JPH08264191A - 固体電解質型燃料電池の空気極作製方法 - Google Patents
固体電解質型燃料電池の空気極作製方法Info
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- JPH08264191A JPH08264191A JP7090072A JP9007295A JPH08264191A JP H08264191 A JPH08264191 A JP H08264191A JP 7090072 A JP7090072 A JP 7090072A JP 9007295 A JP9007295 A JP 9007295A JP H08264191 A JPH08264191 A JP H08264191A
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 常圧で運転しても電極性能を最大限に引き出
せるようにする。 【構成】 固体電解質型燃料電池の空気極の材料である
Ｌa 1-x Ａx Ｍn Ｏ3 （Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）と、電解質
板と同成分であるイットリア安定化ジルコニア（ＹＳ
Ｚ）の粉末とを所要の混合比で混合する。次に、ＹＳＺ
の混合比が少ない場合は１５００℃位の高温で焼成して
成形する。ＹＳＺの混合比が多い場合は上記焼成温度よ
りも低い１４００℃位で焼成して成形する。作製された
空気極は、酸素分圧を１atm 付近に変化させることがで
きる。
せるようにする。 【構成】 固体電解質型燃料電池の空気極の材料である
Ｌa 1-x Ａx Ｍn Ｏ3 （Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）と、電解質
板と同成分であるイットリア安定化ジルコニア（ＹＳ
Ｚ）の粉末とを所要の混合比で混合する。次に、ＹＳＺ
の混合比が少ない場合は１５００℃位の高温で焼成して
成形する。ＹＳＺの混合比が多い場合は上記焼成温度よ
りも低い１４００℃位で焼成して成形する。作製された
空気極は、酸素分圧を１atm 付近に変化させることがで
きる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は燃料の有する化学エネル
ギーを直接電気エネルギーに変換するエネルギー部門で
用いる燃料電池のうち、特に固体電解質型燃料電池の空
気極の作製方法に関するものである。
ギーを直接電気エネルギーに変換するエネルギー部門で
用いる燃料電池のうち、特に固体電解質型燃料電池の空
気極の作製方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】固体電解質型燃料電池には、平板型、円
筒型があり、これらについての研究開発が進められてい
る。そのうち、たとえば、平板型の固体電解質型燃料電
池は、図２に一例を示す如く、電解質として、イットリ
ア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）イオン導電体を用いた電
解質板１の両面側に、空気極２と燃料極３を重ね合わせ
るように配置し、且つ空気極２側と燃料極３側にそれぞ
れガス流路４と５を形成するために、空気極２側に該空
気極２と同じ材料か又は後述するセパレータ８と同じ材
料のガス通路構造体６を、又、燃料極３側に該燃料極３
と同じ材料か又はセパレータ８と同じ材料のガス通路構
造体７をそれぞれ配置し、空気極２側のガス流路４には
空気等の酸化剤を、又、燃料極３側のガス流路５にはＨ
2 等の還元ガスである燃料ガスをそれぞれ流すようにし
て、空気極２側での反応により生じた酸素イオンＯ--を
電解質板１を通して燃料極３側へ到達させるようにし、
一方、燃料極３側では、上記燃料ガスＨ2 と上記酸素イ
オンＯ--を反応させて、水Ｈ2 Ｏとして出させるように
したものを１セルＣとし、かかるセルＣをセパレータ８
を介して多層に積層するようにした構成としてある。
筒型があり、これらについての研究開発が進められてい
る。そのうち、たとえば、平板型の固体電解質型燃料電
池は、図２に一例を示す如く、電解質として、イットリ
ア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）イオン導電体を用いた電
解質板１の両面側に、空気極２と燃料極３を重ね合わせ
るように配置し、且つ空気極２側と燃料極３側にそれぞ
れガス流路４と５を形成するために、空気極２側に該空
気極２と同じ材料か又は後述するセパレータ８と同じ材
料のガス通路構造体６を、又、燃料極３側に該燃料極３
と同じ材料か又はセパレータ８と同じ材料のガス通路構
造体７をそれぞれ配置し、空気極２側のガス流路４には
空気等の酸化剤を、又、燃料極３側のガス流路５にはＨ
2 等の還元ガスである燃料ガスをそれぞれ流すようにし
て、空気極２側での反応により生じた酸素イオンＯ--を
電解質板１を通して燃料極３側へ到達させるようにし、
一方、燃料極３側では、上記燃料ガスＨ2 と上記酸素イ
オンＯ--を反応させて、水Ｈ2 Ｏとして出させるように
したものを１セルＣとし、かかるセルＣをセパレータ８
を介して多層に積層するようにした構成としてある。
【０００３】かかる構成を有する固体電解質型燃料電池
に用いられている空気極２には、従来、ペロブスカイト
型の結晶構造を持つＬa 1-x Ａx Ｍn Ｏ3 （Ａ＝Ｓr 、
Ｃa等のアルカリ金属）を使用することが進められて来
た。特に、Ｓr を用いたＬa1-x Ｓr x Ｍn Ｏ3 は、電
極活性、電子導電性、化学安定性に優れているため、空
気極２の材料として最も有力なものである。
に用いられている空気極２には、従来、ペロブスカイト
型の結晶構造を持つＬa 1-x Ａx Ｍn Ｏ3 （Ａ＝Ｓr 、
Ｃa等のアルカリ金属）を使用することが進められて来
た。特に、Ｓr を用いたＬa1-x Ｓr x Ｍn Ｏ3 は、電
極活性、電子導電性、化学安定性に優れているため、空
気極２の材料として最も有力なものである。
【０００４】従来、平板型の固体電解質型燃料電池で
は、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）イオン導電
体からなる電解質板上に空気極を重ねて取り付ける場
合、 電解質板上に、たとえば、Ｌa 1-x Ｓr x Ｍn Ｏ3 を
塗布した後、１１００〜１２００℃程度の温度で焼成す
る方法、 溶射等により直接電解質板上に形成する方法、等によ
り電解質板と一体の多孔質Ｌa 1-x Ｓr x Ｍn Ｏ3 電極
を作製して来ている。
は、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）イオン導電
体からなる電解質板上に空気極を重ねて取り付ける場
合、 電解質板上に、たとえば、Ｌa 1-x Ｓr x Ｍn Ｏ3 を
塗布した後、１１００〜１２００℃程度の温度で焼成す
る方法、 溶射等により直接電解質板上に形成する方法、等によ
り電解質板と一体の多孔質Ｌa 1-x Ｓr x Ｍn Ｏ3 電極
を作製して来ている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】空気極の性能は、一般
に電流密度ｉとそのときの過電圧ηの関係により評価す
ることができ（つまり、任意の電流密度ｉを電池から取
り出したとき、電極での反応による電圧のロス分ηが小
さいほど良い電極となる）、又、別の指標として、電極
界面導電率σE を用いることもできる。σE は次式のよ
うに過電圧が小さいところでの電流と過電圧の傾きを意
味する。
に電流密度ｉとそのときの過電圧ηの関係により評価す
ることができ（つまり、任意の電流密度ｉを電池から取
り出したとき、電極での反応による電圧のロス分ηが小
さいほど良い電極となる）、又、別の指標として、電極
界面導電率σE を用いることもできる。σE は次式のよ
うに過電圧が小さいところでの電流と過電圧の傾きを意
味する。
【０００６】σE ＝（ｄｉ／ｄη）η＝０ つまり、σE が大きいほど、より電極性能が優れている
といえる。
といえる。
【０００７】しかし、一般の実用電極である従来のＬa
1-x Ｓr x Ｍn Ｏ3 電極では、酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）* ＞
１atm であり、通常の運転条件である空気中（酸素分圧
＝０．２１atm ）では、最大のσE （σE * ）を達成す
ることができず、加圧下で運転しない限り、電極の性能
を最も効率よく引き出すことができない。
1-x Ｓr x Ｍn Ｏ3 電極では、酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）* ＞
１atm であり、通常の運転条件である空気中（酸素分圧
＝０．２１atm ）では、最大のσE （σE * ）を達成す
ることができず、加圧下で運転しない限り、電極の性能
を最も効率よく引き出すことができない。
【０００８】そこで、本発明者等は、空気極の作製にお
いて、電極性能を最大限に引き出すための方法について
種々工夫研究を重ねた結果、上記電極界面導電率σE と
酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）との間には以下の関係があること、
すなわち、図３に示す如く、σE はＰ（Ｏ2 ）-1/2とＰ
（Ｏ2 ）1/2 に連続的に比例し、Ｐ（Ｏ2 ）* において
最大値σE * を示すことがわかった。この関係により、
空気極の雰囲気Ｐ（Ｏ2 ）をＰ（Ｏ2 ）* 付近に制御す
ることにより最大のσE を示す条件で電池を運転するこ
とができることがわかり、本発明者等は、更に研究を重
ねて、電極材料であるＬa 1-x Ａx Ｍn Ｏ3 （Ａ：Ｓr
、Ｃa 等）の酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）* を１atm 付近とす
るための条件として、電解質と同成分の粉末を混入する
こと、焼成温度を混合比に応じて変えればよいことを見
い出し本発明をなした。
いて、電極性能を最大限に引き出すための方法について
種々工夫研究を重ねた結果、上記電極界面導電率σE と
酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）との間には以下の関係があること、
すなわち、図３に示す如く、σE はＰ（Ｏ2 ）-1/2とＰ
（Ｏ2 ）1/2 に連続的に比例し、Ｐ（Ｏ2 ）* において
最大値σE * を示すことがわかった。この関係により、
空気極の雰囲気Ｐ（Ｏ2 ）をＰ（Ｏ2 ）* 付近に制御す
ることにより最大のσE を示す条件で電池を運転するこ
とができることがわかり、本発明者等は、更に研究を重
ねて、電極材料であるＬa 1-x Ａx Ｍn Ｏ3 （Ａ：Ｓr
、Ｃa 等）の酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）* を１atm 付近とす
るための条件として、電解質と同成分の粉末を混入する
こと、焼成温度を混合比に応じて変えればよいことを見
い出し本発明をなした。
【０００９】したがって、本発明は、通常の運転条件で
ある空気中で電池性能を最大限に引き出すことができる
ような空気極の作製方法を提供しようとするものであ
る。
ある空気中で電池性能を最大限に引き出すことができる
ような空気極の作製方法を提供しようとするものであ
る。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記課題を解
決するために、電極材料であるＬa 1-x Ａx Ｍn Ｏ
3（Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）に電解質と同成分であるイット
リア安定化ジルコニアＹＳＺの粉末を所要の混合比で混
合し、上記ＹＳＺの粉末の比率が少ない場合は高温で両
者を同時に焼成させ、該粉末の比率が多い場合は上記よ
りも低い温度で両者を同時に焼成して成形し、空気極を
作製するようにする。
決するために、電極材料であるＬa 1-x Ａx Ｍn Ｏ
3（Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）に電解質と同成分であるイット
リア安定化ジルコニアＹＳＺの粉末を所要の混合比で混
合し、上記ＹＳＺの粉末の比率が少ない場合は高温で両
者を同時に焼成させ、該粉末の比率が多い場合は上記よ
りも低い温度で両者を同時に焼成して成形し、空気極を
作製するようにする。
【００１１】
【作用】Ｌa 1-x Ａx Ｍn Ｏ3 （Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）と
ＹＳＺの粉末との混合比と、焼成温度を最適化して、電
極材料とＹＳＺを同時に焼成し、電極を成形すると、電
極材料の物性を変化させることができて、Ｐ（Ｏ2 ）*
を常圧付近とすることができ、電池の通常運転条件であ
る空気中で電極の性能を最大に引き出すことができる。
ＹＳＺの粉末との混合比と、焼成温度を最適化して、電
極材料とＹＳＺを同時に焼成し、電極を成形すると、電
極材料の物性を変化させることができて、Ｐ（Ｏ2 ）*
を常圧付近とすることができ、電池の通常運転条件であ
る空気中で電極の性能を最大に引き出すことができる。
【００１２】
【実施例】以下、本発明の実施例を図面を参照して説明
する。
する。
【００１３】電極材料であるＬa 1-x Ａx Ｍn Ｏ
3 （Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）のうち、たとえば、Ｌa 0.8 Ｓ
r 0.2 Ｍn Ｏ3 を用いて空気極を作製する場合について
示す。
3 （Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）のうち、たとえば、Ｌa 0.8 Ｓ
r 0.2 Ｍn Ｏ3 を用いて空気極を作製する場合について
示す。
【００１４】本発明者等は、電極材料であるＬa 0.8 Ｓ
r 0.2 Ｍn Ｏ3 に、電解質と同成分であるイットリア安
定化ジルコニア（ＹＳＺ）の粉末を適宜の混合比で混合
し、高温で同時に焼成すれば、電極の物性が変化させら
れることに着目して、上記Ｌa 0.8 Ｓr 0.2 Ｍn Ｏ3 と
ＹＳＺの粉末との混合比を、たとえば、 (1) Ｌa 0.8 Ｓr 0.2 Ｍn Ｏ3 ：ＹＳＺ＝８：２ (2) Ｌa 0.8 Ｓr 0.2 Ｍn Ｏ3 ：ＹＳＺ＝４：６ とし、(1) の場合は焼成温度を１３５０℃〜１５００℃
とし、(2) の場合は焼成温度を１４００℃として酸素分
圧の変化を調べたところ、図１に示す如き結果が得ら
れ、同じ混合比とした場合の電極では、焼成温度が高く
なるに従いＰ（Ｏ2）* は小さくなることがわかった。
なお、ここで横軸の１０００Ｔ-1／Ｋ-1は電池温度の逆
数であり通常の運転範囲は０．８〜１．０の間である。
r 0.2 Ｍn Ｏ3 に、電解質と同成分であるイットリア安
定化ジルコニア（ＹＳＺ）の粉末を適宜の混合比で混合
し、高温で同時に焼成すれば、電極の物性が変化させら
れることに着目して、上記Ｌa 0.8 Ｓr 0.2 Ｍn Ｏ3 と
ＹＳＺの粉末との混合比を、たとえば、 (1) Ｌa 0.8 Ｓr 0.2 Ｍn Ｏ3 ：ＹＳＺ＝８：２ (2) Ｌa 0.8 Ｓr 0.2 Ｍn Ｏ3 ：ＹＳＺ＝４：６ とし、(1) の場合は焼成温度を１３５０℃〜１５００℃
とし、(2) の場合は焼成温度を１４００℃として酸素分
圧の変化を調べたところ、図１に示す如き結果が得ら
れ、同じ混合比とした場合の電極では、焼成温度が高く
なるに従いＰ（Ｏ2）* は小さくなることがわかった。
なお、ここで横軸の１０００Ｔ-1／Ｋ-1は電池温度の逆
数であり通常の運転範囲は０．８〜１．０の間である。
【００１５】図中、▽印、□印、△印、○印はいずれも
上記(1) の混合比の場合で、▽印は焼成温度を１３５０
℃、□印は焼成温度を１４００℃、△印は焼成温度を１
４３５℃、○印は焼成温度を１５００℃として焼成させ
たものであり、焼成温度が１３５０℃、１４００℃と低
いと、酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）* ＝１０3-4 atm と高くなる
が、焼成温度が１５００℃と高温になると、酸素分圧Ｐ
（Ｏ2 ）* ＝〜１atmに変化させることができ、この条
件で空気極を作製すれば、通常の運転条件である空気中
で電池性能を最大に引き出すことができる。
上記(1) の混合比の場合で、▽印は焼成温度を１３５０
℃、□印は焼成温度を１４００℃、△印は焼成温度を１
４３５℃、○印は焼成温度を１５００℃として焼成させ
たものであり、焼成温度が１３５０℃、１４００℃と低
いと、酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）* ＝１０3-4 atm と高くなる
が、焼成温度が１５００℃と高温になると、酸素分圧Ｐ
（Ｏ2 ）* ＝〜１atmに変化させることができ、この条
件で空気極を作製すれば、通常の運転条件である空気中
で電池性能を最大に引き出すことができる。
【００１６】又、図中、●印と◎印は異なる微細構造を
もつ２種類の電極を上記(2) の混合比で１４００℃の温
度で同時に焼成した場合を示すもので、いずれもこの混
合比と焼成温度を選定すると、酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）* を
最も望ましいＰ（Ｏ2 ）* ＝〜１atm （常圧付近）とす
ることができることになる。
もつ２種類の電極を上記(2) の混合比で１４００℃の温
度で同時に焼成した場合を示すもので、いずれもこの混
合比と焼成温度を選定すると、酸素分圧Ｐ（Ｏ2 ）* を
最も望ましいＰ（Ｏ2 ）* ＝〜１atm （常圧付近）とす
ることができることになる。
【００１７】本発明においては、上記のようにＬa 0.8
Ｓr 0.2 Ｍn Ｏ3 とＹＳＺの混合比を変更し焼成温度を
変えて焼成させることにより、電極−電解質界面での元
素の拡散等により電極物性を変化させることができて、
電極性能を向上させることができる。
Ｓr 0.2 Ｍn Ｏ3 とＹＳＺの混合比を変更し焼成温度を
変えて焼成させることにより、電極−電解質界面での元
素の拡散等により電極物性を変化させることができて、
電極性能を向上させることができる。
【００１８】又、本発明の空気極作製方法は、電極材料
に電解質と同成分のＹＳＺを混合して焼成して電極材料
の物性を変化させるものであるため、高温にて電極／電
解質を作製する共焼結型固体電解質型燃料電池等に最も
適しているが、電極粉末の履歴等を制御することにより
共焼結型以外の作製法（たとえば、緻密な電解質板上に
電極を塗り、再び焼くという塗布・焼成法など）にも適
用することができる。
に電解質と同成分のＹＳＺを混合して焼成して電極材料
の物性を変化させるものであるため、高温にて電極／電
解質を作製する共焼結型固体電解質型燃料電池等に最も
適しているが、電極粉末の履歴等を制御することにより
共焼結型以外の作製法（たとえば、緻密な電解質板上に
電極を塗り、再び焼くという塗布・焼成法など）にも適
用することができる。
【００１９】
【発明の効果】以上述べた如く、本発明の固体電解質型
燃料電池の空気極作製方法によれば、電極材料であるＬ
a 1-x Ａx Ｍn Ｏ3 （Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）に、電解質と
同成分のイットリア安定化ジルコニアＹＳＺの粉末を所
要の混合比で混合し、ＹＳＺの混入量が少ない場合は焼
成温度を高くして焼成するので、空気極のＰ（Ｏ2 ）*
を１atm 付近の常圧に変化させることができて、通常の
運転条件である空気中で電極の最高特性を引き出すこと
ができる、という優れた効果を奏し得る。
燃料電池の空気極作製方法によれば、電極材料であるＬ
a 1-x Ａx Ｍn Ｏ3 （Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）に、電解質と
同成分のイットリア安定化ジルコニアＹＳＺの粉末を所
要の混合比で混合し、ＹＳＺの混入量が少ない場合は焼
成温度を高くして焼成するので、空気極のＰ（Ｏ2 ）*
を１atm 付近の常圧に変化させることができて、通常の
運転条件である空気中で電極の最高特性を引き出すこと
ができる、という優れた効果を奏し得る。
【図１】本発明者等の実験結果を示す図である。
【図２】平板型の固体電解質型燃料電池の一例を示す断
面図である。
面図である。
【図３】電極界面導電率と酸素分圧の関係を示す図であ
る。
る。
１ 電解質板 ２ 空気極 ３ 燃料極
Claims (2)
- 【請求項１】 電極材料であるＬa 1-x Ａx Ｍn Ｏ
3 （Ａ：Ｓr 、Ｃa 等）に電解質と同成分であるイット
リア安定化ジルコニアＹＳＺの粉末を所要の混合比で混
合し、次いで、上記ＹＳＺの粉末の混合比率の方が多い
場合は高温で、又、ＹＳＺの粉末の混合比率の方が少な
い場合はそれよりも高温で両者を焼成して成形すること
を特徴とする固体電解質型燃料電池の空気極作製方法。 - 【請求項２】 焼成温度を１４００℃〜１５００℃とし
て焼成する請求項１記載の固体電解質型燃料電池の空気
極作製方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7090072A JPH08264191A (ja) | 1995-03-24 | 1995-03-24 | 固体電解質型燃料電池の空気極作製方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7090072A JPH08264191A (ja) | 1995-03-24 | 1995-03-24 | 固体電解質型燃料電池の空気極作製方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08264191A true JPH08264191A (ja) | 1996-10-11 |
Family
ID=13988333
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7090072A Pending JPH08264191A (ja) | 1995-03-24 | 1995-03-24 | 固体電解質型燃料電池の空気極作製方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08264191A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114813880A (zh) * | 2022-04-28 | 2022-07-29 | 安徽大学 | 一体化电化学气体传感器及制备工艺 |
-
1995
- 1995-03-24 JP JP7090072A patent/JPH08264191A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN114813880A (zh) * | 2022-04-28 | 2022-07-29 | 安徽大学 | 一体化电化学气体传感器及制备工艺 |
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