JPH0657607B2 - 二酸化ウランを製造する方法 - Google Patents
二酸化ウランを製造する方法Info
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- JPH0657607B2 JPH0657607B2 JP3602086A JP3602086A JPH0657607B2 JP H0657607 B2 JPH0657607 B2 JP H0657607B2 JP 3602086 A JP3602086 A JP 3602086A JP 3602086 A JP3602086 A JP 3602086A JP H0657607 B2 JPH0657607 B2 JP H0657607B2
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業分野） 本発明は、六フツ化ウランの変換により、原子炉燃料製
造に適したＵＯ2粉末を製造する方法の一つであるＡＤ
Ｕ法の改良に関する。
造に適したＵＯ2粉末を製造する方法の一つであるＡＤ
Ｕ法の改良に関する。
（従来技術とその問題点） 六フツ化ウランを原子炉燃料用二酸化ウラン粉末に変換
する方法には湿式法と乾式法とがある。湿式法はＵＦ6
ガスを気液反応で加水分解してウラニルイオン含有液と
し、これに化学物質を加えて沈殿物とした後、別，乾
燥，ばい焼，還元の各工程を経て二酸化ウラン粉末を得
る方法であるが、湿式法は上述したように、工程数が多
く複雑でかつ廃液発生量が多いなどの欠点を有するが、
生成する二酸化ウラン粉末は特性において優れ、かつ残
留Ｆ量が少ない等の利点を有している。
する方法には湿式法と乾式法とがある。湿式法はＵＦ6
ガスを気液反応で加水分解してウラニルイオン含有液と
し、これに化学物質を加えて沈殿物とした後、別，乾
燥，ばい焼，還元の各工程を経て二酸化ウラン粉末を得
る方法であるが、湿式法は上述したように、工程数が多
く複雑でかつ廃液発生量が多いなどの欠点を有するが、
生成する二酸化ウラン粉末は特性において優れ、かつ残
留Ｆ量が少ない等の利点を有している。
湿式法ではＡＤＵ（重ウラン酸アンモニウム）法が最も
多く用いられている。この方法は上記ウラニルイオン含
有液にアンモニア水溶液を添加して重ウラン酸アンモニ
ウムの沈殿物を得たのち、過，乾燥，ばい焼，還元の
各工程を経て二酸化ウラン粉末を得る方法で次の如き反
応式であらわすことができる。
多く用いられている。この方法は上記ウラニルイオン含
有液にアンモニア水溶液を添加して重ウラン酸アンモニ
ウムの沈殿物を得たのち、過，乾燥，ばい焼，還元の
各工程を経て二酸化ウラン粉末を得る方法で次の如き反
応式であらわすことができる。
この反応では、アンモニア水が目的生成物であるＡＤＵ
の沈殿反応の他に、(1)式において副生するＨＦとも反
応するために、本来目的とする量より過剰のアンモニア
水を必要とする。また、NH4F（これは後続する過工程
で液中へ移行する）の発生にもつながる。
の沈殿反応の他に、(1)式において副生するＨＦとも反
応するために、本来目的とする量より過剰のアンモニア
水を必要とする。また、NH4F（これは後続する過工程
で液中へ移行する）の発生にもつながる。
（発明の目的） 本発明の目的は、従来のＡＤＵ法におけるアンモニア水
の使用量を減少させ、NH4Fの発生量を軽減させるととも
に、ＵＦ6ガスの加水分解によつて得られるウラニルイ
オン含有溶液中のウラン濃度を、ＡＤＵ法の場合より増
加させることにより、関連装置のコンパクト化を可能な
らしめる二酸化ウランを製造する方法を提供するにあ
る。
の使用量を減少させ、NH4Fの発生量を軽減させるととも
に、ＵＦ6ガスの加水分解によつて得られるウラニルイ
オン含有溶液中のウラン濃度を、ＡＤＵ法の場合より増
加させることにより、関連装置のコンパクト化を可能な
らしめる二酸化ウランを製造する方法を提供するにあ
る。
（発明の目的） すなわち、本発明によれば、ＵＦ6ガスを二酸化ウラン
に変換する方法において、 (a) ＵＦ6ガスとスチームとの気相反応により、ＵＯ2
Ｆ2粒子とＨＦガスに分離する第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのＵＯ2Ｆ2粒子を水に溶解させ
る第２ステツプ、 (c) 第２ステツプのＵＯ2Ｆ2水溶液にアンモニア水溶
液を添加して重ウラン酸アンモニウムを沈殿させる第３
ステツプ、 (d) 第３ステツプの重ウラン酸アンモニウム沈殿を
別、乾燥する第４ステツプ、及び (e) 第４ステツプの乾燥した重ウラン酸アンモニウム
を焙焼、還元してＵＯ2粉末に変換する第５ステツプ、 の組合せよりなることを特徴とする六フツ化ウランを変
換して二酸化ウラン粉末を製造する方法、が得られる。
に変換する方法において、 (a) ＵＦ6ガスとスチームとの気相反応により、ＵＯ2
Ｆ2粒子とＨＦガスに分離する第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのＵＯ2Ｆ2粒子を水に溶解させ
る第２ステツプ、 (c) 第２ステツプのＵＯ2Ｆ2水溶液にアンモニア水溶
液を添加して重ウラン酸アンモニウムを沈殿させる第３
ステツプ、 (d) 第３ステツプの重ウラン酸アンモニウム沈殿を
別、乾燥する第４ステツプ、及び (e) 第４ステツプの乾燥した重ウラン酸アンモニウム
を焙焼、還元してＵＯ2粉末に変換する第５ステツプ、 の組合せよりなることを特徴とする六フツ化ウランを変
換して二酸化ウラン粉末を製造する方法、が得られる。
次に、本発明を図面によつて説明する。添付図面は発明
の一実施例に使用される装置系統図である。
の一実施例に使用される装置系統図である。
図において、第１ステツプでは、ＵＦ6ガスは気化器１
で気化され、第１流動層反応装置２内のノズルから、装
置２内に噴霧導入される。同時に、反応ガスおよび流動
化ガスとしての水蒸気が導管９より装置２の底部に導入
される。ノズルから噴霧されたＵＦ6ガスはこの水蒸気
と反応してUO2F2の粒子を生成する。第１流動層反応装
置２の操作温度は４００℃以下、好ましくは流動層の粒
径コントロールなどの点から２２０〜３００℃の範囲で
ある。
で気化され、第１流動層反応装置２内のノズルから、装
置２内に噴霧導入される。同時に、反応ガスおよび流動
化ガスとしての水蒸気が導管９より装置２の底部に導入
される。ノズルから噴霧されたＵＦ6ガスはこの水蒸気
と反応してUO2F2の粒子を生成する。第１流動層反応装
置２の操作温度は４００℃以下、好ましくは流動層の粒
径コントロールなどの点から２２０〜３００℃の範囲で
ある。
なお、第１流動層反応装置２で副生するＨＦガスはＨＦ
凝縮器２ａによつてＨＦ水溶液として回収され、ＨＦ受
器２ｂに受けられる。
凝縮器２ａによつてＨＦ水溶液として回収され、ＨＦ受
器２ｂに受けられる。
次に、第２ステツプとして、生成したUO2F2粒子は流動
層からオーバーフローして装置２より排出されて溶解装
置３に導入されて、そこで導管10から導入される水によ
つて溶解される。第３ステツプでは、UO2F2水溶液は反
応装置４に送られ、反応装置４では導管１１からアンモ
ニア水溶液を導入してＵＯ2Ｆ2水溶液と反応させ重ウラ
ン酸アンモニウムに変換する。第４ステツプではこの重
ウラン酸アンモニウム沈殿とアンモニア水溶液は過装
置５で過され、沈殿と液に分離され、別された沈
殿は乾燥される。第５ステツプでは第４ステツプで乾燥
された重ウラン酸アンモニウムは還元装置７に送られ、
導管１２より導入されるＨ2，Ｎ2，水蒸気により焙焼、
還元され、ＵＯ2を生成し、製品二酸化ウラン粉末とし
て容器８に受容される。なお１３は排気処理系である。
層からオーバーフローして装置２より排出されて溶解装
置３に導入されて、そこで導管10から導入される水によ
つて溶解される。第３ステツプでは、UO2F2水溶液は反
応装置４に送られ、反応装置４では導管１１からアンモ
ニア水溶液を導入してＵＯ2Ｆ2水溶液と反応させ重ウラ
ン酸アンモニウムに変換する。第４ステツプではこの重
ウラン酸アンモニウム沈殿とアンモニア水溶液は過装
置５で過され、沈殿と液に分離され、別された沈
殿は乾燥される。第５ステツプでは第４ステツプで乾燥
された重ウラン酸アンモニウムは還元装置７に送られ、
導管１２より導入されるＨ2，Ｎ2，水蒸気により焙焼、
還元され、ＵＯ2を生成し、製品二酸化ウラン粉末とし
て容器８に受容される。なお１３は排気処理系である。
本発明は以上のように、従来のＡＤＵ法（以下、従来法
という）の加水分解工程を、流動層反応装置等にＵＦ6
ガスと水蒸気を吹き込んで、UO2F2粒子を得る工程に変
換したものである。
という）の加水分解工程を、流動層反応装置等にＵＦ6
ガスと水蒸気を吹き込んで、UO2F2粒子を得る工程に変
換したものである。
すなわち、本発明のメリツトは従来法に比較して次の２
点にある。
点にある。
(1) 従来法に比較して、アンモニア水の使用量及び副
生NH4Fの発生の減少が可能である。本発明方法では湿式
の加水分解工程に乾式の加水分解工程を導入することに
より、加水分解工程で副生するＨＦが気体としてＵＯ2
Ｆ2粉末との分離が可能となり、これによつて、従来法
と比較してＡＤＵ化の工程でのアンモニア水の使用量が
約４割に減少し、またNH4Fの発生量も1/3程度となる。
生NH4Fの発生の減少が可能である。本発明方法では湿式
の加水分解工程に乾式の加水分解工程を導入することに
より、加水分解工程で副生するＨＦが気体としてＵＯ2
Ｆ2粉末との分離が可能となり、これによつて、従来法
と比較してＡＤＵ化の工程でのアンモニア水の使用量が
約４割に減少し、またNH4Fの発生量も1/3程度となる。
また本発明方法では加水分解工程から発生するＨＦガス
は凝縮させて回収し、回収ＨＦ水溶液についてはH2SO4
を作用させた抽出蒸留の操作を加えることにより、無水
フツ酸として回収可能である。この無水フツ酸は、ウラ
ン濃縮の原料であるＵＦ6の製造工場の原料として再利
用が可能である。
は凝縮させて回収し、回収ＨＦ水溶液についてはH2SO4
を作用させた抽出蒸留の操作を加えることにより、無水
フツ酸として回収可能である。この無水フツ酸は、ウラ
ン濃縮の原料であるＵＦ6の製造工場の原料として再利
用が可能である。
これに対して、従来法ではフツ素分はすべてＮＨ4Ｆの
形態であり、このＮＨ4Ｆより無水フツ酸を得るにはい
くつかの方法があるが、例えば、ＮＨ4ＦにＣａ（Ｏ
Ｈ）2を作用させ、アンモニア分を回収した後、残つた
ＣａＦ2にH2SO4を作用させて無水ＨＦを回収する方法で
はＨＦの回収は可能となるが、ＣａＳＯ4の副生品を生
じることになる。
形態であり、このＮＨ4Ｆより無水フツ酸を得るにはい
くつかの方法があるが、例えば、ＮＨ4ＦにＣａ（Ｏ
Ｈ）2を作用させ、アンモニア分を回収した後、残つた
ＣａＦ2にH2SO4を作用させて無水ＨＦを回収する方法で
はＨＦの回収は可能となるが、ＣａＳＯ4の副生品を生
じることになる。
(2) ウラニルイオン含有溶液中のウラン濃度の大幅な
上昇をもたらし、それによつて関連装置等のコンパクト
化が可能である。
上昇をもたらし、それによつて関連装置等のコンパクト
化が可能である。
本発明の方法によれば、従来法に比して、ＵＦ6ガスを
加水分解して得られるウラニルイオン含有溶液（ＵＯ2
Ｆ2溶液：本発明では特許請求の範囲(b)項記載の第２ス
テツプでUO2F2を溶解して得られる液）中のウラン濃度
を実用的に大幅に増大させることができる。
加水分解して得られるウラニルイオン含有溶液（ＵＯ2
Ｆ2溶液：本発明では特許請求の範囲(b)項記載の第２ス
テツプでUO2F2を溶解して得られる液）中のウラン濃度
を実用的に大幅に増大させることができる。
従来法においては、ＵＦ6ガスを直接水（液体状態）中
に吹き込んで反応させるため、生成したウラニルイオン
含有液中にはＵＯ2Ｆ2のほかにＨＦが残留するが、本発
明方法ではＨＦはＨＦガスとして生成され、ＵＯ2Ｆ2と
分離される。
に吹き込んで反応させるため、生成したウラニルイオン
含有液中にはＵＯ2Ｆ2のほかにＨＦが残留するが、本発
明方法ではＨＦはＨＦガスとして生成され、ＵＯ2Ｆ2と
分離される。
ウラニルイオン含有液中にＨＦが含有されると、次の問
題が発生する。
題が発生する。
(a) ＨＦを含有するウラニルイオン含有液はＨＦを含
有しない液に比し、ウランの溶解度が低い、 (b) ＨＦを含有するウラニルイオン含有液でウラン濃
度を高め、その後のステツプによりＵＯ2を製造した場
合、ＨＦを含有しない液に比し生成されるUO2の活性度
が低くなり、原子炉燃料としては１００〜２５０ｇＵ／
が限度となる。
有しない液に比し、ウランの溶解度が低い、 (b) ＨＦを含有するウラニルイオン含有液でウラン濃
度を高め、その後のステツプによりＵＯ2を製造した場
合、ＨＦを含有しない液に比し生成されるUO2の活性度
が低くなり、原子炉燃料としては１００〜２５０ｇＵ／
が限度となる。
本発明方法によれば、UO2F2粒子は生成されたＨＦガス
と分離された後、溶解されるため、液中のＨＦ濃度が小
となることから、溶解濃度を約１２００ｇＵ／まで上
げることが可能であり、実用操作範囲としても、製造さ
れるUO2が原子炉燃料としての要求基準を満たす条件の
もとで、ウラニルイオン含有液中のウラン濃度を４００
〜９００ｇＵ／まで上げることが可能となる。したが
つて、本発明方法により、関連する装置を従来法の装置
に比し約1/2〜1/5程度にコンパクト化することができ
る。
と分離された後、溶解されるため、液中のＨＦ濃度が小
となることから、溶解濃度を約１２００ｇＵ／まで上
げることが可能であり、実用操作範囲としても、製造さ
れるUO2が原子炉燃料としての要求基準を満たす条件の
もとで、ウラニルイオン含有液中のウラン濃度を４００
〜９００ｇＵ／まで上げることが可能となる。したが
つて、本発明方法により、関連する装置を従来法の装置
に比し約1/2〜1/5程度にコンパクト化することができ
る。
このことは、供給するＵ量を同量として、溶解工程以
降、同一サイズの槽、反応装置を用いた場合、本発明の
方法は従来法に比べて、数倍の処理速度をもつことを意
味し、多大の効果をもたらす。逆に処理速度を同程度に
保つためには、従来法は装置、槽類の容積を増大させな
ければならない。
降、同一サイズの槽、反応装置を用いた場合、本発明の
方法は従来法に比べて、数倍の処理速度をもつことを意
味し、多大の効果をもたらす。逆に処理速度を同程度に
保つためには、従来法は装置、槽類の容積を増大させな
ければならない。
また、本発明により、得られたUO2粉末は物性において
は実施例の第２表に従来法における物性と比較して示す
が、ほぼ同等の値が得られており、原子炉用燃料として
問題はない。すなわち、本発明は、従来法に比べて副生
品（NH4F）を減少させ、かつ関連する装置のコンパクト
化を可能ならしめるＵＦ6のＵＯ2粉末への転換法を提供
するものである。
は実施例の第２表に従来法における物性と比較して示す
が、ほぼ同等の値が得られており、原子炉用燃料として
問題はない。すなわち、本発明は、従来法に比べて副生
品（NH4F）を減少させ、かつ関連する装置のコンパクト
化を可能ならしめるＵＦ6のＵＯ2粉末への転換法を提供
するものである。
次に、本発明を実施例によつてさらに具体的に説明する
が、以下の実施例は本発明の範囲を限定するものではな
い。
が、以下の実施例は本発明の範囲を限定するものではな
い。
実施例 本実施例で使用される流動層反応装置の反応部の径は8.
3cmであり、主要な操作条件は次の通りである。
3cmであり、主要な操作条件は次の通りである。
操作条件：処理速度（ＵＦ6） ８kg−mol/hr 反応温度 280℃ 流動化ガス速度 15cm／Ｓ（ガスとして H2O使用、線速度） 第１表に本発明による方法と従来法の代表的な方法との
比較を示す。なお、従来法についてはADU法の代表的デ
ータを同一処理速度に換算してある。
比較を示す。なお、従来法についてはADU法の代表的デ
ータを同一処理速度に換算してある。
以上のように、本発明方法によれば、特許請求の範囲の
第３ステツプ（ＡＤＵ化）の時点でのアンモニア水の使
用量が従来法に比し約４０％に減少し、NH4Fの発生量も
約1/3となる。従来法では、後続の工程で生成したNH4F
液よりアンモニアを回収するとともにＦ分はＣａＦ2と
して固定される。したがつて、本発明方法によれば、Ａ
ＤＵ化の部分のみでなく、後続する工程の装置の一部の
コンパクト化も可能となる。
第３ステツプ（ＡＤＵ化）の時点でのアンモニア水の使
用量が従来法に比し約４０％に減少し、NH4Fの発生量も
約1/3となる。従来法では、後続の工程で生成したNH4F
液よりアンモニアを回収するとともにＦ分はＣａＦ2と
して固定される。したがつて、本発明方法によれば、Ａ
ＤＵ化の部分のみでなく、後続する工程の装置の一部の
コンパクト化も可能となる。
第２表に本発明方法ならびに従来法により製造したUO2
粒子の代表的物性の比較を示す。第２表から明らかなよ
うに、本発明方法によるＵＯ2は従来法の場合のＵＯ2に
比し、特に物性に差異はみられず、原子炉燃料用の原料
としての要求基準を充分満足させていることがわかる。
粒子の代表的物性の比較を示す。第２表から明らかなよ
うに、本発明方法によるＵＯ2は従来法の場合のＵＯ2に
比し、特に物性に差異はみられず、原子炉燃料用の原料
としての要求基準を充分満足させていることがわかる。
（発明の効果） 本発明は以上のように、従来のＡＤＵ法の加水分解工程
を乾式に変更することによつて、次の効果を奏するもの
である。
を乾式に変更することによつて、次の効果を奏するもの
である。
(1) ＵＦ6ガスの加水分解によつて得られるウラニルイ
オン含有溶液中のウラン濃度を実用的に大幅に増大させ
ることができるので処理能力が増大する。
オン含有溶液中のウラン濃度を実用的に大幅に増大させ
ることができるので処理能力が増大する。
(2) ＡＤＵ化工程におけるアンモニア水の使用量は従
来法に比し約４０％に減少する。
来法に比し約４０％に減少する。
(3) 副生品のNH4Fの生成量は従来法に比し約1/3とな
る。
る。
図面は本発明の一実施例に使用される装置系統図であ
る。 図において、 １……気化器 ２……流動層反応装置 ２ａ……ＨＦ凝縮器 ２ｂ……ＨＦ水溶液受器 ３……溶解装置 ４……ＡＤＵ化装置 ５……過装置 ６……乾燥装置 ７……焙焼還元装置 ８……製品受器 ９……水蒸気供給管 １０……水供給管 １１……アンモニア水供給管 １２……Ｈ2，Ｎ2，水蒸気供給管 １３……排気処理系
る。 図において、 １……気化器 ２……流動層反応装置 ２ａ……ＨＦ凝縮器 ２ｂ……ＨＦ水溶液受器 ３……溶解装置 ４……ＡＤＵ化装置 ５……過装置 ６……乾燥装置 ７……焙焼還元装置 ８……製品受器 ９……水蒸気供給管 １０……水供給管 １１……アンモニア水供給管 １２……Ｈ2，Ｎ2，水蒸気供給管 １３……排気処理系
Claims (1)
- 【請求項１】六フツ化ウランを二酸化ウラン粉末に変換
する方法において、 (a) ＵＦ6ガスとスチームとの気相反応によりＵＯ2Ｆ2
粒子とＨＦガスに分離する第１ステツプ、 (b) 第１ステツプからのＵＯ2Ｆ2粒子を水に溶解させ
る第２ステツプ、 (c) 第２ステツプのＵＯ2Ｆ2水溶液にアンモニア水溶
液を添加して重ウラン酸アンモニウムを沈殿させる第３
ステツプ、 (d) 第３ステツプの重ウラン酸アンモニウム沈殿を
別、乾燥する第４ステツプ、及び (e) 第４ステツプの乾燥した重ウラン酸アンモニウム
を焙焼、還元してＵＯ2粉末に変換する第５ステツプ、 の組合せよりなることを特徴とする二酸化ウランを製造
する方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3602086A JPH0657607B2 (ja) | 1986-02-20 | 1986-02-20 | 二酸化ウランを製造する方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP3602086A JPH0657607B2 (ja) | 1986-02-20 | 1986-02-20 | 二酸化ウランを製造する方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62197318A JPS62197318A (ja) | 1987-09-01 |
| JPH0657607B2 true JPH0657607B2 (ja) | 1994-08-03 |
Family
ID=12458047
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP3602086A Expired - Lifetime JPH0657607B2 (ja) | 1986-02-20 | 1986-02-20 | 二酸化ウランを製造する方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0657607B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0653572B2 (ja) * | 1986-05-27 | 1994-07-20 | 三菱マテリアル株式会社 | 六フツ化ウランから二酸化ウランを製造する方法 |
| JPH0699154B2 (ja) * | 1988-05-25 | 1994-12-07 | 三菱マテリアル株式会社 | Ｕｏ▲下２▼ペレットの製造方法 |
| JPH0751444B2 (ja) * | 1991-02-20 | 1995-06-05 | インスティチュート・オブ・ヌクリアー・エナージィ・リサーチ・チャイニーズ・アトミック・エナージィ・カウンシル・タイワン・アール・オー・シー | ウラニル化合物をａｄｕを経てｕｏ２に転化する方法 |
-
1986
- 1986-02-20 JP JP3602086A patent/JPH0657607B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62197318A (ja) | 1987-09-01 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |