JPH0667575B2 - 内装材の製造方法 - Google Patents
内装材の製造方法Info
- Publication number
- JPH0667575B2 JPH0667575B2 JP2085946A JP8594690A JPH0667575B2 JP H0667575 B2 JPH0667575 B2 JP H0667575B2 JP 2085946 A JP2085946 A JP 2085946A JP 8594690 A JP8594690 A JP 8594690A JP H0667575 B2 JPH0667575 B2 JP H0667575B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- porous body
- impregnated
- polyvalent isocyanate
- interior material
- block
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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- Vehicle Interior And Exterior Ornaments, Soundproofing, And Insulation (AREA)
- Casting Or Compression Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は主として自動車の天井材、扉トリム、リアパー
セル等の内装材の製造方法に関するものである。
セル等の内装材の製造方法に関するものである。
従来、この種の内装材の製造方法としては、多価イソシ
アナート化合物を多孔質体に含浸させ、水蒸気あるいは
水を噴霧することによって多価イソシアナートを高分子
化かつ網状化せしめるとともに該多孔質体を所定形状に
成形する方法が提供されている（例えば特開昭58−5346
号）。
アナート化合物を多孔質体に含浸させ、水蒸気あるいは
水を噴霧することによって多価イソシアナートを高分子
化かつ網状化せしめるとともに該多孔質体を所定形状に
成形する方法が提供されている（例えば特開昭58−5346
号）。
しかしながら、上記従来の方法においては多価イソシア
ナート化合物を含浸した多孔質体に水蒸気あるいは水を
噴霧した時点から該多価イソシアナート化合物の硬化反
応が開始されるので、該多価イソシアナート化合物に水
分が接触してから成形するまでの時間によって該多価イ
ソシアナート化合物の硬化に大きなばらつきが生じ、品
質が一定しないと云う問題点があった。
ナート化合物を含浸した多孔質体に水蒸気あるいは水を
噴霧した時点から該多価イソシアナート化合物の硬化反
応が開始されるので、該多価イソシアナート化合物に水
分が接触してから成形するまでの時間によって該多価イ
ソシアナート化合物の硬化に大きなばらつきが生じ、品
質が一定しないと云う問題点があった。
本発明は上記従来の課題を解決するための手段として、
160℃以下の温度で再生するブロック多価イソシアナー
ト化合物を多孔質体に含浸させ、該ブロック多価イソシ
アナート化合物の再生温度以上の温度で該多孔質体を所
定形状に成形する内装材の製造方法を提供するものであ
る。
160℃以下の温度で再生するブロック多価イソシアナー
ト化合物を多孔質体に含浸させ、該ブロック多価イソシ
アナート化合物の再生温度以上の温度で該多孔質体を所
定形状に成形する内装材の製造方法を提供するものであ
る。
本発明に用いられる多孔質体としては軟質ポリウレタン
発泡体シート、軟質ポリ塩化ビニル発泡体シートのよう
な軟質なプラスチックの連続気泡を有する発泡体シー
ト、不織布、フェルトのような繊維絡合体シート等が例
示される。
発泡体シート、軟質ポリ塩化ビニル発泡体シートのよう
な軟質なプラスチックの連続気泡を有する発泡体シー
ト、不織布、フェルトのような繊維絡合体シート等が例
示される。
本発明に用いられる多価イソシアナート化合物としては
2,4または2,6−トルエンジイソシアナート、ヘキサメチ
レンジイソシアナート、4,4′−ジフェニルメタンジイ
ソシアナート等の多価イソシアナート単量体、あるいは
該単量体のエチレングリコール、グリセリン等の多価ア
ルコールとのアダクト、あるいは該単量体とポリエチレ
ングリコール、ポリプロピレングリコール等のポリアル
キレングリコールと反応させ末端に遊離イソシアナート
基を二個以上有するプレポリマー等が例示される。上記
多価イソシアナート化合物をブロックする。ブロック剤
としてはマロン酸ジエチルエステル、アセト酢酸エステ
ル、アセチルアセトン、青酸、酸性亜硫酸ナトリウム等
があり、このようなブロック剤でブロックした多価イソ
シアナート化合物は160℃以下の温度の加熱によって再
生する。多価イソシアナート化合物の再生温度はブロッ
ク剤がマロン酸ジエチルエステルの場合は130〜140℃、
アセト酢酸エステルの場合は140℃、アセチルアセトン
の場合は150℃、青酸の場合は120℃、酸性亜硫酸ナトリ
ウムの場合は40〜50℃である。
2,4または2,6−トルエンジイソシアナート、ヘキサメチ
レンジイソシアナート、4,4′−ジフェニルメタンジイ
ソシアナート等の多価イソシアナート単量体、あるいは
該単量体のエチレングリコール、グリセリン等の多価ア
ルコールとのアダクト、あるいは該単量体とポリエチレ
ングリコール、ポリプロピレングリコール等のポリアル
キレングリコールと反応させ末端に遊離イソシアナート
基を二個以上有するプレポリマー等が例示される。上記
多価イソシアナート化合物をブロックする。ブロック剤
としてはマロン酸ジエチルエステル、アセト酢酸エステ
ル、アセチルアセトン、青酸、酸性亜硫酸ナトリウム等
があり、このようなブロック剤でブロックした多価イソ
シアナート化合物は160℃以下の温度の加熱によって再
生する。多価イソシアナート化合物の再生温度はブロッ
ク剤がマロン酸ジエチルエステルの場合は130〜140℃、
アセト酢酸エステルの場合は140℃、アセチルアセトン
の場合は150℃、青酸の場合は120℃、酸性亜硫酸ナトリ
ウムの場合は40〜50℃である。
上記各例示は本発明を限定するものではない。
上記ブロック多価イソシアナート化合物を多孔質体に含
浸させるためには、上記ブロック多価イソシアナート化
合物が液状のものであればそのまゝ、あるいはトルエ
ン、キシレン、酢酸エチル、酢酸ｎ−ブチル、アセト
ン、メチルエチルケトン、メチレンジクロライド、トリ
クロロエチレン等の有機溶剤に溶解して溶液にするか、
あるいは上記ブロック多価イソシアナート化合物を界面
活性剤を用いて水に乳化させてエマルジョンにする。
浸させるためには、上記ブロック多価イソシアナート化
合物が液状のものであればそのまゝ、あるいはトルエ
ン、キシレン、酢酸エチル、酢酸ｎ−ブチル、アセト
ン、メチルエチルケトン、メチレンジクロライド、トリ
クロロエチレン等の有機溶剤に溶解して溶液にするか、
あるいは上記ブロック多価イソシアナート化合物を界面
活性剤を用いて水に乳化させてエマルジョンにする。
上記ブロック多価イソシアナート化合物の溶液またはエ
マルジョンには所望なれば水および／また水酸基、カル
ボキシ基、アミノ基等の活性水素を有しイソシアナート
と反応可能な官能基を有する化合物および／または合成
樹脂が混合されてもよい。上記化合物としてはメタノー
ル、エタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、
エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリ
ン等のアルコール類、蟻酸、酢酸、酪酸、蓚酸、クエン
酸、マロン酸等の有機酸、トリエチルアミン、トリエタ
ノールアミン、ジイソプロピルアミン、アセトアミド、
プロピオン酸アミド等の有機アミン類または酸アミド等
があり、上記合成樹脂としては上記官能基を有するアク
リル樹脂、スチレン樹脂、酢酸ビニル樹脂、尿素樹脂、
メラミン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等があ
る。
マルジョンには所望なれば水および／また水酸基、カル
ボキシ基、アミノ基等の活性水素を有しイソシアナート
と反応可能な官能基を有する化合物および／または合成
樹脂が混合されてもよい。上記化合物としてはメタノー
ル、エタノール、イソプロパノール、ｎ−ブタノール、
エチレングリコール、プロピレングリコール、グリセリ
ン等のアルコール類、蟻酸、酢酸、酪酸、蓚酸、クエン
酸、マロン酸等の有機酸、トリエチルアミン、トリエタ
ノールアミン、ジイソプロピルアミン、アセトアミド、
プロピオン酸アミド等の有機アミン類または酸アミド等
があり、上記合成樹脂としては上記官能基を有するアク
リル樹脂、スチレン樹脂、酢酸ビニル樹脂、尿素樹脂、
メラミン樹脂、フェノール樹脂、エポキシ樹脂等があ
る。
更に上記多価イソシアナート化合物にはナフテン酸コバ
ルト、ベンジルトリメチルアンモニウムハイドロオキサ
イド、塩化第一スズ、トリ−ｎ−ブチルチンアセテー
ト、ｎ−ブチルチントリクロライド、トリメチルチンハ
イドロオキサイド、ジメチルチンジクロライド、ジメチ
ルチンジラウレート等の触媒が添加されてもよい。
ルト、ベンジルトリメチルアンモニウムハイドロオキサ
イド、塩化第一スズ、トリ−ｎ−ブチルチンアセテー
ト、ｎ−ブチルチントリクロライド、トリメチルチンハ
イドロオキサイド、ジメチルチンジクロライド、ジメチ
ルチンジラウレート等の触媒が添加されてもよい。
該溶液もしくはエマルジョンを上記多孔質体にスプレー
したり、該溶液中に上記多孔質体を浸積したりする。上
記ブロック多価イソシアナート化合物を上記多孔質体に
含浸した後所望なればロール絞り等で含浸量を調節した
後常温または加熱乾燥を行なう。上記ブロック多価イソ
シアナート化合物を通常上記多孔質体に50〜150重量％
程度含浸される。
したり、該溶液中に上記多孔質体を浸積したりする。上
記ブロック多価イソシアナート化合物を上記多孔質体に
含浸した後所望なればロール絞り等で含浸量を調節した
後常温または加熱乾燥を行なう。上記ブロック多価イソ
シアナート化合物を通常上記多孔質体に50〜150重量％
程度含浸される。
上記ブロック多価イソシアナート化合物を含浸した上記
多孔質体はそれからプレス成形等によって所定の形状に
加熱成形する。該プレス成形は上記ブロック多価イソシ
アナート化合物の再生温度以上の温度、通常130〜160℃
程度の温度で行なわれる。
多孔質体はそれからプレス成形等によって所定の形状に
加熱成形する。該プレス成形は上記ブロック多価イソシ
アナート化合物の再生温度以上の温度、通常130〜160℃
程度の温度で行なわれる。
上記成形に先立って上記ブロック多価イソシアナート化
合物を含浸した多孔質体に水および／またはイソシアナ
ートと反応可能な官能基を有する化合物および／または
合成樹脂、あるいは上記水、官能基含有化合物、合成樹
脂に上記触媒を添加した溶液またはエマルジョンが噴霧
あるいは浸漬等の手段で付加されてもよい。
合物を含浸した多孔質体に水および／またはイソシアナ
ートと反応可能な官能基を有する化合物および／または
合成樹脂、あるいは上記水、官能基含有化合物、合成樹
脂に上記触媒を添加した溶液またはエマルジョンが噴霧
あるいは浸漬等の手段で付加されてもよい。
上記のようにして本発明の方法によって内装材が成形さ
れるが、本発明においては上記多孔質体に所定の着色を
施してもよい。また成形前、成形時、あるいは成形後に
上記多孔質体の両面または片面に合成樹脂含浸紙や多孔
補強層を重合してもよい。該合成樹脂含浸紙とはアクリ
ル樹脂、スチレン樹脂、酢酸ビニル樹脂、塩化ビニル樹
脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、尿素樹脂、メラミン
樹脂、フェノール樹脂等を含浸せしめた紙のことであ
り、該多孔補強層とは目付60〜200g／m2程度の粗目の不
織布または編織物、金属、ガラス繊維紐、有機繊維紐、
紙紐等で編成したネット、紙、不織布、金属導板等にパ
ンチングを施した多孔層等である。上記各例示は本発明
を限定するものではない。該合成樹脂含浸紙あるいは該
多孔補強層を上記多孔質体に重合した上に更にポリステ
ル繊維、アクリル繊維、アセテート繊維等の合成繊維の
編層に合成樹脂含浸紙に使用されている合成樹脂と同様
な合成樹脂を含浸させた合成樹脂含浸編層を重合しても
よい。
れるが、本発明においては上記多孔質体に所定の着色を
施してもよい。また成形前、成形時、あるいは成形後に
上記多孔質体の両面または片面に合成樹脂含浸紙や多孔
補強層を重合してもよい。該合成樹脂含浸紙とはアクリ
ル樹脂、スチレン樹脂、酢酸ビニル樹脂、塩化ビニル樹
脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、尿素樹脂、メラミン
樹脂、フェノール樹脂等を含浸せしめた紙のことであ
り、該多孔補強層とは目付60〜200g／m2程度の粗目の不
織布または編織物、金属、ガラス繊維紐、有機繊維紐、
紙紐等で編成したネット、紙、不織布、金属導板等にパ
ンチングを施した多孔層等である。上記各例示は本発明
を限定するものではない。該合成樹脂含浸紙あるいは該
多孔補強層を上記多孔質体に重合した上に更にポリステ
ル繊維、アクリル繊維、アセテート繊維等の合成繊維の
編層に合成樹脂含浸紙に使用されている合成樹脂と同様
な合成樹脂を含浸させた合成樹脂含浸編層を重合しても
よい。
上記合成樹脂含浸紙や上記多孔補強層は接着剤や感熱性
接着シートによって上記多孔質体に接着せられるが、こ
のような接着剤を用いることなく、上記多孔質体に含浸
せられているブロック多価イソシアナートを接着剤とし
て用いることも可能である。また上記合成樹脂含浸編層
も接着剤を用いるかまたは該編層に含浸せられている合
成樹脂を接着剤として上記合成樹脂含浸紙や上記多孔補
強層に接着することが出来、特に上記多孔補強層の場合
には該編層は該多孔補強層の多孔を介して直接上記多孔
質体に接着することが出来る。
接着シートによって上記多孔質体に接着せられるが、こ
のような接着剤を用いることなく、上記多孔質体に含浸
せられているブロック多価イソシアナートを接着剤とし
て用いることも可能である。また上記合成樹脂含浸編層
も接着剤を用いるかまたは該編層に含浸せられている合
成樹脂を接着剤として上記合成樹脂含浸紙や上記多孔補
強層に接着することが出来、特に上記多孔補強層の場合
には該編層は該多孔補強層の多孔を介して直接上記多孔
質体に接着することが出来る。
ブロック多価イソシアナート含浸多孔質体を再生温度以
上の温度で加熱成形すると、前記したようにイソシアナ
ート基とブロック剤との結合が加熱によって解離して遊
離のイソシアナート基が再生、多価イソシアナート化合
物は該イソシアナート基を介して高分子化かつ網状化す
ることにより該多価イソシアナートが硬化し該多孔質体
を所定の成形形状に保持する。
上の温度で加熱成形すると、前記したようにイソシアナ
ート基とブロック剤との結合が加熱によって解離して遊
離のイソシアナート基が再生、多価イソシアナート化合
物は該イソシアナート基を介して高分子化かつ網状化す
ることにより該多価イソシアナートが硬化し該多孔質体
を所定の成形形状に保持する。
したがって本発明において成形にブロック多価イソシア
ナート化合物のイソシアナート基が再生し硬化するか
ら、該多価イソシアナート化合物の硬化状態のばらつき
は解消され、均一な品質の製品を得ることが出来る。
ナート化合物のイソシアナート基が再生し硬化するか
ら、該多価イソシアナート化合物の硬化状態のばらつき
は解消され、均一な品質の製品を得ることが出来る。
また本発明において、多孔質体に着色を施しておけばそ
れ自体が表装性を有することになり、表装材を貼着する
ことが必要なくなる。
れ自体が表装性を有することになり、表装材を貼着する
ことが必要なくなる。
更に本発明において合成樹脂含浸紙を多孔質体に重合す
れば、該多孔質体が補強され成形形状安定性や耐熱性が
向上する。
れば、該多孔質体が補強され成形形状安定性や耐熱性が
向上する。
また更に本発明において多孔補強層を多孔質体に重合し
た場合も同様に多孔質体が補強されるが、多孔補強層の
場合は伸縮性が良好で成形形状に追随性が大であり、深
絞り成形等によっても亀裂等を生じない。
た場合も同様に多孔質体が補強されるが、多孔補強層の
場合は伸縮性が良好で成形形状に追随性が大であり、深
絞り成形等によっても亀裂等を生じない。
実施例１ 第１図および第２図には本発明に用いられる装置の一実
施例が示される。（１）はポリエーテル型軟質ポリウレ
タン発泡体シート（密度0.017g／cm3、厚み5mm）であ
り、該シート（１）はガイドロール（２）に案内されて
浸積槽（３）に導入され、浸積槽（３）にはマロン酸ジ
エチルエステルによってブロックされた4,4′−ジフェ
ニルメタンジイソシアナート（MDI）の40重量％トリク
ロルエチレン溶液（９）が充填され、該浸積槽（３）に
おいて該シート（１）は該溶液中で圧縮ロール（４），
（５）により２回圧縮されつゝ該ブロックMDI溶液
（９）が含浸せられ、その後浸積槽（３）から出て絞り
ロール（６）により該ブロックされているMDI含浸量を
約100g／m2に調節される。該ブロックMDI含浸シート
（１）Ａはその後70℃の通風乾燥機（７）に送られ５分
間乾燥された後カッター（８）によって適当な寸法に裁
断される。
施例が示される。（１）はポリエーテル型軟質ポリウレ
タン発泡体シート（密度0.017g／cm3、厚み5mm）であ
り、該シート（１）はガイドロール（２）に案内されて
浸積槽（３）に導入され、浸積槽（３）にはマロン酸ジ
エチルエステルによってブロックされた4,4′−ジフェ
ニルメタンジイソシアナート（MDI）の40重量％トリク
ロルエチレン溶液（９）が充填され、該浸積槽（３）に
おいて該シート（１）は該溶液中で圧縮ロール（４），
（５）により２回圧縮されつゝ該ブロックMDI溶液
（９）が含浸せられ、その後浸積槽（３）から出て絞り
ロール（６）により該ブロックされているMDI含浸量を
約100g／m2に調節される。該ブロックMDI含浸シート
（１）Ａはその後70℃の通風乾燥機（７）に送られ５分
間乾燥された後カッター（８）によって適当な寸法に裁
断される。
裁断された該ブロックMDI含浸シート（１）Ａはその後
第２図に示すように上型（10）Ａと下型（10）Ｂとから
なる加熱押圧成形型（10）において目付70g／m2の粗目
ポリエステル不織布に塩化第一スズを１重量％含むエチ
レン−酢酸ビニル共重合体50重量％エマルジョンを50g
／m2の割合で含浸させた未乾燥の補強槽（１）Ｂを重合
し、150℃,3kg／cm2の成形条件で所定形状に成形され
る。
第２図に示すように上型（10）Ａと下型（10）Ｂとから
なる加熱押圧成形型（10）において目付70g／m2の粗目
ポリエステル不織布に塩化第一スズを１重量％含むエチ
レン−酢酸ビニル共重合体50重量％エマルジョンを50g
／m2の割合で含浸させた未乾燥の補強槽（１）Ｂを重合
し、150℃,3kg／cm2の成形条件で所定形状に成形され
る。
上記成形においてシート（１）Ａに含浸されている該ブ
ロックMDIは加熱によりイソシアナート基を再生し、上
記エチレン−酢酸ビニル共重合体エマルジョンに含まれ
ている水および塩化第一スズによって急激に硬化する。
ロックMDIは加熱によりイソシアナート基を再生し、上
記エチレン−酢酸ビニル共重合体エマルジョンに含まれ
ている水および塩化第一スズによって急激に硬化する。
このようにして成形形状安定性の良好な、そして軽量で
防音性に富む内装材が得られる。
防音性に富む内装材が得られる。
実施例２ 実施例１のブロックMDIに代えてアセチルアセトンによ
ってブロックされたトルエンジイソシアナート（TDI）3
0重量％、メチルメタクリレート：ジメチルアミノエチ
ルメタクリレートの3:1共重合体10重量％を含むトリク
ロルエチレン溶液を実施例１で使用した軟質ポリウレタ
ン発泡体シートに実施例１と同様にして含浸させてブロ
ックTDI含浸シートを作成し、該ブロックTDI含浸シート
の両面にメラミン樹脂水溶液（50重量％）を60g／m2の
割合で含浸させたガラス繊維不織布（目付80g／m2）を
重合して160℃、3kg／cm2の成形条件で所定形状に成形
した。
ってブロックされたトルエンジイソシアナート（TDI）3
0重量％、メチルメタクリレート：ジメチルアミノエチ
ルメタクリレートの3:1共重合体10重量％を含むトリク
ロルエチレン溶液を実施例１で使用した軟質ポリウレタ
ン発泡体シートに実施例１と同様にして含浸させてブロ
ックTDI含浸シートを作成し、該ブロックTDI含浸シート
の両面にメラミン樹脂水溶液（50重量％）を60g／m2の
割合で含浸させたガラス繊維不織布（目付80g／m2）を
重合して160℃、3kg／cm2の成形条件で所定形状に成形
した。
上記成形において、シートに含浸されている該ブロック
TDIは加熱によりイソシアナート基を再生し、該共重合
体のアミノ基と反応して急激に硬化する。
TDIは加熱によりイソシアナート基を再生し、該共重合
体のアミノ基と反応して急激に硬化する。
このようにして実施例１同様な内装材が得られる。
第１図および第２図は本発明の一実施例を示すものであ
り、第１図はMDI含浸およびエチレングリコール噴霧工
程図、第２図は成形工程図である。 図中、（１）……ポリエーテル型軟質ポリウレタン発泡
シート （９）……ブロックされているMDI溶液 （10）……加熱押圧成形型
り、第１図はMDI含浸およびエチレングリコール噴霧工
程図、第２図は成形工程図である。 図中、（１）……ポリエーテル型軟質ポリウレタン発泡
シート （９）……ブロックされているMDI溶液 （10）……加熱押圧成形型
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ２９Ｌ 31:58 4Ｆ
Claims (4)
- 【請求項１】160℃以下の温度で再生するブロック多価
イソシアナート化合物を多孔質体に含浸させ、該ブロッ
ク多価イソシアナート化合物の再生温度以上の温度で該
多孔質体を所定形状に加熱成形することを特徴とする内
装材の製造方法。 - 【請求項２】該多孔質体に合成樹脂含浸紙を重合して所
定形状に成形することを特徴とする特許請求の範囲１に
記載の内装材の製造方法。 - 【請求項３】該多孔質体に多孔補強層を重合して所定形
状に成形することを特徴とする特許請求の範囲１に記載
の内装材の製造方法。 - 【請求項４】該多孔質体は所定の着色がされている特許
請求の範囲１または２または３に記載の内装材の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2085946A JPH0667575B2 (ja) | 1990-03-30 | 1990-03-30 | 内装材の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2085946A JPH0667575B2 (ja) | 1990-03-30 | 1990-03-30 | 内装材の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03281316A JPH03281316A (ja) | 1991-12-12 |
| JPH0667575B2 true JPH0667575B2 (ja) | 1994-08-31 |
Family
ID=13872932
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2085946A Expired - Lifetime JPH0667575B2 (ja) | 1990-03-30 | 1990-03-30 | 内装材の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0667575B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE4415586C1 (de) | 1994-05-03 | 1996-02-08 | Stankiewicz Gmbh | Verfahren zur Herstellung eines Verbundschaums aus Schaumflocken, Verbundschaum sowie Verwendungen dieses Verbundschaumes |
-
1990
- 1990-03-30 JP JP2085946A patent/JPH0667575B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH03281316A (ja) | 1991-12-12 |
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