JPH08162109A - Ｇａ塗布または表面被覆型負極およびそれを用いた二次電池 - Google Patents
Ｇａ塗布または表面被覆型負極およびそれを用いた二次電池Info
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- JPH08162109A JPH08162109A JP6329717A JP32971794A JPH08162109A JP H08162109 A JPH08162109 A JP H08162109A JP 6329717 A JP6329717 A JP 6329717A JP 32971794 A JP32971794 A JP 32971794A JP H08162109 A JPH08162109 A JP H08162109A
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- electrode
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 ガリウム電池における負極構造を改善し、負
極活物質の溶融状態における集電体からの欠落およびそ
れによる短絡等を防止することによって、放電電流量の
向上および電池容量の向上を期すことを目的とする。 【構成】 １５mm角の水酸化ニッケル極からなる正極１
と銅製集電体表面にＧａを均一に吹きつけた負極２とを
３００g/l ＫＯＨ溶液にＧａを２５０g/l 溶解させた水
溶液からなる電解液３を１０ml入れたＰＰ蓋４付きのＰ
Ｐセル５中に対向配置した構成からなるガリウム電池
は、負極の構造が改善されているので従来のガリウム電
池に比し、放電電流の向上、電池容量の向上が認められ
た。
極活物質の溶融状態における集電体からの欠落およびそ
れによる短絡等を防止することによって、放電電流量の
向上および電池容量の向上を期すことを目的とする。 【構成】 １５mm角の水酸化ニッケル極からなる正極１
と銅製集電体表面にＧａを均一に吹きつけた負極２とを
３００g/l ＫＯＨ溶液にＧａを２５０g/l 溶解させた水
溶液からなる電解液３を１０ml入れたＰＰ蓋４付きのＰ
Ｐセル５中に対向配置した構成からなるガリウム電池
は、負極の構造が改善されているので従来のガリウム電
池に比し、放電電流の向上、電池容量の向上が認められ
た。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、金属ＧａまたはＧａを
主成分とするＧａ合金を負極活物質として電池用集電体
表面に吹きつけあるいは電析によって表面被覆した負極
として用いることを特徴とする新規な二次電池を提供す
ることを目的とする。
主成分とするＧａ合金を負極活物質として電池用集電体
表面に吹きつけあるいは電析によって表面被覆した負極
として用いることを特徴とする新規な二次電池を提供す
ることを目的とする。
【０００２】
【従来の技術】従来から電池用の負極活物質として種々
の物質を単独で、またはいくつか組み合わせて使用する
ことが研究されてきたが、水溶液系電解質を用いた電池
用負極活物質は、亜鉛、鉛、カドミウム、水素吸蔵合金
などに限られていた。
の物質を単独で、またはいくつか組み合わせて使用する
ことが研究されてきたが、水溶液系電解質を用いた電池
用負極活物質は、亜鉛、鉛、カドミウム、水素吸蔵合金
などに限られていた。
【０００３】しかし、このような従来の技術において
は、電池の基本性能を左右する負極活物質の種類が上記
のように少なく、特に充放電可能な二次電池の種類とし
ては、鉛蓄電池、ニッケル−カドミウム電池、水素吸蔵
電池のほぼ３種類だけが実用化されているに過ぎない。
このように電池の種類が少ないので、互いに他の電池が
有する欠点を十分補うことができない状況となっていた
ため、従来の電池には次のような欠点があった。 充放電にともない、電極表面にデンドライトが生成
し、サイクル寿命が短くなる。 活物質そのものあるいは充放電時に析出する物質の電
気伝導性が低く、大きな電流を取り出しにくい。 電池としての容量が小さい（電気容量が小さい）。 電圧が低い（エネルギー容量が小さい）。 環境上問題となるような毒性がある。
は、電池の基本性能を左右する負極活物質の種類が上記
のように少なく、特に充放電可能な二次電池の種類とし
ては、鉛蓄電池、ニッケル−カドミウム電池、水素吸蔵
電池のほぼ３種類だけが実用化されているに過ぎない。
このように電池の種類が少ないので、互いに他の電池が
有する欠点を十分補うことができない状況となっていた
ため、従来の電池には次のような欠点があった。 充放電にともない、電極表面にデンドライトが生成
し、サイクル寿命が短くなる。 活物質そのものあるいは充放電時に析出する物質の電
気伝導性が低く、大きな電流を取り出しにくい。 電池としての容量が小さい（電気容量が小さい）。 電圧が低い（エネルギー容量が小さい）。 環境上問題となるような毒性がある。
【０００４】本出願人は上記欠点を解決する一手段とし
て、負極活物質として金属Ｇａ、Ｇａを主成分とする合
金またはガリウム化合物を使用した電池を提案した。そ
してその電池の負極およびその製法として、以下のもの
を開示した。 ＧａまたはＧａを主成分とした合金自体を負極とした
もの（特願平６−４４８８７号）。 ガリウム化合物に導電性を持たせる目的で、少量のケ
ッチェンブラックを混合、練り合わせたものを液体Ｇａ
が染み出ずかつ活電解液が染み込む程度の多孔体に詰め
込み構成した負極（同上）。 ガリウム化合物、金属Ｇａ混合物に結着剤を加え練り
合わせたものを引き延ばしてシート状に加工し、そのシ
ートを集電体に圧着させて作製した電極（特願平６−２
３４３８１号）。 導電性が高く、かつＧａと反応しにくい炭素系材料に
負極活物質であるＧａまたはＧａを主成分とする合金を
微細に分散、担持させその後圧延によりシート状に成形
した電極（同上）。
て、負極活物質として金属Ｇａ、Ｇａを主成分とする合
金またはガリウム化合物を使用した電池を提案した。そ
してその電池の負極およびその製法として、以下のもの
を開示した。 ＧａまたはＧａを主成分とした合金自体を負極とした
もの（特願平６−４４８８７号）。 ガリウム化合物に導電性を持たせる目的で、少量のケ
ッチェンブラックを混合、練り合わせたものを液体Ｇａ
が染み出ずかつ活電解液が染み込む程度の多孔体に詰め
込み構成した負極（同上）。 ガリウム化合物、金属Ｇａ混合物に結着剤を加え練り
合わせたものを引き延ばしてシート状に加工し、そのシ
ートを集電体に圧着させて作製した電極（特願平６−２
３４３８１号）。 導電性が高く、かつＧａと反応しにくい炭素系材料に
負極活物質であるＧａまたはＧａを主成分とする合金を
微細に分散、担持させその後圧延によりシート状に成形
した電極（同上）。
【０００５】しかしながらこれらの発明についてもその
後の研究において、 溶融状態になった負極活物質が正極と接触する。 電極表面が小さく大電流が取り出せない。 負極活物質以外の物質が存在するため電池の体積ある
いは重量当りの電池容量が小さい。 製造手順が繁雑で製造コストが高い。 という問題点があることが判明した。
後の研究において、 溶融状態になった負極活物質が正極と接触する。 電極表面が小さく大電流が取り出せない。 負極活物質以外の物質が存在するため電池の体積ある
いは重量当りの電池容量が小さい。 製造手順が繁雑で製造コストが高い。 という問題点があることが判明した。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】上述のように負極活物
質としてＧａ、Ｇａを主成分とする合金またはＧａ化合
物を用いた負極やそれを用いた二次電池を開示している
が、本発明は上記負極の欠点を解消することを目的とす
るものである。
質としてＧａ、Ｇａを主成分とする合金またはＧａ化合
物を用いた負極やそれを用いた二次電池を開示している
が、本発明は上記負極の欠点を解消することを目的とす
るものである。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明者等は斯かる課題
を解決するために鋭意研究したところ、溶融状態のＧａ
等を従来公知の集電体上に吹きつけたり、電析により適
当量析出させることによって負極体として使用できるこ
とを見いだし、本発明を提供することができた。
を解決するために鋭意研究したところ、溶融状態のＧａ
等を従来公知の集電体上に吹きつけたり、電析により適
当量析出させることによって負極体として使用できるこ
とを見いだし、本発明を提供することができた。
【０００８】すなわち本発明は、第１に、電池用集電体
表面に金属ＧａまたはＧａ合金を吹きつけてあるいは電
析により表面被覆して負極と成したことを特徴とする負
極であり、第２に、負極として電池用集電体表面に金属
ＧａまたはＧａ合金を吹きつけてあるいは電析により表
面被覆して負極と成したものを用いることを特徴とする
二次電池に関するものである。
表面に金属ＧａまたはＧａ合金を吹きつけてあるいは電
析により表面被覆して負極と成したことを特徴とする負
極であり、第２に、負極として電池用集電体表面に金属
ＧａまたはＧａ合金を吹きつけてあるいは電析により表
面被覆して負極と成したものを用いることを特徴とする
二次電池に関するものである。
【０００９】
【作用】一般的に負極活物質としてはＺｎ、Ｃｄ、Ｐｂ
等の金属が用いられている。その他の金属も電池用電極
に用いられる可能性を有しているが、それらが実用的な
電池になり得るかは問題であった。
等の金属が用いられている。その他の金属も電池用電極
に用いられる可能性を有しているが、それらが実用的な
電池になり得るかは問題であった。
【００１０】Ｇａが電池用負極活物質として用いられる
ことについては、従来、Ｇａが約３０℃以上で液体とな
る他、他の金属と反応しやすく電池としての特性が不安
定であることがこれまで電池材料として用いられなかっ
た理由である。
ことについては、従来、Ｇａが約３０℃以上で液体とな
る他、他の金属と反応しやすく電池としての特性が不安
定であることがこれまで電池材料として用いられなかっ
た理由である。
【００１１】しかしながら本発明者等は先にこのＧａま
たはＧａ合金が電池用の負極活物質として作用すること
を見いだし、これを用いた二次電池を提供した。すなわ
ち、Ｇａは周期律表第３１番元素で、電気化学反応に伴
う価数変化が３であり、アルカリ水溶液中では Ｇａ＋３Ｈ2 Ｏ＝ＧａＯ3 3-＋６Ｈ+ ＋３ｅ- （１） の反応で溶解すると考えられている。
たはＧａ合金が電池用の負極活物質として作用すること
を見いだし、これを用いた二次電池を提供した。すなわ
ち、Ｇａは周期律表第３１番元素で、電気化学反応に伴
う価数変化が３であり、アルカリ水溶液中では Ｇａ＋３Ｈ2 Ｏ＝ＧａＯ3 3-＋６Ｈ+ ＋３ｅ- （１） の反応で溶解すると考えられている。
【００１２】本発明において使用される集電体として
は、銅、ニッケル、鉄、ビスマス、亜鉛または炭素等の
公知の素材で形成した板、網および不織布から成る形状
であるが、シート状のものが好ましい。
は、銅、ニッケル、鉄、ビスマス、亜鉛または炭素等の
公知の素材で形成した板、網および不織布から成る形状
であるが、シート状のものが好ましい。
【００１３】また負極活物質として用いることができる
のは、金属Ｇａの他、該金属ＧａとＩｎ、Ｚｎ、Ｓｎ、
Ａｇ、Ｃｄ、Ｐｂ、Ｂｉ等の合金であるが、Ｇａとの合
金の好ましい組成範囲としてはＩｎが１〜４０wt% 、Ｓ
ｎが１〜３０wt% 、Ｚｎが１〜１０wt% 、Ａｇが１〜１
０wt% 、Ｃｄが１〜１０wt% 、Ｐｂが１〜１５wt% 、Ｂ
ｉが１〜１０wt% の範囲である。
のは、金属Ｇａの他、該金属ＧａとＩｎ、Ｚｎ、Ｓｎ、
Ａｇ、Ｃｄ、Ｐｂ、Ｂｉ等の合金であるが、Ｇａとの合
金の好ましい組成範囲としてはＩｎが１〜４０wt% 、Ｓ
ｎが１〜３０wt% 、Ｚｎが１〜１０wt% 、Ａｇが１〜１
０wt% 、Ｃｄが１〜１０wt% 、Ｐｂが１〜１５wt% 、Ｂ
ｉが１〜１０wt% の範囲である。
【００１４】これらのＧａを加熱溶解し液状にしたもの
を、スプレーガンで上記の集電体に吹きつけるか、ある
いはＧａを溶解させた電解液中に水酸化ニッケルの正極
を用いて集電体表面にＧａを析出させることによって、
これらの集電体を負極そのものとして用いる。
を、スプレーガンで上記の集電体に吹きつけるか、ある
いはＧａを溶解させた電解液中に水酸化ニッケルの正極
を用いて集電体表面にＧａを析出させることによって、
これらの集電体を負極そのものとして用いる。
【００１５】以下実施例をもって詳細に説明するが、本
発明の範囲はこれらに限定されるものではない。
発明の範囲はこれらに限定されるものではない。
【００１６】
【実施例１】金属Ｇａを加熱溶解して液状にし、これを
スプレーガンを用いて予め形成した銅製の板、網および
不織布を使用した集電体（市販品）表面に均一に吹きつ
けたところ、Ｇａが該集電体表面上に均一に結着した。
この電極を３５℃の湯浴につけた状態で、軽い振動を与
えたがＧａは集電体から欠落しなく、結着が十分である
ことが確認できた。
スプレーガンを用いて予め形成した銅製の板、網および
不織布を使用した集電体（市販品）表面に均一に吹きつ
けたところ、Ｇａが該集電体表面上に均一に結着した。
この電極を３５℃の湯浴につけた状態で、軽い振動を与
えたがＧａは集電体から欠落しなく、結着が十分である
ことが確認できた。
【００１７】同様に、集電体の材質を上記銅材に代え
て、鉄、ニッケル、ビスマス、亜鉛または炭素系材料と
して実験したところ、銅材と同じ効果を得ることができ
た。
て、鉄、ニッケル、ビスマス、亜鉛または炭素系材料と
して実験したところ、銅材と同じ効果を得ることができ
た。
【００１８】
【実施例２】実施例１に示す金属Ｇａに代えて、Ｇａと
Ｉｎからなる合金（Ｇａ／Ｉｎ重量比７５：２５）を用
いた他は、実施例１と同様な実験をしたところ、同様に
集電体表面に均一に結着させることができた。
Ｉｎからなる合金（Ｇａ／Ｉｎ重量比７５：２５）を用
いた他は、実施例１と同様な実験をしたところ、同様に
集電体表面に均一に結着させることができた。
【００１９】
【実施例３】３００g/l のＫＯＨ液に２５０g/l のＧａ
を溶解させた電解液中に、水酸化ニッケルの正極と銅製
の板、網および不織布から集電体を浸漬して電流を通
し、該集電体表面にＧａを電析させた。この電極を３５
℃の湯浴につけた状態で、軽い振動を与えたがＧａは集
電体から欠落しなく、結着が十分であることが確認でき
た。
を溶解させた電解液中に、水酸化ニッケルの正極と銅製
の板、網および不織布から集電体を浸漬して電流を通
し、該集電体表面にＧａを電析させた。この電極を３５
℃の湯浴につけた状態で、軽い振動を与えたがＧａは集
電体から欠落しなく、結着が十分であることが確認でき
た。
【００２０】
【実施例４】実施例１において作製した銅製集電体表面
にＧａを均一に吹きつけた負極２を用い、図１に示すセ
ルに組み入れて充放電試験を行った。この場合、正極１
には１５mm角の水酸化ニッケル極、上記負極は１５mm角
であり、電解液３は３００g/l ＫＯＨ液にＧａを２５０
g/l 溶解させた水溶液を１０ml使用した。
にＧａを均一に吹きつけた負極２を用い、図１に示すセ
ルに組み入れて充放電試験を行った。この場合、正極１
には１５mm角の水酸化ニッケル極、上記負極は１５mm角
であり、電解液３は３００g/l ＫＯＨ液にＧａを２５０
g/l 溶解させた水溶液を１０ml使用した。
【００２１】充放電条件は、充電が２０mAで２時間、放
電が４０mAで放電終了電圧は１Ｖとし、その結果を図３
に示した。また、本発明と従来の技術を比較するために
負極に、φ５．５mm−Ｌ１５０mmのＧａ棒を使用して同
様の実験をし、その結果を図３に併せて示した。
電が４０mAで放電終了電圧は１Ｖとし、その結果を図３
に示した。また、本発明と従来の技術を比較するために
負極に、φ５．５mm−Ｌ１５０mmのＧａ棒を使用して同
様の実験をし、その結果を図３に併せて示した。
【００２２】図３から明らかのように、本発明の負極を
使用した場合の方が、従来技術であるＧａ棒を使用した
場合と比較して、同じ電流を放電した時の電圧が高いこ
とが確認できた。このことから、本発明の負極が、従来
の負極に比べ大きい電流を放電できることが認められ
た。
使用した場合の方が、従来技術であるＧａ棒を使用した
場合と比較して、同じ電流を放電した時の電圧が高いこ
とが確認できた。このことから、本発明の負極が、従来
の負極に比べ大きい電流を放電できることが認められ
た。
【００２３】
【実施例５】実施例３に示すように銅製集電体表面にＧ
ａを電析させた負極を用いた他は、実施例４と同一の手
段で充放電試験を行った。この結果、実施例４に示す結
果とほとんど同一の結果が得られ、本発明の負極も従来
の負極と比べ、大きい電流が放電できることが認められ
た。
ａを電析させた負極を用いた他は、実施例４と同一の手
段で充放電試験を行った。この結果、実施例４に示す結
果とほとんど同一の結果が得られ、本発明の負極も従来
の負極と比べ、大きい電流が放電できることが認められ
た。
【００２４】
【実施例６】従来の技術であるＧａ微粉末、炭素系材料
の微粉体および有機系ポリマーを重量比で１１：１：１
で混合したものをシート状に圧延して成形した負極と、
実施例１に示す銅製集電体にスプレーガンでＧａを吹き
つけた負極と、実施例３に示す集電体表面にＧａを電析
してなる負極とを用いて、それぞれに存在するＧａ含有
率を分析したところ、重量比率においてシート状負極
が、平均８５％であったが、本発明の２負極は共に平均
９８％であった。
の微粉体および有機系ポリマーを重量比で１１：１：１
で混合したものをシート状に圧延して成形した負極と、
実施例１に示す銅製集電体にスプレーガンでＧａを吹き
つけた負極と、実施例３に示す集電体表面にＧａを電析
してなる負極とを用いて、それぞれに存在するＧａ含有
率を分析したところ、重量比率においてシート状負極
が、平均８５％であったが、本発明の２負極は共に平均
９８％であった。
【００２５】また体積比率をそれぞれ測定したところ、
シート状負極は平均４５％であったが、本発明の２負極
が共に平均８５％であった。このことから、本発明の負
極中の活物質の量を増加させることができることが認め
られ、この結果、本発明に係る負極を用いた電池は、従
来の電池と比較し重量および体積当りの容量が向上する
ことを示していた。
シート状負極は平均４５％であったが、本発明の２負極
が共に平均８５％であった。このことから、本発明の負
極中の活物質の量を増加させることができることが認め
られ、この結果、本発明に係る負極を用いた電池は、従
来の電池と比較し重量および体積当りの容量が向上する
ことを示していた。
【００２６】
【発明の効果】上述のように本発明の負極は、従来のＧ
ａ担持負極やシート状負極に比較すると、 負極活物質の溶融状態における集電体からの欠落およ
びそれによる短絡を防止した。 放電電流量の向上 電池の容量の向上 を計ることができる上、簡単に負極を製造できることか
らコスト上の効果も大きい。
ａ担持負極やシート状負極に比較すると、 負極活物質の溶融状態における集電体からの欠落およ
びそれによる短絡を防止した。 放電電流量の向上 電池の容量の向上 を計ることができる上、簡単に負極を製造できることか
らコスト上の効果も大きい。
【図１】実施例４における本発明負極を使用した電池セ
ルの概略図である。
ルの概略図である。
【図２】実施例４における従来の負極を使用した電池セ
ルの概略図である。
ルの概略図である。
【図３】実施例４における充放電特性図である
１ 正極 ２ 負極 ３ 電解液 ４ ＰＰ蓋 ５ ＰＰセル ６ Ｇａ棒
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 坂本 陵 東京都千代田区丸の内１丁目８番２号 同 和鉱業株式会社内 (72)発明者 柳沢 真樹子 東京都千代田区丸の内１丁目８番２号 同 和鉱業株式会社内
Claims (2)
- 【請求項１】 電池用集電体表面に金属ＧａまたはＧａ
合金を吹きつけあるいは電析により表面被覆した負極と
成すことを特徴とするＧａ塗布または表面被覆型負極。 - 【請求項２】 負極として電池用集電体表面に金属Ｇａ
またはＧａ合金を吹きつけあるいは電析により表面被覆
して負極と成したものを用いることを特徴とする二次電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32971794A JP3550200B2 (ja) | 1994-12-02 | 1994-12-02 | Ｇａ塗布または表面被覆型負極およびそれを用いた二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP32971794A JP3550200B2 (ja) | 1994-12-02 | 1994-12-02 | Ｇａ塗布または表面被覆型負極およびそれを用いた二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08162109A true JPH08162109A (ja) | 1996-06-21 |
| JP3550200B2 JP3550200B2 (ja) | 2004-08-04 |
Family
ID=18224483
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP32971794A Expired - Fee Related JP3550200B2 (ja) | 1994-12-02 | 1994-12-02 | Ｇａ塗布または表面被覆型負極およびそれを用いた二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3550200B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN113471446A (zh) * | 2021-07-06 | 2021-10-01 | 山东大学 | 一种铁基集流体及其制备方法与应用 |
-
1994
- 1994-12-02 JP JP32971794A patent/JP3550200B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN113471446A (zh) * | 2021-07-06 | 2021-10-01 | 山东大学 | 一种铁基集流体及其制备方法与应用 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3550200B2 (ja) | 2004-08-04 |
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