JPH075374B2 - 熱伝導率の高いセラミツク体およびその製法 - Google Patents
熱伝導率の高いセラミツク体およびその製法Info
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- JPH075374B2 JPH075374B2 JP60261641A JP26164185A JPH075374B2 JP H075374 B2 JPH075374 B2 JP H075374B2 JP 60261641 A JP60261641 A JP 60261641A JP 26164185 A JP26164185 A JP 26164185A JP H075374 B2 JPH075374 B2 JP H075374B2
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- C04B35/515—Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
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Description
【発明の詳細な説明】 本発明は、25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい、好ましくは
25℃で約1.50W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する液相焼結
多結晶窒化アルミニウム体の製造に関する。本発明の１
つの観点によれば、窒化アルミニウムを炭素である程度
まで脱酸し、次いで、酸化イットリウムを利用してさら
に脱酸および／または焼結して本発明のセラミック料を
生成する。
25℃で約1.50W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する液相焼結
多結晶窒化アルミニウム体の製造に関する。本発明の１
つの観点によれば、窒化アルミニウムを炭素である程度
まで脱酸し、次いで、酸化イットリウムを利用してさら
に脱酸および／または焼結して本発明のセラミック料を
生成する。
尚、本明細書中で用いられた数値は、必要であれば、以
下の如く換算し得るものである。
下の如く換算し得るものである。
1psi＝0.07031KgW/cm2 1SCFH＝0.028315m3/hour １インチ（″）＝2.54cm 発明の背景 300ppmの溶存酸素を含有する十分に純粋な窒化アルミニ
ウム単結晶の熱伝導率を測定すると室温熱伝導率が2.8W
/cm・Ｋと測定され、この値はBeO単結晶の熱伝導率3.7W
/cm・Ｋとほとんど同じ位高く、α−AlO3単結晶の熱伝
導率0.44W/cm・Ｋよりはるかに高い。窒化アルミニウム
単結晶の熱伝導率は溶存酸素の強い関数で溶存酸素含量
の増加につれて減少する。例えば、0.8wt％の溶存酸素
を含有する窒化アルミニウム単結晶の熱伝導率は約0.8W
/cm・Ｋである。
ウム単結晶の熱伝導率を測定すると室温熱伝導率が2.8W
/cm・Ｋと測定され、この値はBeO単結晶の熱伝導率3.7W
/cm・Ｋとほとんど同じ位高く、α−AlO3単結晶の熱伝
導率0.44W/cm・Ｋよりはるかに高い。窒化アルミニウム
単結晶の熱伝導率は溶存酸素の強い関数で溶存酸素含量
の増加につれて減少する。例えば、0.8wt％の溶存酸素
を含有する窒化アルミニウム単結晶の熱伝導率は約0.8W
/cm・Ｋである。
窒化アルミニウム粉末は酸素親和性を有し、特にその表
面が酸化物で覆われていない場合にそうである。窒化ア
ルミニウム粉末の窒化アルミニウム格子中に酸素を導入
すると、次式に従ってAl空孔が形成される。
面が酸化物で覆われていない場合にそうである。窒化ア
ルミニウム粉末の窒化アルミニウム格子中に酸素を導入
すると、次式に従ってAl空孔が形成される。
従って３つの窒素位置に３つの酸素原子を入れるとアル
ミニウム位置に１つの空孔が形成される。窒素位置に酸
素が存在しても、AlNの熱伝導率に与える影響はおそら
く無視できる程度であろう。しかし、アルミニウム原子
と空孔とは質量が大きく相違するので、アルミニウム位
置での空孔の存在はAlNの熱伝導率に強い影響をもち、
すべての実用的目的において、おそらくAlNの熱伝導率
の減少のすべての原因である。
ミニウム位置に１つの空孔が形成される。窒素位置に酸
素が存在しても、AlNの熱伝導率に与える影響はおそら
く無視できる程度であろう。しかし、アルミニウム原子
と空孔とは質量が大きく相違するので、アルミニウム位
置での空孔の存在はAlNの熱伝導率に強い影響をもち、
すべての実用的目的において、おそらくAlNの熱伝導率
の減少のすべての原因である。
通常、純粋と称されるAlN粉末には３つの異なる酸素源
がある。酸素源の第１はAl2O3の個別粒子である。酸素
源の第２は、AlN粉末粒子を覆う、おそらくはAl2O3とし
ての酸化物被覆である。酸素源の第３はAlN格子に溶解
した酸素である。AlN粉末のAlN格子中に存在する酸素の
量は、AlN粉末を製造する方法に依存する。AlN粉末を高
温で加熱することにより、さらに酸素がAlN格子中に導
入され得る。測定値から、約1900℃でAlN格子が約1.2wt
％の酸素を溶解し得ることがわかる。本発明において、
AlN粉末の酸素含量とは、酸素源第１、第２および第３
として存在する酸素を包含するものである。また本発明
において、酸素源第１、第２および第３としてAlN粉末
に存在する酸素は、遊離炭素を利用することにより除去
でき、この炭素による酸素除去の程度は、得られる焼結
体に望まれる組成に大きく依存する。
がある。酸素源の第１はAl2O3の個別粒子である。酸素
源の第２は、AlN粉末粒子を覆う、おそらくはAl2O3とし
ての酸化物被覆である。酸素源の第３はAlN格子に溶解
した酸素である。AlN粉末のAlN格子中に存在する酸素の
量は、AlN粉末を製造する方法に依存する。AlN粉末を高
温で加熱することにより、さらに酸素がAlN格子中に導
入され得る。測定値から、約1900℃でAlN格子が約1.2wt
％の酸素を溶解し得ることがわかる。本発明において、
AlN粉末の酸素含量とは、酸素源第１、第２および第３
として存在する酸素を包含するものである。また本発明
において、酸素源第１、第２および第３としてAlN粉末
に存在する酸素は、遊離炭素を利用することにより除去
でき、この炭素による酸素除去の程度は、得られる焼結
体に望まれる組成に大きく依存する。
発明の開示 本発明によれば、窒化アルミニウム粉末を空気中で加工
することができ、それでも25℃で1.00W/cm・Ｋより大き
い、好ましくは25℃で約1.50W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を
有するセラミック体を生成することができる。
することができ、それでも25℃で1.00W/cm・Ｋより大き
い、好ましくは25℃で約1.50W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を
有するセラミック体を生成することができる。
本発明の１実施の態様においては、既知の酸素含量の粒
状窒化アルミニウム、遊離炭素および酸化イットリウム
よりなるコンパクト中の窒化アルミニウムを炭素で脱酸
してAl、Ｎ、ＹおよびＯの望ましい当量組成を生成し、
さらに脱酸コンパクトをＹおよびＯを主成分とし少量の
AlおよびＮを含有する液相によって焼結する。
状窒化アルミニウム、遊離炭素および酸化イットリウム
よりなるコンパクト中の窒化アルミニウムを炭素で脱酸
してAl、Ｎ、ＹおよびＯの望ましい当量組成を生成し、
さらに脱酸コンパクトをＹおよびＯを主成分とし少量の
AlおよびＮを含有する液相によって焼結する。
添付図面を参照しながら展開される以下の詳しい説明か
ら本発明を一層よく理解できるであろう。
ら本発明を一層よく理解できるであろう。
第１図は、AlN、YN、Y2O3およびAl2O3よりなる相互三元
系（reciprocal ternary system）におけるサブソリダ
ス（subsolidus）相平衡を示す組成図である（米国特許
出願第553,213号、1983年11月18日出願、即ち特願昭59
−242535号の第１図にも示されている）。第１図は当量
％単位でプロットされており、縦座標軸それぞれれに沿
って酸素の当量％が示されている（窒素の当量％は100
％−酸素の当量％である）。横座標軸に沿ってイットリ
ウムの当量％が示されている（アルミニウムの当量％
は、100％−イットリウムの当量％である）。第１図に
おいて、線分CDおよびEFを含まない線分ABCDEFが米国特
許出願第553,213号の焼結体の組成を画定し包囲してい
る。第１図には、YN添加剤および窒化アルミニウム粉末
の酸素含量をつなぐ縦軸連結直線ZZ′の１例も示されて
いる。多角形ABCDEFを通る縦軸連結直線上の任意の点で
与えられるイットリウムおよびAlの当量％から、縦軸連
結直線上のその点の組成物を生成するのに必要なイット
リウム添加剤およびAlNの量を計算することができる。
系（reciprocal ternary system）におけるサブソリダ
ス（subsolidus）相平衡を示す組成図である（米国特許
出願第553,213号、1983年11月18日出願、即ち特願昭59
−242535号の第１図にも示されている）。第１図は当量
％単位でプロットされており、縦座標軸それぞれれに沿
って酸素の当量％が示されている（窒素の当量％は100
％−酸素の当量％である）。横座標軸に沿ってイットリ
ウムの当量％が示されている（アルミニウムの当量％
は、100％−イットリウムの当量％である）。第１図に
おいて、線分CDおよびEFを含まない線分ABCDEFが米国特
許出願第553,213号の焼結体の組成を画定し包囲してい
る。第１図には、YN添加剤および窒化アルミニウム粉末
の酸素含量をつなぐ縦軸連結直線ZZ′の１例も示されて
いる。多角形ABCDEFを通る縦軸連結直線上の任意の点で
与えられるイットリウムおよびAlの当量％から、縦軸連
結直線上のその点の組成物を生成するのに必要なイット
リウム添加剤およびAlNの量を計算することができる。
第２図は米国特許出願第553,213号の多結晶体の組成を
示す第１図の部分の拡大図である。
示す第１図の部分の拡大図である。
第３図はAlN、YN、Y2O3およびAl2O3よりなる相互三元系
におけるサブソリダス相平衡を示す組成図である。第３
図は当量％単位でプロットされており、縦座標軸それぞ
れに沿って酸素の当量％が示されている（酸素の当量％
は、100％−酸素の当量％である）。横座標軸に沿って
イットリウムの当量％が示されている（アルミニウムの
当量％は、100％−イットリウムの当量％である）。第
３図において、線分KJおよびP1Jを含まない線分、即ち
多角形P1N1KJが本発明の方法により生成した焼結体の組
成を画定し包囲している。
におけるサブソリダス相平衡を示す組成図である。第３
図は当量％単位でプロットされており、縦座標軸それぞ
れに沿って酸素の当量％が示されている（酸素の当量％
は、100％−酸素の当量％である）。横座標軸に沿って
イットリウムの当量％が示されている（アルミニウムの
当量％は、100％−イットリウムの当量％である）。第
３図において、線分KJおよびP1Jを含まない線分、即ち
多角形P1N1KJが本発明の方法により生成した焼結体の組
成を画定し包囲している。
第４図は多角形P1N1KJを示すとともに多角形QTXJを示す
第３図の部分の拡大図である。
第３図の部分の拡大図である。
第１図と第３図はAlN、YN、Y2O3およびAl2O3よりなる相
互三元系におけるサブソリダス相平衡を示す同じ組成図
であり、第１図が特願昭59−242535号の多角形ABCDEFお
よび線分ZZ′を示すのに対して、第３図が多角形P1N1KJ
を示す点が相違するだけである。多角形ABCDEFで画定包
囲された組成は本発明の組成を包含しない。
互三元系におけるサブソリダス相平衡を示す同じ組成図
であり、第１図が特願昭59−242535号の多角形ABCDEFお
よび線分ZZ′を示すのに対して、第３図が多角形P1N1KJ
を示す点が相違するだけである。多角形ABCDEFで画定包
囲された組成は本発明の組成を包含しない。
第１図および第２図は、下記のようにして得られたデー
タに基づいて代数的に展開された図である。即ち、所定
の酸素含量のYNおよび所定の酸素含量のAlN粉末の粒状
混合物、また数例ではAlN、YNおよびY2O3粉末の混合物
を窒素ガス中で形成し、この混合物を窒素ガス中でコン
パクトに成形し、コンパクトを窒素ガス中周囲圧力下約
1860℃−約2050℃の範囲の焼結温度で１−1.5時間の期
間焼結することによりデータを得た。さらに詳しくは、
粉末の混合からこれから形成したコンパクトの焼結まで
の全工程を窒素の非酸化性雰囲気中で行った。
タに基づいて代数的に展開された図である。即ち、所定
の酸素含量のYNおよび所定の酸素含量のAlN粉末の粒状
混合物、また数例ではAlN、YNおよびY2O3粉末の混合物
を窒素ガス中で形成し、この混合物を窒素ガス中でコン
パクトに成形し、コンパクトを窒素ガス中周囲圧力下約
1860℃−約2050℃の範囲の焼結温度で１−1.5時間の期
間焼結することによりデータを得た。さらに詳しくは、
粉末の混合からこれから形成したコンパクトの焼結まで
の全工程を窒素の非酸化性雰囲気中で行った。
第３図および第４図の多角形P1N1KJおよびQTXJも、以下
に記載する実施例ならびにこの実施例と類似のやり方で
行った操作例を含む他の実験により得られたデータに基
づいて、代数的に展開された図である。
に記載する実施例ならびにこの実施例と類似のやり方で
行った操作例を含む他の実験により得られたデータに基
づいて、代数的に展開された図である。
オキシ窒化物および２つの異なる金属原子を含み、その
金属原子が原子価を変えない相平衡をプロットする最善
の方法は、第１及び３図でそうしたように組成を相互三
元系としてプロットすることである。第１図および第３
図の特定の系には、２種の非金属原子（酸素と窒素）と
２種の金属原子（イットリウムとアルミニウム）とが存
在する。Al、Ｙ、酸素および窒素はそれぞれ原子価＋3,
＋3,−２および−３を有すると仮定する。Al、Ｙ、酸素
および窒素すべてが酸化物、窒化物またはオキシ窒化物
として存在し、あたかも上記原子価を有するかのように
ふるまうと仮定する。
金属原子が原子価を変えない相平衡をプロットする最善
の方法は、第１及び３図でそうしたように組成を相互三
元系としてプロットすることである。第１図および第３
図の特定の系には、２種の非金属原子（酸素と窒素）と
２種の金属原子（イットリウムとアルミニウム）とが存
在する。Al、Ｙ、酸素および窒素はそれぞれ原子価＋3,
＋3,−２および−３を有すると仮定する。Al、Ｙ、酸素
および窒素すべてが酸化物、窒化物またはオキシ窒化物
として存在し、あたかも上記原子価を有するかのように
ふるまうと仮定する。
第１−４図の状態図は当量％でプロットしてある。これ
らの元素それぞれの当量数は特定の元素のモル数にその
原子価を掛けた値に等しい。縦軸に沿って、酸素の当量
数に100％を掛けて、酸素当量数と窒素当量数の合計で
割った値がプロットされている。横軸に沿って、イット
リウムの当量数に100％を掛けてイットリウム当量数と
アルミニウム当量数の合計で割った値がプロットされて
いる。第１−４図のすべての組成をこのようにしてプロ
ットする。
らの元素それぞれの当量数は特定の元素のモル数にその
原子価を掛けた値に等しい。縦軸に沿って、酸素の当量
数に100％を掛けて、酸素当量数と窒素当量数の合計で
割った値がプロットされている。横軸に沿って、イット
リウムの当量数に100％を掛けてイットリウム当量数と
アルミニウム当量数の合計で割った値がプロットされて
いる。第１−４図のすべての組成をこのようにしてプロ
ットする。
第１−４図の状態図上の組成を用いて種々の相の重量％
および体積％を決めることができる。例えば、第３また
は４図の多角形P1N1KJ内の特定の１点を用いて、その点
での多結晶体の相組成を決めることができる。
および体積％を決めることができる。例えば、第３また
は４図の多角形P1N1KJ内の特定の１点を用いて、その点
での多結晶体の相組成を決めることができる。
第１−４図は固体状態の多結晶体の組成と相平衡を示
す。
す。
アーバン・チャールズ・フスビー（Irvin Charles Huse
by）とカール・フランシス・ボビク（Carl Francis Bob
ik）による、本出願人に譲渡された米国特許出願第553,
213号（1983年11月18日出願（特開昭60−180,965号）、
即ち特願昭59−242535号「高熱伝導率の窒化アルミニウ
ムセラミック体」には、その第１図（本明細書にも第１
図−従来例−として図示）の線分CDおよびEFを含まない
線分ABCDEFで画定包囲された組成、セラミック体の体積
の約10体積％未満の気孔率および22℃で1.0W/cm・Ｋよ
り大きい熱伝導率を有する多結晶窒化アルミニウムセラ
ミック体を製造する方法が開示されている。この方法で
は、窒化アルミニウム粉末と、イットリウム、水素化イ
ットリウム、窒化イットリウムおよびこれらの混合物よ
りなる群から選ばれるイットリウム添加剤とよりなる混
合物を形成し、ここで上記窒化アルミニウムおよびイッ
トリウム添加剤は予め定められた酸素含量を有し、上記
混合物はイットリウム、アルミニウム、窒素および酸素
の当量％が第１図の線分CDおよびEFを含まない線分ABCD
EFで画定包囲された組成を有し、上記混合物をコンパク
トに成形し、上記コンパクトを約1850℃−約2170℃の範
囲の温度で窒素、アルゴン、水素およびこれらの混合物
よりなる群から選ばれる雰囲気中で焼結して、上記多結
晶体を生成する。
by）とカール・フランシス・ボビク（Carl Francis Bob
ik）による、本出願人に譲渡された米国特許出願第553,
213号（1983年11月18日出願（特開昭60−180,965号）、
即ち特願昭59−242535号「高熱伝導率の窒化アルミニウ
ムセラミック体」には、その第１図（本明細書にも第１
図−従来例−として図示）の線分CDおよびEFを含まない
線分ABCDEFで画定包囲された組成、セラミック体の体積
の約10体積％未満の気孔率および22℃で1.0W/cm・Ｋよ
り大きい熱伝導率を有する多結晶窒化アルミニウムセラ
ミック体を製造する方法が開示されている。この方法で
は、窒化アルミニウム粉末と、イットリウム、水素化イ
ットリウム、窒化イットリウムおよびこれらの混合物よ
りなる群から選ばれるイットリウム添加剤とよりなる混
合物を形成し、ここで上記窒化アルミニウムおよびイッ
トリウム添加剤は予め定められた酸素含量を有し、上記
混合物はイットリウム、アルミニウム、窒素および酸素
の当量％が第１図の線分CDおよびEFを含まない線分ABCD
EFで画定包囲された組成を有し、上記混合物をコンパク
トに成形し、上記コンパクトを約1850℃−約2170℃の範
囲の温度で窒素、アルゴン、水素およびこれらの混合物
よりなる群から選ばれる雰囲気中で焼結して、上記多結
晶体を生成する。
上記米国特許出願第553,213号には、約1.6当量％より大
から約19.75当量％までのイットリウム、約80.25当量％
から約98.4当量％までのアルミニウム、約4.0当量％よ
り大から約15.25当量％までの酸素、および約84.75当量
％から約96当量％までの窒素よりなる組成を有する多結
晶体も開示されている。
から約19.75当量％までのイットリウム、約80.25当量％
から約98.4当量％までのアルミニウム、約4.0当量％よ
り大から約15.25当量％までの酸素、および約84.75当量
％から約96当量％までの窒素よりなる組成を有する多結
晶体も開示されている。
上記米国特許出願第553,213号には、AlNと、ＹおよびＯ
を含有する第２相とよりなり、第２相の合計量が多結晶
体の全体積の約4.2体積％より大から約27.3体積％まで
の範囲にある相組成を有する多結晶体であって、多結晶
の体積の約10体積％未満の気孔率および22℃で1.0W/cm
・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶体も開示されて
いる。
を含有する第２相とよりなり、第２相の合計量が多結晶
体の全体積の約4.2体積％より大から約27.3体積％まで
の範囲にある相組成を有する多結晶体であって、多結晶
の体積の約10体積％未満の気孔率および22℃で1.0W/cm
・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶体も開示されて
いる。
本発明を概括すれば、第３または４図の線分KJおよびP1
Jを含まない線分、即ち多角形P1N1KJで画定包囲された
組成、セラミック体の体積の約10体積％未満、好ましく
は約４体積％未満の気孔率および25℃で1.00W/cm・Ｋよ
り大きい、好ましくは25℃で約1.50W/cm・Ｋ以上の熱伝
導率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体
を製造する方法が提供され、この方法は （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
ムまたはその前駆物質および、遊離炭素、約50℃から約
1000℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素と揮散す
る気体状分解生成物とになる炭素質有機物質およびこれ
らの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤よりな
る混合物を形成し、この混合物をコンパクトに成形し、
ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
びアルミニウムの当量％が第３または４図の点ＫとP1と
の間にあり、イットリウムが約0.35当量％より大から約
4.4当量％より小までの範囲にあり、アルミニウムが約9
5.6当量％より大から約99.65当量％より小までの範囲に
ある組成を有し、上記コンパクトは第３または４図の多
角形P1N1KJで画定包囲された組成の外側にＹ、Al、Ｏお
よびＮの当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約1200℃ま
での温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊
離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
約1350℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉
塞温度より低い温度までの温度に加熱し、これにより上
記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と
反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コ
ンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第３または４
図の線分KJおよびP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定包
囲された組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパク
トを生成する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
で約1860℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成す
る程を含む。
Jを含まない線分、即ち多角形P1N1KJで画定包囲された
組成、セラミック体の体積の約10体積％未満、好ましく
は約４体積％未満の気孔率および25℃で1.00W/cm・Ｋよ
り大きい、好ましくは25℃で約1.50W/cm・Ｋ以上の熱伝
導率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体
を製造する方法が提供され、この方法は （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
ムまたはその前駆物質および、遊離炭素、約50℃から約
1000℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素と揮散す
る気体状分解生成物とになる炭素質有機物質およびこれ
らの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤よりな
る混合物を形成し、この混合物をコンパクトに成形し、
ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
びアルミニウムの当量％が第３または４図の点ＫとP1と
の間にあり、イットリウムが約0.35当量％より大から約
4.4当量％より小までの範囲にあり、アルミニウムが約9
5.6当量％より大から約99.65当量％より小までの範囲に
ある組成を有し、上記コンパクトは第３または４図の多
角形P1N1KJで画定包囲された組成の外側にＹ、Al、Ｏお
よびＮの当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約1200℃ま
での温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊
離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
約1350℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉
塞温度より低い温度までの温度に加熱し、これにより上
記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と
反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コ
ンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第３または４
図の線分KJおよびP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定包
囲された組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパク
トを生成する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
で約1860℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成す
る程を含む。
本発明の方法において、脱酸コンパクトの当量％で表示
した組成は、得られる焼結体の当量％で表示した組成と
同じであるか、それから有意な差がない。
した組成は、得られる焼結体の当量％で表示した組成と
同じであるか、それから有意な差がない。
本発明の方法において、酸素含量は放射化分析により測
定することができる。
定することができる。
ここで１成分の重量％は、全成分の合計重量％が100％
になることを意味する。
になることを意味する。
周囲圧力は大気圧または大気圧付近を意味する。
粉末の比表面積または表面積は、BET表面積測定による
比表面積を意味する。
比表面積を意味する。
簡潔に述べると、本発明の１実施の態様においては、第
３または４図の線分QJおよびXJを含まない線分、即ち多
角形QTXJで画定包囲された組成、セラミック体の体積の
約10体積％未満、好ましくは約２体積％未満の気孔率お
よび25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい、好ましくは25℃で
1.50W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒
化アルミニウムセラミック体を製造する方法が提供さ
れ、この方法は （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
ムおよび、遊離炭素，約50℃から約1000℃までの範囲の
温度で熱分解して遊離炭素と揮散する気体状分解生成物
となる炭素質有機物質およびこれらの混合物よりなる群
から選ばれた炭素質添加剤よりなる混合物を形成し、こ
こで上記遊離炭素は約100m2/gより大きい比表面積を有
し、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末は約3.4m2/g
から約6m2/gまでの比表面積を有し、上記混合物をコン
パクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパクトは
イットリウムおよびアルミニウムの当量％が第３または
４図の点Ｘから点Ｑまでの範囲にあり、イットリウムが
約0.8当量％より大から約3.2当量％までの範囲にあり、
アルミニウムが約96.8当量％から約99.2当量％より小ま
での範囲にある組成を有し、上記コンパクトは第３また
は４図の多角形P1N1KJで画定包囲された組成の外側に
Ｙ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コンパク
ト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量
の約1.40重量％より大から約4.50重量％より小までの範
囲の量の酸素を含有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約1200℃ま
での温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊
離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約25容量％以上の窒素を含有す
る窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力で、約1350℃か
らコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞温度より
低い温度までの温度にて加熱し、これにより上記遊離炭
素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反応させ
て脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コンパクト
はAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第３または４図の線分
QJおよびXJを含まない多角形QTXJで画定包囲された組成
を有し、上記炭素による脱酸以前の上記コンパクト中の
窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量の約1.
4重量％より大から約4.5重量％より小までの範囲の酸素
含量を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生成
する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを約25容量％以上の窒素を含
有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約1910
℃から約2000℃まで、好ましくは約1910℃から約1950℃
まで、１実施の態様では約1950℃から約2000℃までの範
囲の温度で焼結し、上記多結晶体を生成する工程を含
む。
３または４図の線分QJおよびXJを含まない線分、即ち多
角形QTXJで画定包囲された組成、セラミック体の体積の
約10体積％未満、好ましくは約２体積％未満の気孔率お
よび25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい、好ましくは25℃で
1.50W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒
化アルミニウムセラミック体を製造する方法が提供さ
れ、この方法は （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
ムおよび、遊離炭素，約50℃から約1000℃までの範囲の
温度で熱分解して遊離炭素と揮散する気体状分解生成物
となる炭素質有機物質およびこれらの混合物よりなる群
から選ばれた炭素質添加剤よりなる混合物を形成し、こ
こで上記遊離炭素は約100m2/gより大きい比表面積を有
し、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末は約3.4m2/g
から約6m2/gまでの比表面積を有し、上記混合物をコン
パクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパクトは
イットリウムおよびアルミニウムの当量％が第３または
４図の点Ｘから点Ｑまでの範囲にあり、イットリウムが
約0.8当量％より大から約3.2当量％までの範囲にあり、
アルミニウムが約96.8当量％から約99.2当量％より小ま
での範囲にある組成を有し、上記コンパクトは第３また
は４図の多角形P1N1KJで画定包囲された組成の外側に
Ｙ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コンパク
ト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量
の約1.40重量％より大から約4.50重量％より小までの範
囲の量の酸素を含有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約1200℃ま
での温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊
離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約25容量％以上の窒素を含有す
る窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力で、約1350℃か
らコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞温度より
低い温度までの温度にて加熱し、これにより上記遊離炭
素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反応させ
て脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コンパクト
はAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第３または４図の線分
QJおよびXJを含まない多角形QTXJで画定包囲された組成
を有し、上記炭素による脱酸以前の上記コンパクト中の
窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量の約1.
4重量％より大から約4.5重量％より小までの範囲の酸素
含量を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生成
する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを約25容量％以上の窒素を含
有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約1910
℃から約2000℃まで、好ましくは約1910℃から約1950℃
まで、１実施の態様では約1950℃から約2000℃までの範
囲の温度で焼結し、上記多結晶体を生成する工程を含
む。
簡潔に述べると、本発明の別の実施態様によれば、第３
または４図の線分KJおよびP1Jを含まない線分、即ち多
角形P1N1KJで画定包囲された組成、セラミック体の体積
の約10体積％未満、好ましくは約４体積％未満の気孔率
および25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい、好ましくは25℃
で1.5W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する焼結多結晶窒化
アルミニウムセラミック体を製造する方法が提供され、
この方法は下記の工程を含む。
または４図の線分KJおよびP1Jを含まない線分、即ち多
角形P1N1KJで画定包囲された組成、セラミック体の体積
の約10体積％未満、好ましくは約４体積％未満の気孔率
および25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい、好ましくは25℃
で1.5W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する焼結多結晶窒化
アルミニウムセラミック体を製造する方法が提供され、
この方法は下記の工程を含む。
（ａ）窒化アルミニウム粉末の約4.4重量％までの酸素
含量を有する窒化アルミニウム粉末を用意し、この窒化
アルミニウム粉末、酸化イットリウムまたはその前駆物
質および、遊離炭素，約50℃から約1000℃までの範囲の
温度で熱分解して遊離炭素と揮散する気体状分解生成物
となる炭素質有機物質およびこれらの混合物よりなる群
から選ばれた炭素質添加剤よりなる混合物を形成し、こ
の混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およ
びコンパクトはイットリウムおよびアルミニウムの当量
％が第３または４図の点ＫとP1との間にあり、イットリ
ウムが約0.35当量％より大から約4.4当量％より小まで
の範囲にあり、アルミニウムが約95.6当量％より大から
約99.65当量％より小までの範囲にある組成を有し、上
記コンパクトは第３または４図の多角形P1N1KJで画定包
囲された組成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成
を有し、この処理中上記窒化アルミニウムは酸素を捕集
し、炭素による脱酸以前の上記コンパクト中の窒化アル
ミニウムの酸素含量が窒化アルミニウムの約0.6重量％
より大、好ましくは約1.40重量％より大から約4.50重量
％までの範囲にあり、これによって窒化アルミニウム粉
末を遊離炭素による脱酸に適当なコンパクトに加工し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約1200℃ま
での温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊
離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
約1350℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉
塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これにより
上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素
と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸
コンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第３または
４図の線分KJおよびP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定
包囲された組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパ
クトを生成する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
で約1860℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成す
る。
含量を有する窒化アルミニウム粉末を用意し、この窒化
アルミニウム粉末、酸化イットリウムまたはその前駆物
質および、遊離炭素，約50℃から約1000℃までの範囲の
温度で熱分解して遊離炭素と揮散する気体状分解生成物
となる炭素質有機物質およびこれらの混合物よりなる群
から選ばれた炭素質添加剤よりなる混合物を形成し、こ
の混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およ
びコンパクトはイットリウムおよびアルミニウムの当量
％が第３または４図の点ＫとP1との間にあり、イットリ
ウムが約0.35当量％より大から約4.4当量％より小まで
の範囲にあり、アルミニウムが約95.6当量％より大から
約99.65当量％より小までの範囲にある組成を有し、上
記コンパクトは第３または４図の多角形P1N1KJで画定包
囲された組成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成
を有し、この処理中上記窒化アルミニウムは酸素を捕集
し、炭素による脱酸以前の上記コンパクト中の窒化アル
ミニウムの酸素含量が窒化アルミニウムの約0.6重量％
より大、好ましくは約1.40重量％より大から約4.50重量
％までの範囲にあり、これによって窒化アルミニウム粉
末を遊離炭素による脱酸に適当なコンパクトに加工し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約1200℃ま
での温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊
離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
約1350℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉
塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これにより
上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素
と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸
コンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第３または
４図の線分KJおよびP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定
包囲された組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパ
クトを生成する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
で約1860℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成す
る。
簡潔に述べると、本発明のさらに他の実施の態様によれ
ば、第３または４図の線分QJおよびXJを含まない多角形
QTXJで画定包囲された組成、セラミック体の体積の約10
体積％未満、好ましくは約２体積％未満の気孔率および
25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい、好ましくは25℃で1.50
W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化ア
ルミニウムセラミック体を製造する方法が提供され、こ
の方法は下記の工程を含む。
ば、第３または４図の線分QJおよびXJを含まない多角形
QTXJで画定包囲された組成、セラミック体の体積の約10
体積％未満、好ましくは約２体積％未満の気孔率および
25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい、好ましくは25℃で1.50
W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化ア
ルミニウムセラミック体を製造する方法が提供され、こ
の方法は下記の工程を含む。
（ａ）窒化アルミニウム粉末の約1.00重量％より大から
約4.00重量％より小までの範囲の酸素含量を有する窒化
アルミニウム粉末を用意し、この窒化アルミニウム粉
末、酸化イットリウムまたはその前駆物質および、遊離
炭素，約50℃から約1000℃までの範囲の温度で熱分解し
て遊離炭素と揮散する気体状分解生成物となる炭素質有
機物質およびこれらの混合物よりなる群から選ばれた炭
素質添加剤よりなる混合物を形成し、ここで上記遊離炭
素は約100m2/gより大きい比表面積を有し、上記混合物
中の窒化アルミニウム粉末は約3.4m2/gから約6m2/gまで
の比表面積を有し、上記混合物をコンパクトに成形し、
ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
びアルミニウムの当量％が第３または４図の点Ｘから点
Ｑまでの範囲にあり、イットリウムが約0.8当量％より
大から約3.2当量％までの範囲にあり、アルミニウムが
約96.8当量％から約99.2当量％より小までの範囲にある
組成を有し、上記コンパクトは第３または４図の多角形
P1N1KJで画定包囲された組成の外側にＹ、Al、Ｏおよび
Ｎの当量％組成を有し、この処理中上記窒化アルミニウ
ムは酸素を捕集し、炭素による脱酸以前の上記コンパク
ト中の窒化アルミニウムの酸素含量が窒化アルミニウム
の約1.40重量％より大から約4.50重量％までの範囲にあ
り、かつ上記出発材料としての窒化アルミニウム粉末の
上記酸素含量より窒化アルミニウムの約0.03重量％より
大から約3.00重量％までの範囲の量だけ大きく、これに
よって窒化アルミニウム粉末を遊離炭素による脱酸に適
当なコンパクトに加工し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約1200℃ま
での温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊
離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約25容量％以上の窒素を含有す
る窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力で、約1350℃か
らコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞温度より
低い温度までの温度にて加熱し、これにより上記遊離炭
素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反応させ
て脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コンパクト
はAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分QJおよび
XJを含まない多角形QTXJで画定包囲された組成を有し、
上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生成する量存在
し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを約25容量％以上の窒素を含
有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約1910
℃から約2000℃まで、好ましくは約1910℃から約1950℃
まで、１実施の態様では約1950℃から約2000℃までの範
囲の温度で焼結し、上記多結晶体を生成する。
約4.00重量％より小までの範囲の酸素含量を有する窒化
アルミニウム粉末を用意し、この窒化アルミニウム粉
末、酸化イットリウムまたはその前駆物質および、遊離
炭素，約50℃から約1000℃までの範囲の温度で熱分解し
て遊離炭素と揮散する気体状分解生成物となる炭素質有
機物質およびこれらの混合物よりなる群から選ばれた炭
素質添加剤よりなる混合物を形成し、ここで上記遊離炭
素は約100m2/gより大きい比表面積を有し、上記混合物
中の窒化アルミニウム粉末は約3.4m2/gから約6m2/gまで
の比表面積を有し、上記混合物をコンパクトに成形し、
ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
びアルミニウムの当量％が第３または４図の点Ｘから点
Ｑまでの範囲にあり、イットリウムが約0.8当量％より
大から約3.2当量％までの範囲にあり、アルミニウムが
約96.8当量％から約99.2当量％より小までの範囲にある
組成を有し、上記コンパクトは第３または４図の多角形
P1N1KJで画定包囲された組成の外側にＹ、Al、Ｏおよび
Ｎの当量％組成を有し、この処理中上記窒化アルミニウ
ムは酸素を捕集し、炭素による脱酸以前の上記コンパク
ト中の窒化アルミニウムの酸素含量が窒化アルミニウム
の約1.40重量％より大から約4.50重量％までの範囲にあ
り、かつ上記出発材料としての窒化アルミニウム粉末の
上記酸素含量より窒化アルミニウムの約0.03重量％より
大から約3.00重量％までの範囲の量だけ大きく、これに
よって窒化アルミニウム粉末を遊離炭素による脱酸に適
当なコンパクトに加工し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約1200℃ま
での温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊
離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約25容量％以上の窒素を含有す
る窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力で、約1350℃か
らコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞温度より
低い温度までの温度にて加熱し、これにより上記遊離炭
素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反応させ
て脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コンパクト
はAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分QJおよび
XJを含まない多角形QTXJで画定包囲された組成を有し、
上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生成する量存在
し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを約25容量％以上の窒素を含
有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約1910
℃から約2000℃まで、好ましくは約1910℃から約1950℃
まで、１実施の態様では約1950℃から約2000℃までの範
囲の温度で焼結し、上記多結晶体を生成する。
本方法の別の実施の態様においては、上記混合物および
コンパクトはイットリウムおよびアルミニウムの当量％
が第４図の点ＫとＰの間にあるが点ＫとＰを含まない組
成を有し、上記イットリウムが約0.55当量％より大から
約4.4当量％より小までの範囲にあり、上記アルミニウ
ムが約95.6当量％より大から約99.45当量％より小まで
の範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸コンパクトは
Al、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分KJおよびPJ
を含まない多角形PONKJで画定包囲された組成よりな
る。
コンパクトはイットリウムおよびアルミニウムの当量％
が第４図の点ＫとＰの間にあるが点ＫとＰを含まない組
成を有し、上記イットリウムが約0.55当量％より大から
約4.4当量％より小までの範囲にあり、上記アルミニウ
ムが約95.6当量％より大から約99.45当量％より小まで
の範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸コンパクトは
Al、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分KJおよびPJ
を含まない多角形PONKJで画定包囲された組成よりな
る。
本方法のさらに他の実施の態様においては、上記混合物
およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニウムの
当量％が第４図の点Ｎから点P1までの範囲にある組成を
有し、上記イットリウムが約0.35当量％より大から約2.
9当量％までの範囲にあり、上記アルミニウムが約97.1
当量％から約99.65当量％より小までの範囲にあり、上
記焼結体および上記脱酸コンパクトはAl、Ｙ、Ｏおよび
Ｎの当量％が第４図の線分P1Pを含まない多角形P1N1NOP
で画定包囲された組成よりなる。
およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニウムの
当量％が第４図の点Ｎから点P1までの範囲にある組成を
有し、上記イットリウムが約0.35当量％より大から約2.
9当量％までの範囲にあり、上記アルミニウムが約97.1
当量％から約99.65当量％より小までの範囲にあり、上
記焼結体および上記脱酸コンパクトはAl、Ｙ、Ｏおよび
Ｎの当量％が第４図の線分P1Pを含まない多角形P1N1NOP
で画定包囲された組成よりなる。
本方法の別の実施の態様においては、第４図の線分QY2
を含まない多角形QTY1Y2で画定包囲された組成を有する
焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造するた
めに、上記混合物および上記コンパクトは、イットリウ
ムおよびアルミニウムの当量％が点Y1から点Ｑまでの範
囲にあり、即ち上記イットリウムが約0.8当量％より大
から約2.0当量％までの範囲にあり、上記アルミニウム
が約98.0当量％から約99.2当量％より小までの範囲にあ
る組成を有する。
を含まない多角形QTY1Y2で画定包囲された組成を有する
焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造するた
めに、上記混合物および上記コンパクトは、イットリウ
ムおよびアルミニウムの当量％が点Y1から点Ｑまでの範
囲にあり、即ち上記イットリウムが約0.8当量％より大
から約2.0当量％までの範囲にあり、上記アルミニウム
が約98.0当量％から約99.2当量％より小までの範囲にあ
る組成を有する。
本方法の別の実施の態様においては、上記混合物および
上記コンパクトは、イットリウムおよびアルミニウムの
当量％が第４図の点ＫとＰとの間にあるが点ＫおよびＰ
を含まず、即ち上記イットリウムが約0.55当量％より大
から約4.4当量％より小までの範囲にあり、上記アルミ
ニウムが約95.6当量％より大から約99.45当量％より小
までの範囲にある組成を有し、上記焼結体および上記脱
酸コンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の
線分NK、KJおよびPJを含まない多角形PONKJで画定包囲
された組成よりなる。
上記コンパクトは、イットリウムおよびアルミニウムの
当量％が第４図の点ＫとＰとの間にあるが点ＫおよびＰ
を含まず、即ち上記イットリウムが約0.55当量％より大
から約4.4当量％より小までの範囲にあり、上記アルミ
ニウムが約95.6当量％より大から約99.45当量％より小
までの範囲にある組成を有し、上記焼結体および上記脱
酸コンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の
線分NK、KJおよびPJを含まない多角形PONKJで画定包囲
された組成よりなる。
本方法のさらに他の実施の態様においては、上記混合物
および上記コンパクトは、イットリウムおよびアルミニ
ウムの当量％が第４図の点N1から点Ｋまでの範囲にあ
り、即ち上記イットリウムが約1.9当量％から約4.4当量
％より小までの範囲にあり、上記アルミニウムが約95.6
当量％より大から約98.1当量％までの範囲にある組成を
有し、上記焼結体および上記脱酸コンパクトはAl、Ｙ、
ＯおよびＮの当量％が第４図の点Ｋを含まない線分N1K
で画定包囲された組成よりなる。
および上記コンパクトは、イットリウムおよびアルミニ
ウムの当量％が第４図の点N1から点Ｋまでの範囲にあ
り、即ち上記イットリウムが約1.9当量％から約4.4当量
％より小までの範囲にあり、上記アルミニウムが約95.6
当量％より大から約98.1当量％までの範囲にある組成を
有し、上記焼結体および上記脱酸コンパクトはAl、Ｙ、
ＯおよびＮの当量％が第４図の点Ｋを含まない線分N1K
で画定包囲された組成よりなる。
本方法の別の実施の態様においては、第４図の線分QJお
よびXJを含まない多角形QTXJで画定包囲された組成およ
びセラミック体の１体積％未満の気孔率を有する焼結多
結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造するために、
遊離炭素が約100m2/gより大きい比表面積を有し、上記
混合物中の窒化アルミニウムが約3.7m2/gから約6.0m2/g
までの範囲の比表面積を有し、コンパクトの焼成処理す
べてを窒素中で約1910℃から約1950℃までの範囲の焼結
温度で行い、得られる焼結体が25℃で1.50W/cm・Ｋより
大きい熱伝導率を有し、また約1950℃から約2000℃まで
の範囲の焼結温度で行い、得られる焼結体が25℃で約1.
67W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する。
よびXJを含まない多角形QTXJで画定包囲された組成およ
びセラミック体の１体積％未満の気孔率を有する焼結多
結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造するために、
遊離炭素が約100m2/gより大きい比表面積を有し、上記
混合物中の窒化アルミニウムが約3.7m2/gから約6.0m2/g
までの範囲の比表面積を有し、コンパクトの焼成処理す
べてを窒素中で約1910℃から約1950℃までの範囲の焼結
温度で行い、得られる焼結体が25℃で1.50W/cm・Ｋより
大きい熱伝導率を有し、また約1950℃から約2000℃まで
の範囲の焼結温度で行い、得られる焼結体が25℃で約1.
67W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する。
本方法の別の実施の態様においては、第４図の線分QY2
を含まない多角形QTY1Y2で画定包囲された組成を有し、
焼結体の約0.04重量％未満の量の炭素を含有し、25℃で
1.77W/cm・Ｋより大きい熱伝導率および焼結体の１体積
％未満の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセ
ラミック体を製造するために、上記混合物中の窒化アル
ミニウムが約3.4m2/gから約6.0m2/gまでの範囲の比表面
積を有し、遊離炭素が100m2/gより大きい比表面積を有
し、コンパクトの焼成処理すべてを窒素中で行い、焼結
温度を1950℃から約2000℃までの範囲とする。
を含まない多角形QTY1Y2で画定包囲された組成を有し、
焼結体の約0.04重量％未満の量の炭素を含有し、25℃で
1.77W/cm・Ｋより大きい熱伝導率および焼結体の１体積
％未満の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセ
ラミック体を製造するために、上記混合物中の窒化アル
ミニウムが約3.4m2/gから約6.0m2/gまでの範囲の比表面
積を有し、遊離炭素が100m2/gより大きい比表面積を有
し、コンパクトの焼成処理すべてを窒素中で行い、焼結
温度を1950℃から約2000℃までの範囲とする。
本方法の他の実施の態様では、第４図の線分QY2を含ま
ない多角形QTY1Y2で画定包囲された組成を有し、焼結体
の約0.04重量％未満の量の炭素を含有し、25℃で1.68W/
cm・Ｋより大きい熱伝導率および焼結体の１体積％未満
の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニウム体を製造
するために、上記混合物中の窒化アルミニウムが約3.7m
2/gから約6.0m2/gまでの範囲の比表面積を有し、遊離炭
素が100m2/gより大きい比表面積を有し、コンパクトの
焼成処理すべてを窒素中で行い、焼結温度を約1910℃か
ら約1950℃での範囲とする。
ない多角形QTY1Y2で画定包囲された組成を有し、焼結体
の約0.04重量％未満の量の炭素を含有し、25℃で1.68W/
cm・Ｋより大きい熱伝導率および焼結体の１体積％未満
の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニウム体を製造
するために、上記混合物中の窒化アルミニウムが約3.7m
2/gから約6.0m2/gまでの範囲の比表面積を有し、遊離炭
素が100m2/gより大きい比表面積を有し、コンパクトの
焼成処理すべてを窒素中で行い、焼結温度を約1910℃か
ら約1950℃での範囲とする。
本方法の他の実施の態様においては、第４図の線分QY2
を含まない多角形QTY1Y2で画定包囲された組成を有し、
25℃で1.57W/cm・Ｋより大きい熱伝導率および焼結体の
１体積％未満の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニ
ウムセラミック体を製造するために、上記混合物中の窒
化アルミニウムが約3.7m2/gから約6.0m2/gまでの範囲の
比表面積を有し、遊離炭素が100m2/gより大きい比表面
積を有し、コンパクトの焼成処理すべてを窒素中で行
い、焼結温度を約1910℃から約1950℃までの範囲とす
る。
を含まない多角形QTY1Y2で画定包囲された組成を有し、
25℃で1.57W/cm・Ｋより大きい熱伝導率および焼結体の
１体積％未満の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニ
ウムセラミック体を製造するために、上記混合物中の窒
化アルミニウムが約3.7m2/gから約6.0m2/gまでの範囲の
比表面積を有し、遊離炭素が100m2/gより大きい比表面
積を有し、コンパクトの焼成処理すべてを窒素中で行
い、焼結温度を約1910℃から約1950℃までの範囲とす
る。
本方法の別の実施の態様においては、上記混合物および
上記コンパクトは、イットリウムおよびアルミニウムの
当量％が第４図の点ＫおよびＰを含まない点ＫとＰとの
間にあり、即ち上記イットリウムが約0.55当量％より大
から約4.4当量％より小までの範囲にあり、上記アルミ
ニウムが約95.6当量％より大から約99.45当量％より小
までの範囲にある組成を有し、上記焼結体および上記脱
酸コンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の
線分NK、KJおよびPJを含まない多角形PONKJで画定包囲
された組成よりなり、上記混合物中の遊離炭素が約100m
2/gより大きい比表面積を有し、上記窒化アルミニウム
粉末が約3.4m2/gから約6.0m2/gまでの範囲の比表面積を
有し、上記焼結雰囲気が窒素であり、上記焼結温度が約
1965℃から約2050℃までであり、上記焼結体が焼結体の
約２体積％未満、好ましくは約１体積％未満の気孔率お
よび25℃で1.67W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する。
上記コンパクトは、イットリウムおよびアルミニウムの
当量％が第４図の点ＫおよびＰを含まない点ＫとＰとの
間にあり、即ち上記イットリウムが約0.55当量％より大
から約4.4当量％より小までの範囲にあり、上記アルミ
ニウムが約95.6当量％より大から約99.45当量％より小
までの範囲にある組成を有し、上記焼結体および上記脱
酸コンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の
線分NK、KJおよびPJを含まない多角形PONKJで画定包囲
された組成よりなり、上記混合物中の遊離炭素が約100m
2/gより大きい比表面積を有し、上記窒化アルミニウム
粉末が約3.4m2/gから約6.0m2/gまでの範囲の比表面積を
有し、上記焼結雰囲気が窒素であり、上記焼結温度が約
1965℃から約2050℃までであり、上記焼結体が焼結体の
約２体積％未満、好ましくは約１体積％未満の気孔率お
よび25℃で1.67W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する。
本方法のさらに他の実施の態様においては、上記混合物
および上記コンパクトは、イットリウムおよびアルミニ
ウムの当量％が第４図の点N1から点Ｋまでの範囲にある
組成を有し、上記焼結体および上記脱酸コンパクトは、
Al、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の点Ｋを含まない
線分N1Kで画定された組成よりなり、上記混合物中の遊
離炭素が約100m2/gより大きい比表面積を有し、上記窒
化アルミニウム粉末が約3.6m2/gから約6.0m2/gまでの範
囲の比表面積を有し、上記焼結雰囲気が窒素であり、上
記焼結温度が約1970℃から約2050℃までであり、上記焼
結体が25℃で1.50W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有す
る。
および上記コンパクトは、イットリウムおよびアルミニ
ウムの当量％が第４図の点N1から点Ｋまでの範囲にある
組成を有し、上記焼結体および上記脱酸コンパクトは、
Al、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の点Ｋを含まない
線分N1Kで画定された組成よりなり、上記混合物中の遊
離炭素が約100m2/gより大きい比表面積を有し、上記窒
化アルミニウム粉末が約3.6m2/gから約6.0m2/gまでの範
囲の比表面積を有し、上記焼結雰囲気が窒素であり、上
記焼結温度が約1970℃から約2050℃までであり、上記焼
結体が25℃で1.50W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有す
る。
第３または４図の多角形P1N1KJ内の特定の点から計算し
た組成を次の第Ｉ表に示す。
た組成を次の第Ｉ表に示す。
本発明の方法に従って製造した多結晶窒化アルミニウム
体は、第３または４図の線分KJおよびP1Jを含まない多
角形、即ち線分P1N1KJで画定包囲された組成を有する。
本発明の方法により製造した第３または４図の線分KJお
よびP1Jを含まない多角形P1N1KJの焼結多結晶体は、約
0.35当量％より大から約4.4当量％より小までのイット
リウム、約95.6当量％より大から約99.65当量％より小
までのアルミニウム、約0.85当量％より大から約4.4当
量％より小までの酸素および約95.6当量％より大から約
99.15当量％より小までの窒素よりなる組成を有する。
体は、第３または４図の線分KJおよびP1Jを含まない多
角形、即ち線分P1N1KJで画定包囲された組成を有する。
本発明の方法により製造した第３または４図の線分KJお
よびP1Jを含まない多角形P1N1KJの焼結多結晶体は、約
0.35当量％より大から約4.4当量％より小までのイット
リウム、約95.6当量％より大から約99.65当量％より小
までのアルミニウム、約0.85当量％より大から約4.4当
量％より小までの酸素および約95.6当量％より大から約
99.15当量％より小までの窒素よりなる組成を有する。
また、第３または４図の線分KJおよびP1Jを含まない多
角形P1N1KJで画定包囲された多結晶体は、AlN相と第２
相とよりなり、この第２相は点P1のすぐ近くの組成での
焼結体の全体積の約0.8体積％より大から点Ｋのすぐ近
くの組成での約7.6体積％より小までの量範囲にあり、Y
2O3からまたはY4Al2O9とY2O3の混合物から構成される。
第２相がY2O3よりなるとき、即ち線分N1K上にあると
き、第２相は焼結体の約3.3体積％から約7.6体積％より
小までの量範囲となる。しかし、第２相が、Y2O3とY4Al
2O9よりなる第２相の混合物であるとき、即ち多結晶体
が線分KJ、P1JおよびN1Kを含まない多角形P1N1KJで画定
包囲されているとき、この第２相混合物は焼結体の約0.
8体積％より大から約7.6体積％より小までの量範囲とな
る。詳しくは、これらの第２相は両方とも常に痕跡量以
上、即ちＸ線回折分析により検出可能な量以上存在し、
Y2O3相は焼結体の約7.6体積％より小までの範囲とな
り、Y4Al2O9相は焼結体の全体積の約6.0体積％より小ま
での範囲となり得る。さらに詳しくは、Y4Al2O9とY2O3
相の混合物が存在する場合、組成物が第４図の線分P1J
から線分N1Kに向って移行するにつれて、Y4Al2O9相の量
が減少し、Y2O3相の量が増加する。第４図の線分P1JはA
lN相とY4Al2O9よりなる第２相とから構成される。
角形P1N1KJで画定包囲された多結晶体は、AlN相と第２
相とよりなり、この第２相は点P1のすぐ近くの組成での
焼結体の全体積の約0.8体積％より大から点Ｋのすぐ近
くの組成での約7.6体積％より小までの量範囲にあり、Y
2O3からまたはY4Al2O9とY2O3の混合物から構成される。
第２相がY2O3よりなるとき、即ち線分N1K上にあると
き、第２相は焼結体の約3.3体積％から約7.6体積％より
小までの量範囲となる。しかし、第２相が、Y2O3とY4Al
2O9よりなる第２相の混合物であるとき、即ち多結晶体
が線分KJ、P1JおよびN1Kを含まない多角形P1N1KJで画定
包囲されているとき、この第２相混合物は焼結体の約0.
8体積％より大から約7.6体積％より小までの量範囲とな
る。詳しくは、これらの第２相は両方とも常に痕跡量以
上、即ちＸ線回折分析により検出可能な量以上存在し、
Y2O3相は焼結体の約7.6体積％より小までの範囲とな
り、Y4Al2O9相は焼結体の全体積の約6.0体積％より小ま
での範囲となり得る。さらに詳しくは、Y4Al2O9とY2O3
相の混合物が存在する場合、組成物が第４図の線分P1J
から線分N1Kに向って移行するにつれて、Y4Al2O9相の量
が減少し、Y2O3相の量が増加する。第４図の線分P1JはA
lN相とY4Al2O9よりなる第２相とから構成される。
本方法により製造した第４図の線分KJおよびPJを含まな
い多角形PONKJの焼結多結晶体は、約0.55当量％より大
から約4.4当量％より小までのイットリウム、約95.6当
量％より大から約99.45当量％より小までのアルミニウ
ム、約1.1当量％から約4.4当量％より小までの酸素、お
よび約95.6当量％より大から約98.9当量％までの窒素よ
りなる組成を有する。
い多角形PONKJの焼結多結晶体は、約0.55当量％より大
から約4.4当量％より小までのイットリウム、約95.6当
量％より大から約99.45当量％より小までのアルミニウ
ム、約1.1当量％から約4.4当量％より小までの酸素、お
よび約95.6当量％より大から約98.9当量％までの窒素よ
りなる組成を有する。
また、第３または４図の線分KJおよびPJを含まない多角
形PONKJで画定包囲された多結晶体は、AlN相と第２相と
よりなり、この第２相は線分POでの焼結体の全体約1.3
体積％から点Ｋすぐ近くの組成での約7.6体積％より小
までの量範囲にあり、Y2O3からまたはY4Al2O9とY2O3の
混合物から構成される。第２相がY2O3よりなるとき、即
ち線分NK上にあるとき、第２相は焼結体の約5.1体積％
から約7.6体積％より小までの量範囲となる。しかし、
第２相が、Y2O3とY4Al2O9よりなる第２相の混合物であ
るとき、これらの第２相は両方とも常に痕跡量以上、即
ちＸ線回折分析により検出可能な量以上存在し、このよ
うな混合物中でY2O3相は焼結体の約7.6体積％より小ま
での範囲となり、Y4Al2O9相は焼結体の全体積の約6.0体
積％より小までの範囲となり得る。さらに詳しくは、Y4
Al2O9とY2O3相の混合物が存在する場合、組成物が第４
図の線分PJから線分NKに向って移行するにつれて、Y4Al
2O9相の量が減少し、Y2O3相の量が増加する。第４図の
線分PJはAlN相とY4Al2O9よりなる第２相とから構成され
る。
形PONKJで画定包囲された多結晶体は、AlN相と第２相と
よりなり、この第２相は線分POでの焼結体の全体約1.3
体積％から点Ｋすぐ近くの組成での約7.6体積％より小
までの量範囲にあり、Y2O3からまたはY4Al2O9とY2O3の
混合物から構成される。第２相がY2O3よりなるとき、即
ち線分NK上にあるとき、第２相は焼結体の約5.1体積％
から約7.6体積％より小までの量範囲となる。しかし、
第２相が、Y2O3とY4Al2O9よりなる第２相の混合物であ
るとき、これらの第２相は両方とも常に痕跡量以上、即
ちＸ線回折分析により検出可能な量以上存在し、このよ
うな混合物中でY2O3相は焼結体の約7.6体積％より小ま
での範囲となり、Y4Al2O9相は焼結体の全体積の約6.0体
積％より小までの範囲となり得る。さらに詳しくは、Y4
Al2O9とY2O3相の混合物が存在する場合、組成物が第４
図の線分PJから線分NKに向って移行するにつれて、Y4Al
2O9相の量が減少し、Y2O3相の量が増加する。第４図の
線分PJはAlN相とY4Al2O9よりなる第２相とから構成され
る。
第Ｉ表からわかるように、点Ｋの組成の多結晶体に最大
量の第２相が存在し、その第２相は点ＫではY2O3であろ
う。
量の第２相が存在し、その第２相は点ＫではY2O3であろ
う。
別の実施の態様においては、本発明の方法により製造し
た多結晶窒化アルミニウム体が第３または４図の線分P1
Pを含まない多角形P1N1NOPで画定包囲された組成を有す
る。本発明の方法により製造した第３または44図の線分
P1Pを含まない多角形P1N1NOPの焼結多結晶体は、約0.35
当量％より大から約2.9当量％までのイットリウム、約9
7.1当量％から約99.65当量％までのアルミニウム、約0.
85当量％より大から約2.9当量％までの酸素、および約9
7.1当量％から約99.15当量％より小までの窒素よりなる
組成を有する。
た多結晶窒化アルミニウム体が第３または４図の線分P1
Pを含まない多角形P1N1NOPで画定包囲された組成を有す
る。本発明の方法により製造した第３または44図の線分
P1Pを含まない多角形P1N1NOPの焼結多結晶体は、約0.35
当量％より大から約2.9当量％までのイットリウム、約9
7.1当量％から約99.65当量％までのアルミニウム、約0.
85当量％より大から約2.9当量％までの酸素、および約9
7.1当量％から約99.15当量％より小までの窒素よりなる
組成を有する。
また、第３または４図の線分P1Pを含まない多角形P1N1N
OPで画定包囲された多結晶体は、AlN相と第２相とより
なり、この第２相の点P1のすぐ近くの組成での焼結体の
全体積の約0.8体積％より大から点Ｎでの約5.1体積％ま
での量範囲にあり、ここでY2O3からまたはY4Al2O9とY2O
3の混合物から構成される。第２相がY2O3よりなると
き、即ち線分N1N上にあるとき、第２相は焼結体の約3.3
体積％から約5.1体積％までの量範囲となる。しかし、
第２相がY2O3とY4Al2O9よりなる第２相の混合物である
とき、即ち多結晶体が線分P1PおよびN1Nを含まない多角
形P1N1NOPで画定包囲されているとき、この第２相混合
物は焼結体の約0.8体積％より大から約5.1体積％より小
までの量範囲となる。詳しくは、これらの第２相は両方
とも常に痕跡量以上、即ちＸ線回折分析により検出可能
な量以上存在し、Y2O3相は焼結体の約5.1体積％より小
までの範囲となり、Y4Al2O9相は焼結体の全体積の約1.3
体積％より小までの範囲となり得る。さらに詳しくは、
Y4Al2O9とY2O3相の混合物が存在する場合、組成物が第
４図の線分P1Pから線分N1Nに向って移行するにつれて、
Y4Al2O9相の量が減少し、Y2O3相の量が増加する。第４
図の線分P1PはAlN相とY4Al2O9よりなる第２相とから構
成される。
OPで画定包囲された多結晶体は、AlN相と第２相とより
なり、この第２相の点P1のすぐ近くの組成での焼結体の
全体積の約0.8体積％より大から点Ｎでの約5.1体積％ま
での量範囲にあり、ここでY2O3からまたはY4Al2O9とY2O
3の混合物から構成される。第２相がY2O3よりなると
き、即ち線分N1N上にあるとき、第２相は焼結体の約3.3
体積％から約5.1体積％までの量範囲となる。しかし、
第２相がY2O3とY4Al2O9よりなる第２相の混合物である
とき、即ち多結晶体が線分P1PおよびN1Nを含まない多角
形P1N1NOPで画定包囲されているとき、この第２相混合
物は焼結体の約0.8体積％より大から約5.1体積％より小
までの量範囲となる。詳しくは、これらの第２相は両方
とも常に痕跡量以上、即ちＸ線回折分析により検出可能
な量以上存在し、Y2O3相は焼結体の約5.1体積％より小
までの範囲となり、Y4Al2O9相は焼結体の全体積の約1.3
体積％より小までの範囲となり得る。さらに詳しくは、
Y4Al2O9とY2O3相の混合物が存在する場合、組成物が第
４図の線分P1Pから線分N1Nに向って移行するにつれて、
Y4Al2O9相の量が減少し、Y2O3相の量が増加する。第４
図の線分P1PはAlN相とY4Al2O9よりなる第２相とから構
成される。
別の実施の態様においては、本発明の方法により製造し
た多結晶窒化アルミニウム体が第３または４図の線分QJ
およびXJを含まない多角形QTXJで画定包囲された組成を
有する。本発明の方法により製造した第３または４図の
線分QJおよびXJを含まない多角形QTXJの焼結多結晶体
は、約0.8当量％より大から約3.2当量％までのイットリ
ウム、約96.8当量％から約99.2当量％までのアルミニウ
ム、約1.55当量％より大から約4.2当量％までの酸素、
および約95.8当量％から約98.45当量％より小までの窒
素よりなる組成を有する。
た多結晶窒化アルミニウム体が第３または４図の線分QJ
およびXJを含まない多角形QTXJで画定包囲された組成を
有する。本発明の方法により製造した第３または４図の
線分QJおよびXJを含まない多角形QTXJの焼結多結晶体
は、約0.8当量％より大から約3.2当量％までのイットリ
ウム、約96.8当量％から約99.2当量％までのアルミニウ
ム、約1.55当量％より大から約4.2当量％までの酸素、
および約95.8当量％から約98.45当量％より小までの窒
素よりなる組成を有する。
また、第３または４図の線分QJおよびXJを含まない多角
形QTXJで画定包囲された多結晶体は、AlN相と第２相と
よりなり、この第２相は焼結体の全体積の約1.9体積％
より大から約6.6体積％より小までの量範囲となり、こ
こでY4Al2O9とY2O3の混合物から構成される。詳しく
は、Y2O3相は痕跡量、即ちＸ線回折分析により検出可能
な量以上から焼結体の約2.8体積％より小までの範囲と
なり、Y4Al2O9相は焼結体の約1.5体積％から約6.0体積
％より小までの範囲となる。さらに詳しくは、組成が第
４図の線分QJから線分TXに向って移行するにつれて、Y4
Al2O9相の量が減少し、Y2O3相の量が増加する。
形QTXJで画定包囲された多結晶体は、AlN相と第２相と
よりなり、この第２相は焼結体の全体積の約1.9体積％
より大から約6.6体積％より小までの量範囲となり、こ
こでY4Al2O9とY2O3の混合物から構成される。詳しく
は、Y2O3相は痕跡量、即ちＸ線回折分析により検出可能
な量以上から焼結体の約2.8体積％より小までの範囲と
なり、Y4Al2O9相は焼結体の約1.5体積％から約6.0体積
％より小までの範囲となる。さらに詳しくは、組成が第
４図の線分QJから線分TXに向って移行するにつれて、Y4
Al2O9相の量が減少し、Y2O3相の量が増加する。
１実施の態様では、本発明の多結晶体は第３または４図
の線分NK、KJおよびPJを含まない多角形PONKJで画定包
囲された組成を有する。即ち、約0.55当量％より大から
約4.4当量％より小までのイットリウム、約95.6当量％
より大から約99.45当量％より小までのアルミニウム、
約1.1当量％から約4.4当量％より小までの酸素、および
約95.6当量％より大から約98.9当量％までの窒素よりな
る組成を有する。この実施の態様では、焼結体の相組成
はAlN相とY4Al2O9およびY2O3よりなる第２相の混合物と
よりなる。この第２相混合物は焼結体の約1.3体積％か
ら約7.6体積％より小までの量の範囲となり、常にY4Al2
O9およびY2O3を少くとも痕跡量、即ち少くともＸ線回折
分析で検出できる量含有する。さらに詳しくは、この実
施の態様では、Y2O3相の量が焼結体の約7.6体積％より
小までの範囲となり、Y4Al2O9相の量が焼結体の約6.0体
積％より小までの範囲となり得る。
の線分NK、KJおよびPJを含まない多角形PONKJで画定包
囲された組成を有する。即ち、約0.55当量％より大から
約4.4当量％より小までのイットリウム、約95.6当量％
より大から約99.45当量％より小までのアルミニウム、
約1.1当量％から約4.4当量％より小までの酸素、および
約95.6当量％より大から約98.9当量％までの窒素よりな
る組成を有する。この実施の態様では、焼結体の相組成
はAlN相とY4Al2O9およびY2O3よりなる第２相の混合物と
よりなる。この第２相混合物は焼結体の約1.3体積％か
ら約7.6体積％より小までの量の範囲となり、常にY4Al2
O9およびY2O3を少くとも痕跡量、即ち少くともＸ線回折
分析で検出できる量含有する。さらに詳しくは、この実
施の態様では、Y2O3相の量が焼結体の約7.6体積％より
小までの範囲となり、Y4Al2O9相の量が焼結体の約6.0体
積％より小までの範囲となり得る。
別の実施の態様では、本発明の方法により、第４図の点
Ｋを含まない線分N1Kで画定された焼結体が製造され、
この焼結体は、AlNとY2O3よりなり、Y2O3相が焼結体の
約3.3体積％から約7.6体積％より小までの範囲にある組
成を有する。第４図の点Ｋを含まない線分N1Kは約1.9当
量％から約4.4当量％より小までのイットリウム、約95.
6当量％より大から約98.1当量％までのアルミニウム、
約1.9当量％から約4.4当量％より小までの酸素および約
95.6当量％より大から約98.1当量％までの窒素よりなる
組成を有する。
Ｋを含まない線分N1Kで画定された焼結体が製造され、
この焼結体は、AlNとY2O3よりなり、Y2O3相が焼結体の
約3.3体積％から約7.6体積％より小までの範囲にある組
成を有する。第４図の点Ｋを含まない線分N1Kは約1.9当
量％から約4.4当量％より小までのイットリウム、約95.
6当量％より大から約98.1当量％までのアルミニウム、
約1.9当量％から約4.4当量％より小までの酸素および約
95.6当量％より大から約98.1当量％までの窒素よりなる
組成を有する。
別の実施態様では、本発明の方法により、第４図の線分
QY2を除く多角形QTY1Y2で画定された焼結体が製造さ
れ、この焼結体は、AlNとY2O3およびY4AL2O9の第２相混
合物とよりなる相組成を有する。この第２相混合物の合
計量は焼結体の全体積の約1.9体積％より大から約4.5体
積％より小までの範囲となる。詳しくは、Y2O3相は痕跡
量、即ちＸ線回折分析により検出可能な量以上から焼結
体の全体積の約1.5体積％までの範囲となり、Y4Al2O9相
は焼結体の約1.5体積％から約4.5体積％より小までの範
囲となる。第４図の多角形QTY1Y2は、約0.8当量％より
大から約2.0当量％までのイットリウム、約98.0当量％
から約99.2当量％より小までのアルミニウム、約1.55当
量％より大から約3.15当量％より小までの酸素および約
96.85当量％より大から約98.45当量％より小までの窒素
よりなる組成を有する。
QY2を除く多角形QTY1Y2で画定された焼結体が製造さ
れ、この焼結体は、AlNとY2O3およびY4AL2O9の第２相混
合物とよりなる相組成を有する。この第２相混合物の合
計量は焼結体の全体積の約1.9体積％より大から約4.5体
積％より小までの範囲となる。詳しくは、Y2O3相は痕跡
量、即ちＸ線回折分析により検出可能な量以上から焼結
体の全体積の約1.5体積％までの範囲となり、Y4Al2O9相
は焼結体の約1.5体積％から約4.5体積％より小までの範
囲となる。第４図の多角形QTY1Y2は、約0.8当量％より
大から約2.0当量％までのイットリウム、約98.0当量％
から約99.2当量％より小までのアルミニウム、約1.55当
量％より大から約3.15当量％より小までの酸素および約
96.85当量％より大から約98.45当量％より小までの窒素
よりなる組成を有する。
本発明の方法において、窒化アルミニウム粉末は市販級
または工業用向けのものとすることができる。さらに詳
しくは、窒化アルミニウム粉末は、得られる焼結製品の
所望特性に有意な悪影響を与える不純物を含有してはな
らない。本発明の方法に用いる出発材料としての窒化ア
ルミニウム粉末は、一般に約4.4重量％まで、通常約0.5
重量％より大から約4.0重量％より小までの、即ち約４
重量％までの量の酸素を含有し、１実施の態様では約1.
00重量％より大から約4.00重量％より小までの範囲の酸
素を含有する。代表的には、市販の窒化アルミニウム粉
末は約1.5重量％（2.6当量％）から約３重量％（5.2当
量％）までの酸素を含有し、このような粉末が著しく低
コストであるのでもっとも好ましい。
または工業用向けのものとすることができる。さらに詳
しくは、窒化アルミニウム粉末は、得られる焼結製品の
所望特性に有意な悪影響を与える不純物を含有してはな
らない。本発明の方法に用いる出発材料としての窒化ア
ルミニウム粉末は、一般に約4.4重量％まで、通常約0.5
重量％より大から約4.0重量％より小までの、即ち約４
重量％までの量の酸素を含有し、１実施の態様では約1.
00重量％より大から約4.00重量％より小までの範囲の酸
素を含有する。代表的には、市販の窒化アルミニウム粉
末は約1.5重量％（2.6当量％）から約３重量％（5.2当
量％）までの酸素を含有し、このような粉末が著しく低
コストであるのでもっとも好ましい。
一般に、本発明の出発材料としての窒化アルミニウム粉
末は、その比表面積が広い範囲にわたって変わり、通常
約10m2/gまでの範囲となる。その比表面積は、多くの場
合約1.0m2/gより大きく、大抵の場合約3.0m2/g以上、通
常約3.2m2/gより大きく、好ましくは約3.4m2/g以上であ
る。
末は、その比表面積が広い範囲にわたって変わり、通常
約10m2/gまでの範囲となる。その比表面積は、多くの場
合約1.0m2/gより大きく、大抵の場合約3.0m2/g以上、通
常約3.2m2/gより大きく、好ましくは約3.4m2/g以上であ
る。
一般に本混合物中の、即ち諸成分を通常ミリングにより
混合した後の本窒化アルミニウム粉末は比表面積が広い
範囲にわたって変わり、一般に約10m2/gまでの範囲とな
る。この比表面積は、多くの場合約1.0m2/gより大から
約10m2/gまで、大抵の場合約3.2m2/gから約10m2/gま
で、好ましくは約1.5m2/gから約5m2/gまでの範囲にあ
り、１実施の態様にあっては約3.4m2/gから約5m2/gまで
の範囲にある。比表面積はBET表面積測定法による。具
体的には、本発明のある組成物の最低焼結温度は窒化ア
ルミニウムの粒度の増加につれて上昇する。
混合した後の本窒化アルミニウム粉末は比表面積が広い
範囲にわたって変わり、一般に約10m2/gまでの範囲とな
る。この比表面積は、多くの場合約1.0m2/gより大から
約10m2/gまで、大抵の場合約3.2m2/gから約10m2/gま
で、好ましくは約1.5m2/gから約5m2/gまでの範囲にあ
り、１実施の態様にあっては約3.4m2/gから約5m2/gまで
の範囲にある。比表面積はBET表面積測定法による。具
体的には、本発明のある組成物の最低焼結温度は窒化ア
ルミニウムの粒度の増加につれて上昇する。
一般に、本混合物中の酸化イットリウム（Y2O3）添加剤
は広い範囲で変わる比表面積をもつ。一般に、この比表
面積は約0.4m2/gより大きく、通常約0.4m2/gより大から
約6.0m2/gまで、好ましくは約0.6m2/gから約5.0m2/gま
で、特に好ましくは約1.0m2/gから約5.0m2/gまでの範囲
にあり、１実施の態様では2.0m2/gより大である。
は広い範囲で変わる比表面積をもつ。一般に、この比表
面積は約0.4m2/gより大きく、通常約0.4m2/gより大から
約6.0m2/gまで、好ましくは約0.6m2/gから約5.0m2/gま
で、特に好ましくは約1.0m2/gから約5.0m2/gまでの範囲
にあり、１実施の態様では2.0m2/gより大である。
本発明の実施にあたって、窒化アルミニウム粉末の脱酸
用炭素は遊離炭素の形態で与えられ、このような遊離炭
素は混合物に元素炭素としてあるいは炭素質添加剤の形
態で、例えは熱分解して遊離炭素を与え得る有機化合物
の形態で加えることができる。
用炭素は遊離炭素の形態で与えられ、このような遊離炭
素は混合物に元素炭素としてあるいは炭素質添加剤の形
態で、例えは熱分解して遊離炭素を与え得る有機化合物
の形態で加えることができる。
本炭素質添加剤は、遊離炭素、炭素質有機物質およびこ
れらの混合物よりなる群から選ばれる。炭素質有機物質
は約50℃−約1000℃の温度で完全に熱分解して遊離炭素
と揮散する気体状分解生成物となる。好適実施例にあっ
ては、炭素質添加剤が遊離炭素であり、特に好ましくは
黒鉛である。
れらの混合物よりなる群から選ばれる。炭素質有機物質
は約50℃−約1000℃の温度で完全に熱分解して遊離炭素
と揮散する気体状分解生成物となる。好適実施例にあっ
ては、炭素質添加剤が遊離炭素であり、特に好ましくは
黒鉛である。
高分子量芳香族化合物または物質は、通例熱分解時に必
要な収量の１ミクロン未満の微小寸法の粒状遊離炭素を
生成するので、本遊離炭素を添加するのに好ましい炭素
質有機物質である。このような芳香族物質の例には、ア
セトンまたは高級アルコール、例えばブチルアルコール
に可溶なノボラックとして知られるフェノールホルムア
ルデヒド縮合樹脂、ならびに多数の関連縮合重合体また
は樹脂、例えばレゾルシノール−ホルムアルデヒド、ア
ニリン−ホルムアルデヒドおよびクレゾール−ホルムア
ルデヒド縮合樹脂がある。別の好適な１群の物質に、コ
ールタールに含まれる多核芳香族炭化水素の誘導体、例
えばジベンズアントラセンおよびクリセンがある。他の
好適な１群に、芳香族炭化水素に可溶な芳香族炭化水素
の重合体、例えばポリフェニレンまたはポリメチルフェ
ニレンがある。
要な収量の１ミクロン未満の微小寸法の粒状遊離炭素を
生成するので、本遊離炭素を添加するのに好ましい炭素
質有機物質である。このような芳香族物質の例には、ア
セトンまたは高級アルコール、例えばブチルアルコール
に可溶なノボラックとして知られるフェノールホルムア
ルデヒド縮合樹脂、ならびに多数の関連縮合重合体また
は樹脂、例えばレゾルシノール−ホルムアルデヒド、ア
ニリン−ホルムアルデヒドおよびクレゾール−ホルムア
ルデヒド縮合樹脂がある。別の好適な１群の物質に、コ
ールタールに含まれる多核芳香族炭化水素の誘導体、例
えばジベンズアントラセンおよびクリセンがある。他の
好適な１群に、芳香族炭化水素に可溶な芳香族炭化水素
の重合体、例えばポリフェニレンまたはポリメチルフェ
ニレンがある。
本遊離炭素は比表面積が広い範囲にわたって変わり得、
少くとも本脱酸を行うのに十分である必要があるだけで
ある。遊離炭素の比表面積を、BET表面積測定法によ
り、一般に約10m2/gより大、好ましくは20m2/gより大、
さらに好ましくは100m2/gより大、特に好ましくは150m2
/gより大にすることにより、AlN粉末の脱酸を行うため
のAlN粉末との緊密な接触を確保する。
少くとも本脱酸を行うのに十分である必要があるだけで
ある。遊離炭素の比表面積を、BET表面積測定法によ
り、一般に約10m2/gより大、好ましくは20m2/gより大、
さらに好ましくは100m2/gより大、特に好ましくは150m2
/gより大にすることにより、AlN粉末の脱酸を行うため
のAlN粉末との緊密な接触を確保する。
本遊離炭素の表面積をできる限り大きくするのが最適で
ある。また、遊離炭素の粒度が細かければ細かい程、即
ち表面積が大きければ大きい程、遊離炭素が脱酸コンパ
クト中に残す穴または気孔が小さくする。一般に、所定
の脱酸コンパクトの気孔が小さければ小さい程、焼結体
の約１体積％未満の気孔率を有する焼結体を生成するの
に、焼結温度で発生させなければならない液相の必要量
が少なくなる。
ある。また、遊離炭素の粒度が細かければ細かい程、即
ち表面積が大きければ大きい程、遊離炭素が脱酸コンパ
クト中に残す穴または気孔が小さくする。一般に、所定
の脱酸コンパクトの気孔が小さければ小さい程、焼結体
の約１体積％未満の気孔率を有する焼結体を生成するの
に、焼結温度で発生させなければならない液相の必要量
が少なくなる。
窒化アルミニウム粉末を遊離炭素による脱酸に適当なコ
ンパクトに加工するとは、ここでは、本混合物を生成す
るための窒化アルミニウム粉末の混合のすべて、コンパ
クトを生成するための得られた混合物の成形のすべて、
ならびに炭素により脱酸される前のコンパクトの取扱い
と貯蔵を包含するものである。本方法では、窒化アルミ
ニウム粉末を遊離炭素による脱酸に適当なコンパクトに
加工することは、少くとも部分的に空気中で行われ、こ
のような窒化アルミニウム粉末の加工中、窒化アルミニ
ウム粉末は空気から酸素を通常窒化アルミニウムの約0.
03重量％より大きい量補集し、このような酸素の捕集は
制御および再現可能であり、同一条件下で行うならばさ
したる差異がない。所望に応じて、遊離炭素による脱酸
に適当なコンパクトへの窒化アルミニウム粉末の加工を
空気中で行うことができる。
ンパクトに加工するとは、ここでは、本混合物を生成す
るための窒化アルミニウム粉末の混合のすべて、コンパ
クトを生成するための得られた混合物の成形のすべて、
ならびに炭素により脱酸される前のコンパクトの取扱い
と貯蔵を包含するものである。本方法では、窒化アルミ
ニウム粉末を遊離炭素による脱酸に適当なコンパクトに
加工することは、少くとも部分的に空気中で行われ、こ
のような窒化アルミニウム粉末の加工中、窒化アルミニ
ウム粉末は空気から酸素を通常窒化アルミニウムの約0.
03重量％より大きい量補集し、このような酸素の捕集は
制御および再現可能であり、同一条件下で行うならばさ
したる差異がない。所望に応じて、遊離炭素による脱酸
に適当なコンパクトへの窒化アルミニウム粉末の加工を
空気中で行うことができる。
本発明の窒化アルミニウムの加工時に、窒化アルミニウ
ムが捕捉する酸素は任意の形態をとり得る。即ち、捕捉
酸素は最初は酸素であるか、または最初は何らかの他の
形態、例えば水となり得る。窒化アルミニウムが空気ま
たは他の媒体から捕集した酸素の合計量は一般に窒化ア
ルミニウムの合計重量の約3.00重量％より小であり、一
般に約0.03重量％より大から約3.00重量％より小までの
範囲にあり、通常約0.10重量％から約1.00重量％までの
範囲にあり、好ましくは約0.15重量％から約0.70重量％
までの範囲にある。一般に、コンパクトの脱酸以前の本
混合物およびコンパクト中の窒化アルミニウムは、窒化
アルミニウムの合計重量に基づいて、約4.50重量％より
小の酸素含量を有し、酸素含量は一般に約0.6重量％よ
り大、好ましくは約1.40重量％より大から約4.50重量％
より小まで、通常約2.00重量％から約4.00重量％まで、
さらに通例では約2.20重量％から約3.50重量％までの範
囲にある。
ムが捕捉する酸素は任意の形態をとり得る。即ち、捕捉
酸素は最初は酸素であるか、または最初は何らかの他の
形態、例えば水となり得る。窒化アルミニウムが空気ま
たは他の媒体から捕集した酸素の合計量は一般に窒化ア
ルミニウムの合計重量の約3.00重量％より小であり、一
般に約0.03重量％より大から約3.00重量％より小までの
範囲にあり、通常約0.10重量％から約1.00重量％までの
範囲にあり、好ましくは約0.15重量％から約0.70重量％
までの範囲にある。一般に、コンパクトの脱酸以前の本
混合物およびコンパクト中の窒化アルミニウムは、窒化
アルミニウムの合計重量に基づいて、約4.50重量％より
小の酸素含量を有し、酸素含量は一般に約0.6重量％よ
り大、好ましくは約1.40重量％より大から約4.50重量％
より小まで、通常約2.00重量％から約4.00重量％まで、
さらに通例では約2.20重量％から約3.50重量％までの範
囲にある。
出発窒化アルミニウム粉末の酸素含量および脱酸より前
のコンパクト中の窒化アルミニウムの酸素含量は中性子
放射化分析により測定できる。
のコンパクト中の窒化アルミニウムの酸素含量は中性子
放射化分析により測定できる。
コンパクトにおいて、酸素を約4.5重量％以上の量含有
する窒化アルミニウムは通常望ましくない。
する窒化アルミニウムは通常望ましくない。
本発明の方法を実施するときには、窒化アルミニウム粉
末、酸化イットリウム粉末および通常遊離炭素の形態の
炭素質添加剤よりなる均一なもしくは少くとも有意に均
一な混合物または分散物を形成し、このような混合物は
多数の技術で形成することができる。粉末をボールミル
混練、好ましくは液体媒体中周囲圧力および温度でボー
ルミルして均一なもしくは有意に均一な分散物を生成す
るのが好ましい。ミル用媒体は通常シリンダーまたはボ
ールの形態であり、粉末に有意な悪影響を与えてはなら
ず、好ましくは鋼または多結晶窒化アルミニウム（ミル
用媒体粒度のAlN粉末およびY2O3焼結助剤のコンパクト
を焼結してつくるのが好ましい）よりなる。一般に、ミ
ル用媒体は約1/4インチ以上、普通約1/4インチ−約1/2
インチの直径を有する。液体媒体は粉末に有意な悪影響
をもってはならず、好ましくは非水系である。好ましく
は、液体混合またはミル用媒体は室温または周囲温度よ
り高い温度から300℃より低い温度範囲で完全に蒸発除
去されて、本混合物が残る。好ましくは、液体混合媒体
は有機液体、例えばヘプタンまたはヘキサンである。ま
た好ましくは、液体ミル用練媒体は窒化アルミニウム粉
末用の分散剤を含有し、これにより均一なもしくは有意
に均一な混合物を有意に短いミル時間で生成する。この
ような分散剤は分散に必要な量で使用しなければなら
ず、しかも1000℃以下の高温で完全に蒸発もしくは分解
および蒸発するかまたは有意な残渣を残さず、即ち、本
方法に有意な影響を有する残渣を残さないことが必要で
ある。一般にこのような分散剤の量は窒化アルミニウム
粉末の約0.1重量％から約３重量％から約３重量％より
小までの範囲にあり、そして一般に分散剤は有機液体、
好ましくはオレイン酸である。
末、酸化イットリウム粉末および通常遊離炭素の形態の
炭素質添加剤よりなる均一なもしくは少くとも有意に均
一な混合物または分散物を形成し、このような混合物は
多数の技術で形成することができる。粉末をボールミル
混練、好ましくは液体媒体中周囲圧力および温度でボー
ルミルして均一なもしくは有意に均一な分散物を生成す
るのが好ましい。ミル用媒体は通常シリンダーまたはボ
ールの形態であり、粉末に有意な悪影響を与えてはなら
ず、好ましくは鋼または多結晶窒化アルミニウム（ミル
用媒体粒度のAlN粉末およびY2O3焼結助剤のコンパクト
を焼結してつくるのが好ましい）よりなる。一般に、ミ
ル用媒体は約1/4インチ以上、普通約1/4インチ−約1/2
インチの直径を有する。液体媒体は粉末に有意な悪影響
をもってはならず、好ましくは非水系である。好ましく
は、液体混合またはミル用媒体は室温または周囲温度よ
り高い温度から300℃より低い温度範囲で完全に蒸発除
去されて、本混合物が残る。好ましくは、液体混合媒体
は有機液体、例えばヘプタンまたはヘキサンである。ま
た好ましくは、液体ミル用練媒体は窒化アルミニウム粉
末用の分散剤を含有し、これにより均一なもしくは有意
に均一な混合物を有意に短いミル時間で生成する。この
ような分散剤は分散に必要な量で使用しなければなら
ず、しかも1000℃以下の高温で完全に蒸発もしくは分解
および蒸発するかまたは有意な残渣を残さず、即ち、本
方法に有意な影響を有する残渣を残さないことが必要で
ある。一般にこのような分散剤の量は窒化アルミニウム
粉末の約0.1重量％から約３重量％から約３重量％より
小までの範囲にあり、そして一般に分散剤は有機液体、
好ましくはオレイン酸である。
鋼製ミル媒体を用いる場合、鋼または鉄の残留物が乾燥
分散物または混合物中に残され、その量が検出限界量か
ら混合物の約3.0重量％までの範囲となる。この混合物
中の鋼または鉄の残留物は本発明の方法にも、得られる
焼結体の熱伝導率にも有意の影響をもたない。
分散物または混合物中に残され、その量が検出限界量か
ら混合物の約3.0重量％までの範囲となる。この混合物
中の鋼または鉄の残留物は本発明の方法にも、得られる
焼結体の熱伝導率にも有意の影響をもたない。
液体分散物を多数の慣例技術で乾燥して液体を除去する
か蒸発させて、本粒状混合物を生成する。所望に応じ
て、乾燥を空気中で行うことができる。ミルずみの液体
分散物を空気中で乾燥すると窒化アルミニウムが酸素を
捕集することになり、同じ条件下で乾燥を行う場合、こ
のような酸素捕集は再現性があり、有意な差がない。ま
た所望に応じて分散物をスプレー乾燥することができ
る。
か蒸発させて、本粒状混合物を生成する。所望に応じ
て、乾燥を空気中で行うことができる。ミルずみの液体
分散物を空気中で乾燥すると窒化アルミニウムが酸素を
捕集することになり、同じ条件下で乾燥を行う場合、こ
のような酸素捕集は再現性があり、有意な差がない。ま
た所望に応じて分散物をスプレー乾燥することができ
る。
固体状炭素質有機物質を溶液の形態で混和して窒化アル
ミニウム粒子を被覆するのが好ましい。非水系溶剤が好
ましい。次に湿潤混合物に溶剤除去の処理をして、本混
合物を生成することができる。溶剤を多数の技術で除去
でき、例えば蒸発によるか、凍結乾燥、即ち凍結分散物
から真空下で溶剤を昇華することによって除去する。こ
のようにして窒化アルミニウム粉末上に有機物質の実質
的な均一な被膜を得、この被膜から熱分解により遊離炭
素の実質的に均一な分布を得る。
ミニウム粒子を被覆するのが好ましい。非水系溶剤が好
ましい。次に湿潤混合物に溶剤除去の処理をして、本混
合物を生成することができる。溶剤を多数の技術で除去
でき、例えば蒸発によるか、凍結乾燥、即ち凍結分散物
から真空下で溶剤を昇華することによって除去する。こ
のようにして窒化アルミニウム粉末上に有機物質の実質
的な均一な被膜を得、この被膜から熱分解により遊離炭
素の実質的に均一な分布を得る。
本混合物は空気中でコンパクトに成形され、混合物中の
窒化アルミニウムを空気にさらすことを包含する。本混
合物のコンパクトへの成形は、多数の技術で行うことが
でき、例えば押出、射出成形、ダイプレス、均衡プレ
ス、スリップキャスティング、ロール圧縮または成形、
またはテープキャスティングによって所望の形状のコン
パクトを生成する。混合物の成形を補助するのに用いる
任意の潤滑剤、結合剤または類似の成形助剤は、コンパ
クトもしくは得られる焼結体に有意の有害作用をもって
はならない。このような成形助剤は比較的低い温度、好
ましくは400℃より低い温度に加熱することで蒸発し、
有意な残渣を残さない種類のものが好ましい。成形助剤
の除去後、コンパクトの気孔率を60％より小さく、特に
50％より小さくして焼結中の緻密化を促進するのが好ま
しい。
窒化アルミニウムを空気にさらすことを包含する。本混
合物のコンパクトへの成形は、多数の技術で行うことが
でき、例えば押出、射出成形、ダイプレス、均衡プレ
ス、スリップキャスティング、ロール圧縮または成形、
またはテープキャスティングによって所望の形状のコン
パクトを生成する。混合物の成形を補助するのに用いる
任意の潤滑剤、結合剤または類似の成形助剤は、コンパ
クトもしくは得られる焼結体に有意の有害作用をもって
はならない。このような成形助剤は比較的低い温度、好
ましくは400℃より低い温度に加熱することで蒸発し、
有意な残渣を残さない種類のものが好ましい。成形助剤
の除去後、コンパクトの気孔率を60％より小さく、特に
50％より小さくして焼結中の緻密化を促進するのが好ま
しい。
コンパクトが遊離炭素のソースとして炭素質有機物質を
含有する場合には、コンパクトを約50℃から約1000℃ま
での範囲の温度に加熱して有機物質を完全に熱分解し、
本発明に必要な遊離炭素と揮散する気体状分解生成物を
生成する。炭素質有機物質の熱分解は、好ましくは真空
または周囲圧力で、非酸化性雰囲気中で行う。好ましく
は熱分解を窒素、水素、希ガス（例えばアルゴン）およ
びこれらの混合物よりなる群から選ばれる非酸化性雰囲
気中で行う。さらに好ましくは雰囲気は窒素、または約
25容量％以上の窒素と水素，希ガス（例えばアルゴン）
およびこれらの混合物よりなる群から選ばれるガスとの
混合物である。１実施の態様では、雰囲気は窒素と約１
容量％−約５容量％の水素との混合物である。
含有する場合には、コンパクトを約50℃から約1000℃ま
での範囲の温度に加熱して有機物質を完全に熱分解し、
本発明に必要な遊離炭素と揮散する気体状分解生成物を
生成する。炭素質有機物質の熱分解は、好ましくは真空
または周囲圧力で、非酸化性雰囲気中で行う。好ましく
は熱分解を窒素、水素、希ガス（例えばアルゴン）およ
びこれらの混合物よりなる群から選ばれる非酸化性雰囲
気中で行う。さらに好ましくは雰囲気は窒素、または約
25容量％以上の窒素と水素，希ガス（例えばアルゴン）
およびこれらの混合物よりなる群から選ばれるガスとの
混合物である。１実施の態様では、雰囲気は窒素と約１
容量％−約５容量％の水素との混合物である。
炭素質有機物質の熱分解により導入される遊離炭素の実
際の量は、有機物質だけを熱分解し、減量を測定するこ
とによって決定することができる。好ましくは、本コン
パクト中の有機物質の熱分解を焼結炉内で行い、温度を
脱酸温度：即ち得られる遊離炭素がAlNの酸素含量と反
応する温度に上げてゆく。
際の量は、有機物質だけを熱分解し、減量を測定するこ
とによって決定することができる。好ましくは、本コン
パクト中の有機物質の熱分解を焼結炉内で行い、温度を
脱酸温度：即ち得られる遊離炭素がAlNの酸素含量と反
応する温度に上げてゆく。
あるいはまた、本発明の方法では、酸化イットリウムを
酸化イットリウム前駆物質によって得ることができる。
用語酸化イットリウム前駆物質は、約1200℃より低い温
度で完全に熱分解して、酸化イットリウムと、揮散して
焼結体中にその熱伝導率に有害な汚染物を残さない副生
ガスを形成する有機または無機化合物を意味する。本発
明の方法に有用な酸化イットリウムの前駆物質の代表例
には、酢酸イットリウム、炭酸イットリウム、修酸イッ
トリウム、硝酸イットリウム、硫酸イットリウムおよび
水酸化イットリウムがある。
酸化イットリウム前駆物質によって得ることができる。
用語酸化イットリウム前駆物質は、約1200℃より低い温
度で完全に熱分解して、酸化イットリウムと、揮散して
焼結体中にその熱伝導率に有害な汚染物を残さない副生
ガスを形成する有機または無機化合物を意味する。本発
明の方法に有用な酸化イットリウムの前駆物質の代表例
には、酢酸イットリウム、炭酸イットリウム、修酸イッ
トリウム、硝酸イットリウム、硫酸イットリウムおよび
水酸化イットリウムがある。
コンパクトが酸化イットリウム前駆物質を含有する場
合、コンパクトを約1200℃までの温度に加熱してその前
駆物質を熱分解し、これにより酸化イットリウムを得
る。このような熱分解は非酸化性雰囲気、好ましくは真
空下または周囲圧力下において、そして好ましくは窒
素、水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれらの混
合物よりなる群から選ばれる雰囲気中、好ましくは周囲
圧力で行う。雰囲気が窒素、または約25容量％以上の窒
素と水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれらの混
合物よりなる群から選ばれるガスとの混合物であるのが
好ましい。１実施の態様では、雰囲気は窒素と約１容量
％−約５容量％の水素との混合物である。
合、コンパクトを約1200℃までの温度に加熱してその前
駆物質を熱分解し、これにより酸化イットリウムを得
る。このような熱分解は非酸化性雰囲気、好ましくは真
空下または周囲圧力下において、そして好ましくは窒
素、水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれらの混
合物よりなる群から選ばれる雰囲気中、好ましくは周囲
圧力で行う。雰囲気が窒素、または約25容量％以上の窒
素と水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれらの混
合物よりなる群から選ばれるガスとの混合物であるのが
好ましい。１実施の態様では、雰囲気は窒素と約１容量
％−約５容量％の水素との混合物である。
本発明における炭素による窒化アルミニウムの脱酸、即
ち炭素脱酸では、窒化アルミニウム、遊離炭素および酸
化イットリウムよりなるコンパクトを脱酸温度に加熱し
て、遊離炭素を窒化アルミニウム中に含まれる酸素の少
くとも十分な量と反応させ、第３または４図の線分KJお
よびP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定包囲された組成
を有する脱酸コンパクトを生成する。この炭素による脱
酸は、約1350℃からコンパクトの気孔が開いたまゝに留
まる温度、即ちコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔
閉塞温度より低い温度、通常約1800℃以下の温度で行
い、脱酸を約1600℃−1650℃で行うのが好ましい。
ち炭素脱酸では、窒化アルミニウム、遊離炭素および酸
化イットリウムよりなるコンパクトを脱酸温度に加熱し
て、遊離炭素を窒化アルミニウム中に含まれる酸素の少
くとも十分な量と反応させ、第３または４図の線分KJお
よびP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定包囲された組成
を有する脱酸コンパクトを生成する。この炭素による脱
酸は、約1350℃からコンパクトの気孔が開いたまゝに留
まる温度、即ちコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔
閉塞温度より低い温度、通常約1800℃以下の温度で行
い、脱酸を約1600℃−1650℃で行うのが好ましい。
炭素脱酸は、好ましくは周囲圧力下で、窒化アルミニウ
ムの脱酸を促進するのに十分な窒素を含有する気体状窒
素含有非酸化性雰囲気中で行う。本発明によれば、窒素
はコンパクトの脱酸を行うのに必要な成分である。好ま
しくは窒素含有雰囲気は窒素であるか、約25容量％以上
の窒素と水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれら
の混合物よりなる群から選ばれるガスとの混合物であ
る。また好ましくは、窒素含有雰囲気は窒素と水素との
混合物、特に約５容量％以下の水素を含む混合物であ
る。
ムの脱酸を促進するのに十分な窒素を含有する気体状窒
素含有非酸化性雰囲気中で行う。本発明によれば、窒素
はコンパクトの脱酸を行うのに必要な成分である。好ま
しくは窒素含有雰囲気は窒素であるか、約25容量％以上
の窒素と水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれら
の混合物よりなる群から選ばれるガスとの混合物であ
る。また好ましくは、窒素含有雰囲気は窒素と水素との
混合物、特に約５容量％以下の水素を含む混合物であ
る。
コンパクトの炭素脱酸を行うのに要する時間は実験的に
求めることができ、コンパクトの厚さおよびコンパクト
が含有する遊離炭素の量に大きく依存する。即ち、炭素
脱酸時間はコンパクトの厚さの増加につれて、またコン
パクトに含まれる遊離炭素の量の増加につれて増加す
る。炭素脱酸はコンパクトを焼結温度まで加熱している
間に行うことができるが、但し加熱速度がコンパクトの
気孔が開いたままで脱酸を完了できるような速度であ
り、このような加熱速度は実験的に決めることができ
る。また、ある程度まで、炭素脱酸時間が脱酸温度、コ
ンパクトの粒状混合物の粒度および均一性に依存する。
即ち、脱酸温度が高い程、粒度が小さい程、そして混合
物が均一な程、脱酸時間が短い。またある程度まで、脱
酸時間は状態図上の最終位置に依存する。即ち線分N1K
に近づくにつれて、脱酸時間が増加する。代表的には炭
素脱酸時間は約1/4時間−約1.5時間の範囲にある。
求めることができ、コンパクトの厚さおよびコンパクト
が含有する遊離炭素の量に大きく依存する。即ち、炭素
脱酸時間はコンパクトの厚さの増加につれて、またコン
パクトに含まれる遊離炭素の量の増加につれて増加す
る。炭素脱酸はコンパクトを焼結温度まで加熱している
間に行うことができるが、但し加熱速度がコンパクトの
気孔が開いたままで脱酸を完了できるような速度であ
り、このような加熱速度は実験的に決めることができ
る。また、ある程度まで、炭素脱酸時間が脱酸温度、コ
ンパクトの粒状混合物の粒度および均一性に依存する。
即ち、脱酸温度が高い程、粒度が小さい程、そして混合
物が均一な程、脱酸時間が短い。またある程度まで、脱
酸時間は状態図上の最終位置に依存する。即ち線分N1K
に近づくにつれて、脱酸時間が増加する。代表的には炭
素脱酸時間は約1/4時間−約1.5時間の範囲にある。
好ましくは、コンパクトを焼結炉内で、コンパクトを脱
酸温度に必要な時間保持し、次いで温度を焼結温度に上
げることによって脱酸する。焼結がコンパクト中の気孔
を閉塞し、気体状生成物が揮散するのをじゃまし、これ
により本焼結体の生成をさまたげる以前に、コンパクト
の脱酸を完了する必要がある。
酸温度に必要な時間保持し、次いで温度を焼結温度に上
げることによって脱酸する。焼結がコンパクト中の気孔
を閉塞し、気体状生成物が揮散するのをじゃまし、これ
により本焼結体の生成をさまたげる以前に、コンパクト
の脱酸を完了する必要がある。
本発明の炭素での脱酸において、遊離炭素が窒化アルミ
ニウムの酸素と反応し、揮散する一酸化炭素ガスを生成
する。下記の脱酸反応が起ると考えられる。ここで窒化
アルミニウムの酸素含量はAl2O3として与えられる。
ニウムの酸素と反応し、揮散する一酸化炭素ガスを生成
する。下記の脱酸反応が起ると考えられる。ここで窒化
アルミニウムの酸素含量はAl2O3として与えられる。
Al2O3＋3C＋N2→3CO（ｇ）＋2AlN （２） 炭素により行われる脱酸で気体状炭素含有生成物が生成
し、これが揮散し、これにより遊離炭素を除去する。
し、これが揮散し、これにより遊離炭素を除去する。
脱酸前のコンパクトを速すぎる速度で炭素脱酸温度を経
て焼結温度に加熱すると、−そのような速すぎる速度は
コンパクトの組成およびコンパクトが含有する炭素の量
に大きく依存するが、一本炭素脱酸は起らない。即ち不
十分な量の脱酸が起り、有意な量の炭素が反応（３）お
よび／または（3A）により失なわれる。
て焼結温度に加熱すると、−そのような速すぎる速度は
コンパクトの組成およびコンパクトが含有する炭素の量
に大きく依存するが、一本炭素脱酸は起らない。即ち不
十分な量の脱酸が起り、有意な量の炭素が反応（３）お
よび／または（3A）により失なわれる。
Ｃ＋AlN→AlCN（ｇ） （３） 本脱酸コンパクトを生成するのに必要な遊離炭素の特定
量は、多数の技術で決めることができる。遊離炭素の必
要量は実験的に決定することができる。好ましくは炭素
の初期近似量は式（２）から、即ち式（２）に規定され
た炭素の化学量論的量から計算され、そしてこのような
近似量を用いて、本方法において本焼結体を生成するの
に必要な炭素の量は、過剰なもしくは過少な炭素を加え
たとしても、１回か数回の実験で求めることができる。
具体的にはこれは、焼結体の気孔率を測定し、焼結体を
炭素について分析し、そしてＸ線回折分析によって行う
ことができる。コンパクトがあまりに多量の炭素を含有
すると、そのような脱酸コンパクトは焼結するのが困難
で、焼結体の約10体積％より小、好ましくは約４体積％
より小の気孔率を有する焼結体を生成しない。即ち焼結
体が過剰量の炭素を含有する。コンパクトが含有する炭
素が余りに少ないと、得られる焼結体のＸ線回折分析
で、Y2O3相が見られず、その組成が第４図の線分KJおよ
びP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定包囲されていない
ことがわかる。
量は、多数の技術で決めることができる。遊離炭素の必
要量は実験的に決定することができる。好ましくは炭素
の初期近似量は式（２）から、即ち式（２）に規定され
た炭素の化学量論的量から計算され、そしてこのような
近似量を用いて、本方法において本焼結体を生成するの
に必要な炭素の量は、過剰なもしくは過少な炭素を加え
たとしても、１回か数回の実験で求めることができる。
具体的にはこれは、焼結体の気孔率を測定し、焼結体を
炭素について分析し、そしてＸ線回折分析によって行う
ことができる。コンパクトがあまりに多量の炭素を含有
すると、そのような脱酸コンパクトは焼結するのが困難
で、焼結体の約10体積％より小、好ましくは約４体積％
より小の気孔率を有する焼結体を生成しない。即ち焼結
体が過剰量の炭素を含有する。コンパクトが含有する炭
素が余りに少ないと、得られる焼結体のＸ線回折分析
で、Y2O3相が見られず、その組成が第４図の線分KJおよ
びP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定包囲されていない
ことがわかる。
本脱酸を行うのに用いられる遊離炭素の量は、どんな形
態にしても炭素を有意な量残さず、即ち焼結体に有意な
有害作用をもついずれかの形態の炭素を含まない、本脱
酸コンパクトに生成するべきである。さらに特定する
と、脱酸コンパクトには、本焼結体の製造を妨害するか
もしれない炭素が、どんな形態にせよまったく残ってい
てはならない。即ち、焼結体の炭素含量は、焼結体の熱
伝導率が25℃で1.00W/cm・Ｋより大きくなるのに十分な
低さでなければならない。一般に、本焼結体は何らかの
形態の炭素を痕跡量、即ち焼結体の合計重量に基づい
て、一般に約0.08重量％未満、好ましくは約0.065重量
％未満、特に好ましくは約0.04重量％未満、もっとも好
ましくは0.03重量％未満の量含有してもよい。
態にしても炭素を有意な量残さず、即ち焼結体に有意な
有害作用をもついずれかの形態の炭素を含まない、本脱
酸コンパクトに生成するべきである。さらに特定する
と、脱酸コンパクトには、本焼結体の製造を妨害するか
もしれない炭素が、どんな形態にせよまったく残ってい
てはならない。即ち、焼結体の炭素含量は、焼結体の熱
伝導率が25℃で1.00W/cm・Ｋより大きくなるのに十分な
低さでなければならない。一般に、本焼結体は何らかの
形態の炭素を痕跡量、即ち焼結体の合計重量に基づい
て、一般に約0.08重量％未満、好ましくは約0.065重量
％未満、特に好ましくは約0.04重量％未満、もっとも好
ましくは0.03重量％未満の量含有してもよい。
焼結体中に残っている有意の量の炭素はどんな形態で
も、焼結体の熱伝導率を著しく下げる。焼結体の約0.06
5重量％より多い量のあらゆる形態の炭素は、焼結体の
熱伝導率を著しく下げやすい。
も、焼結体の熱伝導率を著しく下げる。焼結体の約0.06
5重量％より多い量のあらゆる形態の炭素は、焼結体の
熱伝導率を著しく下げやすい。
本脱酸コンパクトは、脱酸コンパクトの組成にふさわし
い焼結温度である温度で緻密化、即ち液相焼結して、焼
結体の約10体積％未満、好ましくは約４体積％未満の気
孔率を有する本多結晶体を生成する。第４図の線分KJお
よびP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定包囲された本組
成について、この焼結温度は一般に約1860℃以上、通常
約1860℃から約2050℃までの範囲となり、最低焼結温度
は、第４図の点Ｊのすぐ近くまたは隣りの点で表わされ
る組成についての約1860℃から、点Ｋのすぐ近くの点で
表わされる組成についての約1960℃、点N1での約1980℃
および点P1のすぐ近くの組成についての約2000℃未満ま
で上昇する。最低焼結温度は組成にもっとも強く依存
し、粒度に少し依存する。
い焼結温度である温度で緻密化、即ち液相焼結して、焼
結体の約10体積％未満、好ましくは約４体積％未満の気
孔率を有する本多結晶体を生成する。第４図の線分KJお
よびP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定包囲された本組
成について、この焼結温度は一般に約1860℃以上、通常
約1860℃から約2050℃までの範囲となり、最低焼結温度
は、第４図の点Ｊのすぐ近くまたは隣りの点で表わされ
る組成についての約1860℃から、点Ｋのすぐ近くの点で
表わされる組成についての約1960℃、点N1での約1980℃
および点P1のすぐ近くの組成についての約2000℃未満ま
で上昇する。最低焼結温度は組成にもっとも強く依存
し、粒度に少し依存する。
さらに特定すると、本発明においては、一定の粒度を有
する本脱酸コンパクトについて、焼結温度が多角形P1N1
KJ内の点Ｊのすぐ近くの点で表わされる組成で最低とな
り、最低焼結温度は、組成が点Ｊから線分KN1P1上の任
意の点に向って移行するにつれて上昇する。
する本脱酸コンパクトについて、焼結温度が多角形P1N1
KJ内の点Ｊのすぐ近くの点で表わされる組成で最低とな
り、最低焼結温度は、組成が点Ｊから線分KN1P1上の任
意の点に向って移行するにつれて上昇する。
具体的には最低焼結温度は組成（即ち第４図の状態図中
の位置）、コンパクトの未焼結密度、即ち成形助剤の除
去後かつ脱酸前のコンパクトの気孔率および窒化アルミ
ニウムの粒度に大きく依存し、酸化イットリウムおよび
炭素の粒度に少し依存する。組成が点Ｊのすぐ近くまた
は隣りから線分KN1P1に移るにつれて、コンパクトの未
焼結密度が減少するにつれて、そして窒化アルミニウム
の粒度が、また程度は小さいが酸化イットリウムおよび
炭素の粒度が増加するにつれて、最低焼結温度が多角形
P1N1KJ内で上昇する。例えば、第４図の多角形P1N1KJ内
の点Ｊにもっとも近い点で表わされる組成では、最低焼
結温度が、窒化アルミニウム、酸化イットリウムおよび
炭素の粒度、それぞれ約5.0m2/g、2.8m2/gおよび200m2/
gの組合せに対する約1860℃から窒化アルミニウム、酸
化イットリウムおよび炭素の粒度、それぞれ約0.5m2/
g、0.5m2/gおよび20m2/gの組合せに対する約1890℃まで
変動する。点Ｋまたは多角形P1N1KJ内の点Ｋにもっとも
近い点で表わされる組成では、最低焼結温度が、AlN、Y
2O3および炭素の粒度、それぞれ約5.0m2/g、2.8m2/gお
よびび200m2/gの組合せに対する約1960℃から、AlN、Y2
O3および炭素の粒度、それぞれ約1.2m2/g、0.6m2/gおよ
び20m2/gの組合せに対する約2000℃まで変動する。ま
た、例えば、点N1では、AlN、Y2O3および炭素の粒度、
それぞれ約5.0m2/g、2.8m2/gおよび200m2/gの組合せに
対する最低焼結温度が約1980℃である。
の位置）、コンパクトの未焼結密度、即ち成形助剤の除
去後かつ脱酸前のコンパクトの気孔率および窒化アルミ
ニウムの粒度に大きく依存し、酸化イットリウムおよび
炭素の粒度に少し依存する。組成が点Ｊのすぐ近くまた
は隣りから線分KN1P1に移るにつれて、コンパクトの未
焼結密度が減少するにつれて、そして窒化アルミニウム
の粒度が、また程度は小さいが酸化イットリウムおよび
炭素の粒度が増加するにつれて、最低焼結温度が多角形
P1N1KJ内で上昇する。例えば、第４図の多角形P1N1KJ内
の点Ｊにもっとも近い点で表わされる組成では、最低焼
結温度が、窒化アルミニウム、酸化イットリウムおよび
炭素の粒度、それぞれ約5.0m2/g、2.8m2/gおよび200m2/
gの組合せに対する約1860℃から窒化アルミニウム、酸
化イットリウムおよび炭素の粒度、それぞれ約0.5m2/
g、0.5m2/gおよび20m2/gの組合せに対する約1890℃まで
変動する。点Ｋまたは多角形P1N1KJ内の点Ｋにもっとも
近い点で表わされる組成では、最低焼結温度が、AlN、Y
2O3および炭素の粒度、それぞれ約5.0m2/g、2.8m2/gお
よびび200m2/gの組合せに対する約1960℃から、AlN、Y2
O3および炭素の粒度、それぞれ約1.2m2/g、0.6m2/gおよ
び20m2/gの組合せに対する約2000℃まで変動する。ま
た、例えば、点N1では、AlN、Y2O3および炭素の粒度、
それぞれ約5.0m2/g、2.8m2/gおよび200m2/gの組合せに
対する最低焼結温度が約1980℃である。
本発明の液相焼結を行うためには、本脱酸コンパクト
は、炭素脱酸コンパクトを緻密化して本発明の焼結体を
生成するのに十分な量の液相を焼結温度で形成するのに
十分な当量％のＹおよびＯを含有する。最低緻密化温
度、即ち焼結温度は、脱酸コンパクトの組成、即ちそれ
ぞれが生成する液相の量に依存する。具体的には、焼結
温度が本発明で有効であるためには、本生成物を生成す
る本液相焼結を行うのに少くとも十分な液相を、脱酸コ
ンパクトの特定組成において生成する温度でなければな
らない。所定の組成について、焼結温度が低い程、発生
する液相の量が少ない。即ち焼結温度が下がるにつれて
緻密化が困難になる。しかし、約2050℃より高い焼結温
度には通常特別な利点がない。
は、炭素脱酸コンパクトを緻密化して本発明の焼結体を
生成するのに十分な量の液相を焼結温度で形成するのに
十分な当量％のＹおよびＯを含有する。最低緻密化温
度、即ち焼結温度は、脱酸コンパクトの組成、即ちそれ
ぞれが生成する液相の量に依存する。具体的には、焼結
温度が本発明で有効であるためには、本生成物を生成す
る本液相焼結を行うのに少くとも十分な液相を、脱酸コ
ンパクトの特定組成において生成する温度でなければな
らない。所定の組成について、焼結温度が低い程、発生
する液相の量が少ない。即ち焼結温度が下がるにつれて
緻密化が困難になる。しかし、約2050℃より高い焼結温
度には通常特別な利点がない。
本発明において、本多結晶体を生成する焼結温度は１実
施の態様では約1910℃から約2050℃まで、別の実施の態
様では約1965℃から約2050℃まで、別の実施の態様では
約1970℃から約2050℃まで、さらに他の実施の態様では
約1950℃から約2000℃まで、またさらに他の実施の態様
では約1910℃から約1950℃までの範囲となる。
施の態様では約1910℃から約2050℃まで、別の実施の態
様では約1965℃から約2050℃まで、別の実施の態様では
約1970℃から約2050℃まで、さらに他の実施の態様では
約1950℃から約2000℃まで、またさらに他の実施の態様
では約1910℃から約1950℃までの範囲となる。
第４図の線分QJおよびXJを除く多角形QTXJで画定包囲さ
れた組成について、焼結温度は約1910℃から約2000℃ま
での範囲となり、焼結体の約２体積％未満の気孔率を有
する本焼結体を生成するための最低焼結温度は約1910℃
である。
れた組成について、焼結温度は約1910℃から約2000℃ま
での範囲となり、焼結体の約２体積％未満の気孔率を有
する本焼結体を生成するための最低焼結温度は約1910℃
である。
脱酸コンパクトは、好ましくは周囲圧力下、窒化アルミ
ニウムの有意な減量を防止するのに少くとも十分な窒素
を含有する気体状窒素含有非酸化性雰囲気中で焼結す
る。本発明によれば、窒素が、焼結中にAlNの有意な減
量を防止するとともに、脱酸処理を最適化しかつ炭素を
除去するのに必要な焼結雰囲気中の必須成分である。窒
化アルミニウムの有意な減量は、その表面積対積比に応
じて、即ち焼結体の形状、例えばそれが薄いテープ形状
であるか厚いテープ形状であるかに応じて変化する。そ
の結果、一般に、窒化アルミニウムの有意な減量は窒化
アルミニウムの約５重量％より大から約10重量％より大
までの範囲となる。好ましくは、窒素含有雰囲気は窒素
であるか、約25容量％以上の窒素と水素、希ガス（例え
ばアルゴン）およびこれらの混合物よりなる群から選ば
れるガスとの混合物である。また好ましくは、窒素含有
雰囲気は窒素と水素との混合物、特に約１容量％から約
５容量％までの水素を含有する混合物よりなる。
ニウムの有意な減量を防止するのに少くとも十分な窒素
を含有する気体状窒素含有非酸化性雰囲気中で焼結す
る。本発明によれば、窒素が、焼結中にAlNの有意な減
量を防止するとともに、脱酸処理を最適化しかつ炭素を
除去するのに必要な焼結雰囲気中の必須成分である。窒
化アルミニウムの有意な減量は、その表面積対積比に応
じて、即ち焼結体の形状、例えばそれが薄いテープ形状
であるか厚いテープ形状であるかに応じて変化する。そ
の結果、一般に、窒化アルミニウムの有意な減量は窒化
アルミニウムの約５重量％より大から約10重量％より大
までの範囲となる。好ましくは、窒素含有雰囲気は窒素
であるか、約25容量％以上の窒素と水素、希ガス（例え
ばアルゴン）およびこれらの混合物よりなる群から選ば
れるガスとの混合物である。また好ましくは、窒素含有
雰囲気は窒素と水素との混合物、特に約１容量％から約
５容量％までの水素を含有する混合物よりなる。
焼結時間は実験的に決めることができる。代表的な焼結
時間は約40分から約90分の範囲にある。
時間は約40分から約90分の範囲にある。
１実施の態様、即ち炭素脱酸コンパクト中の窒化アルミ
ニウムが酸素を含有する、第４図の線分N1K、P1Jおよび
KJを含まない多角形P1N1KJで画定された組成では、酸化
イットリウムが酸素と反応してY4Al2O9およびY2O3を形
成することにより窒化アルミニウムをさらに脱酸し、こ
うしてAlN格子中の酸素の量を減らして、AlNと、Y2O3お
よびY4Al2O9の第２相混合物とよりなる相組成を有する
本焼結体を生成する。
ニウムが酸素を含有する、第４図の線分N1K、P1Jおよび
KJを含まない多角形P1N1KJで画定された組成では、酸化
イットリウムが酸素と反応してY4Al2O9およびY2O3を形
成することにより窒化アルミニウムをさらに脱酸し、こ
うしてAlN格子中の酸素の量を減らして、AlNと、Y2O3お
よびY4Al2O9の第２相混合物とよりなる相組成を有する
本焼結体を生成する。
別の実施の態様、即ち炭素脱酸コンパクト中の窒化アル
ミニウムが酸素を第４図の線分N1K、P1JおよびKJを含ま
ない多角形P1N1KJの量より著しく少量含有する第４図の
点Ｋを除いた線分N1Kでは、得られる焼結体がAlNおよび
Y2O3よりなる相組成を有する。
ミニウムが酸素を第４図の線分N1K、P1JおよびKJを含ま
ない多角形P1N1KJの量より著しく少量含有する第４図の
点Ｋを除いた線分N1Kでは、得られる焼結体がAlNおよび
Y2O3よりなる相組成を有する。
本焼結多結晶体は無圧焼結セラミック体である。ここで
無圧焼結とは、機械的圧力を加えずに脱酸コンパクトを
緻密化または団結して、約10体積％未満の、好ましくは
約４体積％未満の気孔率を有するセラミック体とするこ
とを意味する。
無圧焼結とは、機械的圧力を加えずに脱酸コンパクトを
緻密化または団結して、約10体積％未満の、好ましくは
約４体積％未満の気孔率を有するセラミック体とするこ
とを意味する。
本発明の多結晶体は液相焼結されている。即ち、この多
結晶体は、焼結温度で液体でありかつイットリウムおよ
び酸素に富み、若干のアルミニウムおよび窒素を含有す
る液相の存在により焼結される。本多結晶体では、AlN
粒子がすべての方向に大体同じ寸法を有し、細長かった
り円盤形状だったりしない。一般に、本多結晶体中のAl
Nは約１ミクロンから約20ミクロンまでの範囲の平均粒
度を有する。Y2O3またはY2O3とY4Al2O9の混合物の粒子
間第２相がAlN粒界の一部に沿って存在する。顕微鏡組
織の形態分析から、この粒子間第２相が焼結温度で液体
であったことがわかる。組成が第４図の線分KJに近づく
につれて、液相の量が増加し、本焼結体中のAlN粒子が
より丸くなり、より滑らかな表面をもつようになる。組
成が第４図の線分KJから離れて点P1に近づくにつれて、
液相の量が減少し、本焼結体中のAlN粒子が丸くなくな
り、粒子の角が鋭くなる。
結晶体は、焼結温度で液体でありかつイットリウムおよ
び酸素に富み、若干のアルミニウムおよび窒素を含有す
る液相の存在により焼結される。本多結晶体では、AlN
粒子がすべての方向に大体同じ寸法を有し、細長かった
り円盤形状だったりしない。一般に、本多結晶体中のAl
Nは約１ミクロンから約20ミクロンまでの範囲の平均粒
度を有する。Y2O3またはY2O3とY4Al2O9の混合物の粒子
間第２相がAlN粒界の一部に沿って存在する。顕微鏡組
織の形態分析から、この粒子間第２相が焼結温度で液体
であったことがわかる。組成が第４図の線分KJに近づく
につれて、液相の量が増加し、本焼結体中のAlN粒子が
より丸くなり、より滑らかな表面をもつようになる。組
成が第４図の線分KJから離れて点P1に近づくにつれて、
液相の量が減少し、本焼結体中のAlN粒子が丸くなくな
り、粒子の角が鋭くなる。
本発明の焼結体は、焼結体の約10体積％未満の、通常約
４体積％未満の気孔率を有する。好ましくは、本焼結体
は、焼結体の体積の約２体積％未満の、特に好ましくは
約１体積％未満の気孔率を有する。焼結体中のあらゆる
気孔は微小寸法のもので、一般に気孔の直径が約１ミク
ロン未満である。気孔率は標準的な金属組織学的手順に
より、また標準的な密度測定により決定することができ
る。
４体積％未満の気孔率を有する。好ましくは、本焼結体
は、焼結体の体積の約２体積％未満の、特に好ましくは
約１体積％未満の気孔率を有する。焼結体中のあらゆる
気孔は微小寸法のもので、一般に気孔の直径が約１ミク
ロン未満である。気孔率は標準的な金属組織学的手順に
より、また標準的な密度測定により決定することができ
る。
本発明の方法は、25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい、好ま
しくは25℃で1.50W/cm・Ｋ体積％より大きい熱伝導率を
有する窒化アルミニウムの焼結体を製造する制御方法で
ある。一般に、本多結晶体の熱伝導率は、25℃で約2.8W
/cm・Ｋである窒化アルミニウムの高純度単結晶の熱伝
導率より小さい。本発明の方法全体にわたって同じ手順
と条件を用いれば、得られる焼結体の熱伝導率と組成は
再現性があり、有意な差がない。一般に、熱伝導率は第
２相の体積％の減少につれて増加し、そして所定の組成
について焼結温度の上昇につれて増加する。
しくは25℃で1.50W/cm・Ｋ体積％より大きい熱伝導率を
有する窒化アルミニウムの焼結体を製造する制御方法で
ある。一般に、本多結晶体の熱伝導率は、25℃で約2.8W
/cm・Ｋである窒化アルミニウムの高純度単結晶の熱伝
導率より小さい。本発明の方法全体にわたって同じ手順
と条件を用いれば、得られる焼結体の熱伝導率と組成は
再現性があり、有意な差がない。一般に、熱伝導率は第
２相の体積％の減少につれて増加し、そして所定の組成
について焼結温度の上昇につれて増加する。
本発明の方法において、窒化アルミニウムが酸素を制御
可能なもしくは実質的に制御可能な態様で捕集する。具
体的には、本発明の方法において同じ手順と条件を用い
れば、窒化アルミニウムが捕集する酸素の量は再現性が
あり、有意な差がない。また、イットリウム、窒化イッ
トリウムおよび水素化イットリウムとは対照的に、酸化
イットリウムは、本方法における空気または他の媒体か
ら酸素を捕集しないか有意な量の酸素を捕集しない。さ
らに詳しくは、本方法では、酸化イットリウムまたはそ
の前駆物質は、本方法の制御性または再現性に有意な影
響をもつ量のいずれかの形態の酸素を空気または他の媒
体から捕集しない。本方法において、酸化イットリウム
が捕集する酸素は十分に少なく、得られる焼結体の熱伝
導率や組成にまったく影響をもたないか有意な影響をも
たない。
可能なもしくは実質的に制御可能な態様で捕集する。具
体的には、本発明の方法において同じ手順と条件を用い
れば、窒化アルミニウムが捕集する酸素の量は再現性が
あり、有意な差がない。また、イットリウム、窒化イッ
トリウムおよび水素化イットリウムとは対照的に、酸化
イットリウムは、本方法における空気または他の媒体か
ら酸素を捕集しないか有意な量の酸素を捕集しない。さ
らに詳しくは、本方法では、酸化イットリウムまたはそ
の前駆物質は、本方法の制御性または再現性に有意な影
響をもつ量のいずれかの形態の酸素を空気または他の媒
体から捕集しない。本方法において、酸化イットリウム
が捕集する酸素は十分に少なく、得られる焼結体の熱伝
導率や組成にまったく影響をもたないか有意な影響をも
たない。
当量％の計算例を下記に示す。
2.3重量％の酸素を含有すると測定された重量89.0gの出
発材料としての窒化アルミニウム粉末について、酸素の
すべてがAlNにAl2O3として結合されており、測定値2.3
重量％の酸素が4.89重量％のAl2O3として存在すると仮
定し、従ってAlN粉末が84.65gのAlNと4.35gのAl2O3とか
らなるものと仮定する。
発材料としての窒化アルミニウム粉末について、酸素の
すべてがAlNにAl2O3として結合されており、測定値2.3
重量％の酸素が4.89重量％のAl2O3として存在すると仮
定し、従ってAlN粉末が84.65gのAlNと4.35gのAl2O3とか
らなるものと仮定する。
89.0gの出発材料としてのAlN粉末、4.72gのY2O3および
1.4gの遊離炭素よりなる混合物を形成する。
1.4gの遊離炭素よりなる混合物を形成する。
加工中、このAlN粉末は式（４）のような反応により追
加量の酸素を捕集し、今や2.6重量％の酸素を含有す
る。
加量の酸素を捕集し、今や2.6重量％の酸素を含有す
る。
2AlN＋3H2O→Al2O3＋2NH3 （４） 得られたコンパクトは今下記の組成よりなる。
2.6重量％の酸素を含有する89.11gのAlN粉末（84.19gの
AlN＋4.92gのAl2O3）、4.72gのY2O3および1.4gの炭素。
AlN＋4.92gのAl2O3）、4.72gのY2O3および1.4gの炭素。
コンパクトの脱酸中、すべての炭素が反応式（５）に従
ってAl2O3と反応すると仮定する。
ってAl2O3と反応すると仮定する。
Al2O3＋3C＋N2→2AlN＋3CO（ｇ） （５） 本発明において炭素はY2O3を還元しないが、その代りAl
2O3を還元する。
2O3を還元する。
反応（５）が終点まで進んだ後、脱酸コンパクトは今、
反応（５）に基づいて計算した下記の組成よりなる。
反応（５）に基づいて計算した下記の組成よりなる。
0.5重量％の酸素を含有する88.34gのAlN粉末（87.38gの
AlN＋0.96gのAl2O3）および4.72gのY2O3。
AlN＋0.96gのAl2O3）および4.72gのY2O3。
この重量組成から、当量％表示の組成は次のように計算
できる。
できる。
合計当量数＝6.577 Ｖ＝原子価 Ｍ＝モル数＝重量（ｇ）/MW MW＝分子量 Eg＝当量数 Eg＝Ｍ×Ｖ 原子価:Al＋３ Ｙ＋３ Ｎ−３ Ｏ−２ 脱酸コンパクト中のＯ当量％＝ （Ｏ当量数）／（Ｏ当量数＋Ｎ当量数）×100％ （６） ＝（5.64＋0.125）／（6.577）×100％＝2.76％ （８） この脱酸コンパクトならびに焼結体は約1.91当量％のＹ
と約2.76当量％のＯを含有する。
と約2.76当量％のＯを含有する。
2.3重量％の酸素（4.89重量％のAl2O3）を含有すると測
定されたAlN粉末を用いて、2.0当量％のＹと2.8当量％
のＯを含有する、即ち２当量％のＹ、98当量％のAl、2.
8当量％のＯおよび97.2当量％のＮよりなる本焼結体を
製造するには、当量％から重量％へ次の換算を行うこと
ができる。
定されたAlN粉末を用いて、2.0当量％のＹと2.8当量％
のＯを含有する、即ち２当量％のＹ、98当量％のAl、2.
8当量％のＯおよび97.2当量％のＮよりなる本焼結体を
製造するには、当量％から重量％へ次の換算を行うこと
ができる。
100g＝AlN粉末の重量 xg＝Y2O3粉末の重量 zg＝炭素粉末の重量 加工中にAlN粉末が式（９）のような反応により追加量
の酸素を捕集し、脱酸以前のコンパクトが今2.6重量％
の酸素（5.52重量％のAl2O3）を含有し、重量100.12gで
あると仮定する。
の酸素を捕集し、脱酸以前のコンパクトが今2.6重量％
の酸素（5.52重量％のAl2O3）を含有し、重量100.12gで
あると仮定する。
2AlN＋3H2O→Al2O3＋2NH3 （９） 加工後、コンパクトは下記の組成を有するとみなすこと
ができる。
ができる。
脱酸中、３モルの炭素が１モルのAl2O3を還元し、N2の
存在下で次の反応により２モルのAlNを形成する。
存在下で次の反応により２モルのAlNを形成する。
Al2O3＋3C＋N2→2AlN＋3CO （10） 脱酸後、すべての炭素が反応し終っており、コンパクト
は次の組成を有するとみなすことができる。
は次の組成を有するとみなすことができる。
Ｔ＝合計当量数＝7.248＋0.02657x Ｙの当量部分＝0.02 ＝0.02657x/T （11） Ｏの当量部分＝0.028 ＝（0.325−0.1665z＋0.02657x）/T （12） 式（11）および（12）をｘおよびｚについて解くと、 ｘ＝5.57gのY2O3粉末 ｚ＝1.60gの遊離炭素 基板として有用な形態または形状の物体、即ち均一な厚
さの、もしくは厚さに有意な差のない薄い平板の形態の
物体−通常基板またはテープと称される−は、焼結中に
平坦でなくなり、例えばそりが生じ、そして得られた焼
結体は焼結後に熱処理して、焼結体を平らにのばし、基
板として有効にする必要がある。この非平坦化あるいは
そりは、厚さ約0.070インチ未満の基板またはテープの
形態の物体を焼結する際起りやすく、平坦化処理により
無くすことができる。即ち、焼結体、具体的には基板ま
たはテープを十分な印加圧力下、約1860℃から約2050℃
までの本焼結温度範囲内の温度で、実験的に決定できる
時間加熱し、次いでサンドイッチ状にはさまれた焼結体
をその焼結温度より低い温度、好ましくは周囲温度また
は室温まで放冷し、かくして得られる平坦な基板または
テープを回収する。
さの、もしくは厚さに有意な差のない薄い平板の形態の
物体−通常基板またはテープと称される−は、焼結中に
平坦でなくなり、例えばそりが生じ、そして得られた焼
結体は焼結後に熱処理して、焼結体を平らにのばし、基
板として有効にする必要がある。この非平坦化あるいは
そりは、厚さ約0.070インチ未満の基板またはテープの
形態の物体を焼結する際起りやすく、平坦化処理により
無くすことができる。即ち、焼結体、具体的には基板ま
たはテープを十分な印加圧力下、約1860℃から約2050℃
までの本焼結温度範囲内の温度で、実験的に決定できる
時間加熱し、次いでサンドイッチ状にはさまれた焼結体
をその焼結温度より低い温度、好ましくは周囲温度また
は室温まで放冷し、かくして得られる平坦な基板または
テープを回収する。
具体的には、この平坦化方法の１例では、平坦でない基
板またはテープを２枚の板の間にサンドイッチ状にはさ
み、かつAlN粉末の薄層で板から隔離し、サンドイッチ
体をその焼結温度、即ちはさまれた焼結体に応じた焼結
温度である温度に、好ましくは焼結に用いたのと同じ雰
囲気中で、焼結体を平坦にするのに少くとも十分な印加
圧力下、一般に約0.03psi以上の圧力下で、サンドイッ
チ体を平坦にするのに十分な時間加熱し、次にサンドイ
ッチ体をその焼結温度より低い温度まで放冷し、かくし
て焼結体を回収する。
板またはテープを２枚の板の間にサンドイッチ状にはさ
み、かつAlN粉末の薄層で板から隔離し、サンドイッチ
体をその焼結温度、即ちはさまれた焼結体に応じた焼結
温度である温度に、好ましくは焼結に用いたのと同じ雰
囲気中で、焼結体を平坦にするのに少くとも十分な印加
圧力下、一般に約0.03psi以上の圧力下で、サンドイッ
チ体を平坦にするのに十分な時間加熱し、次にサンドイ
ッチ体をその焼結温度より低い温度まで放冷し、かくし
て焼結体を回収する。
焼結した薄肉体または基板テープの平坦化処理を行う１
例では、焼結した非平坦基板またはテープをこれに有意
な有害作用を与えない材料、例えばモリブデンまたはタ
ングステンまたは少くとも約80重量％のタングステンま
たはモリブデンを含有する合金の２枚の平板間にはさ
む。サンドイッチ状基板またはテープを平板から窒化ア
ルミニウム粉末の薄層、好ましくは不連続被覆、好まし
くは不連続単層で隔離し、好ましくは平坦化熱処理中に
平板の表面に焼結体が付着するのを防止するのにちょう
ど十分な層で隔離する。平坦化圧力は実験的に決めるこ
とができ、特定の焼結体、特定の平坦化温度および平坦
化時間に大きく依存する。平坦化処理が焼結体に有意な
有害作用をもってはならない。平坦化温度が低下すると
平坦化圧力または平坦化時間を増す必要がある。一般に
約1860℃−約2050℃の範囲の温度で、加える平坦化圧力
は約0.03psiから約1.0psi、好ましくは約0.06psiから約
0.50psi、特に好ましくは約0.10psiから約0.30psiの範
囲となる。代表的には、例えば、サンドイッチ状焼結体
を焼結温度に約0.03psi−約0.5psiの圧力下、窒素中で
１時間加熱することにより、基板、特にシリコンチップ
のような半導体用の支持基板として有用な平坦な焼結体
が得られる。
例では、焼結した非平坦基板またはテープをこれに有意
な有害作用を与えない材料、例えばモリブデンまたはタ
ングステンまたは少くとも約80重量％のタングステンま
たはモリブデンを含有する合金の２枚の平板間にはさ
む。サンドイッチ状基板またはテープを平板から窒化ア
ルミニウム粉末の薄層、好ましくは不連続被覆、好まし
くは不連続単層で隔離し、好ましくは平坦化熱処理中に
平板の表面に焼結体が付着するのを防止するのにちょう
ど十分な層で隔離する。平坦化圧力は実験的に決めるこ
とができ、特定の焼結体、特定の平坦化温度および平坦
化時間に大きく依存する。平坦化処理が焼結体に有意な
有害作用をもってはならない。平坦化温度が低下すると
平坦化圧力または平坦化時間を増す必要がある。一般に
約1860℃−約2050℃の範囲の温度で、加える平坦化圧力
は約0.03psiから約1.0psi、好ましくは約0.06psiから約
0.50psi、特に好ましくは約0.10psiから約0.30psiの範
囲となる。代表的には、例えば、サンドイッチ状焼結体
を焼結温度に約0.03psi−約0.5psiの圧力下、窒素中で
１時間加熱することにより、基板、特にシリコンチップ
のような半導体用の支持基板として有用な平坦な焼結体
が得られる。
本発明によれば、単純、複雑および／または中空形状の
多結晶窒化アルミニウムセラミック物品を直接製造する
ことができる。具体的には、本焼結体は、機械加工なし
でまたは有意な機械加工なしで有用な形状の物品、例え
ば容器として用いる中空形状物品、るつぼ、薄壁管、長
棒、球体、テープ、基板または支持材の形態に製造する
ことができる。本焼結体は温度センサ用のシースとして
有用である。本焼結体は、シリコンチップのような半導
体用の基板として特に有用である。本焼結体の寸法は、
未焼結体の寸法から、焼結中に生じる収縮、即ち緻密化
の分だけ相違する。
多結晶窒化アルミニウムセラミック物品を直接製造する
ことができる。具体的には、本焼結体は、機械加工なし
でまたは有意な機械加工なしで有用な形状の物品、例え
ば容器として用いる中空形状物品、るつぼ、薄壁管、長
棒、球体、テープ、基板または支持材の形態に製造する
ことができる。本焼結体は温度センサ用のシースとして
有用である。本焼結体は、シリコンチップのような半導
体用の基板として特に有用である。本焼結体の寸法は、
未焼結体の寸法から、焼結中に生じる収縮、即ち緻密化
の分だけ相違する。
本セラミック体は多数の用途を有する。均一な厚さの、
即ち厚さに有意な差のない薄い平板の形態では、即ち基
板またはテープの形態では、本セラミック体は集積回路
のパッケージ用としてまた集積回路用の支持基板とし
て、特にコンピュータ用の半導体Siチップ用の基板とし
て特に有用である。
即ち厚さに有意な差のない薄い平板の形態では、即ち基
板またはテープの形態では、本セラミック体は集積回路
のパッケージ用としてまた集積回路用の支持基板とし
て、特にコンピュータ用の半導体Siチップ用の基板とし
て特に有用である。
本発明を以下の実施例によりさらに具体的に説明する。
特記しない限り、実施例の手順は次の通りであった。
特記しない限り、実施例の手順は次の通りであった。
出発窒化アルミニウム粉末は酸素を４重量％未満の量含
有した。
有した。
出発窒化アルミニウム粉末は酸素を除いて純度99％より
大のAlNであった。
大のAlNであった。
第II表の実施例8A,8B,9A,9Bおよび第III表の実施例30A,
30Bでは、出発材料としての窒化アルミニウム粉末が表
面積3.84m2/g（0.479ミクロン）を有し、中性子放射化
分析で測定して2.10重量％の酸素を含有した。
30Bでは、出発材料としての窒化アルミニウム粉末が表
面積3.84m2/g（0.479ミクロン）を有し、中性子放射化
分析で測定して2.10重量％の酸素を含有した。
第II表の残りの実施例では、出発材料としての窒化アル
ミニウム粉末が表面積4.96m2/g（0.371ミクロン）を有
し、放射化分析で測定して2.25重量％の酸素を含有し
た。
ミニウム粉末が表面積4.96m2/g（0.371ミクロン）を有
し、放射化分析で測定して2.25重量％の酸素を含有し
た。
第II表の実施例のすべておよび第III表の実施例30A,30B
で、混合前の、即ち受取ったまゝのY2O3粉末は表面積約
2.75m2/gを有した。
で、混合前の、即ち受取ったまゝのY2O3粉末は表面積約
2.75m2/gを有した。
第II表および第III表の実施例のすべてで用いた炭素は
黒鉛であった。第III表に記入したもの以外は、あらゆ
る混合以前に、黒鉛が比表面積200m2/g（0.017ミクロ
ン）を有した（供給元の表示通り）。
黒鉛であった。第III表に記入したもの以外は、あらゆ
る混合以前に、黒鉛が比表面積200m2/g（0.017ミクロ
ン）を有した（供給元の表示通り）。
第II表および第III表の実施例のすべてで粉末を混合、
即ちリングするのに、非水系ヘプタンを用いた。
即ちリングするのに、非水系ヘプタンを用いた。
第II表および第III表のすべての実施例で、ミル用媒体
は、密度約100％を有するおおよそ立方体または直方体
の形状のホットプレスした窒化アルミニウムであった。
は、密度約100％を有するおおよそ立方体または直方体
の形状のホットプレスした窒化アルミニウムであった。
第II表の実施例8,9,11,15および第III表のすべての実施
例において、AlN、Y2O3または炭酸イットリウムおよび
炭素粉末を、プラスチックジャー中で、窒化アルミニウ
ム粉末の約0.7重量％の量のオレイン酸を含有する非水
系ヘプタンに浸漬し、ジャーを閉じて室温で約15時間か
ら約21時間の範囲の時間振動ミリングし、所定の粉末混
合物を生成した。第II表の残りの実施例では、オレイン
酸を使用せず、AlN、Y2O3および炭素粉末をプラスチッ
クジャー内の非水系ヘプタンに浸漬し、ジャーを閉じて
室温で、混合物に応じて約18時間から約68時間の範囲の
時間振動ミリングし、所定の粉末混合物を生成した。
例において、AlN、Y2O3または炭酸イットリウムおよび
炭素粉末を、プラスチックジャー中で、窒化アルミニウ
ム粉末の約0.7重量％の量のオレイン酸を含有する非水
系ヘプタンに浸漬し、ジャーを閉じて室温で約15時間か
ら約21時間の範囲の時間振動ミリングし、所定の粉末混
合物を生成した。第II表の残りの実施例では、オレイン
酸を使用せず、AlN、Y2O3および炭素粉末をプラスチッ
クジャー内の非水系ヘプタンに浸漬し、ジャーを閉じて
室温で、混合物に応じて約18時間から約68時間の範囲の
時間振動ミリングし、所定の粉末混合物を生成した。
第II表および第III表の実施例のすべてで、所定の粉末
混合物のミル済み液体分散物を空気中、周囲圧力下、ヒ
ートランプで約20分間乾燥し、このような乾燥中、混合
物は空気中から酸素を捕集した。
混合物のミル済み液体分散物を空気中、周囲圧力下、ヒ
ートランプで約20分間乾燥し、このような乾燥中、混合
物は空気中から酸素を捕集した。
第II表および第III表の実施例のすべてで、乾燥したミ
ルを施した粉末混合物を空気中、室温で、5Kpsiでダイ
プレスして、理論密度の大体55％の密度を有するコンパ
クトを生成した。
ルを施した粉末混合物を空気中、室温で、5Kpsiでダイ
プレスして、理論密度の大体55％の密度を有するコンパ
クトを生成した。
第II表および第III表において焼結体が寸法Ａのものと
して与えられている実施例では、コンパクトが円盤の形
状であり、焼結体が寸法Ｃのものとして与えられている
実施例では、コンパクトがバーの形状であり、焼結体が
寸法Ｄのものとして与えられている実施例では、コンパ
クトが均一な厚さの、即ち厚さに有意の差のないテープ
のような薄い平板である基板の形状であった。
して与えられている実施例では、コンパクトが円盤の形
状であり、焼結体が寸法Ｃのものとして与えられている
実施例では、コンパクトがバーの形状であり、焼結体が
寸法Ｄのものとして与えられている実施例では、コンパ
クトが均一な厚さの、即ち厚さに有意の差のないテープ
のような薄い平板である基板の形状であった。
実施例17−20を除く第II表および第III表の実施例のす
べてで、所定の粉末混合物ならびにそれから形成したコ
ンパクトは、イットリウムおよびアルミニウムの当量％
が第４図の点Ｋから点P1までの範囲にある組成を有し
た。
べてで、所定の粉末混合物ならびにそれから形成したコ
ンパクトは、イットリウムおよびアルミニウムの当量％
が第４図の点Ｋから点P1までの範囲にある組成を有し
た。
第II表の実施例17−20では、所定の粉末混合物ならびに
それから形成したコンパクトは、イットリウムおよびア
ルミニウムの当量％が第４図の点Ｋから点P1までの範囲
の外側にある組成を有した。
それから形成したコンパクトは、イットリウムおよびア
ルミニウムの当量％が第４図の点Ｋから点P1までの範囲
の外側にある組成を有した。
第II表および第III表の実施例すべてのコンパクト、即
ち脱酸前のＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成は、第４図
の多角形P1N1KJで画定包囲された組成の外側であった。
ち脱酸前のＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成は、第４図
の多角形P1N1KJで画定包囲された組成の外側であった。
第II表および第III表の実施例のすべてで、脱酸前のコ
ンパクト中の窒化アルミニウムは酸素を窒化アルミニウ
ムの約1.40重量％より大から約4.50重量％より小までの
範囲の量含有した。
ンパクト中の窒化アルミニウムは酸素を窒化アルミニウ
ムの約1.40重量％より大から約4.50重量％より小までの
範囲の量含有した。
第II表および第III表の各実施例で、１つのコンパクト
を所定の粉末混合物から形成し、第II表および第III表
に示す熱処理に供した。また第II表および第III表中の
同一番号だが添字ＡまたはＢの付いた実施例は、これら
の実施例を同一の仕方で行ったこと、即ち粉末混合物を
同じ仕方で製造し、２つのコンパクトに成形し、そして
２つのコンパクトを同一条件下で熱処理した、即ち２つ
のコンパクトを炉内に並べて置き、同じ熱処理を同時に
行ったことを示す。ＡまたはＢの添字の付されたこれら
の実施例はここではその番号だけで言及することもあ
る。
を所定の粉末混合物から形成し、第II表および第III表
に示す熱処理に供した。また第II表および第III表中の
同一番号だが添字ＡまたはＢの付いた実施例は、これら
の実施例を同一の仕方で行ったこと、即ち粉末混合物を
同じ仕方で製造し、２つのコンパクトに成形し、そして
２つのコンパクトを同一条件下で熱処理した、即ち２つ
のコンパクトを炉内に並べて置き、同じ熱処理を同時に
行ったことを示す。ＡまたはＢの添字の付されたこれら
の実施例はここではその番号だけで言及することもあ
る。
第II表および第III表の実施例のすべてで、脱酸コンパ
クトの焼結を行うのに用いたのと同じ雰囲気を用いてコ
ンパクトの脱酸を行った。ただし、脱酸を行う雰囲気を
炉内に1SCFHの流量で供給して脱酸により生じるガスの
除去を促進したが、焼結中の流量は約0.1SCFH未満であ
った。
クトの焼結を行うのに用いたのと同じ雰囲気を用いてコ
ンパクトの脱酸を行った。ただし、脱酸を行う雰囲気を
炉内に1SCFHの流量で供給して脱酸により生じるガスの
除去を促進したが、焼結中の流量は約0.1SCFH未満であ
った。
第II表および第III表中の実施例すべての熱処理中の雰
囲気は周囲圧力にあり、周囲圧力は大気圧またはほぼ大
気圧であった。
囲気は周囲圧力にあり、周囲圧力は大気圧またはほぼ大
気圧であった。
炉はモリブデン加熱素子炉であった。
コンパクトを炉内で所定の脱酸温度まで約100℃／分の
速度で、次いで所定の焼結温度まで約50℃／分の速度で
加熱した。
速度で、次いで所定の焼結温度まで約50℃／分の速度で
加熱した。
焼結雰囲気は周囲圧力、即ち大気圧またはほぼ大気圧で
あった。
あった。
熱処理の完了後、サンプルをほぼ室温まで炉冷した。
第IIおよび第III表のすべての実施例は、第II表および
第III表に記した以外は、またここに記した以外は実質
的に同じやり方で行った。
第III表に記した以外は、またここに記した以外は実質
的に同じやり方で行った。
焼結体の炭素含量は標準的化学分析技術で測定した。
出発材料としてのAlN粉末の予め定められた酸素含量お
よび得られる焼結体について測定した組成ならびに他の
実験に基づいて、第II表中のすべての実施例において、
脱酸前のコンパクト中の窒化アルミニウムは出発材料と
しての窒化アルミニウム粉末の酸素含量より約0.3重量
％高い酸素含量を有すると計算もしくは見積られた。
よび得られる焼結体について測定した組成ならびに他の
実験に基づいて、第II表中のすべての実施例において、
脱酸前のコンパクト中の窒化アルミニウムは出発材料と
しての窒化アルミニウム粉末の酸素含量より約0.3重量
％高い酸素含量を有すると計算もしくは見積られた。
測定した酸素含量は放射化分析の結果であり、焼結体の
重量に対するwt％で表示してある。
重量に対するwt％で表示してある。
第II表および第III表において、焼結体の酸素含量を測
定した実施例では、焼結体の当量％組成を出発材料とし
ての粉末組成と焼結体について測定した酸素含量とから
計算した。Ｙ、Al、ＮおよびＯがそれぞれの通常の原子
価＋3,＋3,−３および−２を有すると仮定する。焼結体
において、ＹおよびAlの量は出発材料としての粉末中の
量と同じであると仮定した。加工中の酸素増加と窒素減
少の量は、次の全体的反応により起ったと仮定した。
定した実施例では、焼結体の当量％組成を出発材料とし
ての粉末組成と焼結体について測定した酸素含量とから
計算した。Ｙ、Al、ＮおよびＯがそれぞれの通常の原子
価＋3,＋3,−３および−２を有すると仮定する。焼結体
において、ＹおよびAlの量は出発材料としての粉末中の
量と同じであると仮定した。加工中の酸素増加と窒素減
少の量は、次の全体的反応により起ったと仮定した。
2AlN＋3/2O2→Al2O3＋N2 （13）） 脱酸中の酸素減少と窒素増加の量は、次の全体的反応に
より起ったと仮定した。
より起ったと仮定した。
Al2O3＋3C＋N2→2AlN＋3CO （14） 焼結体の窒素含量は、出発材料としての窒化アルミニウ
ム粉末の初期酸素含量を測定し、焼結体の酸素含量を測
定し、反応（13）および（14）が起ったと仮定して、求
めた。
ム粉末の初期酸素含量を測定し、焼結体の酸素含量を測
定し、反応（13）および（14）が起ったと仮定して、求
めた。
第II表および第III表において、酸素含量を測定せずに
計算した焼結体についての酸素の当量％の前には近似記
号をつけてある。同一番号だが添字ＡまたはＢのついて
いる実施例は同一条件下で実施して所定の１対の焼結体
を同時に生成しているので、この１対の焼結体は同一酸
素含量を有し、従って下方の焼結体の酸素含量が他方の
焼結体の酸素含量測定値と同一であると仮定する。また
第II表において、実施例３（サンプル88D1）の焼結体の
酸素含量が、実施例1B（サンプル88A1）の酸素含量と有
意な差がないと仮定する。また、実施例21（サンプル92
C）の焼結体が実施例６（サンプル92A1）の酸素含量と
有意な差のない酸素含量を有すると仮定する。
計算した焼結体についての酸素の当量％の前には近似記
号をつけてある。同一番号だが添字ＡまたはＢのついて
いる実施例は同一条件下で実施して所定の１対の焼結体
を同時に生成しているので、この１対の焼結体は同一酸
素含量を有し、従って下方の焼結体の酸素含量が他方の
焼結体の酸素含量測定値と同一であると仮定する。また
第II表において、実施例３（サンプル88D1）の焼結体の
酸素含量が、実施例1B（サンプル88A1）の酸素含量と有
意な差がないと仮定する。また、実施例21（サンプル92
C）の焼結体が実施例６（サンプル92A1）の酸素含量と
有意な差のない酸素含量を有すると仮定する。
実施例8B（サンプル136A1）および実施例9B（サンプル1
36C1）の当量％酸素含量は次式から計算した。
36C1）の当量％酸素含量は次式から計算した。
Ｏ＝（1.34R＋1.81）Y/1.88 ここでＯ＝酸素の当量％ Ｙ＝イットリウムの当量％ 実施例8Aおよび8Bの当量％酸素含量は同一と仮定する。
実施例9Aおよび9Bの当量％酸素含量は同一と仮定する。
実施例22−25,27,29Bおよび26B（サンプル163A、166A、
168A、169A、162A、131D1および170B）の当量％酸素含
量は次式から計算した。
168A、169A、162A、131D1および170B）の当量％酸素含
量は次式から計算した。
Ｏ＝（2.91R＋3.82）Y/3.86 実施例29および31（サンプル174Aおよび175A）の焼結体
の当量％酸素含量はＸ線回折分析データから概算した。
実施例26および32（サンプル170Aおよび175B）の焼結体
の当量％酸素含量は実施例27および31（サンプル170Bお
よび175A）の焼結体の当量％酸素含量とじであると仮定
した。
の当量％酸素含量はＸ線回折分析データから概算した。
実施例26および32（サンプル170Aおよび175B）の焼結体
の当量％酸素含量は実施例27および31（サンプル170Bお
よび175A）の焼結体の当量％酸素含量とじであると仮定
した。
第II表および第III表中の減量は、ダイプレス後のコン
パクトの重量と得られる焼結体の重量との差である。
パクトの重量と得られる焼結体の重量との差である。
焼結体の密度はアルキメデス法で測定した。
焼結体の気孔率は、その組成に基づく焼結体の理論密度
を知り、理論密度を実測密度と次式に従って比較するこ
とによって求めた。
を知り、理論密度を実測密度と次式に従って比較するこ
とによって求めた。
気孔率＝（１−実測密度−理論密度）×100％ （15） 焼結体の相組成は光学顕微鏡とＸ線回折分析により求め
た。各焼結体は焼結体の体積に基づいて表示した体積％
の窒化アルミニウム相と表示した体積％の第２相とから
構成された。各第２相の体積％についてのＸ線回折分析
は表示値の約±20％の精度である。
た。各焼結体は焼結体の体積に基づいて表示した体積％
の窒化アルミニウム相と表示した体積％の第２相とから
構成された。各第２相の体積％についてのＸ線回折分析
は表示値の約±20％の精度である。
実施例の焼結体の熱伝導率は、焼結体から切出した約0.
4cm×0.4cm×2.2cmのロッド形状サンプルを用いて、25
℃で定常状態熱流法により測定した。この方法はエー・
バージェット（A.Berget）により1888年にはじめて考案
された方法で、ジェイ・テウリス（J.Thewlis）編「物
理学百科辞典Encyclopeadic Dictionary of Physic
s」、ペルガモン（Pergamon）刊、オックスフォード（O
xford）、1961年中のスラック（G.A.Slack）の論文に記
載されている。この技法では、サンプルを高真空室内に
入れ、熱を電気ヒータにより一端から供給し、温度を細
線熱電対で測定する。サンプルを保護筒で囲む。絶対精
度は約±３％で、繰返し精度は約±１％である。比較と
して、Al2O3単結晶の熱伝導率を同様の装置で測定した
ところ、約22℃で0.44W/cm・Ｋであった。
4cm×0.4cm×2.2cmのロッド形状サンプルを用いて、25
℃で定常状態熱流法により測定した。この方法はエー・
バージェット（A.Berget）により1888年にはじめて考案
された方法で、ジェイ・テウリス（J.Thewlis）編「物
理学百科辞典Encyclopeadic Dictionary of Physic
s」、ペルガモン（Pergamon）刊、オックスフォード（O
xford）、1961年中のスラック（G.A.Slack）の論文に記
載されている。この技法では、サンプルを高真空室内に
入れ、熱を電気ヒータにより一端から供給し、温度を細
線熱電対で測定する。サンプルを保護筒で囲む。絶対精
度は約±３％で、繰返し精度は約±１％である。比較と
して、Al2O3単結晶の熱伝導率を同様の装置で測定した
ところ、約22℃で0.44W/cm・Ｋであった。
第II表および第III表では、得られる焼結体の寸法を
Ａ、ＣまたはＤで与えている。寸法Ａの焼結体は厚さ約
0.17インチ、直径約0.32インチの円盤の形状であった。
寸法Ｃの焼結体は約0.16インチ×0.16インチ×1.7イン
チの大きさのバーの形状であった。寸法Ｄの焼結体は、
直径約1.5インチ、厚さ約0.044インチの基板、即ち均一
な厚さ、つまり厚さに有意な差のない薄板の形状であっ
た。
Ａ、ＣまたはＤで与えている。寸法Ａの焼結体は厚さ約
0.17インチ、直径約0.32インチの円盤の形状であった。
寸法Ｃの焼結体は約0.16インチ×0.16インチ×1.7イン
チの大きさのバーの形状であった。寸法Ｄの焼結体は、
直径約1.5インチ、厚さ約0.044インチの基板、即ち均一
な厚さ、つまり厚さに有意な差のない薄板の形状であっ
た。
第II表および第III表の実施例のすべてで、コンパクト
をモリブデン平板にのせてから、第II表および第III表
に示す熱処理を行った。
をモリブデン平板にのせてから、第II表および第III表
に示す熱処理を行った。
第II表および第III表中の焼結体が寸法Ｃまたは寸法Ｄ
である実施例のすべてで、出発材料としてのコンパクト
をモリブデン平板からAlN粉末の不連続な薄層で隔離し
た。
である実施例のすべてで、出発材料としてのコンパクト
をモリブデン平板からAlN粉末の不連続な薄層で隔離し
た。
実施例21の焼結体は若干の非平坦さを呈した、即ち若干
のそりを呈したので、平坦化処理を施こした。具体的に
は、実施例21で製造した焼結体を１対のモリブデン平板
間にはさんだ。各サンドイッチ状焼結体をモリブデン平
板から、平坦化処理期間中に焼結体が平板に付着するの
を防止するのに丁度十分な窒化アルミニウム粉末の不連
続な薄い被覆または単層で、隔離した。上側モリブデン
平板から焼結体に約0.11psiの圧力を加えた。このサン
ドイッチ状焼結体を窒素、即ちその焼結に用いたのと同
じ雰囲気中で、約1900℃に加熱し、焼結体をその温度に
約１時間保持し、次いでほゞ室温まで炉冷した。こうし
て得た焼結体は平坦で、均一な厚さであった。即ち、厚
さに有意な差がなかった。この平坦な焼結体は、シリコ
ンチップのような半導体用の支持基板として有用であっ
た。
のそりを呈したので、平坦化処理を施こした。具体的に
は、実施例21で製造した焼結体を１対のモリブデン平板
間にはさんだ。各サンドイッチ状焼結体をモリブデン平
板から、平坦化処理期間中に焼結体が平板に付着するの
を防止するのに丁度十分な窒化アルミニウム粉末の不連
続な薄い被覆または単層で、隔離した。上側モリブデン
平板から焼結体に約0.11psiの圧力を加えた。このサン
ドイッチ状焼結体を窒素、即ちその焼結に用いたのと同
じ雰囲気中で、約1900℃に加熱し、焼結体をその温度に
約１時間保持し、次いでほゞ室温まで炉冷した。こうし
て得た焼結体は平坦で、均一な厚さであった。即ち、厚
さに有意な差がなかった。この平坦な焼結体は、シリコ
ンチップのような半導体用の支持基板として有用であっ
た。
実施例１ 1.98gのY2O3粉末と0.443gの黒鉛粉末を18gの窒化アルミ
ニウム粉末に加え、混合物を窒化アルミニウムミル媒体
と共にプラスチックジャー内の非水系ヘプタンに浸漬
し、密閉ジャーで室温で約68時間振動ミルを施した。得
られた分散物を空気中、ヒートランプ下で約20分間乾燥
した。このような乾燥中に窒化アルミニウムが空気から
酸素を捕集した。ミリング中に混合物はAlNミル用媒体
の磨滅により0.370gのAlNを捕集した。
ニウム粉末に加え、混合物を窒化アルミニウムミル媒体
と共にプラスチックジャー内の非水系ヘプタンに浸漬
し、密閉ジャーで室温で約68時間振動ミルを施した。得
られた分散物を空気中、ヒートランプ下で約20分間乾燥
した。このような乾燥中に窒化アルミニウムが空気から
酸素を捕集した。ミリング中に混合物はAlNミル用媒体
の磨滅により0.370gのAlNを捕集した。
得られた乾燥混合物の等量部分をダイプレスしてコンパ
クトをつくった。
クトをつくった。
２つのコンパクトをモリブデン平板上に並べた。
コンパクトを窒素中で1600℃に加熱し、この温度に1/2
時間保ち、温度を1750℃に上げ、この温度に1/2時間保
ち、次いで温度を2000℃に上げ、この温度に１時間保っ
た。
時間保ち、温度を1750℃に上げ、この温度に1/2時間保
ち、次いで温度を2000℃に上げ、この温度に１時間保っ
た。
この実施例を第II表に実施例1Aおよび1Bとして示す。具
体的に、片方の、つまり実施例1Bの焼結体は、酸素含量
が焼結体の2.05重量％と実測され、炭素を焼結体の0.02
1重量％の量含有した。またこの焼結体は、AlN、焼結体
の0.7体積％のYN相、0.6体積％のY2Al2O9および5.8体積
％のY2O3よりなる相組成を有した。またこの焼結体は当
量％で3.73％のＯ、（100％−3.73％）＝96.27％のＮ、
3.80％のＹおよび（100％−3.80％）＝96.20％のAlより
なる組成を有した。
体的に、片方の、つまり実施例1Bの焼結体は、酸素含量
が焼結体の2.05重量％と実測され、炭素を焼結体の0.02
1重量％の量含有した。またこの焼結体は、AlN、焼結体
の0.7体積％のYN相、0.6体積％のY2Al2O9および5.8体積
％のY2O3よりなる相組成を有した。またこの焼結体は当
量％で3.73％のＯ、（100％−3.73％）＝96.27％のＮ、
3.80％のＹおよび（100％−3.80％）＝96.20％のAlより
なる組成を有した。
実施例２−21 実施例2A,2Bおよび３で用いたコンパクトを実施例１で
製造した。実施例2Aおよび2Bでは、２つのコンパクトを
約190℃／分の速度で直接2000℃の焼結温度で加熱し、
この温度に１時間保った。
製造した。実施例2Aおよび2Bでは、２つのコンパクトを
約190℃／分の速度で直接2000℃の焼結温度で加熱し、
この温度に１時間保った。
実施例３では、１つのコンパクトを1660℃に加熱し、こ
の温度に１時間保ち、次いで温度を1940℃に上げ、この
温度に１時間保った。
の温度に１時間保ち、次いで温度を1940℃に上げ、この
温度に１時間保った。
実施例５、即ち5Aおよび5Bでは、２つのコンパクトを16
00℃に加熱し、この温度に１時間保ち、次に1900℃に加
熱し、この温度に１時間保った。
00℃に加熱し、この温度に１時間保ち、次に1900℃に加
熱し、この温度に１時間保った。
実施例６では、１つのコンパクトを1600℃に加熱し、こ
の温度に１時間保ち、次に温度を1900℃に上げ、この温
度に１時間保った。
の温度に１時間保ち、次に温度を1900℃に上げ、この温
度に１時間保った。
実施例4A,4Bおよび10A,10Bは、ここに記しまた第II表に
示した点以外は、実施例1A,1Bと同じやり方で実施し
た。
示した点以外は、実施例1A,1Bと同じやり方で実施し
た。
実施例８、即ち8Aおよび8Bでは、２つのコンパクトを15
00℃に加熱し、この温度に1/2時間保ち、次に温度を160
0℃に上げ、この温度に１時間保ち、次に温度を1900℃
に上げ、この温度に１時間保った。
00℃に加熱し、この温度に1/2時間保ち、次に温度を160
0℃に上げ、この温度に１時間保ち、次に温度を1900℃
に上げ、この温度に１時間保った。
実施例９、即ち9Aおよび9Bでは、２つのコンパクトを15
00℃に加熱し、この温度に1/2時間保ち、次に温度を160
0℃に上げ、この温度に１時間保ち、次に温度を1950℃
に上げ、この温度に１時間保った。
00℃に加熱し、この温度に1/2時間保ち、次に温度を160
0℃に上げ、この温度に１時間保ち、次に温度を1950℃
に上げ、この温度に１時間保った。
実施例7,11および21は、ここに記しまた第II表に示した
点以外は、実施例６と同じやり方で実施した。
点以外は、実施例６と同じやり方で実施した。
実施例13−20、即ち13A,13B−20A,20Bは、ここに記しま
た第II表に示した点以外は、実施例５、即ち5A,5Bと同
じやり方で実施した。
た第II表に示した点以外は、実施例５、即ち5A,5Bと同
じやり方で実施した。
実施例5A,5B,6,8A,8B,9A,9B,10A,10B,11,12A,12B,14A,1
4Bおよび21は本発明を具体的に示し、これらの実施例で
製造した焼結体は集積回路のパッケージに、またシリコ
ンチップのような半導体用基板またはキャリヤとして用
いるのに有用である。
4Bおよび21は本発明を具体的に示し、これらの実施例で
製造した焼結体は集積回路のパッケージに、またシリコ
ンチップのような半導体用基板またはキャリヤとして用
いるのに有用である。
実施例1A,1Bおよび３では、あまりに多量の遊離炭素を
粉末混合物に加えたので、窒化アルミニウムの脱酸が過
剰となり、この結果得られる焼結体が第４図の多角形P1
N1KJの僅か外側で線分NKの僅か下側の組成を有した。し
かし、実施例３は、比表面積4.96m2/gを有する窒化アル
ミニウム粉末について、この組成領域で1940℃が焼結温
度として使用できることを実証している。
粉末混合物に加えたので、窒化アルミニウムの脱酸が過
剰となり、この結果得られる焼結体が第４図の多角形P1
N1KJの僅か外側で線分NKの僅か下側の組成を有した。し
かし、実施例３は、比表面積4.96m2/gを有する窒化アル
ミニウム粉末について、この組成領域で1940℃が焼結温
度として使用できることを実証している。
実施例2A,2Bでは、コンパクトを2000℃に加熱する速度
が、実施例2Bの焼結体に多量の炭素が残っていることで
示されるように、焼結前にコンパクトを脱酸するのに不
十分であった。
が、実施例2Bの焼結体に多量の炭素が残っていることで
示されるように、焼結前にコンパクトを脱酸するのに不
十分であった。
実施例4A,4Bと実施例1A,1Bを比較すると、実施例4A,4B
の粉末混合物には多量の遊離炭素を加えたにもかゝわら
ず、得られる焼結体はほとんど同じ組成を有したことが
わかる。このことは、粉末混合物中の遊離炭素の量が増
えても、得られる焼結体の組成は第４図の線分NKより有
意に下側にこないことを示している。
の粉末混合物には多量の遊離炭素を加えたにもかゝわら
ず、得られる焼結体はほとんど同じ組成を有したことが
わかる。このことは、粉末混合物中の遊離炭素の量が増
えても、得られる焼結体の組成は第４図の線分NKより有
意に下側にこないことを示している。
実施例5A,5Bは本発明を例証している。実施例5A,5Bの焼
結体は同じ組成、同じ気孔率および同じ熱伝導率を有す
る。実施例5A,5Bと極めて類似した組成を有する実施例8
Aとの比較および他の実験に基づいて、実施例5A,5Bの焼
結体が25℃で1.50W/cm・Ｋより大きい、即ち25℃で約1.
68W/cm・Ｋの熱伝導率を有することがわかる。
結体は同じ組成、同じ気孔率および同じ熱伝導率を有す
る。実施例5A,5Bと極めて類似した組成を有する実施例8
Aとの比較および他の実験に基づいて、実施例5A,5Bの焼
結体が25℃で1.50W/cm・Ｋより大きい、即ち25℃で約1.
68W/cm・Ｋの熱伝導率を有することがわかる。
実施例６は本発明を例証している。組成にさして違いの
ない実施例６と8Aとの比較および他の実験に基づいて、
実施例６の焼結体が25℃で1.50W/cm・Ｋより大きい、即
ち25℃で約1.72W/cm・Ｋの熱伝導率を有することがわか
る。
ない実施例６と8Aとの比較および他の実験に基づいて、
実施例６の焼結体が25℃で1.50W/cm・Ｋより大きい、即
ち25℃で約1.72W/cm・Ｋの熱伝導率を有することがわか
る。
実施例７は、脱酸工程を延長して行っても、脱酸および
焼結中に水素雰囲気を用いると、過剰量の炭素を含有す
る焼結体となることを示しており、他の実験に基づい
て、0.3％の炭素を含有するこの焼結体が25℃で1.00W/c
m・Ｋより低い熱伝導率を有することがわかる。また、
実施例７の水素雰囲気は過剰量の減量の原因となった。
焼結中に水素雰囲気を用いると、過剰量の炭素を含有す
る焼結体となることを示しており、他の実験に基づい
て、0.3％の炭素を含有するこの焼結体が25℃で1.00W/c
m・Ｋより低い熱伝導率を有することがわかる。また、
実施例７の水素雰囲気は過剰量の減量の原因となった。
実施例8A,8Bは本発明を例証するものである。実施例8A,
8Bの焼結体は同じ組成、同じ気孔率および同じ熱伝導率
を有する。
8Bの焼結体は同じ組成、同じ気孔率および同じ熱伝導率
を有する。
実施例9A,9Bは本発明を例証するものである。実施例9A,
9Bの焼結体は同じ組成、同じ気孔率および同じ熱伝導率
を有する。実施例8A,9Aを比較すると、実施例9Aのよう
に焼結温度が高い方が、高い熱伝導率を有する焼結体と
なることがわかる。
9Bの焼結体は同じ組成、同じ気孔率および同じ熱伝導率
を有する。実施例8A,9Aを比較すると、実施例9Aのよう
に焼結温度が高い方が、高い熱伝導率を有する焼結体と
なることがわかる。
他の実験および実施例10A,10B,11と実施例8A,9Aとの比
較に基づいて、実施例10A,10B,11の焼結体が25℃で1.00
W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有することがわかる。
較に基づいて、実施例10A,10B,11の焼結体が25℃で1.00
W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有することがわかる。
第II表の実施例10Aおよび11、第III表の実施例29は、少
量のYN相が焼結体中に形成されているが、本発明の方法
を例証するものである。具体的には、これらの実施例の
焼結体を切断してみると、このYN相が焼結体の中心にあ
るだけであることがわかる。即ちYN相は黒色で、褐色で
ある本組成物で囲まれている。このYN相が形成されるの
は、焼結体の厚さとその組成に起因するもので、酸素勾
配に原因がある。さらに詳しくは、焼結体の中心から、
酸素濃度は少しづつ増加し、また窒素濃度は少しつづ減
少し、この結果時折、焼結体が第４図の多角形P1N1KJ内
で線分N1Kに近いか線分N1K上にある組成を有する場合、
焼結体の中心に少量のYN相が形成される。
量のYN相が焼結体中に形成されているが、本発明の方法
を例証するものである。具体的には、これらの実施例の
焼結体を切断してみると、このYN相が焼結体の中心にあ
るだけであることがわかる。即ちYN相は黒色で、褐色で
ある本組成物で囲まれている。このYN相が形成されるの
は、焼結体の厚さとその組成に起因するもので、酸素勾
配に原因がある。さらに詳しくは、焼結体の中心から、
酸素濃度は少しづつ増加し、また窒素濃度は少しつづ減
少し、この結果時折、焼結体が第４図の多角形P1N1KJ内
で線分N1Kに近いか線分N1K上にある組成を有する場合、
焼結体の中心に少量のYN相が形成される。
実施例12A,12Bは本発明を例証するものである。実施例1
2A,12Bの焼結体は同じ組成、同じ気孔率および同じ熱伝
導率を有する。実施例12A,12Bと実施例8Aの比較から、
また他の実験に基づいて、実施例12A,12Bの焼結体が25
℃で1.50W/cm・Ｋより大きい、即ち25℃で約1.72W/cm・
Ｋより大きい熱伝導率を有することがわかる。
2A,12Bの焼結体は同じ組成、同じ気孔率および同じ熱伝
導率を有する。実施例12A,12Bと実施例8Aの比較から、
また他の実験に基づいて、実施例12A,12Bの焼結体が25
℃で1.50W/cm・Ｋより大きい、即ち25℃で約1.72W/cm・
Ｋより大きい熱伝導率を有することがわかる。
実施例13A,13Bでは、あまりに多量の遊離炭素を粉末混
合物に加えたので、窒化アルミニウムの脱酸が過剰とな
り、この結果得られる焼結体が第４図の多角形P1N1KJの
外側で線分N1P1の下側の組成をもつ。この組成は、これ
らの焼結体の気孔率が高いことで示されるように、焼結
の困難な組成領域である。
合物に加えたので、窒化アルミニウムの脱酸が過剰とな
り、この結果得られる焼結体が第４図の多角形P1N1KJの
外側で線分N1P1の下側の組成をもつ。この組成は、これ
らの焼結体の気孔率が高いことで示されるように、焼結
の困難な組成領域である。
実施例14A,14Bの焼結体の組成は多角形P1N1KJ内に実験
誤差の範囲内で入っている。他の実験に基づいて、また
実施例14A,14Bと実施例8A,9Aとの比較から、実施例14A,
14Bの焼結体が25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい熱伝導率
を有することがわかる。
誤差の範囲内で入っている。他の実験に基づいて、また
実施例14A,14Bと実施例8A,9Aとの比較から、実施例14A,
14Bの焼結体が25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい熱伝導率
を有することがわかる。
実施例15−20の焼結体の当量％組成は第４図の多角形P1
N1KJの外側になり、特に第４図の線分N1P1の下側にく
る。実施例15−20の焼結体は焼結体の10体積％より大き
い気孔率を有し、このことは第４図の線分N1P1より下側
のこの組成領域での焼結が困難なことを示している。
N1KJの外側になり、特に第４図の線分N1P1の下側にく
る。実施例15−20の焼結体は焼結体の10体積％より大き
い気孔率を有し、このことは第４図の線分N1P1より下側
のこの組成領域での焼結が困難なことを示している。
実施例21は本発明を例証するものである。実施例21の焼
結体は、実施例６の焼結体から組成および気孔率にさし
たる差違がない。また実施例21と実施例8Aとの比較か
ら、そして他の実験に基づいて、実施例21の焼結体が25
℃で1.50W/cm・Ｋより大きい、即ち25℃で約1.72W/cm・
Ｋの熱伝導率を有することがわかる。
結体は、実施例６の焼結体から組成および気孔率にさし
たる差違がない。また実施例21と実施例8Aとの比較か
ら、そして他の実験に基づいて、実施例21の焼結体が25
℃で1.50W/cm・Ｋより大きい、即ち25℃で約1.72W/cm・
Ｋの熱伝導率を有することがわかる。
第III表に追加の実施例を示す、具体的には、第III表は
粉末混合物の組成、即ち各実施例で、加えた粉末および
加えた粉末のいくつかの比表面積を示す。
粉末混合物の組成、即ち各実施例で、加えた粉末および
加えた粉末のいくつかの比表面積を示す。
第III表の実施例は、第III表中に記すかここに註解した
以外は、実施例６についてか実施例8A,8Bについて開示
したのと実質的に同じ手順で行った。
以外は、実施例６についてか実施例8A,8Bについて開示
したのと実質的に同じ手順で行った。
第III表の実施例29は本発明を例証するものである。他
の実験に基づいて、また特に実施例29と30Aの比較か
ら、実施例29の焼結体が25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい
熱伝導率を有することがわかる。実施例29で製造した焼
結体は、集積回路のパッケージングに、またシリコンチ
ップのような半導体用の基板として用いるのに有用であ
る。
の実験に基づいて、また特に実施例29と30Aの比較か
ら、実施例29の焼結体が25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい
熱伝導率を有することがわかる。実施例29で製造した焼
結体は、集積回路のパッケージングに、またシリコンチ
ップのような半導体用の基板として用いるのに有用であ
る。
実施例29以外の第III表中の各実施例では、不足量の炭
素を粉末混合物に加え、この結果得られた脱酸コンパク
トおよび焼結体は第４図の多角形P1N1KJの外側の組成を
有した。しかし、実施例22−25は、これらの組成につい
て10体積％未満の気孔率を有する焼結体を生成するの
に、比較的粗い粉末を使用できることを例証している。
実施例26および27は、この組成と比較的粗い粒度の粉末
について、焼結温度を上げると、得られる焼結体の気孔
率が著しく減少することを示している。実施例28は、酸
化イットリウムの前駆物質として炭酸イットリウムを用
いて気孔率の低い焼結体を生成する例を示している。実
施例30A,30Bは、水素と25容量％の窒素の混合物よりな
る雰囲気を使用できることを示している。実施例31およ
び32は、この組成および粒度の組合せについて、焼結に
より約10体積％未満の気孔率を有する焼結体を製造でき
ないことを示している。
素を粉末混合物に加え、この結果得られた脱酸コンパク
トおよび焼結体は第４図の多角形P1N1KJの外側の組成を
有した。しかし、実施例22−25は、これらの組成につい
て10体積％未満の気孔率を有する焼結体を生成するの
に、比較的粗い粉末を使用できることを例証している。
実施例26および27は、この組成と比較的粗い粒度の粉末
について、焼結温度を上げると、得られる焼結体の気孔
率が著しく減少することを示している。実施例28は、酸
化イットリウムの前駆物質として炭酸イットリウムを用
いて気孔率の低い焼結体を生成する例を示している。実
施例30A,30Bは、水素と25容量％の窒素の混合物よりな
る雰囲気を使用できることを示している。実施例31およ
び32は、この組成および粒度の組合せについて、焼結に
より約10体積％未満の気孔率を有する焼結体を製造でき
ないことを示している。
アーバン・チャールズズ・フスビーとカール・フランシ
ス・ボビクの、本出願人に譲渡された米国特許第4,478,
785号「熱伝導率の高い窒化アルミニウムセラミック
体」（およびその分割出願第629,666号、1984年７月11
日出願（特開昭60−71,576号））に開示された方法で
は、窒化アルミニウム粉末と遊離炭素とよりなる混合物
を形成し、ここで窒化アルミニウムは約0.8重量％より
高い所定の酸素含量を有し、遊離炭素の全量がこのよう
な含量の酸素と反応して、約0.35重量％より大から約1.
1重量％までの範囲にありかつ上記所定の酸素含量より2
0重量％以上低い酸素含量を有する脱酸粉末またはコン
パクトを生成し、この混合物またはそのコンパクトを加
熱して炭素と酸素を反応させて脱酸窒化アルミニウムを
生成し、脱酸窒化アルミニウムのコンパクトを焼結し、
理論値の85％より大きい密度と22℃で0.5W/cm・Ｋより
大きい熱伝導率を有するセラミック体を生成する。
ス・ボビクの、本出願人に譲渡された米国特許第4,478,
785号「熱伝導率の高い窒化アルミニウムセラミック
体」（およびその分割出願第629,666号、1984年７月11
日出願（特開昭60−71,576号））に開示された方法で
は、窒化アルミニウム粉末と遊離炭素とよりなる混合物
を形成し、ここで窒化アルミニウムは約0.8重量％より
高い所定の酸素含量を有し、遊離炭素の全量がこのよう
な含量の酸素と反応して、約0.35重量％より大から約1.
1重量％までの範囲にありかつ上記所定の酸素含量より2
0重量％以上低い酸素含量を有する脱酸粉末またはコン
パクトを生成し、この混合物またはそのコンパクトを加
熱して炭素と酸素を反応させて脱酸窒化アルミニウムを
生成し、脱酸窒化アルミニウムのコンパクトを焼結し、
理論値の85％より大きい密度と22℃で0.5W/cm・Ｋより
大きい熱伝導率を有するセラミック体を生成する。
アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
656,636号（1984年10月１日出願）（特開昭61−91,068
号；出願人処理番号R803）「熱伝導率の高いセラミック
体」には、同出願第４図の線分MJを含まない多角形 アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
656,636号（1984年10月１日出願）「熱伝導率の高いセ
ラミック体」には、同出願第４図の線分MJを含まない多
角形JKLMで画定包囲された組成、および25℃で1.42W/cm
・Ｋより大きい熱伝導率を有する窒化アルミニウムセラ
ミック体を製造する方法が開示されている。この方法で
は、酸素を含有する窒化アルミニウム粉末、酸化イット
リウムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、混合物
をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパ
クトはイットリウムおよびアルミニウムの当量％が同出
願656,636号の第４図の点Ｌから点Ｊまでの（Ｊを含ま
ない）範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願
第656,636号の第４図の多角形JKLMで画定包囲された組
成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上
記コンパクト中の窒化アルミニウムが酸素を窒化アルミ
ニウムの約1.4重量％より大から約4.5重量％より小まで
の範囲の量含有し、上記コンパクトをその気孔が開口状
態に留まる温度まで加熱して、上記遊離炭素を上記窒化
アルミニウム中に含有された酸素と反応させて、脱酸コ
ンパクトを生成し、この脱酸コンパクトはAl、Ｙ、Ｏお
よびＮの当量％が同出願第656,636号の第４図の線分MJ
を含まない多角形JKLMで画定包囲された組成を有し、さ
らに上記脱酸コンパクトを約1890℃から約2050℃までの
範囲の温度で焼結して、上記セラミック体を生成する。
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
656,636号（1984年10月１日出願）（特開昭61−91,068
号；出願人処理番号R803）「熱伝導率の高いセラミック
体」には、同出願第４図の線分MJを含まない多角形 アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
656,636号（1984年10月１日出願）「熱伝導率の高いセ
ラミック体」には、同出願第４図の線分MJを含まない多
角形JKLMで画定包囲された組成、および25℃で1.42W/cm
・Ｋより大きい熱伝導率を有する窒化アルミニウムセラ
ミック体を製造する方法が開示されている。この方法で
は、酸素を含有する窒化アルミニウム粉末、酸化イット
リウムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、混合物
をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパ
クトはイットリウムおよびアルミニウムの当量％が同出
願656,636号の第４図の点Ｌから点Ｊまでの（Ｊを含ま
ない）範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願
第656,636号の第４図の多角形JKLMで画定包囲された組
成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上
記コンパクト中の窒化アルミニウムが酸素を窒化アルミ
ニウムの約1.4重量％より大から約4.5重量％より小まで
の範囲の量含有し、上記コンパクトをその気孔が開口状
態に留まる温度まで加熱して、上記遊離炭素を上記窒化
アルミニウム中に含有された酸素と反応させて、脱酸コ
ンパクトを生成し、この脱酸コンパクトはAl、Ｙ、Ｏお
よびＮの当量％が同出願第656,636号の第４図の線分MJ
を含まない多角形JKLMで画定包囲された組成を有し、さ
らに上記脱酸コンパクトを約1890℃から約2050℃までの
範囲の温度で焼結して、上記セラミック体を生成する。
アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
656,636号（1984年10月１日出願）「熱伝導率の高いセ
ラミック体」には、同出願第４図の線分MJを含まない多
角形FJDSRで画定包囲された組成、約４体積％未満の気
孔率および25℃で1.25W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有
する窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が開
示されている。この方法では、酸素を含有する窒化アル
ミニウム粉末、酸化イットリウムおよび遊離炭素よりな
る混合物を形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここ
で上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよびア
ルミニウムの当量％が同出願667,516号の第４図の点Ｄ
から点Ｆまでの範囲にある組成を有し、上記コンパクト
は米国特許出願第667,516号（1984年11月１日出願）
（特開昭61−127,667号；出願人処理番号R835）の第４
図の多角形FJDSRで画定包囲された組成の外側にＹ、A
l、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コンパクト中
の窒化アルミニウムが酸素を窒化アルミニウムの約1.95
重量％より大から約5.1重量％より小までの範囲の量含
有し、上記コンパクトをその気孔が開口状態に留まる温
度まで加熱して、上記遊離炭素を上記窒化アルミニウム
中に含有された酸素と反応させて、脱酸コンパクトを生
成し、この脱酸コンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量
％が同出願第667,516号の第４図の線分RFを含まない多
角形FJDSRで画定包囲された組成を有し、さらに上記脱
酸コンパクトを約1870℃から約2050℃までの範囲の温度
で焼結して、上記セラミック体を生成する。
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
656,636号（1984年10月１日出願）「熱伝導率の高いセ
ラミック体」には、同出願第４図の線分MJを含まない多
角形FJDSRで画定包囲された組成、約４体積％未満の気
孔率および25℃で1.25W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有
する窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が開
示されている。この方法では、酸素を含有する窒化アル
ミニウム粉末、酸化イットリウムおよび遊離炭素よりな
る混合物を形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここ
で上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよびア
ルミニウムの当量％が同出願667,516号の第４図の点Ｄ
から点Ｆまでの範囲にある組成を有し、上記コンパクト
は米国特許出願第667,516号（1984年11月１日出願）
（特開昭61−127,667号；出願人処理番号R835）の第４
図の多角形FJDSRで画定包囲された組成の外側にＹ、A
l、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コンパクト中
の窒化アルミニウムが酸素を窒化アルミニウムの約1.95
重量％より大から約5.1重量％より小までの範囲の量含
有し、上記コンパクトをその気孔が開口状態に留まる温
度まで加熱して、上記遊離炭素を上記窒化アルミニウム
中に含有された酸素と反応させて、脱酸コンパクトを生
成し、この脱酸コンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量
％が同出願第667,516号の第４図の線分RFを含まない多
角形FJDSRで画定包囲された組成を有し、さらに上記脱
酸コンパクトを約1870℃から約2050℃までの範囲の温度
で焼結して、上記セラミック体を生成する。
アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
675,048号（1984年11月26日出願）（特開昭61−219,763
号；出願人処理番号R838）「熱伝導率の高いセラミック
体」には、同出願第４図の線分KJおよびPJを含まない多
角形PONKJで画定包囲された組成、約４体積％未満の気
孔率および25℃で1.50W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する
窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が開示さ
れている。この方法では、酸素を含有する窒化アルミニ
ウム粉末、酸化イットリウムおよび遊離炭素よりなる混
合物を形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上
記混合物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミ
ニウムの当量％が同出願675,048号の第４図の点ＫとＰ
の間の範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願
第675,048号の第４図の多角形PONKJで画定包囲された組
成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上
記コンパクト中の窒化アルミニウムが酸素を窒化アルミ
ニウムの約1.40重量％より大から約4.50重量％より小ま
での範囲の量含有し、上記コンパクトをその気孔が開口
状態に留まる温度まで加熱して、上記遊離炭素を上記窒
化アルミニウム中に含有された酸素と反応させて、脱酸
コンパクトを生成し、この脱酸コンパクトはAl、Ｙ、Ｏ
およびＮの当量％が同出願第675,048号の第４図の線分K
JおよびPJを含まない多角形PONKJで画定包囲された組成
を有し、さらに上記脱酸コンパクトを約1900℃から約20
50℃までの範囲の温度で焼結して、上記セラミック体を
生成する。上記焼結温度は上記脱酸コンパクトの上記組
成に適当な焼結温度である。
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
675,048号（1984年11月26日出願）（特開昭61−219,763
号；出願人処理番号R838）「熱伝導率の高いセラミック
体」には、同出願第４図の線分KJおよびPJを含まない多
角形PONKJで画定包囲された組成、約４体積％未満の気
孔率および25℃で1.50W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する
窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が開示さ
れている。この方法では、酸素を含有する窒化アルミニ
ウム粉末、酸化イットリウムおよび遊離炭素よりなる混
合物を形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上
記混合物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミ
ニウムの当量％が同出願675,048号の第４図の点ＫとＰ
の間の範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願
第675,048号の第４図の多角形PONKJで画定包囲された組
成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上
記コンパクト中の窒化アルミニウムが酸素を窒化アルミ
ニウムの約1.40重量％より大から約4.50重量％より小ま
での範囲の量含有し、上記コンパクトをその気孔が開口
状態に留まる温度まで加熱して、上記遊離炭素を上記窒
化アルミニウム中に含有された酸素と反応させて、脱酸
コンパクトを生成し、この脱酸コンパクトはAl、Ｙ、Ｏ
およびＮの当量％が同出願第675,048号の第４図の線分K
JおよびPJを含まない多角形PONKJで画定包囲された組成
を有し、さらに上記脱酸コンパクトを約1900℃から約20
50℃までの範囲の温度で焼結して、上記セラミック体を
生成する。上記焼結温度は上記脱酸コンパクトの上記組
成に適当な焼結温度である。
アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
679,414号（1984年12月７日出願）（特開昭61−146,76
9;出願人整理番号）「熱伝導率の高いセラミック体」に
は、同出願第４図の線分JFおよびA1Fを含まない多角形P
JFA1で画定包囲された組成、約４体積％未満の気孔率お
よび25℃で1.42W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する窒化ア
ルミニウムセラミック体を製造する方法が開示されてい
る。この方法では、酸素を含有する窒化アルミニウム粉
末、酸化イットリウムおよび遊離炭素よりなる混合物を
形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合
物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニウム
の当量％が同出願第679,414号の第４図の点ＪとA1の間
の範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願第67
9,414号の第４図の多角形PJFA1で画定包囲された組成の
外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コ
ンパクト中の窒化アルミニウムが酸素を窒化アルミニウ
ムの約1.42重量％より大から約4.70重量％より小までの
範囲の量含有し、上記コンパクトをその気孔が開口状態
に留まる温度まで加熱して、上記遊離炭素を上記窒化ア
ルミニウム中に含有された酸素と反応させて、脱酸コン
パクトを生成し、この脱酸コンパクトはAl、Ｙ、Ｏおよ
びＮの当量％が同出願第679,414号の第４図の線分JFお
よびA1Fを含まない多角形PJFA1で画定包囲された組成を
有し、さらに上記脱酸コンパクトを約1880℃から約2050
℃までの範囲の温度で焼結し、ここで最低焼結温度は同
出願第679,414号の第４図の線分A3J、JFおよびA2Fを除
く多角形A3JFA2で画定包囲された組成にふさわしい約18
80℃から点Ｐでの組成にふさわしい約1925℃まで上昇
し、かくして上記セラミック体を生成する。上記焼結温
度は上記脱酸コンパクトの上記組成に適当な焼結温度で
ある。
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
679,414号（1984年12月７日出願）（特開昭61−146,76
9;出願人整理番号）「熱伝導率の高いセラミック体」に
は、同出願第４図の線分JFおよびA1Fを含まない多角形P
JFA1で画定包囲された組成、約４体積％未満の気孔率お
よび25℃で1.42W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する窒化ア
ルミニウムセラミック体を製造する方法が開示されてい
る。この方法では、酸素を含有する窒化アルミニウム粉
末、酸化イットリウムおよび遊離炭素よりなる混合物を
形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合
物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニウム
の当量％が同出願第679,414号の第４図の点ＪとA1の間
の範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願第67
9,414号の第４図の多角形PJFA1で画定包囲された組成の
外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コ
ンパクト中の窒化アルミニウムが酸素を窒化アルミニウ
ムの約1.42重量％より大から約4.70重量％より小までの
範囲の量含有し、上記コンパクトをその気孔が開口状態
に留まる温度まで加熱して、上記遊離炭素を上記窒化ア
ルミニウム中に含有された酸素と反応させて、脱酸コン
パクトを生成し、この脱酸コンパクトはAl、Ｙ、Ｏおよ
びＮの当量％が同出願第679,414号の第４図の線分JFお
よびA1Fを含まない多角形PJFA1で画定包囲された組成を
有し、さらに上記脱酸コンパクトを約1880℃から約2050
℃までの範囲の温度で焼結し、ここで最低焼結温度は同
出願第679,414号の第４図の線分A3J、JFおよびA2Fを除
く多角形A3JFA2で画定包囲された組成にふさわしい約18
80℃から点Ｐでの組成にふさわしい約1925℃まで上昇
し、かくして上記セラミック体を生成する。上記焼結温
度は上記脱酸コンパクトの上記組成に適当な焼結温度で
ある。
アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
682,468号（1984年12月17日出願）（特開昭61−155,263
号；出願人処理番号R836）「熱伝導率の高いセラミック
体」には、同出願第４図の線分LMおよびDMを含まない多
角形LT1DMで画定包囲された組成、約４体積％未満の気
孔率および25℃で1.27W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する
窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が開示さ
れている。この方法では、酸素を含有する窒化アルミニ
ウム粉末、酸化イットリウムおよび遊離炭素よりなる混
合物を形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上
記混合物およびコンパクトはイットリウムおよアルミニ
ウムの当量％が同出願第682,468号の第４図の点T1から
点Ｍまでの範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同
出願第682,468号の第４図の多角形LT1DMで画定包囲され
た組成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有
し、上記コンパクト中の窒化アルミニウムは酸素を窒化
アルミニウムの約1.85重量％より大から約4.50重量％よ
り小までの範囲の量含有し、上記コンパクトをその気孔
が開口状態に留まる温度まで加熱して、上記遊離炭素を
上記窒化アルミニウム中に含有された酸素と反応させ
て、脱酸コンパクトを生成し、この脱酸コンパクトはA
l、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が同出願第682,468号の第４
図の線分LMおよびDMを含まない多角形LT1DMで画定包囲
された組成を有し、さらに上記脱酸コンパクトを約1890
℃から約2050℃までの範囲の温度で焼結し、ここで最低
焼結温度は線分DMに隣接した組成にふさわしい約1890℃
から線分T1L上の組成にふさわしい約1970℃まで上昇
し、かくして上記セラミック体を生成する。上記焼結温
度は上記脱酸コンパクトの上記組成に適当な焼結温度で
ある。
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
682,468号（1984年12月17日出願）（特開昭61−155,263
号；出願人処理番号R836）「熱伝導率の高いセラミック
体」には、同出願第４図の線分LMおよびDMを含まない多
角形LT1DMで画定包囲された組成、約４体積％未満の気
孔率および25℃で1.27W/cm・Ｋ以上の熱伝導率を有する
窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が開示さ
れている。この方法では、酸素を含有する窒化アルミニ
ウム粉末、酸化イットリウムおよび遊離炭素よりなる混
合物を形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上
記混合物およびコンパクトはイットリウムおよアルミニ
ウムの当量％が同出願第682,468号の第４図の点T1から
点Ｍまでの範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同
出願第682,468号の第４図の多角形LT1DMで画定包囲され
た組成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有
し、上記コンパクト中の窒化アルミニウムは酸素を窒化
アルミニウムの約1.85重量％より大から約4.50重量％よ
り小までの範囲の量含有し、上記コンパクトをその気孔
が開口状態に留まる温度まで加熱して、上記遊離炭素を
上記窒化アルミニウム中に含有された酸素と反応させ
て、脱酸コンパクトを生成し、この脱酸コンパクトはA
l、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が同出願第682,468号の第４
図の線分LMおよびDMを含まない多角形LT1DMで画定包囲
された組成を有し、さらに上記脱酸コンパクトを約1890
℃から約2050℃までの範囲の温度で焼結し、ここで最低
焼結温度は線分DMに隣接した組成にふさわしい約1890℃
から線分T1L上の組成にふさわしい約1970℃まで上昇
し、かくして上記セラミック体を生成する。上記焼結温
度は上記脱酸コンパクトの上記組成に適当な焼結温度で
ある。
第１図はAlN、YN、Y2O3およびびAl2O3よりなる相互三元
系におけるサブソリダス相平衡を示す組成図、 第２図は第１図の一部の拡大図、 第３図はAlN、YN、Y2O3およびAl2O3よりなる相互三元系
におけるサブソリダス相平衡を示す組成図、そして 第４図は第３図の一部の拡大図である。
系におけるサブソリダス相平衡を示す組成図、 第２図は第１図の一部の拡大図、 第３図はAlN、YN、Y2O3およびAl2O3よりなる相互三元系
におけるサブソリダス相平衡を示す組成図、そして 第４図は第３図の一部の拡大図である。
Claims (33)
- 【請求項１】添付図面の第４図の線分KJおよびP1Jを含
まない多角形P1N1KJで画定包囲された組成、セラミック
体の体積の10体積％未満の気孔率および25℃で1.00W/cm
・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミ
ニウムセラミック体の製法であって、下記の工程を含む
ことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
ムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、この混合物
をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパ
クトは、イットリウムおよびアルミニウムの当量％が第
４図の点Ｋから点P1までの範囲にあり、イットリウムが
0.35当量％より大から4.4当量％より小までの範囲にあ
り、アルミニウムが95.6当量％より大から99.65当量％
より小までの範囲にある組成を有し、上記混合物および
コンパクトは第４図の多角形P1N1KJで画定包囲された組
成範囲を除外し乍ら該組成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮ
の当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
1350℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが、気孔閉
塞温度より低い温度での温度にて加熱し、これにより上
記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と
反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コ
ンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびびＮの当量％が第４図の線
分KJおよびP1Jを含まない多角形P1N1KVで画定包囲され
た組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生
成する量存在し、さらに （ｃ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
で1860℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成す
る。 - 【請求項２】工程（ｂ）の窒素含有雰囲気が上記焼結体
を生成するための窒化アルミニウムの脱酸を促進するの
に十分な窒素を含有する特許請求の範囲第１項記載の方
法。 - 【請求項３】工程（ｃ）の窒素含有雰囲気が上記窒化ア
ルミニウムの有意な減量を防止するのに十分な窒素を含
有する特許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項４】上記方法を周囲圧力で行う特許請求の範囲
第１項記載の方法。 - 【請求項５】工程（ｂ）の脱酸より前の工程（ａ）の上
記コンパクト中の窒化アルミニウムが、この窒化アルミ
ニウムの重量の0.6重量％より大から4.5重量％より小ま
での範囲の量の酸素を含有する特許請求の範囲第１項記
載の方法。 - 【請求項６】工程（ａ）の窒化アルミニウムが10m2/gま
での比表面積を有し、上記遊離炭素が10m2/gより大きい
比表面積を有する特許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項７】上記混合物およびコンパクトはイットリウ
ムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点ＫとＰとの
間にある組成を有し、上記イットリウムが0.55当量％よ
り大から4.4当量％より小までの範囲にあり、上記アル
ミニウムが95.6当量％より大から99.45当量％より小ま
での範囲にあり、上記焼結体および脱酸コンパクトはA
l、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分KJおよびPJ
を含まない多角形PONKJで画定包囲された組成よりなる
特許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項８】上記混合物およびコンパクトはイットリウ
ムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｎから点P1
までの範囲にある組成を有し、上記イットリウムが0.35
当量％より大から2.9当量％までの範囲にあり、上記ア
ルミニウムが97.1当量％から99.65当量％より小までの
範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸コンパクトはA
l、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分P1Pを含まな
い多角形P1N1NOPで画定包囲された組成よりなり、上記
焼結温度が1900℃以上である特許請求の範囲第１項記載
の方法。 - 【請求項９】上記混合物中の遊離炭素が100m2/gより大
きい比表面積を有し、上記窒化アルミニウム粉末が3.4m
2/gから6.0m2/gまでの比表面積を有し、上記混合物およ
びコンパクトはイットリウムおよびアルミニウムの当量
％が第４図の点ＫとＰとの間にある組成を有し、上記イ
ットリウムが0.55当量％より大から4.4当量％より小ま
での範囲にあり、上記アルミニウムが95.6当量％より大
から99.45当量％より小までの範囲にあり、上記焼結雰
囲気が窒素であり、上記焼結温度が1965℃から2050℃ま
でであり、上記焼結体および上記脱酸コンパクトはAl、
Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分NK、KJおよびPJ
を含まない多角形PONKJで画定包囲された組成よりな
り、上記焼結体が焼結体の体積の２体積％より小さい気
孔率および25℃で1.67W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有
する特許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項１０】上記混合物およびコンパクトはイットリ
ウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点N1から点
Ｋまでの範囲にある組成を有し、上記イットリウムが1.
9当量％から4.4当量％より小までの範囲にあり、上記ア
ルミニウムが95.6当量％より大から98.1当量％までの範
囲にあり、上記焼結体および脱酸コンパクトはAl、Ｙ、
ＯおよびＮの当量％が第４図の点Ｋを含まない線分N1K
で画定された組成よりなり、上記焼結温度が1960℃以上
である特許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項１１】添付図面の第４図の線分QJおよびXJを含
まない多角形QTXJで画定包囲された組成、セラミック体
の体積の10体積％未満の気孔率および25℃で1.50W/cm・
Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミニ
ウムセラミック体の製法であって、下記の工程を含むこ
とを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
ムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、ここで上記
遊離炭素は100m2/gより大きい比表面積を有し、上記混
合物中の窒化アルミニウム粉末は3.4m2/gから6.0m2/gま
での範囲の比表面積を有し、上記混合物をコンパクトに
成形し、ここで上記混合物およびコンパクトはイットリ
ウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｘから点
Ｑまでの範囲にあり、上記コンパクト中のイットリウム
が0.8当量％より大から3.2当量％までの範囲にあり、ア
ルミニウムが96.8当量％から99.2当量％より小までの範
囲にある組成を有し、上記コンパクトは第４図の多角形
P1N1KJで画定包囲された組成範囲を除外し乍ら該組成の
外側にＹ、Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、上記コ
ンパクト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミニウム
の重量の1.40重量％より大から4.50重量％より小までの
範囲の量の酸素を有し、 （ｂ）上記コンパクトを周囲圧力において25容量％以上
の窒素を含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で、1350℃
からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞温度よ
り低い温度までの温度にて加熱し、これにより上記遊離
炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反応さ
せて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コンパク
トはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分QJおよ
びXJを含まない多角形QTXJで画定包囲された組成を有
し、上記炭素による脱酸より前の上記コンパクト中の窒
化アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量の1.40重
量％より大から4.50重量％より小までの範囲の酸素含量
を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生成する
量存在し、さらに （ｃ）上記脱酸コンパクトを25容量％以上の窒素を含有
する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、1910℃か
ら2000℃までの範囲の温度で焼結し、上記多結晶体を生
成する。 - 【請求項１２】上記焼結温度が1910℃から1950℃までの
範囲にあり、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末が3.
7m2/gから6.0m2/gまでの範囲の比表面積を有し、上記焼
結体が焼結体の１体積％未満の気孔率を有する特許請求
の範囲第11項記載の方法。 - 【請求項１３】上記焼結温度が1950℃から2000℃までの
範囲にあり、上記焼結体が焼結体の１体積％未満の気孔
率および25℃で1.67Wcm・Ｋより大きい熱伝導率を有す
る特許請求の範囲第11項記載の方法。 - 【請求項１４】添付図面の第４図の線分KJおよびP1Jを
含まない多角形P1N1KJで画定包囲された組成、セラミッ
ク体の体積の10体積％未満の気孔率および25℃で1.00W/
cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アル
ミニウムセラミック体の製法であって、下記の工程を含
むことを特徴とする方法： （ａ）窒化アルミニウム粉末、 酸化イットリウムまたはその前駆物質、および、 遊離炭素と、 50℃から1000℃までの範囲の温度で熱分解し、遊離炭
素、及び、揮散する気体状分解生成物になる炭素質有機
物質と、 これらの混合物と、 よりなる群から選ばれた炭素質添加剤、 よりなる混合物を形成し、 この混合物をコンパクトに成形し、 ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｋから点P1までの
範囲にあり、イットリウムが0.35当量％より大から4.4
当量％より小までの範囲にあり、アルミニウムが95.6当
量％より大から99.65当量％より小までの範囲にある組
成を有し、上記コンパクトは第４図の多角形P1N1KJで画
定包囲された組成範囲を除外し乍ら該組成の外側にＹ、
Al、ＯおよびＮの当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で1200℃まで
の温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊離
炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
1350℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞
温度より低い温度までの温度にて加熱し、これにより上
記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と
反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コ
ンパクトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分
KJおよびP1Jを含まない多角形P1N1KJで画定包囲された
組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生成
する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
で1860℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成す
る。 - 【請求項１５】工程（ｃ）の窒素含有雰囲気が、上記焼
結体を生成するための窒化アルミニウムの脱酸を促進す
るのに十分な窒素を含有する特許請求の範囲第14項記載
の方法。 - 【請求項１６】工程（ｄ）の窒素含有雰囲気が、上記窒
化アルミニウムの有意な減量を防止するのに十分な窒素
を含有する特許請求の範囲第14項記載の方法。 - 【請求項１７】上記方法を周囲圧力で行う特許請求の範
囲第14項記載の方法。 - 【請求項１８】工程（ｃ）の脱酸より前の工程（ａ）の
上記コンパクト中の窒化アルミニウムがこの窒化アルミ
ニウムの重量の0.6重量％より大から4.5重量％より小ま
での範囲の量の酸素を含有する特許請求の範囲第14項記
載の方法。 - 【請求項１９】工程（ａ）の窒化アルミニウムが10m2/g
までの比表面積を有し、上記遊離炭素が10m2/gより大き
い比表面積を有する特許請求の範囲第14項記載の方法。 - 【請求項２０】上記混合物およびコンパクトはイットリ
ウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点ＫとＰと
の間にある組成を有し、上記イットリウムが0.55当量％
より大から4.4当量％より小までの範囲にあり、上記ア
ルミニウムが95.6当量％より大から99.45当量％より小
までの範囲にあり、上記焼結体および脱酸コンパクトは
Al、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分KJおよびPJ
を含まない多角形PONKJで画定包囲された組成よりなる
特許請求の範囲第14項記載の方法。 - 【請求項２１】上記混合物およびコンパクトはイットリ
ウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｎから点
P1までの範囲にある組成を有し、上記イットリウムが0.
35当量％より大から2.9当量％までの範囲にあり、上記
アルミニウムが97.1当量％から99.65当量％より小まで
の範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸コンパクトは
Al、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分P1Pを含ま
ない多角形P1N1NOPで画定包囲された組成よりなり、上
記焼結温度が1900℃以上である特許請求の範囲第14項記
載の方法。 - 【請求項２２】上記混合物中の遊離炭素が100m2/gより
大きい比表面積を有し、上記窒化アルミニウム粉末が3.
4m2/gから6.0m2/gまでの範囲の比表面積を有し、上記混
合物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニウ
ムの当量％が第４図の点ＫとＰとの間にある組成を有
し、上記イットリウムが0.55当量％より大から4.4当量
％より小までの範囲にあり、上記アルミニウムが95.6当
量％より大から99.45当量％より小までの範囲にあり、
上記焼結雰囲気が窒素であり、上記焼結温度が1965℃か
ら2050℃までであり、上記焼結体および上記脱酸コンパ
クトはAl、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分NK、
KJおよびPJを含まない多角形PONKJで画定包囲された組
成よりなり、上記焼結体か焼結体の２体積％未満の気孔
率および25℃で1.67W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有す
る特許請求の範囲第14項記載の方法。 - 【請求項２３】上記混合物およびコンパクトはイットリ
ウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点N1から点
Ｋまでの範囲にある組成を有し、上記イットリウムが1.
9当量％から4.4当量％より小までの範囲にあり、上記ア
ルミニウムが95.6当量％より大から98.1当量％までの範
囲にあり、上記焼結体および脱酸コンパクトはAl、Ｙ、
ＯおよびＮの当量％が第４図の点Ｋを含まない線分N1K
で画定された組成よりなり、上記焼結温度が1960℃以上
である特許請求の範囲第14項記載の方法。 - 【請求項２４】添付図面の第４図の線分QJおよびXJを含
まない多角形QTXJで画定包囲された組成、セラミック体
の体積の10体積％未満の気孔率および25℃で1.50W/cm・
Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミニ
ウムセラミック体の製法であって、下記の工程を含むこ
とを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、 酸化イットリウムまたはその前駆物質、および、 遊離炭素と、 50℃から1000℃までの範囲の温度で熱分解し、遊離炭
素、及び、揮散する気体状分解生成物になる炭素質有機
物質と、 これらの混合物と、 よりなる群から選ばれた炭素質添加剤、 よりなる混合物を形成し、 ここで上記遊離炭素は100m2/gより大きい比表面積を有
し、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末は3.4m2/gか
ら6.0m2/gまでの比表面積を有し、 上記混合物をコンパクトに成形し、 ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｘから点Ｑまでの
範囲にあり、イットリウムが0.8当量％より大から3.2当
量％までの範囲にあり、アルミニウムが96.8当量％から
99.2当量％より小までの範囲にある組成を有し、上記コ
ンパクトは第４図の多角形P1N1KJで画定包囲された組成
範囲を除外し乍ら該組成の外側にＹ、Al、ＯおよびＮの
当量％組成を有し、上記コンパクト中の窒化アルミニウ
ムがこの窒化アルミニウムの重量の1.40重量％より大か
ら4.50重量％より小までの範囲の量の酸素を含有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で1200℃まで
の温度にて加熱し、これにより酸化イットリウムと遊離
炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを25容量％以上の窒素を含有する
窒素含有非酸化性雰囲気中、周囲圧力下で、1350℃から
コンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞温度より低
い温度までの温度にて加熱し、これにより上記遊離炭素
を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反応させて
脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コンパクトは
Al、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分QJおよびXJ
を含まない多角形QTXJで画定包囲された組成を有し、上
記炭素による脱酸より前の上記コンパクト中の窒化アル
ミニウムがこの窒化アルミニウムの重量の1.40重量％よ
り大から4.50重量％より小までの範囲の酸素含量を有
し、上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生成する量存
在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを25容量％以上の窒素を含有
する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、1910℃か
ら2000℃までの範囲の温度で焼結し、上記多結晶体を生
成する。 - 【請求項２５】焼結温度が1910℃から1950℃までの範囲
にあり、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末が3.7m2/
gから6.0m2/gまでの範囲の比表面積を有し、上記焼結体
が焼結体の１体積％未満の気孔率を有する特許請求の範
囲第24項記載の方法。 - 【請求項２６】焼結温度が1950℃から2000℃までの範囲
にあり、上記焼結体が焼結体の１体積％未満の気孔率お
よび25℃で1.67W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する特
許請求の範囲第24項記載の方法。 - 【請求項２７】添付図面の第４図の線分KJおよびP1Jを
含まない多角形P1N1KJで画定包囲された組成、多結晶体
の10体積％未満の気孔率および25℃で1.00W/cm・Ｋより
大きい熱伝導率を有する多結晶窒化アルミニウム体。 - 【請求項２８】AlN、Y2O3およびY4Al2O9よりなる相組成
を有し、上記Y2O3およびY4Al2O9相の合計量が多結晶体
の全体積の0.8体積％より大から7.6体積％より小までの
範囲にあり、上記Y2O3およびY4Al2O9相が痕跡量以上存
在し、上記Y2O3相が焼結体の7.6体積％より小までの範
囲で、上記Y4Al2O9相が焼結体の6.0体積％より小までの
範囲で、多結晶体の10体積％未満の気孔率および25℃で
1.00W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶体。 - 【請求項２９】AlN、Y2O3およびY4Al2O9よりなる相組成
を有し、上記Y2O3およびY4Al2O9相の合計量が多結晶体
の全体積の0.8体積％より大から5.1体積％より小までの
範囲にあり、上記Y2O3およびY4Al2O9相が痕跡量以上存
在し、上記Y2O3相が焼結体の5.1体積％より小までの範
囲で、上記Y4Al2O9相が焼結体の1.3体積％より小までの
範囲で、多結晶体の10体積％未満の気孔率および25℃で
1.00W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶体。 - 【請求項３０】AlN、Y2O3およびY4Al2O9よりなる相組成
を有し、上記Y2O3およびY4Al2O9相の合計量が多結晶体
の全体積の1.3体積％から7.6体積％より小までの範囲に
あり、上記Y2O3およびY4Al2O9相が痕跡量以上存在し、
上記Y2O3相が焼結体の7.6体積％より小までの範囲で、
上記Y4Al2O9相が焼結体の6.0体積％より小までの範囲
で、多結晶体の２体積％未満の気孔率および25℃で1.67
W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶体。 - 【請求項３１】AlNおよびY2O3よりなる相組成を有し、
上記Y2O3相の合計量が多結晶体の全体積の3.3体積％か
ら7.6体積％より小までの範囲にあり、多結晶体の10体
積％未満の気孔率および25℃で1.00W/cm・Ｋより大きい
熱伝導率を有する多結晶体。 - 【請求項３２】AlN、Y2O3およびY4Al2O9よりなる相組成
を有し、上記Y2O3およびY4Al2O9相の合計量が多結晶体
の全体積の1.9体積％より大から6.6体積％より小までの
範囲にあり、上記Y2O3相が痕跡量以上から多結晶体の2.
8体積％より小までの範囲にあり、上記Y4Al2O9相が多結
晶体の1.5体積％から6.0体積％より小までの範囲にあ
り、多結晶体の１体積％未満の気孔率および25℃で1.67
W/cm・Ｋより大きい熱伝導率を有する多結晶体。 - 【請求項３３】AlN、Y2O3およびY4Al2O9よりなる相組成
を有し、上記Y2O3およびY4Al2O9相の合計量が多結晶体
の全体積の1.9体積％より大から4.5体積％より小までの
範囲にあり、上記Y2O3相が痕跡量から多結晶体の1.5体
積％までの範囲にあり、Y4Al2O9相が焼結体の1.5体積％
から4.5体積％より小までの範囲にあり、多結晶体の１
体積％未満の気孔率および25℃で1.68W/cm・Ｋより大き
い熱伝導率を有する多結晶体。
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