JPH07296853A - 充電方法 - Google Patents
充電方法Info
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- JPH07296853A JPH07296853A JP6084788A JP8478894A JPH07296853A JP H07296853 A JPH07296853 A JP H07296853A JP 6084788 A JP6084788 A JP 6084788A JP 8478894 A JP8478894 A JP 8478894A JP H07296853 A JPH07296853 A JP H07296853A
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- voltage
- battery
- positive electrode
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Secondary Cells (AREA)
- Charge And Discharge Circuits For Batteries Or The Like (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【構成】 Ｌｉx ＭＯ2 （但し、Ｍは１種以上の遷移金
属を表し、ｘは０．０５≦ｘ≦１．１０である）で表さ
れるリチウム遷移金属複合酸化物よりなる正極と、リチ
ウムのドープ・脱ドープが可能な材料よりなる負極と、
非水電解液を備えてなる非水電解液二次電池に充電を行
うに際して、初めに定電流で規定充電電圧まで充電を行
った後、充電電流を逐次低減させながら段階的に充電を
行う。 【効果】 規定充電電圧を高く設定した場合でも正極上
での電解液の分解，正極活物質の結晶破壊が抑えられ、
電池の性能が良好に維持される。この効果は、環境温度
を高くして場合でも、充電電流を大きくした場合でも同
様である。したがって、電池電圧の高い非水電解液二次
電池に対して、良好なサイクル特性を維持しながらの充
電、特に急速充電が可能になり、その工業的，商業的価
値は大である。
属を表し、ｘは０．０５≦ｘ≦１．１０である）で表さ
れるリチウム遷移金属複合酸化物よりなる正極と、リチ
ウムのドープ・脱ドープが可能な材料よりなる負極と、
非水電解液を備えてなる非水電解液二次電池に充電を行
うに際して、初めに定電流で規定充電電圧まで充電を行
った後、充電電流を逐次低減させながら段階的に充電を
行う。 【効果】 規定充電電圧を高く設定した場合でも正極上
での電解液の分解，正極活物質の結晶破壊が抑えられ、
電池の性能が良好に維持される。この効果は、環境温度
を高くして場合でも、充電電流を大きくした場合でも同
様である。したがって、電池電圧の高い非水電解液二次
電池に対して、良好なサイクル特性を維持しながらの充
電、特に急速充電が可能になり、その工業的，商業的価
値は大である。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、電池電圧の高い非水電
解液二次電池に適用される充電方法に関する。
解液二次電池に適用される充電方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子技術の進歩により電子機器の
高性能化，小型化，ポータブル化が進み、これら電子機
器に使用される二次電池に対しても高いエネルギー密度
を有することが強く要求されるようになっている。
高性能化，小型化，ポータブル化が進み、これら電子機
器に使用される二次電池に対しても高いエネルギー密度
を有することが強く要求されるようになっている。
【０００３】従来よりこれら電子機器に使用されている
二次電池としては、ニッケル・カドミウム電池や鉛電池
等の水溶液系二次電池が挙げられる。しかし、水溶液系
二次電池では、放電電位が低く、高エネルギー密度化へ
の要求には十分に応えられない。
二次電池としては、ニッケル・カドミウム電池や鉛電池
等の水溶液系二次電池が挙げられる。しかし、水溶液系
二次電池では、放電電位が低く、高エネルギー密度化へ
の要求には十分に応えられない。
【０００４】そこで、最近、金属リチウムやリチウム合
金を負極とするリチウム二次電池、さらには炭素材料の
如きリチウムイオンのドープ・脱ドープが可能な材料を
負極とし、リチウムコバルト酸化物，リチウムニッケル
酸化物等のリチウム複合酸化物を正極とするリチウムイ
オン二次電池の研究開発が盛んに行われている。
金を負極とするリチウム二次電池、さらには炭素材料の
如きリチウムイオンのドープ・脱ドープが可能な材料を
負極とし、リチウムコバルト酸化物，リチウムニッケル
酸化物等のリチウム複合酸化物を正極とするリチウムイ
オン二次電池の研究開発が盛んに行われている。
【０００５】これらリチウム二次電池，リチウムイオン
二次電池は、電解液として非水電解液を用いることから
非水電解液二次電池と総称され、電池電圧が高く、高エ
ネルギー密度を有し、自己放電も少ないといった二次電
池として非常に優れた特性を有している。このため、８
ｍ／ｍＶＴＲ、ＣＤプレーヤ、ラップトップ・コンピュ
ータ、セルラーテレフォン等のポータブル用電子機器の
電源として提案され、大いに期待される二次電池であ
る。
二次電池は、電解液として非水電解液を用いることから
非水電解液二次電池と総称され、電池電圧が高く、高エ
ネルギー密度を有し、自己放電も少ないといった二次電
池として非常に優れた特性を有している。このため、８
ｍ／ｍＶＴＲ、ＣＤプレーヤ、ラップトップ・コンピュ
ータ、セルラーテレフォン等のポータブル用電子機器の
電源として提案され、大いに期待される二次電池であ
る。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】ところで、上記非水電
解液二次電池への充電には、定電流で規定充電電圧まで
充電し、さらにその規定充電電圧を保持しつつ、定電流
で充電を行う定電圧・定電流充電方式が標準的な方式と
して採用されており、特に定電圧制御はいかなる充電に
際しても必須とされている。
解液二次電池への充電には、定電流で規定充電電圧まで
充電し、さらにその規定充電電圧を保持しつつ、定電流
で充電を行う定電圧・定電流充電方式が標準的な方式と
して採用されており、特に定電圧制御はいかなる充電に
際しても必須とされている。
【０００７】一方、上記非水電解液二次電池は、電池電
圧が４．２Ｖ程度と高いことから、上述の定電圧・定電
流方式で充電が行われるに際して、規定充電電圧がそれ
に合わせて高い値に設定される。したがって、充電に要
する大部分の時間、高い電圧で保持されることになる。
圧が４．２Ｖ程度と高いことから、上述の定電圧・定電
流方式で充電が行われるに際して、規定充電電圧がそれ
に合わせて高い値に設定される。したがって、充電に要
する大部分の時間、高い電圧で保持されることになる。
【０００８】ところが、上記非水電解液二次電池におい
て溶媒として使用されている炭酸プロピレンやジメトキ
シエタン等は、高い電圧で長時間保持されると分解し、
電池の性能に悪影響を及ぼす。それが原因して電池のサ
イクル特性が劣化するといった問題が生じてしまう。特
に、このようなサイクル特性の劣化は、急速充電を行う
べく充電電流を大きくしたり、充電を高温雰囲気下で行
った場合に顕著であり、ユーザが最近大きく要求すると
ころの急速充電性の向上等に応えるためにも改善が求め
られる。
て溶媒として使用されている炭酸プロピレンやジメトキ
シエタン等は、高い電圧で長時間保持されると分解し、
電池の性能に悪影響を及ぼす。それが原因して電池のサ
イクル特性が劣化するといった問題が生じてしまう。特
に、このようなサイクル特性の劣化は、急速充電を行う
べく充電電流を大きくしたり、充電を高温雰囲気下で行
った場合に顕著であり、ユーザが最近大きく要求すると
ころの急速充電性の向上等に応えるためにも改善が求め
られる。
【０００９】このため、電池側の充電性を改善する手法
として、リチウムイオン二次電池の非水溶媒に炭酸プロ
ピレンと炭酸ジメチルとの混合溶媒を用いることが、特
開平４−１８４８７２号公報に提案されている。すなわ
ち、リチウムイオン二次電池の非水溶媒として炭酸プロ
ピレンと炭酸ジメチルとの混合溶媒を用いると、４５℃
程度の温度環境であれば、上記定電圧・定電流方式の充
電が良好な状態で行われる。
として、リチウムイオン二次電池の非水溶媒に炭酸プロ
ピレンと炭酸ジメチルとの混合溶媒を用いることが、特
開平４−１８４８７２号公報に提案されている。すなわ
ち、リチウムイオン二次電池の非水溶媒として炭酸プロ
ピレンと炭酸ジメチルとの混合溶媒を用いると、４５℃
程度の温度環境であれば、上記定電圧・定電流方式の充
電が良好な状態で行われる。
【００１０】しかしながら、上記混合溶媒を用いた場合
でも、充電を６０℃以上のさらに高温の環境下で行った
り、充電電流をさらに大きくすると、やはり正極活物質
上で電解液が分解したり正極活物質そのものの結晶が破
壊して電池性能が劣化し、充電性の十分な改善には至ら
ない。
でも、充電を６０℃以上のさらに高温の環境下で行った
り、充電電流をさらに大きくすると、やはり正極活物質
上で電解液が分解したり正極活物質そのものの結晶が破
壊して電池性能が劣化し、充電性の十分な改善には至ら
ない。
【００１１】現状では、この他の方法で、上述の充電に
伴う電池のサイクル劣化を解消する効果的な方法は見い
出されておらず、非水電解液二次電池の長所を活かす上
で早急な対策が切望されている。
伴う電池のサイクル劣化を解消する効果的な方法は見い
出されておらず、非水電解液二次電池の長所を活かす上
で早急な対策が切望されている。
【００１２】そこで、本発明はこのような従来の実情に
鑑みて提案されたものであり、規定充電電圧を高く設定
した場合でも、良好なサイクル特性が得られ、高い電池
電圧で使用される非水電解液二次電池に適用して好適な
充電方法を提供することを目的とする。
鑑みて提案されたものであり、規定充電電圧を高く設定
した場合でも、良好なサイクル特性が得られ、高い電池
電圧で使用される非水電解液二次電池に適用して好適な
充電方法を提供することを目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】上述の目的を達成するた
めに、本発明者等が鋭意検討を重ねた結果、充電に伴う
電池のサイクル劣化は、充電中に電池が高い電圧で保持
されている時間が長い程顕著になり、逆にこの時間が短
ければ、規定充電電圧を高く設定した場合でも、電池の
性能が良好に維持され、サイクル劣化が抑えられるとの
知見を得るに至った。
めに、本発明者等が鋭意検討を重ねた結果、充電に伴う
電池のサイクル劣化は、充電中に電池が高い電圧で保持
されている時間が長い程顕著になり、逆にこの時間が短
ければ、規定充電電圧を高く設定した場合でも、電池の
性能が良好に維持され、サイクル劣化が抑えられるとの
知見を得るに至った。
【００１４】本発明の充電方法は、このような知見に基
づいて完成されたものであって、Ｌｉx ＭＯ2 （但し、
Ｍは１種以上の遷移金属を表し、ｘは０．０５≦ｘ≦
１．１０である）で表されるリチウム遷移金属複合酸化
物よりなる正極と、リチウムのドープ・脱ドープが可能
な材料よりなる負極と、非水電解液を備えてなる非水電
解液二次電池に充電を行うに際して、初めに定電流で規
定充電電圧まで充電を行った後、充電電流を逐次低減さ
せながら段階的に充電を行うことを特徴とするものであ
る。
づいて完成されたものであって、Ｌｉx ＭＯ2 （但し、
Ｍは１種以上の遷移金属を表し、ｘは０．０５≦ｘ≦
１．１０である）で表されるリチウム遷移金属複合酸化
物よりなる正極と、リチウムのドープ・脱ドープが可能
な材料よりなる負極と、非水電解液を備えてなる非水電
解液二次電池に充電を行うに際して、初めに定電流で規
定充電電圧まで充電を行った後、充電電流を逐次低減さ
せながら段階的に充電を行うことを特徴とするものであ
る。
【００１５】本発明の充電方法は、Ｌｉx ＭＯ2 （但
し、Ｍは１種以上の遷移金属を表し、ｘは０．０５≦ｘ
≦１．１０である）で表されるリチウム遷移金属複合酸
化物よりなる正極と、リチウムのドープ・脱ドープが可
能な材料よりなる負極と、非水電解液を備えてなるリチ
ウムイオン二次電池を対象に充電を行う方法である。
し、Ｍは１種以上の遷移金属を表し、ｘは０．０５≦ｘ
≦１．１０である）で表されるリチウム遷移金属複合酸
化物よりなる正極と、リチウムのドープ・脱ドープが可
能な材料よりなる負極と、非水電解液を備えてなるリチ
ウムイオン二次電池を対象に充電を行う方法である。
【００１６】このようなリチウムイオン二次電池は、電
池電圧が高いため、充電の規定充電電圧をそれに合わせ
て高く設定する必要がある。しかし、この電池は、充電
に際して長時間高い電圧で保持されると、正極活物質上
で電解液が分解したり、正極活物質そのものが結晶破壊
し、電池性能が劣化する。このような電池性能の劣化
は、充電電流が大きくなる程、また充電環境の温度が高
くなる程促進される。
池電圧が高いため、充電の規定充電電圧をそれに合わせ
て高く設定する必要がある。しかし、この電池は、充電
に際して長時間高い電圧で保持されると、正極活物質上
で電解液が分解したり、正極活物質そのものが結晶破壊
し、電池性能が劣化する。このような電池性能の劣化
は、充電電流が大きくなる程、また充電環境の温度が高
くなる程促進される。
【００１７】充電電流を大きくした場合に劣化が促進さ
れるのは、充電電流を大きくすると充電開始から規定充
電電圧に到達するまでの時間が短くなり、その分電池の
規定充電電圧で保持されている時間が長くなるからと考
えられる。一方、充電環境の温度が高い場合に劣化が促
進されるのは、温度が高いと正極活物質上での電解液の
分解が助長されるからである。
れるのは、充電電流を大きくすると充電開始から規定充
電電圧に到達するまでの時間が短くなり、その分電池の
規定充電電圧で保持されている時間が長くなるからと考
えられる。一方、充電環境の温度が高い場合に劣化が促
進されるのは、温度が高いと正極活物質上での電解液の
分解が助長されるからである。
【００１８】そこで、本発明では、このような充電に伴
う電池性能の劣化を防止し、サイクル特性の向上を図る
ために、初めに定電流で規定充電電圧まで充電を行った
後、充電電流を逐次低減させながら段階的に充電を行う
こととする。
う電池性能の劣化を防止し、サイクル特性の向上を図る
ために、初めに定電流で規定充電電圧まで充電を行った
後、充電電流を逐次低減させながら段階的に充電を行う
こととする。
【００１９】すなわち、１段目の充電として充電電流Ｉ
1 で定電流充電を規定充電電圧に到達するまで行い、規
定充電電圧に到達した時点で直ちに充電電流を低減させ
る。充電電流を低減させると、電極の分極が一旦小さく
なり、電圧が規定充電電圧よりも小さい値になる。その
後、２段目の充電として、低減後の充電電流Ｉ2 で再び
規定充電電圧まで定電流充電を行い、規定充電電圧に到
達した時点で充電電流を低減させる。そして、さらに任
意にｎ段、このような規定充電電圧までの定電流充電と
充電電流Ｉn の低減を繰り返し充電を行う。
1 で定電流充電を規定充電電圧に到達するまで行い、規
定充電電圧に到達した時点で直ちに充電電流を低減させ
る。充電電流を低減させると、電極の分極が一旦小さく
なり、電圧が規定充電電圧よりも小さい値になる。その
後、２段目の充電として、低減後の充電電流Ｉ2 で再び
規定充電電圧まで定電流充電を行い、規定充電電圧に到
達した時点で充電電流を低減させる。そして、さらに任
意にｎ段、このような規定充電電圧までの定電流充電と
充電電流Ｉn の低減を繰り返し充電を行う。
【００２０】このように充電電流を逐次低減させながら
段階的に充電を行うと、充電電流が低減した直後には電
圧が規定充電電圧よりも小さい値になるので、充電電流
を一定にして充電を行う場合に比べて、充電終了に至る
までに電池が規定充電電圧で保持されている時間が短縮
される。したがって、正極活物質上での電解液の分解、
正極活物質の結晶破壊が抑えられ、電池性能が良好に維
持されることになる。
段階的に充電を行うと、充電電流が低減した直後には電
圧が規定充電電圧よりも小さい値になるので、充電電流
を一定にして充電を行う場合に比べて、充電終了に至る
までに電池が規定充電電圧で保持されている時間が短縮
される。したがって、正極活物質上での電解液の分解、
正極活物質の結晶破壊が抑えられ、電池性能が良好に維
持されることになる。
【００２１】このように充電を段階的に行うに際して、
充電電流Ｉn は次式の関係が満足するように設定するこ
とが望ましい。 Ｉn ＝ｋn-1 ×Ｉ1 （０．２≦ｋ＜１．０） Ｉn ：ｎ段目の充電電流 ｋ：低減係数 ｎ：充電の段数 Ｉ1 ：初期の充電電流
充電電流Ｉn は次式の関係が満足するように設定するこ
とが望ましい。 Ｉn ＝ｋn-1 ×Ｉ1 （０．２≦ｋ＜１．０） Ｉn ：ｎ段目の充電電流 ｋ：低減係数 ｎ：充電の段数 Ｉ1 ：初期の充電電流
【００２２】この関係を満足するように充電を行った場
合の、充電電圧のタイムコースを図１に示す。このよう
に充電電流を逐次的に低減させて段階的に充電を行う
と、規定充電電圧で保持されるのはほんの僅かな時間で
済み、充電後にも良好な電池性能が維持されることにな
る。但し、充電電流Ｉn の低減係数ｋは、式で示す如く
０．２≦ｋ＜１．０の範囲内に設定する必要がある。低
減係数ｋを０．２未満とした場合には、低域電流が小さ
くなり規定充電時間内で充電が完了しないといった不都
合が生じる。
合の、充電電圧のタイムコースを図１に示す。このよう
に充電電流を逐次的に低減させて段階的に充電を行う
と、規定充電電圧で保持されるのはほんの僅かな時間で
済み、充電後にも良好な電池性能が維持されることにな
る。但し、充電電流Ｉn の低減係数ｋは、式で示す如く
０．２≦ｋ＜１．０の範囲内に設定する必要がある。低
減係数ｋを０．２未満とした場合には、低域電流が小さ
くなり規定充電時間内で充電が完了しないといった不都
合が生じる。
【００２３】なお、充電の段数ｎは、任意であり、充電
時間に応じて適宜設定して差し支えない。
時間に応じて適宜設定して差し支えない。
【００２４】以上のような充電は、リチウムイオン二次
電池に対して行われるが、リチウムイオン二次電池に用
いられる負極活物質，正極活物質，非水電解液としては
以下に例示するものが挙げられる。
電池に対して行われるが、リチウムイオン二次電池に用
いられる負極活物質，正極活物質，非水電解液としては
以下に例示するものが挙げられる。
【００２５】まず、正極活物質としては、Ｌｉx ＭＯ2
（但し、Ｍは１種以上の遷移金属を表し、好ましくはＣ
ｏ，Ｎｉの少なくともいずれかである。ｘは０．０５≦
ｘ≦１．１０である。）が使用される。
（但し、Ｍは１種以上の遷移金属を表し、好ましくはＣ
ｏ，Ｎｉの少なくともいずれかである。ｘは０．０５≦
ｘ≦１．１０である。）が使用される。
【００２６】これらリチウム複合酸化物は、例えばリチ
ウム，コバルト，ニッケルの炭酸塩を出発原料とし、こ
れら炭酸塩を組成に応じて混合し酸素存在雰囲気下６０
０℃〜１０００℃の温度範囲で焼成することにより得ら
れる。なお、出発原料は炭酸塩に限定されず、酸化物、
水酸化物からも合成可能である。
ウム，コバルト，ニッケルの炭酸塩を出発原料とし、こ
れら炭酸塩を組成に応じて混合し酸素存在雰囲気下６０
０℃〜１０００℃の温度範囲で焼成することにより得ら
れる。なお、出発原料は炭酸塩に限定されず、酸化物、
水酸化物からも合成可能である。
【００２７】一方、負極活物質としては、炭素材料が多
用されるが、これに限らずリチウムのドープ・脱ドープ
可能な材料であれば良い。炭素材料としては、熱分解炭
素類、コークス類（ピッチコークス，ニードルコーク
ス，石油コークス等）、黒鉛類，ガラス状炭素類、有機
高分子化合物焼成体（フラン樹脂等を適当な温度で焼成
し炭素化したもの）、炭素繊維、活性炭などが使用可能
である。特に好ましいものとしては、（００２）面の面
間隔が３．７０Å以上、真密度１．７０ｇ／ｃｃ未満で
あり、且つ空気気流中における示差熱分析で７００℃以
上に発熱ピークを有しない炭素材料である。
用されるが、これに限らずリチウムのドープ・脱ドープ
可能な材料であれば良い。炭素材料としては、熱分解炭
素類、コークス類（ピッチコークス，ニードルコーク
ス，石油コークス等）、黒鉛類，ガラス状炭素類、有機
高分子化合物焼成体（フラン樹脂等を適当な温度で焼成
し炭素化したもの）、炭素繊維、活性炭などが使用可能
である。特に好ましいものとしては、（００２）面の面
間隔が３．７０Å以上、真密度１．７０ｇ／ｃｃ未満で
あり、且つ空気気流中における示差熱分析で７００℃以
上に発熱ピークを有しない炭素材料である。
【００２８】電解液としては、リチウム塩を電解質とし
これを有機溶媒に溶解させた電解液が用いられる。有機
溶媒としては特に限定されるものではないが、プロピレ
ンカーボネート、エチレンカーボネート、１，２−ジメ
トキシエタン、γ−ブチロラクトン、テトラヒドロフラ
ン、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジ
プロピルカーボネート等の単独もしくは２種類以上の混
合溶媒が使用可能である。
これを有機溶媒に溶解させた電解液が用いられる。有機
溶媒としては特に限定されるものではないが、プロピレ
ンカーボネート、エチレンカーボネート、１，２−ジメ
トキシエタン、γ−ブチロラクトン、テトラヒドロフラ
ン、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、ジ
プロピルカーボネート等の単独もしくは２種類以上の混
合溶媒が使用可能である。
【００２９】電解質としては、ＬｉＣｌＯ4 ，ＬｉＡｓ
Ｆ6 ，ＬｉＰＦ6 ，ＬｉＢＦ4 等が使用可能である。
Ｆ6 ，ＬｉＰＦ6 ，ＬｉＢＦ4 等が使用可能である。
【００３０】電池の形状は、円筒型，角型，コイン型，
ボタン型のいずれでも良い。なお、安全性の高い密閉型
非水電解液二次電池を得るために、過充電時の異常時に
電池内圧に応じて電流を遮断させる手段を備えた構造と
すると一層望ましい。
ボタン型のいずれでも良い。なお、安全性の高い密閉型
非水電解液二次電池を得るために、過充電時の異常時に
電池内圧に応じて電流を遮断させる手段を備えた構造と
すると一層望ましい。
【００３１】
【作用】本発明では、Ｌｉx ＭＯ2 （但し、Ｍは１種以
上の遷移金属を表し、ｘは０．０５≦ｘ≦１．１０であ
る）で表されるリチウム遷移金属複合酸化物よりなる正
極と、リチウムのドープ・脱ドープが可能な材料よりな
る負極と、非水電解液を備えてなる非水電解液二次電池
に充電を行うに際して、定電流で規定充電電圧まで充電
を行った後、充電電流を逐次低減させながら段階的に充
電を行う。
上の遷移金属を表し、ｘは０．０５≦ｘ≦１．１０であ
る）で表されるリチウム遷移金属複合酸化物よりなる正
極と、リチウムのドープ・脱ドープが可能な材料よりな
る負極と、非水電解液を備えてなる非水電解液二次電池
に充電を行うに際して、定電流で規定充電電圧まで充電
を行った後、充電電流を逐次低減させながら段階的に充
電を行う。
【００３２】定電流で規定充電電圧まで充電を行った
後、充電電流を低減させると、電極の分極が一旦小さく
なり、電圧が規定充電電圧よりも小さい値になる。充電
電流を逐次低減させながら段階的に充電を行うと、この
ような規定充電電圧への到達と電圧降下が繰り返され、
充電終了に至るまでに電池が規定充電電圧で保持されて
いる時間が、充電電流を一定にして充電を行う場合に比
べて短縮される。これにより、正極上での電解液の分
解、正極活物質の結晶破壊が抑えられ、電池性能が良好
に維持されることになる。
後、充電電流を低減させると、電極の分極が一旦小さく
なり、電圧が規定充電電圧よりも小さい値になる。充電
電流を逐次低減させながら段階的に充電を行うと、この
ような規定充電電圧への到達と電圧降下が繰り返され、
充電終了に至るまでに電池が規定充電電圧で保持されて
いる時間が、充電電流を一定にして充電を行う場合に比
べて短縮される。これにより、正極上での電解液の分
解、正極活物質の結晶破壊が抑えられ、電池性能が良好
に維持されることになる。
【００３３】
【実施例】以下、本発明を具体的な実験結果に基づいて
説明する。
説明する。
【００３４】電池の作成 本実施例で充電を行った電池の構成を図２に示す。本実
施例では、先ずこのような構成の円筒型の電池を以下の
ようにして作成した。
施例では、先ずこのような構成の円筒型の電池を以下の
ようにして作成した。
【００３５】負極１は次のように作製した。出発原料に
石油ピッチを用い、これを酸素を含む官能基を１０〜２
０％導入（酸素架橋）した後、不活性ガス中，温度１０
００℃で焼成することで得た。この得られた負極活物質
はガラス状炭素材料に近い性質の難黒鉛化炭素材料であ
る。
石油ピッチを用い、これを酸素を含む官能基を１０〜２
０％導入（酸素架橋）した後、不活性ガス中，温度１０
００℃で焼成することで得た。この得られた負極活物質
はガラス状炭素材料に近い性質の難黒鉛化炭素材料であ
る。
【００３６】このようにして得られた炭素材料を９０重
量％、結着材としてポリフッ化ビニリデンを１０重量％
の割合で混合して負極合剤を調製し、Ｎ−メチル−２−
ピロリドンに分散させて負極合剤スラリーとした。
量％、結着材としてポリフッ化ビニリデンを１０重量％
の割合で混合して負極合剤を調製し、Ｎ−メチル−２−
ピロリドンに分散させて負極合剤スラリーとした。
【００３７】そして、この負極合剤スラリーを、負極集
電体９となる銅箔の両面に塗布し、乾燥後、ローラープ
レス機で圧縮成形することで帯状負極１を作製した。
電体９となる銅箔の両面に塗布し、乾燥後、ローラープ
レス機で圧縮成形することで帯状負極１を作製した。
【００３８】次に、正極２を次のようにして作成した。
炭酸コバルトと炭酸リチウムをＬｉ／Ｃｏ比＝１となる
ように混合し、空気中，温度９００℃で５時間焼成し、
ＬｉＣｏＯ2 を生成した。このＬｉＣｏＯ2 を正極活物
質とし、これの９１重量％、導電材としてグラファイト
６重量％、ポリフッ化ビニリデン３重量％を混合して正
極合剤を調製し、Ｎ−メチル−２−ピロリドンに分散さ
せて正極合剤スラリーとした。
炭酸コバルトと炭酸リチウムをＬｉ／Ｃｏ比＝１となる
ように混合し、空気中，温度９００℃で５時間焼成し、
ＬｉＣｏＯ2 を生成した。このＬｉＣｏＯ2 を正極活物
質とし、これの９１重量％、導電材としてグラファイト
６重量％、ポリフッ化ビニリデン３重量％を混合して正
極合剤を調製し、Ｎ−メチル−２−ピロリドンに分散さ
せて正極合剤スラリーとした。
【００３９】そして、この正極合剤スラリーを、正極集
電体１０となるアルミニウム箔に塗布し、乾燥後、ロー
ラプレス機で圧縮成形することで帯状正極２を作製し
た。
電体１０となるアルミニウム箔に塗布し、乾燥後、ロー
ラプレス機で圧縮成形することで帯状正極２を作製し
た。
【００４０】以上のように作製した帯状負極１と帯状正
極２を、厚さ２５μｍの微多孔性ポリプロピレンフィル
ムからなるセパレータ３を介して、順に積層し、多数回
巻回することにより渦巻式電極を作成した。
極２を、厚さ２５μｍの微多孔性ポリプロピレンフィル
ムからなるセパレータ３を介して、順に積層し、多数回
巻回することにより渦巻式電極を作成した。
【００４１】この作成した渦巻式電極体を、ニッケル鍍
金を施した鉄製の電池缶５に収納した。次いで、渦巻式
電極体の上下両面に絶縁板４を配置し、正極，負極の集
電を行うために、アルミニウム製の正極リード１２を正
極集電体１０から導出して電流遮断装置８を持つ電池蓋
７に、ニッケル製の負極リード１１を負極集電体９から
導出して電池缶５に溶接した。
金を施した鉄製の電池缶５に収納した。次いで、渦巻式
電極体の上下両面に絶縁板４を配置し、正極，負極の集
電を行うために、アルミニウム製の正極リード１２を正
極集電体１０から導出して電流遮断装置８を持つ電池蓋
７に、ニッケル製の負極リード１１を負極集電体９から
導出して電池缶５に溶接した。
【００４２】そして、この電池缶５の中に、プロピレン
カーボネート５０容量％、ジエチルカーボネート５０容
量％の混合溶媒にＬｉＰＦ6 を１モルなる濃度で溶解さ
せた電解液を注入した。そして、アスファルトを塗布し
た封口ガスケット６を介して電池缶５をかしめることで
電池蓋７を固定し、直径１８ｍｍ、高さ６５ｍｍの円筒
型電池を作成した。
カーボネート５０容量％、ジエチルカーボネート５０容
量％の混合溶媒にＬｉＰＦ6 を１モルなる濃度で溶解さ
せた電解液を注入した。そして、アスファルトを塗布し
た封口ガスケット６を介して電池缶５をかしめることで
電池蓋７を固定し、直径１８ｍｍ、高さ６５ｍｍの円筒
型電池を作成した。
【００４３】実験例１−１〜実験例１−８ 作成された電池について、温度６０℃雰囲気下、充放電
サイクルを繰り返し行い、容量維持率を測定した。
サイクルを繰り返し行い、容量維持率を測定した。
【００４４】ここで、放電に際して、放電電流は５００
ｍＡ、終止電圧は２．７５Ｖに設定した。また、充電に
際しては、規定充電電圧は４．２０Ｖ、初期充電電流Ｉ
1 は１０００ｍＡに設定し、規定充電電圧到達後の充電
電流Ｉn は低減係数ｋを表１に示すように変化させ次式
に基づいて設定した。
ｍＡ、終止電圧は２．７５Ｖに設定した。また、充電に
際しては、規定充電電圧は４．２０Ｖ、初期充電電流Ｉ
1 は１０００ｍＡに設定し、規定充電電圧到達後の充電
電流Ｉn は低減係数ｋを表１に示すように変化させ次式
に基づいて設定した。
【００４５】Ｉn ＝ｋn-1 ×Ｉ1 Ｉn ：ｎ段目の充電電流 ｋ：低減係数 ｎ：充電の段数 Ｉ1 ：初期の充電電流
【００４６】すなわち、１段目の充電として１０００ｍ
Ａの充電電流Ｉ1 で規定充電電圧４．２０Ｖに到達する
まで定電流充電を行い、４．２０Ｖに到達した時点で充
電電流をＩ2 まで低減させる。その後、２段目の充電と
して、低減後の充電電流Ｉ2で再び規定充電電圧４．２
０Ｖに到達するまで定電流充電を行い、規定充電電圧に
到達した時点で充電電流を低減させる。そして、さらに
ｎ段このような規定充電電圧までの定電流充電と充電電
流Ｉn の低減を繰り返し充電を行う。なお、充電時間は
５時間とした。
Ａの充電電流Ｉ1 で規定充電電圧４．２０Ｖに到達する
まで定電流充電を行い、４．２０Ｖに到達した時点で充
電電流をＩ2 まで低減させる。その後、２段目の充電と
して、低減後の充電電流Ｉ2で再び規定充電電圧４．２
０Ｖに到達するまで定電流充電を行い、規定充電電圧に
到達した時点で充電電流を低減させる。そして、さらに
ｎ段このような規定充電電圧までの定電流充電と充電電
流Ｉn の低減を繰り返し充電を行う。なお、充電時間は
５時間とした。
【００４７】容量維持率は、以上のような充放電サイク
ルの、２サイクル目の容量（初期容量）に対する３００
サイクル目の容量の比として求めた。この容量維持率の
測定結果を表１に示す。
ルの、２サイクル目の容量（初期容量）に対する３００
サイクル目の容量の比として求めた。この容量維持率の
測定結果を表１に示す。
【００４８】
【表１】
【００４９】表１から示されるように、充電電流Ｉn を
逐次低減させながら充電を行うと、充電電流を一定にし
て充電をおこなった場合（充電電流Ｉn の低減係数ｋを
１．００に設定した場合）に比べて大きな容量維持率が
得られる。特に、充電電流Ｉ n の低減係数ｋを０．２≦
ｋ＜１．０の範囲内に設定すると、容量維持率は８０％
以上と大きな値になる。
逐次低減させながら充電を行うと、充電電流を一定にし
て充電をおこなった場合（充電電流Ｉn の低減係数ｋを
１．００に設定した場合）に比べて大きな容量維持率が
得られる。特に、充電電流Ｉ n の低減係数ｋを０．２≦
ｋ＜１．０の範囲内に設定すると、容量維持率は８０％
以上と大きな値になる。
【００５０】このことから、高温雰囲気下、非水電解液
二次電池に対して４．２Ｖの高い規定充電電圧で充電を
行うに際して、充電電流を逐次低減させることは、良好
なサイクル特性を得る上で有効であることがわかる。
二次電池に対して４．２Ｖの高い規定充電電圧で充電を
行うに際して、充電電流を逐次低減させることは、良好
なサイクル特性を得る上で有効であることがわかる。
【００５１】なお、充電電流Ｉn の低減係数ｋを０．１
０に設定した場合に、容量維持率の向上があまり認めら
れないのは、低域電流が小さくなり規定充電時間内では
充電が完了しなかったためである。したがって、充電電
流Ｉn の低減係数ｋは、０．２≦ｋ＜１．０の範囲内に
設定する必要がある。
０に設定した場合に、容量維持率の向上があまり認めら
れないのは、低域電流が小さくなり規定充電時間内では
充電が完了しなかったためである。したがって、充電電
流Ｉn の低減係数ｋは、０．２≦ｋ＜１．０の範囲内に
設定する必要がある。
【００５２】実験例２−１〜実験例２−８ 充電に際して、初期充電電流Ｉ1 を２０００ｍＡ、充電
時間を２時間に設定し、充電電流Ｉn の低減係数ｋを表
２に示すように変化させたこと以外は実験例１と同様に
して充放電サイクルを繰り返し行い、容量維持率を測定
した。容量維持率の測定結果を表２に示す。
時間を２時間に設定し、充電電流Ｉn の低減係数ｋを表
２に示すように変化させたこと以外は実験例１と同様に
して充放電サイクルを繰り返し行い、容量維持率を測定
した。容量維持率の測定結果を表２に示す。
【００５３】
【表２】
【００５４】表２から示されるように、充電電流Ｉn を
逐次低減させながら充電を行うと、充電電流を一定にし
た場合（充電電流Ｉn の低減係数ｋを１．００に設定し
た場合）に比べて大きな容量維持率が得られる。特に、
充電電流Ｉn の低減係数ｋを０．２≦ｋ＜１．０の範囲
内に設定すると、容量維持率は８０％以上と大きな値に
なる。この容量維持率の向上は、初期充電電流を１００
０ｍＡに設定した場合よりも２０００ｍＡに設定した本
例の方がより顕著である。
逐次低減させながら充電を行うと、充電電流を一定にし
た場合（充電電流Ｉn の低減係数ｋを１．００に設定し
た場合）に比べて大きな容量維持率が得られる。特に、
充電電流Ｉn の低減係数ｋを０．２≦ｋ＜１．０の範囲
内に設定すると、容量維持率は８０％以上と大きな値に
なる。この容量維持率の向上は、初期充電電流を１００
０ｍＡに設定した場合よりも２０００ｍＡに設定した本
例の方がより顕著である。
【００５５】このことから、充電電流を逐次低減させる
と、充電電流を大きくした場合でも良好なサイクル特性
が得られるようになり、急速充電が可能になることがわ
かった。
と、充電電流を大きくした場合でも良好なサイクル特性
が得られるようになり、急速充電が可能になることがわ
かった。
【００５６】なお、本実施例では、規定充電電圧を４．
２０Ｖに設定しているが、本発明はこれに限らず一般的
な使用充電電圧範囲であれば同様の効果を発揮する。
２０Ｖに設定しているが、本発明はこれに限らず一般的
な使用充電電圧範囲であれば同様の効果を発揮する。
【００５７】
【発明の効果】以上の説明からも明らかなように、本発
明の充電方法では、Ｌｉx ＭＯ2 （但し、Ｍは１種以上
の遷移金属を表し、ｘは０．０５≦ｘ≦１．１０であ
る）で表されるリチウム遷移金属複合酸化物よりなる正
極と、リチウムのドープ・脱ドープが可能な材料よりな
る負極と、非水電解液を備えてなる非水電解液二次電池
に充電を行うに際して、初めに定電流で規定充電電圧ま
で充電を行った後、充電電流を逐次低減させながら段階
的に充電を行うので、規定充電電圧を高く設定した場合
でも正極上での電解液の分解，正極活物質の結晶破壊が
抑えられ、電池の性能が良好に維持される。この効果
は、環境温度を高くして場合でも、充電電流を大きくし
た場合でも同様である。したがって、本発明によれば、
電池電圧の高い非水電解液二次電池に対して、良好なサ
イクル特性を維持しながらの充電、特に急速充電が可能
になり、その工業的，商業的価値は大である。
明の充電方法では、Ｌｉx ＭＯ2 （但し、Ｍは１種以上
の遷移金属を表し、ｘは０．０５≦ｘ≦１．１０であ
る）で表されるリチウム遷移金属複合酸化物よりなる正
極と、リチウムのドープ・脱ドープが可能な材料よりな
る負極と、非水電解液を備えてなる非水電解液二次電池
に充電を行うに際して、初めに定電流で規定充電電圧ま
で充電を行った後、充電電流を逐次低減させながら段階
的に充電を行うので、規定充電電圧を高く設定した場合
でも正極上での電解液の分解，正極活物質の結晶破壊が
抑えられ、電池の性能が良好に維持される。この効果
は、環境温度を高くして場合でも、充電電流を大きくし
た場合でも同様である。したがって、本発明によれば、
電池電圧の高い非水電解液二次電池に対して、良好なサ
イクル特性を維持しながらの充電、特に急速充電が可能
になり、その工業的，商業的価値は大である。
【図１】本発明の充電方法の充電パターンの１例を示す
模式図である。
模式図である。
【図２】本発明の充電方法によって充電が行われる非水
電解液二次電池の構成例を示す概略縦断面図である。
電解液二次電池の構成例を示す概略縦断面図である。
１ 負極 ２ 正極 ３ セパレータ ４ 絶縁板 ５ 電池缶 ６ 封口ガスケット ７ 電池蓋 ８ 電流遮断装置 ９ 負極集電体 １０ 正極集電体 １１ 負極リード １２ 正極リード
Claims (3)
- 【請求項１】 Ｌｉx ＭＯ2 （但し、Ｍは１種以上の遷
移金属を表し、ｘは０．０５≦ｘ≦１．１０である）で
表されるリチウム遷移金属複合酸化物よりなる正極と、
リチウムのドープ・脱ドープが可能な材料よりなる負極
と、非水電解液を備えてなる非水電解液二次電池に充電
を行うに際して、初めに定電流で規定充電電圧まで充電
を行った後、充電電流を逐次低減させながら段階的に充
電を行うことを特徴とする充電方法。 - 【請求項２】 各充電段階において、充電を規定充電電
圧まで行うことを特徴とする請求項１記載の充電方法。 - 【請求項３】 初期の充電電流をＩ1 としたときに、ｎ
段目の充電電流が式１で表されることを特徴とする請求
項１記載の充電方法。 Ｉn ＝ｋn-1 ×Ｉ1 （０．２≦ｋ＜１．０）・・・式１ Ｉn ：ｎ段目の充電電流 ｋ：低減係数 ｎ：充電の段数 Ｉ1 ：初期の充電電流
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08478894A JP3692547B2 (ja) | 1994-04-22 | 1994-04-22 | 充電方法 |
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08478894A JP3692547B2 (ja) | 1994-04-22 | 1994-04-22 | 充電方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07296853A true JPH07296853A (ja) | 1995-11-10 |
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP08478894A Expired - Fee Related JP3692547B2 (ja) | 1994-04-22 | 1994-04-22 | 充電方法 |
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|---|---|
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|---|---|---|---|---|
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| JP2005243365A (ja) * | 2004-02-25 | 2005-09-08 | Tdk Corp | リチウムイオン二次電池、及び、リチウムイオン二次電池の充電方法 |
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| CN110911770A (zh) * | 2019-11-26 | 2020-03-24 | Oppo广东移动通信有限公司 | 充电方法及待充电设备 |
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| WO2021070717A1 (ja) | 2019-10-07 | 2021-04-15 | 三菱ケミカル株式会社 | 非水系電解液及び非水系電解液二次電池 |
| US11545847B2 (en) | 2017-07-28 | 2023-01-03 | Murata Manufacturing Co., Ltd. | Charging device and charging method |
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-
1994
- 1994-04-22 JP JP08478894A patent/JP3692547B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| WO2011033700A1 (ja) | 2009-09-18 | 2011-03-24 | パナソニック株式会社 | 非水電解質二次電池の充電方法及び充電装置 |
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