JPH0796637B2 - ブロックコポリマー組成物 - Google Patents

ブロックコポリマー組成物

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JPH0796637B2
JPH0796637B2 JP61279530A JP27953086A JPH0796637B2 JP H0796637 B2 JPH0796637 B2 JP H0796637B2 JP 61279530 A JP61279530 A JP 61279530A JP 27953086 A JP27953086 A JP 27953086A JP H0796637 B2 JPH0796637 B2 JP H0796637B2
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copolymer
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レイケム・コ−ポレイシヨン
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    • C08L53/00—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L53/02—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers of vinyl-aromatic monomers and conjugated dienes
    • C08L53/025—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers of vinyl-aromatic monomers and conjugated dienes modified

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Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、調製された後に照射架橋されているスチレン
−ジエンブロックコポリマー／油組成物に関する。更
に、本発明は、スチレン−ジエンブロックコポリマーが
ポリ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン）トリ
ブロックコポリマーのブレンドであり、照射架橋されて
いてもよいスチレン−ジエンブロックコポリマー／油組
成物に関する。
［従来技術］ ブロックコポリマーが組成物の約30重量％以下であり炭
化水素油が組成物の約70〜98重量％であるブロックコポ
リマーおよび炭化水素油を含んで成るエラストマー組成
物は、その製造法とともに当業者に既知である。そのよ
うな組成物およびその製造の例は、アメリカ合衆国特許
第3,676,387号、第3,827,999号、第4,176,240号および
第4,369,284号に記載されている。この種のエラストマ
ーの範囲内である種々の組成物は、種々の組み合わせの
物理的性質、例えば、硬度、極限伸び、温度安定性、機
械的強さ、表面粘着性、記憶または形状回復性などを有
する。この種の組成物における特定エラストマーが有す
る特定組み合わせの性質は、出発物質および製造条件か
ら非常に高い確かさをもって予想できるものではない。
使用物質の比、使用物質の種類および他の要因の僅かな
差によって、最終組成物の性質は劇的に変化する。
照射架橋を用いて、コポリマー50〜100重量％およびエ
キステンダー油０〜50重量％を含有する或るコポリマー
／油接着剤組成物の物理的性質および接着性が改良され
ている。そのような接着剤組成物の例はアメリカ合衆国
特許第3,845,787号に記載されており、照射硬化および
架橋によるそのような接着剤の性質の改良はアメリカ合
衆国特許第4,151,057号、およびディー・ジェイ・セイ
ント・クレア（D.J.St.Clair）による「ラディエィショ
ン・キュアリング・オブ・ピーエスエーズ・ベースド・
オン・サーモプラスチック・ラバーズ（Radiation Curi
ng of PAS′s Based on Thermoplastic Rubbers）」ア
ドヘッシブ・エイジ（Adhesive Age）、1980年３月、30
〜36頁に記載されている。
［発明の構成］ １つの要旨によれば、本発明は、 ポリ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチエン）トリ
ブロックコポリマーの混合物約２〜30重量部、および 炭化水素油約70〜98重量部を含んで成る組成物であっ
て、 トリブロックコポリマーの混合物は、 （ａ） スチレンブロック14〜30とエチレン−ブチレン
ブロック70〜86であるスチレンとエチレン−ブチレンの
比を有するトリブロックコポリマー、および （ｂ） スチレンブロック31〜35とエチレン−ブチレン
ブロック65〜69であるスチレンとエチエン−ブチレンの
比を有するトリブロックコポリマー を含んで成り、コポリマー（ａ）とコポリマー（ｂ）の
比は約15:85〜85:15である組成物を提供する。
本発明は、 スチレン−ジエンブロックコポリマーを約２〜30重量
部、 炭化水素油を約70〜98重量部、および 多官能性カップリング剤をコポリマーと油の重量に対し
て約0.5〜25重量％ 含んで成る組成物であって、 コポリマー／油／カップリング剤組成物は光開始剤の存
在下に電子線照射または紫外線照射により架橋されてい
る組成物を提供する。
本発明は、 ブロックコポリマーを溶融させかつ炭化水素油中に分散
させるのに充分な高温において剪断下で、スチレン−ジ
エンブロックコポリマー約２〜30重量部、炭化水素油約
70〜98重量部、およびコポリマーと油の合計重量に対し
て約0.5〜25重量％の多官能性カップリング剤を混合
し、ならびに 得られた組成物を光開始剤の存在下に電子線照射または
紫外線照射により架橋する ことを特徴とする照射架橋エラスマー組成物の製造法を
提供する。
驚くべきことに、油を少なくとも70重量％含むスチレン
−ジエンブロックコポリマー／油組成物の照射架橋によ
って、高温において良好に形状を保持し、組成物の他の
物理的性質、例えば円錐貫入度および伸びの顕著な変化
がない組成物が得られることがわかった。
本発明において使用するトリブロックコポリマーは、ポ
リ（スチレン−エチレン−ブチレン−スチレン）トリブ
ロックコポリマーとして当技術において良く知られてお
り、一般に、SEBSトリブロックコポリマーと呼ばれてい
る。このコポリマーはスチレンの末端ブロック、および
エチレンとブチレンの中央ブロックを有し、スチレンブ
ロックとエチレン−ブチレンブロックの比により規定さ
れる。
２種のSEBSトリブロックコポリマーをブレンドすること
により、所望の円錐貫入度、伸びおよび引張強さの性質
を有する、油で増量した本発明のエラストマーが得られ
る。SEBSトリブロックコポリマーのブレンドまたは混合
物は、（ａ）スチレンブロック14〜30とエチレン−ブチ
レンブロック70〜86であるスチレンとエチレン−ブチレ
ンの比を有する、より硬質または剛直なトリブロックコ
ポリマー、および（ｂ）スチレンブロック31〜35とエチ
レン−ブチレンブロック65〜69であるスチレンとエチレ
ン−ブチレンの比を有する、より柔軟な可擁性のトリブ
ロックコポリマーを含んで成る。コポリマー（ａ）はス
チレンブロック20〜29とエチレン−ブチレンブロック71
〜80の比を有し、コポリマー（ｂ）はスチレンブロック
32〜34とエチレン−ブチレンブロック66〜68の比を有す
ることが好ましい。コポリマー（ａ）において比が28:7
2であり、コポリマー（ｂ）において比が33:67であるこ
とが最も好ましい。コポリマー（ａ）とコポリマー
（ｂ）の比は約15:85〜85:15、好ましくは約25:75〜75:
25、最も好ましくは約40:60〜60:40である。
SEBSトリブロックコポリマーの混合物を含んで成る組成
物において使用する油は、油約70〜98重量％およびコポ
リマー約２〜30重量％を使用してエラストマー材料を形
成するために従来使用されるいずれの油であってもよ
い。油は炭化水素油、例えば、パラフィンまたはナフテ
ン油、合成油、例えば、ポリブデンまたはポリプロペン
油、ならびにこれらの混合物であってよい。好ましい油
は、非芳香族パラフィンおよびナフテン炭化水素油の混
合物である。油はトリブロックコポリマーの軟化点より
も高い最低沸点を有する。トリブロックコポリマー混合
物と油の比は、コポリマー混合物約２〜30部と油約70〜
98部である。一般に、トリブロックコポリマーが約５〜
25部であることが好ましく、多くの用途においてトリブ
ロックコポリマーが約12〜22部であることが最も好まし
い。
本発明のSEBSトリブロックコポリマー／油組成物は、従
来のように、トリブロックコポリマーを油と溶融混合す
ることにより製造することができる。適切に混合し、ト
リブロックコポリマーを充分に溶融させかつ油中分散さ
せるために、充分な高温および充分な混合剪断を使用す
ることが必要である。混合物が均一になり、トリブロッ
クコポリマーの全てが油中に均一に分散またはブレンド
されるまで高温で混合し続ける。充分に混合した後、組
成物を所望の成形用型に注ぎ込み、冷却する。得られた
エラストマー組成物は、物理的性質の顕著な変化なく、
再溶融および再冷却できる。
本発明のトリブロックコポリマー／油組成物は、特定最
終用途に望ましい、広い範囲の物理的性質、例えば、円
錐貫入度、極限伸びおよび引裂強さを有するように製造
できる。一般に、円錐貫入度約50〜300（10-1mm）（AST
M D217-82）および極限伸び少なくとも200％（ASTM D41
2）を有する組成物は封止材料として特に有用である。
本発明の照射架橋組成物において使用するスチレン−ジ
エンブロックコポリマーは、上記のSEBSトリブロックコ
ポリマー、ポリ（スチレン−ブタジエン−スチレン）ブ
ロックコポリマー（SBS）、ポリ（スチレン−イソプレ
ン−スチレン）ブロックコポリマー（SIS）および当技
術において知られている同様のスチレン−ジエンブロッ
クコポリマーを包含する。或る用途においてSBSブロッ
クコポリマーが好ましく、他の用途においてSEBSトリブ
ロックが好ましい。
本発明の照射架橋スチレン−ジエンブロックコポリマー
／油組成物において使用する油は、上記と同様の油であ
る。
ブロックコポリマー／油組成物の電子線照射架橋におい
て使用するカップリング剤またはプロラドは、従来の多
官能性カップリング剤は、例えば、トリメチロールプロ
パントリメタクリレート（TMPTM）およびトリアクリレ
ート（TMPTA）、1,6−ヘキサンジメタクリレート（HDOD
M）およびジアクリレート（HDODA）、ならびに不飽和ゴ
ムを電子線架橋するのに使用する他のカップリング剤ま
たはプロラド（照射架橋促進剤）を包含する。TMPTMはS
EBSトリブロックコポリマー／油組成物での使用に好ま
しい。同様に、紫外線照射架橋に使用する光開始剤は、
不飽和ポリマーの紫外線照射架橋に使用する従来の光開
始剤は、例えば、2,2′−ジエトキシアセトフェノン、
ベンゾフェノン、アセトフェノン、アントラキノン、ベ
ンズアルデヒド、トリフェニルアミン、ベンゾインエー
テルおよびベンジルなどを包含する。
照射架橋すべき組成物に存在するカップリング剤または
プロラドの量は、コポリマーと油の合計重量に対して約
0.5〜25重量％である。一般に、カップリング剤を約１
〜15重量％使用することが好ましい。紫外線を使用する
場合に、光開始剤は、組成物の全重量に対して約0.05〜
５重量％の量で添加される。一般に、光開始剤の有効量
は約0.1〜1.0％である。
電子線照射線量は、組成、その形態および所望架橋度に
依存する。一般に、照射線量は、約１〜30メガラド、好
ましくは約２〜25メガラドである。同様に、紫外線の量
は、所望架橋度および他の関係要因に依存する。
種々の目的のために、本発明のトリブロックコポリマー
／油組成物およびスチレン−ジエンブロックコポリマー
／油照射架橋組成物の両方において種々の添加剤を使用
することが好ましい。そのような添加剤は、安定剤、酸
化防止剤、難燃剤および粘着剤などを包含する。本発明
の全ての組成物において酸化防止剤を使用することが好
ましく、特に、照射架橋される本発明の組成物において
酸化防止剤を使用することが好ましい。
本発明の組成物は、エラストマー材料として種々の用途
を有し、特に、アメリカ合衆国特許出願第434,011号
（出願日:1982年10月12日）および第698,643号（出願
日:1985年２月６日）に記載されているような封止材料
として使用してもよい。これら特許出願は本発明の組成
物の用途の単なる例示であり、本発明の組成物は、組成
物が使用される特定デバイスまたは材料において望まれ
る性質に依存する多くの種々の用途を有する。本発明の
照射架橋組成物は、高温にさらされる用途において特に
有用である。より高温においてさえ、組成物を安定化す
るために幾つかの添加剤を使用する。
［実施例］ 以下に実施例を示す。
実施例１ （ａ） スチレンとエチレン−ブチレンの比が28:72で
あり、分子量が約100000であるシェルのクラトン（Shel
l Kraton）G1650および（ｂ）スチレンとエチレン−ブ
チレンの比が33:67であり、分子量が200000を越えるシ
ェルのクラトンG1651であるSEBSトリブロックコポリマ
ーから、次の組成物を製造した。使用した油は、ウィト
コ（Witco）から登録商標ケイドール（Kaydol）として
市販されている非芳香族のパラフィン／ナフテン油であ
った。使用した酸化防止剤は、チバガイギー（Ciba-Gei
gy）から登録商標イルガノックス（Irganox1010）とし
て市販されているヒンダードフェノールであった。それ
ぞれの場合において、成分を溶融混合し、直径約３イン
チおよび深さ約3/4インチの成形用途の中に注ぎ込み、
厚さ約1/2インチのエラストマー材料の試料を作成し
た。それぞれの試料について、円錐貫入度（ASTM D217-
82）、引張強さ（ASTM D412）、および極限伸び（ASTM
D412）を測定した。結果を以下に示す。
実施例２ 本実施例において、組成物の全重量に対して表示量のプ
ロラドTMPTMを含有する以外は実施例１の試料番号３と
同様の組成物を製造した。それぞれの調製組成物を表示
線量の電子線照射に付し、ゲル含量、圧縮弾性率（Vola
nd-Stevens LFRA Texture Analyzer）ならびに100℃お
よび150℃での耐スランプ性を測定した。それぞれの試
料についての結果を以下に示す。耐スランプ性は、ASTM
D2202に従って、試料の立方体を机の上に置くことによ
って測定した。

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】ポリ（スチレン−エチレン−ブチレン−ス
    チエン）トリブロックコポリマーの混合物約２〜30重量
    部、および 炭化水素油約70〜98重量部を含んで成る組成物であっ
    て、 トリブロックコポリマーの混合物は、 （ａ） スチレンブロック14〜30とエチレン−ブチレン
    ブロック70〜86であるスチレンとエチレン−ブチレンの
    比を有するトリブロックコポリマー、および （ｂ） スチレンブロック31〜35とエチレン−ブチレン
    ブロック65〜69であるスチレンとエチレン−ブチレンの
    比を有するトリブロックコポリマーを含んで成り、コポ
    リマー（ａ）とコポリマー（ｂ）の比は約15:85〜85:15
    である組成物。
  2. 【請求項２】コポリマー（ａ）とコポリマー（ｂ）の比
    が約40:60〜60:40である特許請求の範囲第１項記載の組
    成物。
  3. 【請求項３】トリブロックコポリマー（ａ）はスチレン
    ブロック20〜29とエチレン−ブチレンブロック71〜80の
    比を有し、トリブロックコポリマー（ｂ）はスチレンブ
    ロック32〜34とエチレン−ブチレンブロック66〜68の比
    を有する特許請求の範囲第２項記載の組成物。
  4. 【請求項４】トリブロックコポリマー（ａ）および
    （ｂ）がクラトンG1650およびクラトンG1651である特許
    請求の範囲第１項に記載の組成物。
  5. 【請求項５】ポリ（スチレン−エチレン−ブチレン−ス
    チレン）トリブロックコポリマーの混合物約２〜30重量
    部、および 炭化水素油約70〜98重量部を含んで成る組成物であっ
    て、 トリブロックコポリマーの混合物は、 （ａ） スチレンブロック14〜30とエチレン−ブチレン
    ブロック70〜86であるスチレンとエチレン−ブチレンの
    比を有するトリブロックコポリマー、および （ｂ） スチレンブロック31〜35とエチレン−ブチレン
    ブロック65〜69であるスチレンとエチレン−ブチレンの
    比を有するトリブロックコポリマーを含んで成り、コポ
    リマー（ａ）とコポリマー（ｂ）の比は約15:85〜85:15
    であり、 組成物は、安定剤、酸化防止剤、難燃剤および粘着剤か
    らなる群から選択された少なくとも１種の添加剤をさら
    に含有する組成物。
  6. 【請求項６】酸化防止剤がヒンダードフェノールである
    請求の範囲第５項に記載の組成物。
  7. 【請求項７】トリブロックコポリマー（ａ）および
    （ｂ）がクラトンG1650およびクラトンG1651である特許
    請求の範囲第５項に記載の組成物。
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