JPH0764566B2 - 核燃料ペレツトの製造法 - Google Patents

核燃料ペレツトの製造法

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JPH0764566B2
JPH0764566B2 JP60047321A JP4732185A JPH0764566B2 JP H0764566 B2 JPH0764566 B2 JP H0764566B2 JP 60047321 A JP60047321 A JP 60047321A JP 4732185 A JP4732185 A JP 4732185A JP H0764566 B2 JPH0764566 B2 JP H0764566B2
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、該燃料ペレツト、特に二酸化ウランを含む該
燃料ペレツトの製造に関する。
二酸化ウラン粉末粒子の構造は該粉末の製造に用いられ
るルートによつて異なり、この構造は、最終焼結前に損
傷することなく次の取扱い操作に耐えるに足る一体性と
強さとをもつ未焼結体を形成するための該粉末をプレス
することができる容易さに直接関係がある。六弗化ウラ
ンを乾燥水蒸気と反応させ、次にさらに高い温度で水蒸
気および（または）水素と反応させる気相法によつて大
規模で製造される二酸化ウラン粉末の構造は、その均一
性とその極めて高い密度に焼結する能力とその徹底的な
極度の化学的純度とのために評価される二酸化ウランを
生成することができる。得られた粉末を、次に有機結合
剤を添加して、あるいは添加せずに処理することができ
る。結合剤無しのルートにおいては、気相反応から得た
二酸化ウラン粉末を予備プレスしてブリケツトとし、次
にこのブリケツトをこわして篩にかけかつコンデイシヨ
ニングして、次のペレツト化操作および焼結操作のため
のUO2顆粒を製造する。結合剤無しルートで製造された
未焼結ペレツトは、一体性および強さは幾分低いが、結
晶剤を取り除くための処理を必要としないという利点が
ある。
有機結合剤〔例えば固体としてのポリメタクリル酸メチ
ルで、例えばクランコ（Cranko）という専売名で発売さ
れている〕を気相反応で製造された二酸化ウラン粉末と
配合する場合には、高い一体性と強さとをもつ未焼結ペ
レツトを生成することができるために少なくとも２重量
％の量の結合剤を用いる必要があることが一般に知られ
ている。かかる多量の結合剤が存在すると、最終焼成前
に結合剤を実質的に除去するために未焼結ペレツトの予
備的炉処理が必要である。
例えば英国特許第1545747号には、より少ない量の結合
剤の添加では結合剤の除去のための別個の炉での処理を
なくすることができることが認められている。該特許中
には、１重量％未満の結合剤量で（結合剤無しルートで
製造された未焼結ペレツトと比べたとき）改良された未
焼結ペレツトの一体性が得られることが示唆されてい
る。
本発明によれば、六弗化ウランを乾燥水蒸気と反応させ
た後、より高い温度で水蒸気および（または）水素と反
応させる気相法で製造された二酸化ウラン粉末を強力な
機械的磨砕（attrition）処理にかけてその充填密度を
増加させ、該処理粉末を２重量％未満の結合剤と混合し
て自由流動性粒子を生成させ、随意に回転による球状化
を行つた後、二酸化ウランを含むペレツトに形成し、最
後に該ペレツトを焼結する。
気相反応から誘導される初期二酸化ウラン中の粒子の構
造は、結合した一次微結晶の３次元格子からなることが
知られている。この粉末をプレスするとき、粒子はプレ
ス圧力の増加と共に次第に重なり合い（interlock）、
次に圧力がさらに増加するにつれて潰れ始める。それ
故、プレス物体の一体性は、始めはプレス圧力の増加と
共に向上するが、次に劣化し始め、プレス物体の一体性
を顕著に改良するためには、一般に比較的多量（すなわ
ち２重量％以上）の結合剤が所要である。
プレス前の例えばボールミル粉砕による粉末の強力な機
械的磨砕により、粒子の３次元格子はより小さい単位に
破壊され、一緒に重なり合う（interlocking）可能性が
減少するので、この粉末を直接プレスしてペレツトにす
ると、ペレツトは一体性が低くなる。しかし、粉砕によ
つて製造された小単位は元の二酸化ウラン粉末粒子より
密に充填する。それによつて、例えばプレス物体中の粉
末の重量に対して0.5重量％未満の乾燥結合剤というず
つと少量の結合剤がプレス物体の一体性および強さの改
良に有効である程度まで接触点（point of contact）の
数を増加させる。次に結合剤を除去するための炉処理を
必要としないでよい。
かくして、英国特許第1545747号中に記載されている提
案とは違つて、本発明の方法は、粉末充填密度を増加し
て、接触点（point of contact）、従つて結合剤のため
に有効な粒子−粒子界面部位の実質的増加によつて２重
量％未満の結合剤がより有効になるようにするための強
力な機械的磨砕を包含している。英国特許第1545747号
は、UO2粉末を、予備の予備圧縮（pre−compaction）お
よび圧縮物（compact）の破砕（crushing）の後、その
まゝまたは顆粒として流動化させることを記載している
が、これらの処理〔すなわち流動化、圧縮（compactio
n）及び破砕〕は粉末粒子の顕著な構造変化を生じな
い。英国特許第1545747号および本発明で意図している
２重量％未満の結合剤によつて未焼結ペレツトの一体性
の大きな改良が達成されるのは粒子構造が根本的に変化
された後だけである。
例えばボールミル粉砕による機械的磨砕工程は、好まし
くは粉末粒子の３次元格子の個々の微結晶への完全な破
壊を含む。これを達成するために所要な機械的磨砕の程
度は、特別な粉末に対して、該粉末の一部分を次々の時
間間隔の間、機械的磨砕処理にかけて、例えば各時間間
隔中に起こる粉末のタツプ密度（tap density）の上昇
を測定して確かめることができる。この場合、それを超
えるともはやタツプ密度の明らかな上昇が起こらなくな
るが所要な機械的磨砕の程度である。
本発明の方法においては、結合剤添加後、粉砕粉末が回
転によつて容易に球状化して非常に自由流動性（free f
lowing）で、大部分が球形の、典型的には0.1−0.3mmの
直径を有する生成物を与え、均一でかつ極めて適切なプ
レス供給材料となることも利点である。
球状化生成物は密度および比重量偏差（packing fracti
on）が高いので、プレスされた未焼結ペレツトはかなり
高い密度を有し、又プレス中の押抜行程（punch trave
l）が小さい。このため全体にわたつてより一定の密度
を有するプレスされたペレツトが得られ、次に焼結して
ほぼ一定の直径のペレツトとなる。従つて、焼結済み燃
料ペレツトのサイズへの直径研磨（diameter grindin
g）を減少することができ、あるいは省くことさえでき
る。
結合剤は、高い引張強さと剥離抵抗とを有し、天然また
は合成ゴムを合成樹脂とブレンドした型式の接着剤であ
るのが好ましい。
本発明によるプレスされたペレツトの一体性が重なり合
う（interlocking）機構よりはむしろ粒子−粒子結合か
ら誘導されかつ一体性および強さがかかる結合剤の添加
によつて増加するので、かかる結合剤が実際に使用でき
る。その上、この型式の結合はプレス圧力の増加によつ
て劣化することがないので、高い一体性のペレツト製造
のためのプレス圧力範囲は広くなる。
接着性結合剤は、例えば市販されている適当な溶媒で希
釈することができ、かつこれを細孔生成性添加剤（pore
−forming additive）と一緒に、機械的に処理された粉
末に添加してスラリーとし、このスラリーは次に連続攪
拌下に乾燥して、プレスのための乾燥、非粘着性顆粒状
生成物となる。最少量よりも多くの結合剤を用いるなら
ばダイ潤滑剤の使用を避けることができる。比較的低温
で溶融する接着性結合剤を用いると、プレス操作中摩擦
の結果として一時的溶融が起こるので結合剤はプレス
中、内部潤滑剤およびダイ潤滑剤の両方として作用する
と考えられる。
本発明の方法全体にわたつて、二酸化ウラン粉末は、他
のウラン酸化物および（または）トリウムまたはプルト
ニウム酸化物と混合することができ、焼結助剤または粒
成長促進剤として作用する添加剤と混合することもでき
る。
実施例 上記気相反応によつて製造された典型的な二酸化ウラン
粉末からの二酸化ウランペレツトの製造において、出発
粉末の特性は下記の通りである。
比表面積 2.4m2/g 注入（Pour）密度 1.08g/cm3 タツプ（Tap）密度 2.05g/cm3 7kgの粉末装入物を37kgの鋼製ボールが入つている直径3
0.48cm（12 in）のドラム中へ供給する。ドラムを閉
じ、５時間回転する。次に、ドラムの内容物を篩にかけ
て、下記特性を有する粉砕二酸化ウラン粉末を分離す
る。
比表面積 3.3m2/g 注入（Pour）密度 2.61g/cm3 タツプ（Tap）密度 3.95g/cm3 この粉砕粉末を、次に、87.5gの専売接着剤エボード（E
vode）No.528（全量の３％未満のｎ−ヘキサンを含む脂
肪族及び脂環式炭化水素、トルエン及び酢酸エチルの混
合物からなる溶媒混合物を用いたポリクロロプレンゴム
及び合成樹脂の混合物）〔英国、スタツフオード（Staf
ford）、エボード・リミテツド社（Evode Limited）製
造販売〕が前以てその中に分散されている1.75lのトリ
クロロエチレン中に攪拌混入する。得られたスラリーを
浅いトレーに入れ、包囲温度の空気流中に、すべてのト
リクロロエチレンが蒸発してしまうまで置く。
得られた砕けやすいビスケツトをトレーから取り出し、
14メツシユ（英国標準篩サイズ1200ミクロンに該当）の
篩をおだやかに刷毛でこすりながら通す。得られた0.3
重量％の接着性結合剤含有の顆粒を4te/cm2でプレスし
て、水素雰囲気中での焼結前の高い一体性および強さの
未焼結ペレツトを得る。

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】六弗化ウランを、最初に乾燥水蒸気と、次
    により高い温度において水蒸気および（または）水素と
    反応させることによって気相法で生成させた二酸化ウラ
    ン粉末を強力な機械的磨砕処理にかけてその充填密度を
    増加し、該処理粉末を２重量％未満の結合剤と混合して
    自由流動性粒子を製造し、該粒子を二酸化ウランを含む
    ペレットに形成し、該ペレットを焼結する核燃料ペレッ
    トの製造法。
  2. 【請求項２】結合剤と混合した処理粉末をペレットに形
    成する前に回転によって球状化する特許請求の範囲第
    （１）項記載の製造法。
  3. 【請求項３】ダイ潤滑剤なしでプレスすることによって
    ペレットを形成する特許請求の範囲第（１）項または第
    （２）項記載の製造法。
  4. 【請求項４】二酸化ウラン粉末を粉砕によって機械的磨
    砕処理にかける特許請求の範囲第（１）項〜第（３）項
    のいずれか１項に記載の製造法。
  5. 【請求項５】結合剤がペレット中の粉末の重量に対して
    0.5重量％未満の乾燥結合剤である特許請求の範囲第
    （１）項〜第（４）項のいずれか１項に記載の製造法。
  6. 【請求項６】結合剤がゴム／合成樹脂型の高強度接着剤
    である特許請求の範囲第（１）項〜第（５）項のいずれ
    か１項に記載の製造法。
  7. 【請求項７】ペレットが細孔生成性添加剤を含む特許請
    求の範囲第（１）項〜第（６）項のいずれか１項に記載
    の製造法。
  8. 【請求項８】二酸化プルトニウムを初期の二酸化ウラン
    粉末と混合する特許請求の範囲第（１）項〜第（７）項
    のいずれか１項に記載の製造法。
  9. 【請求項９】結合剤を除去するための炉処理を行うこと
    なくペレットを焼結する特許請求の範囲第（１）項〜第
    （８）項のいずれか１項記載の製造法。
  10. 【請求項１０】磨砕後、粉末粒子を結合剤と混合してス
    ラリーを形成した後、該スラリーを乾燥しかつ造粒して
    ペレットにプレスするための顆粒状粒子を生成させる特
    許請求の範囲第（１）項〜第（９）項のいずれか１項に
    記載の製造法。
  11. 【請求項１１】顆粒状粒子をペレットにプレスする前に
    回転によって球状化する特許請求の範囲第（10）項記載
    の製造法。
  12. 【請求項１２】粉末粒子の構造をその成分微結晶に破壊
    するのに十分な時間間隔の間、粉末を該強力な機械的磨
    砕処理にかける特許請求の範囲第（１）〜第（11）項の
    いずれか１項に記載の製造法。
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