JPH0219095B2 - - Google Patents

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JPH0219095B2
JPH0219095B2 JP54100673A JP10067379A JPH0219095B2 JP H0219095 B2 JPH0219095 B2 JP H0219095B2 JP 54100673 A JP54100673 A JP 54100673A JP 10067379 A JP10067379 A JP 10067379A JP H0219095 B2 JPH0219095 B2 JP H0219095B2
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reactor
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Furotsukenhausu Kurausu
Hatsukuraa Eritsuhi
Romerutsuhaimu Uerunaa
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TEITSUSENGASU GmbH
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    • C07—ORGANIC CHEMISTRY
    • C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C1/00—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon
    • C07C1/02—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon
    • C07C1/04—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon from carbon monoxide with hydrogen
    • C07C1/0405—Apparatus
    • C07C1/042—Temperature controlling devices; Heat exchangers
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/18—Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with fluidised particles
    • B01J8/1836—Heating and cooling the reactor
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C07—ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07C1/00—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon
    • C07C1/02—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon
    • C07C1/04—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon from carbon monoxide with hydrogen
    • C07C1/0455—Reaction conditions
    • C07C1/048—Temperature controlling measures
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
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Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は一酸化炭素と水素を主成分とし、イオ
ウ分の少ない原料気体混合物を高圧下に触媒反応
によつてメタンまたはメタンと高級炭化水素を含
有する生成気体に変換させる方法及び装置に関す
るものであつて、その際反応によつて発生する熱
は揮発性の冷却媒体によつて反応帯から取り去ら
れる。
［従来の技術］ この種の既知の方法では、水素、一酸化炭素、
二酸化炭素、窒素を含有する原料混合気体が旋回
床反応器中のメタン化層に導かれる。このメタン
化層はいくつかの段階から成つている。２段階の
メタン化では１つの前メタン化段階と１つの後メ
タン化段階中で次の主反応が起る： CO＋3H2→CH4＋H2Oおよび CO＋H2O→CO2＋H2 これらの反応は発熱反応であるから、メタン化
層における温度上昇を避けるために冷却機構を設
けなければならない。
冷却水は冷却器中で温められて大部分が水蒸気
に変わる。これは旋回床反応器の外部で再び冷却
されるか、または水蒸気のままで何かの目的に用
いられる。ドイツ国特許出願R8174IVc／26aに
よれば、管で形成される冷却系が反応熱を奪い去
るために使われる。
［発明が解決しようとする課題］ 高圧メタン化においては放出された反応熱を有
効に利用するのが重要である。メタン化の際に放
出される反応熱は生産されるメタンの発熱量の約
25％に達するのが常であるから、メタンおよび高
級炭化水素製造法は、できるだけ高い収率及び熱
効率で反応器を運転するのに成功すればそれだけ
多くの意義を持つことになる。
本発明が解決しようとする課題は、冷却水を用
いてメタン化に際して発生する反応熱を反応器内
の反応温度の調整に利用すると共に、該反応熱を
反応器外に導出して高効率で他の形のエネルギー
に変換、利用するにある。
［課題を解決するための手段］ 本発明では冒頭の「産業上の利用分野」の項で
述べた課題を、水蒸気過熱器を備えた下部反応
帯、水蒸気の中間加熱器を備えた中間反応帯及び
熱交換用蛇管を備えた上部反応帯より成る多段式
反応器を用いて原料ガスをその底部から導入し、
反応によつて発生する熱を揮発性の冷却媒体、即
ち一般には冷却水を用いて冷却し、生成した水蒸
気を反応系外にとり去ることによつて、各反応帯
における反応温度を反応に好適なように調整する
とともに、該水蒸気を他種のエネルギー形に変
換、利用することによつて解決するものである。
本発明における触媒としては周期表第族元素、
特に鉄、コバルトまたはニツケルを使用する。
水蒸気は反応熱を最も多く発生する下部反応帯
で過熱される。それによつて反応帯に必要な温度
が効果的に維持されるに止まらず、また反応熱も
有効に利用されることになる。そのほかこの十分
高温の反応帯で気体が反応するので気体反応にと
つては更に有利である。
上述の如く本発明はメタン化に際して放出され
る熱を有効に利用するのに実質的に寄与するもの
である。気体や水の量を調整することによつて、
例えば、メタン化に際して最高温帯で約55℃の温
度を維持し、過剰の熱ポテンシアルを水蒸気の過
熱に利用することが可能である。
このエネルギー変換で温度が部分的に低下した
水蒸気は下部反応帯の上部における中間反応帯で
加熱され、引続いてエネルギー変換へと導かれ
る。更に、エネルギー変換で温度が部分的に低下
した水蒸気のある部分は例えば反応器の下部反応
帯に導き入れられる。
本発明の方法を実施する際に熱を更によく利用
するため、原料気体混合物は熱交換器中で生成気
体混合物によつて加熱される。それと同じ方式で
供給水も熱交換器中で生成気体により加温され
る。
本発明の方法を実施する装置には多段式反応器
において反応熱を最も多く発生する下部反応帯に
水蒸気過熱器があり、給水管及び蒸気タービンへ
の蒸気導管に接続している。
本発明を更に有効にするために反応器を旋回床
反応器とすることが望ましい。水蒸気を反応器中
で過熱することによつて水蒸気は密閉蒸気タービ
ンまたは他の水蒸気利用装置中でさらに利用する
ことができる。メタン化に際しては例えば約550
℃という高温が生成するので、過熱器の表面は通
常の煙ガス過熱器表面と比較して相対的に小さく
することができる。旋回層の熱伝達率（境膜伝熱
係数）αがおよそ500ワツト／m2℃になるからで
ある。
タービン中で温度が部分的に低下した水蒸気を
中間加熱するために下部反応帯の上部の中間反応
帯にタービンと連結した中間加熱器を配置する。
このやり方で反応熱を特に巧みに利用できる。
反応器の上部に熱交換用蛇管を配置して、反応
熱をさらに除去すると共にこの部分における反応
温度をさらに低下させる。この蛇管は２つの導管
を通じて水蒸気タンクと連通し、このタンクは蒸
気管によつて水蒸気過熱器と連結し、また給水管
にも連結している。このようにして水蒸気過熱器
に水蒸気を供給し、蒸気の温度を調節する巧妙な
装置が可能になる。
温が部分的に低下した水蒸気を中間加熱器へ送
る蒸気管から分岐する管をつくつて、これを添加
気体用の管に開口させておくと都合がよい。この
配管によつてメタン化反応に不可欠である水蒸気
が多段式反応器に導入される。
さらに生成気体の管と原料気体の管は両方とも
熱交換器に導かれる。それによつて生成気体の冷
却と添加気体の予温を同時に行なうことができ
る。それと同様の根拠からもう１つの熱交換器に
生成気体の管と供給水の管を導いて熱交換を行わ
せ、生成気体を更に冷却し、同時に供給水を予温
することが可能である。
［実施例］ 次に本発明を添付図に示された実施例について
さらに詳細に説明する。
原料気体管１を通つて水素と一酸化炭素を主成
分とし、少量の二酸化炭素及び窒素を含有する原
料気体混合物が熱交換器２へ流入し、そこで約
225℃の温度に加熱される。加熱された原料気体
は圧力約60Kg／cm2で熱交換器２を出て導管３を経
て旋回床反応器４に下方から入る。反応熱のため
旋回床反応器の下方の部分５では反応温度は例え
ば約550℃になる。この反応空間５には水蒸気過
熱器６があつて上記の反応温度の下で蒸気温度は
約480℃にも達する。
水蒸気過熱器６の上部には管８，９によつて蒸
気タービン１０と連結された中間加熱器７が配置
されている。この時の反応温度は約400〜480℃で
ある。旋回床反応器４の上方の上部反応帯には熱
交換用蛇管１１が配置されていて、管１２，１３
を通じて水蒸気タンク１４につながつている。こ
の熱交換用蛇管１１の助けにより上部反応帯にお
ける反応温度は約320〜350℃、その上部１５にお
ける生成気体は約250℃の温に保たれる。
ここでも同様に約60Kg／cm2の圧力にある生成気
体が旋回床反応器４の上端から出ている生成気体
用管１６を通つて外に出て、熱交換器２に入り、
原料気体混合物を温めながら自分自身は冷えてゆ
く。生成気体は熱交換器２からさらに管１７を通
つて次の熱交換器１８に達し、ここで管１９を通
つて導入される冷却水を温めつつ自身は冷やさ
れ、以後は管２０を経て次の利用ないし処理に当
てられる。この管２０には調節器２１が設けられ
ていて、管１６，１７とその前の旋回床反応器４
および原料気体管１、３中で約60Kg／cm2の圧力を
維持している。
管１９は熱交換器１８を通りその後圧力管２２
となるが、この管は水蒸気タンク１４に供給す
る。圧力管２２から給水管２３が分岐し弁２４を
経て水蒸気過熱器６に至る。
水蒸気過熱器６の出口の管２５において希望の
水蒸気温度を確保するため給水用管２３を経て冷
却水が水蒸気過熱器６内に給水される。このよう
にして蒸気温度ならびに管２５を経て蒸気タービ
ン１０に供給される蒸気量を調節する。蒸気ター
ビン１０で少し圧力が低下した水蒸気は管８を通
つて旋回床反応器４中の水蒸気過熱器６の上部に
配置された中間加熱器７に導かれ、ここで加熱さ
れたのち管９を通つて蒸気タービン１０へ送られ
更に利用される。管８から、水蒸気管２７を通り
調節器２６の働きにより、旋回床反応器４中での
反応に必要な水蒸気が添加気体用の管３に導入さ
れる。発電機２８を駆動するタービン１０の廃気
は管２９を通つて、図には示されていない種々の
装置に高温蒸気として導き、また凝結させること
ができる。
旋回床反応器４からさらに熱交換用蛇管１１を
通じて反応熱が運び去される。熱交換用蛇管１１
は管１２，１３によつて水蒸気タンク１４に連結
している。管１２は水蒸気タンク１４の底部から
の冷却水を熱交換用蛇管１１に運び、他方管１３
は水蒸気混合物をタンク１４に戻す。水蒸気タン
ク中の圧力は例えば約90Kg／cm2に保たれる。管３
０から調節器３１を経て水蒸気過熱器６に必要な
水蒸気が供給される。
次に本発明における実際の反応実験における物
質収支の一例を示すと次の通りである。
実験に用いた原料気体の組成は容量で、50.2％
CO，49.0％H2，0.5％CO2及び0.3％N2であつた。
この気体はバーカーＣ重油の酵素を用いるガス化
によつて求め、硫黄分を完全に除去したものであ
る。なお用いた触媒は担体付ニツケル触媒で、そ
の粒度は0.25mmであつた。この原料気体を上記の
通りの条件でメタン化したところ、生成気体の組
成は水分除去後容量で、 84.6％CH4，12・７％CO2，1.5％H2及び1.2％
N2であつた。
［作用及び発明の効果］ 本発明の作用効果を要約すると次の通りであ
る。
即ち化学反応速度は一般に温度の上昇と共に増
加するが、本発明におけるメタン（及び高級炭化
水素）の生成反応は発熱であるから、生成ガス中
のメタンの収率は温度の上昇と共に低下する。よ
つて本発明においてはすでに述べた様に多段式反
応器を用いて反応初期の下部反応帯における反応
温度をできるだけ高くして反応速度を大ならし
め、ついで中間反応帯、上部反応帯と反応温度を
順次低下させることによつてメタンの収率を大な
らしめることができる。
本発明における各反応帯の温度は目的とする反
応に対して最適である。
しかして高温の下部反応帯において水蒸気過熱
器６に導入される冷却水はここで反応熱によつて
蒸発され、さらに熱交換用蛇管１１から送られる
水蒸気と共に過熱され、かくして得られた過熱水
蒸気は蒸気タービン１０に導かれてその熱エネル
ギーは他種エネルギーに変換、利用される。蒸気
タービンで温度が低下した水蒸気はさらに中間加
熱器７で反応熱によつて改めて加熱されて、再び
蒸気タービンに循環される。
この様にして本発明においてはメタン（及び高
級炭化水素）を高収率で求め得ると共に、その際
発生する反応熱を極めて有利に変換、利用するこ
とができ、その効果はきわめて著しい。
【図面の簡単な説明】
添付図面は本発明による装置列の一例を示す。 １……原料気体管、２……熱交換器、３……導
管、４……旋回床反応器、５……同反応器の下方
部分、６……水蒸気過熱器、７……中間加熱器、
８，９……連結管、１０……蒸気タービン、１１
……熱交換用蛇管、１２，１３……管、１４……
水蒸気タンク、１５……反応器４の上部、１６…
…生成気体管、１７……管、１８……熱交換器、
１９……管、２０……管、２１……調節器、２２
……圧力管、２３……給水管、２４……弁、２５
……管、２６……調節器、２７……水蒸気管、２
８……発電機、２９，３０……管、３１……調節
器。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 一酸化炭素と水素を主成分とし、イオウ分の
    少ない原料気体混合物を、高圧下に多段式反応器
    の底部よりこれに導入し、該反応器における高圧
    下の触媒反応によつてメタン又はメタンと高級炭
    化水素を含有する気体混合物に変化させ、その際
    発生する反応熱を揮発性の冷却媒体によつて反応
    帯外に導出し、そのエネルギーを他種のエネルギ
    ーに変換、利用することより成る気体の変換方法
    において、 該反応器は水蒸気過熱器を備えた下部反応帯、
    水蒸気の中間加熱器を備えた中間反応帯及び熱交
    換用蛇管を備えた上部反応帯より成り、下部反応
    帯における反応温度を、給水管から水蒸気過熱器
    に送られる冷却水及び水蒸気タンクから熱交換用
    蛇管を経て該過熱器に送られる水蒸気の反応熱に
    よる加熱によつて生成される過熱水蒸気によつて
    調整し；この際得られる過熱水蒸気を反応器外に
    導出して蒸気タービンを作動させ；これによつて
    温度が低下した水蒸気は中間反応帯における中間
    加熱器に導入してこの反応帯における反応温度を
    下部反応帯における反応温度以下に調整するとと
    もに該水蒸気は蒸気タービンに還流させ：さらに
    上部反応帯における熱交換用蛇管には水蒸気タン
    クから水蒸気を導入してこの部分における反応温
    度をさらに低下させるとともに、該水蒸気は前記
    の水蒸気過熱器に導入することを特徴とする気体
    の接触的変換方法。 ２ 各反応帯が旋回床で構成されることを特徴と
    する特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ３ 触媒反応に用いる触媒が元素の周期表第族
    元素から成ることを特徴とする特許請求の範囲第
    １項または第２項に記載の方法。 ４ 下部反応帯、中間反応帯及び上部反応帯にお
    ける反応温度がそれぞれ約550℃、440〜480℃及
    び320〜350℃であり、反応器から導出される生成
    気体の温度は約250℃であることを特徴とする特
    許請求の範囲第１項乃至第３項のいずれか１つに
    記載の方法。 ５ 原料気体混合物が生成気体との熱交換によつ
    て加温されることを特徴とする特許請求の範囲第
    １項乃至第４項のいずれか１つに記載の方法。 ６ 冷却水が生成気体との熱交換によつて加温さ
    れることを特徴とする特許請求の範囲第１項乃至
    第５項のいずれか１つに記載の方法。 ７ 原料気体を底部から導入する多段式反応器に
    おいて、その下部反応帯に水蒸気過熱器６、中間
    反応帯に中間加熱器７及び上部反応帯に熱交換用
    蛇管１１を設置し；該水蒸気過熱器６は給水管２
    ３及び熱交換用蛇管１１からの蒸気管３０に連結
    されるとともに、蒸気管２５によつて蒸気タービ
    ン１０に連通し；該中間加熱器７は該蒸気タービ
    ン１０と連結され；該熱交換用蛇管１１は水蒸気
    タンク１４に連結されるとともに、蒸気管３０に
    よつて前記水蒸気過熱器６と連通することを特徴
    とする気体の接触的交換方法を遂行するための装
    置。 ８ 反応器が旋回床反応器４であることを特徴と
    する特許請求の範囲第７項に記載の装置。 ９ 蒸気タービン１０から中間加熱器に至る連結
    管８の途中から原料気体導管３に開口する水蒸気
    管２７が分岐していることを特徴とする特許請求
    の範囲第７項または第８項に記載の装置。 １０ 生成気体管１６及び原料気体管１が１つの
    熱交換器２に通じていることを特徴とする特許請
    求の範囲第７項乃至第９項のいずれか１つに記載
    の装置。 １１ 生成気体管１７と給水管１９がいま１つの
    熱交換器１８に通じていることを特徴とする特許
    請求の範囲第７項乃至第１０項のいずれか１つに
    記載の装置。
JP10067379A 1978-08-07 1979-08-07 Conversion and apparatus for gas by catalytic reaction Granted JPS5524190A (en)

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DE2834589A DE2834589C3 (de) 1978-08-07 1978-08-07 Verfahren zum katalytischen Umwandeln eines kohlenoxyd- und wasserstoffreichen, schwefelarmen Einsatzgasgemischs

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Publication Number Publication Date
JPS5524190A JPS5524190A (en) 1980-02-21
JPH0219095B2 true JPH0219095B2 (ja) 1990-04-27

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