JPH0729025B2 - 硫黄酸化物および窒素酸化物の同時除去方法 - Google Patents
硫黄酸化物および窒素酸化物の同時除去方法Info
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- JPH0729025B2 JPH0729025B2 JP1051585A JP5158589A JPH0729025B2 JP H0729025 B2 JPH0729025 B2 JP H0729025B2 JP 1051585 A JP1051585 A JP 1051585A JP 5158589 A JP5158589 A JP 5158589A JP H0729025 B2 JPH0729025 B2 JP H0729025B2
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02A—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE
- Y02A50/00—TECHNOLOGIES FOR ADAPTATION TO CLIMATE CHANGE in human health protection, e.g. against extreme weather
- Y02A50/20—Air quality improvement or preservation, e.g. vehicle emission control or emission reduction by using catalytic converters
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- Treating Waste Gases (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ この発明は、各種ボイラ、各種加熱炉さらにはごみ焼き
炉などから排出される燃焼排ガス中の硫黄酸化物（SO
x）および窒素酸化物（NOx）を同時に湿式法にて効果的
に除去し、もって大気環境の改善に資する方法に関す
る。
炉などから排出される燃焼排ガス中の硫黄酸化物（SO
x）および窒素酸化物（NOx）を同時に湿式法にて効果的
に除去し、もって大気環境の改善に資する方法に関す
る。
［従来技術および問題点］ 従来、この種の排ガス中のSOxおよびNOxの同時除去技術
としては、湿式法のNH3吸収法、錯塩吸収法、硫酸・硝
酸法などが知られている。また、乾式法としては活性炭
法、電子線照射法などが提案されている。ところが周知
の通り、このSOxおよびNOxの同時除去は、湿式法、乾式
法ともに非常に困難であり、同技術の確立、実用化は未
だなされていない。
としては、湿式法のNH3吸収法、錯塩吸収法、硫酸・硝
酸法などが知られている。また、乾式法としては活性炭
法、電子線照射法などが提案されている。ところが周知
の通り、このSOxおよびNOxの同時除去は、湿式法、乾式
法ともに非常に困難であり、同技術の確立、実用化は未
だなされていない。
湿式法として知られているNH3吸収法は、SOxに対しては
NH3水による吸収であるが、NOxに関しては予めオゾンも
添加し、NOをNO2に酸化した後、これをNH3水にて吸収さ
せる方法である。この方法の問題点は、オゾン酸化した
後でもNOxの吸収効率が余り高くなく、NOx除去率が低い
ことである。錯塩吸収法はEDTAを使用し、また硫酸・硝
酸法はニトロシル硫酸を中間体として生成されるもので
あるが、これらの方法の場合もまたNOxの除去率が低
い。
NH3水による吸収であるが、NOxに関しては予めオゾンも
添加し、NOをNO2に酸化した後、これをNH3水にて吸収さ
せる方法である。この方法の問題点は、オゾン酸化した
後でもNOxの吸収効率が余り高くなく、NOx除去率が低い
ことである。錯塩吸収法はEDTAを使用し、また硫酸・硝
酸法はニトロシル硫酸を中間体として生成されるもので
あるが、これらの方法の場合もまたNOxの除去率が低
い。
乾式法については、上に挙げた方法はいずれも未だ開発
段階のものであり、実用化はなされていない。
段階のものであり、実用化はなされていない。
［問題点の解決手段］ この発明による排ガス中のSOxおよびNOxの同時除去方法
の一つは、湿式処理に関するもので、処理すべき排ガス
中に予め塩素ガス（Cl2）を添加しておき、その後アン
モニウムイオン（NH4 +）および臭素イオン（Br-）を含
む苛性ソーダ水溶液よりなる吸収液と上記排ガスを接触
させることを特徴とする。
の一つは、湿式処理に関するもので、処理すべき排ガス
中に予め塩素ガス（Cl2）を添加しておき、その後アン
モニウムイオン（NH4 +）および臭素イオン（Br-）を含
む苛性ソーダ水溶液よりなる吸収液と上記排ガスを接触
させることを特徴とする。
この発明の方法によれば、SOxの除去とNOxの除去がほぼ
完全に達成されるばかりでなく、特に、SOx中のSO2はSO
3に酸化吸収され、硫酸塩を形成する。そのため、通常
のアルカリ水溶液による吸収の場合のように、SOx吸収
後の液中の亜硫酸塩の硫酸塩への酸化処理は必要でな
い。
完全に達成されるばかりでなく、特に、SOx中のSO2はSO
3に酸化吸収され、硫酸塩を形成する。そのため、通常
のアルカリ水溶液による吸収の場合のように、SOx吸収
後の液中の亜硫酸塩の硫酸塩への酸化処理は必要でな
い。
NOxの除去に関しては、後に述べるようにその機構は必
ずしも明確でないが、最終的には窒素と水まで還元され
ている可能性が強く、低温度域での還元という特異な反
応状況を呈する。
ずしも明確でないが、最終的には窒素と水まで還元され
ている可能性が強く、低温度域での還元という特異な反
応状況を呈する。
また、本発明によるもう一つの方法は、処理すべき排ガ
ス中に予め臭素ガス（Br2）を添加しておき、その後NH4
+を含む苛性ソーダ水溶液よりなる吸収液と上記排ガス
を接触させることを特徴とする。
ス中に予め臭素ガス（Br2）を添加しておき、その後NH4
+を含む苛性ソーダ水溶液よりなる吸収液と上記排ガス
を接触させることを特徴とする。
この第２の方法と前述の第１の方法との相違は、排ガス
中への注入添加ガスがCl2からBr2に変ったことと、吸収
液がBr-を含むNH4 +含有苛性ソーダ水溶液からBr-を含ま
ないものになったことである。これら２つの方法におけ
る構成要素は比較的類似するもので、その反応機構も類
似したものになる。
中への注入添加ガスがCl2からBr2に変ったことと、吸収
液がBr-を含むNH4 +含有苛性ソーダ水溶液からBr-を含ま
ないものになったことである。これら２つの方法におけ
る構成要素は比較的類似するもので、その反応機構も類
似したものになる。
第１の方法におけるSOxの吸収、すなわちSO2およびSO3
の吸収は次のようになる。
の吸収は次のようになる。
Cl2＋2NaOH→NaClO＋NaCl＋H2O ………（１） SO2＋NaClO＋2NaOH→Na2SO4＋NaCl＋H2O ……（２） SO3＋2NaOH→Na2SO4＋H2O ………………（３） （１）式はCl2の苛性ソーダへの吸収であり、（２）式
はSO2のNaClOによる酸化吸収であり、（３）式はSO3の
苛性ソーダへの吸収である。さらに、この発明によれ
ば、吸収液中にBr-およびNH4 +が含まれることから、上
記反応の他に次のような反応が生起し、SO2の酸化吸収
を早め、より高効率のSOxの除去が達成される。
はSO2のNaClOによる酸化吸収であり、（３）式はSO3の
苛性ソーダへの吸収である。さらに、この発明によれ
ば、吸収液中にBr-およびNH4 +が含まれることから、上
記反応の他に次のような反応が生起し、SO2の酸化吸収
を早め、より高効率のSOxの除去が達成される。
Cl2＋2Br-→Br2＋2Cl- ………（４） SO2＋Br2＋4NaOH→Na2SO4＋2NaBr＋2H2O ……（５） SOx吸収法におけるNH4 +の作用効果は明確ではないが、N
Oxの吸収においては重要な要素となっている。
Oxの吸収においては重要な要素となっている。
次にNOxの吸収について見ると、（１）式で生成するNaC
lOおよび苛性ソーダ吸収液だけによる酸化吸収はほとん
ど起らず、NOxの除去は達成されない。すなわち、吸収
液中にBr-、NH4 +が存在しない場合にはNOxの除去は達成
されない。
lOおよび苛性ソーダ吸収液だけによる酸化吸収はほとん
ど起らず、NOxの除去は達成されない。すなわち、吸収
液中にBr-、NH4 +が存在しない場合にはNOxの除去は達成
されない。
この反応においては、Br-とNH4 +の両者の存在が必要で
あり、いずれか一方が欠けるとNOxはほとんど除去され
ない。
あり、いずれか一方が欠けるとNOxはほとんど除去され
ない。
Cl2＋2Br-→Br2＋2Cl- ………（４） NO＋1/2Br2→NOBr （６） NOBr＋NH3＋H2O→ NH4NO2＋HBr ……（７） これらの反応式に示すように、（４）式で生成されたBr
2は反応性に富む臭化ニトロシル（NOBr）を生成し、こ
のNOBrがNH4 +と反応してNH4NO2を生成する。ここで、NH
4 +を含む苛性ソーダ水溶液を使用した場合、NH4 +を含ま
ない場合に比べ、格段にNOx除去率が高い。同じ塩基性
物質であってもNH4OHとNaOHとではその作用効果におい
て明確な差異がある。この原因は明確でないが、NH4OH
の場合には気−液境界層においてNH3分圧を有すること
がNOBrとの反応性を高め、吸収速度を上げる要因となっ
ていると思われる。この意味において、上記（７）式で
は反応物質をNH4 +でなくNH3で示した。NH4NO2は下記
（８）式に示す如く非常に分解しやすい物質である。
2は反応性に富む臭化ニトロシル（NOBr）を生成し、こ
のNOBrがNH4 +と反応してNH4NO2を生成する。ここで、NH
4 +を含む苛性ソーダ水溶液を使用した場合、NH4 +を含ま
ない場合に比べ、格段にNOx除去率が高い。同じ塩基性
物質であってもNH4OHとNaOHとではその作用効果におい
て明確な差異がある。この原因は明確でないが、NH4OH
の場合には気−液境界層においてNH3分圧を有すること
がNOBrとの反応性を高め、吸収速度を上げる要因となっ
ていると思われる。この意味において、上記（７）式で
は反応物質をNH4 +でなくNH3で示した。NH4NO2は下記
（８）式に示す如く非常に分解しやすい物質である。
NH4NO2→N2＋2H2O ……（８） 後に述べる実施例の結果でも、吸収液の排水側でのNO2 -
およびNO3 -の量は、定性的には非常に少なかった。
およびNO3 -の量は、定性的には非常に少なかった。
第２の方法は、Br2の発生をBr-とCl2によって行なうの
ではなく、Br2を排ガスに直接添加するもので、SOxおよ
びNOxの吸収をCl2を介さずに実施する方法である。SOx
の除去は（５）式、またNOxの除去は（６）（７）
（８）式によると考えられる。
ではなく、Br2を排ガスに直接添加するもので、SOxおよ
びNOxの吸収をCl2を介さずに実施する方法である。SOx
の除去は（５）式、またNOxの除去は（６）（７）
（８）式によると考えられる。
ここにおいて、第１および第２の方法を実施する場合の
重要な反応条件としては、排ガス中へ予め注入添加する
Cl2もしくはBr2の量、吸収液中のBr-量およびNH4 +量、
さらには苛性ソーダによって調整されるpHの値である。
これらの条件を以下に示す。
重要な反応条件としては、排ガス中へ予め注入添加する
Cl2もしくはBr2の量、吸収液中のBr-量およびNH4 +量、
さらには苛性ソーダによって調整されるpHの値である。
これらの条件を以下に示す。
１） Cl2量;Cl2/（SO2＋1/2NO）モル比１以上 ２） Br2量;Br2/（SO2＋1/2NO）モル比１以上 ３） NH4 +量;NH4 +/NOモル比１以上 ４） 吸収液入口pH;3〜９（苛性ソーダによる調整） この発明の実施プロセスでは、Cl2およびBr2は消費され
るのでなく系内で形態を変え吸収液中に捕捉される。そ
こで、このCl2およびBr2は隔膜電解によって再生使用で
きる。NH4 +はNOxの還元剤として使用されるため、その
消費分の補給が必要である。NH4 +源としてはNH3、NH4OH
が勿論使用できるが、工業的には硫安、塩安などの塩が
経済的かつ反応面においても問題なく使用できる。
るのでなく系内で形態を変え吸収液中に捕捉される。そ
こで、このCl2およびBr2は隔膜電解によって再生使用で
きる。NH4 +はNOxの還元剤として使用されるため、その
消費分の補給が必要である。NH4 +源としてはNH3、NH4OH
が勿論使用できるが、工業的には硫安、塩安などの塩が
経済的かつ反応面においても問題なく使用できる。
この発明における吸収塔の形式としては、通常知られて
いるラシヒリングなどの充填塔、スプレー塔、棚段塔な
ど各種の吸収塔が使用される。これらの吸収塔の操作条
件、すなわち液ガス比、ガス空塔速度などとの関係にお
いて、これらの塔のうちどの形式のものを使用するか決
定される。
いるラシヒリングなどの充填塔、スプレー塔、棚段塔な
ど各種の吸収塔が使用される。これらの吸収塔の操作条
件、すなわち液ガス比、ガス空塔速度などとの関係にお
いて、これらの塔のうちどの形式のものを使用するか決
定される。
［発明の効果］ この発明の方法によれば、従来の湿式法では困難であっ
たSOxおよびNOxの同時除去が、特に高NOx除去率を維持
して経済的に達成される。
たSOxおよびNOxの同時除去が、特に高NOx除去率を維持
して経済的に達成される。
［実 施 例］ 実施例１ 第１図に示す試験装置を用いてSOxおよびNOxの除去試験
を実施した。ここで、SOxおよびNOxとしては、排ガス中
のSOxおよびNOx中のうち大部分を占めるSO2およびNOを
使用し、SO3およびNO2の混入は行なわなかった。
を実施した。ここで、SOxおよびNOxとしては、排ガス中
のSOxおよびNOx中のうち大部分を占めるSO2およびNOを
使用し、SO3およびNO2の混入は行なわなかった。
反応塔（１）は径30mmφ×高さ510mmのパイレックスガ
ラス管よりなり、径2mmの球形ガラスビーズを高さ331mm
まで充填したものである。吸収塔（２）は反応塔（１）
と全く同じ形式およびサイズのものである。反応塔
（１）および吸収塔（２）ともに温水ジャケット（３）
（４）を有し、所定温度（70℃）に維持されている。反
応塔（１）は反応ガス中にCl2あるいはBr2を予め添加す
るための装置であり、反応塔（１）の反応液で直接SO2
およびNOを吸収するものではない。他方、吸収塔（２）
はSO2およびNOを吸収する装置である。SO2の除去率およ
びNOの除去率は、この吸収塔（２）の前後における各々
の濃度を測定することによって求めた。
ラス管よりなり、径2mmの球形ガラスビーズを高さ331mm
まで充填したものである。吸収塔（２）は反応塔（１）
と全く同じ形式およびサイズのものである。反応塔
（１）および吸収塔（２）ともに温水ジャケット（３）
（４）を有し、所定温度（70℃）に維持されている。反
応塔（１）は反応ガス中にCl2あるいはBr2を予め添加す
るための装置であり、反応塔（１）の反応液で直接SO2
およびNOを吸収するものではない。他方、吸収塔（２）
はSO2およびNOを吸収する装置である。SO2の除去率およ
びNOの除去率は、この吸収塔（２）の前後における各々
の濃度を測定することによって求めた。
第１表に本試験装置における共通の標準的な反応条件を
示す。同表において、ケースＡは試験用排ガス中にCl2
を添加する場合（第１の方法）の条件であり、ケースＢ
はBr2を添加する場合（第２の方法）の条件である。吸
収塔の操作条件で見ると、ケースＡとケースＢではとも
にBr-濃度は50mg/であるが、ケースＢではBr-の添加
は行なわなかった。Br-およびNH4 +源としてはそれぞれK
Brおよび（NH4）2SO4を使用した。
示す。同表において、ケースＡは試験用排ガス中にCl2
を添加する場合（第１の方法）の条件であり、ケースＢ
はBr2を添加する場合（第２の方法）の条件である。吸
収塔の操作条件で見ると、ケースＡとケースＢではとも
にBr-濃度は50mg/であるが、ケースＢではBr-の添加
は行なわなかった。Br-およびNH4 +源としてはそれぞれK
Brおよび（NH4）2SO4を使用した。
ケースＡにおける結果を第２表に示す。同表から明らか
なように、高いSO2除去率および高いNO除去率が得られ
る。ただし、SO2濃度500ppmの場合には、SO2によりCl2
分が消費されてCl2不足となり、NOの除去率が低下して
いる。ケースＢの結果を第３表に示す。この場合、SO2
濃度500ppmでも高いNO除去率が得られる。
なように、高いSO2除去率および高いNO除去率が得られ
る。ただし、SO2濃度500ppmの場合には、SO2によりCl2
分が消費されてCl2不足となり、NOの除去率が低下して
いる。ケースＢの結果を第３表に示す。この場合、SO2
濃度500ppmでも高いNO除去率が得られる。
比較例１ 実施例１の装置を使用し、第１表の条件下、試験用排ガ
スは反応塔（１）をバイパスさせ、すなわち、Cl2およ
びBr2を添加せず、直接吸収塔（２）へ導入した。吸収
塔（２）の吸収液は苛性ソーダによってpH9に調整し、N
H4 +（10mg/）およびBr-（50mg/）の有無の各ケース
で試験を行なった。その結果を第４表に示す。Cl2およ
びBr2を添加しない系では、有効なSO2およびNOの除去は
達成されない。
スは反応塔（１）をバイパスさせ、すなわち、Cl2およ
びBr2を添加せず、直接吸収塔（２）へ導入した。吸収
塔（２）の吸収液は苛性ソーダによってpH9に調整し、N
H4 +（10mg/）およびBr-（50mg/）の有無の各ケース
で試験を行なった。その結果を第４表に示す。Cl2およ
びBr2を添加しない系では、有効なSO2およびNOの除去は
達成されない。
比較例２ 実施例１の装置を使用し、第２表のNo.2のガス組成か
ら、吸収液中へのNH4 +およびBr-の添加を行なわず、SO2
およびNOの除去試験を実施した。その結果、SO2除去率9
9.5％およびNO除去率4.3％を得た。すなわち、吸収液に
NH4 +およびBr-が含まれない場合には、有効なNO除去が
達成されないことがわかる。
ら、吸収液中へのNH4 +およびBr-の添加を行なわず、SO2
およびNOの除去試験を実施した。その結果、SO2除去率9
9.5％およびNO除去率4.3％を得た。すなわち、吸収液に
NH4 +およびBr-が含まれない場合には、有効なNO除去が
達成されないことがわかる。
比較例３ 実施例１の装置を使用し、第３表のNo.2のガス組成か
ら、吸収液中へのNH4 +の添加を行なわず、SO2およびNO
の除去試験を実施した。その結果、SO2除去率99.5％お
よびNO除去率3.2％を得た。すなわち、NH4 +が吸収液に
含まれない系では、有効なNO除去が達成されないことが
わかる。
ら、吸収液中へのNH4 +の添加を行なわず、SO2およびNO
の除去試験を実施した。その結果、SO2除去率99.5％お
よびNO除去率3.2％を得た。すなわち、NH4 +が吸収液に
含まれない系では、有効なNO除去が達成されないことが
わかる。
図面はこの発明の実施例を示すフローシートである。
フロントページの続き (72)発明者 小林 利治 大阪府大阪市此花区桜島１丁目３番40号 ニチゾウ陸機設計株式会社内 (56)参考文献 特開 平２−203921（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−203922（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】硫黄酸化物および窒素酸化物を含む燃焼排
ガス中に予め塩素ガスをCl2/（SO2＋1/2NO）＝モル比１
以上で添加しておき、その後アンモニウムイオンおよび
臭素イオンを含む苛性ソーダ水溶液と上記排ガスを接触
させることにより硫黄酸化物と窒素酸化物を同時に除去
する、硫黄酸化物および窒素酸化物の同時除去方法。 - 【請求項２】硫黄酸化物および窒素酸化物を含む燃焼排
ガス中に予め臭素ガスをBr2/（SO2＋1/2NO）＝モル比１
以上で添加しておき、その後アンモニウムイオンを含む
苛性ソーダ水溶液と上記排ガスを接触させることにより
硫黄酸化物と窒素酸化物を同時に除去する、硫黄酸化物
および窒素酸化物の同時除去方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1051585A JPH0729025B2 (ja) | 1989-03-02 | 1989-03-02 | 硫黄酸化物および窒素酸化物の同時除去方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1051585A JPH0729025B2 (ja) | 1989-03-02 | 1989-03-02 | 硫黄酸化物および窒素酸化物の同時除去方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02229527A JPH02229527A (ja) | 1990-09-12 |
| JPH0729025B2 true JPH0729025B2 (ja) | 1995-04-05 |
Family
ID=12891012
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1051585A Expired - Lifetime JPH0729025B2 (ja) | 1989-03-02 | 1989-03-02 | 硫黄酸化物および窒素酸化物の同時除去方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0729025B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112169573A (zh) * | 2020-11-26 | 2021-01-05 | 苏州仕净环保科技股份有限公司 | 一种烟气脱硫脱硝工艺 |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100325126B1 (ko) * | 1999-05-06 | 2002-03-02 | 민경조 | 배기 가스의 탈질 방법 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0691941B2 (ja) * | 1989-02-01 | 1994-11-16 | 日立造船株式会社 | 各種燃焼排ガス中の窒素酸化物の湿式除去法 |
| JPH0691942B2 (ja) * | 1989-02-01 | 1994-11-16 | 日立造船株式会社 | 湿式排煙脱硝方法 |
-
1989
- 1989-03-02 JP JP1051585A patent/JPH0729025B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN112169573A (zh) * | 2020-11-26 | 2021-01-05 | 苏州仕净环保科技股份有限公司 | 一种烟气脱硫脱硝工艺 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02229527A (ja) | 1990-09-12 |
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