JPH0686286B2 - 窒化アルミニウムの製法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は、たとえば高熱伝導率のセラミックス基板を
製造するために使用されるような窒化アルミニウム粉末
の製造技術の分野に属する。

［従来の技術］ IC等に代表されるような半導体素子の高集積化や大電力
化が進み、これに伴って放熱性のよい電気絶縁材料が要
求されるようになった。これに応えて各種の高熱伝導性
セラミックス基板が提案されている。その中でも特に窒
化アルミニウムセラミックス基板が、熱伝導性、熱膨張
性、電気絶縁性等の点で優れていると言うことから、実
用化が進んでいる。

ところで、窒化アルミニウムセラミックス基板は価格が
高ことが欠点であると指摘されている。この高価格の原
因としては、基板を製造する際に原料とされる、窒化ア
ルミニウム粉末が高価格であること、基板を得るための
焼結に高温を必要とすること等が挙げられている。

従来から窒化アルミニウム粉末は、アルミニウムの直接
窒化やアルミナの炭素還元等の方法によって製造されて
いる。

アルミニウムの直接窒化法は、金属アルミニウムを窒素
ガス気流中で、1100〜1200℃の高温で熱処理することに
よって実施される。

アルミナの炭素還元法においては、一般にはアルミナと
炭素粉末を混合した後、窒素ガス中で、1600〜1700℃で
焼成する方法が採られている。

［発明が解決しようとする課題］ アルミニウムの直接窒化法は、高純度で粒径の小さい窒
化アルミニウム粉末を得ることが困難である。粒径が大
きいと基板を製造する際に焼結性が悪く、または焼結に
高温を要する。また粒径を小さくするために粉砕を施す
と、その工程中で純度が低下し、結局基板の熱伝導性が
悪くなる欠点がある。

一方、アルミナの炭素還元法においては、高純度の窒化
アルミニウム粉末を得るためには、原料のアルミナとし
て高純度のアルミナの使用が要求されるので（これは高
価格である）、結局窒化アルミニウムの価格が高くな
る。

バイヤー法により製造されるアルミナは低価格である。
しかし、このアルミナは不純物として含有されるソーダ
成分が多く、したがって電気絶縁性が悪く、通常は電気
用基板の製造のためには使用されない。前記ソーダ成分
を低レベルに押さえたアルミナが提供されているが、な
お、珪素（Si）、遷移金属（Fe等）の不純物の含有量が
多いために熱伝動性が悪く、窒化アルミニウム基板用と
しては使用できない。

このような理由から、アルミナの炭素還元法は高純度の
アルミナを使用せざるを得ず、結局製造価格を高くして
いたのである。

本発明は、以上のような事情に鑑みてなされたものであ
り、炭素還元法において、安価に高純度で、微粒子の窒
化アルミニウムを合成する方法を提供することを目的と
する。

［課題を解決するための手段］ 本発明は、アルミニウム源としてアルミナまたは／およ
び水酸化アルミニウム使用し、これと塩基性塩化アルミ
ニウムおよび高温で炭素となる化合物および／または窒
素含有化合物を水と共に混合して均一に分散させた後、
乾燥して得られた混合物を窒素を含む非酸化性雰囲気中
で焼成することを特徴とする。

本発明は、アルミニウム源としてアルミナ、水酸化アル
ミニウムが使用できる。これらは単独でも使用でき、あ
るいは両方を併用することもできる。本発明において
は、アルミニウム源として、たとえばバイヤー法により
得られるような安価なアルミナ、あるいはその原料とし
て使用される水酸化アルミニウムも使用することができ
る。

バイヤー法により得られるような安価なアルミナは、通
常は比較的多量のソーダ成分を含有するが、ここではロ
ーソーダアルミナと称せられる、Na₂Oの含有量が0.1重
量％以下のものが使用される。ローソーダアルミナであ
っても、なお不純物としてSiやFe等の遷移金属を含有す
るが、本発明においてはこのようなものでも使用でき
る。

高温で炭素となる化合物としては、特に限定するもので
はないが、たとえばメチルセルロース、ポリエチレンオ
キサイド、ポリビニルアルコール、リグニン、糖類（グ
ルコース等）、炭素等が使用でき、特に水溶性の化合物
が望ましい。なお、ここで炭素は化合物ではないが、こ
こでは高温で炭素となる化合物として扱う。

窒素含有化合物としては、特に限定するものではない
が、たとえばグリシン、カルボニルヒドラジド、エチレ
ンジアミン、尿素、メラミン等が使用でき、特に水溶性
の化合物が望ましい。

本発明においては、以上の原料のほかに塩基性塩化アル
ミニウムを使用する。

以上の原料は水と共に混合され、つぎに乾燥されて原料
が均一に混合された混合物を得る。乾燥温度は、150〜2
00℃が好ましいが限定するものではない。なお、水溶性
の原料を使用すると混合がより均一に行えるので都合が
よい。

乾燥されて得られた混合粉末は、窒素を含む非酸化性雰
囲気の中で焼成される。窒素を含む非酸化性雰囲気と
は、窒素ガス、アンモニア等またはこれらを含む非酸化
性ガスが使用される。窒素ガス、アンモニアを含有して
おればアルゴン等の不活性ガス、一酸化炭素ガス等も使
用できる。

焼成過程においては、塩基性塩化アルミニウムの中に含
まれる塩素の作用により、アルミナ中に含有される不純
物、たとえばSi、Fe、場合によってはNa等が塩素化さ
れ、塩化物として気相中に除去される。したがって、純
度の低いアルミニウム源を使用しても高純度な窒化アル
ミニウムを得ることができる。なお、塩基性塩化アルミ
ニウムは比較的高温まで安定であり、不純物の塩素化を
容易に達成することができる。

前記の混合物の焼成温度は1300〜1700℃の範囲が好まし
いが限定するものではない。

なお、本発明において、原料を水と共に混合して均一混
合する際に、同時に基板焼成時にフラックスとして作用
する、酸化イットリウム（Y₂O₃）や酸化カルシウム（Ca
O）となる化合物を溶かし込んでおくことにより、窒化
アルミニウム粉末中にフラックス成分が均一に、あるい
は固溶した状態で均一に分散した窒化アルミニウム粉末
を得ることができ、基板の焼結に都合がよい。前記の原
料混合物が水溶液状で、あるいはより水溶液に近い状態
で得られると、一層均一混合ができて都合がよい。

実施例 ローソーダアルミナ、塩基性塩化アルミニウム、高温で
炭素となる化合物、窒素含有化合物と水を混合して水懸
濁液を得た。これをスプレードライヤーで乾燥した後、
窒素ガス気流中で所定温度で焼成して窒化アルミニウム
粉末を得た。

なお、ローソーダアルミナとしては、住友化学工業株式
会社製のAES-11C（平均粒径0.4μｍ）またはALM-41（平
均粒径1.8μｍ）を使用した。

高温で炭素となる化合物としては、グルコースまたはメ
チルセルロースまたは炭素粉末を使用した。窒素含有化
合物としては尿素を使用した。塩基性塩化アルミニウム
としては、Al₂O₃換算のアルミニウム含有量が50重量
％、塩基度が84重量％のものを使用した。

実施結果を第１表に示した。

［発明の効果］ この発明は、アルミナまたは／および水酸化アルミニウ
ムおよび塩基性塩化アルミニウムおよび高温で炭素とな
る化合物および／または窒素含有化合物を水と共に混合
して均一に分散させた後、乾燥して得られた混合物を窒
素を含む非酸化性雰囲気中で焼成することを特徴とする
ので、アルミニウム源中の不純物が除去でき、純度の高
い窒化アルミニウムを得ることができる効果がある。

また、アルミナとして、ローソーダアルミナまたはロー
ソーダアルミナの製造に使用される水酸化アルミニウム
を使用すると、安価な窒化アルミニウムを製造すること
ができる。

さらに、高温で炭素となる化合物および窒素含有化合物
として、水溶性のものを使用すると、より均一で微細な
窒化アルミニウムの粉末を得ることができる。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】アルミナまたは／および水酸化アルミニウ
   ムおよび塩基性塩化アルミニウムおよび高温で炭素とな
   る化合物および／または窒素含有化合物を水と共に混合
   して均一に分散させた後、乾燥して得られた混合物を窒
   素を含む非酸化性雰囲気中で焼成することを特徴とする
   窒化アルミニウムの製法。
2. 【請求項２】アルミナとして、ローソーダアルミナまた
   はローソーダアルミナの製造に使用される水酸化アルミ
   ニウムを使用することを特徴とする特許請求の範囲第１
   項記載の窒化アルミニウムの製法。
3. 【請求項３】高温で炭素となる化合物および窒素含有化
   合物として、水溶性のものを使用することを特徴とする
   特許請求の範囲第１項または第２項記載の窒化アルミニ
   ウムの製法。