JPH07310287A - 繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 本発明の目的は、成型の際、噛み込み性、分
散性が良好で成形段階での熱劣化によるガスの発生も少
なく、補強用繊維が樹脂により高度に含浸され、かつ成
形材料全体に補強繊維が均一に分散混合される製造方法
を提供することにある。また、良好な耐熱性、寸法安定
性、クリープ特性及び機械的特性等を有する繊維強化熱
可塑性樹脂材料を製造する方法を提供することにある。 【構成】 補強用繊維束に熱可塑性樹脂を被覆する方法
において、補強用繊維束に、予め、１００℃以上の温度
で熱処理を行う工程（予熱工程）、次いで、補強用繊維
束に引張破断強力の５〜７０％の高張力を掛けた状態下
で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性樹脂を被覆する工
程（被覆工程）、続いて冷却する工程（冷却工程）を有
することを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造
方法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は射出成形機等を用いて、
繊維強化熱可塑性樹脂材料を成形するに際し、その品質
を大きく左右するガスの発生が抑制され、補強用繊維が
樹脂により十分にその特性を発揮すべく高度に含浸さ
れ、かつ成形材全体に補強用繊維が均一に分散混入され
てなる、高品質な成形材を得るための繊維強化熱可塑性
樹脂材料の製造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来、繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造
方法としては、一般に５ｍｍ位に繊維束を切断したチョ
ップドストランドと樹脂とを押出機により混練押し出し
する方法が知られている。しかしながら、この方法によ
れば、例えば有機繊維であるアラミド繊維では、短く切
断した場合、繊維は綿状になって、著しく嵩高になるた
め、押出機やニーダーに噛み込みにくく、また無機繊維
である炭素繊維とかガラス繊維は押出機の混練工程で、
高い煎断力により粉砕され０．５ｍｍ以下となり、得ら
れる繊維強化熱可塑性樹脂材料の機械的特性が低下する
という問題があった。更に、近年ポリフェニレンサルフ
ァイド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥ
ＥＫ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）の如く耐熱
性のある熱可塑性樹脂による補強が必要になるにつれ
て、押出機によるペレット作成時及び射出形成時に補強
用繊維の集束剤が熱劣化することにより繊維の分散性が
悪化するという問題もあった。更に、成形品の高温使用
時に、補強繊維に付随する水及び熱劣化した集束剤がガ
ス化するために、得られた繊維強化熱可塑性樹脂材料の
耐熱性、機械的特性が悪化するという問題があった。こ
れらの欠点を解決するために特開昭６２―２４０３５号
公報、特開昭５７―９００２０号公報等が提案されてい
る。しかしながら噛み込み性とか補強繊維の粉砕に対し
ては効果があるものの、強化用繊維に付随する水及び熱
劣化した集束剤がガス化するという問題を解決するには
至っていない。さらに、連続繊維で強化した繊維強化熱
可塑性樹脂材料用に供する原料については、長さ方向の
フィラメント（単繊維）混率が均一なことも重要な特性
であるが、該公報の方法では均一な材料を作ることは至
難である。また、特開平０１―０１９５９１号公報等も
あるが、繊維間の樹脂含浸性にバラツキのあることも判
明した。

【０００３】さらに上述の先行資料等に記載されている
連続長繊維で強化されてなる繊維強化熱可塑性樹脂材料
では、例えばスチール補強材等に比べて高伸度である有
機系繊維で補強されているため寸法安定性やクリープ特
性はスチール補強材料に比べて劣るという問題もあっ
た。

【０００４】

【発明の目的】本発明の目的は、前述の如き従来技術の
問題解決を目的とするもので、噛み込み性、分散性が良
好で成形段階での熱劣化によるガスの発生も少なく、補
強用繊維が樹脂により十分にその特性を発揮すべく高度
に含浸され、かつ成形材料全体に補強繊維が均一に分散
混合された材料を提供することにある。又連続長繊維に
よる繊維強化熱可塑性樹脂材料と比較して、成形段階で
の熱劣化によるガスの発生が少なく、補強用繊維が樹脂
により十分にその特性を発揮すべく高度に含浸され、気
泡がなく、成形材全体に補強用繊維が均一に分散混入さ
れ、良好な耐熱性、寸法安定性、クリープ特性及び機械
的特性等を備えた材料を製造する方法を提供することに
ある。本発明者らは、繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造
方法において、補強用繊維束を予め熱処理して補強用繊
維に吸着或いは付着されている水分や油剤などを気化さ
せることにより、成形時のガス化とその発生を防ぎ、更
に、補強用繊維束に高張力下で溶融熱可塑性樹脂を被覆
するに際し、樹脂に圧力を加えることで高粘度である熱
可塑性樹脂を補強用繊維束の中に注入し、かつ、樹脂被
覆された繊維束を熱可塑性樹脂の溶融温度以上で成形ノ
ズルを用い再成形することにより長さ方向に単繊維の混
率を均一にし、これを材料として用いた場合の成形材料
または、これをカットして原料として用いた射出成形品
やプレス成形品の耐熱性、寸法安定性、クリープ特性及
び機械的特性が優れていることを見いだし本発明に至っ
たものである。

【０００５】

【発明の構成】即ち本発明は、「（請求項１） 補強用
繊維束に熱可塑性樹脂を被覆する方法において、補強用
繊維束に、予め、１００℃以上の温度で熱処理を行う工
程（予熱工程）、次いで、補強用繊維束に引張破断強力
の５〜７０％の高張力を掛けた状態下で、補強用繊維束
に溶融した熱可塑性樹脂を被覆する工程（被覆工程）、
続いて冷却する工程（冷却工程）を有することを特徴と
する繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造方法。

【０００６】（請求項２） 予熱工程が、補強用繊維束
に、予め、熱可塑性樹脂の溶融温度以上の高温で熱処理
する工程である請求項１の繊維強化熱可塑性樹脂材料の
製造方法。

【０００７】（請求項３） 被覆工程が、補強用繊維束
に引張破断強力の１０〜５０％の高張力を掛けた状態下
で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性樹脂を被覆する工
程である請求項１又は２の繊維強化熱可塑性樹脂材料の
製造方法。

【０００８】（請求項４） 被覆工程が、２５ｋｇ／ｃ
ｍ² 以上の加圧下で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性
樹脂を被覆する工程である請求項１〜３のいずれかに記
載の繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造方法。

【０００９】（請求項５） 補強用繊維束に熱可塑性樹
脂を被覆する方法において、補強用繊維束に、予め、１
００℃以上の温度で熱処理を行う工程（予熱工程）、次
いで、補強用繊維束に引張破断強力の５〜７０％の高張
力を掛けた状態下で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性
樹脂を被覆する工程（被覆工程）、熱可塑性樹脂の溶融
温度以上の温度で、成形用ノズルにより樹脂被覆補強用
繊維束の再成形を行なう工程（再成形工程）、続いて冷
却する工程（冷却工程）を有することを特徴とする繊維
強化熱可塑性樹脂材料の製造方法。

【００１０】（請求項６） 予熱工程が、補強用繊維束
に、予め、熱可塑性樹脂の溶融温度以上の高温で熱処理
する工程である請求項５の繊維強化熱可塑性樹脂材料の
製造方法。

【００１１】（請求項７） 被覆工程が、補強用繊維束
に引張破断強力の１０〜５０％の高張力を掛けた状態下
で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性樹脂を被覆する工
程である請求項５又は６の繊維強化熱可塑性樹脂材料の
製造方法。

【００１２】（請求項８） 被覆工程が、２５ｋｇ／ｃ
ｍ² 以上の加圧下で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性
樹脂を被覆する工程である請求項５〜７のいずれかに記
載の繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造方法。」である。

【００１３】本発明で用いられる補強用繊維としては、
ポリアクリルニトリル系、レーヨン系、ガラス繊維、ア
ラミド繊維で総称されるポリ−（Ｐ−フェニレンテレフ
タラミド）、ポリ−（ｍ−フェニレンテレフタラミド）
或いはそれを骨格とする共重合体、無機系、有機系の様
々の繊維の一種又は二種以上の組み合わせが挙げられ
る。また、各々の繊維と樹脂との組み合わせにおいて、
繊維に適当なサイジング処理あるいはカップリング剤処
理等、適宜表面処理を施すこともできる。被覆に用いる
熱可塑性樹脂としてはポリアミド、ポリエチレン、ポリ
ブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレー
ト、ポリアリレート、ポリエーテルニトリル、ポリサル
フォン、ポリアリーレンスルファイド、ポリエーテルサ
ルフォン、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポ
リアクリルニトリル、ポリカーボネイト、ポリオレフィ
ン、ポリアセタール、ポリスチレン等の剛性樹脂及びそ
れらの混合物又は共重合体が挙げられる。

【００１４】更に、これらの熱可塑性樹脂は、その特性
を改善する為に様々の添加剤、例えば耐熱剤、耐光性向
上剤、紫外線劣化防止剤、帯電防止剤、滑剤、離型剤、
染料、顔料等の着色剤、結晶化促進剤、難燃剤等や、第
三成分として炭酸カルシウム等の無機系、有機系、金属
系の粉末等も容易に添加することができる。

【００１５】次に、図面に従って本発明を説明する。

【００１６】図１は、本発明の繊維強化熱可塑性樹脂材
料の製造に用いられる製造装置の一例を示すものであ
る。複数の連続した補強用繊維束１は、ボビン２から案
内ガイド３を経由して、前側張力制御装置４で１回以上
の必要回数で巻かれ、予熱ヒーター５に導かれ、ここで
熱処理を受け成形時に有害となる成分を蒸発、気化させ
た後に、案内ガイド６を経由して繊維束の導入側ダイ７
からポリマー溜まり８に導入される。補強用繊維はスク
リュー１１で溶融加圧され、スロート１０を経て押し出
されてきた溶融熱可塑性樹脂で被覆され、導出側ダイ９
を経た後、引き続いて熱可塑性樹脂の溶融温度以上に加
熱された成形用ノズル１３により、過剰な樹脂を絞り込
んだ後に、冷却バス１５で冷却されつつ、案内ガイドロ
ーラー１４を介し、後側張力制御装置１６で張力を制御
されながら、引き取りロール１７で引き取り、捲き取り
機１８に巻かれて、長繊維強化熱可塑性樹脂材料が得ら
れる。

【００１７】このストランド状で樹脂被覆された繊維強
化熱可塑性樹脂材料を捲取り機１８で捲き取る代わりに
ストランドカッターあるいはペレタイザーで任意の長さ
に切断することにより、樹脂中に切断長に等しい補強用
繊維がモノフィラメント又はそれに近い状態で均一に分
散されてなるペレット状の繊維強化熱可塑性樹脂原料も
得ることができる。

【００１８】図１中の予熱ヒーター５は、繊維に付着ま
たは吸着されており、成形時に有害となる水分とか処理
用油剤、固着剤等を蒸発、気化させることができる温度
まで上げることができるものなら特にその形状、種類を
問わないが、繊維束のダメージを最小限に抑えるために
は非接触方式のヒーターを用いることが望ましい。又、
ヒーターは繊維束から立ち昇る蒸発物、ガス化物等によ
る汚れを防ぐため、繊維束の下方に配するのが望まし
い。更に、複数の繊維束を均一に熱処理するためには反
射板を設け、各繊維束間の温度を均一にすることが望ま
しい。予熱ヒーター５中における繊維束の熱処理温度
は、熱処理時間にもよるが、繊維に付着または吸着して
いる物質が蒸発またはガス化する温度以上、即ち、吸着
水の蒸発ならば１００℃以上、油剤の分解、除去ならば
２３０℃以上が必要である。更に好ましくは繊維束に含
浸せしめる熱可塑性樹脂の溶融温度より高く設定して成
形時に問題となる蒸発物やガス化物を予め除去する。こ
の効果を高い引取速度下で得ようとするならば、予熱処
理温度は熱可塑性樹脂の溶融温度より２０℃以上高い方
が望ましい。しかしながら、温度を高くしすぎると、加
熱するためのエネルギーロスが大きいばかりでなく、繊
維が熱によりダメージを受け、機械的強力の低下等を生
ずる場合があるため好ましくない。従って、例えば有機
繊維であるアラミド繊維の場合には熱可塑性樹脂溶融温
度より１５０℃高い温度以下、無機繊維の場合には無機
繊維の溶融温度より２００℃高い温度以下で、アラミド
繊維の場合には、アラミド繊維が分解を開始しはじめる
４８５℃以下の温度で熱処理するのが望ましい。又、処
理時間は処理温度により異なるが１０秒以上の処理時間
があれば成形時のガス発生を抑制することが可能であ
る。

【００１９】この様にして予熱処理された補強繊維を用
いると、成形時のガス発生抑制効果以外にも実に驚くべ
き事実が発見された。それはパラ系アラミド繊維におい
て特に顕著に見られる現象であるが、予熱処理により繊
維束の吸着水分や主として油剤である表面処理剤等を除
去した繊維束を用いると、繊維と熱可塑性樹脂との界面
接着性が向上するという現象である。つまり、予熱処理
をしない繊維束に溶融した熱可塑性樹脂を付着させる
と、引き取り速度が一定以上になると樹脂の付着が追い
つかず、繊維束の長さ方向に樹脂の付着斑が生じるよう
になるが、予熱処理を行った繊維束では、予熱処理の無
い場合に比べ１．５倍以上の早い引き取り速度で樹脂の
付着斑が発生せず、生産性の向上及び品質向上に有効で
あることが判った。即ち、予熱処理により、繊維表面に
付着または吸着した水分や、油剤等が除去され、かつ、
繊維の極表層部が酸化されて、樹脂とのぬれ性が向上
し、接着性（付着性）が向上するものと考えられる。

【００２０】図１中の導入側ダイ７は、ボルトによりダ
イヘッド１２に固定されている。図２にダイ７の詳細を
示すが、繊維束の入り側である上部は繊維束を通し易く
するためにテーパーを設けることが望ましい。また、補
強用繊維の導入孔１９はポリマー溜８での加圧を容易に
し、溶融熱可塑性樹脂が導入孔１９から系外へ流出する
のを防ぐために、繊維束の断面積に近づけることが望ま
しいが、あまり近づけると繊維束と導入孔１９との間の
抵抗が大きくなり、繊維束の引き抜きが困難となるた
め、導入孔断面積と繊維束断面積との比率は１．０２倍
以上が望ましく、また大きすぎると溶融熱可塑性樹脂が
流出し易くなって樹脂の加圧が困難になるため、該比率
は１．７０倍以下が望ましい。また導入孔１９の長さ
は、加圧力向上及び溶融熱可塑性樹脂の加圧による導入
孔１９からの外部への流出防止のために、長い方が良好
であるけれども、工作性や取扱性の点から３〜２０ｍｍ
が望ましい。

【００２１】出側ダイ９はボルトによりダイヘッド１２
に固定されている。図３にダイ９の詳細を示すが、繊維
束の入り側である上部にはテーパーを設けて補強用繊維
束に付着含浸した溶融熱可塑性樹脂を絞り込みながら引
き抜くことが樹脂含浸を向上させる点から望ましい。
又、溶融熱可塑性樹脂で被覆含浸された補強用繊維束の
導入孔２０は、ポリマー溜８での加圧力及び溶融熱可塑
性樹脂の加圧による導入孔１９からの外部への不必要樹
脂の流出防止の観点から、導入孔１９の断面積と同じか
それ以上にすることが望ましい。又、導入孔２０の長さ
はポリマー溜８での加圧性及び溶融熱可塑性樹脂の加圧
による導入孔１９からの外部への流出防止ならびに樹脂
含浸繊維の移動性という点からみて、導入孔１９の長さ
以下であることが望ましい。

【００２２】これら導入側ダイ７と導出側ダイ９とによ
り形成されたポリマー溜８中に、スクリュー１１から溶
融熱可塑性樹脂を供給することにより、ポリマー溜８で
の加圧が可能となり補強用繊維束の気泡を排除しつつ、
溶融熱可塑性樹脂を補強用繊維中に含浸することが可能
となる。溶融熱可塑性樹脂の粘度が１０００００センチ
ポイズと高いために、加圧力が低いと、繊維束１内に熱
可塑性樹脂が入り込めず充分な含浸性を得ることができ
ない。しかしながら、２５ｋｇ／ｃｍ² 以上、望ましく
は５０ｋｇ／ｃｍ² 以上の圧力で樹脂を加圧すると、補
強用繊維束内に溶融した熱可塑性樹脂が均一に入り込
み、その結果、樹脂中に補強用繊維がモノフィラメント
あるいはそれに近い状態で均一に分散した形態になっ
て、繊維と樹脂間の密着性が高まり、良好な繊維強化熱
可塑性樹脂材料を得ることができる。又、圧力は高い程
短時間に繊維束内部まで溶融熱可塑性樹脂を含浸するこ
とが可能となるが、加圧のためのスクリュー１１の回転
エネルギー及びダイ７、９の工作精度を考慮し、２００
ｋｇ／ｃｍ² 以下の圧力とするのが望ましい。

【００２３】図４に成形ノズル１３の詳細を示すが、熱
可塑性樹脂で被覆された補強用繊維束の入り側にテーパ
ーを設けることが望ましい。このテーパーを設けること
により、熱可塑性樹脂の絞り込みを行うと共に、このテ
ーパー部が絞り込みにより取り除かれた樹脂のポリマー
溜の役割を果たすことになって、長さ方向により均一に
熱可塑性樹脂を被覆含浸することが可能となる。成形孔
２１は、目標とするフィラメント混率および断面形状、
即ち、丸、三角、四角等の任意の形状に形成することが
できる。更にこの成形ノズル１３において重要なこと
は、繊維束を被覆含浸している熱可塑性樹脂の溶融温度
以上に加熱することである。熱可塑性樹脂の溶融温度以
下で熱可塑性樹脂の絞り込みを行うと、高い引き抜き張
力が必要なばかりでなく、既に補強用繊維に被覆含浸さ
れている熱可塑性樹脂と補強用繊維間に剥離が生じて、
含浸性の低下を招き、かつ、内部歪を残留させることに
なる。又、ノズル１３の温度が熱可塑性樹脂の溶融温度
に比べ、大幅に高いときは、熱可塑性樹脂の粘度が低下
するために、絞り込み効果が低下するだけでなく、熱可
塑性樹脂の劣化が促進され、得られる繊維強化熱可塑性
樹脂の機械的特性が低下する。導出側ダイ９と成形ノズ
ル１３との距離は自由に取り得るが、可能な限り近づけ
ることが熱可塑性樹脂で被覆された補強用繊維束の冷却
固化を防ぐ点から望ましい。

【００２４】又、本発明の熱可塑性樹脂組成樹脂被覆工
程において補強用繊維束の引っ張り強力は、繊維束の引
っ張り破断強力の５〜７０％の範囲、好ましくは１０〜
５０％範囲内の高張力に設定することが望ましい。その
理由は、熱可塑性樹脂で被覆され、強化された材料の伸
度を低下させ、寸法安定性やクリープ特性を向上させる
ためである。即ち、溶融熱可塑性樹脂被覆工程におい
て、強化用繊維束の張力が低すぎると繊維束を構成する
単繊維の引き揃え性が低下して、特定箇所に応力集中や
残留歪を生じさせ、補強繊維が本来有する優れた高強
力、低伸度、低クリープ性等の特性を繊維強化複合材と
して完全に発現でき得なくなる。従って、これらの問題
を解消するには少なくとも使用する繊維束の破断強力の
５％以上の高張力、好ましくは１０〜５０％範囲内の高
張力に該定することが望ましい。又、繊維束の張力が破
断強力の７０％を越えると、特に導入側ダイ７や導出側
ダイ９及び成形ノズル１３で単繊維の部分切断を生じさ
せるために好ましくない。

【００２５】特に破断伸度が２．０％を越える有機繊維
やその他の繊維素材を樹脂補強用繊維材料として用いた
り、用途の目的に応じ、繊維束に低度の撚りを掛けた状
態で用いる場合には、用いる繊維素材の破断伸度の少な
くとも１０％以上の伸度になるような高張力を付与した
状態下で熱可塑性樹脂を繊維束中に含浸させることが望
ましく、このようにして製造された繊維強化熱可塑性樹
脂材料は、その伸度が、条件によっては繊維素材そのも
のが有する破断伸度よりも少なく、従って、寸法安定性
やクリープ特性も良好になることが見いだされた。この
現象は、スチール繊維に比べて伸度やクリープ性の点で
劣る有機系繊維をスチール繊維補強材並に近ずけること
が可能であることを示唆するものであり、スチール代替
材料として軽量、低伸度、低クリープ性で寸法安定性良
好な材料の提供が可能であることを示すものである。

【００２６】なお、図１、２、３、４に示した製造装
置、及び製造工程は本願発明材料を作成するための一例
に過ぎず、前述と同様の効果を発現し得る装置、工程で
有れば、何等限定されない。

【００２７】

【発明の効果】本発明の製造方法により作成された繊維
強化熱可塑性樹脂材料の特徴は以下の通りである。 （１）本発明の製造方法により作成された材料は、補強
用繊維中への熱可塑性樹脂の含浸性が良好で、材料中の
ボイド量も少なく、かつ樹脂と繊維と間の界面接着性も
高く良好である。 （２）本発明の製造方法によれば使用目的に応じた様々
の断面形状を有する繊維強化材料を提供することができ
る。 （３）本発明の製造方法により作成された繊維強化熱可
塑性樹脂材料は、低伸度、低クリープ性であり、寸法安
定性に優れている。

【００２８】以下、実施例により、本発明を具体的に説
明する。なお、繊維強化熱可塑性樹脂材料について行っ
た補強繊維の含有率（重量％）、線径、破断強力、破断
伸度、ガス発生の有無、クリープ特性、繊維束中への樹
脂含浸性等の評価は下記の方法に従って実施した。 ＜補強用繊維の含有率＞ 含有率（重量％）＝（補強用繊維重量／繊維強化熱可塑
性樹脂材料重量）×１００ ＜線径の測定＞長さ５０ｃｍの繊維強化熱可塑性樹脂材
料サンプルに該材料の１／２０の荷重を掛け、１０ｃｍ
間隔毎に線径を５点計り、その平均値で表す。 ＜破断強力及び破断伸度＞（株）インテスコ製のＩＮＴ
ＥＳＣＯ（Ｍｏｄｅｌ２００５）を用いてＪＩＳ規格、
Ｌ１０１３に準じて測定。但し、チャックはスチールフ
ァイバー用を使用。 ＜製造行程におけるガスの発生評価＞柳本製作所製ガス
クロマトグラフィカルモデルＧ８０を用い昇温ガスクロ
法にて、表面処理されていない補強用繊維、熱可塑性樹
脂及び繊維強化熱可塑性樹脂材料の３サンプルについて
測定し、繊維強化熱可塑性樹脂材料の分解ピークが、表
面処理されていない補強用繊維の分解ピークと熱可塑性
樹脂の分解ピークとからなる場合をガス発生無し、表面
処理されていない補強用繊維の分解ピークと熱可塑性樹
脂の分解ピーク以外の分解ピークが繊維強化熱可塑性樹
脂材料の分解ピークと対比して見られる場合をガス発生
有りとした。

【００２９】このときの測定条件は、 ＣａｒｒｉｅｒＧａｓ：Ｈｅ Ｉｎｊｅｃｔ温度：融点＋１５℃（ＰＰＳの場合：３０
０℃） Ｃｏｌｕｍｎ：１００℃で１０分間放置後、１０℃／分
の割合で３００℃まで昇温後、更に１０分間放置。 ＜クリープ特性評価＞繊維強化熱可塑性樹脂材料の破断
強力の３０％に相当する荷重を常温下で掛けて、１０日
間放置した後のクリープ率を測定し、クリープ特性の尺
度にした。 ＜繊維束中への樹脂の含浸性評価＞繊維強化熱可塑性樹
脂材料の断面を電子顕微鏡（又は光学顕微鏡）により観
察し、樹脂材料中における繊維の分散性を評価した。

【００３０】×：束状に補強繊維全体が集束した状態に
なっているもの △：全体が束状ではないものの補強繊維が数カ所に分割
されて集束した状態になっているもの ○：補強繊維の約５０％以上が単繊維状に分散された状
態になっているもの

【００３１】

【実施例１】１５００デニール／１０００フィラメント
からなるパラ系アラミド繊維（テクノーラ、帝人株式会
社製）４本を片側４０ｔ／ｍで予め撚り合わせた繊維束
を用い、それに引張破断強力の７％の負荷を掛け、更に
３５０℃に加熱された予熱ヒーター中に通し、１５秒間
熱処理を行った後に、内径０．９ｍｍ、長さ２０ｍｍの
導入孔よりポリマー溜に導き、ここでスクリューから押
し出された２９０℃の溶融熱可塑性樹脂を繊維中に含浸
せしめ（加圧３０ｋｇ／ｃｍ² ）、さらに２９０℃に加
熱された内径１．０ｍｍ、長さ５ｍｍの成形ノズルで成
形を行った後に冷却し、補強繊維含有率６８％の繊維強
化熱可塑性樹脂材料を得た。なお、このときの引取速度
は１０ｍ／分であった。又、被覆用熱可塑性樹脂にはナ
イロン６６（（株）旭化成）を用いた。得られた繊維強
化熱可塑性樹脂材料について、破断強力、破断伸度、ク
リープ率を測定した結果は表１、表２に示す通りであっ
た。

【００３２】

【実施例２】引張破断強力の１５％に相当する張力を掛
けた以外は実施例１と同様に実施して、繊維強化熱可塑
性樹脂材料を得た。これについて実施例１と同様に特性
を評価し、その結果を表１、表２に示した。

【００３３】

【実施例３】引張破断強力の３０％に相当する張力を掛
けた以外は実施例１と同様に実施して、繊維強化熱可塑
性樹脂材料を得た。これについて実施例１と同様に特性
を評価し、その結果を表１、表２に示した。

【００３４】

【実施例４】引張破断強力の４５％に相当する張力を掛
けた以外は実施例１と同様に実施して、繊維強化熱可塑
性樹脂材料を得た。これについて実施例１と同様に特性
を評価し、その結果を表１、表２に示した。

【００３５】

【実施例５】引張破断強力の６５％に相当する張力を掛
けた以外は実施例１と同様に実施して、繊維強化熱可塑
性樹脂材料を得た。これについて実施例１と同様に特性
を評価し、結果を表１、表２に示した。

【００３６】

【実施例６】成形用ノズルを使用しない以外は実施例５
と同様に実施して、繊維強化熱可塑性樹脂材料を得た。
これについて実施例１と同様に特性を評価し、結果を表
１、表２に示した。

【００３７】

【実施例７】樹脂被覆する際の付加圧力を６０ｋｇ／ｃ
ｍ² に変更した以外は実施例６と同様に実施して、繊維
強化熱可塑性樹脂材料を得た。これについて実施例１と
同様に特性を評価し、結果を表１、表２に示した。

【００３８】

【実施例８】引張破断強力の１５％に相当する張力を掛
け、予熱処理温度を１２０℃、被覆樹脂をナイロン６に
変更した以外は実施例１と同一に実施して、繊維強化熱
可塑性樹脂材料を得た。これについて実施例１と同様に
特性を評価し、結果を表１、表２に示した。

【００３９】

【実施例９】予熱処理温度を１８０℃に変更した以外は
実施例８と同様に実施して、繊維強化熱可塑性樹脂材料
を得た。これについて実施例１と同様に特性を評価し、
結果を表１、表２に示した。

【００４０】

【実施例１０】予熱処理温度を２３０℃に変更した以外
は実施例８と同様に実施して、繊維強化熱可塑性樹脂材
料を得た。これについて実施例１と同様に特性を評価
し、結果を表１、表２に示した。

【００４１】

【実施例１１】予熱処理温度を２８０℃に変更した以外
は実施例８と同様に実施して、繊維強化熱可塑性樹脂材
料を得た。これについて実施例１と同様に特性を評価
し、結果を表１、表２に示した。

【００４２】

【実施例１２】予熱処理温度を３５０℃に変更した以外
は実施例８と同様に実施して、繊維強化熱可塑性樹脂材
料を得た。これについて実施例１と同様に特性を評価
し、結果を表１、表２に示した。

【００４３】

【実施例１３】成形用ノズルを使用しない以外は実施例
１１と同様に実施して、繊維強化熱可塑性樹脂材料を得
た。これについて実施例１と同様に特性を評価し、結果
を表１、表２に示した。

【００４４】

【比較例１】実施例１において、引張破断強力の３％に
相当する張力を掛けたこと、及び樹脂に対する付加圧力
を２０ｋｇ／ｃｍ² にした以外は同様に実施して目的と
するサンプルを得た。このサンプルについて実施例１と
同様に物性を評価し、その結果を表３、表４に示した。

【００４５】

【比較例２】実施例１において、引張破断強力の３％に
相当する張力を掛けたこと以外は同様に実施して目的と
するサンプルを得た。このサンプルについて実施例１と
同様に物性を評価し、その結果を表３、表４に示した。

【００４６】

【比較例３】実施例１において、引張破断強力の８０％
に相当する張力を掛けたこと及び樹脂に対する付加圧力
を２０ｋｇ／ｃｍ² にした以外は同様に実施して目的と
するサンプルを得た。このサンプルについて実施例１と
同様に物性を評価し、その結果を表３、表４に示した。

【００４７】

【比較例４】引張破断強力の８０％に相当する張力を掛
けたこと、成形用ノズルを使用しないこと以外は実施例
１と同様に実施して目的とするサンプルを得た。このサ
ンプルについて実施例１と同様に物性を評価し、その結
果を表３、表４に示した。

【００４８】

【比較例５】実施例８において、熱処理しないこと以外
は同様に実施して目的とするサンプルを得た。このサン
プルについて実施例１と同様に物性を評価し、その結果
を表３、表４に示した。

【００４９】

【比較例６】実施例８において、熱処理温度を８０℃で
行うこと以外は同様に実施して目的とするサンプルを得
た。このサンプルについて実施例１と同様に物性を評価
し、その結果を表３、表４に示した。

【００５０】

【比較例７】実施例８において、熱処理温度を５００℃
で行うこと以外は同様に実施して目的とするサンプルを
得た。このサンプルについて実施例１と同様に物性を評
価し、その結果を表３、表４に示した。

【００５１】

【比較例８】実施例８において、熱処理温度を５００℃
で行うこと、成形用ノズルを使用しないこと以外は同様
に実施して目的とするサンプルを得た。このサンプルに
ついて実施例１と同様に物性を評価し、その結果を表
３、表４に示した。

【００５２】

【表１】

【００５３】

【表２】

【００５４】

【表３】

【００５５】

【表４】

【００５６】表１、表２、表３、表４から本発明の繊維
強化熱可塑性樹脂材料はいずれも比較例に比べ優れた含
浸性を持っていることが明らかである。

【図面の簡単な説明】

【図１】繊維強化熱可塑性樹脂材料製造装置の概略図。

【図２】導入側ダイの側断面図。

【図３】導出側ダイの側断面図。

【図４】成形ノズルの側断面図。

【符号の説明】

１ 補強用繊維 ２ ボビン ３ 案内ガイド ４ 前側張力制御装置 ５ 予熱ヒーター ６ 案内ガイド ７ 導入側ダイ ８ 樹脂溜 ９ 導出側ダイ １０ スロート １１ スクリュー １２ ダイヘッド １３ 成形ノズル １４ 案内ガイドローラー １５ 冷却バス １６ 後側張力制御装置 １７ 引き取りロール １８ 巻き取り機 １９ 補強用繊維導入孔 ２０ 補強用繊維導出孔 ２１ 成形孔

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高田 忠彦 大阪府茨木市耳原３丁目４番１号 帝人株 式会社大阪研究センター内

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 補強用繊維束に熱可塑性樹脂を被覆する
   方法において、補強用繊維束に、予め、１００℃以上の
   温度で熱処理を行う工程（予熱工程）、次いで、補強用
   繊維束に引張破断強力の５〜７０％の高張力を掛けた状
   態下で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性樹脂を被覆す
   る工程（被覆工程）、続いて冷却する工程（冷却工程）
   を有することを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂材料の
   製造方法。
2. 【請求項２】 予熱工程が、補強用繊維束に、予め、熱
   可塑性樹脂の溶融温度以上の高温で熱処理する工程であ
   る請求項１の繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造方法。
3. 【請求項３】 被覆工程が、補強用繊維束に引張破断強
   力の１０〜５０％の高張力を掛けた状態下で、補強用繊
   維束に溶融した熱可塑性樹脂を被覆する工程である請求
   項１又は２の繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造方法。
4. 【請求項４】 被覆工程が、２５ｋｇ／ｃｍ² 以上の加
   圧下で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性樹脂を被覆す
   る工程である請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化
   熱可塑性樹脂材料の製造方法。
5. 【請求項５】 補強用繊維束に熱可塑性樹脂を被覆する
   方法において、補強用繊維束に、予め、１００℃以上の
   温度で熱処理を行う工程（予熱工程）、次いで、補強用
   繊維束に引張破断強力の５〜７０％の高張力を掛けた状
   態下で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性樹脂を被覆す
   る工程（被覆工程）、熱可塑性樹脂の溶融温度以上の温
   度で、成形用ノズルにより樹脂被覆補強用繊維束の再成
   形を行なう工程（再成形工程）、続いて冷却する工程
   （冷却工程）を有することを特徴とする繊維強化熱可塑
   性樹脂材料の製造方法。
6. 【請求項６】 予熱工程が、補強用繊維束に、予め、熱
   可塑性樹脂の溶融温度以上の高温で熱処理する工程であ
   る請求項５の繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造方法。
7. 【請求項７】 被覆工程が、補強用繊維束に引張破断強
   力の１０〜５０％の高張力を掛けた状態下で、補強用繊
   維束に溶融した熱可塑性樹脂を被覆する工程である請求
   項５又は６の繊維強化熱可塑性樹脂材料の製造方法。
8. 【請求項８】 被覆工程が、２５ｋｇ／ｃｍ² 以上の加
   圧下で、補強用繊維束に溶融した熱可塑性樹脂を被覆す
   る工程である請求項５〜７のいずれかに記載の繊維強化
   熱可塑性樹脂材料の製造方法。