JPH07100131B2 - 酸素含有炭化水素溶媒を含む尿素溶液を使用する，窒素ベ−スの汚染物質の削減 - Google Patents

酸素含有炭化水素溶媒を含む尿素溶液を使用する，窒素ベ−スの汚染物質の削減

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JPH07100131B2
JPH07100131B2 JP61505543A JP50554386A JPH07100131B2 JP H07100131 B2 JPH07100131 B2 JP H07100131B2 JP 61505543 A JP61505543 A JP 61505543A JP 50554386 A JP50554386 A JP 50554386A JP H07100131 B2 JPH07100131 B2 JP H07100131B2
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Description

【発明の詳細な説明】 技術分野 本発明は炭素質燃料の燃焼の改善，更に詳述すれば，窒
素をベースにした汚染物質の低い排出で大型ボイラーを
焚くことの改良に関係する。
炭素質燃料は酸素濃度と；炎（フレーム）温度を適度の
高温に保つ燃焼用空気／燃料の比によって，一酸化炭素
と未燃焼炭化水素の排出を低く抑えて，一層完全燃焼さ
せることができる。大型実用ボイラーを焚くのに化石燃
料を使用すると，温度は2000゜Ｆ（約1093℃）以上，代
表値として約2200゜Ｆ（約1204℃）から3000゜Ｆ（約16
49℃）にも達する。ところがこれらの高温と，これより
更に局部的に温度の高いホット・スポットが発生するた
めに，熱的にNOxが生成し−すなわち温度が著しく高い
ために，窒素と酸素の遊離基を生じ，次にこれらが化学
的に結合して，窒素酸化物類（NOx）を生成させる。
そこで大過剰の空気又は燃料を用いるか，あるいは多段
燃焼法として周知のとおりこれら両プロセスを組合わせ
ることでフレーム温度を下げても,NOxの生成を低下させ
ることができる。しかしこれらの手段はいずれも炭素ベ
ースの汚染物質を過剰に発生する結果になる。従って厳
しい経済上の負担なしに，窒素ベースと炭素ベースの両
汚染物質を許容できるレベルまで同時に低下できる条件
の組み合わせはまだ分かっていない。
尿素又はこれ以外の窒素含有添加物を利用して，窒素ベ
ースの汚染物質を削減する各種の方法が分かっている
が，そのうちの幾つかは，排気中へ遊離アンモニアを放
出する結果になる。今燃料中に相当量の硫黄が存在する
と，ガス状のアンモニアが硫黄含有化合物と反応して固
体の硫化アンモニウムを生成し，これが直ちにボイラー
に付属する熱交換器の効率を低下させることになる。
背景技術 米国特許第3900554号でリオン（Lyon）は，燃料排気中
の一酸化窒素（NO）を低下させるのに，非触媒式のシス
テムを開示している。リオンによれば，アンモニアと特
定のアンモニア先駆物質又はこれらの水溶液を排気中へ
噴射して,1600゜Ｆ（約871℃）から2000゜Ｆの温度範囲
にある一酸化窒素と混合できる由である。ここに開示さ
れたプロセスの実施態様の１つでは，ある還元剤を排気
に混合すれば,1300゜Ｆ（約704゜）という低い温度でも
還元反応が進行するので，高温でアンモニアが一酸化窒
素まで酸化されるのが防止できるとしている。そして芳
香族，パラフィン系，オレフィン系炭素水素及び酸素含
有炭化水素に比較すれば，水素が遥かに優れていること
を開示しているが，最終排気中のアンモニアのコントロ
ールについては何も言及していない。
米国特許第3961018号でウイリアムソン（Williamson）
は，常温に近いような低温での酸性ガスを含有するガス
流の浄化について開示している。ウイリアムソンはガス
流の全圧に対して分圧が少なくとも５％に相当するよう
な濃厚アミン蒸気をガス流に接触させることを開示して
いる。従って本システムは大量の処理用ガスを必要とす
るが，最終排気へのアンモニアガスの放出については何
の発表もしていない。
少し異った環境ではあるが，ゴールドシュタイン（Gold
stein）等は米国特許第4061597号で，排気を触媒処理し
て生成する二酸化窒素（NO2）の茶色蒸気の還元に尿素
を使用するとき,1000゜Ｆ（約538℃）から1300゜Ｆの範
囲が効果的なことを示している。本特許の１例では，尿
素の30重量％水溶液を用いている。この場合も最終排気
中のアンモニアのコントロールについて何の説明もなさ
れていない。
米国特許第4325924号でアランド（Arand）等が，燃料リ
ッチな燃焼排気中の窒素酸化物類を尿素を用いて非接触
式に還元する方法を開示している。すなわち燃料リッチ
な条件下では,10％以上の濃度，好ましくは約20％以上
の尿素水溶液が,1900゜Ｆ（約1038℃）以上で窒素酸化
物の有効な還元剤であるとしている。ここに言う排気と
は，高レベルの炭素質の汚染物質を発生する多段燃焼か
ら生ずる排気のことである。
一方，米国特許第4208386号でアランド等は，酸素リッ
チな排気の場合に尿素を乾燥状態か又は水溶液でだけ添
加するときの適温は1600゜Ｆから2000゜Ｆであることを
開示している。又炭素が１個から３個のアルコール類の
ような適当な溶媒を使用すると,1300゜Ｆから1600゜Ｆ
で操業できることを開示している。アルコール性溶媒は
還元剤とも言われて水素，一酸化炭素等のように，有効
な操業温度を前記のように1600゜Ｆ以下に低下できると
言われている。しかし,1600゜Ｆを超える温度でアルコ
ール類を尿素とともに導入することは教示していない。
そして水には尿素の担体以外何の機能もないことを開示
している。そしてほかの特許についても同じことだが，
排気中の還元性アンモニアのレベル，又は流黄含量が著
しく高い燃料の場合にそのレベルがどんな問題を起こす
かについては何の説明もしていない。
従って炭素ベースの汚染物質量を低下させるのに有効な
酸素リッチな条件で作業しても，窒素ベースの汚染物質
が減少できて，しかも最終排気中のアンモニアレベルが
コントル出来るようなプロセスが今日求められている。
発明の開示 炭素質燃料の燃焼で生ずる酸素リッチな排出物中のアン
モニアレベルを低く抑えつつ，窒素酸化物類の濃度を低
下させるプロセスを提供するのが本発明の目的である。
本プロセスは尿素水溶液と酸素含有炭化水素を，温度が
1600゜Ｆ以上（1600゜Ｆを除く）の排気へ噴射する工程
を具備している。本発明の好ましい実施態様にあって
は，尿素と酸素含有炭化水素の稀薄水溶液を複数個の噴
射口から，サウター（Sauter）平均直径が約50から約10
000ミクロンの微細滴にして噴射して，排気ガスに尿素
と酸素含有炭化水素を均一に混合する。本発明を別の見
地から見れば，排気は2000゜Ｆ以上でもかまわないこと
になる。
本明細書の全ての濃度は，サヤなしのＫ−型サ−モカッ
プルで測定したものである。又液滴のサイズは，フラン
ホーフェル（Franhofer）回折のレーサー・ベース・シ
ステムを利用するマルベルン（Malvern）2200装置で測
定したものである。そして別に説明を加えないかぎり，
全ての部数とパーセントは全てある特定点での組成物の
重量当りを表わす。
本明細書で用いる尿素なる名称には，尿素と効果が同じ
化合物は勿論のこと，尿素自体も含まれる。これらの化
合物に含まれるものを列記すれば炭酸アンモニウム，蟻
酸アンモニウム，蓚酸アンモニウム，水酸化アンモニウ
ム及びヘキサメチレンテトラミンを含む各種の安定なア
ミン数とこれらの混合物がある。従って特に説明を加え
ない限り，本明細書で尿素と言えば尿素自体に限ると解
釈しないで，尿素と尿素相当物全てを含むものとする。
ここで相当物なる語を厳密なる意味の相当物に限定する
のではなくて，相当物としてリスト・アップされた各種
の物質も，リスト・アップした他の物質を条件と条件さ
えかえれば希望に応じて使用できることは勿論である。
さらに物質によっては他のものよりも遥かに有効なもの
さえ存在する。
尿素は水溶液の形態で排気に供給するのが好ましく，液
中濃度は少なくとも排気中のNOxレベルを軽減するのに
有効な濃度である必要がある。溶液は飽和液から極めて
稀薄な溶液まで使用できる。排気温度が高くなると，尿
素溶液の濃度を下げて，例えば2000゜Ｆでは20％以下，
この温度以上になると0.5％から10％にとる。一方2000
゜Ｆ以下の代表的な濃度は20％から40％までである。
排気ガス中の尿素濃度は，酸化窒素レベルを低下させる
のに十分な量が必要である。代表値をあげれば，ベース
・ラインの窒素酸化物に対する尿素のモル比が約１対４
から５対１になるように尿素を使用し，約２対１から約
１対２の間になるようにとるのが好ましい。
さて流黄を含有する燃料を燃やし，排気を尿素処理して
NOxを低下させる場合，酸素含有物質を好ましくは尿素
溶液の一部に用いて，最終排気中のアンモニアレベルを
抑えるえことが重要になる。もしそうしないと，この遊
離アンモニアが流黄含有の燃焼生成物と反応して，硫酸
アンモニア及び，又は重亜硫酸アンモニウムを生成して
固体となって沈降し，ボイラーに付属した熱交換装置の
効率をたちまち低下させることになる。
これらの酸素含有溶媒を例示すれば，低分子量のケトン
量，アルデヒド類及び炭素原子数が１個から４個の脂肪
族炭化水素のモノ，ジ又は多価アルコール類である。エ
チレングリコールは本目的に適した好ましい酸素含有炭
化水素である。水添澱分の加水分解物として周知の，低
分子量の多価アルコール混合物のようなものも勿論使用
できる。
使用する酸素含有炭化水素のレベルは，排気中の遊離ア
ンモニアのレベルを低下させるのに有効な量を最低量と
し，水全量をこれで置換して使用することもできる。代
表値としては，必要に応じて酸素含有炭化水素の使用レ
ベルを，溶液中の尿素重量の少なくとも約10％とする。
又尿素に対するエチレングリコールの重量比は，例えば
約1:4から4:1の範囲，好ましくは１に近く，例えば1:2
から2:1にとる。これらの重量比は，希望によっては組
み合わして使用が可能なこれ以外の酸素含有溶媒にも適
用できる。しかし本成分の正確な濃度は，プロセス全体
の経済的条件に依存するし，液滴の大きさ，液滴を均一
に分散する能力及び高温条件下にある排気中での液滴の
寿命等に及ぼす濃度の影響をも考慮する必要がある。
又濃度が2000゜Ｆ以上もの点で，排気ガス流中へ尿素溶
液を分散させる必要がしばしば生ずる。実用されている
発電プラント及びその多の大設備に用いられているタイ
プの大形工業用ボイラーは，水ジャケット式が普通で，
手が届く場所は制限されている。最も代表的な場合，ボ
イラー内部はバーナー操作口，しかも炎の上部にある操
作口からだけ手が届いて，全荷重をかけたときにそこは
温度が約2050゜Ｆ（約1121℃）から約2600゜Ｆ（約1427
℃）の範囲になるのが普通である。ガス焚きで効率よく
作動しているボイラーにあっては，この操作場所の温度
は約2100゜Ｆ（約1149℃）から約2600゜Ｆの間にあり，
石炭又は油焚きの場合には約2050゜Ｆから2400゜Ｆ（約
1316℃）の範囲に入るのが普通である。これらの温度に
なると，先に開示した方法で固体尿素又は尿素液を効率
よく導入することは至難の業といえる。
本発明に則った尿素溶液は、排気中に液滴を分散させる
のに十分な乱流が存在する場所で，複数個のある距離離
れた点から噴射するのが好ましい。すなわち流動する排
気流内へ均一な形の液滴を分散するのに有効なノズルを
通して本溶液を噴射する。ノズルは均一な混合を達成す
るのに十分な個数だけ配置する。液滴のサイズは約10か
ら約10000の範囲とし，約50ミクロンより大きいのが好
ましい。液滴のサイズは，尿素が排気と均一に混合して
からボイラー内部の十分長い行路を通過して，意図した
機能を達成するために極めて重要である。液滴サイズは
温度上昇と共に大きくとるのが好ましい。2000゜Ｆ以下
では150ミクロン以下の液滴は好ましく，これより高温
になると粒径を大きくして,500ミクロン以上にするのが
好ましい。
本発明を実施する最善の方法 次の実施例は，商業用の実用ボイラーのシステムから出
る排気中のアンモニアレベルをコントロールしつつ，窒
素酸化物を還元する方法について述べたものである。
実 施 例 バブコック・エンド・ウィルコック製100メガワット・
ボイラーで天然ガスを燃やして,50メガワットの操業を
行った。
下記のテスト，すなわち （１）溶液を噴射しないベースラインの操業を行い； （２）水と35％の尿素を含む溶液を，最上列バーナーの
上方48フィートの，温度が約1650゜Ｆ（約899℃）に相
当する位置にある７個のノズルを通して，、ベース・ラ
インのNOx当り尿素のモル比を1.0に保ち,30psigに液を
加圧して，サウター平均粒径が約10から20ミクロンの液
滴ができるようにボイラー内へ噴射し； （３）次の日はベースライン操業を行い； （４）（２）で溶液中にエチレングリコールを35％の濃
度で使用する以外は，全く同じ操業を行った。
試験操業とそれから記録したデータを次の表に示す。
上記明細書は，当業者に本発明の実施方法を教示するた
めのもので，本明細書を一読すれば技術に長じた者には
明らかになる変更態様と改良の全てを記述するためのも
のではない。しかしこのような変更態様と改良も，下記
のクレームが規定する本発明の範囲に含まれることは勿
論である。

Claims (13)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】排気中の窒素酸化物レベルを低下させるの
    に有効な液中の尿素濃度と液滴のサイズを保って，尿素
    と酸素含有炭化水素の水溶液を，温度が1600゜Ｆ（約87
    1℃）以上（ただし、1600゜Ｆを除く）の排気中へ噴射
    する工程を具備する，炭素質燃料の燃焼で生ずる酸素リ
    ッチな排気中の窒素酸化物濃度を低下させるとともにア
    ンモニア濃度を低く維持するプロセス。
  2. 【請求項２】請求の範囲第１項で，窒素酸化物類に対す
    る尿素のモル比を1:4から5:1に保つことができる量の溶
    液を排気中へ噴射するプロセス。
  3. 【請求項３】請求の範囲第２項で，窒素酸化物類に対す
    る尿素の比が1:2から2:1であるプロセス。
  4. 【請求項４】請求の範囲第１項で，燃料が硫黄を含有す
    る炭化水素で，溶液が尿素の少なくとも10重量％の酸素
    含有炭化水素を含むプロセス。
  5. 【請求項５】請求の範囲第４項で，尿素に対する酸素含
    有炭化水素の重量比が1:4から4:1の間にあるプロセス。
  6. 【請求項６】請求の範囲第１項で，酸素含有炭化水素が
    炭素数が１個から４個の脂肪族のモノ，ジまたは多価ア
    ルコールを包含するプロセス。
  7. 【請求項７】請求の範囲第６項で，酸素含有炭化水素が
    エチレングリコールを包含するプロセス。
  8. 【請求項８】請求の範囲第１項で，分散した液滴の直径
    が約10から約10000ミクロンの範囲に均一に存在するプ
    ロセス。
  9. 【請求項９】請求の範囲第８項で，液滴が約50ミクロン
    よりも大なるプロセス。
  10. 【請求項１０】請求の範囲第１項で，分散液を2000゜Ｆ
    （約1093℃）以上の温度にある排気中へ噴射するプロセ
    ス。
  11. 【請求項１１】請求の範囲第10項で，溶液重量をベース
    にとったとき溶液が溶媒を少なくとも80％包含するプロ
    セス。
  12. 【請求項１２】請求の範囲第11項で，溶液重量をベース
    にとったとき，溶液が溶媒を少なくとも90％包含するプ
    ロセス。
  13. 【請求項１３】請求の範囲第12項で，溶液重量をベース
    にとったとき，溶液が尿素を約２％から約10％まで包含
    するプロセス。
JP61505543A 1985-10-04 1986-10-03 酸素含有炭化水素溶媒を含む尿素溶液を使用する，窒素ベ−スの汚染物質の削減 Expired - Lifetime JPH07100131B2 (ja)

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