JPH0747687B2 - 実質的に透明な難燃性の芳香族ポリカーボネート組成物 - Google Patents
実質的に透明な難燃性の芳香族ポリカーボネート組成物Info
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- JPH0747687B2 JPH0747687B2 JP2222703A JP22270390A JPH0747687B2 JP H0747687 B2 JPH0747687 B2 JP H0747687B2 JP 2222703 A JP2222703 A JP 2222703A JP 22270390 A JP22270390 A JP 22270390A JP H0747687 B2 JPH0747687 B2 JP H0747687B2
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K5/00—Use of organic ingredients
- C08K5/54—Silicon-containing compounds
- C08K5/541—Silicon-containing compounds containing oxygen
- C08K5/5415—Silicon-containing compounds containing oxygen containing at least one Si—O bond
- C08K5/5419—Silicon-containing compounds containing oxygen containing at least one Si—O bond containing at least one Si—C bond
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- C08K5/5403—Silicon-containing compounds containing no other elements than carbon or hydrogen
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は実質的に透明な難燃性のハロゲン不含芳香族ポ
リカーボネート組成物に関する。特に本発明は芳香族ポ
リカーボネートにそれらの透明性に悪影響を及ぼすこと
なしにUL−94試験においてV−Oの難燃性を付与するた
めにトリフェニルビニルシラン又はトリフェニルシラノ
ールのようなある種のトリアリールシランを使用するこ
とに関するものである。
リカーボネート組成物に関する。特に本発明は芳香族ポ
リカーボネートにそれらの透明性に悪影響を及ぼすこと
なしにUL−94試験においてV−Oの難燃性を付与するた
めにトリフェニルビニルシラン又はトリフェニルシラノ
ールのようなある種のトリアリールシランを使用するこ
とに関するものである。
従来の技術 芳香族ポリカーボネート、たとえば2,2−ビス−(4−
ヒドロキシフェニル)プロパン即ちビスフェノールAの
ポリカーボネートはガラス用途に広く使用されている。
しかしながら、BPAポリカーボネートはその透明性に悪
影響を及ぼすことなしには他の物質と配合し得ないこと
がしばしばあることも広く知られている。
ヒドロキシフェニル)プロパン即ちビスフェノールAの
ポリカーボネートはガラス用途に広く使用されている。
しかしながら、BPAポリカーボネートはその透明性に悪
影響を及ぼすことなしには他の物質と配合し得ないこと
がしばしばあることも広く知られている。
1989年3月6日付のPolicastroらの米国特許出願SN.07/
319,026号明細書には、芳香族ポリカーボネートにある
種のアリーレン珪素物質、たとえばシリコーンポリイミ
ド又は芳香族ポリエステル−シロキサンブロック共重合
体を配合することによって該ポリカーボネートに改善さ
れた難燃性を付与し得ることが記載されている。別のオ
ルガノ珪素物質をポリカーボネート用の可塑剤として使
用することはMarkらの米国特許第4,230,661号明細書に
記載されており、一方Acquiriらの米国特許第4,273,691
号明細書及びFryeの米国特許第4,387,176号明細書には
ある種のシリコーン物質又はシリコーン配合物をアルカ
リ土金属塩と組合わせて使用する場合、種々の有機重合
体に改善された難燃性を付与し得ることが教示されてい
る。しかしながら、前述の難燃化剤を使用すれば芳香族
ポリカーボネートに改善された難燃性を付与し得るけれ
ども、同時に多くの場合難燃性ポリカーボネートの商業
的受入れを妨げるような望ましくない有機な燃焼副生物
の発生がしばしば経験された。さらに、ある場合には、
前記米国特許出願SN.319,026号明細書に教示されるごと
く、燃焼中に望ましくない有毒な副生物を生じないよう
な難燃化剤がポリカーボネート中に使用されたが、かゝ
る難燃化剤配合物を1/8インチより薄い厚み、たとえば1
/16インチ厚みの試験片について試験した場合にはUL−9
4試験においてV−O等級の難燃性を達成することは困
難であった。
319,026号明細書には、芳香族ポリカーボネートにある
種のアリーレン珪素物質、たとえばシリコーンポリイミ
ド又は芳香族ポリエステル−シロキサンブロック共重合
体を配合することによって該ポリカーボネートに改善さ
れた難燃性を付与し得ることが記載されている。別のオ
ルガノ珪素物質をポリカーボネート用の可塑剤として使
用することはMarkらの米国特許第4,230,661号明細書に
記載されており、一方Acquiriらの米国特許第4,273,691
号明細書及びFryeの米国特許第4,387,176号明細書には
ある種のシリコーン物質又はシリコーン配合物をアルカ
リ土金属塩と組合わせて使用する場合、種々の有機重合
体に改善された難燃性を付与し得ることが教示されてい
る。しかしながら、前述の難燃化剤を使用すれば芳香族
ポリカーボネートに改善された難燃性を付与し得るけれ
ども、同時に多くの場合難燃性ポリカーボネートの商業
的受入れを妨げるような望ましくない有機な燃焼副生物
の発生がしばしば経験された。さらに、ある場合には、
前記米国特許出願SN.319,026号明細書に教示されるごと
く、燃焼中に望ましくない有毒な副生物を生じないよう
な難燃化剤がポリカーボネート中に使用されたが、かゝ
る難燃化剤配合物を1/8インチより薄い厚み、たとえば1
/16インチ厚みの試験片について試験した場合にはUL−9
4試験においてV−O等級の難燃性を達成することは困
難であった。
したがって、透明でありかつUL−94試験でV−O等級の
難燃性を与え得る芳香族ポリカーボネート組成物を提供
することが望ましいことは明らかである。本明細書にお
いて、以下に使用する用語“難燃性”は、難燃性ポリカ
ーボネートが1980年1月24日の“Flammability of Plas
tic Materials Bulletin"によって示されるごとき難燃
性についてのUL−94試験のV−O要求値を満足したこと
を意味する。より特定的にいえば、後に定義するごとき
有効量の難燃化剤を含む5インチ×1/2インチ×1/16イ
ンチの寸法のポリカーボネート試験棒を前記したUL−94
試験法において規定されるごとき3/4インチのブンゼン
バーナー炎上に垂直に吊下げる場合、該試験棒は好まし
くはつぎの基準値を包含するUL−94のV−O等級を示
す。
難燃性を与え得る芳香族ポリカーボネート組成物を提供
することが望ましいことは明らかである。本明細書にお
いて、以下に使用する用語“難燃性”は、難燃性ポリカ
ーボネートが1980年1月24日の“Flammability of Plas
tic Materials Bulletin"によって示されるごとき難燃
性についてのUL−94試験のV−O要求値を満足したこと
を意味する。より特定的にいえば、後に定義するごとき
有効量の難燃化剤を含む5インチ×1/2インチ×1/16イ
ンチの寸法のポリカーボネート試験棒を前記したUL−94
試験法において規定されるごとき3/4インチのブンゼン
バーナー炎上に垂直に吊下げる場合、該試験棒は好まし
くはつぎの基準値を包含するUL−94のV−O等級を示
す。
A:試験炎を適用後10秒を超える期間有炎燃焼を伴って燃
焼する試験棒を全く有しないこと。
焼する試験棒を全く有しないこと。
B:各組5個の試験棒について10回の試験炎の適用後合計
で50秒を超える有炎燃焼時間をもたないこと。
で50秒を超える有炎燃焼時間をもたないこと。
C:支持用クランプに達するまで有炎又は無炎燃焼を伴っ
て燃焼する試験棒を全く有しないこと。
て燃焼する試験棒を全く有しないこと。
D:試験棒の下12インチ(305mm)の位置に置かれた乾燥
状態の外科用脱脂綿を着火させるような火炎粒子を滴下
する試験棒を全く有しないこと。
状態の外科用脱脂綿を着火させるような火炎粒子を滴下
する試験棒を全く有しないこと。
E:試験炎の二度目の除去後に30秒を超えて持続する無炎
燃焼を示す試験棒を全く有しないこと。
燃焼を示す試験棒を全く有しないこと。
発明の要旨 本発明は、芳香族ポリカーボネートに、式: (R)3SiY (1) (式中、RはC(6-13)芳香族有機基でありそしてYはビ
ニル、OH及び(R)3Si−基からなる群から選んだ基で
ある)によって表わされるトリアリール珪素物質を有効
量で配合した場合には、それから圧縮成形された試験片
として1/16インチ厚のものを試験した場合でさえもUL−
94試験でV−O等級の難燃性を芳香族ポリカーボネート
に付与し得ることを見出した点に基づくものである。驚
くべきことに、かく得られる芳香族ポリカーボネート配
合物は実質的に透明であり、したがってガラス用途に有
用であることも認められた。
ニル、OH及び(R)3Si−基からなる群から選んだ基で
ある)によって表わされるトリアリール珪素物質を有効
量で配合した場合には、それから圧縮成形された試験片
として1/16インチ厚のものを試験した場合でさえもUL−
94試験でV−O等級の難燃性を芳香族ポリカーボネート
に付与し得ることを見出した点に基づくものである。驚
くべきことに、かく得られる芳香族ポリカーボネート配
合物は実質的に透明であり、したがってガラス用途に有
用であることも認められた。
したがって、本発明は芳香族ポリカーボネート樹脂及び
式(1)のトリアリールシランの有効量を含有してなる
実質的に透明な難燃性のハロゲン不含芳香族ポリカーボ
ネート組成物を提供するものである。
式(1)のトリアリールシランの有効量を含有してなる
実質的に透明な難燃性のハロゲン不含芳香族ポリカーボ
ネート組成物を提供するものである。
発明の詳細な開示 式(1)のトリアリールシランの代表的は例はトリフェ
ニルビニルシラン、トリフェニルシラノール及びヘキサ
フェニルジシランを包含する。
ニルビニルシラン、トリフェニルシラノール及びヘキサ
フェニルジシランを包含する。
本発明の実施によって難燃性を付与し得る芳香族ポリカ
ーボネートの代表的な例はつぎのビスフェノール、すな
わちp,p′−ビスフェノールA、m,p−ビスフェノール
A、o,p−ビスフェノールA、スピロビインダンビスフ
ェノール及びテトラメチルビスフェノールA及びテトラ
メチルビフェノールをホスゲン化することによって形成
される芳香族ポリカーボネートが包含される。
ーボネートの代表的な例はつぎのビスフェノール、すな
わちp,p′−ビスフェノールA、m,p−ビスフェノール
A、o,p−ビスフェノールA、スピロビインダンビスフ
ェノール及びテトラメチルビスフェノールA及びテトラ
メチルビフェノールをホスゲン化することによって形成
される芳香族ポリカーボネートが包含される。
前記のビスフェノール類を主たるビスフェノール成分と
して含有する共ポリカーボネートも本発明で使用される
芳香族ポリカーボネートに包含される。ポリカーボネー
トはクロロホルム中、25℃で測定して0.35〜1.8dl/gの
固有粘度(IV)をもつビスフェノールAポリカーボネー
トであることが好ましい。
して含有する共ポリカーボネートも本発明で使用される
芳香族ポリカーボネートに包含される。ポリカーボネー
トはクロロホルム中、25℃で測定して0.35〜1.8dl/gの
固有粘度(IV)をもつビスフェノールAポリカーボネー
トであることが好ましい。
別のポリカーボネート及びそれらの製造法はこゝに参考
文献として引用するSchnellらの米国特許第3,028,365号
明細書;ldelらの米国特許第4,185,009号明細書;Evansら
の米国特許第4,605,731号明細書:Evansらの米国特許第
4,701,519号明細書及びBrunelleらの米国特許第4,727,1
34号明細書に記載されている。さらに別の製造法はKirk
−Othmer編、Encyclopedia of Chemical Technology、
第3版、第18巻、第479−494頁に記載されている。
文献として引用するSchnellらの米国特許第3,028,365号
明細書;ldelらの米国特許第4,185,009号明細書;Evansら
の米国特許第4,605,731号明細書:Evansらの米国特許第
4,701,519号明細書及びBrunelleらの米国特許第4,727,1
34号明細書に記載されている。さらに別の製造法はKirk
−Othmer編、Encyclopedia of Chemical Technology、
第3版、第18巻、第479−494頁に記載されている。
本発明の実施に際し、トリアリール珪素物質とポリカー
ボネートとの配合はポリカーボネート及びトリアリール
珪素物質を微細分状で、該トリアリール珪素物質をポリ
カーボネート粉末中に分散させるに適する不活性有機溶
剤の存在下で混合することによって促進し得る。有効な
結果は立体障害型脂肪族アルコール、たとえばイソブタ
ノール及びイソプロパノール又はポリカーボネートを実
質的に溶解しないがトリアリール珪素物質を溶解する適
当な揮発性の不活性有機溶剤を使用することによって達
成し得る。トリアリール珪素物質をポリカーボネート粉
末中に分散せしめた後、この混合物を大気条件下で数時
間、好ましくはフード中で保持して溶剤を蒸発せしめ得
る。ついで、この混合物を減圧下90〜130℃に保持され
た真空炉中に2〜20時間静置して過剰の有機溶剤の全量
の除去を助長し得る。得られる粉末状混合物をついでカ
ルバー(Carver)プレス中で180〜220℃、300〜7000psi
の条件下で2〜5分間圧縮成形し得る。所望ならば、こ
の圧縮成形シートから適当な試験棒を切断し得る。
ボネートとの配合はポリカーボネート及びトリアリール
珪素物質を微細分状で、該トリアリール珪素物質をポリ
カーボネート粉末中に分散させるに適する不活性有機溶
剤の存在下で混合することによって促進し得る。有効な
結果は立体障害型脂肪族アルコール、たとえばイソブタ
ノール及びイソプロパノール又はポリカーボネートを実
質的に溶解しないがトリアリール珪素物質を溶解する適
当な揮発性の不活性有機溶剤を使用することによって達
成し得る。トリアリール珪素物質をポリカーボネート粉
末中に分散せしめた後、この混合物を大気条件下で数時
間、好ましくはフード中で保持して溶剤を蒸発せしめ得
る。ついで、この混合物を減圧下90〜130℃に保持され
た真空炉中に2〜20時間静置して過剰の有機溶剤の全量
の除去を助長し得る。得られる粉末状混合物をついでカ
ルバー(Carver)プレス中で180〜220℃、300〜7000psi
の条件下で2〜5分間圧縮成形し得る。所望ならば、こ
の圧縮成形シートから適当な試験棒を切断し得る。
トリアリール珪素物質の有効量は配合物の重量に基づい
てトリアリール珪素物質3〜10重量%、好ましくは5〜
6重量%である。
てトリアリール珪素物質3〜10重量%、好ましくは5〜
6重量%である。
本発明の難燃性ポリカーボネート組成物はさらに不活性
充填剤、たとえばシリカ充填剤、炭素繊維又はガラス繊
維で補強することができる。使用し得る充填剤の割合は
芳香族ポリカーボネート組成物100重量部当り1〜100重
量部の範囲で変動し得る。
充填剤、たとえばシリカ充填剤、炭素繊維又はガラス繊
維で補強することができる。使用し得る充填剤の割合は
芳香族ポリカーボネート組成物100重量部当り1〜100重
量部の範囲で変動し得る。
本発明の難燃性芳香族ポリカーボネート組成物はガラス
用途及び高性能圧縮成形性熱可塑性物質の特性を必要と
する1/16インチ厚の事務用機器ハウジングを包含する種
々の構造体に使用することができる。
用途及び高性能圧縮成形性熱可塑性物質の特性を必要と
する1/16インチ厚の事務用機器ハウジングを包含する種
々の構造体に使用することができる。
本発明の実施を当業者によりよく理解せしめ得るよう
に、以下本発明の実施例を示すが、これらの実施例は単
に例証のためのものであって、何等本発明を限定するも
のではない。実施例中、すべての部は重量部である。
に、以下本発明の実施例を示すが、これらの実施例は単
に例証のためのものであって、何等本発明を限定するも
のではない。実施例中、すべての部は重量部である。
実施例1 登録商標“レキサン(Lexan)"140ポリカーボネート粉
末及び6重量%のトリフェニルシラノールの混合物を調
整した。すなわち、トリフェニルシラノールをイソブタ
ノールと混合し、ついで得られるスラリーをこの芳香族
ポリカーボネートと配合した。芳香族ポリカーボネート
1g当り1mlのイソブタノールを使用した。得られる混合
物をついで大気条件下で約12時間放置し、その後に配合
物を100℃、30トルの条件下で17時間脱揮発物処理し
た。得られる混合物をついで200℃、5,000psiの条件で
3分間圧縮成形して1/16インチ厚のシートを形成し、つ
いでこのシートを1/2インチ幅の棒に切断した。UL−94
試験の結果は、かく得られる圧縮成形試験棒は第1回目
の燃焼で1.1秒の平均消炎時間(FOT)を有していること
を示した。第2回目の燃焼時には、FOTは同様に約1秒
であったことが示された。しかしながら、メルトダウン
(MD)及びフレーミングジェット(FJ)が認められた。
これらの結果に基づいて、V−O等級が達成された。
末及び6重量%のトリフェニルシラノールの混合物を調
整した。すなわち、トリフェニルシラノールをイソブタ
ノールと混合し、ついで得られるスラリーをこの芳香族
ポリカーボネートと配合した。芳香族ポリカーボネート
1g当り1mlのイソブタノールを使用した。得られる混合
物をついで大気条件下で約12時間放置し、その後に配合
物を100℃、30トルの条件下で17時間脱揮発物処理し
た。得られる混合物をついで200℃、5,000psiの条件で
3分間圧縮成形して1/16インチ厚のシートを形成し、つ
いでこのシートを1/2インチ幅の棒に切断した。UL−94
試験の結果は、かく得られる圧縮成形試験棒は第1回目
の燃焼で1.1秒の平均消炎時間(FOT)を有していること
を示した。第2回目の燃焼時には、FOTは同様に約1秒
であったことが示された。しかしながら、メルトダウン
(MD)及びフレーミングジェット(FJ)が認められた。
これらの結果に基づいて、V−O等級が達成された。
実施例2 実施例1の方法に従って、トリフェニルビニルシラン1.
8gをイソブタノール30mlと混合しそしてレキサン140ポ
リカーボネート樹脂粉末と混合した。得られる混合物を
フード中で17時間静置し、ついで100℃、30トルの条件
の真空炉中で17時間保持した。得られた顆粒状混合物を
ついでカルバープレス中で、200℃、5,000psiの条件下
で3分間圧縮成形して1/16インチ厚のシートを得た。か
く得られる透明な1/16インチ厚のシートを1/2インチ幅
の試験棒に切断してUL−94燃焼試験に供した。その結
果、得られる透明ポリカーボネート試験スラブはV−O
等級を示した。さらに、実施例1の場合とは異なり、第
2回目の燃焼試験においてメルトダウン及びフレーミン
グジェットの微候は認められなかった。
8gをイソブタノール30mlと混合しそしてレキサン140ポ
リカーボネート樹脂粉末と混合した。得られる混合物を
フード中で17時間静置し、ついで100℃、30トルの条件
の真空炉中で17時間保持した。得られた顆粒状混合物を
ついでカルバープレス中で、200℃、5,000psiの条件下
で3分間圧縮成形して1/16インチ厚のシートを得た。か
く得られる透明な1/16インチ厚のシートを1/2インチ幅
の試験棒に切断してUL−94燃焼試験に供した。その結
果、得られる透明ポリカーボネート試験スラブはV−O
等級を示した。さらに、実施例1の場合とは異なり、第
2回目の燃焼試験においてメルトダウン及びフレーミン
グジェットの微候は認められなかった。
実施例3 トリフェニルビニルシランの代りにヘキサフェニルジシ
ラン1.8gを用いかつイソブタノール30ml及びレキサン14
0ポリカーボネート樹脂30gを用いて実施例1及び2の方
法を反復した。透明な1/16インチ厚の熱可塑性シートを
得、これを1/2インチ幅の試験棒に切断した。得られる
ポリカーボネート試験棒はUL−94試験の条件で試験した
場合V−O等級を示すことが認められた。
ラン1.8gを用いかつイソブタノール30ml及びレキサン14
0ポリカーボネート樹脂30gを用いて実施例1及び2の方
法を反復した。透明な1/16インチ厚の熱可塑性シートを
得、これを1/2インチ幅の試験棒に切断した。得られる
ポリカーボネート試験棒はUL−94試験の条件で試験した
場合V−O等級を示すことが認められた。
前述したトリフェニル珪素物質に加えて、テトラフェニ
ルジメチルジシロキサン、テトラメチルテトラフェニル
シクロテトラシロキサン、ヘキサフェニルジシロキサン
及びテトラフェニルシランのような別のフェニル置換珪
素物質を同じ方法に従って芳香族ポリカーボネートに対
する難燃化剤として評価した。これらの物質のすべては
UL−94試験において第2回目の燃焼に際して火炎滴下を
生じ、不合格であった。
ルジメチルジシロキサン、テトラメチルテトラフェニル
シクロテトラシロキサン、ヘキサフェニルジシロキサン
及びテトラフェニルシランのような別のフェニル置換珪
素物質を同じ方法に従って芳香族ポリカーボネートに対
する難燃化剤として評価した。これらの物質のすべては
UL−94試験において第2回目の燃焼に際して火炎滴下を
生じ、不合格であった。
ジメチルフェニルビニルシラン及びジフェニルメチルビ
ニルシランのような別のフェニルシランについても実施
例1の方法に従って評価した。その結果、これらのフェ
ニルビニルシランもUL−94難燃性試験においてV−O等
級をもつ難燃性芳香族ポリカーボネート配合物を与える
ことが認められた。しかしながら、これらの難燃性ポリ
カーボネートは実質滴に透明ではなく、したがってガラ
ス用材料として使用し得ないものであることも認められ
た。
ニルシランのような別のフェニルシランについても実施
例1の方法に従って評価した。その結果、これらのフェ
ニルビニルシランもUL−94難燃性試験においてV−O等
級をもつ難燃性芳香族ポリカーボネート配合物を与える
ことが認められた。しかしながら、これらの難燃性ポリ
カーボネートは実質滴に透明ではなく、したがってガラ
ス用材料として使用し得ないものであることも認められ
た。
上記の実施例は本発明の難燃性芳香族ポリカーボネート
組成物の製造に使用し得るきわめて多数のうち二、三の
例のみを示すに過ぎないが、本発明はこれら実施例に先
立つ発明の詳細な開示中に示したごとき種々の芳香族ポ
リカーボネート及びトリアリール珪素物質を使用した結
果得られる著しくより広範囲の難燃性芳香族ポリカーボ
ネート組成物を意図するものであることを理解すべきで
ある。
組成物の製造に使用し得るきわめて多数のうち二、三の
例のみを示すに過ぎないが、本発明はこれら実施例に先
立つ発明の詳細な開示中に示したごとき種々の芳香族ポ
リカーボネート及びトリアリール珪素物質を使用した結
果得られる著しくより広範囲の難燃性芳香族ポリカーボ
ネート組成物を意図するものであることを理解すべきで
ある。
Claims (5)
- 【請求項1】芳香族ポリカーボネート樹脂及び組成物の
重量に基づいて3〜10重量%の式: (R)3SiY (1) (式中、RはC(6-13)芳香族有機基でありそしてYはビ
ニル、OH及び(R)3Si−基からなる群から選んだ基で
ある)のトリアリールシランを含有してなる実質的に透
明な難燃性のハロゲン不含芳香族ポリカーボネート組成
物。 - 【請求項2】芳香族ポリカーボネート樹脂がビスフェノ
ールAポリカーボネートである請求項1記載の実質的に
透明な難燃性のハロゲン不含芳香族ポリカーボネート組
成物。 - 【請求項3】トリアリールシランがトリフェニルビニル
シランである請求項1記載の実質的に透明な難燃性のハ
ロゲン不含芳香族ポリカーボネート組成物。 - 【請求項4】トリアリールシランがトリフェニルシラノ
ールである請求項1記載の実質的に透明な難燃性のハロ
ゲン不含芳香族ポリカーボネート組成物。 - 【請求項5】トリアリールシランがヘキサンフェニルジ
シランである請求項1記載の実質的に透明な難燃性のハ
ロゲン不含芳香族ポリカーボネート組成物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US399,094 | 1989-08-28 | ||
| US07/399,094 US4954549A (en) | 1989-08-28 | 1989-08-28 | Substantially transparent flame retardant aromatic polycarbonate compositions |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH03143948A JPH03143948A (ja) | 1991-06-19 |
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