JPH0679488B2 - 二次電池 - Google Patents
二次電池Info
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- JPH0679488B2 JPH0679488B2 JP61192288A JP19228886A JPH0679488B2 JP H0679488 B2 JPH0679488 B2 JP H0679488B2 JP 61192288 A JP61192288 A JP 61192288A JP 19228886 A JP19228886 A JP 19228886A JP H0679488 B2 JPH0679488 B2 JP H0679488B2
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M4/00—Electrodes
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- H01M4/0438—Processes of manufacture in general by electrochemical processing
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- Manufacturing & Machinery (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】 〈産業上の利用分野〉 この発明は、導電性ポリマーを電極として用いる二次電
池に関するものである。
池に関するものである。
〈従来の技術〉 近年、ポリアセチレン，ポリピロール，ポリチオフェン
などの導電性ポリマーを電極材料とした二次電池が提案
されている。
などの導電性ポリマーを電極材料とした二次電池が提案
されている。
上記の導電性ポリマーは、各種のドーパントをドーピン
グ並びにアンドーピングすることが可能であり、ドーピ
ング，アンドーピングを電気化学的に可逆的に行なうこ
とにより充放電可能な電池が構成される。
グ並びにアンドーピングすることが可能であり、ドーピ
ング，アンドーピングを電気化学的に可逆的に行なうこ
とにより充放電可能な電池が構成される。
これらの導電性ポリマーを使用した二次電池は、軽量で
エネルギー密度が大きく、しかも無公害であるという特
長のある電池として期待が大きい。このような導電性ポ
リマーのうち、ポリピロールやポリチオフェンなどは、
化学的にも電気化学的にも重合することが可能である。
電気化学的に重合（電解重合）した導電性ポリマーとし
ては、例えば特開昭60−216470号公報に開示されている
ように、定電流または定電圧でモノマーを電気分解し、
電解電極上にフィルム状に合成して得たものが従来知ら
れている。
エネルギー密度が大きく、しかも無公害であるという特
長のある電池として期待が大きい。このような導電性ポ
リマーのうち、ポリピロールやポリチオフェンなどは、
化学的にも電気化学的にも重合することが可能である。
電気化学的に重合（電解重合）した導電性ポリマーとし
ては、例えば特開昭60−216470号公報に開示されている
ように、定電流または定電圧でモノマーを電気分解し、
電解電極上にフィルム状に合成して得たものが従来知ら
れている。
〈発明が解決しようとする問題点〉 しかしながら、上記のように電解重合によって電解電極
上に導電性ポリマーを大量に生成させた場合、生成した
導電性ポリマーの各部における性状が均一性を欠き、こ
れを電池の電極に用いた場合、電池反応が電極の一部に
集中して生じることから、充電電圧が早期に上昇し易
く、電池の充放電容量の低下を招き、また電池のサイク
ル寿命が短くなるといった問題がある。
上に導電性ポリマーを大量に生成させた場合、生成した
導電性ポリマーの各部における性状が均一性を欠き、こ
れを電池の電極に用いた場合、電池反応が電極の一部に
集中して生じることから、充電電圧が早期に上昇し易
く、電池の充放電容量の低下を招き、また電池のサイク
ル寿命が短くなるといった問題がある。
〈問題点を解決するための手段〉 この発明の二次電池は、電圧値が時間と共に正を負との
間を交互に反復して変化し且つ正電圧値である期間が大
なる非対称電圧を印加した電解重合によって合成してな
る導電性ポリマーを、正極または負極の少なくとも一方
の電極に用いたことを要旨とする。
間を交互に反復して変化し且つ正電圧値である期間が大
なる非対称電圧を印加した電解重合によって合成してな
る導電性ポリマーを、正極または負極の少なくとも一方
の電極に用いたことを要旨とする。
〈作用〉 電解重合により例えばアニオン種をドーピング種とする
導電性ポリマーを電解陽極上に作製する場合、電解陽極
上においてはモノマーが活性化されて重合する反応が起
こると同時に、近傍のアニオン種が取込まれてドーピン
グされる反応が生じ、電解陽極上には導電性ポリマーが
薄膜状に形成されていく。この時、上記のような非対称
電圧を印加して電解重合を行うことで、電解時の電流は
零→正→零→負→零というサイクルを繰返し、零→負→
零の期間では上記の重合反応は起こらず、この期間にお
いて電解液中のモノマーが電解陽極近傍へ拡散する時間
的余裕が生じる。このため、モノマーの濃度低下が緩和
され、次のサイクルにおいても重合反応がスムーズ且つ
均一に進行するようになり、また均一性のある導電性ポ
リマーが生成される。また、上記負の期間ではアニオン
種が電解陽極上のポリマーからアンドーピングされるこ
とから、電解重合時、アニオン種のドーピング，アンド
ーピングが繰返し起こり、結果的に可逆性の優れた導電
性ポリマーが生成される。そして、この可逆性のよい導
電性ポリマーを電池の電極に用いることで、電極の充電
反応及び放電反応がよりスムーズに進行するようにな
り、電池の放電容量が一層増大し、サイクル特性が更に
向上する。
導電性ポリマーを電解陽極上に作製する場合、電解陽極
上においてはモノマーが活性化されて重合する反応が起
こると同時に、近傍のアニオン種が取込まれてドーピン
グされる反応が生じ、電解陽極上には導電性ポリマーが
薄膜状に形成されていく。この時、上記のような非対称
電圧を印加して電解重合を行うことで、電解時の電流は
零→正→零→負→零というサイクルを繰返し、零→負→
零の期間では上記の重合反応は起こらず、この期間にお
いて電解液中のモノマーが電解陽極近傍へ拡散する時間
的余裕が生じる。このため、モノマーの濃度低下が緩和
され、次のサイクルにおいても重合反応がスムーズ且つ
均一に進行するようになり、また均一性のある導電性ポ
リマーが生成される。また、上記負の期間ではアニオン
種が電解陽極上のポリマーからアンドーピングされるこ
とから、電解重合時、アニオン種のドーピング，アンド
ーピングが繰返し起こり、結果的に可逆性の優れた導電
性ポリマーが生成される。そして、この可逆性のよい導
電性ポリマーを電池の電極に用いることで、電極の充電
反応及び放電反応がよりスムーズに進行するようにな
り、電池の放電容量が一層増大し、サイクル特性が更に
向上する。
一方、従来のように定電流・定電圧で電解重合をした場
合には重合反応が連続的に行なわれるので、モノマー重
合による上記の濃度低下が回復する度合は極く僅かで、
電解陽極近傍のモノマー及びアニオン種の濃度が低い状
態となる。このため、モノマーが活性化されて重合反応
が起こる代わりに、電解陽極に近づいたアニオン種の分
解が起こったり、電解陽極近傍の電解液が分解するとい
った副反応が生じるなどするため、均一性のある導電性
ポリマーの形成は困難となる。
合には重合反応が連続的に行なわれるので、モノマー重
合による上記の濃度低下が回復する度合は極く僅かで、
電解陽極近傍のモノマー及びアニオン種の濃度が低い状
態となる。このため、モノマーが活性化されて重合反応
が起こる代わりに、電解陽極に近づいたアニオン種の分
解が起こったり、電解陽極近傍の電解液が分解するとい
った副反応が生じるなどするため、均一性のある導電性
ポリマーの形成は困難となる。
〈実施例〉 0.2MのピロールC4H5N、並びに0.2Mの過塩素酸リチウムL
iClO4を、それぞれプロピレンカーポネートに溶かし
て、電解重合に使用する電解液を調製した。この液に、
陽極としてSUS網、または陰極としてリチウム箔をそれ
ぞれ浸漬し、波高最高値4.0Vで周波数150Hzの交流電圧
と＋2.0Vの直流電圧とを重畳した第１図に示したような
非対称交流電圧を印加して電気分解を行ない、陽極のSU
S網にポリピロールを電解重合させた。
iClO4を、それぞれプロピレンカーポネートに溶かし
て、電解重合に使用する電解液を調製した。この液に、
陽極としてSUS網、または陰極としてリチウム箔をそれ
ぞれ浸漬し、波高最高値4.0Vで周波数150Hzの交流電圧
と＋2.0Vの直流電圧とを重畳した第１図に示したような
非対称交流電圧を印加して電気分解を行ない、陽極のSU
S網にポリピロールを電解重合させた。
このポリピロールの付着したSUS網を所定寸法に打ち抜
いて正極とし、一方リチウム金属を所定寸法に打ち抜い
たものを負極とし、また2MのLiClO4をプロピレンカーボ
ネートに溶解した溶液を電解液として、第３図に示すよ
うな電池（本発明電池Ａ）を作製した。この図で１は正
極、２は負極、３はセパレータで、これらは正極缶４と
負極缶５とを絶縁パッキング６を介して組合せたケース
内に密封されている。尚、７は負極集電体である。
いて正極とし、一方リチウム金属を所定寸法に打ち抜い
たものを負極とし、また2MのLiClO4をプロピレンカーボ
ネートに溶解した溶液を電解液として、第３図に示すよ
うな電池（本発明電池Ａ）を作製した。この図で１は正
極、２は負極、３はセパレータで、これらは正極缶４と
負極缶５とを絶縁パッキング６を介して組合せたケース
内に密封されている。尚、７は負極集電体である。
また、第２図に示したような、三角波電圧に正の直流電
圧を重畳してなる正側ピーク電圧＋6.0V、負側ピーク電
圧−2.0Vで周波数150Hzの非対称三角波電圧を印加して
上記電気分解を行ない、陽極のSUS網にポリピロールを
電解重合させた。このポリピロールの付着したSUS網を
所定寸法に打ち抜いて正極とした他は本発明品Ａと同じ
構造の電池（本発明電池Ｂ）を作製した。
圧を重畳してなる正側ピーク電圧＋6.0V、負側ピーク電
圧−2.0Vで周波数150Hzの非対称三角波電圧を印加して
上記電気分解を行ない、陽極のSUS網にポリピロールを
電解重合させた。このポリピロールの付着したSUS網を
所定寸法に打ち抜いて正極とした他は本発明品Ａと同じ
構造の電池（本発明電池Ｂ）を作製した。
一方、電流密度7mA/cm2で上記電気分解を行なって陽極
のSUS網にポリピロールを電解重合させ、こうして得ら
れたポリピロールを正極とした以外は本発明電池Ａと同
様にして、比較用の電池（比較電池Ｃ）を作製した。
のSUS網にポリピロールを電解重合させ、こうして得ら
れたポリピロールを正極とした以外は本発明電池Ａと同
様にして、比較用の電池（比較電池Ｃ）を作製した。
これら３つの電池について、1mAの電流で２時間充電し
た後、1mAの電流で電池電圧が2.5Vになるまで放電する
条件で、充放電サイクルを繰返した。尚、上記充電は電
池電圧が5.0V以上になった場合はその時点で中断した。
た後、1mAの電流で電池電圧が2.5Vになるまで放電する
条件で、充放電サイクルを繰返した。尚、上記充電は電
池電圧が5.0V以上になった場合はその時点で中断した。
第100サイクル目における充電特性を第４図（Ａ）に、
また同じく放電特性を第４図（Ｂ）にそれぞれ示した。
第４図（Ａ）より、比較電池Ｃではそれぞれ充電容量1.
6mAHの時点で電池電圧が5.0Vに立ち上がっており、充電
容量が小さく、電圧の立ち上がりによるポリマーの変成
などが早期に生じ易いことがわかる。これに対し、本発
明電池A,Bでは充電容量が2.0mAHになっても電池電圧は
各々4.0V,4.1Vであり、比較電池Ｃに較べて充電容量が
大きいことは明らかである。また、第４図（Ｂ）からし
て、本発明電池A,Bは放電容量も大きい。
また同じく放電特性を第４図（Ｂ）にそれぞれ示した。
第４図（Ａ）より、比較電池Ｃではそれぞれ充電容量1.
6mAHの時点で電池電圧が5.0Vに立ち上がっており、充電
容量が小さく、電圧の立ち上がりによるポリマーの変成
などが早期に生じ易いことがわかる。これに対し、本発
明電池A,Bでは充電容量が2.0mAHになっても電池電圧は
各々4.0V,4.1Vであり、比較電池Ｃに較べて充電容量が
大きいことは明らかである。また、第４図（Ｂ）からし
て、本発明電池A,Bは放電容量も大きい。
また、第５図にこれら電池Ａ〜Ｃのサイクル特性を示し
た。このサイクル特性において、比較電池Ｃは第140サ
イクル目で充放電効率が60％以下に低下して電池寿命と
なっており、サイクル劣化が大きい。これに対し、本発
明電池A,Bでは170サイクル目を経過した後も充放電効率
に劣化がみられず、良好なサイクル特性を示した。本発
明電池A,Bでこのように特性がよいのは、正極に用いた
導電性ポリマーの均一性が良く、電池反応が電極の全面
で行なわれていることなどによるものと考えられる。
尚、以上は正極のみに導電性ポリマーを用いた場合であ
るが、負極あるいは正負極に本発明の導電性ポリマーを
使用した場合も同様の効果が得られることは明らかであ
る。
た。このサイクル特性において、比較電池Ｃは第140サ
イクル目で充放電効率が60％以下に低下して電池寿命と
なっており、サイクル劣化が大きい。これに対し、本発
明電池A,Bでは170サイクル目を経過した後も充放電効率
に劣化がみられず、良好なサイクル特性を示した。本発
明電池A,Bでこのように特性がよいのは、正極に用いた
導電性ポリマーの均一性が良く、電池反応が電極の全面
で行なわれていることなどによるものと考えられる。
尚、以上は正極のみに導電性ポリマーを用いた場合であ
るが、負極あるいは正負極に本発明の導電性ポリマーを
使用した場合も同様の効果が得られることは明らかであ
る。
〈発明の効果〉 以上のようにこの発明の二次電池では、均一性がよく、
またドーピング，アンドーピングにおける可逆性に優れ
た導電性ポリマーを電極材料として用いたので、電池反
応が電極全面で均一且つ安定に行なわれると共に、充電
反応及び放電反応がスムーズに行なわれるため、充放電
容量が大きく、サイクル特性の良好な二次電池を提供す
ることができる。
またドーピング，アンドーピングにおける可逆性に優れ
た導電性ポリマーを電極材料として用いたので、電池反
応が電極全面で均一且つ安定に行なわれると共に、充電
反応及び放電反応がスムーズに行なわれるため、充放電
容量が大きく、サイクル特性の良好な二次電池を提供す
ることができる。
第１図，第２図はそれぞれ本発明の電池に用いる導電性
ポリマーの製造時に印加する電圧の波形図、第３図は実
施例の電池などの構造を示した断面図、第４図（Ａ），
（Ｂ）はそれぞれ実施例及び比較例の電池の充電特性、
放電特性を示したグラフ、第５図は同じくサイクル特性
を示したグラフである。 １……正極、２……負極、３……セパレータ。
ポリマーの製造時に印加する電圧の波形図、第３図は実
施例の電池などの構造を示した断面図、第４図（Ａ），
（Ｂ）はそれぞれ実施例及び比較例の電池の充電特性、
放電特性を示したグラフ、第５図は同じくサイクル特性
を示したグラフである。 １……正極、２……負極、３……セパレータ。
Claims (4)
- 【請求項１】電圧値が時間と共に正と負との間を交互に
反復して変化し且つ正電圧値である期間が大なる非対称
電圧を印加した電解重合によって合成してなる導電性ポ
リマーを、正極または負極の少なくとも一方の電極に用
いたことを特徴とする二次電池。 - 【請求項２】前記非対称電圧として、交流電圧と正の直
流電圧とを重畳した非対称交流電圧を用いることを特徴
とする特許請求の範囲第１項記載の二次電池。 - 【請求項３】前記非対称電圧として、三角波電圧と正の
直流電圧とを重畳した非対称三角波電圧を用いることを
特徴とする特許請求の範囲第１項記載の二次電池。 - 【請求項４】前記導電性ポリマーがポリピロールまたは
ポリチオフェンであることを特徴とする特許請求の範囲
第１項，第２項または第３項記載の二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61192288A JPH0679488B2 (ja) | 1986-08-18 | 1986-08-18 | 二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61192288A JPH0679488B2 (ja) | 1986-08-18 | 1986-08-18 | 二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6348750A JPS6348750A (ja) | 1988-03-01 |
| JPH0679488B2 true JPH0679488B2 (ja) | 1994-10-05 |
Family
ID=16288785
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61192288A Expired - Lifetime JPH0679488B2 (ja) | 1986-08-18 | 1986-08-18 | 二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0679488B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2826341B2 (ja) * | 1989-05-13 | 1998-11-18 | 日本ケミコン株式会社 | 固体電解コンデンサの製造方法 |
| JP2631910B2 (ja) * | 1990-11-16 | 1997-07-16 | 帝人株式会社 | ポリマー二次電池用ポリピロール成形体およびその製造方法 |
-
1986
- 1986-08-18 JP JP61192288A patent/JPH0679488B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6348750A (ja) | 1988-03-01 |
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Legal Events
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| EXPY | Cancellation because of completion of term |