JPH0833470B2 - 核燃料ペレットの製造法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造法Info
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- JPH0833470B2 JPH0833470B2 JP2249610A JP24961090A JPH0833470B2 JP H0833470 B2 JPH0833470 B2 JP H0833470B2 JP 2249610 A JP2249610 A JP 2249610A JP 24961090 A JP24961090 A JP 24961090A JP H0833470 B2 JPH0833470 B2 JP H0833470B2
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は原子力用セラミックス燃料の製造法に関し、
詳しくは、焼結促進材あるいは結晶粒径粗大化材を燃料
ペレットの粉末成型時の潤滑材として活用する核燃料ペ
レットの製造法に関するものである。
詳しくは、焼結促進材あるいは結晶粒径粗大化材を燃料
ペレットの粉末成型時の潤滑材として活用する核燃料ペ
レットの製造法に関するものである。
（従来の技術） 核燃料でない一般のセラミックスを粉末成型・焼結法
により製造する場合、通常粉末成型時の摩擦力を減ずる
ために、ステアリン酸等の有機化合物やステアリン酸亜
鉛をはじめとする金属石けんよりなる潤滑材が使用され
ているが、同様な粉末成型・焼結法によって核燃料ペレ
ットを製造する場合は、ペレット中の不純物の制限から
金属石けん類では現在のところステアリン酸亜鉛が用い
られているのみである。これはステアリン酸亜鉛が焼結
過程において、金属亜鉛と水，炭酸ガスに分割すると共
に、亜鉛が低沸点金属（沸点907℃）であるため、通常
の焼結温度1600℃〜1750℃では蒸発してしまいペレット
中に残存しないことによるものである。
により製造する場合、通常粉末成型時の摩擦力を減ずる
ために、ステアリン酸等の有機化合物やステアリン酸亜
鉛をはじめとする金属石けんよりなる潤滑材が使用され
ているが、同様な粉末成型・焼結法によって核燃料ペレ
ットを製造する場合は、ペレット中の不純物の制限から
金属石けん類では現在のところステアリン酸亜鉛が用い
られているのみである。これはステアリン酸亜鉛が焼結
過程において、金属亜鉛と水，炭酸ガスに分割すると共
に、亜鉛が低沸点金属（沸点907℃）であるため、通常
の焼結温度1600℃〜1750℃では蒸発してしまいペレット
中に残存しないことによるものである。
ところで最近の研究において、Al2O3,CaO,MgOが燃料
ペレットの添加材として注目されているが、これらのも
のはある一定以上の酸素の存在下では雰囲気の大部分が
水素等の還元ガス条件の焼結であっても、焼結を促進す
る焼結促進材として作用し、かつ結晶粒径を粗大化でき
てFP保持性を向上させることが判ってきた。このためセ
ラミックス核燃料ペレットの製造に際しては、積極的に
このAl2O3,CaO,MgOを原料粉中に添加する動きがあり、
この場合、従来ではより均質に原料粉中に混入するため
に、上記Al2O3等の添加材の超微粉化あるいは化合物の
水溶液分散法等がとられている。
ペレットの添加材として注目されているが、これらのも
のはある一定以上の酸素の存在下では雰囲気の大部分が
水素等の還元ガス条件の焼結であっても、焼結を促進す
る焼結促進材として作用し、かつ結晶粒径を粗大化でき
てFP保持性を向上させることが判ってきた。このためセ
ラミックス核燃料ペレットの製造に際しては、積極的に
このAl2O3,CaO,MgOを原料粉中に添加する動きがあり、
この場合、従来ではより均質に原料粉中に混入するため
に、上記Al2O3等の添加材の超微粉化あるいは化合物の
水溶液分散法等がとられている。
（発明が解決しようとする課題） ところが、上記Al2O3等の添加材を超微粉化するには
コストが高くなる問題があり、また化合物の水溶液分散
法においては取扱いに手間を要し、かつ乾燥が必要であ
るとの問題を有している。
コストが高くなる問題があり、また化合物の水溶液分散
法においては取扱いに手間を要し、かつ乾燥が必要であ
るとの問題を有している。
本発明は叙上の如き実情に対処し、上記添加材を金属
石けんの形態にすることを見出すことにより、潤滑材と
しての働きを与え上記酸化物の如き焼結促進材あるいは
結晶粒径粗大化材の原料粉中への均質分散、及び燃料ペ
レット製造工程の簡略化を目的とするものである。
石けんの形態にすることを見出すことにより、潤滑材と
しての働きを与え上記酸化物の如き焼結促進材あるいは
結晶粒径粗大化材の原料粉中への均質分散、及び燃料ペ
レット製造工程の簡略化を目的とするものである。
（課題を解決するための手段） 即ち、上記目的に適合する本発明核燃料ペレットの製
造法は、上記Al2O3,CaO,MgO,又はこれら酸化物に変化し
うる各金属を酸化ウラン粉末に添加せしめて成型し、の
ち焼結せしめる核燃料ペレットの製造法において、上記
Al2O3等の添加材中の金属成分をを金属石けんの形態と
なし、成型時の潤滑材の全部又は一部として用い、さら
に、焼結昇温時の雰囲気中の酸素の量を調整することに
より、まず上記金属石けんの金属相を現出させ焼結促進
を行った後、高温での上記金属成分の安定化と本来の粒
径粗大化機能をもたらすべく、上記金属成分に酸化物相
を形成させることを特徴として、上記金属石けんを焼結
促進材として効率適に利用するものである。
造法は、上記Al2O3,CaO,MgO,又はこれら酸化物に変化し
うる各金属を酸化ウラン粉末に添加せしめて成型し、の
ち焼結せしめる核燃料ペレットの製造法において、上記
Al2O3等の添加材中の金属成分をを金属石けんの形態と
なし、成型時の潤滑材の全部又は一部として用い、さら
に、焼結昇温時の雰囲気中の酸素の量を調整することに
より、まず上記金属石けんの金属相を現出させ焼結促進
を行った後、高温での上記金属成分の安定化と本来の粒
径粗大化機能をもたらすべく、上記金属成分に酸化物相
を形成させることを特徴として、上記金属石けんを焼結
促進材として効率適に利用するものである。
以下、更に上記本発明製造法の詳細について説明する
と、先ず、本発明による核燃料ペレットの製造法は基本
的に酸化ウラン粉末にAl2O3,CaO,MgO,又はこれら酸化物
に変化しうるAl,Ca,Mg各金属を原理的な焼結促進材ある
いは結晶粒径粗大化材として単独あるいは２者以上組み
合わせて添加し、成型、焼結する方法である。
と、先ず、本発明による核燃料ペレットの製造法は基本
的に酸化ウラン粉末にAl2O3,CaO,MgO,又はこれら酸化物
に変化しうるAl,Ca,Mg各金属を原理的な焼結促進材ある
いは結晶粒径粗大化材として単独あるいは２者以上組み
合わせて添加し、成型、焼結する方法である。
この場合、成型は従来既知の種々の成型法が使用可能
であるが、最初、所要の造粒圧で圧縮し、次いで造粒さ
れた細粒を粉砕、篩別後、当初圧力の20〜60％程度の圧
力で圧縮成型し、のち焼結する２段圧縮成型法を適用す
ることもできる。
であるが、最初、所要の造粒圧で圧縮し、次いで造粒さ
れた細粒を粉砕、篩別後、当初圧力の20〜60％程度の圧
力で圧縮成型し、のち焼結する２段圧縮成型法を適用す
ることもできる。
また焼結は還元雰囲気中で順次昇温し、1600〜1800℃
で所要時間、通常、３時間以上、加熱保持することによ
って行われる。
で所要時間、通常、３時間以上、加熱保持することによ
って行われる。
この場合、水素雰囲気中に水蒸気（H2O）を添加する
と 2H2O＝O2＋2H2 の平衡状態が形成され、酸素の存在が許されるのでO2供
給のため昇温時に水蒸気を添加することが好ましい。
と 2H2O＝O2＋2H2 の平衡状態が形成され、酸素の存在が許されるのでO2供
給のため昇温時に水蒸気を添加することが好ましい。
しかして本発明は上記の如き基本的な製造法において
まず、前記添加される元素、Al,Ca,Mgを通常添加される
Al2O3,CaO,MgOの形態でなく金属石けんの形態で添加材
として用いることであり、これによって該添加材に潤滑
材としての働きをも与えている。
まず、前記添加される元素、Al,Ca,Mgを通常添加される
Al2O3,CaO,MgOの形態でなく金属石けんの形態で添加材
として用いることであり、これによって該添加材に潤滑
材としての働きをも与えている。
ここで上記金属石けんの具体的形態例としてはステア
リン酸アルミ、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸
マグネシウムであり、これらAl2O3（Al）,CaO（Ca）,Mg
O（Mg）の各金属石けんの形態例及びその特性は下記第
１表に示す如くである。
リン酸アルミ、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸
マグネシウムであり、これらAl2O3（Al）,CaO（Ca）,Mg
O（Mg）の各金属石けんの形態例及びその特性は下記第
１表に示す如くである。
上記金属石けん類の分解温度は何れも200〜600℃であ
り、H2等の完全な還元条件では、メタンやCO2等と金属
とに分解されるが、酸素の存在によって焼結助材（焼結
促進材）あるいは結晶粒径粗大化材となるAl2O3,CaO,Mg
Oの各酸化物と、CO2,H2O等に変化するが、この際、各化
合物中の金属の割合は極めて少ないため残された酸化物
はおのづと超微粒となって酸化ウラン粉末に均質に混入
される。
り、H2等の完全な還元条件では、メタンやCO2等と金属
とに分解されるが、酸素の存在によって焼結助材（焼結
促進材）あるいは結晶粒径粗大化材となるAl2O3,CaO,Mg
Oの各酸化物と、CO2,H2O等に変化するが、この際、各化
合物中の金属の割合は極めて少ないため残された酸化物
はおのづと超微粒となって酸化ウラン粉末に均質に混入
される。
つまり、始めは潤滑材として、その後、焼結昇温時に
はO2の存在が条件であるが焼結助材に転化することにな
る。
はO2の存在が条件であるが焼結助材に転化することにな
る。
更に、焼結助材の働きと重なるが、請求項２では、酸
素の添加時期を金属融点〜沸点とし、添加量を調整する
ことにより、金属石けんが上記酸化物になる前にUO2粉
末粒界に金属の薄い膜を形成し、いわゆる液相焼結とな
って焼結がより促進されることが期待される。
素の添加時期を金属融点〜沸点とし、添加量を調整する
ことにより、金属石けんが上記酸化物になる前にUO2粉
末粒界に金属の薄い膜を形成し、いわゆる液相焼結とな
って焼結がより促進されることが期待される。
（作用） しかして、Al2O3等の添加材を上記の如き前記金属成
分を含む金属石けんの形態として原料粉酸化ウランに添
加したときは、先ず、金属石けんの形態が前記したよう
に潤滑材の働きをし、従来のように別途の潤滑材の添加
を必要とせず、燃料ペレットの製造工程は簡略化され
る。
分を含む金属石けんの形態として原料粉酸化ウランに添
加したときは、先ず、金属石けんの形態が前記したよう
に潤滑材の働きをし、従来のように別途の潤滑材の添加
を必要とせず、燃料ペレットの製造工程は簡略化され
る。
また、最近燃料ペレットに、焼結促進材や潤滑材密度
を減じるポア源としての有機物を加えること、即ち潤滑
性能を有しない上記金属を含む有機物を微粉化を目的と
して潤滑材に加えて添加すること、つまり２種以上の添
加物を用いることはペレットの密度上昇の観点からはあ
まり望ましくなく、この点においても本発明は、初期に
は潤滑材として、その後は焼結促進材等として作用する
ような一材で二材を兼ねる物質を添加するものであるの
で、この観点からも大きな改善となっている。
を減じるポア源としての有機物を加えること、即ち潤滑
性能を有しない上記金属を含む有機物を微粉化を目的と
して潤滑材に加えて添加すること、つまり２種以上の添
加物を用いることはペレットの密度上昇の観点からはあ
まり望ましくなく、この点においても本発明は、初期に
は潤滑材として、その後は焼結促進材等として作用する
ような一材で二材を兼ねる物質を添加するものであるの
で、この観点からも大きな改善となっている。
（実施例） 以下、更に本発明の具体的な実施例につき説明する。
通常の原子炉用燃料ペレット製造に用いられる原料粉
UO2粉末に、ステアリン酸アルミ約0.4重量％を添加し、
直径10mm、高さ10mmの円柱状に成型し、密度5.6g/cm3の
成型体を得た。
UO2粉末に、ステアリン酸アルミ約0.4重量％を添加し、
直径10mm、高さ10mmの円柱状に成型し、密度5.6g/cm3の
成型体を得た。
この成型体を水素・窒素・混合気中にて250℃/Hrで昇
温し、900℃にて１時間保持した後、体積率0.1％の水蒸
気を前記混合ガス中に投入しながら250℃/Hrで1700℃ま
で昇温し、更に同温度にて４時間保持を行った後、200
℃/Hrで室温まで降温した。
温し、900℃にて１時間保持した後、体積率0.1％の水蒸
気を前記混合ガス中に投入しながら250℃/Hrで1700℃ま
で昇温し、更に同温度にて４時間保持を行った後、200
℃/Hrで室温まで降温した。
なお、水蒸気投入は1000℃で停止した。
かくして得られた燃料ペレットは健全であり、密度は
95.8％TD、またペレット中のAlはAl2O3換算で約340ppm
であった。
95.8％TD、またペレット中のAlはAl2O3換算で約340ppm
であった。
そして、上記ペレットの金相は第１図に示すとおりで
あり、粒径は約40umであった。これは従来の超微粒Al2O
3を約300ppm添加する製法により得られたペレット（第
２図に示す）の粒径と同等である。
あり、粒径は約40umであった。これは従来の超微粒Al2O
3を約300ppm添加する製法により得られたペレット（第
２図に示す）の粒径と同等である。
なお、引続き上記ステアリン酸アルミの代わりにステ
アリン酸カルシウム及びステアリン酸マグネシウムを添
加して、同じように実験を行ったところ、何れにしても
ステアリン酸アルミと同等の燃料ペレットを得ることが
できた。
アリン酸カルシウム及びステアリン酸マグネシウムを添
加して、同じように実験を行ったところ、何れにしても
ステアリン酸アルミと同等の燃料ペレットを得ることが
できた。
（発明の効果） 以上説明したように、本発明核燃料ペレットの製造法
は、Al2O3,CaO,MgO,Al,Ca,Mgを金属石けんの形態として
酸化ウランに添加して成型し、のち焼結せしめるもので
あり、特に上記酸化金属又は金属を金属石けんの形態と
して用いることにより、これら金属類が最初は粉末成型
時の潤滑材として、そして焼結時には焼結促進材及び結
晶粒径粗大化材としてはたらくことができ、従来要した
潤滑材と焼結促進材の２種混合の必要をなくし燃料ペレ
ット製造の混合工程を簡略化することができた。
は、Al2O3,CaO,MgO,Al,Ca,Mgを金属石けんの形態として
酸化ウランに添加して成型し、のち焼結せしめるもので
あり、特に上記酸化金属又は金属を金属石けんの形態と
して用いることにより、これら金属類が最初は粉末成型
時の潤滑材として、そして焼結時には焼結促進材及び結
晶粒径粗大化材としてはたらくことができ、従来要した
潤滑材と焼結促進材の２種混合の必要をなくし燃料ペレ
ット製造の混合工程を簡略化することができた。
そして、上記金属石けんが焼結促進材に変化する際に
は、該金属石けんに含まれる前記Al等の金属が微量であ
ることから、残される酸化物（Al2O3等）はおのずと超
微粒となってUO2原料粉に均質に混入され、その結果、
従来要した高価な超微粒酸化物を使用する必要がなくな
り、コストダウンを図ることが可能となった。
は、該金属石けんに含まれる前記Al等の金属が微量であ
ることから、残される酸化物（Al2O3等）はおのずと超
微粒となってUO2原料粉に均質に混入され、その結果、
従来要した高価な超微粒酸化物を使用する必要がなくな
り、コストダウンを図ることが可能となった。
更に、前記本発明製造法において、雰囲気中の酸素の
量を調整することにより、まず上記金属石けんの金属相
を現出させて液相焼結を行い、のち酸化物相を形成さ
せ、強固な焼結とペレットの粗粒化を同時に行いうる
等、本発明製造法の実用上の価値には極めて大きいもの
がある。
量を調整することにより、まず上記金属石けんの金属相
を現出させて液相焼結を行い、のち酸化物相を形成さ
せ、強固な焼結とペレットの粗粒化を同時に行いうる
等、本発明製造法の実用上の価値には極めて大きいもの
がある。
第１図はUO2粉末にステアリン酸アルミを約0.4重量％添
加し成型後焼結して得られた本発明製法による燃料ペレ
ットを150倍の倍率で撮影した金属組織顕微鏡写真、第
２図はUO2粉末にAl2O3の超微粒粉末を約300ppm添加し成
型後焼結して得られた従来製法による燃料ペレットを15
0倍の倍率で撮影した金属組織顕微鏡写真である。
加し成型後焼結して得られた本発明製法による燃料ペレ
ットを150倍の倍率で撮影した金属組織顕微鏡写真、第
２図はUO2粉末にAl2O3の超微粒粉末を約300ppm添加し成
型後焼結して得られた従来製法による燃料ペレットを15
0倍の倍率で撮影した金属組織顕微鏡写真である。
Claims (2)
- 【請求項１】Al2O3,CaO,MgO,又はこれら酸化物に変化し
うる各金属を酸化ウラン粉末に添加せしめて成型し、の
ち焼結せしめる核燃料ペレットの製造法において、上記
Al2O3等の添加材中の金属成分を金属石けんの形態とな
し、成型時の潤滑材の全部又は一部として用い、さら
に、焼結昇温時の雰囲気中の酸素の量を調整することに
より、まず上記金属石けんの金属相を現出させ焼結促進
を行った後、高温での上記金属成分の安定化と本来の粒
径粗大化機能とをもたらすべく、上記金属成分に酸化物
相を形成させることを特徴とする核燃料ペレットの製造
法。 - 【請求項２】請求項１に記載の製造法において、上記金
属石けんの分解によって生じる金属成分の融点から沸点
の間で、上記金属成分の金属相が酸化物相に転じるに充
分な酸素を雰囲気中に添加することを特徴とする核燃料
ペレットの製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2249610A JPH0833470B2 (ja) | 1990-09-18 | 1990-09-18 | 核燃料ペレットの製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2249610A JPH0833470B2 (ja) | 1990-09-18 | 1990-09-18 | 核燃料ペレットの製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04127085A JPH04127085A (ja) | 1992-04-28 |
| JPH0833470B2 true JPH0833470B2 (ja) | 1996-03-29 |
Family
ID=17195591
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2249610A Expired - Fee Related JPH0833470B2 (ja) | 1990-09-18 | 1990-09-18 | 核燃料ペレットの製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0833470B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101165452B1 (ko) * | 2010-10-20 | 2012-07-12 | 한국수력원자력 주식회사 | 이종 첨가 원소의 결정립계 및 결정립계 주변의 고용 농도 조절 방법 및 이를 이용한 결정립이 큰 핵연료 소결체의 제조방법. |
| RU2630898C1 (ru) * | 2015-10-20 | 2017-09-14 | Акционерное общество "Ульбинский металлургический завод" | Способ изготовления таблеток ядерного топлива с использованием легирования |
| RU2651799C1 (ru) * | 2017-08-09 | 2018-04-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова" | Способ изготовления ядерного топлива |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01248092A (ja) * | 1988-03-29 | 1989-10-03 | Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd | 核燃料ペレットの製造法 |
-
1990
- 1990-09-18 JP JP2249610A patent/JPH0833470B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH04127085A (ja) | 1992-04-28 |
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Legal Events
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