JPH0833484B2 - ピューレックス溶媒抽出法の調整方法 - Google Patents
ピューレックス溶媒抽出法の調整方法Info
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- JPH0833484B2 JPH0833484B2 JP8149690A JP8149690A JPH0833484B2 JP H0833484 B2 JPH0833484 B2 JP H0833484B2 JP 8149690 A JP8149690 A JP 8149690A JP 8149690 A JP8149690 A JP 8149690A JP H0833484 B2 JPH0833484 B2 JP H0833484B2
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- G21C—NUCLEAR REACTORS
- G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
- G21C19/46—Aqueous processes, e.g. by using organic extraction means, including the regeneration of these means
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
- C22B60/00—Obtaining metals of atomic number 87 or higher, i.e. radioactive metals
- C22B60/02—Obtaining thorium, uranium, or other actinides
- C22B60/0204—Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium
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- C22B60/0221—Obtaining thorium, uranium, or other actinides obtaining uranium by wet processes by leaching
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Description
【発明の詳細な説明】 発明の利用分野 本発明は、たとえば、分裂性核燃料製造または処理工
程で生じるスクラップや原子炉で使用した後の分裂性核
燃料などのように不要な汚染物を含有する廃棄物または
使用済みの物質からウランを回収するためのいわゆる
「ピューレックス法」に係る。
程で生じるスクラップや原子炉で使用した後の分裂性核
燃料などのように不要な汚染物を含有する廃棄物または
使用済みの物質からウランを回収するためのいわゆる
「ピューレックス法」に係る。
発明の背景 ウランの溶媒抽出用のいわゆる「ピューレックス法」
は核燃料に関わる業界で周知である。たとえば、このプ
ロセルは、1967年12月12日付けで発行された米国特許3,
357,802号に記載されており、また、1981年マグローヒ
ル・ブック・カンパニー（McGraw−Hill Book Compan
y）発行、「核化学工業（Nuclear Chemical Engineerin
g）」の第457〜514頁にある「燃料再処理（Fuel Reproc
essing）」と題する第10章でベネディクト（Benedict）
らによって極めて詳細に論じられている。これら引用し
た特許および文献に開示されている事柄は援用により本
明細書中に含まれるものとする。
は核燃料に関わる業界で周知である。たとえば、このプ
ロセルは、1967年12月12日付けで発行された米国特許3,
357,802号に記載されており、また、1981年マグローヒ
ル・ブック・カンパニー（McGraw−Hill Book Compan
y）発行、「核化学工業（Nuclear Chemical Engineerin
g）」の第457〜514頁にある「燃料再処理（Fuel Reproc
essing）」と題する第10章でベネディクト（Benedict）
らによって極めて詳細に論じられている。これら引用し
た特許および文献に開示されている事柄は援用により本
明細書中に含まれるものとする。
要約すると、ピューレックス法は一連の化学段階また
は操作から成る。すなわち、まず最初に、ウラン化合物
を含有するスクラップ材料または使用済み燃料の廃棄物
を硝酸（HNO3）の水溶液で処理することにより、ウラン
を溶解させて水相内に硝酸ウラニル（UO2（NO3）２）お
よびその他の酸可溶性成分を生成させる。硝酸ウラニル
を始めとする酸に溶解した成分を含有する水相と廃棄物
の酸不溶性成分とを抽出カラムに通して流下させ、一
方、ケロセンなどのようなパラフィン系混合物の有機希
釈剤中にリン酸トリブチルを含む有機相を水相と向流に
なるように抽出カラムに通して上昇させる。水相の硝酸
ウラニルからなる可溶性のウラン化合物は有機相により
水相から抽出されてリン酸トリブチルと結合する。こう
してウランが分離され、抽出カラム内を有機相と共に運
搬・排出される。水相と有機相は、それぞれ、抽出カラ
ムの両端で、また自身の入って来た入口とは反対側にあ
る出口から各々抽出カラムを出る。この際、水相は酸可
溶性のラフィネート汚染物を含んでおり、有機相は分離
されたウランを含んでいる。
は操作から成る。すなわち、まず最初に、ウラン化合物
を含有するスクラップ材料または使用済み燃料の廃棄物
を硝酸（HNO3）の水溶液で処理することにより、ウラン
を溶解させて水相内に硝酸ウラニル（UO2（NO3）２）お
よびその他の酸可溶性成分を生成させる。硝酸ウラニル
を始めとする酸に溶解した成分を含有する水相と廃棄物
の酸不溶性成分とを抽出カラムに通して流下させ、一
方、ケロセンなどのようなパラフィン系混合物の有機希
釈剤中にリン酸トリブチルを含む有機相を水相と向流に
なるように抽出カラムに通して上昇させる。水相の硝酸
ウラニルからなる可溶性のウラン化合物は有機相により
水相から抽出されてリン酸トリブチルと結合する。こう
してウランが分離され、抽出カラム内を有機相と共に運
搬・排出される。水相と有機相は、それぞれ、抽出カラ
ムの両端で、また自身の入って来た入口とは反対側にあ
る出口から各々抽出カラムを出る。この際、水相は酸可
溶性のラフィネート汚染物を含んでおり、有機相は分離
されたウランを含んでいる。
抽出カラムから流出する分離されたウラン化合物を担
持する有機相は、次に、ストリッピングカラムに入れて
その中を上昇させ、一方、この有機相と向流でストリッ
ピングカラム内に水を通して流下させる。この水により
有機相のリン酸トリブチルからウランが遊離され、水相
に移されてそれと共に輸送される。水相と有機相は、そ
れぞれ、ストリッピングカラムの両端で、また自身の入
って来た入口とは反対側にある出口から各々ストリッピ
ングカラムを出る。この際、水相は汚染物から分離され
た回収ウラン化合物を含有している。
持する有機相は、次に、ストリッピングカラムに入れて
その中を上昇させ、一方、この有機相と向流でストリッ
ピングカラム内に水を通して流下させる。この水により
有機相のリン酸トリブチルからウランが遊離され、水相
に移されてそれと共に輸送される。水相と有機相は、そ
れぞれ、ストリッピングカラムの両端で、また自身の入
って来た入口とは反対側にある出口から各々ストリッピ
ングカラムを出る。この際、水相は汚染物から分離され
た回収ウラン化合物を含有している。
有機相はその後抽出カラムに再循環される。典型的な
場合、上記の手順は、抽出カラムとストリッピングカラ
ムを含む系全体にあらゆる要素・成分を連続的に流しな
がら実施する。
場合、上記の手順は、抽出カラムとストリッピングカラ
ムを含む系全体にあらゆる要素・成分を連続的に流しな
がら実施する。
このピューレックス溶媒抽出法で望まれる生産物は、
この系に供給される元の廃棄物中のウランをほとんど全
部含有する高純度の水相流出液である。しかし、設計上
ラフィネート流出液中に失われるウランがいくらかあ
り、経済的な損失となっている。生成ウランの達成可能
な純度とラフィネート中に失われるウランの量との間に
ある「釣合い」が存在することが認められている。この
バランスの有益な程度は実際上個々の設計が左右され
る。不純物の低下を促進するためにある種の系の設計で
は、抽出カラムに隣接して、または抽出カラムの一部と
して中間のスクラビングセクションを設けている。
この系に供給される元の廃棄物中のウランをほとんど全
部含有する高純度の水相流出液である。しかし、設計上
ラフィネート流出液中に失われるウランがいくらかあ
り、経済的な損失となっている。生成ウランの達成可能
な純度とラフィネート中に失われるウランの量との間に
ある「釣合い」が存在することが認められている。この
バランスの有益な程度は実際上個々の設計が左右され
る。不純物の低下を促進するためにある種の系の設計で
は、抽出カラムに隣接して、または抽出カラムの一部と
して中間のスクラビングセクションを設けている。
この方法の不純物除去能力を評価するには除染係数
（df）を使用することができる。所与の不純物に対する
除染係数が高くなればなるほどそのプロセスの除去能力
はそれだけ優れていることになる。この係数は、供給物
中の不純物割合（ウランに対するppm）を生成物流中の
測定値で割ることによって計算される。典型的な場合、
通常のピューレックス法はガドリニア汚染係数が30,000
程度の位置にランク付けされる。
（df）を使用することができる。所与の不純物に対する
除染係数が高くなればなるほどそのプロセスの除去能力
はそれだけ優れていることになる。この係数は、供給物
中の不純物割合（ウランに対するppm）を生成物流中の
測定値で割ることによって計算される。典型的な場合、
通常のピューレックス法はガドリニア汚染係数が30,000
程度の位置にランク付けされる。
通常、これらのカラムは、各段で最適な液滴の形成と
合体が可能になるようにパルスポンプか往復プレートの
いずれかによって撹拌される。この撹拌は混合エネルギ
ーと称されるのが最も一般的である。混合エネルギまた
は流速が過大であるとフラッデイングが起こることがあ
る。すなわち、カラム内の動作モードにある液相のいず
れかまたは両方の流れが妨げられることになる。混合エ
ネルギは抽出カラムの効率にとって非常に重大であり、
ウランの特性プロフィールを得るのに役立つ。
合体が可能になるようにパルスポンプか往復プレートの
いずれかによって撹拌される。この撹拌は混合エネルギ
ーと称されるのが最も一般的である。混合エネルギまた
は流速が過大であるとフラッデイングが起こることがあ
る。すなわち、カラム内の動作モードにある液相のいず
れかまたは両方の流れが妨げられることになる。混合エ
ネルギは抽出カラムの効率にとって非常に重大であり、
ウランの特性プロフィールを得るのに役立つ。
ピューレックス法の場合、ウラン化合物の不純物除去
すなわち除染がほぼ達成されるのは、酸処理した廃棄物
を抽出カラムに供給するための入口付近である。抽出カ
ラムの最も効率の良い作動は実質的にフラッディングの
レベルであり、ここではガドリニアなどのような不純物
の除去が最大になる。ここでフラッディングという用語
は、２種の混和しない相が、互いに向き合った向流で、
かついずれかの相の定常的な流れが妨げられるくらいの
相対速度で流れる状態をさす。しかし、これによって、
抽出カラムは、このカラムに出入りするすべての流れの
中でのウランの正味のバランスにおける小さな変化に極
めて敏感になり、しかもこれを制御するのは実際上困難
である。過剰にウランを装填するとフラッディングの起
こる可能性が高くなりかねないし、一方、装填する正味
のウランが不足すると不純物の除去率が大きく低下す
る。
すなわち除染がほぼ達成されるのは、酸処理した廃棄物
を抽出カラムに供給するための入口付近である。抽出カ
ラムの最も効率の良い作動は実質的にフラッディングの
レベルであり、ここではガドリニアなどのような不純物
の除去が最大になる。ここでフラッディングという用語
は、２種の混和しない相が、互いに向き合った向流で、
かついずれかの相の定常的な流れが妨げられるくらいの
相対速度で流れる状態をさす。しかし、これによって、
抽出カラムは、このカラムに出入りするすべての流れの
中でのウランの正味のバランスにおける小さな変化に極
めて敏感になり、しかもこれを制御するのは実際上困難
である。過剰にウランを装填するとフラッディングの起
こる可能性が高くなりかねないし、一方、装填する正味
のウランが不足すると不純物の除去率が大きく低下す
る。
抽出カラムを定常状態で運転しているとき、そのカラ
ムの垂直の長さに沿ったいくつかの点で有機相または水
相のサンプルを取ることによって、その中のウラン濃度
プロフィールを得ることができる。このプロフィール
は、生成ウランの純度とウランの損失の割合との間の選
択された釣合いの程度に依存する。
ムの垂直の長さに沿ったいくつかの点で有機相または水
相のサンプルを取ることによって、その中のウラン濃度
プロフィールを得ることができる。このプロフィール
は、生成ウランの純度とウランの損失の割合との間の選
択された釣合いの程度に依存する。
発明の概要 本発明は、ウランの回収・精製のためのピューレック
ス溶媒抽出法の改良に係る。また本発明は、ピューレッ
クス溶媒抽出法で操作する際にウランの最適な分配と回
収を確立し維持するための改良された手段と手法にも係
る。抽出カラム内の密度状態を測定することによってプ
ロセル条件をモニターし、その密度の測定値の変化に応
じてプロセス条件を操作する。このやり方は、リアルタ
イムな制御ができること、そして回復が可能な危険期間
中従来の手段ではみつからないプロセスの混乱状態を実
際に回避できるという点で独特かつ有益である。
ス溶媒抽出法の改良に係る。また本発明は、ピューレッ
クス溶媒抽出法で操作する際にウランの最適な分配と回
収を確立し維持するための改良された手段と手法にも係
る。抽出カラム内の密度状態を測定することによってプ
ロセル条件をモニターし、その密度の測定値の変化に応
じてプロセス条件を操作する。このやり方は、リアルタ
イムな制御ができること、そして回復が可能な危険期間
中従来の手段ではみつからないプロセスの混乱状態を実
際に回避できるという点で独特かつ有益である。
発明の目的 本発明の主たる目的は、ウランを回収・精製するピュ
ーレックス溶媒抽出法の相対的な流速または量を調整
し、したがって効率を調整するための改良された手段を
提供することである。
ーレックス溶媒抽出法の相対的な流速または量を調整
し、したがって効率を調整するための改良された手段を
提供することである。
また、精製されたウランを回収するためにピューレッ
クス溶媒抽出法で運転する際の改良手段であって、精製
されたウラン産物中の希土類不純物を有効にかつ極めて
高い信頼性で還元してウランに対して百万分の一（1pp
m）よりずっと低くすると共に経時的制御手段をもたな
い従来のプロセスより高い除染係数を達成する改良手段
を提供することも本発明の目的である。
クス溶媒抽出法で運転する際の改良手段であって、精製
されたウラン産物中の希土類不純物を有効にかつ極めて
高い信頼性で還元してウランに対して百万分の一（1pp
m）よりずっと低くすると共に経時的制御手段をもたな
い従来のプロセスより高い除染係数を達成する改良手段
を提供することも本発明の目的である。
さらに、本発明の別の目的は、廃棄または使用済み燃
料からウランを回収・精製し、しかもほとんど損失する
ことなく高い効率でウランを回収できる改良式ピューレ
ックス溶媒抽出法を提供することである。
料からウランを回収・精製し、しかもほとんど損失する
ことなく高い効率でウランを回収できる改良式ピューレ
ックス溶媒抽出法を提供することである。
また、本発明のさらに別の目的は、プロセス操作の制
御を簡単にし、信頼性が高く、しかも費用のかかる手順
を軽減するウランの改良式ピューレックス溶媒抽出法を
提供することである。
御を簡単にし、信頼性が高く、しかも費用のかかる手順
を軽減するウランの改良式ピューレックス溶媒抽出法を
提供することである。
本発明の別の目的は、そのプルトニウムの状態を診断
してエラーの原因を体系的に低減することができる、ウ
ランを回収・精製するための改良型ピューレックス溶媒
抽出法を提供することである。
してエラーの原因を体系的に低減することができる、ウ
ランを回収・精製するための改良型ピューレックス溶媒
抽出法を提供することである。
発明の詳細な説明 添付の図面、特に第１図を参照すると、ウラン回収用
のピューレックス溶媒抽出・精製系10は、ウラン化合物
を含有する廃棄物源14と水性媒質に溶かした硝酸（HN
O3）の供給源16とを備えた酸溶解用容器12を含んでい
る。容器12中で、廃棄物のウラン分は他のあらゆる硝酸
可溶性成分と共に硝酸に溶けて、ウラン化合物が水溶性
の硝酸ウラニルに変換される。廃棄物のあらゆる硝酸可
溶性成分と硝酸ウラニルを始めとする可溶性成分とを含
有する弱酸性の水相は、供給口18を介して抽出カラム20
の上部部分内に供給される。容器12からのこの水相は抽
出カラム20中に供給する前に濾過するのが好ましい。
のピューレックス溶媒抽出・精製系10は、ウラン化合物
を含有する廃棄物源14と水性媒質に溶かした硝酸（HN
O3）の供給源16とを備えた酸溶解用容器12を含んでい
る。容器12中で、廃棄物のウラン分は他のあらゆる硝酸
可溶性成分と共に硝酸に溶けて、ウラン化合物が水溶性
の硝酸ウラニルに変換される。廃棄物のあらゆる硝酸可
溶性成分と硝酸ウラニルを始めとする可溶性成分とを含
有する弱酸性の水相は、供給口18を介して抽出カラム20
の上部部分内に供給される。容器12からのこの水相は抽
出カラム20中に供給する前に濾過するのが好ましい。
任意であるが、抽出カラム20には、その水相供給口18
より上方の端にスクラビングカラム22またはスクラビン
グセクションを設けることができる。抽出カラム20につ
なげられたスクラビングカラム延長部22すなわちスクラ
ビングセクションはこのプロセスにおける不純物の除去
効果を高める。なお、水は、一緒になったカラム20と22
の最上部分に入口24から導入される。また、スクラビン
グ水流は所望により硝酸で弱酸性にしておいてもよい
し、スクラビングカラムは抽出カラム20とストリッピン
グカラム34との中間に入れてこれらを分離してもよい。
より上方の端にスクラビングカラム22またはスクラビン
グセクションを設けることができる。抽出カラム20につ
なげられたスクラビングカラム延長部22すなわちスクラ
ビングセクションはこのプロセスにおける不純物の除去
効果を高める。なお、水は、一緒になったカラム20と22
の最上部分に入口24から導入される。また、スクラビン
グ水流は所望により硝酸で弱酸性にしておいてもよい
し、スクラビングカラムは抽出カラム20とストリッピン
グカラム34との中間に入れてこれらを分離してもよい。
抽出カラム20内に供給された硝酸ウラニルを始めとす
る硝酸可溶性成分と可溶性成分とを含有する水相はこの
カラム内を下に向かって流れ、一方、抽出カラム20の下
流部分内には供給口26を介して有機相に供給され、この
有機相は、カラム内を下に向かって流れる水相と向かい
合って向流に上へ流れる。リン酸トリブチルと有機希釈
剤を含有する有機相は抽出カラム内で水相と向流接触し
た際に、水相内に溶けているウラン酸化物++イオンと化
学的に結合するリン酸トリブチルによってウランを分離
するが可溶性の不純物は排除する。不溶性の不純物は水
相と共に下方へ運搬され抽出カラム20の下部には可溶性
ラフィネート出口28から排出される。
る硝酸可溶性成分と可溶性成分とを含有する水相はこの
カラム内を下に向かって流れ、一方、抽出カラム20の下
流部分内には供給口26を介して有機相に供給され、この
有機相は、カラム内を下に向かって流れる水相と向かい
合って向流に上へ流れる。リン酸トリブチルと有機希釈
剤を含有する有機相は抽出カラム内で水相と向流接触し
た際に、水相内に溶けているウラン酸化物++イオンと化
学的に結合するリン酸トリブチルによってウランを分離
するが可溶性の不純物は排除する。不溶性の不純物は水
相と共に下方へ運搬され抽出カラム20の下部には可溶性
ラフィネート出口28から排出される。
ウランと結合したリン酸トリブチルと有機希釈剤とを
含む有機相は上に向かって流れ、抽出カラム20の上部に
ある抽出物出口30に達する。
含む有機相は上に向かって流れ、抽出カラム20の上部に
ある抽出物出口30に達する。
抽出カラムの出口30から出たリン酸トリブチルと結合
したウランと有機希釈剤とを含む有機相は、ダクトを介
してストリッピングカラム34の下部にある入口32に運ば
れる。このストリッピングカラム34の上部には入口36を
介して水が供給され、この水はストリッピングカラムの
下部から入って来る有機相の上に向かう流れと対向する
下降流を形成する。ストリッピングカラム34内で有機相
と向流接触する水により水溶性のウラン化合物がリン酸
トリブチルおよび有機相から遊離され、こうして分離さ
れた硝酸ウラニル生成物を含有する水はこのカラムの下
部にある出口38を介してカラムから排出される。ストリ
ッピングカラム34の上部にある有機溶媒用の有機相出口
40からは有機溶媒がダクト中に排出される。このダクト
は、リン酸トリブチルと有機希釈剤を含む有機溶媒を再
利用のために再循環する有機相入口26と流体連通してい
る。
したウランと有機希釈剤とを含む有機相は、ダクトを介
してストリッピングカラム34の下部にある入口32に運ば
れる。このストリッピングカラム34の上部には入口36を
介して水が供給され、この水はストリッピングカラムの
下部から入って来る有機相の上に向かう流れと対向する
下降流を形成する。ストリッピングカラム34内で有機相
と向流接触する水により水溶性のウラン化合物がリン酸
トリブチルおよび有機相から遊離され、こうして分離さ
れた硝酸ウラニル生成物を含有する水はこのカラムの下
部にある出口38を介してカラムから排出される。ストリ
ッピングカラム34の上部にある有機溶媒用の有機相出口
40からは有機溶媒がダクト中に排出される。このダクト
は、リン酸トリブチルと有機希釈剤を含む有機溶媒を再
利用のために再循環する有機相入口26と流体連通してい
る。
このピューレックス溶媒抽出系は、最初にこの系内に
供給された元々の材料が含んでいたウランをほとんど全
部含有する高純度の水流を生成させることを意図してい
る。
供給された元々の材料が含んでいたウランをほとんど全
部含有する高純度の水流を生成させることを意図してい
る。
以上記載したようなピューレックス溶媒抽出系の運転
の際には、ラフィネート排出物中にウランがいくらか失
われ、これが経済的な損失となる。この原因は主とし
て、得られる生成物の純度とラフィネート中に失われる
ウランの割合との間にある操作上の釣合いであり、これ
らの要因の特定のバランスは個々の系の設計に依存す
る。
の際には、ラフィネート排出物中にウランがいくらか失
われ、これが経済的な損失となる。この原因は主とし
て、得られる生成物の純度とラフィネート中に失われる
ウランの割合との間にある操作上の釣合いであり、これ
らの要因の特定のバランスは個々の系の設計に依存す
る。
このプロセスのほぼ完全な不純物除去すなわち除染
は、抽出カラム内の酸処理済廃棄物の導入位置すなわち
供給口18の近くで達成される。抽出カラムはフラッディ
ング点、すなわちガドリニアなどのような不純物の除去
が最高になるレベルの近くで運転するのが最も効率的で
ある。しかし、そのような状況の下で運転する場合、カ
ラムは、カラムに出入りするすべての物流間の正味のウ
ランバランスのささいな変化に対して極めて敏感にな
る。この感受性の原因は、フラッディング点に近いと有
機相へのウランの物質移動が抽出カラム内のある特定の
位置で大幅に高められるかたである。抽出カラムが定常
作動状態にあるときには、このカラムの垂直の長さに沿
ったいくつかの点で有機相か水相のどちらかの試料を採
取することによってウラン濃度プロフィールを得ること
ができる。
は、抽出カラム内の酸処理済廃棄物の導入位置すなわち
供給口18の近くで達成される。抽出カラムはフラッディ
ング点、すなわちガドリニアなどのような不純物の除去
が最高になるレベルの近くで運転するのが最も効率的で
ある。しかし、そのような状況の下で運転する場合、カ
ラムは、カラムに出入りするすべての物流間の正味のウ
ランバランスのささいな変化に対して極めて敏感にな
る。この感受性の原因は、フラッディング点に近いと有
機相へのウランの物質移動が抽出カラム内のある特定の
位置で大幅に高められるかたである。抽出カラムが定常
作動状態にあるときには、このカラムの垂直の長さに沿
ったいくつかの点で有機相か水相のどちらかの試料を採
取することによってウラン濃度プロフィールを得ること
ができる。
添付の第２図に示されているように、抽出カラムの最
適な抽出プロフィールはいくつかの重要な特徴をもって
いる。たとえば、抽出カラムの頂部では供給されたウラ
ンを担持する廃棄物が有機相と接触する。この段階で有
機相の飽和度は使用したリン酸トリブチルおよびパラフ
ィン系混合物の最終的なウラン運搬能力の約80％であろ
う。
適な抽出プロフィールはいくつかの重要な特徴をもって
いる。たとえば、抽出カラムの頂部では供給されたウラ
ンを担持する廃棄物が有機相と接触する。この段階で有
機相の飽和度は使用したリン酸トリブチルおよびパラフ
ィン系混合物の最終的なウラン運搬能力の約80％であろ
う。
この酸処理廃棄物の導入位置、すなわち供給口18で有
機相中に移されるウランはきわめて微量である。しか
し、この有機相のウランの飽和度が高いため汚染物の分
配が起こる。この分配現象は飽和の程度と共に大幅に増
大する。それにもかかわらず、大きなウラン損失とフラ
ッディングによる破裂状態の可能性は、高い飽和条件が
生じた場合にはいつも存在する危険なのである。
機相中に移されるウランはきわめて微量である。しか
し、この有機相のウランの飽和度が高いため汚染物の分
配が起こる。この分配現象は飽和の程度と共に大幅に増
大する。それにもかかわらず、大きなウラン損失とフラ
ッディングによる破裂状態の可能性は、高い飽和条件が
生じた場合にはいつも存在する危険なのである。
水相から有機相への大部分のウランの移動は、抽出カ
ラムの酸処理廃棄物導入位置すなわち供給口18から数フ
ィート下がったところの短い部分（セクション）で起こ
る。この活性部分は時として「ウラン移行ゾーン」とい
われることがあり、本発明では重要である。このウラン
移行ゾーンはまた高い不純物濃度の領域となる傾向もあ
る。これらの不純物は、それにより上側の領域では飽和
度が高いため、カラムを上昇する有機相から除かれる。
したがって、有機相の飽和度が一時的にのみ下がると、
汚染物が有機相と共に上へ運搬され、生成物中に入って
来る。
ラムの酸処理廃棄物導入位置すなわち供給口18から数フ
ィート下がったところの短い部分（セクション）で起こ
る。この活性部分は時として「ウラン移行ゾーン」とい
われることがあり、本発明では重要である。このウラン
移行ゾーンはまた高い不純物濃度の領域となる傾向もあ
る。これらの不純物は、それにより上側の領域では飽和
度が高いため、カラムを上昇する有機相から除かれる。
したがって、有機相の飽和度が一時的にのみ下がると、
汚染物が有機相と共に上へ運搬され、生成物中に入って
来る。
抽出カラムのウラン移行ゾーンより下側の部分では許
容できる程度の残留ウランがラフィネート中に失われ
る。
容できる程度の残留ウランがラフィネート中に失われ
る。
第２図に示されているようなウラン抽出曲線の形はこ
の抽出系の経済的な運転に対して非常に重大な影響を及
ぼす。というのは、この抽出曲線が最適に確立され維持
されない限り、いくらかのウラン損失が起こるか、ある
いは精製の度合が下降するかのいずれかが起こるであろ
うからである。たとえば、抽出カラムをフラッデッング
点近くで作動させると、ウランバランスがたった１％程
度変化しただけで抽出カラムの性能に大きな悪影響が出
ることがある。
の抽出系の経済的な運転に対して非常に重大な影響を及
ぼす。というのは、この抽出曲線が最適に確立され維持
されない限り、いくらかのウラン損失が起こるか、ある
いは精製の度合が下降するかのいずれかが起こるであろ
うからである。たとえば、抽出カラムをフラッデッング
点近くで作動させると、ウランバランスがたった１％程
度変化しただけで抽出カラムの性能に大きな悪影響が出
ることがある。
通常、ウランのピューレックス溶媒抽出法では定常状
態に近付くのに数時間を要する。いくつかの流れ条件に
関する従来行なわれている抽出カラムの外部からの測定
では、運転に悪影響が出た後にやっと異常または変化を
確認できる。さらに、いったんプロセスの作動に混乱を
来たすと、最適な状態の回復は同じくゆっくりであり以
降の装置が不純物で汚染されることになる。
態に近付くのに数時間を要する。いくつかの流れ条件に
関する従来行なわれている抽出カラムの外部からの測定
では、運転に悪影響が出た後にやっと異常または変化を
確認できる。さらに、いったんプロセスの作動に混乱を
来たすと、最適な状態の回復は同じくゆっくりであり以
降の装置が不純物で汚染されることになる。
本発明の改良によると、抽出カラム20内のウラン濃度
の測定は、最適な作動条件下で大部分のウランが水相か
ら有機相へと移行する位置の近辺で行なわれる。この位
置は、カラムの長さに沿ったいくつかの位置でとったサ
ンプルを比較することによって決定することができる。
好ましい態様では、ウラン移行ゾーン内で所望の作動条
件に対して最適であると決定された位置に近い単一の位
置で有機相の密度を測定することによってウラン濃度を
決定するが、有機相または水相のその他の性質を利用す
ることもできるし、測定の位置も個々の抽出カラムの設
計に応じて変えることができる。
の測定は、最適な作動条件下で大部分のウランが水相か
ら有機相へと移行する位置の近辺で行なわれる。この位
置は、カラムの長さに沿ったいくつかの位置でとったサ
ンプルを比較することによって決定することができる。
好ましい態様では、ウラン移行ゾーン内で所望の作動条
件に対して最適であると決定された位置に近い単一の位
置で有機相の密度を測定することによってウラン濃度を
決定するが、有機相または水相のその他の性質を利用す
ることもできるし、測定の位置も個々の抽出カラムの設
計に応じて変えることができる。
有機相の密度は、ローズマウント・ディファレンシャ
ル・プレッシャー・トランスミッター（Rosemount Diff
erential Pressure Transmitter）モデル1151DPおよび
オーバーフロートラップ内の有機物の重量または固定さ
れた高さを測定するためのチューブを用いて決定するこ
とができる。この重量または差圧は密度に比例しており
計算される。
ル・プレッシャー・トランスミッター（Rosemount Diff
erential Pressure Transmitter）モデル1151DPおよび
オーバーフロートラップ内の有機物の重量または固定さ
れた高さを測定するためのチューブを用いて決定するこ
とができる。この重量または差圧は密度に比例しており
計算される。
好ましい態様では、第３図に示されているように、有
機相の密度を解析伝送機42で連続的に測定する。この場
合、データは一次制御アルゴリズムを含む自動制御機44
に電子的に伝送される。空気圧システムまたは光学シス
テムなどのようなデータ伝送手段を使用することもでき
る。この制御機は、密度シグナルに応じて、プロセスの
理想設定点からのずれを計算し適当な訂正アクションを
決定することにより機能する。この訂正の計算には、標
準的な比例／積分／誘導アルゴリズムが含まれる。その
後、この訂正アクションは計量ポンプからなっていても
よい供給計量システム46または閉回路流れ制御機に適用
される。
機相の密度を解析伝送機42で連続的に測定する。この場
合、データは一次制御アルゴリズムを含む自動制御機44
に電子的に伝送される。空気圧システムまたは光学シス
テムなどのようなデータ伝送手段を使用することもでき
る。この制御機は、密度シグナルに応じて、プロセスの
理想設定点からのずれを計算し適当な訂正アクションを
決定することにより機能する。この訂正の計算には、標
準的な比例／積分／誘導アルゴリズムが含まれる。その
後、この訂正アクションは計量ポンプからなっていても
よい供給計量システム46または閉回路流れ制御機に適用
される。
特に、測定された密度が設定点よりも下に下がると、
自動制御機44は硝酸ウラニルを含む硝酸可溶性成分を含
有する水相の供給速度を増大させて正味のウランバラン
スを訂正する。このようにして、有機相の高いウラン飽
和度が自動的に維持され、飽和に達してない有機物と共
に不純物があふれ出ることはないであろう。
自動制御機44は硝酸ウラニルを含む硝酸可溶性成分を含
有する水相の供給速度を増大させて正味のウランバラン
スを訂正する。このようにして、有機相の高いウラン飽
和度が自動的に維持され、飽和に達してない有機物と共
に不純物があふれ出ることはないであろう。
逆に、抽出カラムにウランを装填し過ぎることになる
ような正味のウランバランスは、測定したウラン密度の
増加によって確認できるであろう。この増加に応じて自
動制御機が機能して硝酸ウラニルを含む硝酸可溶性成分
を含有する水装の供給速度を低下させることにより、カ
ラムの底でのウランの不経済な損失を避けることになろ
う。このように、ウラン移行ゾーン内の相密度における
特徴的な変化はこの溶媒抽出法の制御を維持するための
独特な手段となる。
ような正味のウランバランスは、測定したウラン密度の
増加によって確認できるであろう。この増加に応じて自
動制御機が機能して硝酸ウラニルを含む硝酸可溶性成分
を含有する水装の供給速度を低下させることにより、カ
ラムの底でのウランの不経済な損失を避けることになろ
う。このように、ウラン移行ゾーン内の相密度における
特徴的な変化はこの溶媒抽出法の制御を維持するための
独特な手段となる。
ウランの溶媒抽出法のこの改良システムは、性能を制
御するために、カラムに沿ったもしくはこのシステムを
通じて多数の点での測定、または抽出産物やラフィネー
トなどのようなシステムからの外部流出物に対して常時
行なう解析を必要としない。
御するために、カラムに沿ったもしくはこのシステムを
通じて多数の点での測定、または抽出産物やラフィネー
トなどのようなシステムからの外部流出物に対して常時
行なう解析を必要としない。
第１図は、ピューレックス溶媒抽出法の諸ステップを示
す簡単化した流れ図である。 第２図は、ピューレックス溶媒抽出法の抽出カラムを、
その抽出カラム内で見られる有機相のウラン濃度プロフ
ィールのグラフと一緒に示す図である。 第３図は、ピューレックス溶媒抽出法の抽出カラムに対
して適用された本発明の改良のひとつの具体例を示す流
れ図である。 10……ウラン回収用ピューレックス溶媒抽出・精製系、
20……抽出カラム、22……スクラビングセクション、34
……ストリッピングカラム。
す簡単化した流れ図である。 第２図は、ピューレックス溶媒抽出法の抽出カラムを、
その抽出カラム内で見られる有機相のウラン濃度プロフ
ィールのグラフと一緒に示す図である。 第３図は、ピューレックス溶媒抽出法の抽出カラムに対
して適用された本発明の改良のひとつの具体例を示す流
れ図である。 10……ウラン回収用ピューレックス溶媒抽出・精製系、
20……抽出カラム、22……スクラビングセクション、34
……ストリッピングカラム。
Claims (7)
- 【請求項１】ガドリニアを含んだウラン酸化物含有廃棄
物中の汚染物からウラン酸化物を分離・回収するための
二つの液体接触カラムを使った改良された溶媒抽出法で
あって、 （ａ）ウラン酸化物とガドリニアを含有する廃棄物に硝
酸水溶液を加え、ウラン酸化物を含めて前記廃棄物の酸
可溶性成分を溶解させることにより、水性相中でウラン
酸化物を水溶性の硝酸ウラニルに変換する段階、 （ｂ）硝酸ウラニルを含めて酸に溶解した成分の混合物
を水性相中に含む廃棄物を下向きで抽出第一カラムに連
続的に供給すると同時にリン酸トリブチルおよび有機希
釈剤を含む有機相を上向きで抽出第一カラムに連続的に
供給して前記水性相と有機相との間に連続的に向流を生
起せしめることにより、前記硝酸ウラニルをリン酸トリ
ブチルと結合させることによって硝酸ウラニルを水性相
から遊離させて、汚染物からウラン酸化物を分離すると
共に有機相内に分離された硝酸ウラニルを抽出第一カラ
ム内で上向きに運搬してストリッピング第二カラムへ連
続的に給送される排出液とし、一方、水性相を下向きに
連続的に流して不溶性汚染物を運搬する抽出第一カラム
ラフィネート排出液とする段階、 （ｃ）結合した硝酸ウラニルおよびリン酸トリブチルを
含む有機相を上向きでストリッピング第二カラムに連続
的に供給すると共に水を下向きでストリッピング第二カ
ラムに連続的に供給して有機相と水との間に連続的に向
流を生起せしめることにより、リン酸トリブチルおよび
有機相から硝酸ウラニルをストリッピングし、水中にス
トリッピングされた硝酸ウラニルを運搬してストリッピ
ング第二カラムから排出する段階、ならびに （ｄ）ウラン濃度プロフィールにより硝酸ウラニルとリ
ン酸トリブチルの最大結合速度が生起すると決定された
抽出第一カラム上部内の位置で有機相の密度を連続的に
測定すると共に水性相中の廃棄物を抽出第一カラム内に
連続的に供給する速度を前記連続的な密度の測定値に応
じて調節し、抽出第一カラムの上部内の有機相の測定さ
れた密度が低下したら水性相中の廃棄物の供給速度を上
げ、逆に、抽出第一カラムの上部内の有機相の測定され
た密度が上昇したら水性相中の廃棄物の供給速度を下げ
る段階 の組合せから本質的になる改良された溶媒抽出法。 - 【請求項２】ストリッピング第二カラムから排出された
有機相を抽出第一カラムに循環・再利用する、請求項１
記載の改良された溶媒抽出法。 - 【請求項３】抽出第一カラムがスクラビングカラムセク
ションと連結されている、請求項１記載の改良された溶
媒抽出法。 - 【請求項４】有機相がリン酸トリブチルとパラフィン系
化合物からなる、請求項１記載の改良された溶媒抽出
法。 - 【請求項５】抽出第一カラムの上部内の連続的に測定さ
れた有機密度が、廃棄物の供給速度を調節する自動制御
器に電子的に伝送される、請求項１記載の改良された溶
媒抽出法。 - 【請求項６】抽出第一カラム内に下向きに連続的に供給
される水性相中の廃棄物の供給を変化させる速度をコン
ピュータ制御アルゴリズムによって決定する、請求項５
記載の改良された溶媒抽出法。 - 【請求項７】抽出第一カラムの上部内の連続的に測定さ
れた有機密度が、フィードメータを作動させる自動制御
器に光学的に伝送される、請求項１記載の改良された溶
媒抽出法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/331,326 US5000927A (en) | 1989-03-31 | 1989-03-31 | Method of regulating a purex solvent extraction process |
| US331,326 | 1989-03-31 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0317599A JPH0317599A (ja) | 1991-01-25 |
| JPH0833484B2 true JPH0833484B2 (ja) | 1996-03-29 |
Family
ID=23293490
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8149690A Expired - Lifetime JPH0833484B2 (ja) | 1989-03-31 | 1990-03-30 | ピューレックス溶媒抽出法の調整方法 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5000927A (ja) |
| EP (1) | EP0389801B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0833484B2 (ja) |
| DE (1) | DE69019216D1 (ja) |
| ES (1) | ES2072325T3 (ja) |
Families Citing this family (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3081085B2 (ja) * | 1993-06-24 | 2000-08-28 | 株式会社日立製作所 | 再処理プラントの運転方法及び再処理プラント |
| RU2130208C1 (ru) * | 1996-02-09 | 1999-05-10 | Акционерное Общество Открытого Типа "Новосибирский завод Химконцентратов" | Способ трибутилфосфатного экстракционного аффинажа растворов ядерного топлива |
| US5702676A (en) * | 1996-06-20 | 1997-12-30 | General Electric Company | Production method for obtaining pressable powder yielding high sinter density pellets without defects |
| US5698173A (en) * | 1996-06-21 | 1997-12-16 | The United States Of America As Represented By The United States Department Of Energy | Purification of uranium alloys by differential solubility of oxides and production of purified fuel precursors |
| HK1052567B (en) | 2000-06-07 | 2010-12-17 | Cyberfone Technologies Inc. | System for securely communicating amongst client computer systems |
| RU2234549C2 (ru) * | 2002-01-28 | 2004-08-20 | ФГУП "Производственное объединение "Маяк" | Способ извлечения и разделения урана и четырехвалентных актинидов из азотнокислых растворов |
| RU2253159C2 (ru) * | 2003-03-17 | 2005-05-27 | Репин Геннадий Валентинович | Способ отделения ценных компонентов, содержащихся в твердофазном продукте радиоактивных материалов, от примесей |
| RU2341575C2 (ru) * | 2004-10-08 | 2008-12-20 | Акционерное общество "Ульбинский металлургический завод" | Способ переработки урангадолинийсодержащих скрапов производства топлива из диоксида урана |
| WO2007084116A2 (en) | 2005-01-18 | 2007-07-26 | Idaho Research Foundation, Inc. | Method and system for recovering metal from metal-containing materials |
| RU2400281C1 (ru) * | 2009-01-11 | 2010-09-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Производственное объединение "Маяк" | Экстрагент для извлечения актинидов в степени окисления +4 и +6 из азотнокислых растворов |
| US20120130142A1 (en) * | 2010-11-24 | 2012-05-24 | Uop, Llc | Automatically measuring color changes in a stream |
| RU2620583C2 (ru) * | 2015-11-23 | 2017-05-29 | Акционерное общество "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" | Экстракционная смесь для извлечения актинидов из азотнокислых растворов |
| JP7734638B2 (ja) * | 2022-09-13 | 2025-09-05 | リファインホールディングス株式会社 | リン酸トリブチルの製造方法およびこれにより得られる精製リン酸トリブチル並びにこれを用いた抽出剤 |
Family Cites Families (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US2990240A (en) * | 1952-08-11 | 1961-06-27 | Charles V Ellison | Process for segregating uranium from plutonium and fission-product contamination |
| US2979379A (en) * | 1958-04-01 | 1961-04-11 | Earl G Schmieding | Extraction of uranium |
| US3357802A (en) * | 1962-07-26 | 1967-12-12 | Gen Electric | Single cycle irradiated fuel reprocessing |
| US3359078A (en) * | 1965-02-10 | 1967-12-19 | Gen Electric | Irradaiated nuclear fuel recovery |
| US3943204A (en) * | 1974-02-05 | 1976-03-09 | The United States Of America As Represented By The United States Energy Research And Development Administration | Method for improving the extraction properties of a tributyl phosphate solution |
| DE3336390C2 (de) * | 1983-10-06 | 1986-08-07 | Nukem Gmbh, 6450 Hanau | Verfahren zur Auflösung von abgebrannten Kernbrennstoffen |
| DE3346405A1 (de) * | 1983-12-22 | 1985-07-04 | Kernforschungszentrum Karlsruhe Gmbh, 7500 Karlsruhe | Verfahren zur verbesserten abtrennung von die rueckgewinnung der spaltstoffe uran und plutonium stoerenden stoffen und zum verbesserten trennen der rueckzugewinnenden spaltstoffe voneinander in einem wiederaufarbeitungsprozess |
| US4595529A (en) * | 1984-03-13 | 1986-06-17 | The United States Of America As Represented By The Department Of Energy | Solvent wash solution |
-
1989
- 1989-03-31 US US07/331,326 patent/US5000927A/en not_active Expired - Fee Related
-
1990
- 1990-02-23 ES ES90103535T patent/ES2072325T3/es not_active Expired - Lifetime
- 1990-02-23 EP EP19900103535 patent/EP0389801B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1990-02-23 DE DE69019216T patent/DE69019216D1/de not_active Expired - Lifetime
- 1990-03-30 JP JP8149690A patent/JPH0833484B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE69019216D1 (de) | 1995-06-14 |
| EP0389801A3 (en) | 1991-01-09 |
| JPH0317599A (ja) | 1991-01-25 |
| EP0389801B1 (en) | 1995-05-10 |
| US5000927A (en) | 1991-03-19 |
| ES2072325T3 (es) | 1995-07-16 |
| EP0389801A2 (en) | 1990-10-03 |
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