JPH0684473B2 - 耐湿耐熱性樹脂組成物 - Google Patents
耐湿耐熱性樹脂組成物Info
- Publication number
- JPH0684473B2 JPH0684473B2 JP60292247A JP29224785A JPH0684473B2 JP H0684473 B2 JPH0684473 B2 JP H0684473B2 JP 60292247 A JP60292247 A JP 60292247A JP 29224785 A JP29224785 A JP 29224785A JP H0684473 B2 JPH0684473 B2 JP H0684473B2
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は耐湿性の優れた新規な耐熱性樹脂組成物に関す
るものである。より詳しくはポリアミドイミド樹脂とエ
ポキシ樹脂を主成分とする電子部品等の材料として有用
な耐湿耐熱性樹脂組成物に関する。
るものである。より詳しくはポリアミドイミド樹脂とエ
ポキシ樹脂を主成分とする電子部品等の材料として有用
な耐湿耐熱性樹脂組成物に関する。
［従来の技術］ 従来耐熱性の優れた材料としてポリイミド樹脂が知られ
ているが耐湿性の点で問題を有し、且つ加工性等の点で
も改善が望まれていた。
ているが耐湿性の点で問題を有し、且つ加工性等の点で
も改善が望まれていた。
又、これらの問題点を改良すべく提案されているポリア
ミドイミド樹脂（例えば特公昭49-35076号公報参照）に
おいても、最近特に厳しくなった耐熱性例えば300℃10
秒という半田耐熱性試験に合格せず、且つ耐熱湿時の寸
法安定性の点で改良が必要であった。
ミドイミド樹脂（例えば特公昭49-35076号公報参照）に
おいても、最近特に厳しくなった耐熱性例えば300℃10
秒という半田耐熱性試験に合格せず、且つ耐熱湿時の寸
法安定性の点で改良が必要であった。
一方、従来から多用されているエポキシ樹脂は成形性、
接着性の点で優れているものの周知のように耐熱性の点
ではポリイミド樹脂或いはポリアミドイミド樹脂等に比
べて劣っており、且つ可撓性、軟性の点でも問題がある
というように現在の高い要求水準を充足した樹脂材料は
実現していなかった。この様な状況下にあってこれら両
者、即ちポリアミドイミド樹脂とエポキシ樹脂を組み合
わせて使用するという提案も既になされている。芳香核
の1,3の位置に結合を有する芳香族ポリアミドイミド樹
脂とエポキシ樹脂からなる熱溶融可能な樹脂組成物の提
案（特開昭55-48242号公報）及びポリアミドイミド樹脂
とエポキシ樹脂からなる接着剤組成物（特開昭51-73034
号公報）についての提案等がこれである。
接着性の点で優れているものの周知のように耐熱性の点
ではポリイミド樹脂或いはポリアミドイミド樹脂等に比
べて劣っており、且つ可撓性、軟性の点でも問題がある
というように現在の高い要求水準を充足した樹脂材料は
実現していなかった。この様な状況下にあってこれら両
者、即ちポリアミドイミド樹脂とエポキシ樹脂を組み合
わせて使用するという提案も既になされている。芳香核
の1,3の位置に結合を有する芳香族ポリアミドイミド樹
脂とエポキシ樹脂からなる熱溶融可能な樹脂組成物の提
案（特開昭55-48242号公報）及びポリアミドイミド樹脂
とエポキシ樹脂からなる接着剤組成物（特開昭51-73034
号公報）についての提案等がこれである。
しかしこれらの提案もその目的の相違のためか高温下に
おける耐湿性の点での検討が不十分であって、いずれも
耐熱湿時の寸法安定性に問題があり、電子部品分野等の
高い要求特性を満足する材料としては採用し難いという
問題点を有していた。
おける耐湿性の点での検討が不十分であって、いずれも
耐熱湿時の寸法安定性に問題があり、電子部品分野等の
高い要求特性を満足する材料としては採用し難いという
問題点を有していた。
［発明が解決しようとする問題点］ 本発明者はかかる現状、即ち最近要求されている厳しい
耐熱試験に合格し、耐湿性にも優れた、したがって耐熱
耐湿時の寸法安定性の優れた樹脂材料が実現していない
現状に鑑み、これらの要求を満たした樹脂材料を提供す
べく鋭意研究の結果、特定のポリアミドイミド樹脂に特
定量のエポキシ樹脂を配合する事により上記の要求を満
たす樹脂材料を見出し本発明を完成した。即ち本発明は
下記一般式で示される還元粘度0.8〜3.5の有機極性溶媒
可溶性芳香族ポリアミドイミド樹脂100重量部及び分子
内に少なくとも２つ以上のエポキシ基を有するエポキシ
当量50〜1000のエポキシ樹脂25〜300重量部に必要によ
り有機溶媒及び／又は硬化剤を配合してなる耐湿耐熱性
樹脂組成物。
耐熱試験に合格し、耐湿性にも優れた、したがって耐熱
耐湿時の寸法安定性の優れた樹脂材料が実現していない
現状に鑑み、これらの要求を満たした樹脂材料を提供す
べく鋭意研究の結果、特定のポリアミドイミド樹脂に特
定量のエポキシ樹脂を配合する事により上記の要求を満
たす樹脂材料を見出し本発明を完成した。即ち本発明は
下記一般式で示される還元粘度0.8〜3.5の有機極性溶媒
可溶性芳香族ポリアミドイミド樹脂100重量部及び分子
内に少なくとも２つ以上のエポキシ基を有するエポキシ
当量50〜1000のエポキシ樹脂25〜300重量部に必要によ
り有機溶媒及び／又は硬化剤を配合してなる耐湿耐熱性
樹脂組成物。
［式中Arは （但しＲは水素原子、ハロゲン原子、又はアルキル基、
Ｘは酸素原子、硫黄原子、スルホニル基、カルボニル基
又はメチレン基を示す）で表わされる２価の残基を、ｎ
は２以上の整数を表わす。］を提供するものである。
Ｘは酸素原子、硫黄原子、スルホニル基、カルボニル基
又はメチレン基を示す）で表わされる２価の残基を、ｎ
は２以上の整数を表わす。］を提供するものである。
以下本発明を詳細に説明する。
本発明で使用される有機極性溶媒可溶性の芳香族ポリア
ミドイミド樹脂は 一般式 式中Arは （但しＲは水素原子、ハロゲン原子、又はアルキル基、
Ｘは酸素原子、硫黄原子、スルホニル基、カルボニル基
又はメチレン基を示す）で表わされる２価の残基であ
り、好ましくはＸが酸素原子、硫黄原子、スルホニル基
のものであり、特に好ましくはＸが酸素原子のもの例え
ば4,4′−ジアミノジフェニルエーテルを芳香族ジアミ
ン成分とする芳香族ポリアミドイミド樹脂である。
ミドイミド樹脂は 一般式 式中Arは （但しＲは水素原子、ハロゲン原子、又はアルキル基、
Ｘは酸素原子、硫黄原子、スルホニル基、カルボニル基
又はメチレン基を示す）で表わされる２価の残基であ
り、好ましくはＸが酸素原子、硫黄原子、スルホニル基
のものであり、特に好ましくはＸが酸素原子のもの例え
ば4,4′−ジアミノジフェニルエーテルを芳香族ジアミ
ン成分とする芳香族ポリアミドイミド樹脂である。
還元粘度は0.8〜3.5、好ましくは1.0〜3.0のものが用い
られる。還元粘度が低すぎると耐熱性、可撓性に問題が
あり、膜形成後クラックが生じやすい。又還元粘度が高
すぎるとエポキシとの相溶性が低下し、硬化時に分離な
ど不都合が起こる。
られる。還元粘度が低すぎると耐熱性、可撓性に問題が
あり、膜形成後クラックが生じやすい。又還元粘度が高
すぎるとエポキシとの相溶性が低下し、硬化時に分離な
ど不都合が起こる。
本発明で用いられる上記芳香族ポリアミドイミド樹脂は
公知の方法、例えば芳香族ジアミンと無水トリメリット
酸クロライドとを有機極性溶媒中で反応させるか或いは
芳香族ジイソシアネートと無水トリメリット酸を有機極
性溶媒中で反応させることによって製造することができ
る。
公知の方法、例えば芳香族ジアミンと無水トリメリット
酸クロライドとを有機極性溶媒中で反応させるか或いは
芳香族ジイソシアネートと無水トリメリット酸を有機極
性溶媒中で反応させることによって製造することができ
る。
本発明で用いる芳香族ジアミンとしては4,4′−ジアミ
ノジフェニルエーテル、4,4′−ジアミノジフェニルス
ルフイド、4,4′−ジアミノジフェニルスルホン、4,4′
−ジアミノベンゾフェノン、4,4′−ジアミノジフェニ
ルメタンを挙げることができる。この中で耐湿性の点か
ら特に4,4′−ジアミノジフェニルエーテルが好まし
い。
ノジフェニルエーテル、4,4′−ジアミノジフェニルス
ルフイド、4,4′−ジアミノジフェニルスルホン、4,4′
−ジアミノベンゾフェノン、4,4′−ジアミノジフェニ
ルメタンを挙げることができる。この中で耐湿性の点か
ら特に4,4′−ジアミノジフェニルエーテルが好まし
い。
本発明で用いるエポキシ樹脂は、１分子当たり少なくと
も２個以上のエポキシ基を有するものであって、例えば
ビスフェノールＡとエピクロルヒドリンとの反応によっ
て得られる。
も２個以上のエポキシ基を有するものであって、例えば
ビスフェノールＡとエピクロルヒドリンとの反応によっ
て得られる。
（ｎは０〜数10の平均値を持つ）で表わされるエポキシ
樹脂、或いはノボラック樹脂とエピクロルヒドリンとの
反応物で （ｍは０〜約５の平均値を持つ） で表わされるノボラックエポキシ樹脂が好適なものとし
てあげられる。特に好ましくは耐湿性の点からビスフェ
ノールＡ型のエポキシ樹脂であり、その中でもハロゲン
化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が最も好ましい。上
記のエポキシ樹脂のエポキシ当量は50〜1000のものがよ
く、特に150〜500が好ましい。エポキシ当量が大きすぎ
るとポリアミドイミド樹脂との相溶性が悪くなり可撓
性、耐湿性も低下するので注意しなければならない。エ
ポキシ樹脂の配合量は芳香族ポリアミドイミド樹脂100
重量部に対し25〜300重量部の範囲から選ばれる。好ま
しくは50〜200重量部である。25重量部未満では耐湿
性、接着性が明確に低下し300重量部を越えると耐熱
性、可撓性が悪化する。
樹脂、或いはノボラック樹脂とエピクロルヒドリンとの
反応物で （ｍは０〜約５の平均値を持つ） で表わされるノボラックエポキシ樹脂が好適なものとし
てあげられる。特に好ましくは耐湿性の点からビスフェ
ノールＡ型のエポキシ樹脂であり、その中でもハロゲン
化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂が最も好ましい。上
記のエポキシ樹脂のエポキシ当量は50〜1000のものがよ
く、特に150〜500が好ましい。エポキシ当量が大きすぎ
るとポリアミドイミド樹脂との相溶性が悪くなり可撓
性、耐湿性も低下するので注意しなければならない。エ
ポキシ樹脂の配合量は芳香族ポリアミドイミド樹脂100
重量部に対し25〜300重量部の範囲から選ばれる。好ま
しくは50〜200重量部である。25重量部未満では耐湿
性、接着性が明確に低下し300重量部を越えると耐熱
性、可撓性が悪化する。
本発明の組成物はそれ自体で硬化し得るが、硬化時間及
び機械的特性の向上のためエポキシ樹脂用硬化剤を前記
ポリアミドイミド樹脂100重量部当たり１〜500重量部加
えることができる。硬化剤としては耐熱性、耐湿性の点
からジアミノジフエニルエーテル、ジアミノジフエニル
スルホン、フエニレンジアミン、無水トリメリット酸等
が好ましい。
び機械的特性の向上のためエポキシ樹脂用硬化剤を前記
ポリアミドイミド樹脂100重量部当たり１〜500重量部加
えることができる。硬化剤としては耐熱性、耐湿性の点
からジアミノジフエニルエーテル、ジアミノジフエニル
スルホン、フエニレンジアミン、無水トリメリット酸等
が好ましい。
本発明に用いられる有機溶媒はN,N−ジメチルホルムア
ミド、N,N−ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキ
シド、Ｎ−メチル−２ピロリドン、ヘキサメチルホスホ
ルアミド、ハロゲン化クレゾール又はこれらの混合溶
媒、若しくはこれ等と他の慣用溶媒との混合溶媒から選
ばれる。
ミド、N,N−ジメチルアセトアミド、ジメチルスルホキ
シド、Ｎ−メチル−２ピロリドン、ヘキサメチルホスホ
ルアミド、ハロゲン化クレゾール又はこれらの混合溶
媒、若しくはこれ等と他の慣用溶媒との混合溶媒から選
ばれる。
本発明の組成物の配合方法としては従来公知の配合方法
がいずれも使用できるが、特に芳香族ポリアミドイミド
樹脂を上記の極性有機溶媒に加え攪拌機、ボールミル、
三本ロールミル等で充分に溶解し、次いでエポキシ樹脂
を添加し均一に混合する方法が好ましい。使用される溶
媒の量は通常、芳香族ポリアミドイミド樹脂100重量部
に対し230〜9900重量部の範囲から選択される。
がいずれも使用できるが、特に芳香族ポリアミドイミド
樹脂を上記の極性有機溶媒に加え攪拌機、ボールミル、
三本ロールミル等で充分に溶解し、次いでエポキシ樹脂
を添加し均一に混合する方法が好ましい。使用される溶
媒の量は通常、芳香族ポリアミドイミド樹脂100重量部
に対し230〜9900重量部の範囲から選択される。
このようにして得られた本発明の樹脂組成物は通常、溶
媒に溶解したものを対象物に塗布した後90〜200℃、好
ましくは130〜180℃で熱処理をし塗膜を形成せしめ使用
する。又、印刷に使用することもできる。そのほかキヤ
ステング等により成形物にするときは適当な手段で溶媒
を蒸発させ、必要により熱処理して使用すればよい。
媒に溶解したものを対象物に塗布した後90〜200℃、好
ましくは130〜180℃で熱処理をし塗膜を形成せしめ使用
する。又、印刷に使用することもできる。そのほかキヤ
ステング等により成形物にするときは適当な手段で溶媒
を蒸発させ、必要により熱処理して使用すればよい。
本発明の組成物には他に種々の添加物を加えることがで
きる。例えば導電性、誘電性、絶縁性等の電気特性を付
与するための添加物或いは補強用フイラーとしてガラス
繊維、ガラス粉末、耐熱繊維等を添加することができ
る。
きる。例えば導電性、誘電性、絶縁性等の電気特性を付
与するための添加物或いは補強用フイラーとしてガラス
繊維、ガラス粉末、耐熱繊維等を添加することができ
る。
本発明の樹脂組成物は優れた耐熱、耐湿性を有し、可撓
性もあり、又いわゆる耐熱湿時の寸法安定性が優れ、接
着性も良好である。更に、200℃以下で熱硬化処理がで
きるといういわゆる低温加工性も優れている。
性もあり、又いわゆる耐熱湿時の寸法安定性が優れ、接
着性も良好である。更に、200℃以下で熱硬化処理がで
きるといういわゆる低温加工性も優れている。
この様な優れた特性を生かして本発明の組成物には電子
分分野の材料、例えばフレキシブル基板材料、可撓性積
層材料、封止材、オーバーコート材、アンダーコート材
に利用されるほか、フイルム、シート、塗料、接着剤等
としての用途がある。
分分野の材料、例えばフレキシブル基板材料、可撓性積
層材料、封止材、オーバーコート材、アンダーコート材
に利用されるほか、フイルム、シート、塗料、接着剤等
としての用途がある。
以下実施例、比較例を挙げて本発明を説明する。尚、以
下の実施例、比較例中で示す測定値は次の測定法によっ
て測定したものである。
下の実施例、比較例中で示す測定値は次の測定法によっ
て測定したものである。
透湿度（耐湿性） JISZ0208に準じて行った。
40℃、90％RHの条件下100μの厚さの試験片をカップ法
で測定した。
で測定した。
ガラス転移点（Tg） 理学電機社製の熱機械分析装置を用い引張荷重法で5mm
×20mmの試験片にて、昇温速度５℃/minにて測定した。
×20mmの試験片にて、昇温速度５℃/minにて測定した。
耐折れ強さ JIS P8115に準じて行った。（MIT形試験器）試験片の厚
さは100μにて行った。
さは100μにて行った。
引張強度 東洋ボールドウイン社製テンシロン引張試験器を用い、
巾6mm、厚さ100mmの試験片にて測定した。
巾6mm、厚さ100mmの試験片にて測定した。
実施例１ 4,4′ジアミノジフエニルエーテルと無水トリメリット
酸クロライドから得られた還元粘度1.4の芳香族ポリア
ミドイミド100重量部と旭化成社製エポキシ樹脂AER745
（臭素化ビスフェノール型エポキシ樹脂、エポキシ当量
415）40重量部をＮ−メチル−２−ピロリドン400重量部
に溶解した。
酸クロライドから得られた還元粘度1.4の芳香族ポリア
ミドイミド100重量部と旭化成社製エポキシ樹脂AER745
（臭素化ビスフェノール型エポキシ樹脂、エポキシ当量
415）40重量部をＮ−メチル−２−ピロリドン400重量部
に溶解した。
得られた組成物を平板上に塗布、130℃で１時間ついで1
80℃で１時間硬化処理し膜状物を得た。該膜状物の耐湿
性を測定したところ5.0g/m2.24Hr.100μという優れた耐
湿性を示した。又、このもののガラス転移点（Tg）は20
3℃であり優れた耐熱性を有していることがわかった。
機械特性として耐折れ強さと引張強度を測定したところ
153回/100μ、12.1kg/mm2であった。
80℃で１時間硬化処理し膜状物を得た。該膜状物の耐湿
性を測定したところ5.0g/m2.24Hr.100μという優れた耐
湿性を示した。又、このもののガラス転移点（Tg）は20
3℃であり優れた耐熱性を有していることがわかった。
機械特性として耐折れ強さと引張強度を測定したところ
153回/100μ、12.1kg/mm2であった。
上記組成物を銅箔上に塗布し、同様な硬化処理をしたも
のを300℃の半田浴に10秒間浸せきしたところ、そり、
剥離、発泡等の形状変化はなかった。さらにこれを40℃
90％RH下に24時間保存した後同様の試験を行ったが異常
はなく優れた耐熱湿性を示した。
のを300℃の半田浴に10秒間浸せきしたところ、そり、
剥離、発泡等の形状変化はなかった。さらにこれを40℃
90％RH下に24時間保存した後同様の試験を行ったが異常
はなく優れた耐熱湿性を示した。
実施例２〜５（表１） 4,4′−ジアミノジフエニルエーテル（DADPE）とトリメ
リット酸クロライドから得られた各種の還元粘度を有す
る芳香族ポリアミドイミド樹脂100重量部に対し、表１
に示す配合でエポキシ樹脂を配合しこれを各種硬化剤を
入れて有機溶媒に溶解し、組成物を製造した。
リット酸クロライドから得られた各種の還元粘度を有す
る芳香族ポリアミドイミド樹脂100重量部に対し、表１
に示す配合でエポキシ樹脂を配合しこれを各種硬化剤を
入れて有機溶媒に溶解し、組成物を製造した。
これ等の耐湿性及びガラス転移点、機械特性（耐折れ強
さ、引張強度）を表１に示す。
さ、引張強度）を表１に示す。
比較例１〜３（表１） 表１に示す通り、比較例１はエポキシ樹脂を配合しなか
った例であって芳香族ポリアミドイミド樹脂は実施例と
同じ4,4′−ジアミノジフエニルエーテル（DADPE）とト
リメリット酸クロライドから得られた樹脂を用いた。結
果は表１の通り耐湿性が低く耐熱湿時の使用に問題があ
る。
った例であって芳香族ポリアミドイミド樹脂は実施例と
同じ4,4′−ジアミノジフエニルエーテル（DADPE）とト
リメリット酸クロライドから得られた樹脂を用いた。結
果は表１の通り耐湿性が低く耐熱湿時の使用に問題があ
る。
比較例２は芳香族ポリアミドイミド樹脂の還元粘度が本
発明の範囲外のものを使用した例で成膜ができなかっ
た。
発明の範囲外のものを使用した例で成膜ができなかっ
た。
比較例３は芳香族ポリアミドイミド樹脂の種類が本発明
外のものであって耐湿性、耐折れ強さの点で劣っている
ことがわかる。
外のものであって耐湿性、耐折れ強さの点で劣っている
ことがわかる。
フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 79:08） (72)発明者 森 雄一郎 高知県吾川郡春野町弘岡上648番地 ニツ ポン高度紙工業株式会社内 (56)参考文献 特開 昭60−49635（ＪＰ，Ａ) 特開 昭55−106260（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−79020（ＪＰ，Ａ)
Claims (3)
- 【請求項１】下記一般式で示される還元粘度0.8〜3.5の
有機極性溶媒可溶性芳香族ポリアミドイミド樹脂100重
量部及び分子内に少なくとも２つ以上のエポキシ基を有
するエポキシ当量50〜1000のエポキシ樹脂25〜300重量
部に必要により有機溶媒及び／又は硬化剤を配合してな
る耐湿耐熱性樹脂組成物。 式中Arは （但しＲは水素原子、ハロゲン原子、又はアルキル基、
Ｘは酸素原子、硫黄原子、スルホニル基、カルボニル基
又はメチレン基を示す）で表わされる２価の残基を、ｎ
は２以上の整数を表わす。 - 【請求項２】硬化剤が１〜500重量部存在することを特
徴とする特許請求の範囲第１項記載の樹脂組成物。 - 【請求項３】有機溶媒が230〜9900重量部存在すること
を特徴とする特許請求の範囲第１項記載の樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60292247A JPH0684473B2 (ja) | 1985-12-26 | 1985-12-26 | 耐湿耐熱性樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60292247A JPH0684473B2 (ja) | 1985-12-26 | 1985-12-26 | 耐湿耐熱性樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62151458A JPS62151458A (ja) | 1987-07-06 |
| JPH0684473B2 true JPH0684473B2 (ja) | 1994-10-26 |
Family
ID=17779353
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60292247A Expired - Fee Related JPH0684473B2 (ja) | 1985-12-26 | 1985-12-26 | 耐湿耐熱性樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0684473B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SG72752A1 (en) * | 1996-10-31 | 2000-05-23 | Hitachi Chemical Co Ltd | Heat resistant resin composition and adhesive sheet using the same |
| MY124687A (en) | 1998-05-20 | 2006-06-30 | Hitachi Chemical Co Ltd | Insulating adhesive for electronic parts, and lead frame and semiconductor device using the same |
| US7745516B2 (en) * | 2005-10-12 | 2010-06-29 | E. I. Du Pont De Nemours And Company | Composition of polyimide and sterically-hindered hydrophobic epoxy |
| KR102698135B1 (ko) * | 2019-12-10 | 2024-08-22 | 유니티카 가부시끼가이샤 | 이미드기 함유 화합물, 이미드기 함유 경화제, 및 에폭시 수지 경화물 및 그것을 이용한 전기절연성 재료 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5811899A (ja) * | 1981-07-14 | 1983-01-22 | 株式会社神戸製鋼所 | 放射性廃棄物の減容固化方法 |
| JPH0754811B2 (ja) * | 1983-08-29 | 1995-06-07 | 住友ベークライト株式会社 | チップのマウント方法 |
-
1985
- 1985-12-26 JP JP60292247A patent/JPH0684473B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62151458A (ja) | 1987-07-06 |
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