JPH0694876A - 核燃料ペレット - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 高燃焼度におけるＦＰガスの放出量を軽減
し、出力上昇時の急速なスエリングを抑え、耐ＰＣＩ性
能のよい核燃料ペレットを得ること。 【構成】 従来の核燃料ペレットの主成分ＵＯ₂粉末に
Ｔｉ、Ｓｉの酸化物またはＴｉ、Ｓｉ、Ａｌの酸化物粉
末を０．２５ｗｔ％以下添加して、還元性雰囲気中で約
１７００℃で焼結した。 【効果】 本発明により、本核燃料ペレットを使用した
核燃料棒は、ペレットからのＦＰガスの放出を抑え、耐
ＰＣＩ性能を向上させるので、安全上、経済上に及ぼす
効果が大きい。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、軽水炉に装荷される核
燃料ペレットに係り特に気体状核分裂生成物（ＦＰ）の
放出を抑制し、かつ耐ＰＣＩ（ペレット被覆管相互作
用）性能に優れた核燃料ペレットに関する。

【０００２】

【従来の技術】現在、軽水炉では経済性の向上のため
に、燃料の高燃焼度化および高出力化が計画されてい
る。この際、燃料棒の設計上はつぎのような問題があ
る。 （１）燃料棒中心温度の上昇 （２）燃料棒内のＦＰガス放出量の増加 （３）核燃料ペレットと被覆管との相互作用。 図４は従来の核燃料棒の断面略示図である。燃料棒７の
内部に複数個の核燃料ペレット１が積層して充填されて
いる。

【０００３】二酸化ウランを主成分とする燃料ペレット
を原子炉内で燃焼させると、クリプトン（Ｋｒ）、キセ
ノン（Ｘｅ）等のＦＰガスが発生する。

【０００４】従来の核燃料ペレットの平均結晶粒径は、
５〜１０μｍである。結晶粒内のガス原子の１部は拡散
して結晶粒界に移動し、粒界気泡として析出し、また粒
界気泡を成長させる。粒界気泡の成長は、燃料ペレット
のスエリングの要因であると共に、ＦＰガス放出の重要
な律速段階である。結晶粒界面上で気泡が十分に成長す
ると気泡が相互に連結し、遂にはペレット外部に通じる
ＦＰガスの放出ル−トが形成される。粒界が外部に連結
するとき、粒内の気泡内に保持されていたＦＰガスは、
ペレット外に急放出される。ペレットから放出されたＦ
Ｐガスは被覆管内圧を増加させる。燃料棒は、被覆管内
のガス圧力が冷却水による外圧を超えないか、たとえ超
えても燃料棒の健全性が保てるように、機械的に十分な
安全裕度をもって設計されている。燃料の取り出し平均
燃焼度を増大化する際、たとえＦＰガスの放出率を一定
値に抑えてもガス放出量は燃焼度に比例して増加する。

【０００５】この問題に対しては、燃料棒内のプレナム
容積を大きくし、内圧増加を抑える方法が考えられる。
しかし、プレナム容積を大きくすると、燃料棒の全長を
長くするか、燃料スタック長を減少させる必要があり、
単位炉心体積当りの燃料インベントリが減少し、得策で
ない。燃焼度の増加は、また、燃料ペレット内に保持さ
れたＦＰガス濃度を増加させる。これらのガスが単原子
または微小気泡の形で保持されれば、スエリングへの影
響は小さい。燃焼が進んだ燃料が出力上昇を受けた場合
は、粒界に集積したＦＰガスによって気泡が急成長し、
バ−スト的ガス放出を生じたり、急速なスエリングによ
ってペレットと被覆管との間に強い機械的相互作用（Ｐ
ＣＩ）を生じることが考えられる。

【０００６】これらの問題点を解決するために、結晶粒
径を大きくし、軟質な相を析出させることが考えられて
いる。これに関し、Ａｌ−Ｓｉ−Ｏ等を添加し、焼結し
たペレットについての２、３の報告がある。例えば、特
願昭６３−２８９０５４号公報では、Ａｌ−Ｓｉ−Ｏを
添加し、１６５０℃、４時間で湿性分解アンモニア中で
焼結した結果が報告されているが、平均結晶粒径は３３
μｍ以下である。

【０００７】また、特願昭６３−２９４８６３号公報、
特願昭６３−２９３７７２号公報では、Ｍｇ−Ｓｉ−Ｏ
またはＭｇ−Ａｌ−ＯまたはＭｇ−Ａｌ−Ｓｉ−Ｏを添
加し焼結した例が記載されている。しかし、これも１６
４０℃、７時間焼結しても３０μｍ程度しか得られてい
ない。さらに、特願昭６３−７４９５４号公報ではＡｌ
化合物を添加し、大粒径化する方法が記載されている
が、１７５０℃、５時間の焼結でも３８μｍ以下の粒径
しか得られていない。

【０００８】以上のように、従来例のペレットでは、大
粒径、高密度を達成するには、高温かつ長時間の焼結お
よび複雑な焼結パタ−ンが必要となる。また、比較的低
密度な析出相が存在するため、同一体積中のＦＰ量が低
下し、経済的でない。

【０００９】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、かかる問題
に対処してなされたもので、高燃焼度におけるＦＰガス
の積算放出量を軽減すると同時に、出力上昇時における
急速なスエリングを抑制し、高燃焼度化に際しても、燃
料棒や炉心等の寸法を設計変更することなく、十分な安
全裕度を確保できる核燃料ペレットを容易に提供するこ
とを目的とする。

【００１０】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
の本発明の核燃料ペレットの構成は、ジルコニウム基合
金の被覆管の内部に積層して充填され、核燃料酸化物の
焼結体からなる核燃料ペレットにおいて、前記核燃料ペ
レットがＴｉ、Ｓｉを主成分とする酸化物あるいは、Ｔ
ｉ、Ｓｉ、Ａｌを主成分とする酸化物からなる添加物を
含み、ペレットの平均結晶粒径が少なくとも５０μｍに
なるようにしたことである。すなはち、前記酸化物を添
加し、粒界に析出させることにより、ペレットの結晶粒
界を改質すると同時に、ペレットの平均結晶粒径を大き
くし（少なくと５０μｍ）、さらに添加物の析出体積に
対応する割合以上に高密度化することにより解決する。

【００１１】

【作用】本発明によるペレットでは、添加物あるいはそ
の１部が焼結温度またはそれ以下で液相となり、ウラン
粒子間に存在する化学ポテンシャルの相違により液相へ
のウラン原子の溶解および液相からの析出が繰り返され
るいわゆる液相焼結機構により大粒径化が促進されるも
のと考えられる。

【００１２】さらに、Ｔｉを加えたことにより液相が生
じる温度（共晶点）が低下したことにより、Ｔｉを加え
ない場合に較べて、より低い焼結温度で液相が生じ、粒
界を濡らし、さらに大粒径化を促進すると考えられる。
加えて、Ｔｉの１部が、ウラン粒子（マトリックス）中
に固溶することによりウランマトリックス中のウラン原
子の拡散をも促進させることにより、さらに大粒径化を
促進している。そのうえ、ウラン粉末間での焼結が殆ど
進まない低温で、その結晶粒界を被覆することにより、
通常では閉気孔として残留してしまうような気孔の核
を、早い時期に液相を通して吐き出し、高密度化を容易
にするものと考えられる。

【００１３】このようなペレットは、核燃料ペレットの
大粒径化によってＦＰガスの粒界への拡散距離を長く
し、結晶粒内で発生したＦＰガスの粒界への放出速度を
低下させる作用と、析出相によって粒界を改質し、粒内
から粒界に放出されたガスを析出相を通して比較的速や
かに外部に放出させる作用と、析出相が占める体積に対
応する割合以上に密度を高くすることによりぺレット単
位体積当りに含まれるＦＰガス量を減少させない作用と
を併せ持っている。

【００１４】上記の粒界改質によって、粒界に保持され
るガス量が小さくなる分だけＦＰガス放出量を大きくす
る側に働くが、結晶粒の大粒径化によって結晶粒内に保
持されるガス量が増加し、燃焼が進行した段階では、粒
内保持量の増加が粒界保持量の低下を上回り、ペレット
外への放出量が低下する。また、使用中において粒界に
保持されるガス量が小さいため、出力変動時における粒
界ガスの急放出や過渡スエリングが低減され、出力変動
時における燃料性能が向上する。要するに、結晶粒内に
保持されるガスは、できるだけ内部に保持し、結晶粒界
に析出したガスは、速やかに放出することが好ましい。

【００１５】

【実施例】以下、本発明の実施例を図１〜図３を用いて
説明する。図１は本発明の核燃料ペレット組織の拡大模
式図である。図１において、８は核分裂性物質であり、
９は粒界析出相（Ｔｉ−Ｓｉ−Ｏ）である。すなわち、
従来の核燃料ペレットの代わりに図１に示すような核分
裂性物質８の結晶粒界にＴｉ−Ｓｉ−Ｏからなる相９を
析出させた核燃料ペレットを製造した。その製造方法
は、核燃料ペレットの重量分率で０．２５ｗｔ％のチタ
ニアシリケ−ト（Ｔｉ−Ｓｉ−Ｏ）粉末と二酸化ウラン
粉末とを混合し、円柱状の成型体とした後、還元性雰囲
気中で、約１７００℃で４時間焼結することにより、核
燃料ペレットを得た。添加物は、約１６００℃で液化
し、焼結中にこの添加物が結晶粒界に浸入し、粒界を覆
うように析出した。

【００１６】焼結後のペレットの結晶粒径に影響を及ぼ
す因子として添加物の濃度と組成が考えられる。図２は
ペレットの平均粒径に及ぼす添加物の濃度および組成の
関係を調べるために実施した実験結果を取りまとめた図
である。図２の縦軸の平均粒径を５０μｍ以上とするた
めには、原子構成比（Ｔｉ／Ｔｉ＋Ｓｉ）は、約０．３
以上でなければならないことがわかる。これら焼結体の
理論密度（ＴＤ）は、いずれも９６．５％以上であっ
た。

【００１７】図３は本発明の核燃料ペレットの結晶粒径
とＦＰガス放出率との関係を計算した図である。すなわ
ち、核燃料ペレットを一定線出力で燃焼度１００ＧＷｄ
／ｔＵまで照射した場合におけるＦＰガス放出率の低減
効果を結晶粒径の関数として計算した結果を図示したも
のである。図３において、縦軸は相対ＦＰガス放出率
（従来ペレットに対して）であり、横軸は結晶粒径（μ
ｍ）を表す。図３の結果から、本発明のペレットの内、
結晶粒径が約５０μｍ以上のものでは、従来ペレットの
ガス放出率（粒径１０μｍ）より低減され、約９５μｍ
以上のものでは、約半分以下に低減することが期待され
る。

【００１８】つぎに本実施例のペレットの相対密度につ
いて考える。チタニアシリケ−トの真密度は、約３ｇ／
ｃｍ³であり、ＵＯ₂の理論密度が１０．９６ｇ／ｃｍ³
であることから、０．２５ｗｔ％のチタニアシリケ−ト
は、ペレットの全体積の約１．５％を占めると考えられ
る。通常使用される燃料ペレットの気孔率は、５％（相
対密度は９５％）程度であるが、本実施例のペレット気
孔率は、３．５％以下である。この高密度化により単位
ペレット体積当りのＵＯ₂装荷量を減少させることなく
粒界析出相を形成したペレットが得られた。

【００１９】この結果から、添加物の濃度と組成を選ぶ
ことにより、粒界は改質され、かつ結晶粒径が大きく、
高密度なペレットを製作できることが分かった。以上
は、Ｔｉ−Ｓｉ−Ｏについて説明したが、Ｔｉ−Ｓｉ−
Ａｌ−Ｏについても同様な効果が期待できる。

【００２０】

【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
核燃料ペレットからのガス状ＦＰの放出を抑制し、かつ
核燃料棒の耐ＰＣＩ性能を向上させることができる。ま
た、容易に高密度のペレットが得られるようになった。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の核燃料ペレット組織の拡大模式図であ
る。

【図２】本発明の核燃料ペレットの平均結晶粒径と添加
物組成、濃度との関係図である。

【図３】本発明の核燃料ペレットの結晶粒径と相対ＦＰ
ガス放出率の関係図である。

【図４】従来の核燃料棒の断面略示図である。

【符号の説明】

１ 核燃料ペレット ２ 被覆管 ３ 上部端栓 ４ 下部端栓 ５ プレナムスプリング ６ ゲッタ− ７ 燃料棒 ８ 核分裂性物質 ９ 粒界析出相

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【手続補正書】

【提出日】平成５年１０月２５日

【手続補正２】

【補正対象書類名】図面

【補正対象項目名】全図

【補正方法】変更

【補正内容】

【図１】

【図２】

【図４】

【図３】

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 ジルコニウム基合金の被覆管の内部に積
   層して充填され、核燃料酸化物の焼結体からなる核燃料
   ペレットにおいて、前記核燃料ペレットがＴｉ、Ｓｉを
   主成分とする酸化物あるいは、Ｔｉ、Ｓｉ、Ａｌを主成
   分とする酸化物からなる添加物を含み、ペレットの平均
   結晶粒径が少なくとも５０μｍであることを特徴とする
   核燃料ペレット。
2. 【請求項２】 請求項１記載の核燃料ペレットにおい
   て、核燃料ペレットへの添加物の量は、０．２５ｗｔ％
   以下とすることを特徴とする核燃料ペレット。
3. 【請求項３】 請求項２記載の核燃料ペレットにおい
   て、前記核燃料ペレットの相対密度は９６％ＴＤ以上で
   あることを特徴とする核燃料ペレット。
4. 【請求項４】 請求項１記載の核燃料ペレットにおい
   て、添加物相の平均原子構成比（Ｔｉ／Ｔｉ＋Ｓｉある
   いはＴｉ／Ｔｉ＋Ｓｉ＋Ａｌ）が０．３以上であり、添
   加濃度が０．２５ｗｔ％以下であることを特徴とする核
   燃料ペレット。