JPH0815089A - 非線形光学材料評価装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 粉末法と全反射法を同時に測定できるよう
な、コンパクトで廉価な非線形光学材料評価装置を提供
すること。 【構成】 基本波を発生するレーザ光源と、そのレーザ
光を全反射せしめるための半円柱型のプリズムと、当該
プリズムに試料を密着せしめる機構と、試料から発生し
た２次高調波の強度を測定する受光器と、受光器からの
電気信号を処理し解析する解析器とより構成される。光
をファイバーで導くことでコンパクト化を図り、開口の
大きな受光系を用いることで可動部分を減らし、より簡
便で使いやすい装置構成とした。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、光の波長変換を行な
い、光通信、光コンピュータ、光記録、光計測などに利
用するところの、非線形光学材料の評価装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、非線形光学材料を評価する方法と
して、１９６８年のジャーナル オブアプライドフィジ
ックス ３９巻３７９８頁（Journal of Applied Physi
cs、39、 3798 (1968))に記載されている粉末法が、広
く用いられてきた。また、全反射を用いた測定法が、１
９９２年のアプライド フィジックス レター ６０
巻、１９３３頁（Applied Physics Letter、 60、 1933
(1992)) に記載されている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】従来、非線形光学材料
を評価する簡便な方法として、１９６８年にＫｕｒｔｚ
とＰｅｒｒｙによって開発された粉末法が一般に広く用
いられてきた。しかし、粉末法は、信号強度が試料粒径
や位相整合条件に依存するため、正しい評価が困難であ
った。

【０００４】最近、この問題点を解決する方法として全
反射を用いた方法が考案された。全反射法を行なうため
には、エバネセント波により励起された試料からの高調
波強度を、基本波の入射角を変えながら測定することが
望ましい。発生する高調波は後述する（数１）を満たす
方向に出射されるため、基本波の入射角を変化させなが
らそれに応じた角度で信号を観測する必要があり、光電
子憎倍管などの受光系を回転する機構を必要としてい
た。そのため、装置も大がかりになり、コストもかか
る。また、試料取付け時などの使い勝手は考慮されてお
らず、作業効率が悪い状態であった。

【０００５】従来のようなレーザビームが水平方向に伝
播するような配置では、試料を入れる穴は横向きとなる
ため、試料を詰め変える際には常に試料ホルダを装置か
ら取り外す必要があった。また、プリズムの上下を支え
るためにホルダの支持部分がプリズムの円筒面の一部を
覆うことになり、入射角や観測角の範囲を狭めることが
あった。

【０００６】本発明は、より簡便で低コストかつ作業効
率の高い非線形光学材料の評価装置を提供する事にあ
る。

【０００７】

【課題を解決するための手段】全反射法の基本装置構成
は、基本波を発生するレーザ光源と、そのレーザ光を全
反射せしめるためのプリズムと、当該プリズムに試料を
密着せしめる機構と、試料から発生した２次高調波の強
度を測定する受光器と、受光器からの電気信号を処理し
解析する解析器よりなる。

【０００８】例えば、発生する２次高調波は、各入射角
ｉについて１９９２年のアプライドフィジックスレター
６０巻、１９３３頁に記載されているように、 ｎ（２ｗ）ｓｉｎ（ｍ）＝ｎ（ｗ）ｓｉｎ（ｔ） （数１） で表される角度ｔの方向に指向性を持って出射される。
ここで、ｎ（ｗ）はプリズムの基本波波長における屈折
率、ｎ（２ｗ）は２次高調波波長における屈折率を表
す。全反射条件を満たしていれば、（数１）で決まる方
向に出射される高調波のみが観測されるので、特に角度
分解して観測しなくても良い。これにより、装置構成を
簡略化できる。

【０００９】レーザビームをファイバを用いて下側から
導くことにより、試料を入れる穴が縦向きになるような
ホルダ配置にすることができ、試料の詰め変え時の作業
効率を上げることができる。また、この場合はプリズム
の円筒面の一部を覆っていた支持部分を除くことがで
き、入射角や観測角の範囲を狭めることがなくなる。

【００１０】

【作用】基本波レーザ光は光ファイバーを用いて導き、
回転台上にファイバーの先端を配置することにより、入
射角を変えることができる。これにより、プリズムは固
定することができる。レーザ光を下側から入射せしめる
ようにすれば、プリズムの入射面、つまり円柱面は下側
になり、試料を接触せしめる面は上を向くことになる。
よって、試料を入れる穴は縦向きとなり、そのままの状
態で試料を入れることができるようになる。試料を取り
除く時も、プリズムまで取り外す必要はなくなる。

【００１１】図１は、メタ・ニトロアニリン粉末試料と
ルチルプリズムを用いて測定した２次高調波の出射方向
依存性を示す。横軸は観測角(Obserbation angle)、縦
軸は強度(SH power)である。

【００１２】（ａ）は、基本波が全反射していないとき
であり、この場合は、透過基本波により発生せしめられ
た２次高調波が主に観測されており、この信号は粉末法
の信号と同等のものである。（ｂ）は、基本波が全反射
している場合であり、プリズムから出射する高調波は、
（数１）を満たす方向にのみ観測される。

【００１３】よって、広い開口で受光すれば、特に観測
角を変化させなくてもよい。この時は、透過基本波は存
在しないので、（ａ）のような指向性のない粉末法と同
等の信号は観測されず、全反射法の信号のみが観測され
ている。

【００１４】ここで、ファイバーは固定し、代わりにプ
リズムを回転させてもよい。この場合は、基本波レーザ
を導くのは、鏡やプリズムを用いれば比較的簡単である
ので、入射側はファイバーを用いなくてもよい。受光側
は、プリズムが回転してもすべての場合で高調波を観測
できるように広い開口を持ったレンズや鏡を用いれば良
い。また、プリズムと同時に、あるいは連動して動く鏡
等を用いれば、等価的に広い開口を実現することが容易
になる。

【００１５】複屈折を有するプリズムを用いた場合、
（数１）から判るように基本波の偏光方向によって高調
波の出射する方向が異なる。また、基本波と高調波の偏
光方向によりその高調波強度も異なる。よって、従来
は、解析を簡単にするために、ｓ波の基本波のみが用い
られてきたが、本発明のように、発生するすべての高調
波を同時に観測すれば、特に基本波の偏光を選ぶ必要が
ない。粉末の結晶方位が平均化できる程度に、粉末粒径
をビーム径に比べて小さくしておけば、高調波の偏光も
選ぶ必要がなくなる。これらにより、装置構成を簡単に
することができる。偏光した光源を用いる場合には、偏
光方向についての平均化がより十分に行えるように、ま
た強度計算がより簡単になるように、偏光解消板などを
用いてもよい。 本発明の実施例や説明はすべて２次高
調波について述べているが、３次高調波についても同様
のことが可能である。また、粉末以外でも膜や単結晶試
料にも適用することができる。膜や単結晶のような板状
試料を用いる場合、試料を全面にわたってプリズムに良
好に接触せしめることが難しい。そこで、プリズムの底
面つまり試料接触面の一部の小さな面積部分のみがとび
だしたような形状にすれば、試料を押しつけるだけで、
容易に接触がとれるようになる。

【００１６】

【実施例】

（実施例１）ここで、本発明の基本となる全反射を用い
た２次非線形光学特性の評価法について簡単に説明す
る。レーザを非線形光学材料の粉末試料に照射するとレ
ーザ光の２倍の周波数の光が発生するので、この強度を
測定し、材料の２次非線形性を評価する。これが粉末法
であり、その信号強度は材料の２次非線形光学定数、屈
折率、位相整合条件、粉末の平均粒径などに依存する。
そのため、信号強度は単純には２次非線形光学定数に比
例せず、これを評価することが難しかった。

【００１７】この問題を解決するために考案されたもの
が本願の発明者らにより提案された特願平０３−２１８
２６４、同０３−３１４３０３に示されるような全反射
を用いた方法である。すなわち、粉末試料をプリズムに
密着させておき、レーザをプリズムを用いて全反射さ
せ、その時発生した２次高調波強度を測定する。この２
次高調波は自動的に位相整合がとれているため、その強
度は、試料の平均粒径や位相整合条件によらず、２次非
線形光学定数をより正確に評価することができるのであ
る。

【００１８】本発明は、これを実現するより改良された
装置構成を提示するものである。

【００１９】図２を用いて、本発明の１実施例について
説明する。（ａ）に全体構成図を、（ｂ）にレーザ光照
射端の細部を示す。

【００２０】所定の基本波を発生するところのＮｄ：Ｙ
ＡＧレーザの出力を光ファイバー３に入力する。光ファ
イバー３のレーザ光照射端４は、ステッピングモータ駆
動の回転台６に取付けられ、レンズ５を通してプリズム
４１に該基本波を導いている。プリズム４１の円筒面が
レンズ効果を有しているため、プリズム内でレーザ光が
平行になるようにレンズ５を用いて補正している。レン
ズの代りに、ファイバー３の先端を球状に加工してレン
ズ効果を持たせてもよい。回転台６の軸と全反射プリズ
ム４１の底面の中心を一致させて、入射角や観測角によ
って光の屈折条件が変化しないようにしている。用いた
レーザは、直線偏光になっているが、これをそのまま用
いた。試料から発生した高調波は、受光面の大きな受光
器７でその強度を測定する。プリズム４１の半径は５ミ
リであり、有効受光面が１２ミリの受光器７をプリズム
表面から５ミリの距離に配置している。これにより、約
６０度の範囲の観測角を覆うことができる。受光面に設
けられたフィルタ８は前記基本波を除くための赤外カッ
トフィルタである。また、受光器７は赤外感度の低い光
電子増倍感を用いている。受光器７の信号は、ボックス
カー積分器で平均化してコントローラにデータ転送し、
解析している。この作業は、測定のための制御装置をマ
イコン化し、プログラム化して、自動測定を可能にする
のは容易である。

【００２１】図２では、筐体１は簡略化して示している
が、実際には外光が入らないように、全体が遮蔽板で覆
われていて、レーザ光入射口には、赤外光透過（可視光
遮断）フィルタを設けている。但し、試料ホルダの上部
のみこの筐体から出ていて、試料やプリズムの交換に
は、筐体の蓋を開ける必要は無いようになっている。

【００２２】ファイバーはプリズムの下側に配置してい
るため、試料をプリズムに押しつけ機構を有する部分を
取り外すだけで、試料セルを外さなくても試料を詰め変
えることができるようになっている。尚、試料セル２に
ついては、実施例４で詳しく説明する。

【００２３】ここでは、所定の基本波を発生するため
に、ＱスイッチＮｄ：ＹＡＧレーザを用いたが、半導体
レーザや、半導体レーザ励起Ｎｄ：ＹＡＧレーザを用い
れば、よりコンパクトな装置を構成できる。また、チタ
ンサファイヤレーザ、色素レーザ、光パラメトリック発
振機などの波長可変光源を用いれば、非線形光学定数の
波長分散特性を測定することも可能になる。

【００２４】（実施例２）図３を用いて、信号光を受光
器に導く別の実施例について説明する。本実施例では、
円筒型の導波管６１をプリズム４１に接触させて用い
た。導波管６１は、内面が鏡になった筒であり、入射し
た光は内面で反射されて受光器７に内蔵された光電子増
倍管に導かれる。入射角は６０度程度変化させることが
できれば、通常の試料は十分に測定可能である。そのた
めには円筒の内径を５ミリ以上にすればよい。ここで
は、内径６ミリのものを用いた。また円筒型以外に、直
方体あるいは平行平板のものを用いても良い。これら導
波管を用いることにより、プリズムと受光器の距離を離
すことができ、設計の自由度が増す上、受光面の小さい
安価な光電子増倍感を用いることも可能になる。

【００２５】また、プリズム４１の出射側の面を図４の
ように角柱に加工したプリズム４２とすると、出射光に
対して集光特性を有するため、より広い観測角を覆うこ
とが容易になるとともに導波管との接触面の点でも有利
である。角の部分は、プリズムの欠けや光の散乱を防ぐ
ために、０．５ミリ半径の円弧状とされている。

【００２６】図５は、より加工が簡単なプリズム４３の
一例である。図４のプリズム４２に比べて、出射光の集
光特性は劣るが、この場合は、プリズム４３の出射側の
面全面を利用する、より大きな開口を有する受光系を用
いるとよい。

【００２７】さらに、入射面も平面であっても構わな
い。ただし、この場合は、試料への入射角をスネル則に
よって求める必要があるうえ、試料面でビームが当たる
位置が入射角によって変化するため、試料面を大きくす
るなどの処置が必要となるので、円柱形のほうが望まし
い。

【００２８】（実施例３）図６を用いて、本発明の別の
実施例について説明する。本実施例では、基本波は、フ
ァイバーの代わりに、ミラー７１とレンズ７２を用いて
導いている。この時、入射角を調整するために、試料セ
ル２を回転台７３と一体に動くものとしている。その他
の構成は、実施例１と同様である。

【００２９】（実施例４）図７を用いて、試料セル２の
構造について説明する。高屈折率を有する全反射プリズ
ム４１を、プリズムキャリヤ２２を介してステンレスで
作製したプリズムホルダ２３の所定の位置に置き、プリ
ズム固定用ねじ２４で固定する。プリズムホルダ２３の
上部に押しつけ治具２５を置き、固定用ねじ２９で両者
を一体的に固定する。押しつけ治具２５に設けられ、プ
リズム４１の上面まで貫通した孔２６に試料２７を詰め
込み、ねじ２８で試料をプリズムに押しつけた。ねじ２
８は、そのトルク値をトルクドライバを用いて測定して
いる。これにより、試料とプリズムの押しつけ圧を調節
することができ、結果の再現性が向上する。また、試料
をプリズムに押しつける機構として、バネや、空気圧、
油圧などを用いてもよい。

【００３０】試料の交換時には、ねじ２９をはずすこと
で押しつけ治具２５を簡便に取り外すことができ、ねじ
２８を取り外して試料を取り除くことができる。また、
プリズム４１が汚れた場合には、これを取りだして洗浄
する必要があるが、取付けねじ２４を外すことで、プリ
ズムを取り外すことが可能になる。プリズムキャリヤ２
２は、プリズムを容易に取付け、取外しするためのもの
であり、また、プリズムがプリズムホルダ２３に押しつ
けられて破損しないように緩衝の役割も果たしている。
ここでは、ポリスチロールで作製したが、テフロンやダ
イフロン、ポリエチレンなどの合成樹脂やアルミなどの
柔らかい金属で作製しても良い。

【００３１】全反射法は、前述の実施例のように測定す
ればよい。従来の粉末法で測定する場合は、入射角を全
反射臨界角より小さい角度に設定すればよい。これによ
り、全反射法と粉末法の両方の測定を同じ装置と試料セ
ルを用いて行うことができる。

【００３２】（実施例５）図８−１０を用いて、試料セ
ル２の別の構造について説明する。ここでは、プリズム
４１に試料を押しつけるねじ部分３０が、トルク値をモ
ニタできるようにした。その詳細図を図９に、ホルダと
プリズムの関係を図１０に示す。

【００３３】図１０に示すように、プリズムホルダ５
０、プリズムキャリヤ４２を用いて、プリズム４１を装
着するようになっている。プリズムホルダ５０の中央部
にはプリズムを貫通させるための切欠き５１が設けら
れ、プリズムキャリヤ４２が接触する面は、その厚みだ
けへこませ、さらに窪み５２を設けた。５３はねじ穴で
ある図８、９に示すように、プリズムホルダ５０の上部
に押しつけ治具４０を置き、固定用ねじ５４で両者を一
体的に固定する。押しつけ治具４０に設けられ、プリズ
ム４１の上面まで貫通した孔６０に試料を詰め込み、ね
じ３７で試料をプリズムに押しつけた。ねじ３７は巻バ
ネ３５を介してハンドル軸３２に付いている。指示針３
３は、ハンドル軸３２に固定されている。目盛板３４は
外筒３６を介してねじ３７と一体になっている。ハンド
ル３１をまわすことにより、巻バネ３５を介してねじ３
７が回転するが、ねじ３７の回転角はハンドル３１の回
転角とずれるので、これより、その時のトルク値を測定
できる。目盛板３４上には、校正されたトルク値の目盛
３８が表示されている。

【００３４】本ホルダを組立てた後の鳥かん図を図１１
に示す。

【００３５】（実施例６）図１２を用いて、全反射用プ
リズムの板状試料への適用も可能な構造について説明す
る。プリズムの底面を、中心が飛び出すように大きな曲
率をもたせている。中心部と端部で高さが０．１ミリメ
ートル違うようにした。図１３は、プリズムの半径方向
のみならず高さ方向にも同様な加工を施した例である。

【００３６】平坦度が充分でない板状試料の場合は、プ
リズム底面と全面にわたり良好な接触を実現することは
難しいが、この加工により、プリズム底面の中心部を試
料と密着せしめることが容易になる。

【００３７】これを、実施例２で示した形状のプリズム
に適用してもよい。これらのプリズムは、粉末試料にも
板状試料にも共通に利用できる。

【００３８】

【発明の効果】本発明によると、コンパクトで低コスト
で使いやすい装置を提供できる。また、全反射臨界角よ
り小さな入射角で測定した結果は、従来の粉末法と同等
である。よって、試料を１度セルにセットすれば、測定
装置を変えることなく、粉末法と全反射法の両方で測定
することが可能となる。２つの方法の結果を比較するこ
とにより、試料の位相整合の可否に関する情報を得るこ
とができる。

【００３９】観測角は試料に依らず全反射プリズムの屈
折率と入射角だけで決まるので、試料毎に測定系を変更
する必要が無いため、測定の自動化が容易である。この
自動化により作業効率が向上するとともに、再現性や信
頼性もあげることができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】反射配置での２次高調波発生強度の角度依存性
を示す図。

【図２】本発明の非線形光学材料評価装置の実施例を示
す構成図。

【図３】本発明の非線形光学材料評価装置の実施例にお
ける導波管を用いた光学系を示す構成図。

【図４】本発明の非線形光学材料評価装置の実施例にお
けるプリズムの一例図。

【図５】本発明の非線形光学材料評価装置の実施例にお
けるプリズムの一例図。

【図６】本発明の非線形光学材料評価装置の実施例にお
けるファイバを用いない場合の装置を示す構成図。

【図７】本発明の非線形光学材料評価装置用の試料ホル
ダの実施例における構成図。

【図８】本発明の非線形光学材料評価装置用の試料ホル
ダの実施例におけるトルクを測定できる機構を有するホ
ルダの断面図。

【図９】図８の実施例におけるトルクを測定できるねじ
部の構成例を示す図。

【図１０】図８で示した実施例におけるプリズムホルダ
の構成例を示す図。

【図１１】図８で示した実施例における資料ホルダーの
鳥かん図。

【図１２】本発明の非線形光学材料評価装置の実施例に
おけるプリズムの一例を示す図。

【図１３】本発明の非線形光学材料評価装置の実施例に
おけるプリズムの一例を示す図。

【符号の説明】

１：筐体、２：試料ホルダ、３：光ファイバ、４：ファ
イバ、レンズ固定治具、５：レンズ、６：ステッピング
モータ駆動の回転軸に固定された腕、７：光電子増倍
管、２２：プリズムキャリヤ、２３：プリズムホルダ、
２４：プリズム固定用ねじ、２５：試料セル、２６：試
料挿入用ねじ穴、２７：粉末試料、２８：試料押しつけ
用ねじ、２９：固定用ねじ、３０：特殊ねじ、３１：ハ
ンドル、３２：ハンドル軸、３３：目盛針、３４：目盛
板、３５：巻ばね、３６：外筒、３７：ねじ、３８：目
盛、４０：試料セル、４１：全反射プリズム、４２：プ
リズムキャリヤ、５０：プリズムホルダ、５１：プリズ
ムキャリヤ装着用穴、５２：窪み、５３：固定用ねじ
穴、５４：固定用ねじ、５５：試料ホルダ固定用ねじ
穴、６１：円筒導波管、６４：固定ねじ、７１：ミラ
ー、７２：レンズ。

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】所定の基本波を発生するレーザ光源と、そ
   のレーザ光を全反射せしめるためのプリズムと、当該プ
   リズムに試料を密着せしめる機構と、試料から発生した
   ２次高調波の強度を測定する受光器と、受光器からの電
   気信号を処理し解析する解析器とより構成される非線形
   光学材料評価装置において、該基本波を光ファイバーを
   用いてプリズムに入射せしめ、その光ファイバーの出射
   側先端部を可動にして基本波の入射角を変化せしめる機
   構と、プリズムより出射した２次高調波を、大きな開口
   を有する固定された受光系で観測することを特徴とする
   非線形光学材料評価装置。
2. 【請求項２】全反射せしめるためのプリズムとして、半
   円柱型のプリズムを用いることを特徴とする請求項１記
   載の非線形光学材料評価装置。
3. 【請求項３】全反射せしめるためのプリズムとして、基
   本波入射側が円柱型で、高調波出射側が角柱型のプリズ
   ムを用いることを特徴とする請求項１記載の非線形光学
   材料評価装置。
4. 【請求項４】全反射せしめるためのプリズムとして、板
   状試料との接触が中心部の狭い領域で良好に行えるよう
   に、試料が接する面を、中心部を高く研磨加工したプリ
   ズムを用いることを特徴とする請求項１記載の非線形光
   学材料評価装置。
5. 【請求項５】プリズムの基本波入射面ならびに高調波出
   射面を下側に配置せしめ、試料面を上側にしたことを特
   徴とする請求項１から３のいずれかに記載の非線形光学
   材料評価装置。
6. 【請求項６】プリズムから出射した高調波を受光器に導
   くための導波管を有することを特徴とする請求項１から
   ５のいずれかに記載の非線形光学材料評価装置。
7. 【請求項７】所定の基本波を発生するレーザ光源と、そ
   のレーザ光を全反射せしめるためのプリズムと、当該プ
   リズムに試料を密着せしめる機構と、試料から発生した
   ２次高調波の強度を測定する受光器と、受光器からの電
   気信号を処理し解析する解析器とより構成される非線形
   光学材料評価装置であり、該基本波を光ファイバーを用
   いてプリズムに入射せしめ、その光ファイバーの出射側
   先端部を可動にして基本波の入射角を変化せしめる機構
   と、プリズムより出射した２次高調波を、大きな開口を
   有する固定された受光系で観測する非線形光学材料評価
   装置において、前記プリズムに試料を密着せしめる機構
   が締め付けトルク値を測定することが可能なねじを用い
   て試料をプリズムに押しつける構造であることを特徴と
   する非線形光学材料評価装置用試料ホルダ。
8. 【請求項８】非線形光学材料評価装置が請求項２から５
   のいずれかの特徴を有するものである請求項７記載の試
   料ホルダ
9. 【請求項９】試料ホルダがプリズムを保持するための部
   材と、前記プリズムの一面に試料を圧着させるための貫
   通孔を有する部材とが結合されたものであることを特徴
   とする請求項７または８記載の非線形光学材料評価装置
   用試料ホルダ。
10. 【請求項１０】プリズムを保持するための部材に、プリ
    ズムがプリズムホルダを介して装着されることを特徴と
    する請求項９記載の非線形光学材料評価装置用試料ホル
    ダ。