JPH082973A - 窒化珪素焼結体およびその製造方法 - Google Patents
窒化珪素焼結体およびその製造方法Info
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- JPH082973A JPH082973A JP6160544A JP16054494A JPH082973A JP H082973 A JPH082973 A JP H082973A JP 6160544 A JP6160544 A JP 6160544A JP 16054494 A JP16054494 A JP 16054494A JP H082973 A JPH082973 A JP H082973A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 焼結にHP,HIP,GPSを用いないで
も、高温特性が優れた緻密な窒化珪素焼結体を得る。 【構成】 窒化珪素焼結体は珪素と、窒素と、酸素と、
周期律表3A族元素から選択された2種の元素と、周期
律表3B族元素から選択された1種の元素とを含む。こ
れらの元素は焼結により、窒化珪素と、周期律表3A族
元素から選択された2種の元素酸化物と、周期律表3B
族元素から選択された1種の元素酸化物との組成になつ
ており、各組成物の重量をa,b1,b2,cとする
時、各組成物の重量割合は次式を満足する。 6≦(b1+b2+c)/(a+b1+b2+c)≦1
2 1≦(b1+b2)/c
も、高温特性が優れた緻密な窒化珪素焼結体を得る。 【構成】 窒化珪素焼結体は珪素と、窒素と、酸素と、
周期律表3A族元素から選択された2種の元素と、周期
律表3B族元素から選択された1種の元素とを含む。こ
れらの元素は焼結により、窒化珪素と、周期律表3A族
元素から選択された2種の元素酸化物と、周期律表3B
族元素から選択された1種の元素酸化物との組成になつ
ており、各組成物の重量をa,b1,b2,cとする
時、各組成物の重量割合は次式を満足する。 6≦(b1+b2+c)/(a+b1+b2+c)≦1
2 1≦(b1+b2)/c
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明はガスタービン、内燃機関
などの構造部材に好適なセラミツクス、特に高温での耐
酸化性と機械的強度とに優れる窒化珪素焼結体およびそ
の製造方法に関するものである。
などの構造部材に好適なセラミツクス、特に高温での耐
酸化性と機械的強度とに優れる窒化珪素焼結体およびそ
の製造方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】特開昭60-191063 号公報に開示されるよ
うに、窒化珪素の主成分に、イオン半径が0.97オン
グストロームよりも小さい周期律表3A族元素の酸化物
と、イオン半径が0.97オングストロームよりも大き
い周期律表4A族元素の酸化物と、周期律表2A族元素
の酸化物または窒化物とを添加した窒化珪素焼結体が知
られている。また、特開昭63-248773 号公報に開示され
るように、β・窒化珪素に、周期律表3A族元素の酸化
物と、周期律表4A族元素の酸化物とを添加した窒化珪
素焼結体が知られている。
うに、窒化珪素の主成分に、イオン半径が0.97オン
グストロームよりも小さい周期律表3A族元素の酸化物
と、イオン半径が0.97オングストロームよりも大き
い周期律表4A族元素の酸化物と、周期律表2A族元素
の酸化物または窒化物とを添加した窒化珪素焼結体が知
られている。また、特開昭63-248773 号公報に開示され
るように、β・窒化珪素に、周期律表3A族元素の酸化
物と、周期律表4A族元素の酸化物とを添加した窒化珪
素焼結体が知られている。
【0003】しかし、従来の窒化珪素焼結体は、組成物
の割合や焼成温度により耐酸化性や機械的特性にバラツ
キが生じ、また焼結にガス圧焼成法(GPS)、熱間静
水圧焼成法(HIP)、ホツトプレス法(HP)を用い
ないと緻密なものが得られない。
の割合や焼成温度により耐酸化性や機械的特性にバラツ
キが生じ、また焼結にガス圧焼成法(GPS)、熱間静
水圧焼成法(HIP)、ホツトプレス法(HP)を用い
ないと緻密なものが得られない。
【0004】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は上述の
問題に鑑み、焼結にガス圧焼成法、熱間静水圧焼成法、
ホツトプレス法を用いないでも、緻密なものが得られ
る、窒化珪素焼結体およびその製造方法を提供すること
にある。
問題に鑑み、焼結にガス圧焼成法、熱間静水圧焼成法、
ホツトプレス法を用いないでも、緻密なものが得られ
る、窒化珪素焼結体およびその製造方法を提供すること
にある。
【0005】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に、本発明による窒化珪素焼結体は、周期律表3A族元
素から選択された2種の元素と、周期律表3B族元素か
ら選択された1種の元素とを含有することを特徴とす
る。
に、本発明による窒化珪素焼結体は、周期律表3A族元
素から選択された2種の元素と、周期律表3B族元素か
ら選択された1種の元素とを含有することを特徴とす
る。
【0006】本発明による窒化珪素焼結体は、詳しく
は、珪素と、窒素と、酸素と、周期律表3A族元素から
選択された2種の元素と、周期律表3B族元素から選択
された1種の元素とを含み、これらの元素は珪素を窒化
珪素として換算し、周期律表3A族元素から選択された
2種の元素と周期律表3B族元素から選択された1種の
元素とを酸化物として換算した場合の各重量をa,b
1,b2,cとする時、次式 6≦(b1+b2+c)/(a+b1+b2+c)≦12 を満足し、かつ 1≦(b1+b2)/c を満足する組成割合になつている。
は、珪素と、窒素と、酸素と、周期律表3A族元素から
選択された2種の元素と、周期律表3B族元素から選択
された1種の元素とを含み、これらの元素は珪素を窒化
珪素として換算し、周期律表3A族元素から選択された
2種の元素と周期律表3B族元素から選択された1種の
元素とを酸化物として換算した場合の各重量をa,b
1,b2,cとする時、次式 6≦(b1+b2+c)/(a+b1+b2+c)≦12 を満足し、かつ 1≦(b1+b2)/c を満足する組成割合になつている。
【0007】
【作用】窒化珪素原料粉末に、周期律表3A族元素から
選択された2種の元素の酸化物粉末と、周期律表3B族
元素から選択された1種の元素の酸化物粉末と、周期律
表4B族元素から選択された1種の元素の酸化物粉末と
を添加することにより、低圧の窒素ガス中にて焼成し
て、緻密で耐酸化性と機械的強度に優れた窒化珪素焼結
体が得られ、ガスタービン、内燃機関など、高温での耐
酸化性や機械的強度が要求される構造部材に使用でき
る。
選択された2種の元素の酸化物粉末と、周期律表3B族
元素から選択された1種の元素の酸化物粉末と、周期律
表4B族元素から選択された1種の元素の酸化物粉末と
を添加することにより、低圧の窒素ガス中にて焼成し
て、緻密で耐酸化性と機械的強度に優れた窒化珪素焼結
体が得られ、ガスタービン、内燃機関など、高温での耐
酸化性や機械的強度が要求される構造部材に使用でき
る。
【0008】元素の周期律表の族を表す数字に、時計文
字を使用すべきところを、都合により算用数字を用いる
ことにする。
字を使用すべきところを、都合により算用数字を用いる
ことにする。
【0009】
【実施例】本発明による窒化珪素焼結体は、珪素と、窒
素と、酸素と、周期律表3A族元素から選択された2種
の元素と、周期律表3B族元素から選択された1種の元
素とを含む。これらの元素は窒化珪素と、周期律表3A
族元素から選択された2種の元素酸化物と、周期律表3
B族元素から選択された1種の元素酸化物との組成にな
つており、各組成物の重量をa,b1,b2,cとする
時、各組成物の割合は次式で表される。
素と、酸素と、周期律表3A族元素から選択された2種
の元素と、周期律表3B族元素から選択された1種の元
素とを含む。これらの元素は窒化珪素と、周期律表3A
族元素から選択された2種の元素酸化物と、周期律表3
B族元素から選択された1種の元素酸化物との組成にな
つており、各組成物の重量をa,b1,b2,cとする
時、各組成物の割合は次式で表される。
【0010】 6≦(b1+b2+c)/(a+b1+b2+c)≦12 1≦(b1+b2)/c また、本発明による窒化珪素焼結体は、珪素と、窒素
と、酸素と、周期律表3A族元素から選択された2種の
元素と、周期律表3B族元素から選択された1種の元素
とを含み、これらの元素は窒化珪素と、周期律表3A族
元素から選択された2種の元素酸化物と、周期律表3B
族元素から選択された1種の元素酸化物と、周期律表4
B族元素の酸化物であるSiO2との組成になつてお
り、各組成物の重量をa,b1,b2,c,dとする
時、各組成物の割合は次式で表される。
と、酸素と、周期律表3A族元素から選択された2種の
元素と、周期律表3B族元素から選択された1種の元素
とを含み、これらの元素は窒化珪素と、周期律表3A族
元素から選択された2種の元素酸化物と、周期律表3B
族元素から選択された1種の元素酸化物と、周期律表4
B族元素の酸化物であるSiO2との組成になつてお
り、各組成物の重量をa,b1,b2,c,dとする
時、各組成物の割合は次式で表される。
【0011】 6≦(b1+b2+c+d)/(a+b1+b2+c+d)≦12 1≦(b1+b2)/c 1≦(b1+b2+c)/d 詳しくは、周期律表3A族元素から選択された2種の元
素酸化物は、Yの酸化物(Y2O3)と、Yb,Ho,
Dy,Er,Laから選択された1種の酸化物(Yb2
O3,Ho2O3,Dy2O3,Er2O3,La2O
3の1種)とである。周期律表3A族元素から選択され
た2種の元素酸化物は、焼成時窒化珪素およびSiO2
と反応して窒化珪素の結晶粒界に高融点化合物を生成
し、高温における耐酸化性を高める。窒化珪素に対する
周期律表3A族元素から選択された2種の元素酸化物の
添加量は10〜20%が好ましく、12%程度が最適で
ある。窒化珪素に対する周期律表3A族元素から選択さ
れた2種の元素酸化物の添加量が多くなると、高温での
耐酸化性は向上するが高温での機械的強度が低下する。
窒化珪素に対する周期律表3A族元素から選択された2
種の元素酸化物の添加量が少くなると、焼結の度合が低
下し、高温での耐酸化性も低下する。周期律表3A族元
素から選択された2種の元素酸化物の内で、Yの酸化物
の添加量は、Yb,Ho,Dy,Er,Laから選択さ
れた1種の元素酸化物の添加量よりも少く、後者の50
%程度が適当である。
素酸化物は、Yの酸化物(Y2O3)と、Yb,Ho,
Dy,Er,Laから選択された1種の酸化物(Yb2
O3,Ho2O3,Dy2O3,Er2O3,La2O
3の1種)とである。周期律表3A族元素から選択され
た2種の元素酸化物は、焼成時窒化珪素およびSiO2
と反応して窒化珪素の結晶粒界に高融点化合物を生成
し、高温における耐酸化性を高める。窒化珪素に対する
周期律表3A族元素から選択された2種の元素酸化物の
添加量は10〜20%が好ましく、12%程度が最適で
ある。窒化珪素に対する周期律表3A族元素から選択さ
れた2種の元素酸化物の添加量が多くなると、高温での
耐酸化性は向上するが高温での機械的強度が低下する。
窒化珪素に対する周期律表3A族元素から選択された2
種の元素酸化物の添加量が少くなると、焼結の度合が低
下し、高温での耐酸化性も低下する。周期律表3A族元
素から選択された2種の元素酸化物の内で、Yの酸化物
の添加量は、Yb,Ho,Dy,Er,Laから選択さ
れた1種の元素酸化物の添加量よりも少く、後者の50
%程度が適当である。
【0012】周期律表3B族元素から選択された1種の
元素酸化物は、例えばAlの酸化物である。周期律表3
B族元素の酸化物であるAl2O3と、周期律表4B族
元素の酸化物であるSiO2は、焼結体に含まれる過剰
酸素を取り除く効果があり、高温での抗折強度を高め
る。過剰酸素とは金属元素と化学的に結合し得る酸素量
を超える余剰量の酸素をいう。周期律表3B族元素から
選択された1種の元素酸化物の添加量は、各元素の酸化
物の全添加量の25〜40%が好ましく、30〜35%
が最適である。周期律表3B族元素から選択された1種
の元素酸化物の添加量が多くなると、低温での抗折強度
が低下する。周期律表3B族元素から選択された1種の
元素酸化物の添加量が少くなると、高温での抗折強度が
低下する。
元素酸化物は、例えばAlの酸化物である。周期律表3
B族元素の酸化物であるAl2O3と、周期律表4B族
元素の酸化物であるSiO2は、焼結体に含まれる過剰
酸素を取り除く効果があり、高温での抗折強度を高め
る。過剰酸素とは金属元素と化学的に結合し得る酸素量
を超える余剰量の酸素をいう。周期律表3B族元素から
選択された1種の元素酸化物の添加量は、各元素の酸化
物の全添加量の25〜40%が好ましく、30〜35%
が最適である。周期律表3B族元素から選択された1種
の元素酸化物の添加量が多くなると、低温での抗折強度
が低下する。周期律表3B族元素から選択された1種の
元素酸化物の添加量が少くなると、高温での抗折強度が
低下する。
【0013】本発明の窒化珪素焼結体を製造するに当つ
ては、窒化珪素の粉末と各元素の酸化物の粉末とを所定
の重量割合になるように混合し、必要により適当なバイ
ンダを混合し、普通の成形法(例えば常圧焼成法)によ
り、例えば2000kgf/cm2の圧力で所要の成形体に成
形し、該成形体を圧力9〜10kgf/cm2 、温度約170
0℃以上の、窒素ガスを含む雰囲気中で約6時間焼成す
る。焼成方法は、ガス圧焼成法(GPS)、熱間静水圧
焼成法(HIP)、ホツトプレス法(HP)などによら
ず、常圧焼成法(LGPS)でよい。
ては、窒化珪素の粉末と各元素の酸化物の粉末とを所定
の重量割合になるように混合し、必要により適当なバイ
ンダを混合し、普通の成形法(例えば常圧焼成法)によ
り、例えば2000kgf/cm2の圧力で所要の成形体に成
形し、該成形体を圧力9〜10kgf/cm2 、温度約170
0℃以上の、窒素ガスを含む雰囲気中で約6時間焼成す
る。焼成方法は、ガス圧焼成法(GPS)、熱間静水圧
焼成法(HIP)、ホツトプレス法(HP)などによら
ず、常圧焼成法(LGPS)でよい。
【0014】以下、本発明を実施例に基づいて説明す
る。
る。
【0015】実施例1A:窒化珪素粉末(Si3N4)
を88wt%と、周期律表3A族元素の酸化物であるY2
O3粉末を4wt%と、周期律表3A族元素の酸化物であ
るHo2O3粉末を2wt%と、周期律表3B族元素の酸
化物であるAl2O3粉末を4wt%と、周期律表4B族
元素の酸化物であるSiO2粉末を2wt%とを混合し、
これらの粉末をC.I.P.を用いて圧力2000kgf/
cm2 のもとで成形し、成形体を圧力9.3kgf/cm2 の窒
素ガスを含む雰囲気中にて、温度1900℃で6時間焼
成し、窒化珪素焼結体を作製した。
を88wt%と、周期律表3A族元素の酸化物であるY2
O3粉末を4wt%と、周期律表3A族元素の酸化物であ
るHo2O3粉末を2wt%と、周期律表3B族元素の酸
化物であるAl2O3粉末を4wt%と、周期律表4B族
元素の酸化物であるSiO2粉末を2wt%とを混合し、
これらの粉末をC.I.P.を用いて圧力2000kgf/
cm2 のもとで成形し、成形体を圧力9.3kgf/cm2 の窒
素ガスを含む雰囲気中にて、温度1900℃で6時間焼
成し、窒化珪素焼結体を作製した。
【0016】得られた窒化珪素焼結体を、温度1000
℃で150時間の酸化試験を行つた。酸化試験前後の相
対密度、抗折強度(JISR1601四点曲げ)、酸化重量(高
温耐酸化性)を測定した結果を、比較例1と併せて図
1,2に示す。
℃で150時間の酸化試験を行つた。酸化試験前後の相
対密度、抗折強度(JISR1601四点曲げ)、酸化重量(高
温耐酸化性)を測定した結果を、比較例1と併せて図
1,2に示す。
【0017】実施例1B:窒化珪素(Si3N4)粉末
を88wt%と、周期律表3A族元素の酸化物であるY2
O3粉末を4wt%と、周期律表3A族元素の酸化物であ
るYb2O3粉末を2wt%と、周期律表3B族元素の酸
化物であるAl2O3粉末を4wt%と、周期律表4B族
元素の酸化物であるSiO2粉末を2wt%とを混合し、
これらの粉末をC.I.P.を用いて圧力2000kgf/
cm2 のもとで成形し、成形体を圧力9.3kgf/cm2 の窒
素ガスを含む雰囲気中にて、温度1900℃で6時間焼
成し、窒化珪素焼結体を作製した。
を88wt%と、周期律表3A族元素の酸化物であるY2
O3粉末を4wt%と、周期律表3A族元素の酸化物であ
るYb2O3粉末を2wt%と、周期律表3B族元素の酸
化物であるAl2O3粉末を4wt%と、周期律表4B族
元素の酸化物であるSiO2粉末を2wt%とを混合し、
これらの粉末をC.I.P.を用いて圧力2000kgf/
cm2 のもとで成形し、成形体を圧力9.3kgf/cm2 の窒
素ガスを含む雰囲気中にて、温度1900℃で6時間焼
成し、窒化珪素焼結体を作製した。
【0018】得られた窒化珪素焼結体を、温度1000
℃で150時間の酸化試験を行つた。酸化試験前後の相
対密度、抗折強度、酸化重量を測定した結果を、実施例
Aと同様に比較例1と併せて図1,2に示す。
℃で150時間の酸化試験を行つた。酸化試験前後の相
対密度、抗折強度、酸化重量を測定した結果を、実施例
Aと同様に比較例1と併せて図1,2に示す。
【0019】図1,2から明らかなように、本発明によ
る窒化珪素焼結体は常温での抗折強度と高温での抗折強
度が非常に高く、熱機関などの構造部材に使用して耐え
るものである。
る窒化珪素焼結体は常温での抗折強度と高温での抗折強
度が非常に高く、熱機関などの構造部材に使用して耐え
るものである。
【0020】
【発明の効果】本発明は上述のように、窒化珪素と、周
期律表3A族元素から選択された2種の元素酸化物と、
周期律表3B族元素から選択された1種の元素酸化物と
を含有することを特徴とするものであり、常温でも高温
でも抗折強度が非常に高く、熱機関などの構造部材に使
用できる窒化珪素焼結体が得られる。
期律表3A族元素から選択された2種の元素酸化物と、
周期律表3B族元素から選択された1種の元素酸化物と
を含有することを特徴とするものであり、常温でも高温
でも抗折強度が非常に高く、熱機関などの構造部材に使
用できる窒化珪素焼結体が得られる。
【0021】本発明の窒化珪素焼結体は常圧焼成法を採
用できるので、製造が簡単で、製品にバラツキが少く、
製造経費を低減できる。
用できるので、製造が簡単で、製品にバラツキが少く、
製造経費を低減できる。
【図1】本発明に係る窒化珪素焼結体の特性を従来例と
比較して表す線図である。
比較して表す線図である。
【図2】同窒化珪素焼結体の試験結果を従来例と併せて
示す表図である。
示す表図である。
Claims (6)
- 【請求項1】周期律表3A族元素から選択された2種の
元素と、周期律表3B族元素から選択された1種の元素
とを含有することを特徴とする、窒化珪素焼結体。 - 【請求項2】珪素と、窒素と、酸素と、周期律表3A族
元素から選択された2種の元素と、周期律表3B族元素
から選択された1種の元素とを含み、これらの元素は珪
素を窒化珪素として換算し、周期律表3A族元素から選
択された2種の元素と周期律表3B族元素から選択され
た1種の元素とを酸化物として換算した場合の各重量を
a,b1,b2,cとする時、次式 6≦(b1+b2+c)/(a+b1+b2+c)≦12 を満足し、かつ 1≦(b1+b2)/c を満足する組成割合になつていることを特徴とする、窒
化珪素焼結体。 - 【請求項3】前記周期律表3A族元素はYと、Yb,H
o,Dy,Er,Laのうちから選択された1種とであ
り、周期律表3B族元素はAlである、請求項1,2に
記載の窒化珪素焼結体。 - 【請求項4】窒化珪素の粉末と、周期律表3A族元素か
ら選択された2種の元素酸化物の粉末と、周期律表3B
族元素から選択された1種の元素酸化物の粉末とを混合
し、窒素を含有するガス中にて焼成することを特徴とす
る、窒化珪素焼結体の製造方法。 - 【請求項5】珪素と、窒素と、酸素と、周期律表3A族
元素から選択された2種の元素と、周期律表3B族元素
から選択された1種の元素とを含み、これらの元素は窒
化珪素と、周期律表3A族元素から選択された2種の元
素酸化物と、周期律表3B族元素から選択された1種の
元素酸化物と、SiO2との各重量をa,b1,b2,
c,dとする時、 6≦(b1+b2+c+d)/(a+b1+b2+c+d)≦12 を満足し、かつ 1≦(b1+b2)/c,1≦(b1+b2+c)/d を満足する組成割合になつており、該組成割合の粉末か
ら作成した成形体を、窒素を含有するガス中にて170
0〜2000℃の温度域で焼成することを特徴とする、
窒化珪素焼結体の製造方法。 - 【請求項6】前記周期律表3A族元素はYと、Yb,H
o,Dy,Er,Laのうちから選択された1種とであ
り、前記周期律表3B族元素はAlである、請求項4,
5に記載の窒化珪素焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6160544A JPH082973A (ja) | 1994-06-20 | 1994-06-20 | 窒化珪素焼結体およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6160544A JPH082973A (ja) | 1994-06-20 | 1994-06-20 | 窒化珪素焼結体およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH082973A true JPH082973A (ja) | 1996-01-09 |
Family
ID=15717286
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6160544A Pending JPH082973A (ja) | 1994-06-20 | 1994-06-20 | 窒化珪素焼結体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH082973A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH09208739A (ja) * | 1997-01-13 | 1997-08-12 | Tokin Corp | シート状複合材料 |
-
1994
- 1994-06-20 JP JP6160544A patent/JPH082973A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH09208739A (ja) * | 1997-01-13 | 1997-08-12 | Tokin Corp | シート状複合材料 |
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