JPH08215861A

JPH08215861A - 非晶質合金薄帯の接合方法

Info

Publication number: JPH08215861A
Application number: JP4361495A
Authority: JP
Inventors: Junji Saida; 淳治才田; Yasusuke Tanaka; 庸介田中; Yasushi Tanaka; 康司田中
Original assignee: Nisshin Steel Co Ltd
Current assignee: Nippon Steel Nisshin Co Ltd
Priority date: 1995-02-08
Filing date: 1995-02-08
Publication date: 1996-08-27

Abstract

(57)【要約】【目的】非晶質合金薄帯を接合して、高密度及び高強
度の非晶質バルク体を得る。【構成】３０ＭＰａ以上の圧力を加えている非晶質合
金薄帯を、周波数１００Ｈｚ〜１００ｋＨｚの通電によ
り加熱昇温し、結晶化温度より１０〜１５０℃低い温度
に非晶質合金薄帯を１〜２０分保持することにより、非
晶質合金薄帯を接合してバルク状接合体を得る。非晶質
合金薄帯としては、Ｆｅ：４０〜９０原子％，Ｃｏ：５
０〜９０原子％又はＡｌ：８０〜９０原子％を含むもの
が使用される。【効果】接合温度を基準として特定される条件下で接
合するとき、層間剥離や結晶化を起こすことなく非晶質
合金薄帯が相互に結合され、得られたバルク体の密度及
び強度が向上する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、非晶質構造を維持した
ままの状態で非晶質合金薄帯を接合する方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】非晶質合金は、合金溶湯を急冷凝固させ
て製造されるものであり、通常の溶解・鋳造法が採用で
きない。そのため、得られる非晶質合金の形態も、薄帯
或いは粉末状に限られる。このような形態からバルクを
得る手段としては、複数の薄帯を接合して一体化する方
法、粉末を焼結する方法等がある。焼結法では、結晶化
開始温度以下の温度で高圧下において非晶質合金粉末を
焼結することによってバルクを製造している。このと
き、粉末粒子の塑性変形及び構成元素の熱拡散によって
緻密化が進行する十分な高温に非晶質合金粉末を加熱す
ると、結晶化反応が進行し、得られた焼結体の物性が劣
化する。そのため、焼結温度を低く設定せざるをえず、
高密度及び高強度をもった焼結体が得られなかった。

【０００３】非晶質合金薄帯を接合してバルク化する方
法では、接合時の温度が問題となる。一般に、低温での
接合は非常に困難であり、得られたバルク体も十分な強
度を確保できない。接合温度を高温に設定すると、結晶
化が生じ、得られたバルク体の物性を劣化させる。その
ため、樹脂等の接着剤を使用して非晶質合金薄帯を接着
している実状であり、バルク体の相対密度が非常に低
く、工業的な特性を満足するまでには至っていない。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】焼結法及び接合法の何
れにおいても、前述したように多くの問題がある。特に
結晶化開始温度以下の低温で成形を必須とする非晶質合
金材料では、非晶質合金本来の優れた特性が結晶化等に
よって損なわれがちであり、工業的な要求を満足する製
品を得ることが困難である。しかしながら、各種機能材
料に対するニーズが高まっている近年、バルク状の非晶
質合金部材についても同様に特性の優れたものが望まれ
ており、高周波通電などによりプラズマ放電現象を利用
したプラズマ放電接合法が注目されている。この方法で
は、短時間の接合が可能であり、材料に与える熱影響は
大幅に緩和される。また、薄帯間で発生するプラズマ等
によって表面酸化皮膜層が除去されるため、接合強度も
向上する。

【０００５】しかし、一般にプラズマ放電接合では、電
流及び電圧を制御して材料を接合している。この点、非
晶質合金では、材料に応じて電気抵抗が異なる。そのた
め、たとえ同一の電圧を印加しても材料の昇温速度が異
なり、結果として接合温度を一定にすることが困難とな
る。更に、非晶質合金は、組成によって結晶化温度が大
きく異なり、しかも結晶化によって材料特性が著しく変
化するため、接合時に厳密な温度管理が必要とされる。
本発明は、このような要求に応えるべく案出されたもの
であり、非晶質合金の物性との関連で高周波接合の条件
を制御することにより、非晶質合金材料に対する熱影響
を極力排除し、短時間で複数の非晶質合金薄帯を効率よ
く接合された高密度及び高強度の接合体を得ることを目
的とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明の接合方法は、そ
の目的を達成するため、３０ＭＰａ以上の圧力を加えて
いる非晶質合金薄帯を、周波数１００Ｈｚ〜１００ｋＨ
ｚの通電により加熱昇温し、結晶化温度より１０〜１５
０℃低い温度に非晶質合金薄帯を１〜２０分保持するこ
とを特徴とする。非晶質合金薄帯には、Ｆｅ：４０〜９
０原子％，Ｃｏ：５０〜９０原子％又はＡｌ：８０〜９
０原子％を含むものが使用される。

【０００７】

【作用】本発明者等は、高周波電流を供給して非晶質合
金薄帯を接合する際、投入する電流や電圧に代えて接合
温度に基づいて接合条件を制御するとき、接合体の特性
が均一になることを見い出した。本発明は、この知見を
ベースにして完成されたものであり、結晶化を起こすこ
となく、高密度及び高強度の非晶質合金バルクを得るの
に必要な最適条件を確立した。また、投入する電流の周
波数を適正に制御するとき、接合に消費されるエネルギ
ーの効率が向上し、表皮効果等によって接合時に薄帯間
の接合強度が高まり、しかも結晶相の析出が抑制される
ことを見い出した。この条件下で、接合時の圧力及び通
電時間を接合条件として特定することにより、出発時の
非晶質構造を替えることなく、高密度のバルク状接合体
が製造できることを解明した。

【０００８】接合される非晶質合金薄帯は、所定の内部
形状をもった型に充填した後、加圧下で所定の高周波電
流を供給することにより接合される。高周波電流の周波
数が１００Ｈｚ以上であれば、一般に表皮効果といわれ
ている現象が発生し、主として薄帯の表面に電流が流れ
る。このとき、薄帯表面の接触抵抗や表面酸化物皮膜等
による抵抗のため、表面部分での発熱が大きくなり、接
合反応が促進される。この状態で加圧されていることか
ら、接合されたバルク体の相対密度が向上する。バルク
体の相対密度は、加圧力を３０ＭＰａ以上に設定すると
き顕著に向上する。本発明に従った接合法は、材料全体
を均一に加熱して接合する従来法と異なり、非晶質合金
薄帯の表面部及び周辺部が集中的に発熱し、内部はほと
んど発熱しない。そのため、通電による発熱は、非晶質
合金薄帯の接合に効率よく消費され、通電時間を極めて
短時間に設定でき、非晶質構造を劣化させることがな
い。

【０００９】また、急激な加熱及び放電によって非晶質
合金薄帯の表面にある酸化物皮膜が破壊され、活性度の
高い表面状態になる。急速加熱及び薄帯間の放電により
酸化物皮膜が破壊されることは、得られたバルク体を観
察したとき、接合界面に酸化物等の介在物がみられない
ことによって確認される。この点でも、接合反応が促進
され、接合強度の高いバルク体が得られる。しかも、加
圧状態で非晶質合金薄帯が接合されることから、得られ
た接合体の密度も向上する。投入電流の周波数は、接合
時のエネルギー効率を向上させ、表皮効果等によって接
合時に薄帯間の接合強度を高め、且つ結晶相の析出を抑
制するために、１００Ｈｚ〜１００ｋＨｚの範囲に定め
られる。１００Ｈｚに満たない周波数では、粒子間に発
生するプラズマ放電等が弱く、薄帯表面にある酸化皮膜
が十分に除去されない。その結果、薄帯間の接合反応が
促進されず、接合強度に劣る接合体が得られる。逆に１
００ｋＨｚを超える周波数では、特殊な設備を必要と
し、周辺の機器に電波障害等の悪影響を与える。

【００１０】高周波通電に使用する装置としては、所定
の電力が出力可能な高周波電流発生装置がある。高電圧
で高電流を短時間供給するためには、たとえば所定電圧
に耐えるコンデンサ等に電気を充電し、充電した電力を
被接合材料である非晶質合金薄帯に放電する。或いは、
パルス電流発生器を使用して、高電圧で高電流を短時間
供給することも可能である。通電時には、得られる接合
体の相対密度を向上させるため、圧力３０ＭＰａ以上で
非晶質合金薄帯を加圧することが必要である。この加圧
によって、表面酸化皮膜が除去され、且つジュール熱に
よって表面が加熱・軟化状態になっているため、非晶質
合金薄帯が相互に密に結合し、高密度の接合体となる。
加圧力が３０ＭＰａ未満では、非晶質合金薄帯を相互に
押し付ける力が不足し、得られる接合体の密度が向上し
ない。

【００１１】本発明に従って接合される非晶質合金薄帯
は、その形状に特段の制約を受けるものではない。接合
される薄帯間の電気抵抗は、必要とする発熱を得る上か
ら１０ｍΩ以上が好ましい。電気抵抗が著しく低い場合
には、たとえばセラミックス等の高抵抗接合インサート
材を介在させ、或いは薄帯表面に高抵抗薄膜をつける手
段を採用することができる。材質的には、後述する実施
例から明らかなように、Ｆｅ：４０〜９０原子％，Ｃ
ｏ：５０〜９０原子％又はＡｌ：８０〜９０原子％を含
むものが良い。焼結雰囲気には、大気を使用することも
できるが、粉末粒子表面の酸化を抑制するために不活性
雰囲気，真空雰囲気等が好ましい。

【００１２】

【実施例】

実施例１：各種非晶質合金薄帯から切り出された厚さ５
０μｍ及び１０ｍｍ角の薄片１００枚を工具鋼製の型の
内部に積層し、真空雰囲気にセットし、表１に示す条件
下で接合した。条件１〜８が本発明に従ったものであ
り、条件９〜１３は本発明で規定した範囲から一つ又は
複数の条件が外れる例である。非晶質合金材料として
は、次に示すものを使用した（単位：原子％）。Ｆｅ系Ｆｅ₉₀Ｚｒ₁₀ Ｆｅ₇₅Ｓｉ₁₀Ｂ₁₅ Ｆｅ₆₅Ｓｉ₂₅Ｂ₁₀ Ｆｅ₆₂Ｍｏ₂₀Ｃ₁₈ Ｆｅ₄₆Ｃｒ₁₆Ｍｏ₂₀Ｃ₁₈ Ｆｅ₄₀Ｎｉ₄₀Ｐ₁₄Ｂ₆ Ｆｅ₄₀Ｎｉ₃₈Ｍｏ₄ Ｂ₁₈ Ｆｅ_73.5Ｓｉ_13.5Ｂ₉ Ｃｕ₁ Ｎｂ₃ Ｃｏ系Ｃｏ₉₀Ｚｒ₁₀ Ｃｏ₇₅Ｓｉ₁₅Ｂ₁₀ Ｃｏ₅₀Ｃｒ₃₀Ｃ₂₀ Ｃｏ_70.5Ｆｅ_4.5 Ｓｉ₁₀Ｂ₁₅ Ｃｏ₆₆Ｆｅ₄ Ｎｉ₁ Ｓｉ₁₄Ｂ₁₅ Ａｌ系Ａｌ₉₀Ｙ₁₀ Ａｌ₈₅Ｎｉ₅ Ｙ₁₀ Ａｌ₈₄Ｎｉ₁₀Ｃｅ₄ Ｍｇ₂ Ａｌ₈₅Ｚｒ₅ Ｎｉ₁₀ Ｎｉ系Ｎｉ₉₀Ｚｒ₁₀ Ｎｉ₇₅Ｓｉ₈ Ｂ₁₇ Ｎｉ₆₄Ｐｄ₁₆Ｐ₂₀ Ｎｉ₇₀Ｍｏ₂₀Ｃ₁₀ Ｃｕ系Ｃｕ₆₀Ｚｒ₄₀ Ｃｕ₅₀Ｔｉ₅₀ Ｍｏ系Ｍｏ₇₅Ｓｉ₅ Ｂ₂₀ Ｍｏ₈₀Ｐ₁₀Ｂ₁₀

【００１３】

【表１】

【００１４】得られたバルク体について、非晶質状態，
層間剥離，相対密度等を調査した。その結果、条件１〜
５，８で接合したものにあっては、何れの非晶質合金薄
帯から得られたバルク体であっても、層間剥離を起こす
ことなく、非晶質構造を維持しており且つ相対密度が９
５％以上であった。条件６，７で得られたバルク体は、
同様に層間剥離を起こすことなく、非晶質構造を維持し
ており、相対密度が９０〜９５％の範囲にあった。これ
に対し、条件９〜１３で得られたバルク体は、相対密度
が９０％に達せず、或いは結晶化が生じていた。この対
比から明らかなように、本発明で規定した範囲を満足す
る条件下で非晶質合金薄帯を接合するとき、９０％以上
の相対密度を維持したままで高密度のバルク体が得られ
ることが判った。

【００１５】実施例２：厚さ２５μｍで２０ｍｍ角のＦ
ｅ₇₅Ｓｉ₁₀Ｂ₁₅（原子％），Ｃｏ_72.5Ｓｉ_12.5Ｂ₁₅（原
子％）及びＡｌ₈₅Ｎｉ₅ Ｙ₁₀（原子％）の非晶質合金薄
帯１００枚それぞれに高周波電流を供給して、薄帯が相
互に接合したバルク体を得た。接合条件は、圧力を３０
０ＭＰａ，周波数を５ｋＨｚ，放電時間を１５分の一定
に保ち、接合温度が相対密度に与える影響を調査した。
なお、接合温度は、投入電気量により調整した。得られ
たバルク体の相対密度を、温度差（＝結晶化温度−接合
温度）で整理したところ、図１に示す関係が成立してい
た。図１における評価は、実施例１と同じ基準を採用し
た。結晶化温度から接合温度の低下分が１５０℃より大
きいと接合体の相対密度を低下させ、逆に１０℃未満で
あると結晶化が検出された。このことから、接合温度の
適正範囲は、温度差（＝結晶化温度−接合温度）で１０
〜１５０℃の範囲にあることが判る。また、より相対密
度の大きな接合体を得るためには、１００℃以下の温度
差が好ましい。

【００１６】実施例３：実施例２と同じ非晶質合金薄帯
を、結晶化温度より５０℃低い温度になるまで通電加熱
し、バルク状の接合体を得た。そして、供給電流の周波
数と接合体の相対密度との関係を調査した。調査結果を
示す図２から、周波数が１００Ｈｚ〜１００ｋＨｚのと
きに、高密度のバルク状接合体が得られることが判る。
なかでも、周波数１〜１００ｋＨｚの電流を供給したと
き、相対密度９５％以上の高品質接合体が得られた。な
お、本実施例では実施例１と同じ基準で評価し、その他
の条件は実施例２と同じ条件を採用した。

【００１７】実施例４：実施例２と同じ非晶質合金薄帯
に圧力５００ＭＰａを加え、結晶化温度より３０℃低い
接合温度となるように、周波数３ｋＨｚの電流を０．５
〜２５分供給し、バルク状接合体を製造した。そして、
電流供給時間が接合体の相対密度に及ぼす影響を調査し
た。調査結果を示す図３にみられるように、電流供給時
間の適正範囲は１〜２０分であり、より高密度の接合体
を得るためには３〜２０分の通電時間が好ましいことが
判った。なお、本実施例では実施例１と同じ基準で評価
し、その他の条件は実施例２と同じ条件を採用した。

【００１８】実施例５：実施例２と同じ非晶質合金薄帯
に、結晶化温度より７０℃低い接合温度となるように、
周波数７ｋＨｚの電流を１０分間供給し、バルク状接合
体を製造した。そして、非晶質合金薄帯に加えた圧力が
接合体の相対密度に与える影響を調査した。調査結果を
示す図４から、３０ＭＰａ以上の圧力を加えることによ
り、得られた接合体の相対密度が向上していることが判
る。また、より高密度の接合体を得るためには、非晶質
合金を１００ＭＰａ以上で加圧することが好ましいこと
が判る。なお、図４では、実施例１と同じ評価基準で接
合体を評価した。

【００１９】実施例６：それぞれの厚みが２５〜７５μ
ｍで８ｍｍ角のＦｅ系，Ｃｏ系及びＡｌ系非晶質合金薄
帯１５０枚を使用し、種々の添加元素及び組成範囲で加
圧力２００ＭＰａで保持し、結晶化温度より１２０℃低
い接合温度となるように周波数８００ヘルツの電流を１
０分間供給し、バルク状の接合体を製造した。得られた
バルク体の非晶質状態及び相対密度を調査した。調査結
果を示す表３にみられるように、何れの主成分とする組
成範囲においても非晶質構造を保持したままで高密度の
バルク体が製造された。なお、表２では、実施例１と同
じ評価基準を採用した。

【００２０】

【表２】

【００２１】

【発明の効果】以上に説明したように、本発明において
は、接合温度を基準として特定される条件下で高周波通
電することにより、結晶化等の組織変化を生じることな
く各種の非晶質合金薄帯を短時間で接合し、バルク体を
得ている。得られたバルク体は、当初の非晶質構造を維
持しており、しかも高密度及び高強度をもっている。こ
のように本発明によるとき、非晶質本来の物性を呈する
バルク体を生産性良く安価に製造できる。得られた非晶
質合金のバルク体は、高強度が要求される部品を始めと
して、耐食性材料，磁性材料，意匠材料等の広範囲な分
野で使用される。

【図面の簡単な説明】

【図１】非晶質合金薄帯を接合してバルク体を製造す
る際、結晶化温度と接合温度との温度差が接合体の相対
密度に与える影響を表したグラフ

【図２】非晶質合金薄帯を接合してバルク体を製造す
る際、周波数が接合体の相対密度に与える影響を表した
グラフ

【図３】非晶質合金薄帯を接合してバルク体を製造す
る際、通電時間が接合体の相対密度に与える影響を表し
たグラフ

【図４】非晶質合金薄帯を接合してバルク体を製造す
る際、印加した圧力が接合体の相対密度に与える影響を
表したグラフ

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｂ２３Ｋ 20/22 Ｂ２３Ｋ 20/22

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】３０ＭＰａ以上の圧力を加えている非晶
質合金薄帯を、周波数１００Ｈｚ〜１００ｋＨｚの通電
により加熱昇温し、結晶化温度より１０〜１５０℃低い
温度に非晶質合金薄帯を１〜２０分保持することを特徴
とする非晶質合金薄帯の接合方法。
【請求項２】Ｆｅ：４０〜９０原子％，Ｃｏ：５０〜
９０原子％又はＡｌ：８０〜９０原子％を含む非晶質合
金薄帯を使用する請求項１記載の接合方法。