JPH0726072A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 成形加工した際に外観良好で層状剥離を生じ
ないホ゜リオレフィン 系樹脂とホ゜リスチレン系樹脂からなる熱可塑性
樹脂組成物を提供すること。 【構成】 (A) アミノ 基と反応し得る官能基を有するホ゜リオ
レフィン 系樹脂(A-1) 及び／又は実質的に官能基を有しな
いホ゜リオレフィン 系樹脂(A-2) を含有する組成物5 〜95重量
部と、(B) アミノ 基と反応し得る官能基を有するホ゜リスチレン
系樹脂(B-1) 及び／又は実質的に官能基を有しないホ゜リス
チレン系樹脂(B-2) を含有する組成物95〜5 重量部とに対
し(A-2とB-2 のみの組み合わせを除く) 、化１で表され
る共重合体又はその塩0.05〜20重量部を相溶化剤(C) と
して加える。化１に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は各々独立に
水素原子、アルキル基、アリール基又はアリールアルキル基を示し、Ｒ³
はアルキレン 基、シクロアルキレン基、アリーレン 基又はアリールアルキレン 基を
示し、Ｒ⁵ は水素原子又はアルキル基を示し、Ｒ⁴ は水素原
子、ホルミル基、アシル 基又はアルコキシカルホ゛ニル基を示す。 【化１】

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、ポリオレフィン系樹脂
とポリスチレン系樹脂とをブレンドした熱可塑性樹脂組
成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリオレフィン系樹脂やポリスチレン系
樹脂は、成形加工性が良好で安価であることより、成形
体、シート、フィルムなどの形態で樹脂成形品、家電製
品、包装容器、包装材料、雑貨などの用途に広く使用さ
れている。しかしながら、ポリオレフィン系樹脂及びポ
リスチレン系の樹脂には各々長所、短所があり単一の樹
脂ではすべての要求物性を満足し難い。例えば、ポリオ
レフィン系樹脂は耐薬品性が良好な反面、印刷・塗装適
性が劣り、ポリスチレン系樹脂はその逆に印刷・塗装適
性が良好な反面、耐薬品性が劣る。

【０００３】そこで、これらの特性の異なる二種以上の
樹脂をブレンドあるいはアロイ化することにより、両者
の欠点を補完し且つ新しい機能特性を有する樹脂組成物
を得る試みが盛んに行われている。

【０００４】しかしながら、ポリオレフィン系樹脂とポ
リスチレン系樹脂とを単純にブレンドしただけでは両者
がうまく混和せず、その結果得られた樹脂組成物は、耐
衝撃性が低下したものとなる。また、それを成形品にす
ると、外観そのものが悪く層状剥離を引き起こすという
問題点があった。

【０００５】このような樹脂組成物にエラストマー成分
を添加することによって、耐衝撃性に関してはある程度
改善できるということが公知であるが、逆に、樹脂の剛
性を低下させてしまうという問題点があった。また、そ
の樹脂を成形品にした際の層状剥離や外観不良等の問題
を本質的に解決するものではなかった。

【０００６】かかる問題を解決するために、相溶化剤を
用いてブレンドすべき樹脂の混和性を改善しようという
試みが従来より行われている。

【０００７】そのような目的で使用される相溶化剤とし
て、無水マレイン酸変性ポリプロピレン、無水マレイン
酸変性ＳＥＢＳ（スチレン−ブタジエン−スチレンブロ
ック共重合体の水素添加物）、無水マレイン酸変性ＥＰ
Ｒ、エチレン−アクリル酸エチル−無水マレイン酸共重
合体、スチレン−無水マレイン酸共重合体などのよう
に、反応性基として無水コハク酸基を有するグラフト重
合体若しくは共重合体、又はその低分子ジオール若しく
は低分子ジアミンの変性体、エチレン−グリシジルメタ
クリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート−
グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−酢酸ビ
ニル−グリシジルメタクリレート共重合体などのように
反応性基としてエポキシ基を有する共重合体、スチレン
−ビニルオキサゾリン共重合体、スチレン−アクリロニ
トリル−ビニルオキサゾリン共重合体のように反応性基
としてオキサゾリン基を有する共重合体などを使用する
ことが知られている。

【０００８】更に具体的には、例えばＪ．Ａｐｐｌ．Ｐ
ｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．Ｖｏｌ．３９，Ｐ．６５５〜６７８
（１９９０）には、オキサゾリン基を持つポリスチレン
とカルボン酸変性されたポリエチレンとを溶融ブレンド
中で反応させたものを相溶化剤として用い、ポリスチレ
ンとポリエチレンの相溶性を向上させることが提案され
ている。

【０００９】特開平４−２８５６４８号公報には、カル
ボン酸変性ポリプロピレンとポリスチレンとをブレンド
するに際し、相溶化剤としてエポキシ基含有オレフィン
系エラストマーを使用することが示されており、特開平
４−２８５６４９号公報には、エポキシ変性ポリプロピ
レンとポリスチレンをブレンドするに際し、相溶化剤と
してカルボン酸変性オレフィン系エラストマーを使用す
ることが提案されている。

【００１０】更に、特開平４−５３８５３号公報には、
ポリオレフィンにエポキシ変性ポリオレフィンを配合し
たものと、ポリスチレンにカルボン酸変性ポリスチレン
を配合したものとを組成物にすることにより、ポリオレ
フィンとポリスチレンの相溶性を高める工夫がなされて
いる。

【００１１】これらはいずれも、エポキシ基とカルボキ
シル基の反応性を利用したものである。

【００１２】また、同様の相溶化原理を用いる方法とし
て、特開平３−３３１５１号公報には、ポリフェニレン
エーテル系樹脂とポリオレフィン系樹脂をブレンドする
に際して、ポリフェニレンエーテル系樹脂としてアミノ
基と反応し得るカルボキシル基又はエポキシ基を有する
官能化ポリフェニレンエーテルを用い、ポリオレフィン
系樹脂としてｔ−ブチルアリルカルバメート（アリルカ
ルバミン酸ｔ−ブチルエステル）のような３級アルコー
ルのカルバミン酸エステルをポリオレフィンにグラフト
した変性ポリオレフィンを用いることが提案されてい
る。

【００１３】そして、その作用機構として、グラフトさ
れたｔ−ブチルアリルカルバメートが２２５℃以上の温
度で脱炭酸されてアミノ基に変換され、生成したアミノ
基が官能化ポリフェニレンエーテルのカルボキシル基又
はエポキシ基と反応する機構が提案されている。

【００１４】しかしながら、上記従来の公知の相溶化剤
を用い又は生成させることによっても、樹脂同士の混和
性がまだ十分解決されておらず、そのため、得られた樹
脂組成物の衝撃強度が不十分である。また、その樹脂組
成物を成形品にした際に、外観不良であったり層状剥離
を引き起こす等の問題点がある。

【００１５】更に、用いる相溶化剤の種類によっては、
例えば３級アルコールのアリルカルバミン酸エステルで
変性された相溶化剤を用いた場合のように、成形加工時
の高温により樹脂組成物自身が着色するという新たな問
題を生ずることもある。

【００１６】そこで、本発明は上述した従来技術の課題
に鑑み発明されたものであって、その目的とするところ
は、衝撃強度に優れ、成形加工した際に外観良好で層状
剥離を生じない、ポリオレフィン系樹脂とポリスチレン
系樹脂からなる熱可塑性樹脂組成物を提供することであ
る。

【００１７】

【課題を解決するための手段】本発明者等は、前記した
従来技術の課題に鑑みて鋭意研究を行った結果、ポリオ
レフィン系樹脂とポリスチレン系樹脂とを溶融・混練す
るに際して、相溶化剤として特定の官能基（ホルムアミ
ド基、アミノ基、アシルアミノ基若しくはカルバメート
基）を有する共重合体又はグラフト共重合体を用いるこ
とにより、耐衝撃性に優れ、成形加工しても外観良好で
層状剥離を生じないような熱可塑性樹脂組成物が得られ
ることを見出した。

【００１８】すなわち、本発明に係る熱可塑性樹脂組成
物は、下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有してなる熱可塑性
樹脂組成物である。

【００１９】（Ａ）アミノ基と反応し得る官能基を有す
るポリオレフィン系樹脂（Ａ−１）、実質的に官能基を
有しないポリオレフィン系樹脂（Ａ−２）、又は前記ポ
リオレフィン系樹脂（Ａ−１）と前記ポリオレフィン系
樹脂（Ａ−２）とからなる組成物を５〜９５重量部と、
（Ｂ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリスチレ
ン系樹脂（Ｂ−１）、実質的に官能基を有しないポリス
チレン系樹脂（Ｂ−２）、又は前記ポリスチレン系樹脂
（Ｂ−１）と前記ポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）とから
なる組成物を９５〜５重量部と（但し、Ａ−２成分とＢ
−２成分との組み合わせはない）、（Ｃ）分子内に一般
式化９で表される反復単位(a) 若しくは反復単位(b) を
有する共重合体又はその塩を０．０５〜２０重量部。

【００２０】

【化９】

【００２１】ここで、化９に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は、
各々独立に水素原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素
数６〜８のアリール基又は炭素数７若しくは８のアリー
ルアルキル基を示し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキ
レン基、炭素数５〜１７のシクロアルキレン基、炭素数
６〜１２のアリーレン基又は炭素数７〜１７のアリール
アルキレン基を示し、Ｒ⁴ は、水素原子、ホルミル基、
アシル基又はアルコキシカルボニル基を示し、Ｒ⁵ は、
水素原子又は炭素数１〜６のアルキル基を示し、Ｒ¹ 〜
Ｒ⁵ は、それぞれ反復単位毎に同一であっても異なって
もよい。

【００２２】なお、上記Ｃ成分における共重合体とは、
単量体混合物の重合によって得られる通常の共重合体、
グラフト共重合体及びブロック共重合体を包括した概念
である。

【００２３】また、本発明に係る熱可塑性樹脂組成物
は、上記Ａ成分及びＢ成分中のアミノ基と反応し得る官
能基が、無水コハク酸基、カルボキシル基、エポキシ
基、エステル基、アミド基、環状イミノエーテル基、環
状イミノアミノ基、ハロゲン、イソシアネート基及びイ
ミド基からなる群より選ばれる１種又は２種以上の官能
基であるような熱可塑性樹脂組成物である。

【００２４】本発明で実施可能なＡ成分のＡ−１及びＡ
−２及びＢ成分のＢ−１及びＢ−２の組み合わせを表１
に示す。表１に示すように、本発明に於いては、アミノ
基と反応し得る官能基が全く存在しないＡ−２成分とＢ
−２成分との組み合わせはあり得ない。

【００２５】

【表１】

【００２６】以下、本発明の熱可塑性樹脂組成物中の各
成分について、さらに詳しく説明する。

【００２７】〔１〕Ａ成分について （ｉ）Ａ−１成分 本発明に於けるＡ−１成分は、アミノ基と反応する官能
基を、その側鎖又は分子末端に有するポリオレフィン系
樹脂である。そのような官能基の例としては、無水コハ
ク酸基，カルボキシル基，エポキシ基，エステル基，ア
ミド基，環状イミノエーテル基，環状イミノアミノ基，
ハロゲン，イソシアネート基及びイミド基が挙げられ
る。これらのうち、重要で且つ好ましい官能基は、無水
コハク酸基，カルボキシル基及びエポキシ基である。

【００２８】無水コハク酸基を側鎖に有する重合体は、
無水マレイン酸又は無水イタコン酸とエチレン性不飽和
単量体とを共重合するか、又はポリオレフィン等の重合
体に無水マレイン酸又は無水イタコン酸をラジカル開始
剤の存在下にグラフト重合することにより得られる。

【００２９】具体例を挙げれば、エチレン−無水マレイ
ン酸共重合体や、ポリエチレン，ポリプロピレン，エチ
レン−プロピレンゴム，エチレン−プロピレン−ジエン
共重合体（ＥＰＤＭ）等の重合体の無水マレイン酸グラ
フト化物が例示できる。

【００３０】カルボキシ基を側鎖に有する重合体は、ア
クリル酸，メタクリル酸等のエチレン性不飽和結合含有
カルボン酸とエチレン性不飽和単量体との共重合体や、
ポリオレフィン等の重合体にエチレン性不飽和結合含有
カルボン酸をグラフト重合することによって得られ、エ
チレン−アクリル酸共重合体，エチレン−メタリル酸共
重合体，エチレン−無水マレイン酸−アクリル酸共重合
体や、ポリエチレン，ポリプロピレン，エチレンプロピ
レンゴム等の重合体の（メタ）アクリル酸グラフト化物
が例示される。

【００３１】エポキシ基を側鎖に有する重合体として
は、例えばグリシジルアクリレート、又はグリシジルメ
タクリレートとエチレン性不飽和単量体との共重合体が
挙げられ、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合
体，プロピレン−グリシジルメタクリレート共重合体が
代表的なものとして挙げられる。

【００３２】エステル基を側鎖と有する重合体として
は、アクリル酸アルキルエステル，メタアクリル酸アル
キルエステル，アルキルビニルエステル等のエステル基
含有エチレン性不飽和単量体と他のエチレン性不飽和単
量体との共重合体が利用でき、エチレン−アクリル酸エ
ステル共重合体，エチレン−メタクリル酸エステル共重
合体，エチレン−酢酸ビニル共重合体等が挙げられる。

【００３３】側鎖にアミド基を有する重合体としては、
アクリルアミド，メタクリルアミド，Ｎ−メチルアクリ
ルアミド，Ｎ−メチルメタクリルアミド，Ｎ，Ｎ−ジメ
チルアクリルアミド及びＮ，Ｎ−ジメチルアクリルアミ
ドと、他のエチレン性不飽和単量体との共重合体が挙げ
られる。

【００３４】側鎖に環状イミノエーテル基を有する重合
体としては、２−ビニルオキサゾリン，２−ビニルオキ
サジンと他のエチレン性不飽和単量体との共重合体等が
挙げられる。

【００３５】側鎖に環状イミノアミノ基を有する重合体
としては、２−ビニルイミダゾリンと他のエチレン性不
飽和単量体との共重合体等がある。

【００３６】側鎖にハロゲンを有する重合体の例として
は、ポリ塩化ビニル，塩素化ポリオレフィン，クロロエ
チルビニルエーテル共重合体，クロロメチル化ポリスチ
レン等が挙げられる。

【００３７】側鎖にイミド基を持つ重合体の例として
は、Ｎ−フェニルマレイミド，Ｎ−アルキルマレイミド
と他のエチレン性不飽和単量体との共重合体等がある。

【００３８】分子末端にカルボキシル基を有する重合体
の例としては、カルボキシル基を有するラジカル開始剤
を用い、必要に応じてカルボキシル基を有する連鎖移動
剤を用いてラジカル重合によって得られる片末端カルボ
キシル基含有重合体、例えば末端カルボキシポリイソプ
レイン，末端カルボキシ−ポリメタアクリル酸エステル
が例示できる。

【００３９】Ａ−１成分のうち、好ましいＡ−１成分
は、無水コハク酸基、カルボキシル基、エポキシ基、エ
ステル基、ハロゲンで変性されたポリオレフィン又はポ
リオレフィンのエラストマーである。

【００４０】（ii）Ａ−２成分 本発明に於けるＡ−２成分は、実質的に官能基を有しな
いポリオレフィン系樹脂から選ばれ、更に詳細に説明す
ると、ポリオレフィン類又はそのオリゴマー類、ポリオ
レフィン系エラストマー類、ポリオレフィン系熱可塑性
エラストマー類、エチレン−ビニルエステル共重合体、
エチレン−アクリルエステル共重合体などであり、これ
らの各種ポリオレフィン及び共重合体のブレンド物も含
まれる。

【００４１】Ａ−２成分の具体的な例として、ポリエチ
レン〔線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ），低密度
ポリエチレン（ＬＤＰＥ），超低密度ポリエチレン（Ｖ
ＬＤＰＥ），中密度ポリエチレン，高密度ポリエチレン
（ＨＤＰＥ）等〕，ポリプロピレン，ポリブテン，ポリ
イソブテン等の単独重合体、エチレン−プロピレン共重
合体，低結晶性エチレン−プロピレン共重合体，エチレ
ン−プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＲ），エチレン−ブ
テン共重合体（ＥＢＭ），エチレン−プロピレン−ジエ
ン共重合体（ＥＰＤＭ），エチレン−プロピレン−ブテ
ン共重合体，エチレン−ブチレン共重合体等のエチレン
−α−オレフィン共重合体、プロピレン−ブテン共重合
体等のプロピレンと他のα−オレフィンとの共重合体、
さらには各種エチレン系共重合体〔エチレン−ビニルア
ルコール共重合体（ＥＶＯＨ）など〕、ポリ（４−メチ
ル−１−ペンテン）、ブチルゴム、ブタジエンゴム、ポ
リプロピレンとエチレン−プロピレンゴムとのブレンド
を主体とするポリオレフィン系熱可塑性エラストマー類
等、及びこれらの混合物が含まれる。ここで言う共重合
体とは、ランダム共重合体、ブロック共重合体、ランダ
ムブロック共重合体、さらにはグラフト共重合体を包含
する。

【００４２】〔２〕Ｂ成分について （ｉ）Ｂ−１成分 本発明に於けるＢ−１成分は、その側鎖又は分子末端に
アミノ基と反応し得る官能基を含有するポリスチレン系
重合体である。そのような官能基の例としては無水コハ
ク酸基，カルボキシル基，エポキシ基，エステル基，ア
ミド基，環状イミノエーテル基，環状イミノアミノ基，
ハロゲン，イソシアネート基及びイミド基が挙げられ
る。これらのうち、重要で且つ好ましい官能基は、無水
コハク酸基、カルボキシル基、環状イミノエーテル基で
ある。

【００４３】無水コハク酸基を側鎖に有するスチレン系
重合体の例としては、スチレン−無水マレイン酸共重合
体、スチレン−イタコン酸共重合体、及びスチレン系重
合体の無水マレイン酸グラフト化物が挙げられる。かか
るグラフト化物の例としては、スチレン−ブタジエン−
スチレンブロック共重合体の水素添加物（ＳＥＢＳ）及
びスチレン−イソプレン−スチレンのブロック共重合体
の水素添加物（ＳＥＰＳ）の無水マレイン酸グラフト化
物が例示できる。

【００４４】カルボキシル基を側鎖に有するスチレン系
重合体の例としては、スチレンと（メタ）アクリル酸の
共重合体、ＳＥＢＳやＳＥＰＳの（メタ）アクリル酸グ
ラフト化物が挙げられる。

【００４５】エポキシ基を側鎖に有するスチレン系重合
体の例としては、スチレン−グリシジル（メタ）アクリ
レートの共重合体が挙げられる。

【００４６】エステル基を側鎖に有するスチレン系重合
体の例としては、スチレン−（メタ）アクリル酸エステ
ル共重合体が挙げられる。

【００４７】アミド基を側鎖に有するスチレン系重合体
の例としては、スチレン−（メタ）アクリルアミド共重
合体が挙げられる。

【００４８】環状イミノエーテルを側鎖に有するスチレ
ン系重合体の例としては、スチレン−２−ビニルオキサ
ゾリン共重合体が挙げられる。

【００４９】環状イミノアミノ基を側鎖に有するスチレ
ン系重合体の例としては、スチレン−２−ビニルイミダ
ソリン共重合体が挙げられる。

【００５０】ハロゲンを側鎖に有するスチレン系重合体
の例としては、クロルメチル化ポリスチレンが挙げられ
る。

【００５１】イミド基を側鎖に有するスチレン系重合体
の例としては、スチレン−Ｎ−フェニルマレイミド共重
合体、及びスチレン−Ｎ−アルキルマレイミド共重合体
等が挙げられる。

【００５２】分子末端にカルボキシル基を有するスチレ
ン系重合体の例としては、カルボキシル基を持つラジカ
ル開始剤を用い、必要に応じてカルポキシル基を持つ連
鎖移動剤を用いてラジカル重合によって得られる片末端
カルボキシル基含有重合体、例えば末端カルボキシポリ
スチレンが挙げられる。

【００５３】これらのＢ−１成分のうち、好ましいＢ−
１成分は、無水コハク酸基、カルボキシル基、アミド
基、オキサゾリン基で変性されたポリスチレン又はその
エラストマーである。

【００５４】（ii）Ｂ−２成分 本発明に於けるＢ−２成分は、実質的に官能基を有しな
いポリスチレン系樹脂から選ばれ、具体的には、スチレ
ン，α−メチルスチレン及びｐ−メチルスチレンの単独
重合体及び共重合体が挙げられ、例えば、汎用ポリスチ
レン（ＧＰＰＳ），高衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰ
Ｓ），更には、スチレン系熱可塑性エラストマーである
ＳＥＢＳ樹脂，ＳＥＰＳ樹脂，ＳＥＰ樹脂等を例示する
ことができる。

【００５５】このようなポリスチレン樹脂のうち、汎用
ポリスチレン（ＧＰＰＳ）、高衝撃性ポリスチレン（Ｈ
ＩＰＳ）が好ましく、その平均分子量としては、２０，
０００〜３００，０００、好ましくは３０，０００〜２
００，０００のものが好適である。

【００５６】更に、Ｂ−２成分のポリスチレン系樹脂と
して、いわゆるＡＢＳ樹脂を含有したものも挙げること
ができ、その種類は特に限定されず、グラフト法やポリ
マーブレンド法によるものが使用できる。また、ＡＳ樹
脂（アクリロニトリル−スチレン樹脂）、ＡＥＳ樹脂
（アクリロニトリル−ＥＰＤＭ−スチレン樹脂）等も使
用可能であるが、好ましいものは、ＡＢＳ樹脂である。

【００５７】〔３〕Ｃ成分について 前記したように本発明の熱可塑性樹脂組成物中のＣ成分
（相溶化剤）としては、分子内に一般式化１０で表され
る反復単位(a) 或いは反復単位(b) を有する共重合体又
はその塩が使用される。

【００５８】

【化１０】

【００５９】ここで、式中、Ｒ¹ 及びＲ² は、各々独立
に水素原子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜８
のアリール基又は炭素数７若しくは８のアリールアルキ
ル基を示し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキレン基、
炭素数５〜１７のシクロアルキレン基、炭素数６〜１２
のアリーレン基又は炭素数７〜１７のアリールアルキレ
ン基を示し、Ｒ⁴ は、水素原子、ホルミル基、アシル基
又はアルコキシカルボニル基を示し、Ｒ⁵ は、水素原子
又は炭素数１〜６のアルキル基を示し、Ｒ¹ 〜Ｒ⁵ は、
それぞれ反復単位毎に同一であっても異なってもよい。

【００６０】なお、上記した反復単位(a) や反復単位
(b) は、共重合体主鎖中に存在してもよいし、共重合体
の側鎖に存在してもよい。また、ここでいうところの共
重合体とは、単量体混合物の重合によって得られる通常
の共重合体、グラフト共重合体及びブロック共重合体を
包括した概念である。

【００６１】上記一般式化１０で表される反復単位(a)
には、ホルムアミド反復単位(Ia)、アミノ反復単位(II
a) 、アシルアミノ反復単位(IIIa)及びカルバメート反
復単位(IVa) があり、上記一般式化１０で表される反復
単位(b) には、ホルムアミド反復単位(Ib)、アミノ反復
単位(IIb) 、アシルアミノ反復単位(IIIb)及びカルバメ
ート反復単位(IVb) がある。

【００６２】すなわち、ホルムアミド反復単位(Ia)、ア
ミノ反復単位(IIa) 、アシルアミノ反復単位(IIIa)及び
カルバメート反復単位(IVa) は、それぞれ一般式化１
１、化１２、化１３及び化１４で表される。

【００６３】

【化１１】

【００６４】

【化１２】

【００６５】

【化１３】

【００６６】

【化１４】

【００６７】ここで、化１１〜化１４に於いて、Ｒ¹ 及
びＲ² は、各々独立に水素原子、炭素数１〜６のアルキ
ル基、炭素数６〜８のアリール基又は炭素数７若しくは
８のアリールアルキル基を示し、Ｒ³ は、炭素数１〜１
８のアルキレン基、炭素数５〜１７のシクロアルキレン
基、炭素数６〜１２のアリーレン基又は炭素数７〜１７
のアリールアルキレン基を示し、Ｒ⁵ は、水素原子又は
炭素数１〜６のアルキル基を示し、Ｒ⁶ は、炭素数１〜
８のアルキル基、フェニル基又はベンジル基を示し、Ｒ
⁷ は、炭素数１〜８の一級若しくは二級アルキル基を示
し、Ｒ¹ 〜Ｒ³及びＲ⁵ 〜Ｒ⁷ は、それぞれ反復単位毎
に同一であっても異なってもよい。

【００６８】一方、ホルムアミド反復単位(Ib)、アミノ
反復単位(IIb) 、アシルアミノ反復単位(IIIb)及びカル
バメート反復単位(IVb) は、それぞれ一般式化１５、化
１６、化１７及び化１８で表される反復単位である。

【００６９】

【化１５】

【００７０】

【化１６】

【００７１】

【化１７】

【００７２】

【化１８】

【００７３】ここで、化１５〜化１８に於いて、Ｒ¹ 及
びＲ² は、各々独立に水素原子、炭素数１〜６のアルキ
ル基、炭素数６〜８のアリール基又は炭素数７若しくは
８のアリールアルキル基を示し、Ｒ³ は、炭素数１〜１
８のアルキレン基、炭素数５〜１７のシクロアルキレン
基、炭素数６〜１２のアリーレン基又は炭素数７〜１７
のアリールアルキレン基を示し、Ｒ⁶ は、炭素数１〜８
のアルキル基、フェニル基又はベンジル基を示し、Ｒ⁷
は、炭素数１〜８の一級若しくは二級アルキル基を示
し、Ｒ¹ 〜Ｒ³ 及びＲ⁶ 〜Ｒ⁷ はそれぞれ反復単位毎に
同一であっても異なってもよい。

【００７４】これら反復単位(Ia),(IIa),(IIIa),(IVa),
(Ib),(IIb),(IIIb) 及び(IVb) のうちの２種以上の反復
単位を分子内に有する共重合体又はその塩を、本発明の
熱可塑性樹脂組成物中のＣ成分として用いてもよい。

【００７５】上述した構成のＣ成分は、主鎖又は側鎖に
無水コハク酸基を有する共重合体を原料として、これを
高分子変性することにより容易に製造することができ
る。

【００７６】原料として用いる、主鎖に無水コハク酸基
を有する共重合体の具体例としては、スチレン−無水マ
レイン酸共重合体，エチレン−無水マレイン酸共重合
体，プロピレン−無水マレイン酸共重合体，エチレン−
プロピレン−無水マレイン酸共重合体，イソブチレン−
無水マレイン酸共重合体，メチルビニルエーテル−無水
マレイン酸共重合体，スチレン−イソプレン−無水マレ
イン酸共重合体，エチレン−無水マレイン酸−アクリル
酸エチル共重合体，エチレン−無水マレイン酸−アクリ
ル酸メチル共重合体，エチレン−酢酸ビニル−無水マレ
イン酸共重合体，スチレン−ブタジエン−無水マレイン
酸共重合体等が挙げられる。

【００７７】また、原料として用いる、側鎖に無水コハ
ク酸基を有する共重合体の具体例としては、ポリエチレ
ン，ポリプロピレン等のα−オレフィン重合体，エチレ
ン−プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＲ），スチレン−ブ
タジエン−スチレンブロック共重合体の水素添加物（Ｓ
ＥＢＳ），スチレン−イソプレン−スチレンブロック共
重合体の水素添加物（ＳＥＰＳ）等の熱可塑性（共）重
合体に、公知の過酸化物又は開始剤等を用いて、無水マ
レイン酸，無水メチルマレイン酸，１，２−ジメチルマ
レイン酸，無水エチルマレイン酸，無水フェニルマレイ
ン酸，無水イタコン酸等の不飽和ジカルボン酸無水物を
グラフト反応させることにより得られたグラフト共重合
体が挙げられる。

【００７８】これらのうちで好ましいグラフト共重合体
は、ＳＥＢＳ又はＳＥＰＳに無水マレイン酸をグラフト
反応して得られる共重合体である。なお、上記した不飽
和ジカルボン酸無水物をグラフト反応させた市販の重合
体（マレイン酸変性ＥＰＲ，マレイン酸変性ＳＥＢＳ
等）を原料共重合体として充当することも可能である。

【００７９】これら無水コハク酸基を有する原料共重合
体を、本発明の樹脂組成物に用いるＣ成分に変換する方
法としては、様々な方法が採用され特に限定されない
が、例えば、特願平４−４３９７２号公報に記載の方法
が採用される。

【００８０】すなわち、一般式化１９で表されるジアミ
ン(V) 又は一般式化２０で表されるジアミン(VI)と、ホ
ルムアミド，ギ酸エステル，ギ酸等のホルミル基含有化
合物とを反応させて得られる生成物と、前記した無水コ
ハク酸基含有原料共重合体とを反応させることにより、
前記した一般式化１１で表されるホルムアミド反復単位
(Ia)又は一般式化１５で表されるホルムアミド反復単位
(Ib)を分子内に有する共重合体（Ｃ成分）が得られる。

【００８１】

【化１９】

【００８２】

【化２０】

【００８３】（但し、化１９及び化２０に於いて、Ｒ³
は、炭素数１〜１８のアルキレン基、炭素数５〜１７の
シクロアルキレン基、炭素数６〜１２のアリーレン基又
は炭素数７〜１７のアリールアルキレン基を示し、Ｒ⁵
は、水素原子又は炭素数１〜６のアルキル基を示す。）
かくして得られたホルムアミド反復単位(Ia)又は(Ib)を
分子内に有する共重合体を、塩酸，硫酸のような鉱酸や
ｐ−トルエンスルホン酸等の有機酸を触媒として加水分
解することにより、前記した一般式化１２で表されるア
ミノ反復単位(IIa) 又は一般式化１６で表されるアミノ
反復単位(IIb) を分子内に有する共重合体（Ｃ成分）が
得られる。なお、この場合、ホルムアミド反復単位(Ia)
又は(Ib)のホルミル基の全部について必ずしも加水分解
する必要はなく、必要に応じて部分的に加水分解しホル
ミル基を一部残しておいてもよい。

【００８４】さらに、上記アミノ反復単位(IIa) 又は(I
Ib) を分子内に有する共重合体に、炭素数１〜８のアシ
ルハライド，カルボン酸無水物，ベンゾイルハライド，
フェニルアセチルクロライド，炭素数１〜８の一級若し
くは二級アルキル基を有するハロ炭酸アルキル（例；ク
ロル炭酸エチル）を作用させることにより、前記した一
般式化１３で表されるアシルアミノ反復単位(IIIa)、一
般式化１７で表されるアシルアミノ反復単位(IIIb)、一
般式化１４で表されるカルバメート反復単位(IVa) 又は
一般式化１８で表されるカルバメート反復単位(IVb) を
分子内に有する共重合体が容易に得られる。

【００８５】上記一般式化１９で表されるジアミン(V)
には、未置換ジアミンとＮ置換ジアミンの２種がある。

【００８６】ジアミン(V) の具体例のうち未置換ジアミ
ンであるものとしては、エチレンジアミン；１，３−ジ
アミノプロパン；１，４−ジアミノブタン；１，５−ジ
アミノペンタン；ヘキサメチレンジアミン；１，７−ジ
アミノヘプタン；１，８−ジアミノオクタン；１，９−
ジアミノノナン；１，１０−ジアミノデカン；２，２，
５−トリメチルヘキサンジアミン；２，２，４−トリメ
チルヘキサンジアミン等の直鎖又は分岐の脂肪族のアル
キレンジアミン類、イソホロンジアミン；１，３−ビス
（アミノメチル）シクロヘキサン；ビス（４−アミノシ
クロヘキシル）メタン；ビスアミノメチルヘキサヒドロ
−４，７−メタンインダン；１，４−シクロヘキサンジ
アミン；１，３−シクロヘキサンジアミン；２−メチル
シクロヘキサンジアミン；４−メチルシクロヘキサンジ
アミン；ビス（４−アミノ−３，５−ジメチルシクロヘ
キシル）メタン等の脂環式ジアミン類、ｍ−キシリレン
ジアミン；ｐ−キシリレンジアミン等のアリールアルキ
ルジアミン、ｐ−フェニレンジアミン；４，４’−ジア
ミノジフェニルエーテル等のアリールジアミンなどが挙
げられる。

【００８７】また、ジアミン(V) の具体例のうちＮ置換
ジアミンであるものとしては、Ｎ−メチルメチレンジア
ミン；Ｎ−エチルメチレンジアミン；Ｎ−プロピルメチ
レンジアミン；Ｎ−ブチルメチレンジアミン；Ｎ−メチ
ルエチレンジアミン；Ｎ−エチルエチレンジアミン；Ｎ
−プロピルエチレンジアミン；Ｎ−ブチルエチレンジア
ミン；Ｎ−メチル−１，３−プロパンジアミン；Ｎ−エ
チル−１，３−プロパンジアミン；Ｎ−プロピル−１，
３−プロパンジアミン；Ｎ−ブチル−１，３−プロパン
ジアミン；Ｎ−メチル−１，４−ブタンジアミン；Ｎ−
エチル−１，４−ブタンジアミン；Ｎ−プロピル−１，
４−ブタンジアミン；Ｎ−ブチル−１，４−ブタンジア
ミン；Ｎ−メチル−１，６−ヘキサンジアミン；Ｎ−エ
チル−１，６−ヘキサンジアミン；Ｎ−プロピル−１，
６−ヘキサンジアミン；Ｎ−ブチル−１，６−ヘキサン
ジアミン；Ｎ−メチル−１，８−オクタンジアミン；Ｎ
−エチル−１，８−オクタンジアミン；Ｎ−メチル−
１，１２−ドデカンジアミン；Ｎ−エチル−１，１２−
ドデカンジアミン；Ｎ−プロピル−１，１２−ドデカン
ジアミン；Ｎ−ブチル−１，１２−ドデカンジアミン；
Ｎ−メチル−１，１８−オクタデカンジアミン；Ｎ−エ
チル−１，１８−オクタデカンジアミン；Ｎ−プロピル
−１，１８−オクタデカンジアミン；Ｎ−ブチル−１，
１８−オクタデカンジアミン等のＮ−低級アルキル置換
直鎖脂肪族ジアミン、Ｎ−メチル−２，２，５−トリメ
チル−１，６−ヘキサンジアミン；Ｎ−エチル−２，
２，５−トリメチル−１，６−ヘキサンジアミン；Ｎ−
プロピル−２，２，５−トリメチル−１，６−ヘキサン
ジアミン；Ｎ−ブチル−２，２，５−トリメチル−１，
６−ヘキサンジアミン等のＮ−低級アルキル置換分岐状
脂肪族ジアミン、Ｎ−メチル−イソホロンジアミン；Ｎ
−エチル−イソホロンジアミン；Ｎ−プロピル−イソホ
ロンジアミン；Ｎ−ブチル−イソホロンジアミン；１−
Ｎ−メチルアミノメチル−３−アミノメチル−シクロヘ
キサン；１−Ｎ−エチルアミノメチル−３−アミノメチ
ル−シクロヘキサン等のＮ−低級アルキル置換脂環式ジ
アミン、Ｎ−メチル−ｍ−キシリレンジアミン；Ｎ−エ
チル−ｐ−キシリレンジアミン；Ｎ−メチル−ｐ−キシ
リレンジアミン；Ｎ−エチル−ｐ−キシリレンジアミン
等のＮ−低級アルキル置換アリールアルキルジアミン、
Ｎ−メチル−ｐ−フェニレンジアミン；Ｎ−エチル−ｐ
−フェニレンジアミン；Ｎ−メチル−ｍ−フェニレンジ
アミン；Ｎ−エチル−ｐ−フェニレンジアミン等のＮ−
低級アルキル置換アリールジアミンなどが挙げられる。

【００８８】これらのうち、エチレンジアミン，１，３
−ジアミノプロパン，１，４−ジアミノブタン，ヘキサ
メチレンジアミン，Ｎ−メチルエチレンジアミン；Ｎ−
エチルエチレンジアミン；Ｎ−メチル−１，３−プロパ
ンジアミン；Ｎ−エチル−１，３−プロパンジアミン；
Ｎ−メチル−１，４−ブタンジアミン；Ｎ−エチル−
１，４−ブタンジアミン；Ｎ−メチル−１，６−ヘキサ
ンジアミン；Ｎ−エチル−１，６−ヘキサンジアミン等
の脂肪族及び脂環式ジアミンが好ましい。

【００８９】一方、前記一般式化２０で表されるジアミ
ン(VI)の具体例としては、Ｎ−アミノメチルピペラジ
ン；Ｎ−アミノエチルピペラジン；Ｎ−アミノプロピル
ピペラジン；Ｎ−アミノブチルピペラジン；Ｎ−アミノ
ヘキシルピペラジン；Ｎ−アミノオクチルピペラジン；
Ｎ−（４−アミノ−２，２−ジメチルブチル）ピペラジ
ン等が挙げられる。これらのうち、Ｎ−アミノエチルピ
ペラジン；Ｎ−アミノプロピルピペラジン；Ｎ−アミノ
ブチルピペラジン；Ｎ−アミノヘキシルピペラジンが好
ましい。

【００９０】以上のように、本発明の樹脂組成物中のＣ
成分は、一般式化１０で表される反復単位(a) 或いは反
復単位(b) を分子内に有する共重合体又はその塩である
が、該反復単位(a) 或いは(b) のＣ成分中の含量は、目
的とする熱可塑性樹脂組成物の物性・外観によっても異
なるので一概には決められないが、通常０．０５〜３０
重量％、好ましくは１．０〜２０重量％の範囲である。

【００９１】この含量が０．０５重量％未満の場合、最
終的に得られる樹脂組成物中の樹脂同士の混和性が劣る
ことになり、３０重量％を超える場合には、熱可塑性樹
脂組成物を製造するのに経済的でないばかりか、却って
得られる樹脂組成物の物性を低下させることがある。

【００９２】上記Ｃ成分中の反復単位(a),(b) の含量に
ついては、反復単位がアミノ反復単位(IIa),(IIb) であ
る場合は電位差滴定法によりその含量を求めることがで
きる。また、反復単位がホルムアミド反復単位(Ia),(I
b) である場合は赤外吸収スペクトルにより１６５０〜
１７００ｃｍ^-1のホルミル基特有の吸収強度を観測し、
反復単位がアシルアミノ反復単位(IIIa),(IIIb) である
場合は赤外吸収スペクトルにより１６５０〜１７００ｃ
ｍ^-1のアシルアミノ基特有の吸収強度を観測し、反復単
位がカルバメート反復単位(IVa),(IVb) である場合は赤
外吸収スペクトルにより１７２０〜１７３０ｃｍ^-1のカ
ルバミン酸エステル特有の吸収強度を観測し、これらの
吸収強度とＣ成分の共重合体主鎖に基づく７２０ｃｍ^-1
若しくは１４６０ｃｍ^-1の吸収強度とを比較して、各反
復単位の含量を求めることができる。

【００９３】〔４〕熱可塑性樹脂組成物の組成比につい
て：本発明の熱可塑性樹脂組成物は、前記〔１〕〜
〔３〕で記載したＡ成分、Ｂ成分及びＣ成分を必須の構
成成分とするものであるが、さらに必要に応じて他の添
加剤 (ガラス繊維、カーボンファイバー等の強化材、無
機充填材、熱安定剤、帯電防止剤、酸化防止剤、光安定
剤、難燃剤、耐候剤など) を添加してもよい。

【００９４】また、本発明の熱可塑性樹脂組成物中の前
記Ａ、Ｂ及びＣ成分の配合割合については、Ａ成分とＢ
成分の合計１００重量部に対して、Ａ成分を５〜９５重
量部、好ましくは２０〜９５重量部配合し、Ｂ成分を９
５〜５重量部、好ましくは８０〜５重量部配合する。Ａ
成分とＢ成分の配合割合が上記範囲外であれば、得られ
る樹脂組成物において剛性などの機械的強度が低下した
り、成形加工性が悪化するという問題を生じる。

【００９５】Ｃ成分の配合割合は、Ａ成分とＢ成分の合
計１００重量部に対して０．０５〜２０重量部、好まし
くは０．５〜１０重量部である。Ｃ成分の配合割合が
０．０５重量部未満であれば、Ａ成分とＢ成分の樹脂の
混和が不十分になり、得られる樹脂組成物の衝撃強度等
の各種物性が十分に改善されない。また、Ｃ成分の配合
割合が２０重量部を超えても、Ｃ成分の配合量に相当す
るだけの各種物性の改善効果が認められず、却って樹脂
組成物の衝撃強度が低下の傾向を示す。しかも、樹脂組
成物を製造する上で経済的に不利となる。

【００９６】〔５〕熱可塑性樹脂組成物の製造方法につ
いて：本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造の際の前記
Ａ、Ｂ及びＣ成分の添加順序、添加時期、さらに添加方
法については特に制限はない。

【００９７】最も単純な例としてＡ、Ｂ及びＣ成分を同
時に加熱・溶融してもよいし、また、予めＢ成分とＣ成
分を溶融・混練したものをＡ成分に加え溶融・混練して
もよく、その他様々な組み合わせの添加順序、時期及び
方法を採用することが可能である。

【００９８】本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造方法
は、具体的には、単軸押出機、二軸押出機、バンバリー
ミキサー、混練ロール等の混練機、又はヘンシェルミキ
サー等の混合機を用いて、上記各成分を加熱溶融状態で
混練すれば良い。混練温度は用いる構成成分の種類、配
合量、製造すべき樹脂組成物の物性等に応じて異なり一
義的には決定できないが、通常は１８０〜３４０℃の範
囲で選定される。

【００９９】なお、化１１，化１２，化１３及び化１４
にそれぞれ示す反復単位(Ia)，(IIa) ，(IIIa)及び(IV
a) を有するＣ成分を用いて熱可塑性樹脂組成物を製造
する場合、Ｒ⁵ が水素のものはやや着色する傾向が見ら
れるのに対し、アルキル基のものは着色は見られず、色
相の点でＲ⁵ がアルキル基のものを用いる方が好まし
い。

【０１００】

【作用】本発明の熱可塑性樹脂組成物においてＣ成分
は、Ａ成分の熱可塑性樹脂とＢ成分の熱可塑性樹脂又は
その組成物との混和性を高める働きがあるが、その作用
の発現機構については、Ｃ成分の高分子構造を考慮して
以下のように推定される。

【０１０１】即ち、まず、Ｃ成分中にアミノ基が存在す
る場合には、これが本質的にＢ成分と反応する。また、
Ｃ成分中にホルムアミド基、アシルアミド基又はカルバ
ミン酸エステル基が存在する場合には、これらが混練中
の熱の作用により分解しアミノ基に変換される。次い
で、このアミノ基がＡ−１成分又はＢ−１成分中に含ま
れるアミノ基と反応し得る官能基と、アミド化反応、エ
ステル化反応、エステル交換反応、アミド交換反応等を
行い、Ｃ成分とＡ−１成分又はＢ−１成分とが結合され
る。これにより、Ｃ成分とＡ−１成分又はＢ−１成分と
の化合物が相溶化作用を発現し、Ａ成分とＢ成分の樹脂
の混和性が高められ、その結果、耐衝撃性、剥離性等の
種々の物性が改善されたものと考えられる。

【０１０２】

【発明の効果】本発明によれば、アミノ基、ホルムアミ
ド基、アシルアミノ基及びカルバミン酸エステル基を有
する相溶化剤（Ｃ成分）を用いることにより、Ａ成分の
ポリオレフィン系樹脂と、Ｂ成分のポリスチレン系樹脂
との混和性が高められ、これにより、 耐衝撃性に優れた熱可塑性樹脂組成物が得られ、 成形加工しても外観良好で層状剥離を引き起こさない
熱可塑性樹脂組成物が得られ、及び 高温で成形加工しても着色せず、成形品の色相が良好
な熱可塑性樹脂組成物が得られるという顕著な効果を達
成することができる。

【０１０３】

【実施例】以下、本発明の実施例について説明するが、
本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

【０１０４】（１）相溶化剤（Ｃ成分）の合成例１〜１
３ 以下の表２に示す相溶化剤（Ｃ成分）を合成した。

【０１０５】

【表２】

【０１０６】合成例１〜１３について以下に説明する。

【０１０７】＜合成例１＞温度計、攪拌機、滴下ロー
ト、ディーン・スターク分水器を備えた内容量１リット
ルのフラスコにＤＭＦを８０ミリリツトルと、中和当量
８．５４ｍｅｑ／ｇのＮ−メチル１，３−プロパンジア
ミンと、ＤＭＦの反応生成物５．６ｇとを仕込んで加熱
し、８０℃で溶解した。

【０１０８】次に、このフラスコにスチレン−無水マレ
イン酸（モル比９５／５）共重合体（Ｍｗ＝５２，００
０，Ｍｎ＝２５，０００）７１ｇをキシレン３５０ミリ
リットルに溶解した溶液を、滴下ロートにより序々に滴
下した。

【０１０９】滴下終了後、反応混合物を一部採取して赤
外吸収スペクトルを測定したところ、１７８０ｃｍ^-1の
酸無水物の環に基づく吸収は完全に消失していた。

【０１１０】その後、加熱、昇温を続け、１４０℃付近
よりキシレンの環流と共に水が共沸してきたので、これ
をディーン・スターク分水器により分離した。

【０１１１】１４０℃で９時間反応を続け、新たな水の
生成が認められなくなった時点で反応を終了し、反応混
合物をメタノール５リットル中へ投入し、生成物を沈澱
として回収した。この沈澱をメタノールで充分洗浄後、
乾燥した。得られた共重合体の収量は、７３．８ｇであ
った。

【０１１２】また、トルエンキャストフィルムを作製し
て赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７７５ｃｍ
^-1，１６９５ｃｍ^-1のイミド環に基づく吸収の他に１６
６５ｃｍ^-1（ショルダー）にはホルムアミド基の吸収が
あった。しかし、アミノ基に基づく吸収は観測されなか
った。

【０１１３】一方、ＣＤＣＩ₃ 中で測定した同位体炭素
による核磁気共鳴（¹³Ｃ−ＮＭＲ）スペクトルでは、１
７６〜１８０ｐｐｍにイミド環のカルボニル炭素のピー
クが、１６２ｐｐｍにはホルムアミド基のカルボニル炭
素の存在を示すピークが現れた。

【０１１４】＜合成例２＞合成例１で得られた化合物を
塩酸／メタノール中で加水分解して、合成例２の相溶化
剤を得た。

【０１１５】＜合成例３＞合成例２の化合物を無水酢酸
でアセチル化して合成例３の相溶化剤を得た。

【０１１６】＜合成例４＞合成例２の相溶化剤をクロル
炭酸イソプロピルでカルバメート化して合成例４の相溶
化剤を得た。

【０１１７】＜合成例５＞原料共重合体としてＳＥＢＳ
（スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体の
水素添加物のマレイン酸グラフト化物；スチレン／ブタ
ジエン＝３／７、Ｍｗ＝８５，０００、Ｍｎ＝４８，０
００、無水マレイン酸グラフト量＝１．６重量％）を用
い、ジアミンとしてＮ−アミノエチルピペラジンを用い
る他は合成例１と同様にして合成例５の相溶化剤を得
た。

【０１１８】＜合成例６＞合成例５の相溶化剤を塩酸メ
タノールで加水分解した後、無水酪酸でアシル化して合
成例６の相溶化剤を得た。

【０１１９】＜合成例７＞合成例５の相溶化剤を塩酸／
メタノールで加水分解した後、クロル炭酸エチルでカル
バメート化して合成例７の相溶化剤を得た。

【０１２０】＜合成例８＞原料共重合体としてエチレン
プロピレンゴム（エチレン／プロピレン＝６５／３５の
無水マレイン酸グラフト化物（Ｍｗ＝３８，０００、Ｍ
ｎ＝１８，０００、無水マレイン酸グラフト量＝０．８
重量％）を用い、ジアミンとしてヘキサメチレンジアミ
ンを用いる他は合成例１と同様に反応して合成例８の相
溶化剤を得た。

【０１２１】＜合成例９＞合成例５に於いて、Ｎ−アミ
ノエチルピペラジンに代えてＮ−エチル−１，１２−ド
デカンジアミンを用いる他は合成例５と同様に反応して
合成例９の相溶化剤を得た。

【０１２２】＜合成例１０＞合成例５に於いて、Ｎ−ア
ミノエチルピペラジンに代えてＮ−メチル−イソホロン
ジアミンを用いる他は合成例５と同様に反応して合成例
１０の相溶化剤を得た。

【０１２３】＜合成例１１＞合成例５の相溶化剤を塩酸
メタノールで加水分解した後、フェニルアセチルクロラ
イドでアシル化して合成例１１の相溶化剤を得た。

【０１２４】＜合成例１２＞合成例５の相溶化剤を塩酸
メタノールで加水分解した後、ベンゾイルクロライドで
アシル化して合成例１２の相溶化剤を得た。

【０１２５】＜合成例１３＞原料共重合体としてポリプ
ロピレンの無水マレイン酸グラフト化物（Ｍｗ＝６０，
０００、Ｍｎ＝２８，０００、無水マレイン酸グラフト
量＝２．０重量％）を用い、ジアミンとしてＮ−アミノ
エチルピペラジンを用いる他は合成例１と同様に反応し
て合成例１３の相溶化剤を得た。

【０１２６】（２）実施例１〜１５ 本発明に係る熱可塑性樹脂組成物の具体的な実施例につ
いて説明する。熱可塑性樹脂組成物を得るに際し、Ａ−
１成分の樹脂として表３に記載のものを、Ａ−２成分の
樹脂として表７に記載のものを用い、また、Ｂ−１成分
の樹脂として表５に記載のものを、Ｂ−２成分の樹脂と
して表６に記載のものを用いた。

【０１２７】

【表３】

【０１２８】

【表４】

【０１２９】

【表５】

【０１３０】

【表６】

【０１３１】これらのＡ，Ｂ，Ｃ成分を表７に示す割合
で用い、本発明に係る実施例１〜１５の熱可塑性樹脂組
成物を得た。即ち、Ａ，Ｂ，Ｃ成分を所定の割合でドラ
イブレンドして乾燥した後、二軸抽出機（ＫＲＣニーダ
ー，栗本鉄工所製）を用いて溶融混練して取り出した
後、ペレットにした。

【０１３２】このペレット状の樹脂組成物を射出成形機
（Hipershot 3000, 新潟鉄工所製）を用いて加工し成形
品を得た。この成形品のアイゾット衝撃強度、層状剥離
の有無及び外観を調べて評価を行った。その結果を併せ
て表７に示す。

【０１３３】

【表７】

【０１３４】（３）評価方法 上記成形品の評価方法について説明する。アイゾット衝
撃強度については、アイゾット衝撃値をＪＩＳ Ｋ７１
１０に準拠して測定し、その測定温度は２３℃と−３０
℃とした。

【０１３５】また、成形品の層状剥離の有無は、基盤目
試験により検査した。すなわち、試験片の表面にナイフ
を用いて切り込みを入れて１ｍｍ×１ｍｍの矩形１００
個を基盤目状に形成する。次いで、セロハンテープを圧
着した後強い力で引き剥し、セロハンテープに付着せず
試験片から剥がれなかった短形の数を数える。数字が大
きいほど層状剥離が起こり難いことを示す。

【０１３６】さらに、成形品の外観や色相については、
目視にてフローマーク、ケバ立ち、シルバーの発生及び
着色度合を判定した。外観が良好なものは○、やや不良
なものは△、不良なものは×として表７に示した。

【０１３７】＜比較例１〜１１＞各実施例１〜１１にお
いて、Ｃ成分（相溶化剤）を配合しなかった例を、比較
例１〜１１として表７に示した。また、比較例９とし
て、以下の相溶化剤を用いた場合も併せて表７に示し
た。

【０１３８】＜比較例１２＞ポリプロピレン（Ｍｗ＝６
４，０００、Ｍｎ＝３０，０００）に特開平３−３３１
５１の方法に従ってアリルカルバミン酸−ｔ−ブチルエ
ステル５．１重量％をグラフト反応したもの（比較合成
例）を用いた。

【０１３９】表７を参照して、本発明の樹脂組成物を成
形加工した実施例１〜１５と、実施例１〜１１において
Ｃ成分（相溶化剤）を配合しなかった比較例１〜１１及
び比較合成例の相溶化剤を配合した比較例１２とを比較
対照すると、実施例１〜１５の成形品の衝撃強度につい
ては、２３℃及び−３０℃の何れの測定温度において
も、対応する比較例１〜１２の成形品の衝撃強度よりも
優れている。また、基盤目試験による成形品の層状剥離
の有無については、実施例１〜１５の成形品は１００／
１００であり、全く層状剥離を引き起こさなかったが、
比較例１〜１２の成形品では殆どの場合に層状剥離性が
生じた。

【０１４０】さらに、実施例１〜１５の成形品の外観は
全て良好であり、これに対して、比較例１〜１２の成形
品の外観はほぼ全部の場合において不良であった。ま
た、実施例８と比較例１２とを比較すると、相溶化剤と
して公知のポリプロピレンにアリルカルバミン酸−ｔ−
ブチルエステルをグラフト反応させた比較例１２の場合
は、衝撃強度及び剥離性の点である程度の相溶化効果が
認められる。しかしながら、比較例１２で得られた成形
体は著しく着色しており、実用に供するには問題であっ
た。

Claims (17)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有すること
   を特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリオレフ
   ィン系樹脂（Ａ−１）、又は該ポリオレフィン系樹脂
   （Ａ−１）と実質的に官能基を有しないポリオレフィン
   系樹脂（Ａ−２）とを含有する組成物を５〜９５重量部
   と、（Ｂ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリス
   チレン系樹脂（Ｂ−１）、実質的に官能基を有しないポ
   リスチレン系樹脂（Ｂ−２）、又は前記ポリスチレン系
   樹脂（Ｂ−１）と前記ポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）と
   を含有する組成物を９５〜５重量部との合計１００重量
   部、及び（Ｃ）分子内に一般式化１で表されるホルムア
   ミド反復単位(Ia)を有する共重合体又はその塩を０．０
   ５〜２０重量部。 【化１】 （化１に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は、各々独立に水素原
   子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜８のアリー
   ル基又は炭素数７若しくは８のアリールアルキル基を示
   し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキレン基、炭素数５
   〜１７のシクロアルキレン基、炭素数６〜１２のアリー
   レン基又は炭素数７〜１７のアリールアルキレン基を示
   し、Ｒ⁵ は、水素原子又は炭素数１〜６のアルキル基を
   示しており、Ｒ¹ 〜Ｒ³ 及びＲ⁵ は、それぞれ反復単位
   毎に同一であっても異なってもよい。）
2. 【請求項２】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有すること
   を特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）実質的に官能基を有しないポリオレフィン系樹脂
   （Ａ−２）を５〜９５重量部と、（Ｂ）アミノ基と反応
   し得る官能基を有するポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）、
   又は該ポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）と実質的に官能基
   を有しないポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）とを含有する
   組成物を９５〜５重量部との合計１００重量部、及び
   （Ｃ）分子内に一般式化１で表されるホルムアミド反復
   単位(Ia)を有する共重合体又はその塩を０．０５〜２０
   重量部。
3. 【請求項３】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有すること
   を特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリオレフ
   ィン系樹脂（Ａ−１）、又は該ポリオレフィン系樹脂
   （Ａ−１）と実質的に官能基を有しないポリオレフィン
   系樹脂（Ａ−２）とを含有する組成物を５〜９５重量部
   と、（Ｂ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリス
   チレン系樹脂（Ｂ−１）、実質的に官能基を有しないポ
   リスチレン系樹脂（Ｂ−２）、又は前記ポリスチレン系
   樹脂（Ｂ−１）と前記ポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）と
   を含有する組成物を９５〜５重量部との合計１００重量
   部、及び（Ｃ）分子内に一般式化２で表されるホルムア
   ミド反復単位(Ib)を有する共重合体又はその塩を０．０
   ５〜２０重量部。 【化２】 （化２に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は、各々独立に水素原
   子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜８のアリー
   ル基又は炭素数７若しくは８のアリールアルキル基を示
   し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキレン基、炭素数５
   〜１７のシクロアルキレン基、炭素数６〜１２のアリー
   レン基又は炭素数７〜１７のアリールアルキレン基を示
   しており、Ｒ¹ 〜Ｒ³ はそれぞれ反復単位毎に同一であ
   っても異なってもよい。）
4. 【請求項４】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有すること
   を特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）実質的に官能基を有しないポリオレフィン系樹脂
   （Ａ−２）を５〜９５重量部と、（Ｂ）アミノ基と反応
   し得る官能基を有するポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）、
   又は該ポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）と実質的に官能基
   を有しないポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）とを含有する
   組成物を９５〜５重量部との合計１００重量部、及び
   （Ｃ）分子内に一般式化２で表されるホルムアミド反復
   単位(Ib)を有する共重合体又はその塩を０．０５〜２０
   重量部。
5. 【請求項５】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有すること
   を特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリオレフ
   ィン系樹脂（Ａ−１）、又は該ポリオレフィン系樹脂
   （Ａ−１）と実質的に官能基を有しないポリオレフィン
   系樹脂（Ａ−２）とを含有する組成物を５〜９５重量部
   と、（Ｂ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリス
   チレン系樹脂（Ｂ−１）、実質的に官能基を有しないポ
   リスチレン系樹脂（Ｂ−２）、又は前記ポリスチレン系
   樹脂（Ｂ−１）と前記ポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）と
   を含有する組成物を９５〜５重量部との合計１００重量
   部、及び（Ｃ）分子内に一般式化３で表されるアミノ反
   復単位(IIa) を有する共重合体又はその塩を０．０５〜
   ２０重量部。 【化３】 （化３に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は、各々独立に水素原
   子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜８のアリー
   ル基又は炭素数７若しくは８のアリールアルキル基を示
   し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキレン基、炭素数５
   〜１７のシクロアルキレン基、炭素数６〜１２のアリー
   レン基又は炭素数７〜１７のアリールアルキレン基を示
   し、Ｒ⁵ は、水素原子又は炭素数１〜６のアルキル基を
   示しており、Ｒ¹ 〜Ｒ³ 及びＲ⁵ は、それぞれ反復単位
   毎に同一であっても異なってもよい。）
6. 【請求項６】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有すること
   を特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）実質的に官能基を有しないポリオレフィン系樹脂
   （Ａ−２）を５〜９５重量部と、（Ｂ）アミノ基と反応
   し得る官能基を有するポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）、
   又は該ポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）と実質的に官能基
   を有しないポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）とを含有する
   組成物を９５〜５重量部との合計１００重量部、及び
   （Ｃ）分子内に一般式化３で表されるアミノ反復単位(I
   Ia) を有する共重合体又はその塩を０．０５〜２０重量
   部。
7. 【請求項７】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有すること
   を特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリオレフ
   ィン系樹脂（Ａ−１）、又は該ポリオレフィン系樹脂
   （Ａ−１）と実質的に官能基を有しないポリオレフィン
   系樹脂（Ａ−２）とを含有する組成物を５〜９５重量部
   と、（Ｂ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリス
   チレン系樹脂（Ｂ−１）、実質的に官能基を有しないポ
   リスチレン系樹脂（Ｂ−２）、又は前記ポリスチレン系
   樹脂（Ｂ−１）と前記ポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）と
   を含有する組成物を９５〜５重量部との合計１００重量
   部、及び（Ｃ）分子内に一般式化４で表されるアミノ反
   復単位(IIb) を有する共重合体又はその塩を０．０５〜
   ２０重量部。 【化４】 （化４に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は、各々独立に水素原
   子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜８のアリー
   ル基又は炭素数７若しくは８のアリールアルキル基を示
   し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキレン基、炭素数５
   〜１７のシクロアルキレン基、炭素数６〜１２のアリー
   レン基又は炭素数７〜１７のアリールアルキレン基を示
   しており、Ｒ¹ 〜Ｒ³ はそれぞれ反復単位毎に同一であ
   っても異なってもよい。）
8. 【請求項８】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有すること
   を特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）実質的に官能基を有しないポリオレフィン系樹脂
   （Ａ−２）を５〜９５重量部と、（Ｂ）アミノ基と反応
   し得る官能基を有するポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）、
   又は該ポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）と実質的に官能基
   を有しないポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）とを含有する
   組成物を９５〜５重量部との合計１００重量部、及び
   （Ｃ）分子内に一般式化４で表されるアミノ反復単位(I
   Ib) を有する共重合体又はその塩を０．０５〜２０重量
   部。
9. 【請求項９】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有すること
   を特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリオレフ
   ィン系樹脂（Ａ−１）、又は該ポリオレフィン系樹脂
   （Ａ−１）と実質的に官能基を有しないポリオレフィン
   系樹脂（Ａ−２）とを含有する組成物を５〜９５重量部
   と、（Ｂ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリス
   チレン系樹脂（Ｂ−１）、実質的に官能基を有しないポ
   リスチレン系樹脂（Ｂ−２）、又は前記ポリスチレン系
   樹脂（Ｂ−１）と前記ポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）と
   を含有する組成物を９５〜５重量部との合計１００重量
   部、及び（Ｃ）分子内に一般式化５で表されるアシルア
   ミノ反復単位(IIIa)を有する共重合体又はその塩を０．
   ０５〜２０重量部。 【化５】 （化５に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は、各々独立に水素原
   子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜８のアリー
   ル基又は炭素数７若しくは８のアリールアルキル基を示
   し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキレン基、炭素数５
   〜１７のシクロアルキレン基、炭素数６〜１２のアリー
   レン基又は炭素数７〜１７のアリールアルキレン基を示
   し、Ｒ⁵ は、水素原子又は炭素数１〜６のアルキル基を
   示し、Ｒ⁶ は、炭素数１〜８のアルキル基、フェニル基
   又はベンジル基を示しており、Ｒ¹ 〜Ｒ³ , Ｒ⁵ 及びＲ
   ⁶ は、それぞれ反復単位毎に同一であっても異なっても
   よい。）
10. 【請求項１０】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有するこ
    とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）実質的に官能基を有しないポリオレフィン系樹脂
    （Ａ−２）を５〜９５重量部と、（Ｂ）アミノ基と反応
    し得る官能基を有するポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）、
    又は該ポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）と実質的に官能基
    を有しないポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）とを含有する
    組成物を９５〜５重量部との合計１００重量部、及び
    （Ｃ）分子内に一般式化５で表されるアシルアミノ反復
    単位(IIIa)を有する共重合体又はその塩を０．０５〜２
    ０重量部。
11. 【請求項１１】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有するこ
    とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリオレフ
    ィン系樹脂（Ａ−１）、又は該ポリオレフィン系樹脂
    （Ａ−１）と実質的に官能基を有しないポリオレフィン
    系樹脂（Ａ−２）とを含有する組成物を５〜９５重量部
    と、（Ｂ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリス
    チレン系樹脂（Ｂ−１）、実質的に官能基を有しないポ
    リスチレン系樹脂（Ｂ−２）、又は前記ポリスチレン系
    樹脂（Ｂ−１）と前記ポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）と
    を含有する組成物を９５〜５重量部との合計１００重量
    部、及び（Ｃ）分子内に一般式化６で表されるアシルア
    ミノ反復単位(IIIb)を有する共重合体又はその塩を０．
    ０５〜２０重量部。 【化６】 （化６に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は、各々独立に水素原
    子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜８のアリー
    ル基又は炭素数７若しくは８のアリールアルキル基を示
    し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキレン基、炭素数５
    〜１７のシクロアルキレン基、炭素数６〜１２のアリー
    レン基又は炭素数７〜１７のアリールアルキレン基を示
    し、Ｒ⁶ は、炭素数１〜８のアルキル基、フェニル基又
    はベンジル基を示しており、Ｒ¹ 〜Ｒ³ 及びＲ⁶ は、そ
    れぞれ反復単位毎に同一であっても異なってもよい。）
12. 【請求項１２】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有するこ
    とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）実質的に官能基を有しないポリオレフィン系樹脂
    （Ａ−２）を５〜９５重量部と、（Ｂ）アミノ基と反応
    し得る官能基を有するポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）、
    又は該ポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）と実質的に官能基
    を有しないポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）とを含有する
    組成物を９５〜５重量部との合計１００重量部、及び
    （Ｃ）分子内に一般式化６で表されるアシルアミノ反復
    単位(IIIb)を有する共重合体又はその塩を０．０５〜２
    ０重量部。
13. 【請求項１３】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有するこ
    とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリオレフ
    ィン系樹脂（Ａ−１）、又は該ポリオレフィン系樹脂
    （Ａ−１）と実質的に官能基を有しないポリオレフィン
    系樹脂（Ａ−２）とを含有する組成物を５〜９５重量部
    と、（Ｂ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリス
    チレン系樹脂（Ｂ−１）、実質的に官能基を有しないポ
    リスチレン系樹脂（Ｂ−２）、又は前記ポリスチレン系
    樹脂（Ｂ−１）と前記ポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）と
    を含有する組成物を９５〜５重量部との合計１００重量
    部、及び（Ｃ）分子内に一般式化７で表されるカルバメ
    ート反復単位(IVa) を有する共重合体又はその塩を０．
    ０５〜２０重量部。 【化７】 （化７に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は、各々独立に水素原
    子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜８のアリー
    ル基又は炭素数７若しくは８のアリールアルキル基を示
    し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキレン基、炭素数５
    〜１７のシクロアルキレン基、炭素数６〜１２のアリー
    レン基又は炭素数７〜１７のアリールアルキレン基を示
    し、Ｒ⁵ は、水素原子又は炭素数１〜６のアルキル基を
    示し、Ｒ⁷ は、炭素数１〜８の一級若しくは二級アルキ
    ル基を示しており、Ｒ¹ 〜Ｒ³ , Ｒ⁵及びＲ⁷ は、それ
    ぞれ反復単位毎に同一であっても異なってもよい。）
14. 【請求項１４】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有するこ
    とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）実質的に官能基を有しないポリオレフィン系樹脂
    （Ａ−２）を５〜９５重量部と、（Ｂ）アミノ基と反応
    し得る官能基を有するポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）、
    又は該ポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）と実質的に官能基
    を有しないポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）とを含有する
    組成物を９５〜５重量部との合計１００重量部、及び
    （Ｃ）分子内に一般式化７で表されるカルバメート反復
    単位(IVa) を有する共重合体又はその塩を０．０５〜２
    ０重量部。
15. 【請求項１５】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有するこ
    とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリオレフ
    ィン系樹脂（Ａ−１）、又は該ポリオレフィン系樹脂
    （Ａ−１）と実質的に官能基を有しないポリオレフィン
    系樹脂（Ａ−２）とを含有する組成物を５〜９５重量部
    と、（Ｂ）アミノ基と反応し得る官能基を有するポリス
    チレン系樹脂（Ｂ−１）、実質的に官能基を有しないポ
    リスチレン系樹脂（Ｂ−２）、又は前記ポリスチレン系
    樹脂（Ｂ−１）と前記ポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）と
    を含有する組成物を９５〜５重量部との合計１００重量
    部、及び（Ｃ）分子内に一般式化８で表されるカルバメ
    ート反復単位(IVb) を有する共重合体又はその塩を０．
    ０５〜２０重量部。 【化８】 （化８に於いて、Ｒ¹ 及びＲ² は、各々独立に水素原
    子、炭素数１〜６のアルキル基、炭素数６〜８のアリー
    ル基又は炭素数７若しくは８のアリールアルキル基を示
    し、Ｒ³ は、炭素数１〜１８のアルキレン基、炭素数５
    〜１７のシクロアルキレン基、炭素数６〜１２のアリー
    レン基又は炭素数７〜１７のアリールアルキレン基を示
    し、Ｒ⁷ は、炭素数１〜８の一級若しくは二級アルキル
    基を示しており、Ｒ¹ 〜Ｒ³ 及びＲ⁷ は、それぞれ反復
    単位毎に同一であっても異なってもよい。）
16. 【請求項１６】 下記Ａ，Ｂ，Ｃの３成分を含有するこ
    とを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）実質的に官能基を有しないポリオレフィン系樹脂
    （Ａ−２）を５〜９５重量部と、（Ｂ）アミノ基と反応
    し得る官能基を有するポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）、
    又は該ポリスチレン系樹脂（Ｂ−１）と実質的に官能基
    を有しないポリスチレン系樹脂（Ｂ−２）とを含有する
    組成物を９５〜５重量部との合計１００重量部、及び
    （Ｃ）分子内に一般式化８で表されるカルバメート反復
    単位(IVb) を有する共重合体又はその塩を０．０５〜２
    ０重量部。
17. 【請求項１７】 前記Ａ成分及び前記Ｂ成分に於けるア
    ミノ基と反応し得る官能基が、無水コハク酸基、カルボ
    キシル基、エポキシ基、エステル基、アミド基、環状イ
    ミノエーテル基、環状イミノアミノ基及びハロゲンから
    なる群より選ばれる１種又は２種以上の官能基であるこ
    とを特徴とする請求項１乃至１６記載の熱可塑性樹脂組
    成物。