JPH08316014A

JPH08316014A - 磁石およびその製造方法

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Publication number: JPH08316014A
Application number: JP7141319A
Authority: JP
Inventors: Koichi Yajima; 弘一矢島; Katashi Takebuchi; 確竹渕; Takeshi Nagai; 武司永井
Original assignee: TDK Corp
Current assignee: TDK Corp
Priority date: 1995-05-16
Filing date: 1995-05-16
Publication date: 1996-11-29
Anticipated expiration: 2019-07-07
Also published as: JP3540438B2

Abstract

(57)【要約】【目的】保磁力が高い磁石粉末と、この磁石粉末を用
いたボンディッド磁石および温間成形磁石とを、安価に
提供する。【構成】Ｒ（Ｙを含む希土類元素の１種以上）、Ｔ
（Ｆｅであるか、Ｃｏ、ＮｉおよびＣｕの１種以上なら
びにＦｅ）およびＢを含有し、実質的にＲ₂ Ｔ₁₄Ｂから
なる相を含む成形体用合金と、Ｒを含み、Ｒ₂ Ｔ₁₄Ｂよ
りもＲリッチな溶浸用合金とを用い、溶融した溶浸用合
金を、成形体用合金の粉末の成形体に溶浸させて溶浸体
を得、この溶浸体を粉砕して、粒子径１００〜５００μ
m 、保磁力５ kOe以上の磁石粒子を得る。この磁石粒子
を用いてボンディッド磁石や温間成形磁石を作製する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、希土類磁石およびその
製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】高性能を有する希土類磁石としては、粉
末冶金法によるＳｍ−Ｃｏ系磁石でエネルギー積３２Ｍ
ＧＯｅのものが量産されている。また、近年Ｎｄ₂ Ｆｅ
₁₄Ｂ磁石等のＲ−Ｔ−Ｂ系磁石（ＴはＦｅ、またはＦｅ
およびＣｏ）が開発されている。Ｒ−Ｔ−Ｂ系磁石は、
Ｓｍ−Ｃｏ系磁石に比べ原料が安価である。Ｒ−Ｔ−Ｂ
系磁石は、従来のＳｍ−Ｃｏ系の粉末冶金プロセス（溶
解→母合金鋳造→インゴット粗粉砕→微粉砕→成形→焼
結→磁石）を適用して製造される焼結磁石と、磁石粉末
を樹脂バインダや金属バインダで結合したボンディッド
磁石とに大きく分類される。

【０００３】Ｒ−Ｔ−Ｂ系焼結磁石の製造方法には、１
種類の原料合金を粉砕し、得られた粉末を成形して焼結
する方法（特公昭６１−３４２４２号公報等）や、組成
の相異なる２種類の合金粉末を混合して成形し、焼結す
る方法（特開昭６１−８１６０３号公報、特開昭６３−
９３８４１号公報、特開平５−１０５９１５号公報等）
などが挙げられる。

【０００４】しかし、焼結法では、一般的に成形体が焼
結時に体積で３０〜４０％も収縮してしまう。この収縮
は、粉末を成形する際の圧力を高くすることにより低減
可能であるが、通常の磁石の要求寸法精度を満足するほ
どの変形量および収縮率に抑えることは困難である。こ
のため、焼結後に所定の寸法および形状とするための研
削が必要となり、コストアップの原因となっている。

【０００５】これに対し、Ｒ−Ｔ−Ｂ系ボンディッド磁
石は、圧縮成形後の焼成が不要なため、磁石寸法は金型
寸法とほぼ同じとなる。このため、寸法精度が高く、製
造後に形状加工を必要としない。しかし、工業化されて
いるＲ−Ｔ−Ｂ系のボンディッド磁石は、特公平１−５
４４５７号公報に示されるように、単ロール法等による
急冷凝固を利用して得た多結晶粒子を用いるので等方性
磁石となる。

【０００６】一方、異方性ボンディッド磁石用の磁石粉
末としては、特公平４−２０２４２号公報に示されるよ
うに、急冷凝固した粉末をホットプレスにより一軸性圧
縮して高密度化した後、高温で一軸性塑性加工（ダイア
ップセット）を施して異方性化し、得られた異方性圧粉
体を粉砕したものが提案されている。しかし、この異方
性化プロセスは手間がかかり、生産コストが大幅に上昇
してしまうので、異方性ボンディッド磁石としての生産
は行なわれていないのが現状である。

【０００７】また、合金の水素吸蔵→脱水素による再結
晶化という工程により、急冷凝固合金と同様な組織構造
とし、かつ異方性を付与することも可能な方法も提案さ
れている（特開平１−１３２１０６号公報）。しかし、
この方法では、合金組成、水素吸蔵、脱水素などの条件
の微小な変動により、磁石粒子の磁気的異方性が著しく
低下したり、磁気的異方性にばらつきが生じたりしやす
いので、安定性に欠けるという問題がある。

【０００８】また、急冷凝固を利用して得た磁石粒子や
再結晶を利用した磁石粒子は、保磁力発生機構がピンニ
ングタイプであるため着磁がしにくい。このため、着磁
に要する磁界強度が極めて大きいという問題がある。

【０００９】ボンディッド磁石に異方性焼結磁石の粉砕
粉を用いることも考えられるが、焼結体を粉砕すると保
磁力や角形比が極端に劣化するため、磁石としての特性
が得られない。この他、鋳造・熱間圧延プロセスで製造
した磁石体の粉砕粉も異方性ボンディッド磁石の原料と
して提案されているが、焼結体を粉砕した場合と同様
に、粉砕による保磁力の劣化が大きいため、実用材料と
はなっていない。

【００１０】また、微粉の加圧成形→解砕→加熱→解砕
という工程により集合粒度１００〜１０００μm の集合
粉末とし、これをボンディッド磁石に適用する方法が提
案されている（特開昭６１−１７９８０１号公報）。同
公報では、上記工程により、個々の結晶粒の周囲をＮｄ
に富んだ相が覆った集合粉末が得られるとしているが、
上記工程では粒界相の制御が不十分になりやすく、この
ような組織構造を安定して実現することが難しい。

【００１１】また、焼結用の微粉を磁界中配向成形し、
得られた成形体を通常の焼結磁石よりも低い温度で焼成
することにより多孔質の焼結体を作り、これに樹脂を含
浸させて異方性ボンディッド磁石とする方法も提案され
ている（特開昭５９−２１９９０４号公報）。しかし、
この方法も、粒界相を積極的には制御していないため、
安定して高保磁力を得ることは難しい。

【００１２】また、特開平５−４７５２８号公報には、
Ｎｄ−Ｆｅ−Ｂ磁石粉末に焼結阻止剤または気化剤を混
合するか、あるいは磁石粉末の表面を酸化した後、磁石
粉末を磁界中で圧縮して圧粉体を作り、圧粉体を焼成し
て開放気孔を有する異方性焼成体を作り、４００〜１０
００℃で熱処理後、開放気孔に樹脂を含浸して硬化する
方法が記載されている。この方法も、粒界相を積極的に
は制御していないため、安定して高保磁力を得ることは
難しい。

【００１３】ところで、上記した急冷凝固粉末は温間成
形磁石にも適用できるが、温間成形磁石においても等方
性であるということにかわりはない。

【００１４】

【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、保磁
力が高い磁石粉末と、この磁石粉末を用いたボンディッ
ド磁石および温間成形磁石とを、安価に提供することで
ある。

【００１５】

【課題を解決するための手段】このような目的は、下記
（１）〜（６）のいずれかの構成により達成される。（１）Ｒ（Ｒは、Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種
である）、Ｔ（Ｔは、Ｆｅであるか、Ｃｏ、Ｎｉおよび
Ｃｕの少なくとも１種ならびにＦｅである）およびＢを
含有し、実質的にＲ₂ Ｔ₁₄Ｂからなる相を含む成形体用
合金と、Ｒを含み、Ｒ₂ Ｔ₁₄ＢよりもＲリッチな溶浸用
合金とを用い、溶融した溶浸用合金を、成形体用合金の
粉末の成形体に溶浸させて溶浸体を得、この溶浸体を粉
砕して磁石粉末を得る工程を有する磁石の製造方法。（２）実質的にＲ₂ Ｔ₁₄Ｂ相（Ｒは、Ｙを含む希土類元
素の少なくとも１種であり、Ｔは、Ｆｅであるか、Ｃ
ｏ、ＮｉおよびＣｕの少なくとも１種ならびにＦｅであ
る）からなる主相と、Ｒ₂ Ｔ₁₄ＢよりもＲリッチであ
り、前記主相を包囲する副相とを含み、粒子径１００〜
５００μm 、保磁力５ kOe以上である磁石粉末を含む磁
石。（３）磁石粉末の平均主相径が０．５〜１０μm である
上記（２）の磁石。（４）前記磁石粉末をバインダで結合したボンディッド
磁石である上記（２）または（３）の磁石。（５）前記磁石粉末を温間成形した温間成形磁石である
上記（２）または（３）の磁石。（６）上記（１）の磁石の製造方法により製造されたも
のである上記（２）〜（５）のいずれかの磁石。

【００１６】

【作用および効果】本発明では、実質的にＲ₂ Ｔ₁₄Ｂか
らなる相を有する粉末を磁界中で成形し、得られた成形
体に、Ｒリッチな溶浸用合金を溶浸させて、溶浸体を製
造する。この場合の溶浸とは、溶融した合金を成形体に
染み込ませることである。液相の溶浸用合金は、成形体
用合金の粉末に対して極めて濡れ性が良好であるため、
短時間で成形体中の粒子間の空隙に充填される。このた
め、保磁力発生に重要なＲリッチ相が溶浸体中において
偏在しない組織構造が安定して得られる。しかも、溶浸
の際には成形体用合金粉末は結晶成長せずその粒子径が
維持されるので、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ主相の径が小さな組織構造
が安定して得られる。

【００１７】このようにして得られた溶浸体を粒子径１
００〜５００μm 程度に粉砕すれば、焼結体を粉砕した
場合と異なり保磁力の劣化が抑えられ、しかも、保磁力
劣化防止効果のばらつきが小さくなる。このため、５ k
Oe以上の高保磁力を有する異方性磁石粉末が得られる。
そして、この異方性磁石粉末をボンディッド磁石や温間
成形磁石の製造に使用すれば、高保磁力の異方性ボンデ
ィッド磁石や異方性温間成形磁石が安定して得られる。

【００１８】

【具体的構成】以下、本発明の具体的構成について詳細
に説明する。

【００１９】本発明では、成形体用合金と溶浸用合金と
を用い、溶融した溶浸用合金を成形体用合金の粉末の成
形体に溶浸することにより溶浸体を製造し、この溶浸体
を粉砕して磁石粉末を得る。

【００２０】＜成形体用合金＞成形体用合金は、Ｒ（Ｒ
は、Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種である）、Ｔ
（Ｔは、Ｆｅであるか、Ｃｏ、ＮｉおよびＣｕの少なく
とも１種ならびにＦｅである）およびＢを含有し、実質
的にＲ₂ Ｔ₁₄Ｂからなる相を含む。成形体用合金の具体
的組成は、目的とする磁石特性に応じ、溶浸用合金の組
成などを考慮して適宜決定すればよいが、好ましくは、
Ｒを２６〜３８重量％、Ｂを０．９〜３重量％含み、残
部が実質的にＴであるものとし、より好ましくは、Ｒを
２７〜３３重量％、Ｂを１．０〜１．５重量％含み、残
部が実質的にＴであるものとする。

【００２１】Ｒは、Ｙ、ランタニドおよびアクチニドで
あるが、高残留磁束密度を得るためには好ましくはＮｄ
および／またはＰｒを用いる。これらの他に、Ｔｂ、Ｄ
ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｇｄ、Ｅｒ、Ｈｏ、Ｅｕ、Ｐｍ、Ｔ
ｍ、Ｙｂ、Ｙ等の１種以上を用いてもよい。Ｎｄ＋Ｐｒ
は、成形体用合金のＲの５０重量％以上、特に８０重量
％以上を占めることが好ましい。希土類元素の原料とし
ては、ミッシュメタル等の混合物を用いることもでき
る。成形体用合金中のＲ含有量が少なすぎると鉄に富む
相が析出して高保磁力が得られなくなり、Ｒ含有量が多
すぎると高残留磁束密度が得られなくなる。

【００２２】Ｒ₂ Ｔ₁₄Ｂ系焼結磁石では、Ｒリッチ相が
液相となって流動することにより焼結反応が進行するの
で、原料粉末を一般にＲ₂ Ｔ₁₄ＢよりもＲリッチとす
る。本発明では、成形体用合金粉末の成形体にＲリッチ
な溶浸用合金を溶浸させることにより、成形体中の粒子
周囲に保磁力発生のためのＲリッチ相を形成するので、
成形体用合金の組成をＲ₂ Ｔ₁₄ＢよりもＲリッチとする
必要はない。逆に、成形体用合金のＲ比率が高すぎる
と、高残留磁束密度が得られなくなる。

【００２３】成形体用合金中のＢ含有量が少なすぎると
高保磁力が得られなくなり、Ｂ含有量が多すぎると高残
留磁束密度が得られなくなる。

【００２４】成形体用合金では、Ｆｅ＋ＣｏがＴの５０
重量％以上、特に９０重量％以上を占めることが好まし
い。Ｔ中のＦｅ＋Ｃｏの比率が小さすぎると、磁石化し
たときに飽和磁化が小さくなり、高残留磁束密度が得ら
れなくなる。

【００２５】また、成形体用合金では、Ｆｅ／（Ｆｅ＋
Ｃｏ）が７０重量％以上であることが好ましい。Ｆｅが
少ないと磁石化したときに高残留磁束密度が得られなく
なる。

【００２６】上記各元素の他、保磁力改善や耐食性改善
などのために、Ａｌ、Ｃ、Ｓｉ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｍｇ、Ｎ
ｂ、Ｓｎ、Ｗ、Ｖ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ｇａなどの元素
を添加してもよいが、添加量が６重量％を超えると残留
磁束密度の低下が問題となる。

【００２７】合金中には、これらの元素の他、酸素等の
不可避的不純物や微量添加物などが含まれていてもよ
い。

【００２８】本発明では、成形体用合金粉末を磁界中で
配向しながら成形するので、粉末化したときに単結晶粒
子となるような結晶粒径であることが好ましいが、多結
晶粒子であっても粒子内で結晶粒が配向していればよい
ので、平均結晶粒径は、例えば３〜６００μm 程度の広
い範囲から選択することができる。

【００２９】成形体用合金の粉末の平均粒子径は、好ま
しくは０．２〜２０μm 、より好ましくは０．５〜１０
μm である。平均粒子径が小さすぎると粉末中の酸素量
が多くなるため、溶浸用合金の使用量とのバランスによ
っては高保磁力が得られにくくなる。一方、平均粒子径
が大きすぎると、保磁力の低下を招く。

【００３０】成形体用合金の粉末の製造方法は特に限定
されず、鋳造合金を水素吸蔵粉砕などにより粉末化する
方法や、還元拡散法等のいずれを用いてもよく、焼結磁
石を粉砕して粉末化したもの、あるいは焼結磁石の研削
屑を用いてもよい。磁界配向により異方性化された焼結
磁石を粉砕あるいは研削すれば、配向された小径の結晶
粒からなる多結晶粒子を得ることができるので、高残留
磁束密度かつ高保磁力の溶浸体が得られる。

【００３１】＜溶浸用合金＞溶浸用合金は、Ｒを含み、
Ｒ₂ Ｔ₁₄ＢよりもＲリッチな合金である。

【００３２】溶浸用合金の融点は、好ましくは３００℃
以上、より好ましくは４００℃以上であり、好ましくは
８００℃以下、より好ましくは７００℃以下である。融
点が低すぎると、成形時に潤滑剤やバインダとして用い
るワックス等の有機物の分解温度との関係から、磁石中
の残留炭素量が増加し、保磁力が低くなってしまう。ま
た、成形体用合金粉末のもつ吸着水が抜けきらないうち
に溶浸が始まることになり、この点からも保磁力低下を
招く。一方、融点が高すぎると、磁石の主相となるＲ₂
Ｔ₁₄Ｂ相の結晶粒が溶浸時に大きく成長してしまうの
で、好ましくない。

【００３３】溶浸用合金の組成は、必要とされる融点が
得られるように、また、溶浸体を粉砕した磁石粉末の保
磁力が高くなるように決定すればよく、特に限定されな
いが、Ｒに加え、Ｍ（Ｍは、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、
Ａｌ、Ｓｎ、ＧａおよびＡｇの少なくとも１種である）
を含むことが好ましい。Ｒとしては、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ
およびＣｅの少なくとも１種、特にＮｄ、ＰｒおよびＤ
ｙの少なくとも１種が好ましい。Ｍとしては、Ｆｅ、Ｃ
ｏ、ＣｕおよびＡｌの少なくとも１種、特にＦｅ、Ｃｏ
およびＣｕの少なくとも１種がより好ましい。

【００３４】溶浸用合金のＲ含有量は、好ましくは４０
〜９９重量％、より好ましくは６０〜９０重量％であ
る。Ｒが少なすぎると融点を低くすることが難しくな
り、また、磁石の保磁力向上効果も不十分となる。Ｒが
多すぎるか、あるいはＲ単体であっても、やはり融点が
高くなってしまう。なお、残部は実質的に上記Ｍである
ことが好ましい。ただし、Ｍの一部に替えて、Ｂ、Ｓ
ｉ、Ｃやその他の元素の少なくとも１種を添加してもよ
い。ただし、これらの元素の合計含有率は、溶浸用合金
の３重量％以下とすることが好ましい。また、これらの
他、酸素等の不可避的不純物や微量添加元素が含まれて
いてもよい。

【００３５】溶浸用合金はバルク状であってもよく、粉
末状であってもよいが、溶浸用合金はＲ含有量が多く酸
化されやすいため、好ましくはバルク状のものまたは粗
粉を用いる。

【００３６】溶浸用合金の製造方法は特に限定されず、
鋳造法や液体急冷法等のいずれを用いてもよい。

【００３７】＜成形＞成形体用合金の粉末は、通常、焼
結磁石製造の際の磁石粉末成形と同様にして圧縮成形す
る。異方性磁石粉末を製造するためには、磁界中で成形
して成形体用合金の粉末を配向する。

【００３８】圧縮成形の際の成形圧力は特に限定され
ず、また、成形体の密度も特に限定されない。

【００３９】成形時の磁界強度は、通常、１０ kOe以
上、好ましくは１５ kOe以上とする。成形時に印加する
磁界は、直流磁界であってもパルス磁界であってもよ
く、これらを併用してもよい。本発明は、圧力印加方向
と磁界印加方向とがほぼ直交するいわゆる横磁場成形法
にも、圧力印加方向と磁界印加方向とがほぼ一致するい
わゆる縦磁場成形法にも適用することができる。

【００４０】成形は、粉末の酸化を避けるために、通
常、５０℃以下で行なう。

【００４１】＜溶浸＞溶浸は、溶浸用合金をその融点以
上まで加熱することにより行なう。

【００４２】溶浸用合金の加熱手段は特に限定されず、
電気炉や高周波加熱炉等のいずれを用いてもよいが、成
形体も同時に加熱できる手段、例えば、電気炉を用いる
ことが好ましい。成形体を溶浸用合金と同等の温度まで
加熱することにより、成形体へ均一な溶浸ができる。

【００４３】具体的な溶浸方法は特に限定されない。例
えば、溶浸用合金の融液に成形体を浸漬する方法や、融
液を成形体に注ぐ方法、融液に成形体の一部を浸して成
形体内に吸い取る方法などのいずれを用いてもよい。た
だし、好ましくは、成形体と溶浸用合金とを接触させた
状態で、溶浸用合金を溶融する方法を用いる。具体的に
は、成形体上に溶浸用合金を載置し、これを溶融するこ
とが好ましい。溶浸用合金の融液に成形体を浸漬する方
法を用いてもよいが、この場合には、融液から引き上げ
た後に、成形体の表面全面で溶浸用合金が凝固するた
め、それを研削して除去する工程を設ける必要がある。
これに対し、溶浸用合金を必要量だけ成形体上に載置し
て溶融すれば、溶浸後の成形体表面には溶浸用合金が残
存しないか、あるいは成形体上面にわずかに残存するだ
けなので、工程を簡略化することができる。しかも、こ
の方法では、溶融時に溶浸用合金は成形体以外と接触し
ていないため、不純物の混入を防ぐことができる。

【００４４】成形体上に溶浸用合金を載置する方法を用
いる場合、実用的には空隙の容積よりも少ない量の溶浸
用合金を用いることが好ましい。なお、成形体の空隙率
は、成形体用合金の組成と成形体密度とから算出するこ
とができる。具体的には、成形体の空隙に対し好ましく
は１０〜１００容量％、より好ましくは４０〜１００容
量％の溶浸用合金を用いる。溶浸用合金の使用量が少な
すぎると、保磁力の高い磁石粉末が得にくくなる。一
方、成形体の空隙よりも多量に使用した場合、磁気特性
は向上せず、しかも、成形体表面に余剰の溶浸用合金が
残存し、溶浸後に研削等の加工を施す必要が生じること
がある。

【００４５】溶浸用合金を成形体上に載置する形態は特
に限定されず、例えば、粗粉やインゴットの砕片を所定
量秤量して載置してもよいが、好ましくは、溶浸用合金
の粗粉を成形し、これを載置する。溶浸用合金を成形体
とすることにより、使用量の管理が正確かつ容易とな
り、成形体への溶浸を均一に行なうことができる。な
お、２色成形と同様にして、成形体用合金の粉末と溶浸
用合金の粗粉とを、一体的に成形してもよい。

【００４６】液相の溶浸用合金は成形体用合金粉末に対
する濡れ性が極めて良好であるため、溶融後、速やかに
成形体に染み込む。したがって、溶浸するだけであれば
融点以上まで加熱した後に温度保持を行なう必要はない
が、保磁力および残留磁束密度を高めるためには、溶浸
後、さらに昇温を続けて、溶浸用合金の融点より高い温
度に保持する熱処理を行なうことが好ましい。この熱処
理における保持温度は、溶浸用合金の融点によっても異
なるが、好ましくは８００℃以上、より好ましくは９０
０℃以上である。ただし、磁石の主相となるＲ₂ Ｔ₁₄Ｂ
相の結晶粒成長を抑制するために、保持温度は１１００
℃以下とすることが好ましい。この熱処理において、温
度保持を行なう時間は、好ましくは０．５〜８時間であ
る。この時間が短すぎると熱処理による効果が不十分と
なり、長すぎるとＲ₂ Ｔ₁₄Ｂ相の結晶粒成長が著しくな
る。なお、この熱処理を施した後の溶浸体（溶浸後の成
形体）は、空隙が残存している多孔質体であってもよ
く、空隙がほとんど残存していない状態であってもよ
い。

【００４７】なお、上記熱処理は、溶浸後にいったん降
温してから行なってもよい。

【００４８】溶浸後、または上記熱処理後、時効処理を
施してもよい。時効処理は、上記熱処理よりは保持温度
が低い熱処理であり、時効処理により保磁力を向上させ
ることができる。時効処理の際の保持温度は、好ましく
は４００〜８００℃、より好ましくは５００〜７００℃
である。また、温度保持時間は、好ましくは０．５〜４
時間である。時効処理は、上記熱処理後、冷却した後に
施すが、上記熱処理の降温過程において徐冷することに
より、時効処理と同等の効果を得ることができる。

【００４９】なお、溶浸およびその後の熱処理は、溶浸
用合金および成形体の酸化を防ぐために、真空中または
Ａｒガス等の不活性ガス雰囲気中で行なうことが好まし
い。

【００５０】＜溶浸体＞このようにして製造された溶浸
体は、実質的にＲ₂ Ｔ₁₄Ｂから構成される主相と、この
主相を包囲する副相とを有する。主相は、一般に成形体
用合金の粒子に基づくので、粒状であり、その周囲は比
較的滑らかである。副相は、Ｒ₂ Ｔ₁₄ＢよりもＲ比率の
高いＲリッチ相である。溶浸体中の副相の割合は、成形
体密度によって異なるが、通常、２０〜４０体積％であ
る。Ｃｏおよび／またはＣｕを含有する溶浸用合金を用
いた場合、副相中にはＲ₃ Ｃｏ相および／またはＲＣｕ
相が含まれ、溶浸用合金の組成によっては副相は実質的
にこれらの相だけから構成される。

【００５１】溶浸用合金にＦｅが含まれていた場合に
は、Ｒ₃ Ｃｏ相のＣｏの少なくとも一部およびＲＣｕ相
のＣｕの少なくとも一部がＦｅで置換されており、ま
た、溶浸用合金にＦｅが含まれていなかった場合でも、
主相からの拡散により、通常、このようなＦｅによる置
換がみられる。

【００５２】また、溶浸用合金がＣｏおよびＣｕを含有
するものであったときには、Ｒ₃ Ｃｏ相およびＲＣｕ相
が含まれ、Ｒ₃ Ｃｏ相のＣｏの少なくとも一部がＣｕで
置換されており、ＲＣｕ相のＣｕの少なくとも一部がＣ
ｏで置換されている。

【００５３】Ｒ₃ Ｃｏ相およびＲＣｕ相は溶浸体の耐食
性を向上させる効果を示し、ＲＣｕ相の効果がより高
い。そして、Ｒ₃ Ｃｏ相としてＲ₃ （Ｃｏ_1-w-x Ｆｅ_w
Ｃｕ_x）相（０．０１≦ｗ≦０．３、０．０１≦ｘ≦
０．３）を含み、かつＲＣｕ相としてＲ（Ｃｕ_1-y-z Ｃ
ｏ_y Ｆｅ_z ）相（０．０１≦ｙ≦０．３、０．０１≦ｚ
≦０．３）を含むときには、耐食性向上効果は著しく高
くなる。溶浸体中におけるこれらの相の含有率は、それ
ぞれ１〜３０体積％であることが好ましい。そして、溶
浸体中におけるこれらの相の合計含有率は、２０〜４０
体積％であることが好ましい。すなわち、副相は、実質
的にこれらの相だけから構成されることが好ましい。な
お、このような場合でも、副相にはＲ酸化物相等の他の
相が含まれるが、これら他の相の溶浸体中の比率は、５
体積％程度以下である。溶浸体断面に現れるＲ₃ Ｃｏ相
やＲＣｕ相の径は、通常、５０μm 以下である。

【００５４】溶浸体の組成は、成形体用合金の組成、溶
浸用合金の組成、これらの合金の比率などによって決定
されるが、好ましくは、Ｒを３０〜６０重量％、Ｂを
０．３〜６重量％含むものとし、より好ましくは、Ｒを
３５〜４５重量％、Ｂを０．６〜１．３重量％含むもの
とする。なお、残部は、成形体用合金に由来するＴおよ
び溶浸用合金に由来するＭなどである。

【００５５】＜粉砕＞溶浸体は、粉砕されて磁石粉末と
される。粉砕方法は特に限定されず、機械的粉砕法や水
素吸蔵粉砕法などを適宜選択すればよく、これらを組み
合わせて粉砕を行なってもよい。水素吸蔵粉砕法を利用
する場合、水素は溶浸体に直接吸蔵させてもよく、機械
的粉砕手段により溶浸体を砕いた後、吸蔵させてもよ
い。ただし、水素吸蔵粉砕を利用する場合、水素吸蔵に
より粒界の相構成が変化することがあり、これにより磁
気特性が劣化するため、溶浸体の粉砕粉またはその成形
体に対し、前述した時効処理を施すことが好ましい。

【００５６】磁石粉末の粒子径は特に限定されないが、
ボンディッド磁石または温間成形磁石に適用する場合、
好ましくは１００〜５００μm 、より好ましくは１２５
〜２５０μm である。粒子径が小さすぎると、耐酸化性
が不十分となり、また、保磁力の劣化が著しくなる。一
方、粒子径が大きすぎると、ボンディッド磁石や温間成
形磁石に適用する際に成形性が悪くなり、高充填率が得
られなくなる。なお、この場合の粒子径とは、ふるい等
による分級によってオーバーカットおよびアンダーカッ
トされた粒子径の範囲を意味する。

【００５７】磁石粉末を構成する粒子は、通常、多結晶
体であり、平均結晶粒径（平均主相径）は、好ましくは
０．５〜１０μm 、より好ましくは１〜５μm である。
粉末中の酸素量を著しく増加させずに平均結晶粒径を
０．５μm より小さくすることは、製法上実現が非常に
困難である。一方、平均結晶粒径が１０μm を超えてい
ると、溶浸体の粉砕時や磁石粉末の成形時のストレスに
より主相が破断される確率が高くなるため、保磁力の劣
化を招きやすい。

【００５８】なお、本発明の磁石粉末は、通常、５ kOe
以上の保磁力を有する。

【００５９】＜ボンディッド磁石＞ボンディッド磁石
は、磁石粉末をバインダで結合して作製する。本発明の
磁石粉末は、プレス成形を用いるコンプレッションボン
ディッド磁石、あるいは射出成形を用いるインジェクシ
ョンボンディッド磁石のいずれにも適用することができ
る。また、磁石粉末の成形体にバインダを含浸すること
によってもボンディッド磁石が得られる。バインダとし
ては、各種樹脂を用いることが好ましいが、金属バイン
ダを用いてメタルボンディッド磁石とすることもでき
る。樹脂バインダの種類は特に限定されず、エポキシ樹
脂やナイロン等の各種熱硬化性樹脂や各種熱可塑性樹脂
から目的に応じて適宜選択すればよい。金属バインダの
種類も特に限定されない。また、磁石粉末に対するバイ
ンダの含有比率や成形時の圧力等の各種条件にも特に制
限はなく、通常の範囲から適当に選択すればよい。ただ
し、結晶粒の粗大化を防ぐために、高温の熱処理が必要
な方法は避けることが好ましい。

【００６０】異方性ボンディッド磁石は、異方性磁石粉
末を磁界中で成形して得た成形体にバインダを含浸させ
ることにより作製できる。また、圧縮成形時や射出成形
時に磁界を印加することによっても作製できる。

【００６１】＜温間成形磁石＞温間成形磁石は、ホット
プレス等を用いて磁石粉末を温間成形することにより作
製する。温間成形条件は特に限定されず、温度、圧力等
の各種条件は、通常の範囲、例えば４００〜８００℃程
度、０．１〜３t/cm² 程度の範囲から適当に選択すれば
よい。異方性温間成形磁石を作製するためには、温間成
形の初期段階（少なくとも磁石粉末のキュリー点未満）
において磁界を印加すればよい。また、磁界中で仮成形
後、磁界を印加せずに温間成形を行なってもよい。

【００６２】

【実施例】以下、本発明の具体的実施例を示し、本発明
をさらに詳細に説明する。

【００６３】＜実施例１：磁石粉末＞表１に示す磁石粉
末を以下に示す方法で作製した。

【００６４】磁石粉末No. １−１〜１−８まず、成形体用合金のインゴットを、Ａｒガス雰囲気中
での高周波溶解により鋳造した。インゴットの組成は、
重量百分率で（３０Ｎｄ−３．５Ｄｙ）−１．１Ｂ−残部Ｆｅとした。このインゴットを窒素ガス雰囲気中で機械的粉
砕した後、ジェットミルにより窒素ガス気流粉砕し、平
均粒子径４．５μm の成形体用合金粉末とした。この成
形体用合金粉末を、１５ kOeの磁界中で、磁界方向と直
交する方向に加圧して成形し、１２０mm×４０mm×３０
mmの直方体状の成形体を得た。この成形体の密度は、
５．００g/cm³ であった。

【００６５】次に、Ａｒガス雰囲気中でアーク溶解によ
り溶浸用合金を製造した。溶浸用合金の組成は、重量百
分率で１２Ｃｏ−１７Ｃｕ−残部Ｆｅとした。

【００６６】次いで、成形体用合金粉末の成形体上に数
ミリ角に砕いた溶浸用合金を載置し、真空中で１０００
℃にて２時間熱処理した後、急冷し、溶浸体とした。成
形体中の空隙に対する溶浸用合金の容量比率を、表１に
示す。冷却後、Ａｒ雰囲気中で５８０℃にて１時間時効
処理を施した。各溶浸体の平均結晶粒径（平均主相
径）、密度、残留磁束密度Ｂｒ、保磁力Ｈcj、最大エネ
ルギー積(BH)max を、表１に示す。

【００６７】溶浸体を機械粉砕した後、分級し、粒子径
１２５〜２５０μm の磁石粉末を得た。これらの磁石粉
末の磁気特性を測定した。なお、磁石粉末No. １−１お
よび１−２では、溶浸体表面に残存している余剰の溶浸
用合金を除去した後、粉砕した。

【００６８】磁石粉末No. １−９（比較例）溶浸用合金を載置せずに上記成形体に上記熱処理を施
し、その後、機械粉砕・分級して磁石粉末を得た。表１
に溶浸体密度として示す値は、熱処理後の成形体の密度
である。

【００６９】磁石粉末No. １−１０（比較例）通常の焼結磁石と同様に、密度４．２０g/cm³ の成形体
を１０７０℃で４時間焼成し、急冷後、６００℃で１時
間時効処理を施して焼結体を得、これを機械粉砕・分級
して磁石粉末を得た。表１に溶浸体密度として示す値
は、焼結体の密度である。

【００７０】磁石粉末No. １−１１（比較例）いわゆる２合金法により磁石体を作製し、これを粉砕・
分級して磁石粉末を得た。まず、溶浸用合金を窒素ガス
雰囲気中で機械的粉砕した後、ジェットミルにより窒素
ガス気流粉砕し、平均粒子径３．０μm の粉末とした。
この粉末と上記成形体用合金粉末とを、溶浸用合金粉末
／成形体が重量比で０．３となるように混合した。次い
で、磁石粉末No. １−１と同様にして磁界中成形、熱処
理および時効処理を行なって磁石体を得、これを粉砕・
分級して磁石粉末とした。表１に溶浸体密度として示す
値は、磁石体の密度である。

【００７１】これらの磁石粉末についても、上記と同様
な測定を行なった。結果を表１に示す。

【００７２】

【表１】

【００７３】表１から、本発明の効果が明らかである。
本発明の磁石粉末では、いずれも５kOe以上の保磁力が
得られているのに対し、溶浸せずに作製されたNo. １−
９および１−１０では保磁力が低い。No. １−１０は、
No. １−９よりも焼結が進んでおり、このため溶浸体の
保磁力は高くなっているが、粉砕により保磁力が著しく
低下している。No. １−１１は、粒界成分である溶浸用
合金を通常の２合金法により混合したため、溶浸を利用
する本発明とは異なり、粉砕により保磁力が著しく低く
なってしまっている。

【００７４】＜実施例２：磁石粉末＞成形体用合金粉末
の平均粒子径および溶浸体に施す熱処理の条件を表２に
示すものとし、これら以外は実施例１のNo. １−３と同
様にして磁石粉末を製造した。これらの磁石粉末につい
て、実施例１と同様な測定を行なった。結果を表２に示
す。

【００７５】

【表２】

【００７６】表２から、磁石粉末の平均主相径が１０μ
m 以下であるとき、特に高い保磁力が得られることがわ
かる。

【００７７】＜実施例３：磁石粉末＞溶浸用合金として
表３に示す組成のものを用い、これ以外は実施例１のN
o. １−３と同様にして磁石粉末を製造した。これらの
磁石粉末について、実施例１と同様な測定を行なった。
結果を表３に示す。

【００７８】

【表３】

【００７９】表３から、Ｎｄ−Ｃｏ−Ｃｕにさらに他の
元素を加えた４元系組成の溶浸用合金を用いた場合でも
５ kOe以上の保磁力が得られることがわかり、Ｓｎを添
加することにより保磁力の低下が特に抑えられることが
わかる。

【００８０】＜実施例４：異方性ボンディッド磁石＞上
記実施例で製造した磁石粉末を、１５ kOeの磁界中で磁
界方向と平行に４t/cm² の圧力を加えて成形した後、Ａ
ｒ雰囲気中で５８０℃にて１時間熱処理を施し、次い
で、シリコン樹脂を含浸した。なお、磁石粉末の平均結
晶粒径は、成形および熱処理により変化しなかった。得
られたボンディッド磁石の密度および磁気特性を、表４
に示す。

【００８１】

【表４】

【００８２】＜実施例５：異方性温間成形磁石＞上記実
施例で製造した磁石粉末を、１５ kOeの磁界中で磁界方
向と平行に４t/cm² の圧力を加えて成形した後、６５０
℃で０．５t/cm² の圧力を３０分間加えて温間成形し
た。得られた温間成形磁石の密度および磁気特性を、表
５に示す。

【００８３】

【表５】

【００８４】以上の実施例の結果から、本発明の効果が
明らかである。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｒ（Ｒは、Ｙを含む希土類元素の少なく
とも１種である）、Ｔ（Ｔは、Ｆｅであるか、Ｃｏ、Ｎ
ｉおよびＣｕの少なくとも１種ならびにＦｅである）お
よびＢを含有し、実質的にＲ₂ Ｔ₁₄Ｂからなる相を含む
成形体用合金と、Ｒを含み、Ｒ₂ Ｔ₁₄ＢよりもＲリッチ
な溶浸用合金とを用い、溶融した溶浸用合金を、成形体
用合金の粉末の成形体に溶浸させて溶浸体を得、この溶
浸体を粉砕して磁石粉末を得る工程を有する磁石の製造
方法。
【請求項２】実質的にＲ₂ Ｔ₁₄Ｂ相（Ｒは、Ｙを含む
希土類元素の少なくとも１種であり、Ｔは、Ｆｅである
か、Ｃｏ、ＮｉおよびＣｕの少なくとも１種ならびにＦ
ｅである）からなる主相と、Ｒ₂ Ｔ₁₄ＢよりもＲリッチ
であり、前記主相を包囲する副相とを含み、粒子径１０
０〜５００μm 、保磁力５ kOe以上である磁石粉末を含
む磁石。
【請求項３】磁石粉末の平均主相径が０．５〜１０μ
m である請求項２の磁石。
【請求項４】前記磁石粉末をバインダで結合したボン
ディッド磁石である請求項２または３の磁石。
【請求項５】前記磁石粉末を温間成形した温間成形磁
石である請求項２または３の磁石。
【請求項６】請求項１の磁石の製造方法により製造さ
れたものである請求項２〜５のいずれかの磁石。