JPH04127085A - 核燃料ペレットの製造法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造法Info
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- JPH04127085A JPH04127085A JP2249610A JP24961090A JPH04127085A JP H04127085 A JPH04127085 A JP H04127085A JP 2249610 A JP2249610 A JP 2249610A JP 24961090 A JP24961090 A JP 24961090A JP H04127085 A JPH04127085 A JP H04127085A
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- JP
- Japan
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- sintering
- metal soap
- metal
- nuclear fuel
- al2o3
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は原子力用セラミックス燃料の製造法に関し、詳
しくは、焼結促進材あるいは結晶粒径粗大化材を燃料ベ
レットの粉末成型時の潤滑材として活用する核燃料ペレ
ットの製造法に関するものである。
しくは、焼結促進材あるいは結晶粒径粗大化材を燃料ベ
レットの粉末成型時の潤滑材として活用する核燃料ペレ
ットの製造法に関するものである。
（従来の技術）
核燃料でない一般のセラミックスを粉末成型・焼結法に
より製造する場合、通常粉末成型時の摩擦力を減するた
めに、ステアリン酸等の有機化合物やステアリン酸亜鉛
をはじめとする金属石けんよりなる潤滑材が使用されて
いるが、同様な粉末成型・焼結法によって核燃料ペレッ
トを製造する場合は、ペレット中の不純物の制限から金
属石けん類では現在のところステアリン酸亜鉛が用いら
れているのみである。これはステアリン酸亜鉛が焼結過
程において、金属亜鉛と水、炭酸ガスに分割すると共に
、亜鉛が低沸点金属（沸点９０７℃）であるため、通常
の焼結温度１６００℃〜１７５０℃では蒸発してしまい
ペレット中に残存しないことによるものである。
より製造する場合、通常粉末成型時の摩擦力を減するた
めに、ステアリン酸等の有機化合物やステアリン酸亜鉛
をはじめとする金属石けんよりなる潤滑材が使用されて
いるが、同様な粉末成型・焼結法によって核燃料ペレッ
トを製造する場合は、ペレット中の不純物の制限から金
属石けん類では現在のところステアリン酸亜鉛が用いら
れているのみである。これはステアリン酸亜鉛が焼結過
程において、金属亜鉛と水、炭酸ガスに分割すると共に
、亜鉛が低沸点金属（沸点９０７℃）であるため、通常
の焼結温度１６００℃〜１７５０℃では蒸発してしまい
ペレット中に残存しないことによるものである。
ところで最近の研究において、Ａ １ ｔＯｘ＋ Ｃａ
ｂ、 Ｍｇｏが燃料ペレットの添加材として注目されて
いるが、これらのものはある一定収上の酸素の存在下で
は雰囲気の大部分が水素等の還元ガス条件の焼結であっ
ても、焼結を促進する焼結促進材として作用し、かつ結
晶粒径を粗大化できてＦＰ保持性を向上させることが判
ってきた。このためセラミックス核燃料ペレットの製造
に際しては、積極的にこのＡ ｌ ２０３１ ＣａＯ＋
ＭｇＯを原料粉中に添加する動きがあり、この場合、
従来ではより均質に原料粉中に混入するために、上記Ａ
１２０３等の添加材の超微粉化あるいは化合物の水溶
液分散法等がとられている。
ｂ、 Ｍｇｏが燃料ペレットの添加材として注目されて
いるが、これらのものはある一定収上の酸素の存在下で
は雰囲気の大部分が水素等の還元ガス条件の焼結であっ
ても、焼結を促進する焼結促進材として作用し、かつ結
晶粒径を粗大化できてＦＰ保持性を向上させることが判
ってきた。このためセラミックス核燃料ペレットの製造
に際しては、積極的にこのＡ ｌ ２０３１ ＣａＯ＋
ＭｇＯを原料粉中に添加する動きがあり、この場合、
従来ではより均質に原料粉中に混入するために、上記Ａ
１２０３等の添加材の超微粉化あるいは化合物の水溶
液分散法等がとられている。
（発明が解決しようとする課Ｂ）
ところが、上記Ａ ｆ ２０．等の添加材を超微粉化す
るにはコストが高くなる問題があり、また化合物の水溶
液分散法においては取扱いに手間を要し、かつ乾燥が必
要であるとの問題を有している。
るにはコストが高くなる問題があり、また化合物の水溶
液分散法においては取扱いに手間を要し、かつ乾燥が必
要であるとの問題を有している。
本発明は畝上の如き実情に対処し、上記添加材を金属石
けんの形態にすることを見出すことにより、潤滑材とし
ての働きを与え上記酸化物の如き焼結促進材あるいは結
晶粒径粗大化材の原料粉中への均質分散、及び燃料ペレ
ット製造工程の簡略化を目的とするものである。
けんの形態にすることを見出すことにより、潤滑材とし
ての働きを与え上記酸化物の如き焼結促進材あるいは結
晶粒径粗大化材の原料粉中への均質分散、及び燃料ペレ
ット製造工程の簡略化を目的とするものである。
（課題を解決するための手段）
即ち、上記目的に適合する本発明核燃料ペレットの製造
法の特徴は、上記ＡｌｚＯｆｆ、 ＣａＯ，ＭｇＯ、又
はこれら酸化物に変化しうる各金属を単独又は他の物質
と組み合わせて酸化ウラン粉末に添加せしめて成型し、
のち焼結せしめる核燃料ペレットの製造法において、上
記へβ２０１等の添加材を金属石けんの形態となし、成
型時の潤滑材の全部又は一部として用いることにある。
法の特徴は、上記ＡｌｚＯｆｆ、 ＣａＯ，ＭｇＯ、又
はこれら酸化物に変化しうる各金属を単独又は他の物質
と組み合わせて酸化ウラン粉末に添加せしめて成型し、
のち焼結せしめる核燃料ペレットの製造法において、上
記へβ２０１等の添加材を金属石けんの形態となし、成
型時の潤滑材の全部又は一部として用いることにある。
また請求項２記載の発明は上記製造法において雰囲気中
の酸素の量を調整することにより、まず上記金属石けん
の金属相を現出させ焼結促進を行った後、高温での該金
属石けんの安定化及び本来の粒径粗大化機能をもたらす
べく酸化物相を形成させることを特徴として、上記金属
石けんを焼結促進材として効率適に利用する上でより好
適である。
の酸素の量を調整することにより、まず上記金属石けん
の金属相を現出させ焼結促進を行った後、高温での該金
属石けんの安定化及び本来の粒径粗大化機能をもたらす
べく酸化物相を形成させることを特徴として、上記金属
石けんを焼結促進材として効率適に利用する上でより好
適である。
以下、更に上記本発明製造法の詳細について説明すると
、先ず、本発明による核燃料ペレットの製造法は基本的
に酸化ウラン粉末にＡ １２０３． ＣａＯＭｇＯ、又
はこれら酸化物に変化しうるＡ１．Ｃａ、Ｍｇ各金金属
原理的な焼結促進材あるいは結晶粒径粗大化材として単
独あるいは２者以上組み合わせ、もしくは他の物質と組
み合わせて焼結促進材又は結晶粒粗大化材として添加し
、成型、焼結する方法である。
、先ず、本発明による核燃料ペレットの製造法は基本的
に酸化ウラン粉末にＡ １２０３． ＣａＯＭｇＯ、又
はこれら酸化物に変化しうるＡ１．Ｃａ、Ｍｇ各金金属
原理的な焼結促進材あるいは結晶粒径粗大化材として単
独あるいは２者以上組み合わせ、もしくは他の物質と組
み合わせて焼結促進材又は結晶粒粗大化材として添加し
、成型、焼結する方法である。
この場合、成型は従来既知の種々の成型法が使用可能で
あるが、最初、所要の造粒圧で圧縮し、次いで造粒され
た細粒を粉砕、篩別後、当初圧力の２０〜６０％程度の
圧力で圧縮成型し、のち焼結する２段圧縮成型法を適用
することもできる。
あるが、最初、所要の造粒圧で圧縮し、次いで造粒され
た細粒を粉砕、篩別後、当初圧力の２０〜６０％程度の
圧力で圧縮成型し、のち焼結する２段圧縮成型法を適用
することもできる。
また焼結は還元雰囲気中で順次昇温し、１６００〜１８
００℃で所要時間、通常、３時間以上、加熱保持するこ
とによって行われる。
００℃で所要時間、通常、３時間以上、加熱保持するこ
とによって行われる。
この場合、水素雰囲気中に水蒸気（８２０）を添加する
と ２ＨｚＯ＝Ｑ□＋ ２Ｈｚ の平衡状態が形成され、酸素の存在が許されるので０□
供給のため昇温時に水蒸気を添加することが好ましい。
と ２ＨｚＯ＝Ｑ□＋ ２Ｈｚ の平衡状態が形成され、酸素の存在が許されるので０□
供給のため昇温時に水蒸気を添加することが好ましい。
しかして本発明は上記の如き基本的な製造法において特
に前記添加されるＡ ｌ ２０３． Ｃａｂ、 ＭｇＯ
を通常の形態でなく金属石けんの形態で添加材として用
いることであり、これによって該添加材に潤滑材として
の働きをも与えている。
に前記添加されるＡ ｌ ２０３． Ｃａｂ、 ＭｇＯ
を通常の形態でなく金属石けんの形態で添加材として用
いることであり、これによって該添加材に潤滑材として
の働きをも与えている。
ここで上記金属石けんの具体的形態例としてはステアリ
ン酸アルミ、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マ
グネシウムであり、これら八β２０３（八１ ） 、
ＣａＯ（Ｃａ） 、 ＭｇＯ（Ｍｇ）の各金属石けんの
形態例及びその特性は下記第１表に示す如（である。
ン酸アルミ、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マ
グネシウムであり、これら八β２０３（八１ ） 、
ＣａＯ（Ｃａ） 、 ＭｇＯ（Ｍｇ）の各金属石けんの
形態例及びその特性は下記第１表に示す如（である。
第 １ 表
上記金属石けん類の分解温度は何れも２００〜６００℃
であり、酸素の存在によって焼結助材（焼結促進材）あ
るいは結晶粒径粗大化材となるＡ １２０：ｌＣａＯ，
ＭｇＯの各酸化物と、Ｃｏ、 、 Ｈ２Ｏ等に変化する
が、この際、各化合物中の金属の割合は極めて少ないた
め残された酸化物はおのづと超微粒となって酸化ウラン
粉末に均質に混入される。
であり、酸素の存在によって焼結助材（焼結促進材）あ
るいは結晶粒径粗大化材となるＡ １２０：ｌＣａＯ，
ＭｇＯの各酸化物と、Ｃｏ、 、 Ｈ２Ｏ等に変化する
が、この際、各化合物中の金属の割合は極めて少ないた
め残された酸化物はおのづと超微粒となって酸化ウラン
粉末に均質に混入される。
つまり、始めは潤滑材として、その後、焼結昇温時には
０□の存在が条件であるが焼結助材に転化することにな
る。
０□の存在が条件であるが焼結助材に転化することにな
る。
更に、焼結助材の働きと重なるが、酸素の添加時期を金
属融点〜沸点とし、添加量を調整することにより、金属
石けんが上記酸化物になる前にＵ０２粉末粒界に金属の
薄い膜を形成し、いわゆる液相焼結となって焼結がより
促進されることが期待される。
属融点〜沸点とし、添加量を調整することにより、金属
石けんが上記酸化物になる前にＵ０２粉末粒界に金属の
薄い膜を形成し、いわゆる液相焼結となって焼結がより
促進されることが期待される。
（作用）
しかして、Ａ ｌ ２０．等の添加材を上記の如き金属
石けんの形態として原料粉酸化ウランに添加したときは
、先ず、金属石けんの形態が前記したように潤滑材の働
きをし、従来のように別途の潤滑材の添加を必要とせず
、燃料ペレットの製造工程は簡略化される。
石けんの形態として原料粉酸化ウランに添加したときは
、先ず、金属石けんの形態が前記したように潤滑材の働
きをし、従来のように別途の潤滑材の添加を必要とせず
、燃料ペレットの製造工程は簡略化される。
また、最近燃料ペレットに、焼結促進材や潤滑材密度を
減じるボア源としての有機物を加えること、即ち潤滑性
能を有しない上記金属を含む有機物を微粉化を目的とし
て潤滑材に加えて添加すること、つまり２種以上の添加
物を用いることはペレットの密度上昇の観点からはあま
り望ましくなく、この点においても本発明は、初期には
潤滑材として、その後は焼結促進材等として作用するよ
うな一材で二材を兼ねる物質を添加するものであるので
、この観点からも大きな改善となっている。
減じるボア源としての有機物を加えること、即ち潤滑性
能を有しない上記金属を含む有機物を微粉化を目的とし
て潤滑材に加えて添加すること、つまり２種以上の添加
物を用いることはペレットの密度上昇の観点からはあま
り望ましくなく、この点においても本発明は、初期には
潤滑材として、その後は焼結促進材等として作用するよ
うな一材で二材を兼ねる物質を添加するものであるので
、この観点からも大きな改善となっている。
（実施例）
以下、更に本発明の具体的な実施例につき説明する。
通常の原子炉用燃料ペレット製造に用いられる原料粉Ｕ
Ｏ□粉末に、ステアリン酸アルミ約０．４重量％を添加
し、直径Ｌｏｔｓ、高さ１０鶴の円柱状に成型し、密度
５．６ｇ／ａｄの成型体を得た。
Ｏ□粉末に、ステアリン酸アルミ約０．４重量％を添加
し、直径Ｌｏｔｓ、高さ１０鶴の円柱状に成型し、密度
５．６ｇ／ａｄの成型体を得た。
この成型体を水素・窒素・混合気中にて２５０℃／Ｈｒ
で昇温し、９００°Ｃにて１時間保持した後、体積率０
．１％の水蒸気を前記混合ガス中に投入しながら２５０
℃／Ｈｒで１７００℃まで昇温し、更に同温度にて４時
間保持を行った後、２００℃／Ｈｒで室温まで降温した
。
で昇温し、９００°Ｃにて１時間保持した後、体積率０
．１％の水蒸気を前記混合ガス中に投入しながら２５０
℃／Ｈｒで１７００℃まで昇温し、更に同温度にて４時
間保持を行った後、２００℃／Ｈｒで室温まで降温した
。
なお、水蒸気投入は１０００℃で停止した。
かくして得られた燃料ペレットは健全であり、密度は９
５．８％ＴＤ、またペレット中のＡ１はＡＡ２０３換算
で約３４０ｐｐｎ＋であった。
５．８％ＴＤ、またペレット中のＡ１はＡＡ２０３換算
で約３４０ｐｐｎ＋であった。
そして、上記ペレットの金相は第１図に示すとおりであ
り、粒径は約４０ｕｍであった。これは従来の超微粒Ａ
１２０３を約３００ｐｐｍ添加する製法により得られ
たペレット（第２図に示す）の粒径と同等である。
り、粒径は約４０ｕｍであった。これは従来の超微粒Ａ
１２０３を約３００ｐｐｍ添加する製法により得られ
たペレット（第２図に示す）の粒径と同等である。
なお、引続き上記ステアリン酸アルミの代わりにステア
リン酸カルシウム及びステアリン酸マグネシウムを添加
して、同じように実験を行ったところ、何れにしてもス
テアリン酸アルミと同等の燃料ペレットを得ることがで
きた。
リン酸カルシウム及びステアリン酸マグネシウムを添加
して、同じように実験を行ったところ、何れにしてもス
テアリン酸アルミと同等の燃料ペレットを得ることがで
きた。
（発明の効果）
以上説明したように、本発明核燃料ペレットの製造法は
、Ａ １２０． 、ＣａＯ，ＭｇＯ，Ａ ｌ 、Ｃａ、
Ｍｇを金属石けんの形態として酸化ウランに添加して成
型し、のち焼結せしめるものであり、特に上記酸化金属
又は金属を金属石けんの形態として用いることにより、
これら金属類が最初は粉末成型時の潤滑材として、そし
て焼結時には焼結促進材及び結晶粒径粗大化材としては
たらくことができ、従来要した潤滑材と焼結促進材の２
種混合の必要をなくし燃料ペレット製造の混合工程を簡
略化することができた。
、Ａ １２０． 、ＣａＯ，ＭｇＯ，Ａ ｌ 、Ｃａ、
Ｍｇを金属石けんの形態として酸化ウランに添加して成
型し、のち焼結せしめるものであり、特に上記酸化金属
又は金属を金属石けんの形態として用いることにより、
これら金属類が最初は粉末成型時の潤滑材として、そし
て焼結時には焼結促進材及び結晶粒径粗大化材としては
たらくことができ、従来要した潤滑材と焼結促進材の２
種混合の必要をなくし燃料ペレット製造の混合工程を簡
略化することができた。
そして、上記金属石けんが焼結促進材に変化する際には
、該金属石けんに含まれる前記Ａｆ等の金属が微量であ
ることから、残される酸化物（へ１２０３等）はおのず
と超微粒となってＵＯ，原料粉に均質に混入され、その
結果、従来要した高価な超微粒酸化物を使用する必要が
なくなり、コストダウンを図ることが可能となった。
、該金属石けんに含まれる前記Ａｆ等の金属が微量であ
ることから、残される酸化物（へ１２０３等）はおのず
と超微粒となってＵＯ，原料粉に均質に混入され、その
結果、従来要した高価な超微粒酸化物を使用する必要が
なくなり、コストダウンを図ることが可能となった。
更に、前記本発明製造法において、雰囲気中の酸素の量
を調整することにより、上記まず金属石けんの金属相を
現出させて液相焼結を行い、のち酸化物相を形成させ、
強固な焼結とペレットの粗粒化を同時に行いうる等、本
発明製造法の実用上の価値には極めて大きいものがある
。
を調整することにより、上記まず金属石けんの金属相を
現出させて液相焼結を行い、のち酸化物相を形成させ、
強固な焼結とペレットの粗粒化を同時に行いうる等、本
発明製造法の実用上の価値には極めて大きいものがある
。
第１図はＵＯ□粉末にステアリン酸アルミを約０゜４重
量％添加し成型後焼結して得られた本発明製法による燃
料ペレットを１５０倍の倍率で撮影した金属組織顕微鏡
写真、第２図はＵＯ，粉末にＡｌ２Ｏ、の超微粒粉末を
約３００ｐｐｎ＋添加し成型後焼結して得られた従来製
法による燃料ペレットを１５０倍の倍率で撮影した金属
組織顕微鏡写真である。 特許出願人 原子燃料工業株式会社代理人 弁理士
宮 本 泰 第２１／１
量％添加し成型後焼結して得られた本発明製法による燃
料ペレットを１５０倍の倍率で撮影した金属組織顕微鏡
写真、第２図はＵＯ，粉末にＡｌ２Ｏ、の超微粒粉末を
約３００ｐｐｎ＋添加し成型後焼結して得られた従来製
法による燃料ペレットを１５０倍の倍率で撮影した金属
組織顕微鏡写真である。 特許出願人 原子燃料工業株式会社代理人 弁理士
宮 本 泰 第２１／１
Claims (1)
- １、Ａｌ＿２Ｏ＿３、ＣａＯ、ＭｇＯ、又はこれら酸化
物に変化しうる各金属を単独又は他の物質と組み合わせ
て酸化ウラン粉末に添加せしめて成型し、のち焼結せし
める核燃料ペレットの製造法において、上記Ａｌ＿２Ｏ
＿３等の添加材を金属石けんの形態となし、成型時の潤
滑材の全部又は一部として用いることを特徴とする核燃
料ペレットの製造法。２、請求項１に記載の製造法にお
いて、雰囲気中の酸素の量を調整することにより、まず
上記金属石けんの金属相を現出させ焼結促進を行った後
、高温での該金属石けんの安定化及び本来の粒径粗大化
機能をもたらすべく酸化物相を形成させることを特徴と
する核燃料ペレットの製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2249610A JPH0833470B2 (ja) | 1990-09-18 | 1990-09-18 | 核燃料ペレットの製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2249610A JPH0833470B2 (ja) | 1990-09-18 | 1990-09-18 | 核燃料ペレットの製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH04127085A true JPH04127085A (ja) | 1992-04-28 |
| JPH0833470B2 JPH0833470B2 (ja) | 1996-03-29 |
Family
ID=17195591
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2249610A Expired - Fee Related JPH0833470B2 (ja) | 1990-09-18 | 1990-09-18 | 核燃料ペレットの製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0833470B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012088317A (ja) * | 2010-10-20 | 2012-05-10 | Korea Atomic Energy Research Inst | 異種添加元素の結晶粒界及び結晶粒界付近の固溶濃度調節方法、及びそれを用いた結晶粒の大きい核燃料焼結体の製造方法 |
| RU2630898C1 (ru) * | 2015-10-20 | 2017-09-14 | Акционерное общество "Ульбинский металлургический завод" | Способ изготовления таблеток ядерного топлива с использованием легирования |
| RU2651799C1 (ru) * | 2017-08-09 | 2018-04-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова" | Способ изготовления ядерного топлива |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01248092A (ja) * | 1988-03-29 | 1989-10-03 | Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd | 核燃料ペレットの製造法 |
-
1990
- 1990-09-18 JP JP2249610A patent/JPH0833470B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01248092A (ja) * | 1988-03-29 | 1989-10-03 | Mitsubishi Nuclear Fuel Co Ltd | 核燃料ペレットの製造法 |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012088317A (ja) * | 2010-10-20 | 2012-05-10 | Korea Atomic Energy Research Inst | 異種添加元素の結晶粒界及び結晶粒界付近の固溶濃度調節方法、及びそれを用いた結晶粒の大きい核燃料焼結体の製造方法 |
| US9190179B2 (en) | 2010-10-20 | 2015-11-17 | Korea Atomic Energy Research Institute | Method of controlling solubility of additives at and near grain boundaries, and method of manufacturing sintered nuclear fuel pellet having large grain size using the same |
| RU2630898C1 (ru) * | 2015-10-20 | 2017-09-14 | Акционерное общество "Ульбинский металлургический завод" | Способ изготовления таблеток ядерного топлива с использованием легирования |
| RU2651799C1 (ru) * | 2017-08-09 | 2018-04-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова" | Способ изготовления ядерного топлива |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0833470B2 (ja) | 1996-03-29 |
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