルへ徐々に減少する 。

古い商業的方法は、成功の程度を変えて間接的熱交換表面を触媒層を通って埋め 込み、それにより、熱が間接的熱交換により供給挿入ガスまたは他の冷却溶媒体 のような冷却流体へ転移することによる実施と同程度の最少量の触媒のこれらの 条件に近付くことを試みた。

しかしながら、実際的方法として製作、維持、触媒導入、およびかかる系の触媒 非導入の費用が不必要に高価であること、さらに実用的で更に経済的な試みは連 続的に低い出口温度を有する２つあるいはそれ以上の配列の断熱層を用いること が、特に大きなプラントに対して結果的に発見された。最も最新の方法は後者の 方法を用いる。

このような方法で、ガス状混合物がそれぞれの層を通過するとき、アンモニア濃 度は水素および窒素反応に従って上昇し、ガスの温度もまたアンモニア濃度およ び温度が平衡条件に近付くまで反応の発熱により上昇する。

さらなる変換を行うために、ガス状混合物を最初の層から取り出し、アンモニア の平衡濃度が大きくなる低い温度まで冷却し、次に、より高いアンモニア濃度お よび低い排出温度以外最初の層で起こった現象が繰り返される第２の層に導入す る。ある方法は、さらなる層がさらに大きなアンモニア濃度を得るよう同じ方法 で用いられる。

２つの一般的な方法は、層を出ていくガスを他の層に送る前に冷却するのに用い る。１つの方法は、層を出ていくガスを、その低温のため混合前の流出物の温度 より低温の混合物となる、供給ガスの一部と混合することにより直接冷却する。

他方は、他の流体との、間接的熱変換により、ガスを冷却する。

ある方法では、全ての触媒層および層を出ていくガスを冷却するための全ての装 置を１個の圧力容器中に含む。他の方法では、それぞれの層およびそれぞれの冷 却機は別個の圧力容器に含む。そしてさらに他の方法では少な（とも１個または ２個またはそれ以上の圧力容器が２つまたはそれ以上のこれらの要素を含み得る 。

多くの設計では、触媒および時々は１個またはそれ以上の変換器はカートリッジ 、バスケット、または圧力外壁内へ配置される他の型のコンテナーに保持され、 その圧力外壁は、熱い触媒層および、内部コンテナーおよび圧力外壁の間の環状 部分を通って冷却供給ガスを通過する溶出ガスの高温から防御される。このよう な設計では、入口および出口結合がしばしば圧力外壁の同じ末端、通常下端に位 置する。このような設計の例は、ライトの米国特許第３８５１０４６号および第 ３７２１５３２号に記載されており、それらは参考として特に本明細書に包含さ れている。

参考として特に本明細書に包含されているグロックらの米国特許第４５５４１３ ５号は、反応装置の底で、厚い反応装置流出ガスから冷たい反応供給ガスに熱を 交換するのに用いられる水平に並んだ熱交換機に入口及び出口結合を緊密に結合 する手段を記載し、この方法で反応圧力外壁、交換機圧力外壁、または圧力化結 合導管が高温の触媒層および反応溶出ガスの高温にさらされるのをさける。

断熱反応装置が熱交換機に先立ち、その中で、先述した反応機の溶出物は、高温 沸騰水との間接的熱交換により冷却され通常の高圧蒸気を生じ、次いで反応機の 溶出物を冷却するための同様の高圧蒸気発生機に続く方法および装置の配置が既 知である。幾つかの実施例がグロックらの米国特許第４５１０１２３号、第４６ ２４８４２号、第４７４４９６６号、および第４８６７９５９号に記載されてお り、これらは参考として本明細書に包含されている。

グロックの第°　９５９号の図２中の、例えば、第３反応装置、触媒変換器２３ ８は、高圧蒸気発生機２３４、先述の反応機の流出物からのエネルギー回収機、 触媒変換器２２８に先立ち、触媒変換器２３８の流出物からエネルギーを回収す る高圧蒸気発生機２４６に続く。蒸気発生機２３４および２３８中の高圧蒸気発 生機の２つの流れは、導管２３０中で１つの流れに結合する。

通常の既知の装置で上記の工程を含む方法を実行する際、それぞれの高圧蒸気発 生機は分離熱交換機であり、それぞれそれ自身の圧力外壁、供給水補給系、水準 制御系、安全交換系、吹き止め系、および他の装置をもち、それぞれ２倍の費用 がかかる。したがって、既知の装置で必要なものと比較してすべてのアンモニア プラントへの投資を減じるために、この２倍の費用および２倍の費用に対応する 実施の複雑さを軽減する実際的および経済的手段の存在が必要である。

発明の要約 本発明は水素および窒素を含むガス状混合物からアンモニアを製造する装置であ って、この系中に少なくとも２つの一連の反応装置を含み、少なくとも最初の反 応装置の下流は先述の反応機の流出物からエネルギーを回収する高圧蒸気発生機 に先立ち、また同様に反応装置の流出物からエネルギーを回収する高圧蒸気発生 機に続く。

本発明の性質および物質は、本発明の方法の好ましい態様を記載した図１を参考 にして最も良く理解される。この態様は、水素および窒素を含む合成カス混合物 が連続的に比較的高い圧力および温度でアンモニア合成触媒を含む２つの触媒層 を通過する連続アンモニア合成法に適当である。この第１の層への供給ガスは第 １の層からの流出物と熱交換により熱せられる。この第１の層からの流出物は、 第１層への供給ガスとの熱交換により部分的に冷却された後、高圧蒸気発生機中 で沸騰水との熱交換によりさらに冷却される。第２の層からの流出は直接第２の 高圧蒸気発生機へ流れる。

本発明中、２つの圧力蒸気発生機の２つの管束は、第２の管束が１個の外壁が両 方の蒸気発生機を支える第１の管束へ配置される新規な配置で１つの圧力外壁中 に配置され、それはグロツツ第′　１３５号に記載されたのと同様な緊密結合手 段を両方の交換機に使用させ、それは両方の蒸気発生機を離れるガスの温度を充 分独立して制御し、それは圧力外壁、供給水補給系、水準制御系、安全交換系、 吹き止め系、他の装置の２重化および経済的方法に直接関連する２倍の費用を除 去する。

本発明の目的は、アンモニア合成に使用する新規でより経済的な装置を提供する ことである。

本発明の他の目的は、合成装置が両方とも高圧蒸気発生機に先立ちおよび続く方 法で使用するアンモニア合成装置を提供することであり、この装置は緊密接触を 可能にし、独立温度制御を可能にし、２倍の装置および以前はこのような２個の 蒸気発生機に関連していた費用を除去する。

本発明のこれらおよび他の目的および本質範囲および利用は、当分野の技術者に は以下の記載、図面および添付の請求の範囲により、容易に明白であろう。

発明の詳細な説明 本発明の好ましい態様は図１に示されている。この装！は実用化し得る以下の方 法と共に詳しく記載する。適応する態様のための方法の中で、供給ガスは第１層 供給−流出熱交換機で連続的に熱せられ、最初の触媒層で反応し、間接熱交換機 で供給流出物熱交換器中東１の層への流出物の間接熱交換により冷却され、さら に高圧蒸気発生機でさらに冷却され、さらに第２の触媒層中反応し、再び第２の 高圧蒸気発生機で冷却される。

図１を参考にして、水素および窒素を含むアンモニア合成装置供給ガスは、工程 中子め加熱されるがこれは示していないが、ライトの第゛　５３２号に記載の型 の最初の垂直断熱合成装置３３１を含むグロックの第゛　１３５号に記載のよう な管３０３を通って第一段階アンモニア合成装置へ導入され、その低端は、供給 流出ガス−ガス熱交換機３０６に、グロックらの米国特許第４９２１６８４号に 記載されるような方法に使用するためグロックの第゛　１３５号に記載のように 緊密接触手段３５５により、結合する。グロック等の特許の開示は本明細書に参 考として包含される。導管３０３からの流出がガス−ガス熱交換機３０６の外壁 側３６１を通る。

導管３０３からの供給ガスの一部は、導管３３４を通ってガス−ガス熱交換機３ ０６を迂回し、温度制御弁３３５を通ってガス−ガス熱交換機３０６の外壁内排 出チャンネル３０７を通り、そこで外Ｗ３６１からの流出ガスと再結合する。

このように再結合された供給ガスは、次に連続的に第１工程装置を通って流れ、 そこで、ガスは第１触媒層３１１中部分的にアンモニアに変換され、ガス−ガス 熱交換機３０６中で冷却され、ガス−ガス熱交換機３０６を出て導管３１３に入 る。

このように冷却されたガスは、次に導管３１３を通って第１の管束３１４へ行き 、そこで熱は、間接的熱交換機によりガスから高圧蒸気発生機３６５の外壁側３ ６６で沸騰する水に回収され、高圧蒸気を発生し、これによりガスは冷却される 。第１の管束３１４は、高圧蒸気発生機３６５の圧力外壁３４０の末端部に配置 され、それは第２の触媒層３１６をライトの第°　５３２号で述べたような方法 で含む触媒ホルダー３５０が配置された垂直円柱第２反応装置圧力外壁３５１下 に水平に位置する。高圧蒸気発生機３６５は第２の反応装置圧力外壁３５１およ び触媒ホルダー３５０へグロックの第゛　１３５号記載のような密結合手段３６ ７で結合している。

導管３１３由来の供給ガスの一部は第１の管束３１４を迂回し、制御バルブ３４ ５を通って高圧蒸気発生機３６５の管内排出チャンネル３１５へ入り、そこで管 束３１４からの供給ガスと再結合する。このように再結合したガスは次に連続し て緊密結合手段３６７の環状領域３６８、第２の反応装置圧力外壁３５１と触媒 ホルダー３５０の間の環状領域を通り、そして次に第２の触媒層３１６の最上部 へ入る。

第２の触媒層３１６への供給物の温度は、制御バルブ３４５を連続的に調整する 温度制御装置３４６で制御され、第２の触媒層３１６への供給ガスを目的の温度 に維持する。第２の触媒層３１６内で、加えられた水素および窒素はアンモニア に変換し、ガスの温度は反応の熱で上昇する。

第２の触媒層３１６を離れるさらに変換したガスは緊密結合手段３６７の内部導 管３６９を通って第２の管束３１８へ行き、そこで付加熱は第２の触媒層３１６ の流出物から間接熱転換により、高圧蒸気発生機３６５の外壁内３６６中沸騰す る水へ回収し、高圧蒸気を生じ、これによりガスは冷却される。第２の管束３１ ８は、第１の管束３１４の内部の高圧蒸気発生機３６５の圧力外壁３４０の内部 のへ配置される。第１の管束３１４の管の数は、第２の管束３１８の数より有利 に少なくできるのが、第１の管束３１４で使用される管の量は第２の管束３１８ で使用されている管の数から独立している熱移動負荷に対する割合で決めつる。

第２の管束３１８を離れる冷却ガスは次に導管３１９を通って、示していないが さらに既知の製造段階に行く。

緊密結合末端と離れた外壁３４０の末端にある縁の輪隔壁３４１は、導管３１３ から第１管束３１４に入る冷却された第１の触媒層流出物を、導管３１９中の外 壁３４０を離れる冷却第２層流出物から分離する。緊密−結合末端に配置された 円錐担体３４２は、チャンネル３１５の外壁３４０を離れる第２の層供給ガスを 、導管３６９から第２管束３１８に入る第２層流出ガスから分離する。

導管３６９からの第２層流出ガスの一部分は第２の管束３１８の回りを迂回し、 第２の管束３１８の中実軸に沿って位置する１個のバイブ３４３を通り得る。迂 回パイプ３４３の外側に位置する円錐形のプラグ３４４は制御バルブとして働き 、温度制御装置３７０により連続的に調整し、導管３１９の中の反応装置流出ガ スの温度を目的の温度に維持する。図１の態様では、第２の管束３１８の迂回系 は任意である。しかしながら、もし導管３１９のガスが他の触媒系へ行く場合、 第２の管束３１８の迂回系のような手段が、次の触媒層への供給物の温度を調節 するのに必要である。さらに、記載の迂回系は、触媒還元の間のような異常な状 態の場合、蝶バルブのような１つの迂回装置を越える新たな利点を提供し、それ は完全に流れを止める。

ボイラー水は導管３４７を通って外壁３４０へ導入され、高圧蒸気が外壁３４０ から導管３４８を通って蒸気系へ行くが示していない。

本発明の高圧蒸気発生機３６５の第１および第２の管束３１４および３１８の新 規配置は、高圧蒸気発生機３６５の複雑さおよび価格を大きく減少させる。例え ば、多くのアンモニア合成系では、第２の管束３１８上の熱移動負荷は第１の管 束３１４のものより２倍以上である。両方の管束がもし管が米国特許第４７６８ ５８４号に記載の方法ように別の配置で管が配置されているとき要求されるよつ な両管束で同数の管を用いるより、むしろ本発明にしたがって第１の管束３１４ の管の数を第２の管束３１８の半分にして慎重に用いることにより、第１の導管 は過大ではなくなるであろう。このような過大を避けたため、本発明は高圧蒸気 発生機の価格および複雑さを避けるだけでな（、迂回しなければならないガスの 量および第２の反応装置へのガスの１夏制御の難しさを少なくする。

本発明の高圧蒸気発生機３６５は、２つの管ンートのみで制御できることおよび この管シートおよび導入管が各々独立して熱交換負荷の割合で決められる管機を 有する同心円管束の利益を犠牲にすることなく、挿入されるガスの高温から保護 される。管シートの外面および挿入管末端を挿入ガスの高温から絶縁するための 絶縁手段を提供することにより、本発明は鉄鋼より水の側腐食を受けやすいだけ でなく、費用もかかる、オーステナイト鋼を使用する必要はない。したがって、 実施例の方法のみでは、高圧蒸気発生機３６５に使用されている管ソートの外部 の面は、耐性のある断熱材で覆い得るが、ところが管の挿入末端は耐熱物質のフ ェルールまたはガスの条件に耐性の金属材料で保護し得、フェルールは管中へ、 窒素処理の問題が除去される温度に管が冷却液により冷却される点まで伸びる。

フェルールおよび管の間の間隙は、さらに流れないガス空所またはフェルールの 周りを包む絶縁紙の層により絶縁しつる。

一方本発明の方法の好ましい態様は、既に述べたが、好ましい態様の多くの変化 および修飾が可能であり、本発明の開示から当分野の技術者には明白であろう。

例えば、以下に記載の本発明の他の態様は特に見られるが、限定または包括を意 図するものではない。

本発明は、上記の方法の例だけでなく、第１反応器の下流の少なくとも１つの反 応装置が、反応装置の流出物からエネルギーを回収する高圧蒸気発生機より前で 、反応装置の流出物からエネルギーを同様に回収する高圧上記発生機にまた続く 配列に少なくとも２個の反応装置をもつ他の方法にも適応しつる。他の例は、グ ロックの第°　１２３号の図１に示された合成変換装置Ｃおよび高圧蒸気発生機 １２６および１２８を含む系、グロックの第°　９６６号の図２に示された合成 変換器２４６及び高圧蒸気発生機２３４及び２４６を含む系、第１の反応装置が 冷却型反応装置（冷ガスが触媒の中間点に触媒ガスの温度を冷却するために導入 されるすべての反応装置）であるグロックの第°　９５９号の請求項２７に示さ れた合成変換器２３８および高温熱低下２３４および２４６を含むグロッッ第° ９５９号の図２に示される系であり、方法が適用される装置又は方法における他 の全ての反応装置が冷却型反応装置であり、本発明が適応される及び反応装置が 圧蒸気発生機が他の反応装置および／または熱交換機といかなる組み合わせ前ま たは後でもても結合される。したがって、実施例の方法のみでは、導管３１９内 の第２の高温熱低下交換機３１８を離れる反応装置流出ガスは他の導管を通って 、ライトの第゛　５３２号に記載のような型の第３の垂直非断熱合成反応装置へ 行く。

一方本発明の詳細な説明は、ライトの第゛　５３２号に記載のような触媒層を通 る軸流が基礎となっており、基本的な流れまたは軸−基本流が組み合わさった別 の流形が使用できる。

高圧蒸気発生機内での沸騰水の使用が好ましいが、本発明はボイラーへの給水、 ダウサームのような化学的冷却媒体、または分子基冷却媒体のような他のいかな る高温熱低下冷却媒体も使用できる。

温度制御の好ましい手段は示しであるが、温度は当分野の技術者に既知のいかな る他の手段でも制御し得る。

第１の管束３１４の管は、必要ではないが、好ましくは第２の管束３１８と同じ 直径である。

第１の管束の管の数は、第２の管束３１８の数と同じではなく、通常少ない。

管の数は、熱移動および圧力損失考慮により決定する。

本発明をさらに説明するために、本発明の他の態様を、１個の圧力容器または外 壁３３１に配置される１つの触媒ホルダー中、２つの触媒層の間に冷却手段を伴 って含む２つの一連の触媒層を含む図２に示す。図１で既知の装置は番号は図１ と同じであり、その説明は繰り返さない。

導管３０７への供給ガスは最初に圧力外壁３３１およびバスケット３３０の間の 環３３２を上って次に第１の触媒層３０８の頂上に入り、次に一連の第１および 第２の触媒層３０８および３１１を通って下がる。

最初の触媒層３０８への供給物の望ましい温度は、温度制御手段により維持され その内で導管３０３の反応装置供給ガスの冷却部分は第２の熱交換機３０６の回 りを迂回し導管３３４および、制御装置バルブ３３５を通りこれは温度制御装置 ３３６により連続的に調整され、第１の触媒層３０８への供給ガスを所望の温度 レベルに維持する。

導管３０５の冷却ガスは外壁３３１の上部および第１の触媒層３０８を通り、第 １および第２の触媒層３０８および３１１の間に配置される冷却ガス分配器３３ ３に行き、冷却ガスを触媒ホルダー３３０の交差部位を横切って分配し、導管３ ０５からの冷却ガスを第１の触媒層からの流出物と導管３０９内で混合し、導管 ３１０において第２の触媒層３１１への供給ガスを形成する。

冷却ガス分配器３３３は、供給ガスの第２部分で第１の触媒層からの流出ガスの 冷却をさせる他の冷却ガス手段と置き換え得る。このように、実施例の方法のみ で、冷却ガスはバスケット３３０の交差部位を越えて分配されないか、または冷 却装置は第１の触媒層の中間に位置し、供給ガスの冷却部分を触媒層へ導入し、 触媒層内の反性カスと混合させる。さらに、導管３０５は冷却ガスを外壁３３１ の横を通し、そしてガスは第１の触媒層３０８を通りまたは通らない。

図２に記載の態様を更に述べるため、図２に示される装置を使用した好ましい方 法は、以下の通りである。

水素および窒素を３対１の容量比、４．０容量％挿入ガス、および３．５容量％ アンモニアで含み、約１５０気圧であるアンモニア合成反応装置供給ガスを２８ ０℃で、導管３０３を通って系に導入する。導管３０４および３０５は、供給ガ スを２つのほぼ等しい部分に分け、その比は温度制御手段により連続的に調節さ れ、第１の触媒層３０８に大ガスを望ましい温度に保つ。第１の部分は導管３０ ４を通り、熱交換機３０６へ行き、そこで温度約３８０℃まで熱せられる。この ように熱したガスは、次に導管３０７を通り、最初の触媒層３０８へ行き、そこ でアンモニアの濃度は約１１．７％まで上昇し、アンモニア形成反応の発熱は、 温度を約５１２℃まで上昇させる。

触媒層３０８を離れた導管３０９を通る一部変換されたガスは導管３１０中、導 管３０５からの供給ガスの第二の部分と結合し、混合し、結合ガスの温度が混合 後約３８０℃となり、そこで結合ガスは第２の触媒層３１１を通り、再びアンモ ニア濃度が、今回は約１４．１％まで上昇し、反応の発熱はガス巾約４４８℃ま で温度上昇させる。第二触媒層３１１を離れるさらに部分的に変換されたガスは 次いで第二熱交換器３０６中約４４８℃の温度に冷却する。このようにして冷却 したガスは次に導管３１３を通り、その一部は、高圧蒸気発生機３１４を通り、 そこで熱はガスから間接的熱転換装置により約１００気圧および約３１２℃で沸 騰水へ回収され、これによりガスは約３２５℃まで冷却される。導管３１３由来 の一部残っているガスは高圧蒸気発生機３１４の回りを迂回し、冷却部分と混合 し、第３触媒層３１６へ温度３８０℃で入る結合供給物を形成し、そこで再びア ンモニア濃度が今回は約１９．２％まで上昇し、反応の熱はガス流中的４５３℃ まで温度上昇させる。第３触媒層３１６への供給物の温度は第２の温度制御手段 により制御されている。

第３触媒層３１６を出ていくさらに一部変換されたガスは導管３１７を通り、次 に第２の高圧蒸気発生機３１８で冷却され、そこで加わった熱は第１の高圧蒸気 発生機３１４で回収され、それによってガスを再び約３２５℃まで冷却する。

このように冷却されたガスは、次に導管３１９を通り、さらに既知の加工方法で 、示さないが更に熱を回収し合成したアンモニアのガスからの分離のための既知 加工段階に行き、その後、残ったガスはリサイクルし新鮮な作られたガスと結合 して反応装置供給ガスを形成する。

本方法のいくつかの変化および修飾が可能であり、本発明の開示から当業者には 明白であろう。例えば、限定又は全てを含むことを意図することな（、他の変化 が以下を含むことを特に意図する。

系の圧力は１００気圧以上、好ましくは１２５から１７５気圧である。

反応装置供給ガスの水素対窒素の比は１．５ないし４０、好ましくは２．５ない し３．５である。

ガス−ガス熱交換機に入る反応装置供給ガスの温度は２５０℃ないし３１０℃、 好ましくは２７０℃ないし２９０℃である。

すべての断熱触媒層に入るガスの温度は３５０℃ないし４００℃、好ましくは３ ８０℃ないし４００℃である。

すべての断熱触媒層を出ていくガスの温度は４１０℃ないし５４０℃、好ましく か４２０℃ないし５３０℃である。

反応供給ガス中の不活性ガスの濃度は０％ないし２５％であり、この１度は新鮮 な産生ガス中の不活性物および系操作条件に依存する。

反応装置供給カスのアンモニア１度は０％ないし２５％、好ましくは２％なし） し１０％である。

冷却ガス対第１の層挿入ガスの割合は領１ないし０８、好ましくは０．４ないし ０．６である。

高温熱低下交換機は高圧蒸気を４０ないし１６０気圧、好ましくは１００なＬＡ し１２５気圧の圧力で高圧蒸気を発生し、または高圧蒸気を過熱し、または高圧 蒸気発生機への供給水を加熱する。

導管３１９中第２の高温熱低下交換機３１８を出ていく反応装置流出ガスは１個 またはそれ以上の添加断熱触媒層を通り、それぞれ上記の第３層および第２の高 温熱低下交換機と同様に配列されている添加高温熱低下交換機に続く。

第２の層の後ろに付加冷却点はおよび付加層が第２層の後に加えられ、これ（こ より、４つの層をもつ系で、最初の２つの層の流出物は供給ガスで直接冷却１こ より冷され、第３の層の流出物は最初に供給ガスによる間接熱交換で、次に高温 熱低下流体による間接熱交換によって冷却される。

用語断熱層が本明細書で使用されるように、熱またはガスが有意量で添加または 除去される、触媒中のすべての２つの間のそれぞれの地帯は、別の断熱層と考え られる。例えば触媒汚染壁を通る熱損失またはそのような地帯内でなＬ）触媒の 少しのまたは付随的部分のような熱またはガスのいずれかの漏れまた１ま他のわ ずかのまたは付随的な転移は、分離断熱層を定義する目的には無視される。与え られた触媒が２つまたはそれ以上の平行層に別れても別れなくても、はぼ同じ条 件て操作することも無視される。

本明細書で使用している用語導管は、それが導管、ノくイブには関係無く、物理 的に圧力容器内で分離される触媒層の間の通路であるか、またはガスが上記で定 義のように物理的に分離していない断熱層の間を通る触媒隙間である力１を考慮 しないで、全ての流体通路をいう。

本明細書に記載する本発明の現実の実行におけるさらなる変更および修飾力く以 下の請求の範囲て定義した本発明の範囲の精神および範囲から逸脱することなく 容易になしうることは当分野の当業者にとって容易に明白である。した力くって 、本発明の範囲は以下の請求の範囲の法的範囲により説明されることを除き限定 することを意図しない。

ガーＮ′ 補正書の翻訳文提出書 （特許法第１８４条の８） ヨ１出 １、特許出願の表示 ＰＣＴ／ＵＳ９１１０６５２３ ２　発明の名称 アンモニア合成用装置 ３、特許出願人 名称　シー・エフ・ブラウン・インコーホレイテッド４、代理人 住所　〒５４０　大阪府大阪市中央区域見２丁目１番６１号ツイン２１ＭＩＤタ ワー内　電話（０６）９４９−１２６１（１）補正書の翻訳文　１　通 請求の範囲 １　反応装置外壁および、触媒ホルダーおよび反応外壁の間にガスが触媒層に入 るための隙間を提供するために反応装置外壁から離れた所に位置する触媒ホルダ ーに含まれた触媒層を含む垂直合成反応装置；その内に第１の管束が配！された 交換機外壁、および第１の管束内の交換機外壁の内部に配置されている第２の管 束を含む熱交換機；および交換機に反応装置の底を結合させるための緊密結合手 段であって、結合手段は触媒層への供給の通路用に環と第１の管束の間に第１の 導管及び触媒層から第２の管束へ流出物を通す第２の導管を有する：を含むアン モニア合成装置。

２、交換機外壁が反応装置外壁に対して水平に配置されている、請求項１記載の 装置。

３、第１管束の管の挿入末端および第２の管束の管の排出末端を保持する、交換 機外壁内に配置されている第１の管シート：第１の管束の管の排出末端および第 １の管束の管の挿入末端を保持する、交換機外壁内に配置されている第２の管シ ート；および第１および第２の管束の管シート内の管の挿入末端を高温の挿入ガ スと絶縁をするための絶縁手段： をさらに含む請求項１記載の装置。

４、第１および第２の管シートおよび第１および第２の管束の管が鉄鋼からなる 請求項３記載の装置。

５、第１管束が第２の管束より少ない管を有する、請求項Ａ記載の装置。

６、第２の管束のための迂回系をさらに含む、請求項１記載の装置。

７、第１の反応装置外壁および、第１の触媒ホルダーおよび反応装置外壁の間に 第１の触媒層にガスが挿入されるために隙間を提供するため反応装置外壁から離 れた所に位置する第１の触媒ホルダー内に含まれた第１の触媒層を含む第１の垂 直合成反応装置： 第２の反応装置外壁および、第２の触媒ホルダーおよび第２の反応外壁の間に、 第２の触媒層に供給ガスを挿入するための第２の隙間を提供するため、第２の反 応装置外壁と離れて内側に位置する第２の触媒ホルダーに含まれた第２の触媒層 を含む第２の垂直合成反応装置： ガス−ガス熱交換機； 第１の反応装置のガス−ガス末端の第１をガス−ガス熱交換機に結合するための 結合手段であり、第１の結合手段は第１の触媒層への供給物の通過のための第１ の環およびガス−ガス熱交換機の間の第１の導管及び、第１の触媒層が流出物を ガス−ガス熱交換機へ通すための第２の導管を有する。

第１の管束および、第１の管束の交換機外壁内側の内部に配置された第２の管束 を有する交換機外壁を含む、第２の熱交換機：第２の反応装置の底端を第２の熱 交換機に結合するだめの第２の結合手段であり、第２の結合手段は、第２の触媒 層への供給物の通過のため第２の環と第１の管束の出口の間の第３導管及び、第 ２の触媒層からの流出物を第２の管束へ通すための第４の導管を有する；および ガス−ガス熱交換機内から第１の管束の入口へ流出物を通す第５の導管：を含む アンモニア合成装置。

８、第１管束の管の入口末端および第２の管束の管の出口末端を保持する、交換 機外壁内に配置されている第１の管シート：第１の管束の管の出口末端および第 １の管束の管の入口末端を保持する、交換機外壁内に配置されている第２の管シ ート；および第１および第２の管束の管ソート内の管の入口末端を高温の挿入ガ スと絶縁をするための絶縁手段。

をさらに含む請求項７記載の装置。

９　第１および第２の管シートおよび第１および第２の管束の管が鉄鋼からなっ ている請求項８記載の装置。

１０、ガス−ガス熱交換機外壁が第１の反応装置外壁に対して水平に配置されて いる請求項７記載の装置。

１１、第１の管束が第２の管束より少ない管を有する、請求項７記載の装置。

１２、高温熱低下交換機外壁が第２の反応装置外壁に対して水平に配置している 、請求項７記載の装置。

１３、第１の触媒層への供給物の一部がガス−ガス熱交換機を迂回する迂回系を さらに含む、請求項７記載の装置。

１４、所望の温度に第２の触媒層への供給ガスを維持する、第１の管束に対する 第２の迂回系をさらに含む、請求項７記載の装置。

１５、第３の反応装置外壁並びに第３の触媒ホルダーおよび第３の反応装置外壁 の間に、第３の環を提供し、供給ガスを第３触媒層に入れるための、第３の反応 装置外壁内及びそれから僅かに離れた所に位置する第３の触媒ホルダーに含まれ た第３の触媒層、および第２の管束から第３の触媒層へ流出物を通す第６の導管 を含む篤３の垂直の合成反応装置をさらに含む、請求項７記載の装置。

１６、交換機外壁を出てい（第２の触媒層からの流出物の温度を制御するため第 ２の導管に対する第３の迂回系をさらに含む、請求項７記載の装置。

１７、第３の迂回系が充分閉じた位置で第２の管束を迂回するガスの流れを完全 に制止する、請求項１６記載の装置。

１８、さらに、第１の触媒層の中間に位置する、冷却部分供給ガスを触媒層に導 入し、それを反応ガスと触媒層内で混合するための冷却装置；供給ガスの冷却部 分を冷却装置へ通すための第７の導管：冷却装置への供給ガスの冷却部分の流れ を連続調節し、第１の触媒層内の温度を所望のレベルに保つ温度制御手段： をさらに含む、請求項１４記載の装置。

国際調査報告　ｏｒＴ７１１＜　Ｑ＋１ｏ６ｃｈ２＊

Claims (18)

【特許請求の範囲】
1. １．反応装置外壁および、触媒ホルダーおよび反応外壁の間にガスが触媒層に入 るための隙間を提供するために反応装置外壁から僅かに離れた所に位置する触媒 ホルダーに含まれた触媒層を含む垂直合成反応装置；その内に第１の高温熱低下 管束が配置された交換機外壁、および第１の管束内の交換機外壁の内部に配置さ れている第２の高温熱低下管束を含む商温熱低下交換機；および 交換機に反応装置の底を緊密に結合させるための緊密結合手段であって、緊密結 合手段は触媒層への供給の通路用に環と第１の管束の間に第１の導管及び触媒層 から第２の管束へ流出物を通す第２の導管を有する：を含むアンモニア合成装置 。
2. ２．交換機外壁か反応装置外壁に対して水平に配置されている、請求項１記載の 装置。
3. ３．第１管束の管の挿入末端および第２の管束の管の排出末端を保持する、交換 機外壁内に配置されている第１の管シート；第１の管束の管の排出末端および第 １の管束の管の挿入末端を保持する、交換機外壁内に配置されている第２の管シ ート；および第１および第２の管束の管シート内の管の挿入末端を高温の挿入ガ スと絶縁をするための絶縁手段： をさらに含む請求項１記載の装置。
4. ４．第１および第２の管シートおよび第１および第２の管束の管が鉄鋼からなる 請求項３記載の装置。
5. ５．第１管束が第２の管束より少ない管を有する、請求項４記載の装置。
6. ６．第２の管束のための迂回系をさらに含む、請求項１記載の装置。
7. ７．第１の反応装置外壁および、第１の触媒ホルダーおよび反応装置外壁の間に 第１の触媒層にガスが挿入されるために隙間を提供するため反応装置外壁から僅 かに離れた所に位置する第１の触媒ホルダー内に含まれた第１の触媒層を含む第 １の垂直合成反応装置； 第２の反応装置外壁および、第２の触媒ホルダーおよび第２の反応外壁の間に、 第２の触媒層に供給ガスを挿入するための第２の隙間を提供するため、第２の反 応装置外壁と僅かに離れて内側に位置する第２の触媒ホルダーに含まれた第２の 触媒層を含む第２の垂直合成反応装置；ガスーガス熱交換機； 第１の反応装置のガスーガス末端の第１をガスーガス熱交換機に緊密結合するた めの緊密結合手段であり、第１の緊密結合手段は第１の触媒層への供給物の通過 のための第１の環およびガスーガス熱交換機の間の第１の導管及び、第１の触媒 層が流出物をガスーガス熱交換機へ通すための第２の導管を有する；第１の高温 熱低下管束および、第１の管束の交換機外壁内側の内部に配置された第２の高温 熱低下管束を有する交換機外壁を含む、高温熱低下交換機；第２の反応装置の底 端を高温熱低下交換機に緊密結合するための第２の緊密結合手段であり、第２の 緊密結合手段は、第２の触媒層へ塩供給物の通過のため第２の環と第１の管束の 間の第３導管及び、第２の触媒層からの流出物を第２の管束へ通すための第４の 導管を有する；およびガスーガス熱交換機内の第１の触媒層から第１の管束へ流 出物を通す第５の導管：を含むアンモニア合成装置。
8. ８．第１管束の管の入口末端および第２の管束の管の出口末端を保持する、交換 機外壁内に配置されている第１の管シート；第１の管束の管の出口末端および第 １の管束の管の入口末端を保持する、交換機外壁内に配置されている第２の管シ ート；および第１および第２の管束の管シート内の管の入口末端を高温の挿入ガ スと絶縁をするための絶縁手段； をさらに含む請求項７記載の装置。
9. ９．第１および第２の管シートおよび第１および第２の管束の管が鉄鋼からなっ ている請求項８記載の装置。
10. １０．ガスーガス熱交換機外壁が第１の反応装置外壁に対して水平に配置されて いる請求項７記載の装置。
11. １１．第１の管束が第２の管束より少ない管を有する、請求項７記載の装置。
12. １２．高温熱低下交換機外壁が第２の反応装置外壁に対して水平に配置している 、請求項７記載の装置。
13. １３．第１の触媒層への供給物の一部がガスーガス熱交換機を迂回する迂回系を さらに含む、請求項７記載の装置。
14. １４．所望の温度に第２の触媒層への供給ガスを維持する、第１の管束に対する 第２の迂回系をさらに含む、請求項７記載の装置。
15. １５．第３の反応装置外壁並びに第３の触媒ホルダーおよび第３の反応装置外壁 の間に、第３の環を提供し、供給ガスを第３触媒層に入れるための、第３の反応 装置外壁内及びそれから僅かに離れた所に位置する第３の触媒ホルダーに含まれ た第３の触媒層、および第２の管束から第３の触媒層へ流出物を通す第６の導管 を含む第３の垂直の合成反応装置をさらに含む、請求項７記載の装置。
16. １６．交換機外壁を出ていく第２の触媒層からの流出物の温度を制御するため第 ２の導管に対する第３の迂回系をさらに含む、請求項７記載の装置。
17. １７．第３の迂回系が充分閉じた位置で第２の管束を迂回するガスの流れを完全 に制止する、請求項１６記載の装置。
18. １８．さらに、第１の触媒層の中間に位置する、冷却部分供給ガスを触媒層に導 入し、それを反応ガスと触媒層内で混合するための冷却装置；供給ガスの冷却部 分を冷却装置へ通すための第７の導管；冷却装置への供給ガスの冷却部分の流れ を連続調節し、第１の触媒層内の温度を所望のレベルに保つ温度制御手段： をさらに含む、請求項１４記載の装置。